TWI539646B - 空氣電池及其空氣電極 - Google Patents

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Description

空氣電池及其空氣電極
本案係關於一種電池及其電極，特別是一種空氣電池及其空氣電極。
隨著全球經濟的蓬勃發展、社會的進步和人口的快速成長，人類對能源的需求量與依賴程度也與日俱增，而造成地球有限的能源日益枯竭。因此，替代能源成為了重要的研究課題。近年來，燃料電池、空氣電池等，由於可直接將化學能轉換成電能，且產物相當環保，因而是目前備受青睞的替代能源。
以空氣電池而言，空氣電池產生電能後會形成水與金屬氧化物，是可再度使用的產物。另一方面，空氣電池具有良好的安全性及穩定性而便於使用。
當空氣電池進行放電時，空氣電池的金屬陽極(鋅)會發生氧化反應，而電子會通過外電路而進入陰極的空氣電極。另一方面，空氣電極會進行氧氣還原反應(Oxygen Reduction Reaction，ORR)，以將氧氣還原。以二次空氣電池來說，由於需要進行充電的程序，因而空氣電池也需要對應的設計，詳細來說，當空氣電池進行充電時，空氣電極會進行氧氣生成反應(Oxygen Evolution Reaction，OER)以重新生成氧氣。
然而，無論是氧氣還原反應或者氧氣生成反應，都需要觸媒來進行反應的催化。如何改善空氣電極中的觸媒以提升空氣電池的效率，是目前研究人員重要的研究課題。
本提案是關於一種空氣電池及其空氣電極，藉以改善空氣電極中觸媒的設計，以提升空氣電池的效率。
本提案一實施例所揭露之空氣電極，包含一集電體以及一觸媒層。集電體之材料組成包含鎳、鉻以及鐵。觸媒層擔載於集電體。觸媒層之材料組成包含α-二氧化錳。
本提案一實施例所揭露之空氣電池，包含一金屬電極、一空氣電極、一電池槽以及一電解液。金屬電極、空氣電極以及電解液容置於電池槽內。
根據本提案實施例所揭露之空氣電池及其空氣電極，由於本提案之集電體可用來催化空氣電池充電時所進行的氧化反應，而觸媒層可用來催化空氣電池放電時所進行的還原反應。因此，本提案之空氣電極只需要設置單一之觸媒層，而不需要額外設置另一觸媒層或者另一觸媒成分。再者，本提案之空氣電池及其空氣電極由於具有特殊的成分組成及結構特徵，因而本提案之空氣電池及其空氣電極具有較高之放電電壓以及較低之充電電壓，而具有較佳的電池效率。
9‧‧‧空氣電池
10‧‧‧金屬電極
20‧‧‧空氣電極
21‧‧‧集電體
22‧‧‧觸媒層
23‧‧‧疏水層
30‧‧‧電池槽
40‧‧‧電解液
50‧‧‧隔離膜
第1A圖為本提案一實施例所揭露之空氣電池之示意圖。
第1B圖為本提案另一實施例所揭露之空氣電池之示意圖。
第2圖為本提案一實施例所揭露之空氣電極之示意圖。
第3A圖為本提案實施例一之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第3B圖為本提案實施例一之空氣電池之時間與充放電電壓之另一關係圖。
第4圖為本提案實施例二之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第5圖為本提案比較例一之電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第6圖為本提案比較例二之電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第7圖為本提案比較例三之電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第8圖為本提案實施例三之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。
第9圖為本提案比較例四之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。
以下在實施方式中詳細敘述本提案之詳細特徵以及優點，其內容足以使任何熟習相關技藝者了解本提案之技術內容並據以實施，且根據本說明書所揭露之內容、申請專利範圍及圖式，任何熟習相關技藝者可輕易地理解本提案相關之目的及優點。以下之實施例係進一步詳細說明本提案之觀點，但非以任何觀點限制本提案之範疇。
