TWI499769B - Chemical detector, chemical detector module, chemical substance detection device and chemical substance detection method - Google Patents

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TWI499769B
TWI499769B TW101139983A TW101139983A TWI499769B TW I499769 B TWI499769 B TW I499769B TW 101139983 A TW101139983 A TW 101139983A TW 101139983 A TW101139983 A TW 101139983A TW I499769 B TWI499769 B TW I499769B
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Masanori Iwasaki
Nobuyuki Matsuzawa
Kensaku Maeda
Yusuke Moriya
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Description

化學檢測器、化學檢測器模組、化學物質檢測裝置及化學物質檢測方法
本技術係關於一種用以利用由化學鍵結引起之發光來檢測化學物質之化學檢測器、化學檢測器模組、化學物質檢測裝置及化學物質檢測方法。
正研究利用由化學鍵結引起之發光來檢測化學物質之化學檢測器。具體而言，預先將與欲檢測之靶材料(Target material)特異性結合之探測材料(Probe material)固著於檢測器上，若將試樣供給至檢測器，則試樣中所含有之靶材料會與探測材料結合。例如，若使用可導入至靶材料與探測材料之結合體之螢光標識使該結合體發光，則可利用光電轉換元件進行檢測。藉由將複數種探測材料預先固定於檢測器上，亦可特定試樣中所含有之靶材料之種類。
於此種化學檢測器中，為了可高感度、高精度地進行檢測，必需僅將由靶材料與探測材料之結合所引起之發光導入至光電轉換元件，而將除此以外之光、例如用以使螢光產生之激發光排除在外。
例如，於專利文獻1中揭示有同樣使用激發光之衰減波(evanescent wave)(近場光)使試樣螢光發光之「使用衰減波導管及積體檢測器之生物檢測器(biosensor)」。於該檢測器中，成為如下構成：依序積層檢測器、濾波器、接觸覆蓋層、波導管層，且於波導管上載置試樣。成為如下構成：沿與層平行之方向對波導管層導入激發光(雷射)，藉由自波 導管層之界面漏出之衰減波激發試樣，從而由檢測器檢測螢光。
又，於專利文獻2中揭示有使用激發光之衰減波使試樣螢光發光之「全聚合物光波導檢測器」。於該檢測器中，成為於聚合物基板上形成聚合物波導，且於聚合物波導上固定試樣之構成。藉由在聚合物波導上行進之光波(相干光(coherent light))之衰減波激發試樣，從而以檢測器檢測產生之螢光。
上述專利文獻1及專利文獻2中記載之發明之任一者均係藉由將激發光封閉於波導構造中，而防止激發光到達至光電轉換元件者。因此，用以使固定於波導構造上之試樣螢光發光之衰減波成為兩發明之要素。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特表2010-518389號公報([0023]段落、[0126]段落)
[專利文獻2]日本專利特表2009-511896號公報([0056]段落、[0102]段落)
然而，由於衰減波之強度遠遠小於導入至波導構造之光之強度，故而於如上所述之發明中無法有效率地利用光能。又，由於為了將衰減波設為最佳條件而限定波導構造之厚度(數十nm)，因此認為難以製造檢測器或成本升高。 進而，由於衰減波之到達距離亦非常小(數十nm左右)，故而若試樣之表面附近(表減波到達範圍)不存在螢光物質，則無法檢測。
鑒於如上之情況，本技術之目的在於提供一種可高精度、高感度地進行化學物質之檢測之化學檢測器、化學檢測器模組、化學物質檢測裝置及化學物質檢測方法。
為了達成上述目的，本技術之一形態之化學檢測器包括基板、低折射率層、高折射率層及光檢測部。
上述低折射率層積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率。
上述高折射率層積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播。
上述光檢測部設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光。
根據該構成，導入至高折射率層之照明光折射穿透檢測對象物，如上所述般檢測對象物之折射率即第1折射率大於低折射率層之折射率即第2折射率。因此，藉由使照明光以適當之入射角度入射至高折射率層，而可使照明光在高折射率層與低折射率層之界面中全反射，且可使其相對於檢測對象物折射穿透。因此，可一面防止照明光到達至位於低折射率層之下層之光檢測部，一面由光檢測部檢測出檢測對象物中產生之檢測對象光，且可防止因光檢測部中之 照明光之檢測而導致之檢測精度之下降。
上述保持面亦可更包含吸附上述檢測對象物之吸附區域、及不吸附上述檢測對象物之非吸附區域。
根據該構成，由於非吸附區域未與產生照明光之折射穿透之檢測對象物接觸，故而可防止非吸附區域內之照明光之折射穿透。即，於非吸附區域面向空氣之情形時，或於至少與具有充分小於檢測對象物之折射率(第1折射率)之折射率的物質接觸之情形時，在非吸附區域內可能產生照明光之全反射。藉此，由於照明光到達至吸附區域之檢測對象物，但在非吸附區域內被全反射，故而可防止照明光之光能損耗。
