TWI593774B - 各向異性導電膜及藉由其所黏合的半導體裝置 - Google Patents
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Description
本發明有關一種各向異性導電膜,其包括具有環氧當量為120至80g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑。更特別地,本發明有關快速低溫固化的各向異性導電膜,其可在低溫下快速地固化以及防止在加熱固化期間遭受嚴重的翹曲。
一般而言,各向異性導電膜(ACF)意指一種膜樣的黏著物,其中諸如金屬粒子(包括鎳或金粒子)或金屬塗覆的聚合物粒子之導電粒子,分散於諸如環氧樹脂之樹脂中。各向異性導電膜意指具有電各向異性以及黏著特性之聚合物層,其在膜之厚度方向上展現導電特性,而在其表面方向上展現絕緣特性。當各向異性導電膜置於欲連接之電路板之間且在特定條件下經受加熱以及加壓處理時,電路板之電路終端透過導電粒子電氣連接,而絕緣黏著樹脂充填在鄰近電路終端間之空間,使導電粒子彼此獨立,達到電路終端間之高絕緣性能。
近來,使用各向異性導電膜之各向異性導電黏著性黏合,廣泛地用於黏合電子組件、半導體元件或基材之連接端終。此各向異性導電黏著性黏合,一般用在製造平板顯示器之平板,用以黏合膠帶載具製程(TCP)終端以及玻璃基材之透明電極,黏合驅動IC以及可撓性印刷電路板(FPCB)終端或黏合驅動IC以及透明電極。特別地,最近的趨勢係將各向異性導電黏著性黏合,應用於封裝中,以便取代覆晶封裝中之錫球焊接。
當各向異性導電膜用於黏合驅動IC以及透明電極時,由於形成驅動IC之矽晶圓以及其上形成透明電極之玻璃間之熱膨脹係數的差異,結合後,在加熱固化期間,於高溫下之黏合會引起嚴重的翹曲,產生不夠標準之產物。據此,需要發展可在低溫下短時間內固化之快速低溫可固化的各向異性導電膜。
與此同時,日本專利案第4784698號(2011年10月5日公開)以及韓國專利公開案第10-2005-0022018號(2005年3月7日公開)揭示習知可固化組成物。
日本專利案第4784698號揭示一種包括一般環氧樹脂以及鋶鹽化合物之熱固化環氧樹脂組成物,其中該環氧樹脂以及鋶固化催化劑係一起使用。然而,該熱固化環氧樹脂包括具特別取代基以便具有高玻璃轉移溫度之鋶固化催化劑。因此,該熱固化環氧樹脂被視為不適合用作為快速低溫固化的各向異性導電膜。
韓國專利公開案第10-2005-0022018號揭示一種
包括環氧樹脂以及陽離子光起始劑之光固化組成物,其中該環氧樹脂以及該陽離子固化劑係一起使用。此光固化組成物進一步包括用於檢測光之光敏劑,因此係由光固化。因此,該光固化組成物不適合用作為快速低溫固化的各向異性導電膜組成物。
為解決前述之問題,本發明之發明人開發出一種各向異性導電膜,其包括具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑,從而產生快速低溫固化的各向異性導電膜,其可在低溫下快速地固化,且可防止加熱固化期間遭受嚴重的翹曲。
本發明之目的在於提供一種各向異性導電膜,其使用具有某些環氧當量之反應性單體,以便達到快速低溫固化。
此外,本發明之目的在於提供一種各向異性導電膜,其使用硼酸鋶作為鋶陽離子固化催化劑,以便防止大量氟離子在陽離子聚合作用中排出。
另外,本發明之目的在於提供一種各向異性導電膜,其進一步包括氫化環氧樹脂,以便提高與鋶陽離子固化催化劑之反應效率,從而展現極佳的快速低溫固化特性。
本發明有關一種快速低溫固化的各向異性導電膜,其包括具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑,以便能在低溫下快速地固化。
本發明之一態樣係提供一種各向異性導電膜,其包括(a)具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體;(b)氫化環氧樹脂;以及(c)鋶陽離子固化催化劑。
在一具體例中,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,該各向異性導電膜包括(a)1至20重量份之該具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體;(b)5至50重量份之氫化環氧樹脂;以及(c)0.1至10重量份之鋶陽離子固化催化劑。
