TWI443079B - Dielectric ceramic compositions and electronic components - Google Patents

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Description

電介質陶瓷組合物及電子元件
本發明係有關於電介質陶瓷組合物以及電子元件。
作為電子元件之一例的陶瓷電容器被用於各種電子儀器，近年來，對高性能化的要求越來越高。
作為開關電源電路的Y電容器、用作雜訊濾波器的陶瓷電容器由於不斷地受到電負荷，存在火災、觸電的危險性。因此，為了防止這些問題而使用安全標準認定的陶瓷電容器。作為安全標準認定的陶瓷電容器，不使陶瓷電容器被擊穿，即提高電介質陶瓷組合物的絕緣擊穿電場(ACVB)是最重要的。此外，這些陶瓷電容器中，使靜電容量的溫度特性良好也是重要的，優選兼具絕緣擊穿電場和靜電容量的溫度特性。
日本特開2006-096576號公報和日本特開2003-104774號公報中公開了交流擊穿電場比較高的電介質陶瓷組合物。但是，都是即使高也不過為5kV/mm左右。此外，這些文獻都未公開兼具絕緣擊穿電場和靜電容量的溫度特性的電介質陶瓷組合物。
本發明是鑒於這種現狀而作出的，其目的在於，提供交流擊穿電場高、靜電容量的溫度特性良好、介電常數高的電介質陶瓷組合物。此外，本發明的目的在於，提供具有由這種電介質陶瓷組合物構成的電介質層的電子元件。
本發明人等為了達到上述目的而進行了深入研究，結果發現，通過使電介質陶瓷組合物的組成為特定的成分、使它們的比率為規定範圍，可以達到上述目的，從而完成本發明。
即，解決上述課題的本發明實施形態所有關的電介質陶瓷組合物是具有用(Bax Biy )TiO3 的組成式表示的主成分和氧化鋅的電介質陶瓷組合物，其中，上述組成式中的y為0.001y0.010，且上述組成式中的x與y的和為0.975x+y1.010，相對於上述主成分100重量份，上述氧化鋅的含量為2重量份～12重量份。
根據本發明，可以提供交流擊穿電場高、靜電容量的溫度特性良好、介電常數高的電介質陶瓷組合物。
本發明的實施形態所有關的電子元件具有由上述電介質陶瓷組合物或通過上述製備方法得到的電介質陶瓷組合物構成的電介質層。
對本發明的實施形態有關的電子元件不特別限定，可以列舉單板型陶瓷電容器、疊層陶瓷電容器。
以下基於附圖所示的實施形態對本發明的實施形態進行說明。
陶瓷電容器2
如圖1(A)、圖1(B)所示，本發明的實施形態所有關的陶瓷電容器2形成具有電介質層10、在與其相對的表面上形成的一對端子電極12、14，和分別與該端子電極12、14連接的引線端子6、8的結構，它們被保護樹脂4覆蓋。
陶瓷電容器2的形狀可以根據目的、用途來適當決定，但是優選電介質層10形成圓板形狀的圓板型電容器。此外，其尺寸可以根據目的、用途來適當決定，但是通常直徑為5～20mm左右，優選為5～15mm左右。
(電介質層10)
電介質層10由本發明的實施形態所有關的電介質陶瓷組合物構成。
本發明的實施形態所有關的電介質陶瓷組合物具有用(Bax Biy )TiO3 的組成式表示的主成分、和氧化鋅，上述組成式中的y為0.001y0.010，且上述組成式中的x與y的和為0.975x+y1.010。
上述組成式中的x表示Ba的比率，x為0.965x1.009，優選為0.976x0.996。通過以該範圍含有Ba，存在靜電容量的溫度特性變得良好、介電常數提高、燒結性變得良好的傾向。
上述組成式中的y表示Bi的比率，為0.001y0.010，優選為0.003y0.009。通過在該範圍含有Bi，存在靜電容量的溫度特性變得良好、介電常數提高的傾向。
上述組成式中的x與y的和、即Ba與Bi的比率之和，優選為0.975x+y1.010，更優選為0.976x+y1.005。通過使x與y的總量在該範圍，有燒結性和介電常數提高的傾向。