上述吸附區域亦可由上述非吸附區域予以分離。
根據該構成，可將吸附區域配置成島狀，故而可預先使不同之靶材料吸附於各吸附區域，從而可同時檢測多種化學物質。
上述光檢測部設置有複數個，且上述吸附區域亦可分別與一個上述光檢測部對向。
根據該構成，由於吸附於各吸附區域之檢測對象物質與光檢測部一對一對應，故而可高精度地檢測出檢測對象光。
上述光檢測部設置有複數個，且上述吸附區域亦可分別與複數個上述光檢測部對向。
根據該構成，由於吸附於各吸附區域之檢測對象物與複數個光檢測部對應，故而可確認一個吸附區域內之檢測對象光之發光光譜之特性。
上述吸附區域亦可以面積沿著上述照明光傳播之方向變大之方式形成。
根據該構成，可使入射至各吸附區域之照明光之光量均勻化。如上所述，由於照明光在非吸附區域內全反射，故而不會損光能，但於吸附區域內因入射至檢測對象物而損耗光能。即，於在照明光傳播方向上位於遠距離之吸附區域內，與位於近距離之吸附區域相比，每單位面積之照明光之強度變小。此處，如本構成般，藉由逐漸增大吸附區域之大小，而可調整入射至檢測對象物之光量與進行全反射之光量的比例，從而可使入射至各吸附區域之照明光之光量均勻化。
亦可為上述吸附區域係藉由對上述保持面實施之親水性處理而形成，上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成。
根據該構成，於檢測對象物為親水性材料之情形時，可區分吸附區域與非吸附區域。
亦可為上述吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成，上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之親水性處理而形成。
根據該構成，於檢測對象物為疏水性材料之情形時，可區分吸附區域與非吸附區域。
亦可為上述非吸附區域由不吸附上述檢測對象物之覆膜被覆，上述吸附區域未由上述覆膜被覆。
根據該構成，於檢測對象物為可吸附於保持面之物質之 情形時，可區分吸附區域與非吸附區域。
上述覆膜亦可具有光反射性。
根據該構成，藉由該覆膜可使照明光反射。此於在非吸附區域上積層有具有高折射率之材料之情形時尤其有效。
上述化學檢測器亦可更包含彩色濾光片(color filter)，該彩色濾光片設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且遮蔽上述檢測對象光以外之波長。
根據該構成，可二次防止照明光到達至光檢測部。如上所述，由於照明光在高折射率層與低折射率層之界面中全反射，故而理論上不會到達至光檢測部。然而，亦考慮例如因檢測對象物中之反射等，而導致以與檢測對象光相同之路徑到達至光檢測部之情形。此處，藉由彩色濾光片將此種照明光成分去除，藉此可更高精度地檢測出檢測對向光。
上述化學檢測器亦可更包含晶載透鏡(on-chip lens)，該晶載透鏡設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且將上述檢測對象光聚光於上述光檢測部。
根據該構成，可藉由晶載透鏡將檢測對象光聚光於光檢測部，從而可更高精度地檢測出檢測對象光。
上述化學檢測器亦可更包含遮光壁，該遮光壁設置於上述低折射率層，且將上述低折射率層劃分成每個與各光檢測部對向之區域。
根據該構成，可將由鄰接之檢測對象物產生之檢測對象光遮蔽，從而可防止串擾(crosstalk)。
上述照明光亦可為激發光，上述檢測對象光亦可為螢光。
為了達成上述目的，本技術之一形態之化學檢測器模組包括化學檢測器與導光部。
上述化學檢測器包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光。
上述導光部接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光。
為了達成上述目的，本技術之一形態之化學物質檢測裝置包括化學檢測器模組與光源。
上述化學檢測器模組包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；及導光部，其接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光。
上述光源對上述導光部照射上述照明光。
為了達成上述目的，本技術之一形態之化學物質檢測方 法係準備化學檢測器，該化學檢測器包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光。
經由導光部對上述高折射率層導入上述照明光。
藉由上述光檢測部檢測上述檢測對象光。
如上所述，根據本技術，可提供一種能夠高精度、高感度地進行化學物質之檢測之化學檢測器、化學檢測器模組、化學物質檢測裝置及化學物質檢測方法。
(第1實施形態)
對本技術之第1實施形態之化學檢測器進行說明。
[化學檢測器之構成]
圖1係表示第1實施形態之化學檢測器1之構成之剖面圖。如該圖所示，化學檢測器1係依序積層基板2、低折射率層3及高折射率層4而構成。又，化學檢測器1於使用時附著檢測對象物而使用。圖2係表示載置於化學檢測器1之檢測對象物S之剖面圖。
於以下說明中，將檢測對象物S之折射率(絕對折射率，以下相同)設為第1折射率n1，將低折射率層3之折射率設為 第2折射率n2，將高折射率層4之折射率設為第3折射率n3。詳細情況將於下文敍述，但該等折射率具有第2折射率n2、第1折射率n1、第3折射率n3依序變大之關係。