在一具體例中,除了前述組份之外,該各向異性導電膜進一步包括(d)結合樹脂;以及(e)導電粒子。
在一具體例中,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,該各向異性導電膜包括(a)1至20重量份之該具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體;(b)5至50重量份之氫化環氧樹脂;(c)0.1至10重量份之鋶陽離子固化催化劑;(d)20至60重量份之該結合樹脂;以及(e)0.1至30重量份之該導電粒子。
在一具體例中,該反應性單體包括至少一種擇自於由下列所構成之群組:具有至少二個縮水甘油基基團(如二縮水甘油基以及三縮水甘油基)之反應性單體、具有單芳族結構之反應性單體以及具有脂環族結構之反應性單體。
在一具體例中,該氫化環氧樹脂具有環氧當量為150至1,300g/eq。
在一具體例中,該氫化環氧樹脂係氫化雙酚A環氧樹脂。
在一具體例中,該鋶陽離子固化催化劑係硼酸鋶。
在一具體例中,該硼酸鋶係式I表示之化合物:
其中R1係擇自於由下列所構成之群組:氫、甲基基團、乙基基團、R4O-,以及。R4係擇自於由下列所構成之基團:芳族烴、取代的芳族烴、脂族烴、取代的脂族烴、羧基基團以及磺醯基基團;R2係擇自於由下列所構成之群組:甲苯、酚、苯、鄰二甲苯以及萘;R3係擇自於由下列所構成之群組:甲基基團、乙基基團、丙基基團以及丁基基團;以及X係氟。
在一具體例中,R2係甲基萘或二甲基萘。
本發明之另一態樣提供一種各向異性導電膜,其包括具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑,其中該各向異性導電膜係快速低溫固化的各向異性導電膜,當在150℃至170℃下歷時5秒時,具有固化率為80%或更高。
本發明之又另一態樣提供一種使用該各向異性導電膜連接之半導體元件。
如上所述,本發明提供一種各向異性導電膜,其
包括具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑,從而能在低溫下快速地固化,以防止加熱固化時遭受嚴重的翹曲。
本發明提供一種各向異性導電膜,其使用具有限環氧當量之反應性單體,以便達到快速低溫固化。
此外,本發明提供一種各向異性導電膜,其使用硼酸鋶作為鋶陽子固化催化劑,以便防止大量氟離子在陽離子聚合作用中排出。
另外,本發明提供一種各向異性導電膜,其進一步包括氫化環氧樹脂,以便提高與鋶陽離子固化催化劑之反應效率,從而展現極佳的快速低溫固化特性。
之後,將詳細說明本發明。在此沒有涵蓋之詳細說明係熟悉此技藝之人士能輕易地認知以及領會到的,因此在此省略其之解釋。
本發明之一態樣提供一種各向異性導電膜,其包括(a)具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體;(b)氫化環氧樹脂;以及(c)鋶陽離子固化催化劑
該反應性單體可包括任一種反應性單體,只要其具有環氧當量為120至180g/eq,無特別限制。
此等具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體之例子,包括間苯二酚二縮水甘油醚、1,4-环己烷二甲醇縮水甘油醚、二氧化双环戊二烯、2-((4-(2-環氧乙基甲氧基)苯氧基)甲基)環氧乙烷、1,2-环己烷二甲酸二缩水甘油酯、對苯二甲酸二環氧丙酯以及鄰苯二甲酸二縮水甘油酯,但不限於此。此等單體可單獨使用或以其之組合形式使用。
該具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體,作用為防止在低溫下之固化速度變得過快或慢,且使能夠在適當調整的速度下快速的低溫固化。
該具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體存在之數量,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,為1至20重量份,較佳地1至10重量份。在此範圍內,可有效地達到該各向異性導電膜之快速低溫固化。
該氫化環氧樹脂可包括任何此技藝中一般已知之氫化環氧樹脂,沒有特別限制。
該氫化環氧樹脂較佳地具有環氧當量為180至1,300g/eq。
該氫化環氧樹脂較佳地為氫化雙酚A環氧樹脂。
該氫化環氧樹脂更佳地係式2表示之氫化雙酚A環氧單體或式3表示之氫化雙酚A環氧寡聚物。
