TWI582215B - 一種螢光粉組成及使用該螢光粉組成的發光二極體裝置 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種螢光粉組成，特別是有關於一種包括中藥萃取物作為類紅色螢光粉的螢光粉組成及使用此一螢光粉組成的白色發光二極體裝置。
發光二極體最早於1965年問世，當時是以GaAs(砷化鎵)材料作為基材的紅色發光二極體(Light Emitting Diode,LED)，但其發光效率(光通量)每瓦僅約0.1流明。
而自1968年起，以螢光粉作為光譜轉換的技術開始被廣泛地應用於發光二極體當中，而日本日亞(Nichia)化學公司更於1996年提出藉由藍光LED激發鈰參雜之釔鋁石榴石(Cerium-doped yttrium aluminum garnet；YAG：Ce)螢光粉產生黃光，進一步與藍光混合產生冷白光。
隨著LED封裝技術及發光效率的提升，體積小、耗電量低、壽命長及操作反應迅速的LED也跟著問世。
而由於節能減碳的需求及環保意識的抬頭，世界各國也開始逐步地以LED取代傳統的鎢絲燈泡或汞燈。目前LED已廣泛地應用於號誌燈、廣告燈、汽機車光源、室外或家用照明裝置、顯示器或電腦周邊裝置的背光光源等。
而螢光粉的需求量也隨著LED的普及而增加，螢光粉中的稀土金屬如釔(Yttrium,Y)、銪(Europium,Eu)的需求也開始急速成長。目前，全球稀土金屬蘊藏量分布情況為中國(30.86%)、美國(14.88%)、澳洲(5.99%)、獨立國協(21.67%)、印度(1.30%)、巴西(0.10%)、馬來西亞(0.03%)及其他地區(25.17%)。
自1980年起，美國因環保、開採成本過高等因素下，已不再開採稀土金屬。而目前中國的稀土金屬產量佔全球97%，為全球稀土金屬最主要的供應國。雖然稀土金屬目前暫時不虞匱乏，但由於中國限制其稀土金屬的出口，使得供應鏈緊縮，因此市場上需藉由回收使用過的稀土金屬，才能有效地平抑稀土金屬價格的劇升。
目前，螢光粉可以固態擴散法(Solid State Diffusion Method)、水熱法(hydrothermal Method)及溶膠凝膠法(Sol-Gel Method)等方式製作，但固態擴散法與水熱法均需要極高的反應溫度；而溶膠凝膠法則需要昂貴的金屬醇鹽，且製作時間長，因而不適用於大量的生產。
有鑑於此，如何提供一製作簡易且可減少稀土金屬使用量的螢光粉組成，為本發明欲解決的技術課題。
本發明的首要目的，係提供一種螢光粉組成，尤指一種製程簡化，且可降低製作過程中能量消耗及稀土金屬使用量的螢光粉組成。
本發明的另一目的，係提供一種發光二極體裝置，此發光二極體裝置中包含前述螢光粉組成，使得此發光二極體裝置能夠發射出波長介於400nm至800nm的暖白光。
為達上述目的，本發明提供一種螢光粉組成，包括：一第一螢光粉；及一第二螢光粉，其中該第二螢光粉包括一黃柏萃取物。
於上述較佳實施方式中，其中該第一螢光粉及該第二螢光粉的重量比介於4：1至32：1之間。
於上述較佳實施方式中，其中該第一螢光粉及該第二螢光粉的重量比為10：1。
於上述較佳實施方式中，其中該螢光粉組成的放射波長介於400nm至800nm。
於上述較佳實施方式中，其中該黃柏萃取物的激發波長300nm至480nm。
於上述較佳實施方式中，其中該黃柏萃取物的放射波長介於450nm至750nm。
於上述較佳實施方式中，其中該第一螢光粉係選自於：一黃光螢光粉、一紅光螢光粉及一綠光螢光粉所組成的群組。
於上述較佳實施方式中，其中該黃光螢光粉係選自於：Y3Al5O12：Ce3+(YAG)、Tb3Al5O12：Ce3+(TAG)、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4：Eu2+以及(Ca,Mg,Y)SiwAlxOyNz：Eu2+所組成的群組。