於基板2上設置有光檢測部21。光檢測部21既可為二維排列像素(光電轉換元件)而成之影像感測器(CMOS(Complementary Metal Oxide Semiconductor，互補金氧半導體)、CCD(Charge Coupled Device，電荷耦合器件)等)，亦可利用一維排列像素而成之線感測器、利用有機光電轉換之光感測器等可檢測光之各種感測器。亦可於基板2上設置連接於光檢測部21之未圖示之配線等。圖1及圖2中於基板2上設置有影像感測器之保護絕緣膜22，但根據光檢測部21之構成亦存在不設置之情形。
低折射率層3係積層於基板2上之層，且具有小於第1折射率n1(檢測對象物S之折射率)之第2折射率n2。即，低折射率層3可設為包含折射率為1(空氣)以上且未達第1折射率(例如1.5)之材料者。又，作為低折射率層3之材料，較佳為至少在下述檢測對象之光(以下為檢測對象光)之波長區域內透光性較高之材料。
作為此種材料，例如可列舉含有含氟中空二氧化矽粒子之聚矽氧烷樹脂(n=1.2~1.35(依存於二氧化矽粒徑))、含氟之聚矽氧烷樹脂(n=1.42)、含氟之丙烯酸系樹脂(n=1.42)、含有中空二氧化矽粒子之聚矽氧烷樹脂(n=1.2~1.35(依存於二氧化矽粒徑))等。再者，此處所示之折射率係相對於光波長為550 nm之折射率。
低折射率層3之厚度較佳為50 nm以上1 mm以下，進而較佳為100 nm以上1 μm以下或50 μm以上500 μm以下。
高折射率層4係積層於低折射率層3之層，且具有大於第1折射率n1(檢測對象物S之折射率)之第3折射率n3。即，高折射率層4可設為包含折射率超過第1折射率(例如1.5)之材料者。又，作為高折射率層4之材料，較佳為至少在檢測對象光之波長區域內透光性較高之材料。進而較佳為即使於下述導入至高折射率層4之光(以下為照明光)之波長區域內透光性仍較高之材料。
作為此種材料，例如可列舉氮化矽(n=1.9)、氮化氧化矽(n=1.85)、分散有氧化鈦之聚矽氧烷樹脂(n=1.8)、添加有熱硬化材料之分散有氧化鈦之丙烯酸系樹脂(n=1.8)等。再者，此處所示之折射率係相對於光波長為550 nm之折射率。
高折射率層4之厚度並無特別限定，但為了防止檢測對象光之衰減故較薄為佳。高折射率層4可直接成膜於低折射率層3上，或者亦可藉由在基板2上積層有低折射率層3之零件上貼合包含如上所述之材料之板狀構件而積層。
高折射率層4之表面如圖2所示般為保持檢測對象物S之面，以下將該表面設為保持面4a。可於保持面4a上區分使檢測對象物S吸附之區域。以下，將吸附檢測對象物S之區域設為吸附區域，將不吸附檢測對象物S之區域設為非吸附區域。
圖3係表示形成於保持面4a之吸附區域4a1 與非吸附區域4a2 之模式圖。如該圖所示，吸附區域4a1 可設為由非吸附區 域4a2 包圍之區域。藉由如此劃分保持面4a，而可於各個吸附區域4a1 內配置種類不同之檢測對象物S，並且可使附著於各吸附區域4a1 之檢測對象物S與各個光檢測部21一對一地對向。
再者，吸附區域4a1 並不限定於相對於光檢測部21一對一地形成之情形，亦可以複數個吸附區域4a1 與一個光檢測部21對向之方式形成，但設為一對一可提高檢測精度。
假定化學檢測器1例如係以如上所述般實施有表面處理之狀態供給至使用者，由使用者將任意之檢測對象物S附著於吸附區域4a1 而使用。
吸附區域4a1 及非吸附區域4a2 可藉由對保持面4a之表面處理而區分。具體而言，於檢測對象物S為親水性材料之情形時可將實施有親水性處理之區域設為吸附區域4a1 ，將實施有疏水性處理之區域設為非吸附區域4a2 。又，於檢測對象物S為疏水性材料之情形時，可將實施有疏水性處理之區域設為吸附區域4a1 ，將實施有親水性處理之區域設為非吸附區域4a2 。
又，吸附區域4a1 與非吸附區域4a2 亦可藉由成膜於保持面4a之覆膜區分。具體而言，於保持面4a包含檢測對象物S吸附之材料之情形時，形成包含檢測對象物S不吸附之材料之覆膜，藉此可將形成有覆膜之區域設為非吸附區域4a2 ，將未形成覆膜之區域設為吸附區域4a1 。又，詳細情況將於下文敍述，但該覆膜較佳為設為具有光反射性者，例如可設為鋁覆膜。
再者，亦可將保持面4a之整個區域設為吸附區域4a1 ，而不形成非吸附區域4a2 。於此情形時，檢測對象物S均勻地附著於保持面4a之整個區域。
[化學檢測器模組之構成]
上述化學檢測器1可設為用作化學檢測器模組者。圖4係表示化學檢測器模組5之剖面圖。如該圖所示，化學檢測器模組5係接合化學檢測器1與導光部6而形成。
導光部6係將光以特定角度導入至高折射率層4之構件。關於光之入射角度之詳細情況將於下文敍述。導光部6可設為如圖4所示之接合於高折射率層4之導光稜鏡，又，亦可為可使光以特定角度導入至高折射率層4之其他構件。導光部6可設為介隔折射率匹配油(index matching oil)等而接合於高折射率層4者，以便與高折射率層4之間不會進入空氣層。
導光部6之配置並不限定於高折射率層4上。圖5及圖6係表示導光部6之不同配置例之模式圖。如圖5所示，導光部6亦可為高折射率層4之上層側，如圖6所示，亦可為高折射率層4之下層側。又，導光部6亦可設置有複數個，以便可自複數個方向對高折射率層4導入照明光(下述)。
[化學物質檢測裝置之構成]
化學檢測器模組5亦可設為與光源一併用作化學物質檢測裝置者。圖22係表示化學物質檢測裝置之構成之模式圖。如該圖所示，化學物質檢測裝置10係由化學檢測器模組5與光源11構成。又，在化學檢測器模組5與光源11之間 設置有透鏡12。