首先，請參閱第1A圖及第1B圖，第1A圖為本提案一實施例所揭露之空氣電池之示意圖，第1B圖為本提案另一實施例所揭露之空氣電池之示意圖。本提案之空氣電池9是一種具有放電及充電功能而可重複使用之二次電池。空氣電池9包含一金屬電極10、一空氣電極20、一電池槽30以及一電解液40(如第1A圖所示)。金屬電極10、空氣電極20以及電解液40容置於電池槽30內。在本提案部分實施例中，空氣電池9還包含一隔離膜50(如第1B圖所示)，但並不以此為限。隔離膜50容置於電池槽30內，且隔離膜50分隔 空氣電極20以及金屬電極10。
在本提案實施例中，金屬電極10是作為空氣電池9中的陽極，因而當空氣電池9放電時金屬電極10可進行金屬氧化成金屬離子之氧化反應。金屬電極10之材質例如為銅、錫或鋅。另一方面，空氣電極20則是作為空氣電池9中的陰極，因而當空氣電池9放電時空氣電極20可進行將氧氣還原的氧氣還原反應(Oxygen Reduction Reaction，ORR)。空氣電極20的結構及組成將於稍後之段落進行更詳細的介紹。
在本提案部分實施例中，電解液40包含鋅離子。須注意的是，當金屬電極10之材質為銅或錫時，電解液40須包含鋅離子，並且空氣電池9須先進行充電之程序以生成金屬鋅。相對地，當金屬電極10之材質為鋅時，電解液40可不包含鋅離子，且空氣電池9可直接進行放電或充電之程序。在本實施例中，電解液40例如為氯化鋅、氧化鋅的鹼性溶液，而鹼性溶液的來源例如為氫氧化鉀或氫氧化鈉。
接著，請一併參閱第2圖，第2圖為本提案一實施例所揭露之空氣電極之示意圖。本提案之空氣電極20是一種使用於可放電及充電之空氣電池的電極。空氣電極20包含一集電體21以及一觸媒層22。集電體21之材料組成包含鎳、鉻以及鐵，而觸媒層22之材料組成包含α-二氧化錳。在本實施例中，空氣電極20還包含一疏水層23，疏水層23設置於觸媒層22上，而使得觸媒層22是位於集電體21以及疏水層23之間。
詳細來說，集電體21之鎳的重量百分比介於8wt%至14wt%之間，集電體21之鉻的重量百分比介於16wt%至20wt%之間，集電體21之鐵的重量百分比大於或等於60wt%。須注意的是，上述之重量百分比係以集電體21 之總重為基準。
在本實施例及部分其他實施例中，集電體21之材料組成還可包含碳、錳、鉬、矽、磷或硫。其中，碳的重量百分比例如為0.08wt%，錳的重量百分比例如為2wt%，鉬的重量百分比例如是介於2wt%至3wt%之間，矽的重量百分比例如為1wt%，磷的重量百分比例如為0.045wt%，硫的重量百分比例如為0.03wt%。上述之重量百分比也是以集電體21之總重為基準。
本提案之集電體21同時具有集電以及催化的效果。詳細來說，由於集電體21之材料組成包含鎳、鉻、鐵等金屬且具有上述之元素組成比例，因而可用來集電以及催化氧氣生成反應(Oxygen Evolution Reaction，OER)。也就是說，集電體21除了具有集電的功能外，集電體21還同時具有催化空氣電池9充電時正極(陽極)所進行的氧化反應之能力。
本提案之集電體21具有多孔之網狀結構，因而集電體21具有較大之表面積。在本實施例中，集電體21之網目是介於50網目以及350網目之間。
在本實施例及部分其他實施例中，集電體21之厚度為70微米。
本提案之觸媒層22是用來催化空氣電池9充電時所進行的反應。詳細來說，由於觸媒層22之材料組成包含α-二氧化錳，因而可用來催化空氣電池9放電時所進行的氧氣還原反應(Oxygen Reduction Reaction，ORR)。詳細來說，觸媒層22是用來催化空氣電池9放電時正極(陰極)所進行的還原反應。
在本實施例及部分其他實施例中，觸媒層22之材料組成還包含一碳材，藉以提升觸媒層22整體之導電能力。碳材例如為XC-72碳粉、乙炔黑 (acetylene carbon black)、石墨烯、奈米碳管、活性碳或上述之組合。其中，碳材的重量百分比介於10wt%至90wt%之間，碳材的重量百分比係以觸媒層22之總重為基準。