於上述較佳實施方式中，其中該紅光螢光粉係選自於：(Sr,Ca)S：Eu2+、(Y,La,Gd,Lu)2O3：Eu3+,Bi3+、(Y,La,Gd,Lu)2O2S：Eu3+(,Bi3+)、(Ca,Sr,
Ba)2Si5N8：Eu2+、(Ca,Sr)AlSiN3：Eu2+、Sr3SiO5：Eu2+、Ba3MgSi2O8：Eu2+,Mn2+以及ZnCdS：Ag1+,Cl1-所組成的群組。
於上述較佳實施方式中，其中該綠光螢光粉係選自於：BaMgAl10O17：Eu2+,Mn2+(BAM-Mn)、SrGa2S4：Eu2+、Lu3Al5O12：Ce3+(LuAG)、(Ca,Sr,Ba)Al2O4：Eu2+、SrSi2N2O2：Eu2+、CaSc2O4：Ce3+、Ca3Sc2Si3O12：Ce3+、(Ca,Sr,Ba)4Al14O25：Eu2+、Ca8Mg(SiO4)4Cl2：Eu2+,Mn2+以及(Ba,Sr)2SiO4：Eu2+所組成的群組。
本發明另提供一種發光二極體裝置，其包含上述的螢光粉組成。
10‧‧‧黃柏萃取物的製造概念流程示意圖
40‧‧‧發光二極體裝置
400‧‧‧藍光發光二極體晶片
401‧‧‧基座
402‧‧‧螢光膠體
403‧‧‧導線
404‧‧‧透鏡
S11~S17‧‧‧步驟
圖1係為本發明黃柏萃取物的製造概念流程示意圖；圖2係為本發明黃柏萃取物的NMR圖譜；圖3係為本發明黃柏萃取物的激發與放射光譜圖；圖4係為使用含黃柏萃取物的螢光粉組成的LED裝置剖面圖；圖5係為包括不同比例黃柏萃取物的螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖；圖6係為包括不同比例黃柏萃取物的螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖；圖7係為包括不同比例黃柏萃取物的螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖；圖8係為商用黃螢光粉及紅螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖。
圖9係為商用黃螢光粉與添加黃柏萃取物的螢光粉組成之波長相對強度圖。
本發明係提供一種黃柏萃取物作為紅色螢光粉的替代材料，且以本發明提供的黃柏萃取物封裝製成的LED具有以商業紅色螢光粉封裝製成的LED相似的色度。
請參閱圖1所示，其中，10係為本發明一較佳黃柏萃取物的製造概念流程示意圖，本發明所使用的黃柏(Phellodendron)係取自芸香科植物，如黃皮樹(Phellodendron chinense Schneid)的川黃柏或黃檗(Phellodendron amurense Rupr)的關黃柏等，但所使用的黃柏不以前述黃柏種類為限。首先，對黃柏進行研磨的步驟(步驟S11)而獲得一黃柏粉末；接著，加入乙醚至黃柏粉末中，並均勻地混合(步驟S12)，而獲得一黃柏溶液。
接著，再將獲得的黃柏溶液置於室溫下進行萃取(步驟S13)，並以濾紙進行過濾(步驟S14)；於過濾(步驟S14)後，再將其置於溫度10℃的環境下，進行減壓濃縮(步驟S15)；於減壓濃縮(步驟S15)後，即可獲得可長時間保存的黃柏萃取物。
再接著，將上述所獲得的黃柏萃取物進一步濃縮成濕粉(步驟S16)；之後，再以氮氣乾燥該濕粉(步驟S17)，以獲得乾燥的黃柏萃取物粉末，此一乾燥後的黃柏萃取物粉末即可用做LED的封裝。
請參閱圖2所示，係為本發明所提供之黃柏萃取物的核磁共振(Nuclear Magnetic Resonance,NMR)圖譜。
請參閱圖3，係為本發明所提供之黃柏萃取物的激發(photoluminescence,PLE)與放射(photoluminescence,PL)光譜圖。如圖3所示，本發明所揭示的黃柏萃取物的激發波長介於300nm至480nm，紫外光到藍光的波