自光源11出射之照明光可設為藉由透鏡12聚集成平行光而經由導光部6入射至高折射率層4者。根據光源11及透鏡12之位置或角度可改變照明光向高折射率層4之入射角度者較佳。
[使用化學檢測器之靶材料之檢測]
對使用化學檢測器1(及化學檢測器模組5)之靶材料之檢測方法進行說明。
預先使各種探測材料吸附於吸附區域4a1 ，若將含有靶材料之試樣供給至化學檢測器1，則試樣中之靶材料與特定之探測材料特異性結合。若將可螢光標識靶材料與探測材料之結合體之螢光標識材料供給至化學檢測器1，則僅螢光標識包含靶材料與探測材料之結合體之檢測對象物S。藉由檢測該螢光，而可特定試樣中所含有之靶材料。
此外，亦可預先對靶材料實施螢光標識。於此情形時，不與吸附於吸附區域4a1 之探測材料產生結合之靶材料自化學檢測器1上被去除，因此可與上述同樣地使用螢光特定靶材料。又，亦可預先對靶材料實施螢光標識，檢測由探測材料與靶材料之結合所導致之螢光之波長及亮度之變化，從而特定靶材料。
如上所述，化學檢測器1可藉由檢測出檢測對象物S中產生之螢光而特定靶材料，故而螢光之準確測定變得重要。假如藉由光檢測部21檢測出用以使螢光產生之激發光，則會自光檢測部21輸出與原來之螢光強度不同之值。然而， 於本技術之化學檢測器1中，藉由下述機構防止激發光到達至光檢測部21，即，可準確地測定螢光。
再者，此處設為利用光檢測部21檢測藉由照射激發光而於檢測對象物S中產生之螢光者進行了說明，但並不限定於此。只要為若對檢測對象物S照射少許光則於檢測對象物S中產生少許光之關係即可。例如，僅於檢測對象物S中含有特定物質之情形時，考慮於檢測對象物S中產生散射光之情形等。
於以下說明中，將如上述激發光般照射至檢測對象物S之光設為「照明光」，將如上述螢光般藉由照射光而於檢測對象物S中產生之光設為「檢測對象光」。
化學檢測器1可在如下領域中使用。例如，包含如卵黃、血液、血清或血漿之生物學流體之分析之化學或生物化學分析、包含水、經溶解之土壤萃取物及經溶解之植物萃取物之分析之環境分析、化學產生、尤其是色素溶液或反應溶液中之解析、分散或公式化分析、品質保護解析、基因解析等。
[化學檢測器之動作]
對化學檢測器1(及化學檢測器模組5)之動作進行說明。圖7係表示化學檢測器1之動作之模式圖。
首先，對在高折射率層4之保持面4a上未附著檢測對象物S之情形進行說明。如圖7(a)所示，照明光經由導光部6而導入至高折射率層4。照明光係相對於高折射率層4之保持面4a以特定之角度範圍入射，關於該角度範圍將於下文敍述。
此處，如上所述般高折射率層4之折射率(第3折射率n3)大於空氣(折射率n=1)及低折射率層3之折射率(第2折射率n2)，故而以適當之角度範圍入射之照明光在高折射率層4與空氣之界面及高折射率層4與低折射率層3之界面中重複全反射，如圖7(a)所示般於高折射率層4中傳播。即，於該狀態下照明光不自高折射率層4向外部洩漏地傳播。
其次，對保持面4a上附著有檢測對象物S之情形進行說明。如圖7(b)所示，藉由使照明光以適當之入射角度入射至高折射率層4，從而到達至設置有檢測對象物S之吸附區域4a1 之照明光不進行全反射而折射穿透，從而入射至檢測對象物S。其原因在於，檢測對象物S之折射率(第1折射率n1)大於空氣之折射率。
另一方面，到達至未設置檢測對象物S之非吸附區域4a2 之光與上述同樣地進行全反射，而再次於高折射率層4中傳播。
即，可於存在檢測對象物S之區域(吸附區域4a1 )內使照明光入射至檢測對象物S，於不存在檢測對象物S之區域(非吸附區域4a2 )內使照明光全反射。又，於此情形時低折射率層3之折射率(第2折射率n2)亦小於檢測對象物S之折射率(第1折射率n1)，故而照明光在高折射率層4與低折射率層3之界面中全反射。
因此，於該狀態下，照明光在高折射率層4中傳播，且僅相對於檢測對象物S入射。於不存在檢測對象物S之非吸附區域4a2 中照明光不會漏出，故而不會損耗光能，且由於照 明光不到達至光檢測部21，故而不藉由光檢測部21檢測照明光。
又，於由包含檢測對象物S不吸附之材料之覆膜形成非吸附區域4a2 之情形時，藉由將該覆膜設為具有光反射性者，而亦可防止非吸附區域4a2 內之照明光之漏出。於此情形時，亦可防止光能損耗或利用光檢測部21對照明光之檢測。
如圖7(c)所示，藉由入射至檢測對象物S之照明光而在檢測對象物S中產生檢測對象光(螢光等)，且由光檢測部21檢測。檢測對象光自檢測對象物S全方位地放出，其一部分穿透高折射率層4及低折射率層3，且由光檢測部21檢測。再者，由於檢測對象光向高折射率層4等之入射角度為陡峭角度(steep angle)，故而在高折射率層4等之界面中不進行全反射，而到達至光檢測部21。
如此，根據本實施形態之化學檢測器1之構成，入射至高折射率層4之照明光不到達至光檢測部21，而可防止利用光檢測部21對照明光之檢測。進而，入射至高折射率層4之照明光在入射至檢測對象物S以外不會衰減，即可有效地利用光能。
[關於照明光之入射角度]
於上述化學檢測器1之動作中對照明光向高折射率層4之入射角度適當之情形進行了說明，但對該入射角度進行更詳細之說明。
圖8係表示高折射率層4與低折射率層3之界面之模式圖。若將照明光(圖中以箭頭表示)向界面之入射角度設為角 度θ3，將照明光自界面之出射角度設為θ2，則根據司乃耳定律(Snell's law)下式(1)之關係成立。
n3×sinθ3=n2×sinθ2 (1)
如上所述，由於第3折射率n3大於第2折射率n2，故而存在角度θ2為90°以上之角度θ3。於該狀態下，照明光無法自高折射率層4向低折射率層3折射穿透而進行全反射，返回至高折射率層4。