式2表示之氫化雙酚A環氧單體或式3表示之氫化雙酚A環氧寡聚物,與一般的雙酚A環氧化物比較起來,形成緻密的結構,因此異常的硬。另外,不像韓國專利公開案第10-2011-0074320號所揭示之環己烷環氧樹脂,該氫化雙酚A環氧單體或該氫化雙酚A環氧寡聚物,具有線性結構,因此顯現甚至更硬的特性。據此,該各向異性導電膜具有極佳的濕氣抗性以及熱抗性以及改善的連接可靠性。
該氫化雙酚A環氧單體或該氫化雙酚A環氧寡聚物存在之數量,以該各向異性導電膜組成物100重量份為基準,為1至50重量份,較佳地5至30重量份。在此範圍內,該各向異性導電膜可具有堅硬特性以及極佳的濕氣抗性以及熱抗性。
該鋶陽離子固化催化劑可包括任何此技藝中已知之鋶陽離子固化催化劑,沒有特別限制。
該鋶陽離子固化催化劑可為硼酸鋶。硼酸鋶用於防止大量氟離子在陽離子聚合作用中排出,藉此防止金屬線或連接墊腐蝕。
任何此技藝中一般已知之硼酸鋶均可用於本發明,沒有特別限制。然而,考慮到由於熱活化能而高效率
地產生陽離子,達到充分快速低溫固化該膜,該硼酸鋶較佳地為芳族鋶鹽,更佳地為以式1表示之芳族鋶鹽:
其中R1係擇自於由下列所構成之群組:氫、甲基基團、乙基基團、R4O-,以及,R4係擇自於由下列所構成之群組:芳族烴、取代的芳族烴、脂族烴、取代的脂族烴、羧基基團以及磺醯基基團;R2係擇自於由下列所構成之群組:甲苯、酚、苯、鄰二甲苯以及萘;R3係擇自於由下列所構成之群組:甲基基團、乙基基團、丙基基團以及丁基基團;以及X係氟。
R2可為甲基萘或二甲基萘。
式1之一例子可包括,
該鋶陽離子固化催化劑存在之數量,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,為0.1至10重量份,較佳地1至10重量份。在此範圍內,該各向異性導電膜可實現充分快速低溫固化以及防止在室溫或更低溫下固化。
除了組份(a)、(b)以及(c)之外,本發明之各向異性導電膜可進一步包括結合樹脂以及導電粒子。
該結合樹脂可包括任何此技藝中一般使用之結合樹脂,沒有特別限制。
該結合樹脂之例子可包括聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、苯氧樹脂(phenoxy resin)、環氧樹脂、聚甲基丙烯酸酯樹脂、聚丙烯酸酯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、丙烯酸酯改質的胺基甲酸酯樹脂、聚酯樹脂、聚酯胺基甲酸酯樹脂、聚乙烯丁縮醛樹脂、苯乙烯-丁烯-苯乙烯(SBS)樹脂以及其環氧改質物、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯(SEBS)樹脂以及其改質物,以及丙烯腈丁二烯橡膠(NBR)以及其氫化化合物,但不限於此。該結合樹脂可單獨使用或以其之組合形式使用。
另外,較佳地可使用熱固性環氧樹脂作為結合樹脂,例如,具有重量平均分子量為20,000g/mol或更大,以及至少二個環氧基團之環氧樹脂。
該熱固性環氧樹脂可為至少一種擇自於由下列所構成之群組:雙酚、線形酚醛樹脂、環氧丙基、脂族、脂環族以及芳族環氧樹脂,但不限於此。另外,可結合使用在室溫下為固相之環氧樹脂以及在室溫下為液相之環氧樹脂,且可於該組合中另外加入可撓性環氧樹脂。
該在室溫下為固相之環氧樹脂之例子,可包括線形酚醛環氧樹脂、甲酚醛環氧樹脂、具有二環戊二烯骨架
之環氧樹脂、雙酚A或F聚合物以及改質的環氧樹脂,但不限於此。該在室溫下為液相之環氧樹脂之例子,可包括雙酚A、F或混合的環氧樹脂,但不限於此。
該可撓性環氧樹脂之例子,可包括二聚酸改質的環氧樹脂、具有丙二醇骨架之環氧樹脂以及胺基甲酸酯改質的環氧樹脂。該芳族環氧樹脂可為至少一種擇自於由下列所構成之群組:萘、蒽以及芘樹脂,但不限於此。
此外,芴環氧樹脂(fluorene epoxy resin)可用作為該結合樹脂。當該結合樹脂包括芴環氧樹脂時,該膜可輕易地獲得高玻璃轉移溫度。
考慮到膜形成之容易性,該結合樹脂可具有高重量平均分子量,但沒有特別限制。例如,該結合樹脂具有重量平均分子量為5,000至150,000g/mol,較佳地10,000至80,000g/mol。在此範圍內,該結合樹脂與該膜組成物之其它組份具有極佳的相容性,且會促進膜的形成。
該結合樹脂存在之數量,以該各向異性導電膜組成物100重量份為基準,為20至60重量份,較佳地30至50重量份。在此範圍內,可促進膜的形成。
該導電粒子可包括任何此技藝中一般使用之導電粒子,無特別限制。