段皆可做為其激發的光源，受激發的黃柏萃取物可放射波長介於450nm至750nm的光線，而可用作紅螢光粉的替代材料。
請參閱圖4，係為利用本發明所提供的黃柏萃取物封裝製成的發光二極體裝置40的剖面圖。如圖4所示，本發明的發光二極體裝置40封裝方式為：先將藍光發光二極體晶片400配置於基座401，並以打線接合藍色發光二極體晶片400及基座401；之後，在基座401上以點膠的方式形成一覆蓋藍光發光二極體晶片400與導線403的螢光膠體402；接著，在螢光膠體402上配置一透鏡404；其中螢光膠體402包括本發明提供的黃柏萃取物粉末及黃螢光粉；因此，當藍光發光二極體晶片400發射出波長介於455nm至457.5nm範圍的藍光時，藉由此藍光來激發螢光膠體402中的黃柏萃取物粉末及黃螢光粉的螢光粉組成，使發光二極體裝置40發出波長介於400nm至800nm暖白光。
此外，在本發明的一些實施方式中，此一螢光膠體402可進一步添加紅螢光粉或綠螢光粉進行色度的調整。而所述黃螢光粉的材料可以選自Y3Al5O12：Ce3+(YAG)、Tb3Al5O12：Ce3+(TAG)、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4：Eu2+以及(Ca,Mg,Y)SiwAlxOyNz：Eu2+所組成的群組；所述紅螢光粉的材料可以選自(Sr,Ca)S：Eu2+、(Y,La,Gd,Lu)2O3：Eu3+,Bi3+、(Y,La,Gd,Lu)2O2S：Eu3+(,Bi3+)、(Ca,Sr,Ba)2Si5N8：Eu2+、(Ca,Sr)AlSiN3：Eu2+、Sr3SiO5：Eu2+、Ba3MgSi2O8：Eu2+,Mn2+以及ZnCdS：Ag1+,Cl1-所組成的群組；所述綠螢光粉的材料可以選自BaMgAl10O17：Eu2+,Mn2+(BAM-Mn)、SrGa2S4：Eu2+、Lu3Al5O12：Ce3+(LuAG)、(Ca,Sr,Ba)Al2O4：Eu2+、SrSi2N2O2：Eu2+、CaSc2O4：Ce3+、Ca3Sc2Si3O12：Ce3+、(Ca,Sr,Ba)4Al14O25：Eu2+、Ca8Mg(SiO4)4Cl2：Eu2+,Mn2+以及(Ba,Sr)2SiO4：Eu2+所組成的群組。
本發明雖僅揭示一種習知LED裝置的封裝方式，但本發明所提供的包含黃柏萃取物的螢光粉組成實際上可應用於各種不同LED的封裝，而不以該習知LED的封裝方式為限。
請參閱圖5、圖6、圖7及圖8，其中，圖5、圖6及圖7為本發明所提供包括不同比例黃柏萃取物的螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖(Commission International de l’Eclairage,CIE)；圖8為對照組，其係為使用商用黃螢光粉及紅螢光粉組成所封裝LED的色度座標圖。
如圖5所示，形成此LED的色度座標圖所使用的螢光粉組成包括：0.06g的黃螢光粉及0.015g的黃柏萃取物(重量比=4：1)，圖5之封裝測試數據如表1.1所示：(Num為封裝測試個數；x及y為色度座標；Lv為輝度；Vf為正向電壓；CCT為色溫；CRI為演色性；IR為反向電流；Max為最大值；Avg為平均值；Min為最小值)
如圖6所示，形成此LED的色度座標圖所使用的螢光粉組成包括：0.08g的黃螢光粉及0.01g的黃柏萃取物(重量比=8：1)，圖6之封裝測試數據如表1.2所示：
如圖7所示，圖7為本發明一較佳的實施方式，形成此LED的色度座標圖所使用的螢光粉組成包括：0.1g的黃螢光粉及0.01g的黃柏萃取物(重量比=10：1)，圖7之封裝測試數據如表1.3所示：
另外，如圖8所示，係為一種以商用黃螢光粉及紅螢光粉組成所封裝的LED色度座標圖，其螢光粉組成包括：0.1g的黃螢光粉及0.00475g的紅螢光粉，圖8之封裝測試數據如表1.4所示：
