TWI412155B - An amorphous transparent conductive film for gallium nitride-based compound semiconductor light-emitting element - Google Patents

An amorphous transparent conductive film for gallium nitride-based compound semiconductor light-emitting element Download PDF

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Futoshi Utsuno
Shigekazu Tomai
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Description

氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜 技術領域
本發明係有關於一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜。特別是有關於一種可使氮化鎵系化合物半導體發光元件之驅動電壓下降的非晶質透明導電膜。
 背景技術
近年來，以氮化物系半導體之氮化鎵系化合物半導體材料作為短波長光發光元件用半導體材料正受到矚目。以藍寶石單結晶等氧化物或III-V族化合物作為基板，可藉由有機金屬氣相化學反應法(MOCVD法)、分子線束磊晶法(MBE法)等，於該基板上形成氮化鎵系化合物半導體。
氮化鎵系化合物半導體發光元件具有橫向之電流擴散小的特徵。因此，將電壓施加至氮化鎵系化合物半導體發光元件時，電流僅注入電極正下方之半導體，而電極正下方之發光層發出的光會被電極遮住，擷取至外部是困難的。於是，氮化鎵系化合物半導體發光元件中，通常使用透明電極作為正極，以透過正極擷取發自發光層的光。
前述透明電極係使用Ni/Au、ITO(In2 O3 -SnO2 )、IZO(In2 O3 -ZnO)等眾所周知的導電材料。該等導電材料中，Ni/Au等金屬與p型半導體層之接觸電阻(contact resistance)雖小，但光透射率低。另一方面，ITO等氧化物之光透射率雖高，但有接觸電阻大的問題。
例如，專利文獻1中揭示了混合使用ITO等導電性優異之金屬氧化物層、及接觸金屬層(contact metal layer)的構造，作為氮化鎵系化合物半導體發光元件中使用之正極。然而，專利文獻1記載之氮化鎵系化合物半導體發光元件雖可藉由正極所使用之接觸金屬層降低與p型半導體層的接觸電阻，但因接觸金屬層本身之光透射率低，無法得到充分之光擷取效率，有發光輸出變低的問題。
於使用ITO等導電氧化物膜作為氮化鎵系化合物半導體發光元件之正極時，藉以300℃以上對導電氧化物膜進行熱退火處理，可減少導電氧化物膜之比電阻。這是因藉熱退火處理，使導電氧化物膜中之Sn摻雜物活性化，以增加導電氧化物膜之載子濃度。
然而，於進行前述熱退火處理後，導電氧化物膜與p型半導體層之界面附近會產生元素的互相擴散，不僅會阻礙導電氧化物膜比電阻之下降，亦有產生p型半導體層之比電阻增大、或導電氧化物膜與p型半導體層之接觸電阻增大的問題。特別是，p型半導體層中之鎵元素對導電氧化物膜中的擴散，有阻礙降低導電性氧化物半導體之比電阻及接觸電阻的問題。
為解決前述問題，專利文獻2揭示了於p型半導體層上形成透光性導電氧化物膜後，於該透光性導電氧化物膜進行雷射退火處理的方法。相較於僅進行熱退火處理的情況，該方法可抑制p型半導體層與透光性導電氧化膜界面之Ga元素的擴散，故可減少透光性導電氧化膜之比電阻，亦可減少透光性導電氧化膜與p型半導體層之接觸電阻。然而，即使利用該方法，仍無法防止氮化鎵元素之擴散。
例如，專利文獻2揭示之透明導電膜係ITO或IZO，於InGaN發出之460nm波長中，該等之折射率分別為1.92及2.07，較InGaN具有之約2.5折射率小，光擷取效率小。又，於GaN(In)發出之380nm中，ITO、IZO之能帶間隙分別為3.2eV及2.9eV，故會吸收380nm之光，光擷取效率非常的小。又，ITO、IZO之工作函數分別為5.0eV及5.2eV，且大幅遠離pGaN之HOMO能階位準，造成用以注入電洞之障壁變大、驅動電壓亦變大。
又，專利文獻2中提出了由TiTaO2 或TiNbO2 構成之透光性導電氧化膜，因TiO2 之折射率2.6與GaN之折射率大致相等，故可作為於GaN之光擷取效率優異的透光性導電氧化膜使用，但TiTaO2 及TiNbO2 之導電性低，於實際上作為透明導電氧化膜使用是困難的。此外，因該等氧化物需為結晶質才可提升導電率，故需高溫之熱處理，並不實用。