該導電粒子之例子,可包括金屬粒子,如Au、Ag、Ni、Cu以及焊料粒子;碳粒子;金屬塗覆的樹脂粒子,如聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚苯乙烯、聚乙烯醇之粒子,
以及其經Au、Ag、Ni等等塗覆之改質樹脂;以及另外經絕緣粒子塗覆而絕緣之導電粒子。
取決於欲使用之電路的節距以及目的,該導電粒子之尺寸可選定在2至30贡m之範圍內。
該導電粒子存在之數量,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,為0.1至30重量份。在此範圍內,可防止終端沒有對齊(其發生在連接期間過少量的導電粒子),避免不良的連接,同時防止因過量的導電粒子所產生之差的絕緣性。
本發明之另一態樣提供一種各向異性導電膜,其包括具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體以及鋶陽離子固化催化劑,其中當在150至170℃下固化5秒時,該各向異性導電膜係具有固化率為80%或更高之快速低溫固化的各向異性導電膜。
固化率可用下列方程式,使用示差掃描熱量計(DSC)測得之熱值計算得:固化率={(Q0-QT)/Q0}×100,其中Q0係固化前之熱值,而QT係固化後之熱值。
該各向異性導電膜可進一步包括芳族或氫化環氧樹脂,較佳地氫化環氧樹脂。氫化環氧樹脂與鋶陽離子固化催化劑之反應性,大於芳族環氧樹脂,因此可順利地達到足夠快速的低溫固化。
在形成如本發明之各向異性導電膜之方法方面,沒有特別的限制,可使用任何在此技藝中常用之方法。
在形成各向異性導電膜之方法中,沒有涉及任何特別的裝置或設備。例如,可用下列程序產生各向異性導電膜:使結合樹脂溶解以及液化於有機溶劑中;於該溶液中加入剩下的組份且攪拌一段時間;以及將該混合物塗在離型膜上至適當的厚度,如10至50μm,然後乾燥一段時間,使有機溶劑揮發掉。
本發明之又另一態樣提供一種透過該各向異性導電膜連接之半導體元件。
該半導體元件可包括一配線基材;一各向異性導電膜,其貼至該配線基材之晶片安裝表面;以及一半導體晶片,其安裝在該膜上。
對於在本發明中使用之配線基材以及半導體晶片,沒有特別限制,可使用此技藝中一般已知之配線基材以及半導體晶片。
對於製造如本發明之半導體元件之方法,沒有特別限制,可使用此技藝中一般已知之方法。
之後,將參照範例、比較例以及實驗範例詳細說明本發明。此等範例僅供例示之用途,任何情況下均不能解釋為本發明之限制。
以各向異性導電膜組成物100重量份為基準,將5重量份之環氧反應單體(環氧當量:145g/eq,EX-711,Nagase ChemteX);30重量份之氫化環氧樹脂(環氧當量:225g/eq,
ST-3000,Kukdo Chemical Co.,Ltd.);以及45重量份之結合樹脂(苯氧樹脂,YP-50,Tohto Kasei Co.,Ltd.),與溶劑混合,之後於該混合物中加入5重量份之以下式1-1表示之鋶固化催化劑。
之後,於製得的絕緣黏著劑中加入10重量份之導電粒子,以及於其中加入5重量份之甲苯,攪拌40分鐘,以便均勻地分散該導電粒子,藉此製得各向異性導電膜組成物。
攪拌期間移除泡泡後,使用旋轉式黏度計,在5~20μm/sec剪切速率(γ)下評估該組成物之黏度。黏度在從約10,000cP至約30,000cP之範圍內。
使用缺角輪塗佈機(comma coater)於矽酮離型基底聚乙烯對苯二甲酸酯(PET)膜上塗佈該各向異性導電膜組成物,然後在從60至80℃之三個區域中乾燥10分鐘,如此產生具有厚度25μm之各向異性導電膜。
熱壓該各向異性導電膜,然後切成1.5mm寬之小片,用於評估固化率以及黏著強度,使其在由銦錫氧化物(ITO)電極形成之玻璃上,於70℃以及0.1MPa下,經歷預壓
製之處理1秒。
然後,在分開該矽酮離型基底PET膜後,將驅動IC之凸塊裝在該各向異性導電膜上,接著在150℃以及70MPa下最後壓製5秒。
該各向異性導電膜之組成例示於表1中。
以與範例1相同之方法製備各向異性導電膜,但環氧反應性單體含量從5重量份增加至7重量份,而結合樹脂含量從45重量份減少至43重量份。
該各向異性導電膜之組成例示於表1中。
以與範例1相同之方法製備各向異性導電膜,但氫化環氧樹脂含量從30重量份增加至45重量份,而結合樹脂含量從45重量份減少至30重量份。
該各向異性導電膜之組成例示於表1中。