圖9係表示高折射率層4與檢測對象物S之界面之模式圖。於未附著檢測對象物S之非吸附區域4a2 中，空氣之折射率為n=1，小於第3折射率n3，故而若為上述角度θ2為90°以上之角度θ3則照明光全部反射。
又，於吸附區域4a1 中，如上所述般照明光自界面折射穿透於檢測對象物S。若將照明光自界面之出射角度設為角度θ1，則與式(1)同樣地下式(2)成立。
n3×sinθ3=n2×sinθ2=n1×sinθ1 (2)
由於第1折射率n1大於第2折射率n2，故而即便於角度θ2為90°之情形時亦由式(2)得出θ1<90°，即照明光折射穿透於檢測對象物S。
如上所述，可根據第1折射率n1、第2折射率n2及第3折射率n3各自之值選擇照明光向高折射率層4之入射角度。藉此，可在低折射率層3及非吸附區域4a2 之界面中使照明光全反射，在與吸附區域4a1 (檢測對象物S)之界面中使照明光折射穿透。
圖10係對於第1折射率n1(檢測對象物S)、第2折射率n2(低 折射率層3)及第3折射率3(高折射率層4)之值表示照明光產生全反射之入射角度之表格。例如，於第3折射率n3為1.9，第2折射率n2為1.3，第1折射率n1為1.4之情形時，根據表格，若將入射角度設為43.2°以上，則產生全反射。又，若將入射角度設為未達47.5°，則產生向檢測對象物S之折射穿透。即，若將入射角度設為43.2°以上且未達47.5°，則可使照明光僅相對於檢測對象物S折射穿透，而在其他界面中使其全反射。
[化學檢測器之製造方法]
對化學檢測器1(及化學檢測器模組5)之製造方法進行說明。圖11係表示化學檢測器1之製造方法之模式圖。
如圖11(a)所示，例如在包含單晶矽之基板2之一面上藉由來自遮罩上之離子注入與其後之熱處理等而形成包含雜質區域之光檢測部21。其次，如圖11(b)所示，在形成有光檢測部21之基板2上成膜保護絕緣膜22。
繼而，如圖11(c)所示，於保護絕緣膜22上積層低折射率層3。低折射率層3例如可藉由利用旋塗等方法塗佈原料樹脂並使其乾燥而形成。
進而，如圖11(d)所示，於低折射率層3上積層高折射率層4。高折射率層4例如可藉由利用旋塗等方法塗佈原料樹脂並使其乾燥而形成。再者，高折射率層4亦可藉由印刷或貼附樹脂片材而形成。
又，高折射率層4亦可藉由將板狀構件貼附於低折射率層3上而形成。圖12係表示利用該方法之化學檢測器1之製造 方法之模式圖。具體而言，準備OHARA公司製造之L-LAH84(n=1.80)、L-NBH(n=1.92)、S-LAH79(n=2.0)、L-BBH1(n=2.10)等具有高折射率之薄板玻璃。
如圖12(a)所示，藉由真空層壓將折射率較低(n=1.4左右)之樹脂片材F貼附於薄板玻璃G上。繼而，如圖12(b)所示，將樹脂片材F側設為低折射率層3側，藉由真空層壓將薄板玻璃G貼附於低折射率層3。
繼而，於高折射率層4之保持面4a上形成吸附區域4a1 及非吸附區域4a2 。於預定親水性物質作為檢測對象物S之情形時，可將實施有親水性處理之區域設為吸附區域4a1 ，將實施有疏水性處理之區域設為非吸附區域4a2 。又，於預定疏水性物質作為檢測對象物S之情形時，可將實施有疏水性處理之區域設為吸附區域4a1 ，將實施有親水性處理之區域設為非吸附區域4a2 。進而，亦可於保持面4a上成膜金屬薄膜，而設為非吸附區域4a2 。
可以如上方式製造化學檢測器1。進而，藉由對化學檢測器1接合導光部6，而可製造化學檢測器模組5。圖13係表示將導光部6向化學檢測器1之接合態樣之模式圖。如圖13(a)所示，化學檢測器1係設為設置有形成有光檢測部21之檢測器區域A、及於3邊設置有用以將化學檢測器1接合於其他構件之端子B者。
於此情形時，導光部6係例如介隔折射率匹配油等而接合於未設置端子B之導光部接合用區域C。藉此，如圖13(b)所示，入射至導光部6之光於高折射率層4內週期性傳播。 可以如上方式製造化學檢測器模組5。
(第2實施形態)
對本技術之第2實施形態之化學檢測器進行說明。再者，本實施形態中，對與第1實施形態之化學檢測器相同之構成省略說明，並附上相同符號。本實施形態之化學檢測器與第1實施形態之化學檢測器之層構造相同，但附著檢測對象物之吸附區域之形態不同。
圖14係表示本實施形態之化學檢測器201之模式圖。如該圖所示，化學檢測器201之吸附區域204a1 係以其面積自導光部6側起每3行變大之方式形成。換言之，分隔各吸附區域204a1 之非吸附區域204a2 係以每3行變細之方式形成。再者，吸附區域204a1 之面積並不限定於每3行變大之情形，亦可設為每1行、每2行、或每更多行地變大面積者。
藉由將吸附區域204a1 設為此種形態，可使入射至各檢測對象物S之照明光之光量均勻化。如上述第1實施形態中所說明般，於高折射率層4中傳播之照明光由於入射至檢測對象物S，因而會隨著自導光部6遠離而衰減。因此，相對於靠近導光部6之吸附區域204a1 ，於自導光部6遠離之吸附區域204a1 中每單位面積之照明光強度變小。
因此，藉由使與各光檢測部21對向之吸附區域204a1 之面積隨著自導光部6離開而變大，從而可使入射至各吸附區域204a1 之照明光之光量均勻化。
以下，對吸附區域204a1 及非吸附區域204a2 之面積比(開口率)進行詳細說明。如上所述，導入至高折射率層4之照 明光一面在高折射率層4之界面中全反射一面傳播，但每次全反射均自吸附區域204a1 (以下為開口)出射照明光。因此，若將全反射次數設為n次，將吸附區域204a1 之一邊之尺寸(以下為開口尺寸)之比例設為Xn，將來自全反射次數第n次之開口的照明光之出射光量設為In，則以下式(3)之關係成立。
I1=X12
I2=(1-I1)X22
I3=(1-I2)X32
：
In=(1-I(n-1))Xn2 (3)
