TWI606630B - 金屬離子電池 - Google Patents

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Description

金屬離子電池
本揭露關於一種儲能元件，更特別關於一種金屬離子電池。
鋁在地球上蘊藏量非常豐富，以鋁作為材料的電子裝置具有較低的成本。在儲能元件的應用方面，鋁及其化合物在自然界相較於鋰、鎘等金屬無生物毒性，是十分環保的儲能原料且鋁在電化學充放電的過程中電子轉移數目可達到三，因此可提供較高的能量儲存容量。再者，由於鋁具有低可燃性及電子氧化還原性質，大幅提昇鋁離子電池在使用上的安全性。然而，傳統以鋁作為負極的金屬離子電池，面臨負極材料破損、低電池放電電壓、無放電電壓平台(discharge voltage plateaus)之電容行為、及伴隨快速電池容量衰減之循環壽命不充足等問題。
因此，業界需要一種新的金屬離子電池以解決上述問題。
根據本揭露實施例，本揭露提供一種儲能元件，例如為金屬離子電池。該金屬離子電池包含：一正極；一隔離層；一負極，其中該負極以隔離層與該正極相隔，其中該負極係為一 金屬或其合金，其中該金屬係銅、鐵、鋅、鈷、銦、鎳、錫、鉻、鑭、釔、鈦、錳、或鉬；以及，一電解質，設置於該正極與該負極之間，其中該電解質包含一鹵化鋁及一離子液體。
10‧‧‧正極
11‧‧‧集電層
12‧‧‧負極
13‧‧‧活性材料
14‧‧‧隔離膜
20‧‧‧電解質
100‧‧‧金屬離子電池
第1圖係本揭露一實施例所述金屬離子電池之示意圖；以及第2-4圖係顯示本揭露實施例所述金屬離子電池其充放電過程中，電壓與時間的關係。
以下針對本揭露之金屬離子電池作詳細說明。應了解的是，以下之敘述提供許多不同的實施例或例子，用以實施本揭露之不同樣態。以下所述特定的元件及排列方式僅為簡單描述本揭露。當然，這些僅用以舉例而非本揭露之限定。此外，在不同實施例中可能使用重複的標號或標示。這些重複僅為了簡單清楚地敘述本揭露，不代表所討論之不同實施例及/或結構之間具有任何關連性。且在圖式中，實施例之形狀、數量、或是厚度可擴大，並以簡化或是方便標示。再者，圖式中各元件之部分將以分別描述說明之，值得注意的是，圖中未繪示或描述之元件，為所屬技術領域中具有通常知識者所知的形式，此外，特定之實施例僅為揭示本揭露使用之特定方式，其並非用以限定本揭露。
本揭露提供一種金屬離子電池，包含：一正極；一隔離層；一負極，其中該負極以隔離層與該正極相隔，其中該負極係為一金屬或其合金，其中該金屬係銅、鐵、鋅、鈷、銦、 鎳、錫、鉻、鑭、釔、鈦、錳、或鉬；以及，一電解質，設置於該正極與該負極之間，其中該電解質包含一鹵化鋁及一離子液體。根據本揭露實施例，金屬離子電池負極之金屬不為鋁。根據本揭露實施例，該金屬與電解質中的鹵素陰離子可形成金屬鹵化物，且該金屬的鹵化物係為路易斯酸。因此，在金屬離子電池充放電時，該負極所溶出之金屬可與電解質進行反應而形成鹵化金屬酸根，而電解質中的鹵化鋁與亦可離子液體反應形成一鹵化鋁酸根，以使該電解質系統維持可逆。此外，根據本揭露某些實施例，由該負極溶出之金屬與電解質進行反應所形成的鹵化金屬酸根，由於具有比鹵化鋁酸根具有更小的離子尺寸，因此可更易於與活性材料(例如：石墨)進行插層反應，或進一步協助氯化鋁酸根與活性材料進行插層反應，提昇金屬離子電池總發電量及延長金屬離子電池使用壽命。
請參照第1圖，係為本揭露一實施例所述金屬離子電池100的示意圖，該金屬離子電池100可包含一正極10、一負極12、及一隔離層14，其中該隔離層14可設置於該正極10及該負極12之間，以使得該負極以該隔離層14與該正極相隔，避免該正極10與該負極12直接接觸。該金屬離子電池100包含一電解質20設置於該金屬離子電池100內，並位於該正極與該負極之間，使得電解質20與該正極10及負極12接觸。該金屬離子電池100可為充電式之二次電池，但本揭露亦涵蓋一次電池。