以與範例1相同之方法製備各向異性導電膜,但用具有當量為184~190g/eq之環氧化物(YD-128,Tohto Kasei Co.,Ltd.)取代該環氧反應性單體。
該各向異性導電膜之組成例示於表1中。
以與範例1相同之方法製備各向異性導電膜,但不使用該環氧反應性單體,而該氫化環氧樹脂含量從30重量份增加至35重量份。
該各向異性導電膜之組成例示於表1中。
以下列方法評估範例1至3以及比較例1與2之各向異性導電膜之黏著強度。
將每一個各向異性導電膜切成1.5mm寬之長條件,使其在由ITO電極形成之玻璃上,於70℃以及0.1MPa下,經歷預壓製處理1秒。之後,將驅動IC之凸點裝在該各向異性導電膜上,接著在150℃至170℃範圍內之溫度,70MPa下,最後壓製5秒。
如此,每一個膜製得5個樣本,然後使用晶粒剪切測試器(Dage 4000系列,Dage),在100μm/sec之剪切速率下,評估當驅動IC分開時之強度,以便計算黏著強度。結果示於表2中。
為評估範例1至3以及比較例1與2之每一個各向
異性導電膜在150℃下之固化率,在150℃以及70MPa下,將驅動IC壓製在由ITO電極形成之玻璃上,歷時5秒,之後分開。然後,使用DSC(TA Instruments Q系列)測量剩餘各向異性導電膜之熱值(以10℃/min,從0至300℃),計算固化之前各向異性導電膜之熱值,接著使用下列方程式計算固化率:固化率={(Q0-QT)/Q0}×100,其中Q0係固化前之熱值,而QT是固化後之熱值。
為評估範例1至3以及比較例1與2之每一個各向異性導電膜之連接電阻,使每一個膜在下列條件下,貼在驅動IC(節距:16μm,凸塊面積:1,000μm,凸塊高度:12μm)以及用ITO電極圖案化之玻璃(節距:16μm,電極寬度:10μm)上:
1)預壓:70℃,1秒,0.1 MPa
2)最後壓製:150℃,5秒,7.0 MPa
每一個如以上黏貼之膜製得5個樣本,然後使用4接頭測量方法(根據ASTM F43-64T)評估起始連接電阻,接著計算平均值。
實驗範例1至3之結果提供於表2中。
Claims (10)
- 一種各向異性導電膜,其以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,包含:結合樹脂;導電粒子;1至20重量份之具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體;5至50重量份之氫化環氧樹脂;以及0.1至10重量份之鋶陽離子固化催化劑。
- 如申請專利範圍第1項之各向異性導電膜,其中以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,該各向異性導電膜包含20至60重量份之該結合樹脂;以及0.1至30重量份之該導電粒子。
- 如申請專利範圍第1項之各向異性導電膜,其中該氫化環氧樹脂具有環氧當量為150至1,300g/eq。
- 如申請專利範圍第1項之各向異性導電膜,其中該氫化環氧樹脂包含氫化雙酚A環氧樹脂。
- 一種快速低溫可固化的各向異性導電膜,其包含:結合樹脂,導電粒子,1至20重量份之具有環氧當量為120至180g/eq之反應性單體,5至50重量份之氫化環氧樹脂,以及鋶陽離子固化催化劑,以該各向異性導電膜之固體含量100重量份為基準,其中當在150至170℃下固化5秒時,該各向異性導 電膜具有固化率為80%或更高。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之各向異性導電膜,其中該反應性單體包含至少一種擇自於由下列所構成之群組:具有至少二個縮水甘油基基團之反應性單體、具有單芳族結構之反應性單體以及具有脂環族結構之反應性單體。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之各向異性導電膜,其中該鋶陽離子固化催化劑包含硼酸鋶。
- 如申請專利範圍第7項之各向異性導電膜,其中該硼酸鋶包含式1表示之化合物:
- 如申請專利範圍第8項之各向異性導電膜,其中R2包含 甲基萘或二甲基萘。
- 一種半導體元件,其包含:一配線基材;一各向異性導電膜,其貼至該配線基材之晶片安裝表面;以及一半導體晶片,其安裝在該各向異性導電膜上,其中該各向異性導電膜包含如申請專利範圍第1至5項中任一項之各向異性導電膜。
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