專利文獻1：特開平9-129919號公報
專利文獻2：特開2007-294578號公報
本發明之目的係提供一種可降低驅動電壓、提高光擷取效率之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜。
 發明揭示
依據本發明，提供以下氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜等。
1.一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.0eV以上，波長460nm之折射率係2.1以上，工作函數係5.5eV以上。
2.如1之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化鋅、氧化銦-氧化錫、氧化鋅-氧化錫或氧化銦-氧化錫-氧化鋅。
3.如1或2之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化鋅，且前述銦及鋅之原子比係In/(In+Zn)=0.5~0.95。
4.如1或2之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化錫，且前述銦及錫之原子比係In/(In+Sn)=0.7~0.95。
5.一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：以氧化鋅為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.2eV以上，波長460nm之折射率係2.2以上，工作函數係5.5eV以上。
6.一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：以氧化錫為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.5eV以上，波長380nm之折射率係2.3以上，工作函數係5.5eV以上。
7.如6之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其更含有作為添加物之氧化鎵，且相對於前述非晶質透明導電膜中之全金屬元素，前述添加物之鎵原子的原子比係1~10at%。
8.一種氮化鎵系化合物半導體發光元件，係1~7中任一之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜直接接合於p型氮化鎵半導體者。
9.如8之氮化鎵系化合物半導體發光元件，其中前述氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜上更積層有透明導電膜。
10.如8或9之氮化鎵系化合物半導體發光元件，其中前述氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜於其成膜時，藉由將氧化銦-氧化錫或氧化銦-氧化鋅同時成膜，具有折射率由p型氮化鎵半導體側緩緩下降之折射率分布。
依據本發明，可提供一種可降低驅動電壓，且提高光擷取效率之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜。
圖式簡單說明
第1圖係顯示本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件之一實施形態的概略截面圖。
第2圖係第1圖顯示之氮化鎵系化合物半導體發光元件的上面圖。
第3圖係顯示可於本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件中使用之氮化鎵系化合物半導體的一實施形態之概略截面圖。
第4圖係顯示使用本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件之LED燈(砲彈型)的一實施形態之概略截面圖。
 實施發明之最佳形態
本發明之第1氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜(以下，僅稱本發明第1非晶質透明導電膜)，包含有：選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.0eV以上，波長460nm之折射率係2.1以上，工作函數係5.5eV以上。