根據本揭露實施例，該正極10可包含一集電層11及一活性材料13設置於該集電層11之上。根據本揭露實施例，該正極10亦可由該集電層11及活性材料13所構成。根據本揭露實施例，該集 電層11可為導電性碳基材，例如碳布、碳氈、碳紙。該集電層11亦可為金屬材質如鋁、鎳、銅等金屬以及碳材與金屬的複合層。舉例來說，該導電性碳基材可具有片電阻介於約1mΩ．cm2至6mΩ．cm2之間、以及含碳量大於65wt%。該活性材料13包括層狀活性材料或該層狀活性材料的團聚物。根據本揭露實施例，該活性材料13可為插層碳材，例如：石墨(包含天然石墨、人工石墨、熱解石墨、發泡石墨、鱗片石墨、或膨脹石墨)、石墨烯、奈米碳管或上述材料之組合。根據本揭露實施例，該活性材料13可為層狀雙氫氧化物(layered double hydroxide)、層狀氧化物、層狀硫族化合物(layered chalcogenide)或上述材料之組合。該活性材料13可具有一孔隙度介於約0.05至0.95之間，例如介於約0.3至0.9之間。此外，根據本揭露實施例，該活性材料13可直接成長於該集電層11之上(即兩者之間沒有任何介質)，或是利用黏著劑將該活性材料13固定於該集電層11上。
根據本揭露實施例，該隔離層14之材質可為玻璃纖維、聚乙烯(polyethylene、PE)、聚丙烯(Polypropylene、PP)、不織布、木質纖維、聚醚碸樹脂(Poly(ether sulfones)、PES)、陶瓷纖維等或上述之組合。
根據本揭露實施例，該負極12係為一金屬M或含金屬M的合金。其中，該金屬的鹵化物(MXy，X為鹵素，y可為介於1-4的整數)係為路易斯酸，以使得該負極所溶出之金屬可與電解質20進行反應而形成鹵化金屬酸根，使離子液體系統維持可逆。根據本揭露實施例，該金屬M可為銅、鐵、鋅、鈷、銦、鎳、錫、鉻、鑭、釔、 鈦、錳、或鉬。此外，若該負極12為含金屬M的合金時，該含金屬M的合金係不包含鋁。此外，該負極12可更包含一集電層(未繪示)，而該第一金屬或含第一金屬的合金係配置於該集電層上。根據本揭露實施例，該第一金屬或含第一金屬的合金可直接成長於該集電層之上(即兩者之間沒有任何介質)，或是利用黏著劑將該該金屬或含該金屬的合金固定於該集電層上。根據本揭露實施例，該金屬M可為還原電位小於鋁的金屬，以改善金屬離子電池負極腐蝕的問題。
根據本揭露實施例，該電解質20包含一離子液體及鹵化鋁。在一實施例中，該電解質更包括該金屬的鹵化物。該離子液體具有一熔點低於100℃，可為室溫離子液體(room temperature ion liquid、RTIL)。舉例來說，該離子液體可包含烷基咪唑鎓鹽(alkylimidazolium salt)、烷基吡啶鎓鹽(alkylpyridinium salt)、烷基氟吡唑鎓鹽(alkylfluoropyrazolium salt)、烷基三唑鎓鹽(alkyltriazolium salt)、芳烷銨鹽(aralkylammonium aluminates)、烷基烷氧基銨鹽(alkylalkoxyammonium aluminates)、芳烷鏻鹽(aralkylphosphonium salt)、芳烷鋶鹽(aralkylsulfonium salt)、鋁酸烷基胍鹽(alkylguanidinium salt)、及其混合物。該離子液體及該金屬鹵化物之莫耳比至少為或大於約1.1、或至少為或大於約1.2，例如介於1.1至2.1之間，例如約1.3、1.5、1.6、或1.8。根據本揭露實施例，當鹵化鋁為氯化鋁(AlCl3)之情況下，離子液體可例如為氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓，且氯化鋁與氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓之莫耳比至少為或大於約1.2，例如介於1.2至1.8之間。可對離子液體電解質進行摻雜(或添加添加劑)以提高電導率且降低黏度，或可以其他方式變更離子液體電 解質以得到有利於金屬之可逆電沉積的組合物。