又，於考慮到傳播至全反射次數第n次為止之時間點時所有照明光出射之情形時，將所有照明光設為1時，若自各部位之開口出射之照明光量除以全反射次數所得之光量均等，則下式(4)成立。
1=I1/n+I2/n+I3/n+…+In/n (4)
此處，有下式(5)之關係。
I1/n=I2/n=I3/n=…=In/n (5)
圖15係表示以全反射次數4次照射保持面4a之整個面之情形時之照明光之光量的表格。如該圖所示，將全反射次數第1次之範圍之開口時設為50%，將全反射次數第2次之範圍之開口時設為57.7%，將全反射次數第3次之範圍之開口時設為70.7%，將全反射次數第4次之範圍之開口時設為100%，藉此可遍及整個面進行均等之照明。
然而，由於開口尺寸為100%時與鄰接之開口連接，故而實際上必需開口尺寸之上限。因此，考慮將最大開口尺寸設為90%左右。圖16係表示以全反射次數4次照射保持面4a之整個面之情形時、且將開口尺寸設為90%左右時之照明光之光亮的表格。
又，於以全反射次數8次照射保持面4a之整個面之情形時，如下所示。圖17係表示以全反射次數8次照射保持面4a之整個面之情形時之照明光之光量的表格。
如上所示，藉由使吸附區域204a1 之面積隨著自導光部6離開而變大，可使入射至各檢測對象物S之照明光之光量均勻化。
(第3實施形態)
對本技術之第3實施形態之化學檢測器進行說明。再者，本實施形態中，對與第1實施形態之化學檢測器相同之構成省略說明，並附上相同符號。本實施形態之化學檢測器係對第1實施形態之化學檢測器之層構造追加有晶載透鏡及彩色濾光片者。
圖18係表示本實施形態之化學檢測器301之構成之剖面圖。如該圖所示，化學檢測器301除包含基板2、低折射率層3及高折射率層4以外，亦包含彩色濾光片302及晶載透鏡303。彩色濾光片302及晶載透鏡303依序形成於基板2上。
彩色濾光片302可設為具有使檢測對象光穿透、且遮蔽照明光之光學特性者。如上所述，雖然理論上照明光不會自高折射率層4向光檢測部21側漏出，但亦考慮如下情形：入 射至檢測對象物S之照明光在檢測對象物S內反射或散射等而於檢測對象物S側行進。於此種情形時，亦可藉由彩色濾光片302遮蔽照明光，因此可防止由光檢測部21檢測出照明光。
又，彩色濾光片302亦可設為針對每個與各檢測對象物S對向之區域使穿透波長不同者。藉此，於鄰接之檢測對象物S中產生之檢測對象光之波長不同之情形時，可遮蔽來自鄰接之檢測對象物S之檢測對象光，從而可防止串擾。
進而，以一個吸附區域4a1 與複數個光檢測部21對向之方式形成，且在各光檢測部21中設置不同顏色之彩色濾光片302，藉此可確認一個吸附區域4a1 之檢測對象物S中之檢測對象光之發光光譜的特性。圖23及圖24係表示檢測對象光之發光光譜與彩色濾光片302之透光率之例的曲線圖。
圖23(a)及圖24(a)係彩色濾光片302為1種顏色之情形時之穿透波長(C1)，圖23(b)及圖24(b)係彩色濾光片302為3種顏色之情形時之穿透波長(C1、C2、C3)。如圖23(b)及圖24(b)所示，於檢測對象光包含複數個波長成分之情形時，可區分差異。
晶載透鏡303將入射之檢測對象光聚光於光檢測部21。晶載透鏡303可設為使檢測對象物S側為球面之半球狀，又，亦可設為與此不同之透鏡狀。又，晶載透鏡303可設為分別與各光檢測部21對向設置者。藉由晶載透鏡303，可將自檢測對象物S等向性地出射之檢測對象光聚光於光檢測部21，從而可提高檢測對象光之檢測精度。
化學檢測器301係如上所述般構成。再者，彩色濾光片302與晶載透鏡303亦可僅設置其中一者。
對化學檢測器301之製造方法進行說明。圖19及圖20係表示化學檢測器301之製造方法之模式圖。
如圖19(a)所示，以與第1實施形態相同之方式，於基板2上形成光檢測部21，進而於其上成膜保護絕緣膜22。保護絕緣膜22係考慮晶載透鏡303之焦點距離，而以晶載透鏡303之焦點於光檢測部21內一致之方式調整之膜厚形成。
繼而，如圖19(b)所示，於保護絕緣膜22上形成彩色濾光片302。彩色濾光片302例如可藉由旋塗而形成。進而，如圖19(c)所示，於彩色濾光片302上形成晶載透鏡303。晶載透鏡303可藉由熔體流動(melt flow)法形成。
具體而言，於彩色濾光片302上成膜透鏡材料、例如氮化矽，且於其上形成島狀之光阻圖案(Resist pattern)。其次，藉由熱處理使光阻圖案流動，從而利用表面張力使光阻圖案成型為凸型之透鏡形狀。藉由自其上對光阻圖案與透鏡材料一併進行蝕刻，而將光阻圖案之透鏡形狀轉印至透鏡材料上，從而可將透鏡材料加工成透鏡形狀。
其次，如圖20(a)所示，以埋入晶載透鏡303之方式積層低折射率層3。低折射率層3可藉由旋塗法形成。例如，於使用含氟之聚矽氧烷樹脂(折射率n1=1.42)作為低折射率層3之材料之情形時，使該樹脂溶解於作為溶劑之丙二醇單甲醚乙酸酯(PEGMEA，Propylene glycol monomethyl ether acetate)中。含氟之聚矽氧烷樹脂相對於PEGMEA之飽和溶 解量較小，溶液之黏度極低。然而，此處只要埋入晶載透鏡303之透鏡形狀而使表面平坦即可，例如以成為距離晶載透鏡303之頂部1 μm左右之膜厚之方式塗佈溶液。如此藉由使用黏度較低之溶液，而使晶載透鏡303之埋入性良好，從而可防止空隙(void)。
其後，藉由120℃、1分鐘之熱處理而將溶液中之溶劑乾燥去除，進而藉由230℃、5分鐘之熱處理使含氟之聚矽氧烷樹脂充分硬化。如此可形成埋入晶載透鏡303之透鏡形狀、且表面平坦地成型之低折射率層3。
其次，如圖20(b)所示，於低折射率層3上積層高折射率層4。高折射率層4例如可利用旋塗法積層。再者，高折射率層4亦可藉由印刷或樹脂片材之貼附、板狀構件之貼附而形成。