本發明第1非晶質透明導電膜包含之選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物(以下，僅略稱金屬氧化物)，以氧化銦-氧化鋅(IZO)、氧化銦-氧化錫(ITO)、氧化鋅-氧化錫(ZTO)或氧化銦-氧化錫-氧化鋅(ITZO)為佳。其中，亦由即使於低溫成膜所得之導電膜比電阻小、成膜使用之標的物的異物產生少，且可穩定成膜之觀點來看，較佳者是銦及鋅之原子比(In/(In+Zn))為0.5~0.95之氧化銦-氧化鋅、或銦及錫之原子比(In/(In+Sn))為0.7~0.95之氧化銦-氧化錫。
當使用IZO作為前述金屬氧化物時，IZO中之ZnO濃度，以3~38重量%為佳，由提高非晶質透明導電膜之熱穩定的觀點來看，較佳者是5~20重量%。
當使用ITO作為前述金屬氧化物時，ITO中之SnO2 濃度，以5~15重量%為佳，由更降低非晶質透明導電膜之比電阻的觀點來看，較佳者是7.5~12.5重量%。
當使用ZTO作為前述金屬氧化物時，以ZTO中之ZnO濃度為5~80重量%，且ZTO中之SnO2 濃度為20~95重量%為佳。由提高非晶質透明導電膜之熱穩定性的觀點來看，較佳者是ZTO中之ZnO濃度為50~75重量%，SnO2 濃度為25~50重量%。
當使用ITZO作為前述金屬氧化物時，以ITZO中之In2 O3 濃度為2~95重量%，且ZnO濃度為3~95重量%，SnO2 濃度為2~95重量%為佳。由提高非晶質透明導電膜之熱穩定性的觀點來看，較佳者是ITZO中之In2 O3 濃度為10~80重量%，且ZnO濃度為10~75重量%，SnO2 濃度為10~50重量%。
本發明第1非晶質透明導電膜包含之選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物中，鑭元素係：鑭、鈰、釹、釤、銪、釓、鏑、鈥、鉺、銩、鐿、釕，以鑭、鈰、釤、鐿為佳。
本發明第1非晶質透明導電膜藉包含有鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素，可使透明導電膜為非晶質，又，可增大折射率及工作函數。此外，該等元素形成鎵元素與複合氧化物，可防止非晶質透明導電膜內鎵之擴散。同樣地，因形成複合氧化物，故可例如，提升非晶質透明導電膜與氮化鎵層之密接性，且提升氮化鎵系化合物半導體發光元件之穩定性。
鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素之含有量，以相對於非晶質透明導電膜中之全金屬元素原子比為1~30at%為佳。當該等元素之含有量大於30at%時，非晶質透明導電膜之電阻值過大，有無法作為透明導電膜之疑慮。另一方面，當該等元素之含有量小於1at%時，有工作函數小於5.5eV、及折射率於460nm中小於2.1的疑慮。
本發明第1非晶質透明導電膜之能帶間隙為3.0eV以上。氮化銦鎵(InGaN)半導體之能帶間隙為2.7eV左右，因氮化鎵系化合物半導體發光元件之發光波長發出來自使用之氮化鎵系化合物之能帶間隙的光，故具有較氮化銦鎵之能帶間隙大之能帶間隙的本發明第1非晶質透明導電膜，相對於使用氮化銦鎵之半導體發光元件具有充分之透明性。
另外，本發明第1非晶質透明導電膜之能帶間隙上限並未特別限定，但為例如，3.8eV。
本發明第1非晶質透明導電膜因含有鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素1種以上，故波長460nm之折射率為2.1以上。因氮化銦於波長460nm之折射率亦為2.1以上，故藉將本發明第1非晶質透明導電膜使用於氮化鎵系化合物半導體發光元件，可提升該發光元件之光擷取效率。
另外，本發明第1非晶質透明導電膜於波長460nm之折射率上限並未特別限定，但為例如2.4。
本發明第1非晶質透明導電膜之工作函數為5.5eV以上，因與下述之pGaN接觸層之工作函數相同或相近，故可減緩非晶質透明導電膜及pGaN接觸層間之能量障壁，減低氮化銦系化合物半導體發光元件的驅動電壓(Vf)。
另外，本發明第1非晶質透明導電膜之工作函數上限並未特別限定，但為例如6.2eV。
本發明之第2氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜(以下，僅稱本發明第2非晶質透明導電膜)，包含有：以氧化鋅為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.2eV以上，波長460nm之折射率係2.2以上，工作函數係5.5eV以上。
前述中，以氧化鋅為主成分之金屬氧化物係相對於金屬氧化物中之全金屬元素鋅原子的原子比(Zn/金屬氧化物中之全金屬元素)為0.5以上之意。除了以前述氧化鋅為主成分之金屬氧化物以外，可包含銦、鎵、鋁、錫等。