根據本揭露實施例，該離子液體可為具有鹵離子的鹽類。在該金屬離子電池進行充放電後，該鹵化鋁可與該離子液體形成一鹵化鋁酸根，例如氯化鋁酸根(AlCl4 -)。此外，在該金屬離子電池進行充放電後，該負極之該金屬係與電解質反應形成一鹵化金屬酸根。
根據本揭露某些實施例，該金屬M可為Cu、Fe、Cr、Co、Mn、Zn、或Ni，而鹵化鋁可為氯化鋁。如此一來，在該金屬離子電池進行充放電反應時，所形成的氯化金屬酸根(MCl(x+1) -，x可為介於1-4的整數)可例如：CuCl2 -、CuCl3 -、FeCl3 -、FeCl4 -、MnCl3 -、MnCl4 -、ZnCl3 -、NiCl3 -、CoCl3 -、CoCl4 -CrCl3 -、或CrCl4 -。因此，該氯化金屬酸根可更易於與活性材料(例如：石墨)進行插層反應，或進一步協助氯化鋁酸根與活性材料進行插層反應，提昇金屬離子電池總發電量及延長金屬離子電池使用壽命。
為了讓本揭露之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉數實施例及比較實施例，作詳細說明如下：
實施例1：
提供一厚度為0.025mm之銅箔(由Alfa Aesar製造)，對其進行裁切，得到銅電極。接著，提供隔離膜(玻璃濾紙(2層)、商品編號為沃特曼(Whatman)GFA)及一石墨電極(包含一活性材質配置於一集電基板上，其中該集電基板為碳纖維紙、活性材質為膨脹石墨(60.5mg))。接著，按照銅電極(作為負極)、隔離膜、及石墨電極(作為正極)的順序排列，並以鋁塑膜將其封裝並注入電解質(氯化鋁 (AlCl3)/氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓(1-ethyl-3-methylimidazolium chloride、[EMIm]Cl)、其中AlCl3與[EMIm]Cl之比約為1.4：1)，得到金屬離子電池(1)。
接著，使用NEWARE電池分析器量測實施例1所得之鋁離子電池(1)之電池效能(量測條件為：充電電流100mA/g，截止電壓2.45V，放電電流100mA/g，截止電壓1V)，可得知其最大比容量為95.8mAh/g。第1圖係繪示為金屬離子電池(2)在充電過程中，電壓與時間的關係圖。由第2圖可知，金屬離子電池(1)除了在2.3V至2.45V呈現明顯的充電電壓平台外，在2.0V至2.1V以及1.8V至1.9V也分別顯現出充電電壓平台。此外，金屬離子電池(1)在500mA/g電流下進行充放電測試時，其比容量亦可達87.43mAh/g。由於使用銅作為負極，在充放電過程中可形成離子尺寸較小的氯化銅酸根(CuCl3 -)以及氯化亞銅酸根(CuCl2 -)，因此可使得金屬離子電池(1)的比容量提昇。
實施例2：
提供一厚度為0.03mm之鎳箔(偉斯販售)，對其進行裁切，得到鎳電極。接著，提供隔離膜(玻璃濾紙(2層)、商品編號為沃特曼(Whatman)GFA)及一石墨電極(包含一活性材質配置於一集電基板上，其中該集電基板為碳纖維紙、活性材質為膨脹石墨(72mg))。接著，按照鎳電極(作為負極)、隔離膜、及石墨電極(作為正極)的順序排列，並以鋁塑膜將其封裝並注入電解質(氯化鋁(AlCl3)/氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓(1-ethyl-3-methylimidazolium chloride、[EMIm]Cl)、其中AlCl3與[EMIm]Cl之比約為1.4：1)，得到金屬離子電池(2)。
接著，使用NEWARE電池分析器量測實施例2所得之鋁離子電池(2)之電池效能(量測條件為：充電電流100mA/g，截止電壓2.45V，放電電流100mA/g，截止電壓1V)，可得知其最大比容量為88mAh/g。第3圖係繪示為金屬離子電池(2)在充放電過程中，電壓與時間的關係圖。由第3圖可知，金屬離子電池(2)除了在2.3V至2.45V呈現明顯的充電電壓平台外，在2.0V至2.1V以及1.8V至1.9V也分別顯現出充電電壓平台，以及在2.3V至2.0V及1.8V至1.5V也分別顯現多個放電電壓平台。
