TWI489670B - 光取出元件及發光裝置 - Google Patents
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Description
本發明係有關於光取出元件，且特別是有關於一種具有擴散粒子的光取出元件以及含有此光取出元件的發光裝置。
一般有機發光二極體(organic light-emitting diode；OLED)發光元件多由玻璃作為基板，銦錫氧化物(Indium tin oxide；ITO)作為導電電極，搭配上有機發光層。不論有機發光二極體(OLED)的元件型態是上發光型(top-emitting)或下發光型(bottom-emitting)，由於元件中所使用的材料折射率差異太大，在界面上會因為折射率的差異，導致反射產生。反射的產生在有機發光二極體(OLED)中，會導致整體出光效率低落，根據研究指出，在一般的有機發光二極體(OLED)元件中，將近70%~80%的光是因為界面反射導致光損失而無法導出元件外部。由於有機發光二極體(OLED)元件內部使用的材料折射率差異太大，若要有效的提升整體出光效率，可由有機發光二極體(OLED)內部元件的材料挑選或是結構來得到。但隨著材料或結構的變動，伴隨著製程上的改變，對於有機發光二極體(OLED)元件的開發上有更大的挑戰。
目前一般在有機發光二極體(OLED)元件表面多由實心的有機粒子或是由無機高折射率粒子作為外部光取出擴散層，也是利用光線散射的原理達到擴散的效果。但目前所
能達到的光取出效果有限。
過去研究曾以微鏡(microlens)或實心無機粒子擴散膜層作為光取出膜，或以微粒、超微粒子、及樹脂材料組成擴散層結構，由於微粒外面包圍著濃度較高的折射率差異較大的超微粒子，因此具有良好的取光效率，但其降色偏效果卻有限。另外，在透明樹脂基材上先塗佈一層擴散層(粒徑為0.2~1微米之高折射率粒子)，再塗上另一層光線聚光層(粒子折射率為1.5~1.4、粒徑為3~10微米)，將此兩層塗佈作為取光層，雖可達到低色偏之效果，但其製程較複雜。已知以中空粒子形成擴散層結構，可明顯降低色偏，然而其中心視角取光效果雖然良好，但取光效果卻隨視角增加而下降，整體取光效果較差。
因此，需要針對有機發光二極體(OLED)發光元件之光取出效率提出改良的方法。
根據一實施例，本發明提供一光取出元件，包括：一光擴散層，此光擴散層包括：一樹脂；一具有單一折射率的第一粒子；以及一具有兩種折射率的第二粒子，其中第二粒子為一中空粒子、或一核-殼(core-shell)粒子，其中核-殼(core-shell)粒子之核的折射率與殼的折射率不同。
根據另一實施例，本發明提供一種發光裝置，包括：一對電極，係由一陽極及一陰極所組成；一有機發光單元，位於該對電極之間，其中有機發光單元包括一發光層；以及如上述之一光取出元件，位於發光裝置之一出光面上。
為讓本發明之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉出較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下：
本發明提供一種適用於發光裝置之光取出元件，當光線進入此光擴散層，可因為光線碰撞所造成散射的現象，改變光源的行進角度，藉此提升光源的出光效率。以簡單與低成本的方法來提升發光裝置之光取出效率，例如：有機發光二極體(OLED)。
本發明同時使用具有單一折射率與具有兩種折射率的微粒作為光擴散層的擴散材料，搭配上樹脂做成光擴散層，除了樹脂與粒子本身的折射率差異可造成光散射外，粒子本身材料與所含孔洞的折射率差異、或粒子本身不同材料間折射率的差異也可造成光散射。當光線經過粒子內部，經由多次進入不同折射率之介質所造成的光散射現象，除了可以大幅提高有機發光二極體(OLED)元件的出光效率外，因為光線散射效果更加顯著，同時也可降低甚至消除有機發光二極體(OLED)大角度的色偏現象。