須注意的是，在本提案中，觸媒層22僅具有單一之觸媒，亦即α-二氧化錳。在本提案部分實施例中，觸媒層22僅由α-二氧化錳與碳材所組成。
在本提案部分實施例中，觸媒層22是直接塗佈、擔載於集電體21上。在本提案部分其他實施例中，觸媒層22則是透過一黏著劑而黏著於集電體21。其中，黏著劑46例如但不限於為聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVDF)。
在本實施例及部分其他實施例中，疏水層23由於具有疏水的性質，因而可降低、甚至可避免水、水氣通過疏水層23。因此，可降低、避免空氣電極20外的水氣進入空氣電極20而降低空氣電極20的功效。另一方面，還可避免空氣電極20內的電解液40流出空氣電極20外。疏水層23例如但不限於為Carbel CL®之疏水碳布(carbon cloth)。另一方面，疏水層23具有多孔的性質，因而可提供空氣(氧氣)自外界進入空氣電極20而擴散至觸媒層22、集電體21之路徑。
如上所述，由於本提案之集電體21可用來催化空氣電池9充電時正極(陽極)所進行的氧化反應，而觸媒層22可用來催化空氣電池9放電時正極(陰極)所進行的還原反應。因此，本提案之空氣電池9及其空氣電極20同時具有放電及充電之功能，而可進行多次重複的使用，屬於一種可再生的二次電池。
進一步來說，由於本提案之集電體21除了可用來集電以外，還 可以氧氣生成反應。因此，本提案之空氣電極20只需要設置單一之觸媒層22，而不需要額外設置另一觸媒層或者另一觸媒成分(相異於α-二氧化錳之成分)來催化氧氣生成反應。其次，本提案用來催化氧氣生成反應之成分與用來催化氧氣還原反應之成分是分別設置於不同的結構(亦即，分別為集電體21以及觸媒層22)，而非以摻混的方式設置於同一結構內。本提案之空氣電池9及其空氣電極20由於具有上述之成分組成及結構特徵，因而本提案之空氣電池9及其空氣電極20具有較高之放電電壓以及較低之充電電壓。
以下介紹本提案一實施例所揭露之觸媒層的製備流程。
首先，將5.143克之XC72及4.056克之硫酸錳混合於三頸圓底燒瓶中。接著，將3.792克之過錳酸鉀與60毫升之去離子水混合於燒杯中，並且透過磁石攪拌機將過錳酸鉀攪拌至完全溶解。所配置而成的過錳酸鉀溶液的濃度約為0.4M。然後，將過錳酸鉀溶液緩慢倒入裝有XC72、硫酸錳的三頸燒瓶中。接著，將上述三頸燒瓶擺放於磁石加熱攪拌器上，並且在100℃之溫度下進行反應20小時。待反應完成後，取出三頸燒瓶內之溶液，進行高速離心以收集固體產物。然後，將離心後所得之固體產物(粉體)置於烘箱內，於120℃之溫度下進行乾燥24小時。待上述固體產物(粉體)烘乾後即為本提案一實施例所揭露之觸媒層(包含α-二氧化錳以及碳材)。
以下將藉由數個實施例及比較例說明本提案所揭露之空氣電池，並且進行實驗測試以比較其性能差異。
實施例一
金屬陽極：錫板。
空氣電極之集電體：碳：0.08wt%、錳：2wt%、鉻：16-18wt%、 鉬：2-3wt%、鎳：10-14wt%、矽：1wt%、磷：0.045wt%、硫：0.03wt%、鐵：其餘成分。
空氣電極之觸媒層：α-二氧化錳(58wt%)及XC72(25wt%)。
空氣電極之疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將空氣電池於10毫安培/平方公分(mA/cm2)之電流密度下進行測試，先將空氣電池充電10分鐘，再進行空氣電池之放電。測試結果請參閱第3A圖及第3B圖，第3A圖為本提案實施例一之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖，第3B圖為本提案實施例一之空氣電池之時間與充放電電壓之另一關係圖。如圖所示，實施例一之空氣電池可進行多次放電(大於200次循環)。在放電的過程中，在放電10000秒內實施例一之空氣電池具有68%之電壓效率以及90%之庫倫效率，且充電電壓約為1.9伏特、放電電壓約為1.3伏特，在放電230000秒內實施例一之空氣電池具有62%之電壓效率以及80%之庫倫效率。
實施例二
金屬陽極：錫板。