本發明的實施形態所有關的電介質陶瓷組合物中，相對於上述主成分100重量份，氧化鋅的含量為2重量份～12重量份，更優選為2.5重量份～10重量份，進一步優選為3重量份～10重量份。通過以該範圍含有氧化鋅，有交流擊穿電場提高、靜電容量的溫度特性變得良好的傾向。
本發明的實施形態所有關的電介質陶瓷組合物中，相對於上述主成分100重量份，氧化鋯、氧化鐵或氧化鎳的含量優選小於1.0重量份，更優選為0重量份～0.5重量份，進一步優選為0重量份。若氧化鋯、氧化鐵或氧化鎳的含量超過該範圍，則有交流擊穿電場降低的傾向。此外，若氧化鎳的含量超過該範圍，則不僅交流擊穿電場降低，還有介電損耗升高的傾向。
以下以氧化鋅作為“副成分”。
對電介質層10的厚度不特別限定，根據用途等適當決定即可，但是優選為0.3～2mm。通過使電介質層10的厚度在該範圍，可以適合用於中高壓用途。
(端子電極12、14)
端子電極12、14由導電材料構成。作為端子電極12、14所用的導電材料，例如，可以舉出Cu、Cu合金、Ag、Ag合金、In-Ga合金等。
陶瓷電容器的製造方法
以下對陶瓷電容器的製造方法進行說明。
首先，製備燒制後形成圖1所示的電介質層10的電介質陶瓷組合物粉末。
準備主成分的原料和各副成分的原料。作為主成分的原料，可以舉出Ba、Bi、Ti的各氧化物和/或通過燒制變成氧化物的原料，或它們的複合氧化物等，例如可以使用BaCO3 、Bi2 O3 、TiO2 等。此外，例如還可以使用氫氧化物等燒制後變成氧化物或鈦化合物的各種化合物。此時，還可以適當改變含量以符合金屬元素的元素數。
此外，主成分的原料可以通過固相法製備，還可以通過水熱合成法或草酸鹽法等液相法來製備，但是從製備成本方面考慮，優選通過固相法製備。
對各副成分的原料不特別限定，可以從上述各副成分的氧化物或複合氧化物、或通過燒制變成這些氧化物或複合氧化物的各種化合物，例如碳酸鹽、硝酸鹽、氫氧化物、有機金屬化合物等中適當選擇來使用。
作為本發明的實施形態所有關的電介質陶瓷組合物的製備方法，首先將主成分的原料、或主成分的原料與副成分的原料配合，使用利用氧化鋯球等的球磨機等進行濕式混合。
將所得到的混合物進行造粒並成型，將得到的成型物在空氣氛圍中進行煆燒，由此可以得到煆燒粉末。作為煆燒條件，例如煆燒溫度可以優選為1100～1300℃、更優選為1150～1250℃，煆燒時間可以優選為0.5～4小時。
然後將得到的煆燒粉末通過球磨機等進行濕式粉碎，進而進行混合、乾燥，製成電介質陶瓷組合物粉末。如上所述，通過固相法製備電介質陶瓷組合物粉末，可以實現所需的特性，同時可以謀求降低製備成本。
然後，在所得到的電介質陶瓷組合物粉末中添加適量粘合劑，進行造粒，將得到的造粒物成型為具有規定大小的圓板狀，由此形成成型坯體。並且，將得到的成型坯體燒制，由此得到電介質陶瓷組合物的燒結體。而且，對燒制的條件不特別限定，但是保持溫度優選為1200～1400℃、更優選為1250～1350℃，優選燒制氛圍為空氣中。
在所得到的電介質陶瓷組合物的燒結體的主表面上印刷端子電極，根據需要進行燒接，由此形成端子電極12、14。然後，通過焊接等將端子電極12、14與引線端子6、8接合，最後用保護樹脂4覆蓋元件主體，由此得到圖1(A)、圖1(B)所示的單板型陶瓷電容器。
如此製造的本發明的陶瓷電容器通過引線端子6、8安裝在印刷基板上等，用於各種電子儀器等。
以上對本發明的實施形態進行了說明，但是本發明不限於這些實施形態，在不脫離本發明主旨的範圍內當然可以以各種不同的方式來實施。
例如，上述實施形態中，作為本發明有關的電子元件列舉了電介質層為單層的單板型陶瓷電容器，但是本發明有關的電子元件不限定為單板型陶瓷電容器，還可以為使用含有上述電介質陶瓷組合物的電介質糊料和電極糊料通過通常的印刷法或薄片法而製造的疊層型陶瓷電容器。
實施例
以下，基於實施例對本發明進行更具體的說明，但是本發明不限於這些實施例。
樣品1～27