在對金屬離子電池(2)進行多次充放電循環後，觀察金屬離子電池(2)其鎳電極(作為負極)，並未發現穿孔或破損現象。因此，以鎳電極作為負極搭配氯化鋁/氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓電解質，可對於負極的腐蝕問題得到相當不錯的改善。
實施例3：
提供一厚度為0.1mm之不銹鋼箔(由新日鐵製造及販售、編號為YUS190，成份包含鐵及鉻)，對其進行裁切，得到不銹鋼電極。接著，提供隔離膜(玻璃濾紙(2層)、商品編號為沃特曼(Whatman)GFA)及一石墨電極(包含一活性材質配置於一集電基板上，其中該集電基板為碳纖維紙、活性材質為膨脹石墨(45mg))。接著，按照不銹鋼電極(作為負極)、隔離膜、及石墨電極(作為正極)的順序排列，並以鋁塑膜將其封裝並注入電解質(氯化鋁(AlCl3)/氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓(1-ethyl-3-methylimidazolium chloride、[EMIm]Cl)、其中AlCl3與[EMIm]Cl之比約為1.4：1)，得到金屬離子電池(3)。
接著，使用NEWARE電池分析器量測實施例3所得之鋁 離子電池(3)之電池效能(量測條件為：充電電流100mA/g，截止電壓2.45V，放電電流100mA/g，截止電壓1V)，可得知其最大比容量可達95.8mAh/g。第4圖係繪示為該金屬離子電池(3)在充放電(電流為100mA/g)過程中，電壓與時間的關係圖。由第4圖可知，該金屬離子電池(3)除了在2.3V至2.45V呈現明顯的充電電壓平台外，在2.0V至2.2V顯現出充電電壓平台，以及在2.3V至1.5V也分別顯現多個放電電壓平台。由於使用不銹鋼作為負極，在充放電過程中可形成離子尺寸較小的氯化亞鉻酸根(CrCl3 -)以及氯化亞鐵酸根(FeCl3 -)，因此可使得金屬離子電池(3)的比容量提昇。
比較例1：
提供一厚度為0.025mm之鋁箔，對其進行裁切，得到鋁電極。接著，提供隔離膜(玻璃濾紙(2層)、商品編號為沃特曼(Whatman)GFA)及一石墨電極(包含一活性材質配置於一集電基板上，其中該集電基板為碳纖維紙、活性材質為膨脹石墨(57mg))。接著，按照鋁電極(作為負極)、隔離膜、及石墨電極(作為正極)的順序排列，並以鋁塑膜將其封裝並注入電解質(氯化鋁(AlCl3)/氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓(1-ethyl-3-methylimidazolium chloride、[EMIm]Cl)、其中AlCl3與[EMIm]Cl之比約為1.4：1)，得到金屬離子電池(4)。
接著，使用NEWARE電池分析器量測比較例1所得之鋁離子電池(4)之電池效能(量測條件為：充電電流100mA/g，截止電壓2.45V，放電電流100mA/g，截止電壓1.5V)，可得知其最大比容量可達80.7mAh/g。
與比較例1相比，實施例1及3所述使用非鋁電極作為負 極的金屬離子電池，由於經充放電後，其負極可與電解質反應形成離子尺寸較氯化鋁酸根小的氯化金屬酸根，因此更易於與石墨進行插層反應，或進一步協助氯化鋁酸根與石墨進行插層反應，提昇金屬離子電池的比容量。此外，實施例2所述使用鎳作為負極的金屬離子電池，由於經充放電後其鎳電極仍未有腐蝕發生，因此可提昇金屬離子電池總發電量及延長金屬離子電池使用壽命。
雖然本揭露已以數個實施例揭露如上，然其並非用以限定本揭露，任何本技術領域中具有通常知識者，在不脫離本揭露之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本揭露之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
10‧‧‧正極