第1圖為根據本發明一實施例之光取出元件100，其包括一光擴散層110，此光擴散層110包括：一樹脂112，一具有單一折射率的第一粒子114，以及一具有兩種折射率的第二粒子116，分散在樹脂112中。第一粒子114為一實心粒子，而第二粒子116可為一中空粒子，其內部折射率為1(空氣)、外殼折射率大於1，或者，第二粒子116也
可為一核-殼(core-shell)粒子，其中核-殼(core-shell)粒子之核的折射率與殼的折射率不同。此外，第二粒子116更可包括一單空心粒子、一多空心粒子、或一具有兩種以上折射率的粒子。為達成良好的光散射現象，第一粒子114之折射率與樹脂112的折射率不同，第二粒子116(中空粒子或核-殼(core-shell)粒子)之殼的折射率與樹脂112的折射率不同。
前述之中空粒子可利用例如表面活性劑反膠束消腫法(surfactant reverse micelles swelling method)形成。將不同的高分子單體(如壓克力單體)、乳化劑(如Tween 80與span 80)、及起始劑(如芐基過氧化物(benzyl peroxide))均勻攪拌後，加入含有分散劑及乳化劑的水溶液系統中，在約70~80℃進行反應約20小時以形成中空粒子。
前述之核-殼(core-shell)粒子可例如為一核的折射率大於殼的折射率之粒子。舉例來說，可使用文獻Advanced Functional MaterialsVolume 15,Issue 3的兩步驟微乳液聚合法形成此種核的折射率大於殼的折射率之粒子。此種粒子的核及殼之材料可依粒子折射率差異所需分別例如為聚吡咯(polypyrrole(PPy))、聚甲基丙烯酸甲酯(poly methyl methacrylate；PMMA)等。
或者，核-殼(core-shell)粒子可例如為一核的折射率小於殼的折射率之粒子。舉例來說，可使用文獻Colloid & Polymer Science Volume 277,Number 12(1999),1142-1151、文獻Colloid & Polymer Science Volume 277,
Number 9(1999),875-880、或文獻JOURNAL OF MATERIALS SCIENCE Volume 37(2002),2317-2321的分散聚合法、種子分散聚合法、或機械融合系統形成此種核的折射率小於殼的折射率之粒子。此種粒子的核及殼之材料可依折射率差異所需分別例如為矽膠(silica)、聚苯乙烯(polystyrene)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、氧化鋁(Al2
O3
)等。
第一粒子114及第二粒子116的材質可各自獨立地包括：聚苯乙烯、聚甲基丙烯酯、甲基丙烯酸甲酯與苯乙烯共聚合物、聚碳酸酯、聚乙烯、矽氧樹脂、碳酸鈣、二氧化矽、二氧化鈦、或前述之組合。第一粒子114及第二粒子116之粒徑分佈可各介0.01微米~150微米，例如：0.01微米~60微米、或0.01微米~100微米。應注意的是，雖然圖中所示的第一粒子114及第二粒子116為球狀，但本發明不以此為限，第一粒子114及第二粒子116可各自獨立地為球狀、半球狀、棒狀、鏡狀(lens)、不規則狀、或前述之組合，只要其具有前述的折射率，即可達到提升光散射的效果。
樹脂112可包括熱可塑性樹脂材料、熱硬化樹脂材料、光硬化性樹脂材料、或是前述之組合。第一粒子114及第二粒子116粒子總和與樹脂112的重量比例各介於1/10~10/1，較佳各介於1/6~6/1。樹脂112覆蓋第一粒子114及第二粒子116，並且形成一不規則狀之上表面118，以提升光取出效率。在另一實施例中，樹脂112也可形成一平
坦的上表面118。
第1圖中之光擴散層110更包括一添加劑，可包括至少一非離子型分散劑像是Tween-20、Tween-60、Tween-80等，至少一界面活性劑像是氟素表面活性劑(FC4432)、FC430等，或前述之組合，用以調整光擴散層110材料之均勻度、分散度等。此添加劑對第一粒子114及第二粒子116之添加比例較佳為0.005~15 wt%，以第一粒子114及第二粒子116的總重為基準。