作為主成分的原料，分別準備BaCO3 、Bi2 O3 和TiO2 。並且，分別稱量所準備的這些原料以形成表1的樣品1～27所示的組成，通過使用純水作為溶劑、利用氧化鋯球的球磨機進行濕式混合。
然後，將得到的混合物乾燥後，加入5重量%的水進行造粒、成型。並且，將所得到的成型物在空氣中、1150℃的條件下進行2小時煆燒。將煆燒後的粉末用碎石機進行粗粉碎並過篩後，以形成表1所示的組成的量稱量並添加ZnO，進行濕式粉碎。對其進行乾燥，由此得到具有表1所示的各組成(樣品1～27的各組成)的電介質陶瓷組合物粉末。
相對於所得到的電介質陶瓷組合物粉末100重量份，添加聚乙烯醇水溶液10重量份，接著進行造粒，過篩後，得到的造粒粉末在396MPa的壓力下得到直徑16.5mm、厚度約1.2mm的圓板狀的成型坯體。
將得到的成型坯體在空氣中、1250～1350℃的條件下燒制2小時，由此得到圓板狀的燒結體。並且，在得到的燒結體的主表面的兩面上塗布Ag電極，進而在空氣中、650℃下進行20分鐘燒接處理，由此得到圖1所示的圓板狀的陶瓷電容器的樣品。得到的電容器樣品的電介質層10的厚度約為1mm，燒接電極的直徑為12mm。並且，對於得到的各電容器樣品，利用以下的方法分別對交流擊穿電場、介電常數、靜電容量的溫度特性進行評價。評價結果如表1所示。
(交流擊穿電壓(ACVB))
交流擊穿電壓(ACVB)如下測定：對於電容器樣品，在電容器的兩端以100V/s緩慢地施加交流電場，測定在流通100mA的漏電流時的電場值，將其作為交流擊穿電場。優選交流擊穿電場高，本實施例中，6.0kV/mm以上為良好。
(介電常數(ε))
介電常數ε如下算出：對於電容器樣品，在基準溫度20℃下，用數位LCR測量儀(Agilent Technologies公司制4274A)，在頻率為1kHz、輸入信號水平(測定電壓)為1.0Vrms的條件下測定靜電容量，由該靜電容量算出介電常數ε(無單位)。優選介電常數高，本實施例中，1500以上為良好。
(靜電容量的溫度特性)
對於電容器樣品，在-25℃～85℃的溫度範圍內對靜電容量進行測定，算出-25℃和85℃下的靜電容量相對於20℃下的靜電容量的變化率(單位為%)。本實施例中，靜電容量變化率處於-15%～15%時為良好。
由樣品4、11～18可以確認，氧化鋅的含量為2重量份～12重量份的情況(樣品4、12～17)與氧化鋅含量不在上述範圍的情況(樣品11、18)相比，交流擊穿電場升高，靜電容量的溫度特性良好。
由樣品19～27可以確認，組成式中的x與y的和為0.975x+y1.010的情況(樣品20～26)和x與y的和不在上述範圍的情況(樣品19、27)相比，介電常數升高、燒結性變得良好。此外可以確認，x與y的和為1.015時(樣品27)，在1350℃下未完成燒結。考慮到對生產性或爐的部件的影響，不優選使燒制溫度高於1350℃。
由樣品1～10可以確認，組成式中的y為0.001y0.010的情況(樣品2～9)與y不在上述範圍的情況(樣品1、10)相比，靜電容量的溫度特性良好、介電常數升高。
4．．．保護樹脂
6、8．．．引線端子
10．．．電介質層
12、14．．．端子電極
圖1(A)為本發明的一個實施形態所有關的陶瓷電容器的主視圖，圖1(B)為本發明的一個實施形態所有關的陶瓷電容器的側面剖面圖。
4．．．保護樹脂
6、8．．．引線端子
10．．．電介質層
12、14．．．端子電極

Claims (2)

  1. 一種電介質陶瓷組合物，具有用(Bax Biy )TiO3 的組成式表示的主成分、和氧化鋅，其中，上述組成式中的y為0.001y0.010，且上述組成式中的x與y的和為0.975x+y1.010，相對於上述主成分100重量份，上述氧化鋅的含量為2重量份～12重量份。
  2. 一種電子元件，具有由申請專利範圍第1項所述的電介質陶瓷組合物構成的電介質層。
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