11‧‧‧集電層
12‧‧‧負極
13‧‧‧活性材料
14‧‧‧隔離膜
20‧‧‧電解質
100‧‧‧金屬離子電池

Claims (17)

  1. 一種金屬離子電池，包含：一正極；一隔離層；一負極，其中該負極以隔離層與該正極相隔，其中該負極係為一金屬或其合金，其中該金屬係銅、鐵、鋅、鈷、銦、鎳、錫、鉻、鑭、釔、鈦、錳、或鉬；以及一電解質，設置於該正極與該負極之間，其中該電解質包含一鹵化鋁及一離子液體，其中，該金屬離子電池在充電時具有多個充電電壓平台或放電時具有多個放電電壓平臺。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之金屬離子電池，其中該正極由一集電層及一活性材料所構成。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之金屬離子電池，其中該集電層係導電性碳基材。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之金屬離子電池，其中該導電性碳基材係碳布、碳氈、或碳紙。
  5. 如申請專利範圍第2項所述之金屬離子電池，其中該活性材料係層狀活性材料。
  6. 如申請專利範圍第2項所述之金屬離子電池，其中該活性材料係石墨、奈米碳管、石墨烯、或上述之組合。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之金屬離子電池，其中該石墨係天然石墨、人工石墨、熱解石墨、發泡石墨、膨脹石墨、 或上述材料的組合。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之金屬離子電池，其中該電解質更包括該金屬的鹵化物。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之金屬離子電池，其中該金屬的鹵化物係為一金屬氯化物。
  10. 如申請專利範圍第8項所述之金屬離子電池，其中該金屬的鹵化物係為路易士酸。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之金屬離子電池，其中該鹵化鋁包含氟化鋁、氯化鋁、溴化鋁或上述材料的組合。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之金屬離子電池，其中該離子液體包含烷基咪唑鎓鹽(alkylimidazolium salt)、烷基吡啶鎓鹽(alkylpyridinium salt)、烷基氟吡唑鎓鹽(alkylfluoropyrazolium salt)、烷基三唑鎓鹽(alkyltriazolium salt)、芳烷銨鹽(aralkylammonium aluminates)、烷基烷氧基銨鹽(alkylalkoxyammonium aluminates)、芳烷鏻鹽(aralkylphosphonium salt)、芳烷鋶鹽(aralkylsulfonium salt)、鋁酸烷基胍鹽(alkylguanidinium salt)、或上述之組合。
  13. 如申請專利範圍第12項所述之金屬離子電池，其中該離子液體包含氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓。
  14. 如申請專利範圍第1項所述之金屬離子電池，其中在該金屬離子電池進行充放電後，該鹵化鋁與該離子液體反應形成一鹵化鋁酸根。
  15. 如申請專利範圍第14項所述之金屬離子電池，其中在 該金屬離子電池進行充放電後，該負極之該金屬與該電解質反應形成一鹵化金屬酸根。
  16. 如申請專利範圍第15項所述之金屬離子電池，其中該鹵化金屬酸根之離子尺寸小於該鹵化鋁酸根之離子尺寸。
  17. 如申請專利範圍第16項所述之金屬離子電池，其中該鹵化鋁酸根係為氯化鋁酸根。
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