明顯地，由圖5、圖6及圖7顯示，本發明所提供包括不同比例黃柏萃取物的螢光粉組成也可發射出如同圖8中商用黃螢光粉及紅螢光粉組成相近似的暖白光(如圖5、圖6、圖7及圖8中方框標示之處)。
請繼續參閱圖9，圖9為商用黃螢光粉與添加黃柏萃取物的螢光粉組成之波長相對強度圖。於圖9中，分別以商用黃螢光粉0.08g及添加黃柏萃取物的螢光粉組成(含0.08g黃螢光粉及0.01g黃柏萃取物)進行封裝測試，於圖9中，在500nm至800nm波長的區段，添加0.01g黃柏萃取物的螢光粉組成其相對強度(%)高於未添加黃柏萃取物的商用黃螢光粉，證明添加黃柏萃取物的螢光粉組成相較於未添加的商用黃螢光粉，具有較佳的衍色性。
相較於習知技術，本發明提供一種製作簡易的螢光粉組成，使用該螢光粉組成的LED裝置可發出與市售LED裝置近似的暖白光源，由於製作簡易、耗能減少，因此大幅地降低了LED裝置的製作成本；故，本發明實為一極具產業價值之創作。
本發明得由熟悉本技藝之人士任施匠思而為諸般修飾，然皆不脫如附申請專利範圍所欲保護。
Claims (9)
- 一種螢光粉組成，包括：一第一螢光粉，該第一螢光粉係選自於一黃螢光粉、一紅螢光粉及一綠螢光粉所組成的群組；及一第二螢光粉，其中該第二螢光粉包括一黃柏萃取物其中該第一螢光粉與該第二螢光粉的重量比介於4：1至32：1之間。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該第一螢光粉及該第二螢光粉的重量比為10：1。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該螢光粉組成的放射波長介於400nm至800nm。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該黃柏萃取物的激發波長介於300nm至480nm。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該黃柏萃取物的放射波長介於450nm至750nm。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該黃光螢光粉係選自於：Y3Al5O12：Ce3+(YAG)、Tb3Al5O12：Ce3+(TAG)、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4：Eu2+以及(Ca,Mg,Y)SiwAlxOyNz：Eu2+所組成的群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該紅光螢光粉係選自於：(Sr,Ca)S：Eu2+、(Y,La,Gd,Lu)2O3：Eu3+,Bi3+、(Y,La,Gd,Lu)2O2S：Eu3+(,Bi3+)、(Ca,Sr,Ba)2Si5N8：Eu2+、(Ca,Sr)AlSiN3：Eu2+、Sr3SiO5：Eu2+、Ba3MgSi2O8：Eu2+,Mn2+以及ZnCdS：Ag1+,Cl1-所組成的群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉組成，其中該綠光螢光粉係選自於：BaMgAl10O17：Eu2+,Mn2+(BAM-Mn)、SrGa2S4：Eu2+、Lu3Al5O12：Ce3+(LuAG)、(Ca,Sr,Ba)Al2O4：Eu2+、SrSi2N2O2：Eu2+、CaSc2O4：Ce3+、Ca3Sc2Si3O12：Ce3+、(Ca,Sr,Ba)4Al14O25：Eu2+、Ca8Mg(SiO4)4Cl2：Eu2+,Mn2+以及(Ba,Sr)2SiO4：Eu2+所組成的群組。
- 一種發光二極體裝置，其包含請求項1至8項任一項之螢光粉組成。
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