第1圖中之光取出元件100可更包括一基材120，此基材120可包括像是聚對苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene Terephthalate；PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(POLYETHYLENE NAPHTHALATE；PEN)等，其中光擴散層110位於基材120上。光取出元件100可更包括一黏著層130，此黏著層130與光擴散層110位於基材120之相反面，用以將光取出元件100貼覆於有機發光二極體裝置之出光面上。黏著層130可包括像是含聚丙烯成分之透明膠材、熱硬化膠材、或紫外光硬化膠材。
第2圖為根據本發明實施例之一發光裝置200之剖面示意圖。此發光裝置200包括一基底202，基底202上依序形成有一下電極204、一有機發光單元206、及一上電極208。本發明前述之光取出元件100藉由一黏著層130設置於發光裝置200之一出光面上。應注意的是，雖然第2圖是以一下發光型(bottom-emitting)的發光裝置200為例進行說明，但發光裝置200更可為一上發光型(top-emitting)發
光裝置，此時於上電極208上依序可形成有基底202、黏著層130、及光取出元件100；或者，發光裝置200也可為一雙面發光型(double-emitting)發光裝置，此時在發光裝置200之兩個出光面上各依序可形成有基底202、黏著層130、及光取出元件100。基底202可例如為玻璃、塑膠基板、或半導體基板等透明基材。下電極204及上電極208之材質可例如為鋰、鎂、鈣、鋁、銀、銦、金、鎢、鎳、鉑、銅、銦錫氧化物(ITO)、銦鋅氧化物(IZO)、鋅鋁氧化物(AZO)、氧化鋅(ZnO)、或前述之組合。此外，下電極204及上電極208之中至少有一者需具有透光的性質。有機發光單元206位於電極對之間，至少包括一發光層。有機發光單元206可更包含習知的一電洞注入層、一電洞傳輸層、一電子傳輸層、一電子注入層、或其他膜層，上述各膜層之配置如此技藝眾所周知，故不在此贅述。
本發明實施例可在不改變有機發光二極體(OLED)製程的情況下，藉由在有機發光二極體(OLED)元件表面加上一層結構層來降低界面的反射率，以提升光取出效率，同時達到降低色偏的效果。
以表面活性劑反膠束消腫法(surfactant reverse micelles swelling method)製作中空粒子。將壓克力單體乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate；EGDMA)與甲基丙烯酸縮水甘油酯(glycidyl methacrylate；GMA)以1：1
的重量比、1/8單體重的乳化劑Tween 80、1/8單體重的乳化劑span 80、1/10單體重的溶劑4-Methyl-2-pentanol、及4%單體重的起始劑過氧化苯(benzyl peroxide)均勻混合攪拌後，加入含有1/4單體重分散劑聚乙烯醇(polyvinyl alcohol；PVA)與0.4%單體重的乳化劑十二烷基硫酸鈉(sodium dodecyl sulfate；SDS)及0.5%單體重的硫酸鈉的水溶液系統中，於160 rpm轉速下通氮氣一小時攪拌分散，升溫至75℃，於160 rpm轉速下進行反應20小時，生成中空粒子。依照不同的反應攪拌速度與分散劑添加比例，可形成不同粒徑大小的中空粒子，例如粒徑分佈約0.01~60微米之中空粒子P50、粒徑分佈約0.01~90微米之中空粒子P90、及粒徑分佈約0.01~150微米之中空粒子P150。第3A圖及第3B圖分別顯示中空自製壓克力粒子P50之剖面圖與其粒徑分佈。