可如上述般製造化學檢測器301。藉由在該化學檢測器301上以與第1實施形態相同之方式接合導光部6，而可製成化學檢測器模組。
(第4實施形態)
對本技術之第4實施形態之化學檢測器進行說明。再者，本實施形態中，對與第1實施形態之化學檢測器相同之構成省略說明，並附上相同符號。本實施形態之化學檢測器係對第1實施形態之化學檢測器之層構造追加有遮光壁者。
圖21係表示本實施形態之化學檢測器401之構成之剖面圖。如該圖所示，化學檢測器401除包含基板2、低折射率層3及高折射率層4以外，亦包含遮光壁402。遮光壁402係 於低折射率層3中沿與層垂直之方向形成。
遮光壁402遮蔽來自鄰接之檢測對象物S之檢測對象光。遮光壁402可設為如下者：包含至少可遮蔽檢測對象光之波長之材料，且以將低折射率層3劃分成每個與各光檢測部21對向之區域之方式配置。又，遮光壁402亦可設為針對複數個光檢測部21之每一個而設置者。
遮光壁402可藉由在積層低折射率層3後，使低折射率層3圖案化並填充材料而形成。又，除此以外，亦可藉由在基板2上預先形成遮光壁402，且於其內部填充材料而形成低折射率層3。
藉由遮光壁402遮蔽自鄰接之檢測對象物S入射之檢測對象光，即可防止光檢測部21之串擾。於將遮光壁402形成於高折射率層4內之情形時，在高折射率層4中傳播之照明光會被遮蔽，但藉由形成於低折射率層3內，而可不妨礙照明光之傳播地導入照明光。
再者，遮光壁402亦可追加於第3實施形態中所說明之化學檢測器。於此情形時，遮光壁402可設為以劃分各晶載透鏡303之方式而配者。可與利用晶載透鏡303對照明光之聚光相配合地進一步抑制串擾。
本技術並不限定於上述各實施形態，可於不脫離本技術之主旨之範圍內進行變更。
再者，本技術亦可採用如下構成。
(1)一種化學檢測器，其包括： 基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；以及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光。
(2)如上述(1)之化學檢測器，其中上述保持面包含吸附上述檢測對象物之吸附區域、及不吸附上述檢測對象物之非吸附區域。
(3)如上述(1)或(2)之化學檢測器，其中上述吸附區域由上述非吸附區域分離。
(4)如上述(1)至(3)中任一項之化學檢測器，其中上述光檢測部設置有複數個；上述吸附區域分別與一個上述光檢測部對向。
(5)如上述(1)至(4)中任一項之化學檢測器，其中上述光檢測部設置有複數個；上述吸附區域分別與複數個上述光檢測部對向。
(6) 如上述(1)至(5)中任一項之化學檢測器，其中上述吸附區域係以面積沿著上述照明光傳播之方向變大之方式形成。
(7)如上述(1)至(6)中任一項之化學檢測器，其中上述吸附區域係藉由上述保持面實施之親水性處理而形成；上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成。
(8)如上述(1)至(7)中任一項之化學檢測器，其中上述吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成；上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之親水性處理而形成。
(9)如上述(1)至(8)中任一項之化學檢測器，其中上述非吸附區域由不吸附上述檢測對象物之覆膜被覆；上述吸附區域未由上述覆膜被覆。
(10)如上述(1)至(9)中任一項之化學檢測器，其中上述覆膜具有光反射性。
(11)如上述(1)至(10)中任一項之化學檢測器，其更包括彩色濾光片，該彩色濾光片係設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且遮蔽上述檢測對象光以外之波長。
(12) 如上述(1)至(11)中任一項之化學檢測器，其更包括晶載透鏡，該晶載透鏡係設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且將上述檢測對象光聚光於上述光檢測部。
(13)如上述(1)至(12)中任一項之化學檢測器，其更包括遮光壁，該遮光壁係設置於上述低折射率層上，且將上述低折射率層劃分成每個與各光檢測部對向之區域之。
(14)如上述(1)至(13)中任一項之化學檢測器，其中上述照明光為激發光；上述檢測對象光為螢光。
(15)一種化學檢測器模組，其包括：化學檢測器，其包含：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；以及導光部，其接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光。
(16)一種化學物質檢測裝置，其包括：
化學檢測器模組，其包括化學檢測器與導光部，該化學檢測器包含：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；該導光部接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光；以及光源，其對上述導光部照射上述照明光。
(17)一種化學物質檢測方法，其係準備化學檢測器，該化學檢測器包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；經由導光部對上述高折射率層導入上述照明光；且藉由上述光檢測部檢測上述檢測對象光。
1‧‧‧化學檢測器
2‧‧‧基板
3‧‧‧低折射率層
4‧‧‧高折射率層