當以氧化鋅為主成分之金屬氧化物為氧化鋅-氧化銦時，金屬氧化物中之銦與鋅的原子比In/(Zn+In)，以0.005~0.05為佳，較佳者是0.01~0.03。當In/(Zn+In)小於0.005時，氧化銦之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。另一方面，當In/(Zn+In)大於0.05時，藉由氧化銦之載子散射效果，有比電阻未下降之疑慮。
當以氧化鋅為主成分之金屬氧化物為氧化鋅-氧化鎵時，金屬氧化物中之鎵與鋅的原子比Ga/(Zn+Ga)，以0.005~0.05為佳，較佳者是0.01~0.03。當Ga/(Zn+Ga)小於0.005時，氧化鎵之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。另一方面，當Ga/(Zn+Ga)大於0.05時，藉由氧化銦之載子散射效果，有比電阻未下降之疑慮。
當以氧化鋅為主成分之金屬氧化物為氧化鋅-氧化鋁時，金屬氧化物中之鋁與鋅的原子比Al/(Zn+Al)，以0.005~0.05為佳，較佳者是0.01~0.03。當Al/(Zn+Al)小於0.005時，氧化鋁之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。另一方面，當Al/(Zn+Al)大於0.05時，藉由氧化銦之載子散射效果，有比電阻未下降之疑慮。
當以氧化鋅為主成分之金屬氧化物為氧化鋅-氧化錫時，金屬氧化物中之錫與鋅的原子比Sn/(Zn+Sn)，以0.05~0.5為佳，較佳者是0.2~0.4。當原子比Sn/(Zn+Sn)於前述範圍時，所得之膜為非晶質，且容易成為均勻之膜。
另外，當Sn/(Zn+Sn)小於0.05時，氧化錫之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。
本發明第2非晶質透明導電膜之能帶間隙為3.2eV以上。如前述，因氮化銦鎵(InGaN)半導體之能帶間隙為2.7eV左右，故該非晶質透明導電膜，相對於使用氮化銦鎵之半導體發光元件具有充分之透明性。
又，本發明第2非晶質透明導電膜之能帶間隙上限並未特別限定，但為例如，4.5eV。
本發明第2非晶質透明導電膜因含有鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素1種以上，故波長460nm之折射率為2.2以上。因氮化銦於波長460nm之折射率亦為2.1以上，故藉將本發明第2非晶質透明導電膜使用於氮化鎵系化合物半導體發光元件，可提升該發光元件之光擷取效率。
另外，本發明第2非晶質透明導電膜於波長460nm之折射率上限並未特別限定，但為例如2.5。
本發明第2非晶質透明導電膜之前述以外的構成要件係與第1非晶質透明導電膜相同。
本發明之第3氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜(以下，僅稱本發明第3非晶質透明導電膜)，包含有：以氧化錫為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物，且能帶間隙係3.5eV以上，波長380nm之折射率係2.3以上，工作函數係5.5eV以上。
前述中，以氧化錫為主成分之金屬氧化物係相對於金屬氧化物中之全金屬元素錫原子的原子比(Sn/金屬氧化物中之全金屬元素)為0.5以上之意。除了以前述氧化錫為主成分之金屬氧化物以外，可包含銦、鋅等。
當以氧化錫為主成分之金屬氧化物為氧化錫-氧化銦時，金屬氧化物中銦與錫的原子比In/(In+Sn)，以0.05~0.5為佳，較佳者是0.2~0.4。當原子比In/(In+Sn)於前述範圍時，所得之膜為非晶質，且容易成為均勻之膜。
另外，當In/(In+Sn)小於0.05時，氧化銦之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。
當以氧化錫為主成分之金屬氧化物為氧化錫-氧化鋅時，金屬氧化物中之鋅與錫的原子比Zn/(Zn+Sn)，以0.01~0.3為佳，較佳者是0.05~0.25。當原子比Zn/(Zn+Sn)於前述範圍時，所得之膜為非晶質，且容易成為均勻之膜。
另外，當Zn/(Zn+Sn)小於0.01時，氧化鋅之添加效果小，有比電阻未下降之疑慮。另一方面，當Zn/(Zn+Sn)大於0.3時，氧化鋅之載子散射效果大，有比電阻增大之疑慮。
本發明第3非晶質透明導電膜之能帶間隙為3.5eV以上。例如，氮化鎵(GaN)半導體之能帶間隙為3.4eV左右，因氮化鎵系化合物半導體發光元件之發光波長發出來自使用氮化鎵系化合物之能帶間隙的光，故具有較氮化鎵之能帶間隙大的能帶間隙之本發明第3非晶質透明導電膜，相對於使用氮化鎵之半導體發光元件具有充分之透明性。