空氣電極之集電體：碳：0.08wt%、錳：2wt%、鉻：16-18wt%、鉬：2-3wt%、鎳：10-14wt%、矽：1wt%、磷：0.045wt%、硫：0.03wt%、鐵：其餘成分。
空氣電極之觸媒層：α-二氧化錳(58wt%)及乙炔黑(25wt%)。
空氣電極之疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度 是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將空氣電池於10毫安培/平方公分之電流密度下進行測試，先將空氣電池充電10分鐘，再進行空氣電池之放電。測試結果請參閱第4圖，第4圖為本提案實施例二之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，實施例二之空氣電池剛開始放電時具有75%之電壓效率，在放電10000秒內實施例二之空氣電池仍具有72%之電壓效率，實施例二之空氣電池之充電電壓約為1.75伏特、放電電壓約為1.3伏特。
比較例一
金屬陽極：錫板。
集電體：碳：0.08wt%、錳：2wt%、鉻：16-18wt%、鉬：2-3wt%、鎳：10-14wt%、矽：1wt%、磷：0.045wt%、硫：0.03wt%、鐵：其餘成分。
疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將電池於10毫安培/平方公分之電流密度下進行測試。測試結果請參閱第5圖，第5圖為本提案比較例一之電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，比較例一之電池僅能進行充電，而無法進行放電，並且比較例一之電池的充電電壓接近2伏特。
比較例二
金屬陽極：錫板。
集電體：碳：0.08wt%、錳：2wt%、鉻：17.5-20wt%、鎳：8-11 wt%、矽：1wt%、磷：0.045wt%、硫：0.03wt%、鐵：其餘成分。
疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將空氣電池於10毫安培/平方公分之電流密度下進行測試。測試結果請參閱第6圖，第6圖為本提案比較例二之電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，比較例二之電池僅能進行充電，而無法進行放電，並且比較例二之電池的充電電壓接近2伏特。
比較例三
金屬陽極：錫板。
空氣電極之集電體：鎳發泡材。
空氣電極之觸媒層：無。
空氣電極之疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將電池於10毫安培/平方公分之電流密度下進行測試。測試結果請參閱第7圖，第7圖為本提案比較例三之電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，比較例三之電池僅能進行充電，而無法進行放電，並且比較例三之電池的充電電壓接近1.95伏特。
如上所示，實施例一、實施例二與比較例一至三之間的主要差異在於：實施例一、實施例二中空氣電極設置含有α-二氧化錳之觸媒層，而比較例一至三並無α-二氧化錳，並且比較例三之集電體為鎳發泡材。比較例一至三 由於沒有α-二氧化錳，因而無法進行放電，且具有較高之充電電壓。
實施例三
金屬陽極：錫板。
空氣電極之集電體：碳：0.08wt%、錳：2wt%、鉻：16-18wt%、鉬：2-3wt%、鎳：10-14wt%、矽：1wt%、磷：0.045wt%、硫：0.03wt%、鐵：其餘成分。
空氣電極之觸媒層：α-二氧化錳(20wt%)及活性碳(60wt%)。
空氣電極之疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)+氧化鋅/氯化鋅(25g/L)。
接著，將空氣電池於10毫安培/平方公分(mA/cm2)之電流密度下進行測試，先將空氣電池充電10分鐘，再進行空氣電池之放電。測試結果請參閱第8圖，第8圖為本提案實施例三之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，實施例三之空氣電池之充電電壓約為1.66伏特、放電電壓約為1.33伏特。