4a‧‧‧保持面
5‧‧‧化學檢測器模組
6‧‧‧導光部
10‧‧‧化學物質檢測裝置
11‧‧‧光源
21‧‧‧光檢測部
22‧‧‧保護絕緣膜
圖1係表示第1實施形態之化學檢測器之構成之剖面圖。
圖2係表示載置於該化學檢測器之檢測對象物之剖面圖。
圖3係表示該化學檢測器之吸附區域及非吸附區域之模式圖。
圖4係表示第1實施形態之化學檢測器模組之剖面圖。
圖5係表示該化學檢測器模組之導光部之配置之模式圖。
圖6係表示該化學檢測器模組之導光部之配置之模式圖。
圖7(a)-(c)係表示第1實施形態之化學檢測器之動作之模式圖。
圖8係表示該化學檢測器之高折射率層與低折射率層之界面之模式圖。
圖9係表示該化學檢測器之高折射率層與檢測對象物之界面之模式圖。
圖10係表示照明光向該化學檢測器之入射角度之表格。
圖11(a)-(d)係表示該化學檢測器之製造方法之模式圖。
圖12(a)、(b)係表示該化學檢測器之另一種製造方法之模式圖。
圖13(a)、(b)係表示導光部向該化學檢測器之接合態樣之模式圖。
圖14係表示第2實施形態之化學檢測器之構成之模式圖。
圖15係表示該化學檢測器之照明光之光量之表格。
圖16係表示該化學檢測器之照明光之光量之表格。
圖17係表示該化學檢測器之照明光之光量之表格。
圖18係表示第3實施形態之化學檢測器之構成之模式圖。
圖19(a)-(c)係表示該化學檢測器之製造方法之模式圖。
圖20(a)、(b)係表示該化學檢測器之製造方法之模式圖。
圖21係表示第4實施形態之化學檢測器之構成之剖面圖。
圖22係表示第1實施形態之化學物質檢測裝置之構成之模式圖。
圖23(a)、(b)係表示檢測對象光之發光光譜與彩色濾光片之透光率之例的曲線圖。
圖24(a)、(b)係表示檢測對象光之發光光譜與彩色濾光片之透光率之例的曲線圖。
1‧‧‧化學檢測器
2‧‧‧基板
3‧‧‧低折射率層
4‧‧‧高折射率層
4a‧‧‧保持面
21‧‧‧光檢測部
22‧‧‧保護絕緣膜

Claims (17)

  1. 一種化學檢測器，其包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；以及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光。
  2. 如請求項1之化學檢測器，其中上述保持面包括吸附上述檢測對象物之吸附區域、及不吸附上述檢測對象物之非吸附區域。
  3. 如請求項2之化學檢測器，其中上述吸附區域由上述非吸附區域予以分離。
  4. 如請求項3之化學檢測器，其中上述光檢測部設置有複數個；上述吸附區域分別與一個上述光檢測部對向。
  5. 如請求項3之化學檢測器，其中上述光檢測部設置有複數個；上述吸附區域分別與複數個上述光檢測部對向。
  6. 如請求項2之化學檢測器，其中上述吸附區域係以面積沿著上述照明光傳播之方向變大之方式形成。
  7. 如請求項2之化學檢測器，其中上述吸附區域係藉由對上 述保持面實施之親水性處理而形成；上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成。
  8. 如請求項2之化學檢測器，其中上述吸附區域係藉由對上述保持面實施之疏水性處理而形成；上述非吸附區域係藉由對上述保持面實施之親水性處理而形成。
  9. 如請求項2之化學檢測器，其中上述非吸附區域由不吸附上述檢測對象物之覆膜被覆；上述吸附區域未由上述覆膜被覆。
  10. 如請求項9之化學檢測器，其中上述覆膜具有光反射性。
  11. 如請求項1之化學檢測器，其更包括彩色濾光片，該彩色濾光片係設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且遮蔽上述檢測對象光以外之波長。
  12. 如請求項1之化學檢測器，其更包括晶載透鏡，該晶載透鏡係設置於上述光檢測部與上述低折射率層之間，且將上述檢測對象光聚光於上述光檢測部。
  13. 如請求項4之化學檢測器，其更包括遮光壁，該遮光壁係設置於上述低折射率層上，且將上述低折射率層劃分成每個與各光檢測部對向之區域。
  14. 如請求項1之化學檢測器，其中上述照明光為激發光；上述檢測對象光為螢光。
  15. 一種化學檢測器模組，其包括：化學檢測器，其包含：基板；低折射率層，其積層於 上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；以及導光部，其接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光。
  16. 一種化學物質檢測裝置，其包括：化學檢測器模組，其包括化學檢測器與導光部，該化學檢測器包含：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；該導光部接合於上述化學檢測器，且對上述高折射率層導入上述照明光；以及光源，其對上述導光部照射上述照明光。
  17. 一種化學物質檢測方法，其係準備化學檢測器，該化學檢測器包括：基板；低折射率層，其積層於上述基板上，且具有小於檢測對象物之折射率即第1折射率的第2折射率；高折射率層，其積層於上述低折射率層上，具有大於上述第1折射率之第3折射率，並具備保持上述檢測對 象物之保持面，且供照明光傳播；及光檢測部，其設置於上述基板上，且檢測藉由上述照明光而於上述檢測對象物中產生之檢測對象光；經由導光部對上述高折射率層導入上述照明光；且藉由上述光檢測部檢測上述檢測對象光。
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