又，本發明第3非晶質透明導電膜之能帶間隙上限並未特別限定，但為例如，3.8eV。
本發明第3非晶質透明導電膜因含有鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素1種以上，於波長380nm之折射率為2.3以上，可提升氮化鎵系化合物半導體發光元件之光擷取效率。
另外，本發明第3非晶質透明導電膜於波長380nm之折射率上限並未特別限定，但為例如2.6。
本發明第3非晶質透明導電膜之前述以外的構成要件係與第1非晶質透明導電膜相同。
本發明第3非晶質透明導電膜以更含有作為添加物之氧化鎵為佳。該氧化鎵之添加量，以相對於非晶質透明導電膜中之全金屬元素鎵原子之原子比為1~10at%之量為佳。當添加量小於1at%時，有擴大非晶質透明導電膜之能帶間隙效果變小的疑慮。另一方面，當添加量大於10at%時，有非晶質透明導電膜之比電阻上升的疑慮。
另外，當本發明第3非晶質透明導電膜含有氧化鎵時，即使鎵元素於非晶質透明導電膜中擴散，對非晶質透明導電膜之性能影響小，可順利地驅動氮化鎵系化合物半導體發光元件。
本發明第1非晶質透明導電膜實質上含有：選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物、或僅由該等成分構成。「實質上具有」係指除了前述成分以外，亦可含有下述之其他成分。
本發明第2非晶質透明導電膜實質上含有：以氧化鋅為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物、或僅由該等成分構成。「實質上具有」係指除了前述成分以外，亦可含有下述之其他成分。
本發明第3非晶質透明導電膜實質上含有：以氧化錫為主成分之金屬氧化物；及含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素之氧化物、或僅由該等成分構成。「實質上具有」係指除了前述成分以外，亦含可有下述之其他成分。
本發明之第1~第3非晶質透明導電膜(以下，總稱該等為本發明之非晶質透明導電膜)，亦可於不損害本發明效果之範圍內，更包含含有Ti、Zr、Nb、Mo等之金屬氧化物。
本發明之透明導電膜為非晶質。當透明導電膜為結晶質時，於結晶化時會產生透明導電膜中原子之再配置，與接觸之氮化鎵的界面產生應力。結果，有透明導電膜剝離、接觸電阻變大之疑慮。因本發明之透明導電膜為非晶質，故無前述再配置或再配列，發光元件可穩定地驅動。
本發明之非晶質透明導電膜可以濺鍍法成膜。使用之標的物，只要使用具有預期之非晶質透明導電膜構造的標的物即可。使用之濺鍍法，宜使用DC濺鍍法或RF濺鍍法，由生產性之觀點來看，以使用成膜速度快，且裝置廉價之DC濺鍍法為佳。
本發明之非晶質透明導電膜可於室溫下成膜。藉此成膜後，可省略通常進行之雷射退火處理。另外，亦可進行雷射退火處理，於進行該處理時，需於例如，不易產生p型半導體含有元素之擴散的200~300℃溫度範圍進行。藉進行雷射退火處理，可提高非晶質透明導電膜之透射率，可得到驅動電壓低、發光輸出高之氮化鎵系化合物半導體發光元件。
含有選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物之本發明非晶質透明導電膜，藉由一面供應混入有氧之氬，一面濺鍍，可使能帶間隙為3.0eV以上(本發明第2非晶質透明導電膜中為3.2eV以上，第3非晶質透明導電膜中為3.5eV以上)。當供應未含有氧之氬時，有能帶間隙小於3.0eV之疑慮。
前述氧之供應量以多於最適合氧量為佳。藉由供應多於最適合氧量的氧，可增大非晶質透明導電膜之折射率、工作函數。
另外，最適合氧量係非晶質透明導電膜之電阻值為最低之氧量，可藉改變氧之供應量，並測量導電膜之比電阻求得。
氧之供應量只要多於最適合氧量的話並未特別限定，但宜於最適合氧量之1.01倍~2.0倍之範圍，以1.05倍~1.5倍為佳，較佳者是1.1倍~1.5倍。當氧之供應量小於最適合氧量之1.01倍時，有非晶質透明導電膜之折射率及工作函數無法變大的疑慮。另一方面，當氧之供應量大於最適合氧量之2.0倍時，有非晶質透明導電膜之比電阻過大的疑慮。
另外，因標的物含有大量之氧、裝置之腔室內部吸附有氧或水等原因，有以氬100%作為最適合氧量之情形。此時，只要供應為濺鍍壓力之0.005~0.1倍分壓的氧量成膜即可。
以下，參照圖式說明本發明之氮化鎵系化合物半導體發光元件。
第1圖係顯示含有前述非晶質透明導電膜之本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件的一實施形態之概略截面圖。第2圖係第1圖顯示之氮化鎵系化合物半導體發光元件的上面圖。