比較例四
金屬陽極：鋅板。
空氣電極之集電體：鎳發泡材。
空氣電極之觸媒層：鈣鈦礦(LaCoO3)(50wt%)及XC-72碳粉(25wt%)。
空氣電極之疏水層：Carbel CL®(平均孔徑大於10微米，厚度是介於325微米以及425微米之間)。
電解液：氫氧化鈉(6M)。
接著，將空氣電池於25毫安培/平方公分(mA/cm2)之電流密度下進行測試。測試結果請參閱第9圖，第9圖為本提案比較例四之空氣電池之時間與充放電電壓之關係圖。如圖所示，比較例四之空氣電池之充電電壓約為2.2-2.4伏特、放電電壓約為1.1伏特。
如上所示，實施例三與比較例四之間的主要差異在於：實施例三中空氣電極的觸媒為α-二氧化錳，比較例四之觸媒為鈣鈦礦。由於上述觸媒的差異，因而實施例三之空氣電極具有較高之放電電壓以及較低之充電電壓。
雖然本提案已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本提案，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本提案之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，故本提案之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
20‧‧‧空氣電極
21‧‧‧集電體
22‧‧‧觸媒層
23‧‧‧疏水層

Claims (13)

  1. 一種空氣電極，包含：一集電體，該集電體之材料組成包含鎳、鉻以及鐵；以及一觸媒層，擔載於該集電體，該觸媒層之材料組成包含α-二氧化錳；其中，該集電體之鎳的重量百分比介於8wt%至14wt%之間，該集電體之鉻的重量百分比介於16wt%至20wt%之間，該集電體之鐵的重量百分比大於或等於60wt%，該集電體之鎳的重量百分比、該集電體之鉻的重量百分比以及該集電體之鐵的重量百分比係以該集電體之總重為基準；其中，該集電體之材料組成另包含碳、錳、鉬、矽、磷及硫，該集電體之碳的重量百分比為0.08wt%，該集電體之錳的重量百分比為2wt%，該集電體之鉬的重量百分比介於2wt%至3wt%之間，該集電體之矽的重量百分比為1wt%，該集電體之磷的重量百分比為0.045wt%，該集電體之硫的重量百分比為0.03wt%，該集電體之碳的重量百分比、該集電體之錳的重量百分比、該集電體之鉬的重量百分比、該集電體之矽的重量百分比、該集電體之磷的重量百分比以及該集電體之硫的重量百分比係以該集電體之總重為基準。
  2. 如請求項1所述之空氣電極，另包含一疏水層，設置於該觸媒層，而使該觸媒層位於該集電體以及該疏水層之間。
  3. 如請求項1所述之空氣電極，其中該觸媒層之材料組成另包含一碳材。
  4. 如請求項3所述之空氣電極，其中該觸媒層之材料組成係由α-二氧化錳以及該碳材所組成。
  5. 如請求項3所述之空氣電極，其中該碳材為XC-72碳粉、乙炔黑(acetylene carbon black)、石墨烯、奈米碳管、活性碳或上述之組合。
  6. 如請求項3所述之空氣電極，其中該碳材的重量百分比介於10%至90%之間，該碳材的重量百分比係以該觸媒層之總重為基準。
  7. 如請求項1所述之空氣電極，其中該觸媒層透過一黏著劑而擔載於該集電體。
  8. 如請求項1所述之空氣電極，其中該集電體之網目介於50網目至350網目之間。
  9. 如請求項1所述之空氣電極，其中該集電體之厚度為70微米。
  10. 一種空氣電池，包含：一金屬電極；一如請求項1至請求項9之其中之一之空氣電極；一電池槽，該金屬電極以及該空氣電極容置於該電池槽內；以及一電解液，容置於該電池槽內。
  11. 如請求項10所述之空氣電池，另包含一隔離膜，容置於該電池槽內，該隔離膜分隔該空氣電極以及該金屬電極。
  12. 如請求項10所述之空氣電池，其中該金屬電極之材質為銅、錫或鋅。
  13. 如請求項10所述之空氣電池，其中該電解液包含鋅離子。
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