將一定比例的3M氟素表面活性劑(FC4432)、甲苯(toluene)、異丙醇(IPA)分別與多種實心與含有孔洞之粒子攪拌分散後，再加入一定比例的熱硬化壓克力改質樹脂(MCL_1-自製壓克力樹脂，以溶劑聚合法將重量比30%丙烯酸十二烷基酯(Lauryl acrylate)單體與70%甲基丙烯酸甲酯(methyl methacrylate)單體在甲苯溶劑中90℃加熱10小時進行聚合反應。)(折射率為1.48)進行攪拌。樹脂/甲苯/異丙醇重量比例=4/9/2；表面活性劑(FC4432)/總粒子的重
量比例=0.042；總粒子/樹脂重量比例=0.83。
(1)SBX6實心苯乙烯(styrene)粒子，粒徑分佈約2~10微米，平均粒徑約為6微米，其折射率約為1.59(SEKISUI CHEMICAL)。
(2)SBX17實心苯乙烯(styrene)粒子，粒徑分佈約8~28微米，平均粒徑約為17微米，其折射率約為約為1.59(SEKISUI CHEMICAL)。
(1)如製備例之中空自製壓克力粒子P50，粒徑分佈約0.01~60微米，平均粒徑約為14微米，球殼折射率約為1.49。
(2)如製備例之中空自製壓克力粒子P90，粒徑分佈約0.01~90微米，球殼折射率約為1.49。
(3)如製備例之中空自製壓克力粒子P150，粒徑分佈約0.01~150微米，球殼折射率約為1.49。
將此均勻分散液以濕式塗佈法塗佈於Toyobo膜厚188微米之聚對苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene Terephthalate；PET)基材上，以100℃乾燥數分鐘去除溶劑，製成光取出元件，此光取出元件之樹脂與第一粒子、第二粒子的比例與光學特性如【表一】【表二】中之比較例及實施例所示。光取出元件與有機發光二極體(OLED)裝置搭配與光取出
效果驗證方式如下所述。
在各實施例中，將不同的光取出元件以山太士光學膠(OTA-050丙烯膠，厚度50微米，折射率為1.478)，貼覆於市售Konica Minolta Unveils Symfos OLED發光元件之出光面，比較不同的光取出效果，並以無貼膜的純有機發光二極體(OLED)元件作為比較例。以輝度計Topcon BM-7量測並計算貼上光取出元件後之發光元件其輝度增益值與0~60°視角色度之變化。
不同光擴散層材料之粒子組成，隨著粒子比例變化，整體有機發光二極體(OLED)元件表現之光學特性如【表一】與【表二】中之實施例中所示。表一與表二中，整體取光效果越大越好，色度變化△u‘v’越小越佳。表一與表二中所提及之比較例一Konica所指的是市售Konica Minolta Unveils Symfos OLED發光元件，其他所有之比較例與實施例皆是將所製作出的光取出元件貼覆於市售Konica Minolta Unveils Symfos OLED發光元件之出光面上進行量測之數據。第4圖顯示以實心粒子SBX6搭配中空粒子P50之系統中，不同粒子組成之光取出元件在不同視角之輝度變化。第5圖顯示以實心粒子SBX17搭配中空粒子P50之系統中，不同粒子組成之光取出元件在不同視角之輝度變化。
結果顯示藉由使用中空粒子(P50)搭配實心粒子(SBX6
或SBX17)作為光擴散層之擴散粒子，不但可以使中心或整體的取光效率比僅使用單一種粒子都來的高外，使用兩種粒子相混的光擴散層還可以降低實心粒子降色偏能力不足的缺點。由實施例結果可證明使用中空粒子搭配實心粒子作為光擴散層之粒子組成，除了可提升中心與整體的光取出效率外，可同時降低有機發光二極體(OLED)元件的色偏現象。由第4圖及第5圖結果中顯示純實心粒子隨著視角變大，輝度會變大；實心加上中空粒子除了可以提高整體光效率外，同時可讓不同視角的輝度差異變小。
雖然本發明已以數個較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧光取出元件
110‧‧‧光擴散層
112‧‧‧樹脂
114‧‧‧第一粒子
116‧‧‧第二粒子
118‧‧‧上表面
120‧‧‧基材
130‧‧‧黏著層
200‧‧‧發光裝置
202‧‧‧基底
204‧‧‧下電極
206‧‧‧有機發光單元
208‧‧‧上電極
第1圖為根據本發明實施例之光取出元件結構。
第2圖為根據本發明實施例之發光裝置，包括一光取出元件之剖面示意圖。