氮化鎵系化合物半導體發光元件1及基板10上積層具有凸狀之n型半導體層12，且於n型半導體層12之凸部上依序積層發光層14、p型半導體層16、非晶質透明導電膜18及正極焊墊20，於n型半導體層12之凹部上，積層有與發光層14等並列之負極22。
本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件1中本發明之非晶質透明導電膜18直接積層於半導體層16上。另外，因本發明之非晶質透明導電膜18可於低溫下成膜，故可於不賦予P型半導體層16損害下積層。
本發明之非晶質透明導電膜之工作函數為5.5eV以上，故藉與p型氮化鎵半導體直接接合，可縮小該等接合面之能量障壁。結果，可以低電壓驅動氮化鎵系化合物半導體發光元件。
當p型氮化鎵半導體為例如，p型氮化銦鎵(InGaN)半導體時，使用本發明第1非晶質透明導電膜作為非晶質透明導電膜時，該非晶質透明導電膜於波長460nm之折射率為2.1以上，接近p型氮化銦鎵半導體之折射率，可提升氮化鎵系化合物半導體發光元件之光擷取效率。
又，本發明第1非晶質透明導電膜之能帶間隙為3.0eV以上。氮化銦鎵半導體之能帶間隙為2.7eV左右，因氮化鎵系化合物半導體發光元件之發光波長發出來自使用之氮化鎵系化合物之能帶間隙的光，故具有較氮化銦鎵之能帶間隙大之能帶間隙的本發明第1非晶質透明導電膜，具有充分之透明性，可更加提升發光元件之光擷取效率。
當p型氮化鎵半導體為例如，p型銦混合氮化鎵半導體時，p型銦混合氮化鎵半導體之能帶間隙為3.4eV左右，氮化鎵系化合物半導體發光元件之發光到波長380nm為止為短波長化。此時，使用本發明第2非晶質透明導電膜作為非晶質透明導電膜，因該非晶質透明導電膜之能帶間隙為3.5eV以上、工作函數為5.5eV以上、及波長380nm之折射率為2.3以上，故與前述相同理由，可提升發光元件之光擷取效率。
非晶質透明導電膜18之膜厚，由比電阻及透射率之觀點來看，以35nm~100000nm為佳，由生產成本之觀點來看，較佳者是35nm~1000nm。具體而言，非晶質透明導電膜18之膜厚宜設定成透射率極大。透射率極大之膜厚，可由下述式求得。
λ/n×(1/4+m/2)
[式中，λ表示發光元件發之光的波長，n表示非晶質透明導電膜之折射率，且m表示0以上之整數。]
例如，當氮化鎵系化合物半導體發光元件發之光的波長為460nm，非晶質透明導電膜之折射率為2.1時，透射率極大的非晶質透明導電膜之膜厚為55nm(m=0)、165nm(m=1)、275nm(m=3)。
又，非晶質透明導電膜之透射率極小的膜厚，可由下述式求得。
λ/n×(m/2)
[式中，λ表示發光元件發之光的波長，n表示非晶質透明導電膜之折射率，且m表示0以上之整數。]
例如，當氮化鎵系化合物半導體發光元件發之光的波長為460nm，非晶質透明導電膜之折射率為2.1時，透射率極小的非晶質透明導電膜之膜厚為110nm(m=1)。
本發明之氮化鎵系化合物半導體發光元件1中，以於直接接合有非晶質透明導電膜18及p型半導體層16之積層體的非晶質透明導電膜18上更積層透明導電膜為佳。特別是使用比電阻大之本發明非晶質透明導電膜18作為電極時，藉更積層透明導電膜，可維持非晶質透明導電膜18具有之光擷取效率提升效果、及能量障壁降低效果，可降低電極之電阻。
此外，可使用例如，ITO、IZO作為積層之透明導電層，其膜厚宜為前述透射率極大之膜厚。
又，非晶質透明導電膜18，以於其成膜時，藉由將氧化銦-氧化錫或氧化銦-氧化鋅同時成膜，具有折射率由p型半導體層16側緩緩下降之折射率分布。如此成膜所得之非晶質透明導電膜於其內部具有折射率及工作函數之傾斜，可降低內部發光的損失。結果，可提升氮化鎵系化合物半導體發光元件之光擷取效率。
前述具有折射率及工作函數之傾斜的非晶質透明導電膜，可藉由使用共濺鍍法成膜。具體而言，調製用以成膜本發明第1非晶質透明導電膜或第2非晶質透明導電膜的第1標的物、及由ITO、IZO構成之第2標的物，並分別安裝於濺鍍裝置。於安裝標的物後，於成膜開始時僅施加電力於第1標的物，之後，緩緩地施加電力於第2標的物，同時降低第1標的物之外施電力。最後僅施加電力於第2標的物，可成膜具有折射率及工作函數之傾斜的非晶質透明導電膜。
基板10可使用眾所周知之基板，可使用由例如：藍寶石單結晶(Al2 O3 ；A面、C面、M面、R面)、尖晶石單結晶(MgAl2 O4 )、ZnO單結晶、LiAlO2 單結晶、LiGaO2 單結晶、MgO單結晶等氧化物單結晶、Si單結晶、SiC單結晶、GaAs單結晶、AIN單結晶、GaN單結晶、ZrB2 等硼化物單結晶等材料構成的基板，以使用藍寶石單結晶或SiC單結晶之基板為佳。
另外，基板10之面方位並未特別限定。又，基板10可為無傾斜基板(just substrate)，亦可為有傾斜角(off angle)之基板。
基板10上之由n型半導體層12、發光層14及p型半導體16構成的積層體，可使用具有眾所周知之各種構造的積層體。例如，p型半導體層只要載子濃度為一般濃度即可，即使為載子濃度較1×1017 cm-3 左右低之p型半導體層，仍可積層本發明非晶質透明導電膜。
構成該等n型半導體層12、發光層14及p型半導體層16之氮化鎵系化合物半導體，可使用例如，通式AlX GaY InZ N1-A MA (0≦X≦1，0≦Y≦1，0≦Z≦1，且X+Y+Z=1。符號M表示與氮(N)不同之第V族元素，0≦A<1。)表示之氮化物系化合物半導體。
前述氮化鎵系化合物半導體之成長方法並未特別限定，可使用MOCVD(有機金屬化學氣相成長法)、HVPE(氫化物氣相磊晶法)、MBE(分子線束磊晶法)等眾所周知的方法。該等成長方法中，由膜厚控制性、量產性之觀點來看，以使用MOCVD為佳。
MOCVD法中，可使用例如：以氫(H2 )或氮(N2 )作為載子氣體、以三甲基鎵(TMG)或三乙基鎵(TEG)作為III族原料之Ga源、以三甲基鋁(TMA)或三乙基鋁(TEA)作為Al源、以三甲基銦(TMI)或三乙基銦(TEI)作為In源、以氨(NH3 )、肼基(N2 H4 )等作為V族原料之N源。又，摻雜物可於n型半導體層使用以單矽烷(SiH4 )或二矽烷(Si2 H6 )作為Si原料、以鍺烷(GeH4 )、四甲基鍺((CH3 )4 Ge)、四乙基鍺((C2 H5 )4 Ge)作為Ge原料等有機鍺化合物。
MBE法中亦可使用元素狀之鍺作為摻雜源。p型半導體層中，使用例如：二環戊二烯鎂(Cp2 Mg)或二乙基環戊二烯鎂(EtCp2 Mg)作為Mg原料。
第3圖係顯示可於氮化鎵系化合物半導體發光元件1中使用之氮化鎵系化合物半導體的一實施形態之概略截面圖。
氮化鎵系化合物半導體2具有於藍寶石基板30上依序積層有GaN基層32、n型GaN接觸層34、n型AlGaN披覆層36、InGaN發光層38、p型AlGaN披覆層40及p型GaN接觸層42的構造。
氮化鎵系化合物半導體發光元件1可藉由例如，蝕刻並去除第3圖顯示之氮化鎵系化合物半導體2的n型AlGaN披覆層36、InGaN發光層38、p型AlGaN披覆層40及p型GaN接觸層42的一部分，使n型GaN接觸層34露出，再於該n型GaN接觸層34之露出部設置負極、及於p型GaN接觸層42上設置正極製作。
正極焊墊20可與電路基板或導線框電連接，且由Au、Al、Ni、Cu等構成。
正極焊墊20之厚度，以100~1000nm為佳，因膜厚越大黏結性越高，較佳者是300~1000nm，由製造成本之觀點來看，更佳者係300~500nm。
負極22可使用眾所周知的材料，例如，使用Ti/Au作為負極。
本發明之氮化鎵系化合物半導體發光元件之驅動電壓(Vf)低，且具優異之光擷取效率，故可用於例如，LED燈。使用本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件之LED的形狀並未特別限定，可為例如，廣泛用途之砲彈型、電腦或行動電話之背光用途的側邊型、或顯示器用途之直下型。
第4圖係顯示使用本發明之氮化鎵系化合物半導體發光元件的LED燈(砲彈型)之一實施形態的概略截面圖。LED燈3中，具有凹狀台座部之框與棒狀框之2個框50對向，且前述台座部與氮化鎵系化合物半導體發光元件1透過樹脂結合。該發光元件1與2個框50透過2個導線52電結合，且透明樹脂54覆蓋含有該等導線52之發光元件1的周邊，進行保護。
[實施例]
實施例1
如下述，製造具有第1圖構造的氮化鎵系化合物半導體發光元件。
首先，使用MOCVD法，於基板之藍寶石的c面((0001)結晶面)上，透過由AIN構成之緩衝層，依序積層無摻雜GaN基層(層厚=2μm)、Si摻雜n型GaN接觸層(層厚=2μm，載子濃度=1×1019 cm-3 )、Si摻雜n型Al0.07 Ga0.93 N披覆層(層厚=12.5nm，載子濃度=1×1018 cm-3 )、多重量子結構之發光層、Mg摻雜p型Al0.07 Ga0.93 N披覆層(層厚10nm)、及Mg摻雜p型GaN接觸層(層厚=100nm)，製作具有磊晶結構之積層體，且前述多重量子結構由6層之Si摻雜GaN障壁層(層厚=14.0nm，載子濃度=1×1018 cm-3 )、及5層之無摻雜In0.20 Ga0.80 N之井層(層厚=2.5nm)構成。