第3A圖為根據本發明之中空自製壓克力粒子P50之剖面示意圖。
第3B圖為根據本發明之中空自製壓克力粒子P50之粒徑分佈。
第4圖為根據本發明之實施例，光擴散層材料以實心粒子SBX6搭配中空粒子P50之系統中，不同粒子組成之光取出元件在不同視角之輝度變化。
第5圖為根據本發明之實施例，光擴散層材料以實心粒子SBX17搭配中空粒子P50之系統中，不同粒子組成之光取出元件在不同視角之輝度變化。
100‧‧‧光取出元件
110‧‧‧光擴散層
112‧‧‧樹脂
114‧‧‧第一粒子
116‧‧‧第二粒子
118‧‧‧上表面
120‧‧‧基材
Claims (15)
- 一種光取出元件，包括：一光擴散層，該光擴散層包括：一樹脂；一具有單一折射率的第一粒子；以及一具有兩種折射率的第二粒子，其中該第二粒子為一中空粒子、或一核-殼(core-shell)粒子，其中該核-殼(core-shell)粒子之核的折射率與殼的折射率不同，且該核的折射率小於該殼的折射率，其中該第一粒子及該第二粒子總和與該樹脂的重量比例介於0.83~10。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該第一粒子之折射率與該樹脂的折射率不同，且該第二粒子之殼的折射率與該樹脂的折射率不同。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該第一粒子及該第二粒子之粒徑分佈各介於0.01~150微米。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該第一粒子及該第二粒子各自獨立地為球狀粒子、半球狀粒子、棒狀、鏡狀、不規則型粒子、或前述之組合。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該樹脂包括：熱可塑性樹脂材料、熱硬化樹脂材料、光硬化性樹脂材料、或前述之組合。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該第一粒子及該第二粒子的材質各自獨立地包括：聚苯乙烯、聚甲基丙烯酯、甲基丙烯酸甲酯與苯乙烯共聚合物、聚碳酸酯、聚乙烯、矽氧樹脂、碳酸鈣、二氧化矽、二氧化鈦、 或前述之組合。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該樹脂覆蓋該第一粒子及該第二粒子，且形成一平坦的上表面。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，其中該樹脂覆蓋該第一粒子及該第二粒子，且形成一不規則的上表面。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，更包括一基材，且該光擴散層位於該基材上。
- 如申請專利範圍第9項所述之光取出元件，更包括一黏著層，且該黏著層與該光擴散層位於該基材之相反面。
- 如申請專利範圍第10項所述之光取出元件，其中該黏著層包括：含聚丙烯成分之透明膠材、熱硬化膠材、或紫外光硬化膠材。
- 如申請專利範圍第1項所述之光取出元件，更包括一添加劑，該添加劑包括：至少一非離子型分散劑、至少一界面活性劑、或前述之組合。
- 如申請專利範圍第12項所述之光取出元件，其中該添加劑之添加比例為0.005~15wt%，以該第一粒子及該第二粒子的總重為基準。
- 一種發光裝置，包括：一對電極，係由一陽極及一陰極所組成；一有機發光單元，位於該對電極之間，其中該有機發光單元包括一發光層；以及一如申請專利範圍第1~13項中任一項所述之光取出 元件，位於該發光裝置之一出光面上。
- 如申請專利範圍第14項所述之發光裝置，其中該有機發光單元尚包括：一電洞注入層，位於該陽極上方；一電洞傳輸層，位於該電洞注入層上方；一電子傳輸層，位於該電洞傳輸層上方；以及一電子注入層，位於該電子傳輸層上方及該陰極下方。
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