使用HF及HCl洗淨前述積層體之p型GaN接觸層表面後，於p型GaN接觸層上形成由氧化鐿(相對於全金屬元素Yb之原子比：Yb/全金屬元素=8at%)、氧化銦(相對於全金屬元素In之原子比：In/全金屬元素=80at%)、及氧化錫(相對於全金屬元素Sn之原子比：Sn/全金屬元素=12at%)構成之非晶質透明導電膜。該非晶質透明導電膜係使用DC磁控濺鍍成膜，膜厚約250nm。
對所得之非晶質透明導電膜進行以下評價。於表1顯示結果。
(1)比電阻
使用Loresta(三菱化學株式會社製)檢測所得之非晶質透明導電薄膜的表面電阻，並使用觸針式膜厚測定器測定膜厚，依據該測定結果算出比電阻。
(2)能帶間隙
使用分光光度計測定所得之非晶質透明導電薄膜的透射率，並求得吸收係數，對波長作圖吸收係數之平方，再以其吸收截距作為能帶間隙。
(3)折射率
使用反射、透射系統(Film Tek3000，YA-MAN株式會社製)測定所得之非晶質透明導電膜的透射率、反射率，藉由擬合(fitting)求得折射率。
(4)工作函數
使用ACl(理研計器社製)，將照射非晶質透明導電膜之光能量與放出之電子量作圖，並將電子放出上升之截距作為工作函數求得。
成膜後之非晶質透明導電膜具有作為正極之功能，於460nm之波長範圍中具有90%以上之高透射率。另外，可將厚度相同之非晶質透明導電膜積層於玻璃板上，調製透射率測定用試樣，藉使用分光光度計測定調製後之試樣，得到透射率。又，考慮僅以玻璃板測定之光透射空白試驗值(blank value)後，測定調製後之試樣的透射率。
非晶質透明導電膜成膜後，於具有磊晶結構之積層體施行一般之乾式蝕刻，使Si摻雜n型GaN接觸層之一部分露出。之後，使用真空蒸鍍法，於非晶質透明導電膜(正極)上之一部分、及Si摻雜n型GaN接觸層上，形成依序積層有由Ti構成之第1層(層厚=100nm)、由Au構成之第2層(層厚=400nm)的積層體，並分別作為正極焊墊及負極，以製作氮化鎵系化合物半導體發光元件。
形成正極焊墊及負極後，使用鑽石微粒等研磨粒研磨由藍寶石構成之基板裡面，最後完成鏡面。之後，切斷製作後之氮化鎵系化合物半導體發光元件，得到350μm見方之正方形晶片。將所得之晶片載置於導線框上後，以金(Au)線與導線框連接。
使用探針將所得之晶片通電，測定電流施加值20mA之正向電壓(驅動電壓：Vf)。結果，驅動電壓為3.1V，確認可以低電壓驅動。又，以一般之積分球測定之晶片的發光輸出(Po)為11mW，發光面之發光分布，確認可於透光性導電氧化膜之全面發光。使晶片連續發光100小時，晶片內之發光無不均勻，確認為穩定之發光。當非晶質透明導電率之導電率為2.5×10E+3(S/cm)時，晶片之熱擴散係數大於3.5W/mK，降低發光之不均勻。
藉由截面穿透式電子顯微鏡之EDX分析，測定由p型GaN接觸層及非晶質透明導電膜(正極)之界面至透光性導電氧化膜側之1nm及2nm位置的Ga濃度。結果，藉由透光性導電氧化膜內之Ga濃度可確認Ga幾不會由界面擴散至非晶質透明導電膜中。另外，該透光性導電氧化膜內之Ga濃度，以與可視為存在於非晶質透明導電膜內的界面附近之金屬元素(In+Sn+Ga+Yb)的比率(at%)定義。
實施例2~23及比較例1~3
除了成膜具有表1顯示之組成的透明導電膜以外，與實施例1同樣地製作、評價氮化鎵系化合物半導體及晶片。於表1顯示結果。
比較例4
因比較例1之氮化鎵系化合物半導體發光元件未進行熱退火處理，透射率極低，且Po為非常低之4mW。因此，更以約600℃進行熱退火處理1分鐘，以提升比較例1之非晶質透明導電膜。結果，Vf為3.5V，Po為10mW，元件特性提升。然而，該等結果與實施例之結果相較，並未為充分之值。
比較例5
除了於熱退火處理後，更進行雷射退火處理(以1脈衝(脈衝寬度=20ns)能量密度為150mJcm-2之KrF準分子雷射)以外，與比較例4同樣地評價氮化鎵系化合物半導體發光元件。結果，Vf為3.5V，Po為11mW，元件特性提升。然而，將該等結果與比較例4同樣地與實施例之結果相較，並未為充分之值。
 產業上利用之可能性
本發明之氮化鎵系化合物半導體發光元件因驅動電壓低、有優異光截取效率故宜用於例如照明用途、顯示器用途及背光用途之高亮度LED燈。
1．．．氮化鎵系化合物半導體發光元件
2．．．氮化鎵系化合物半導體
3．．．LED燈
10．．．基板
12．．．n型半導體層
14．．．發光層
16．．．p型半導體層
18．．．非晶質透明導電膜
20．．．正極焊墊
22．．．負極
30．．．藍寶石基板
32．．．GaN基層
34．．．n型GaN接觸層
36．．．n型AlGaN披覆層
38．．．InGaN發光層
40．．．p型AlGaN披覆層
42．．．p型GaN接觸層
50．．．框
52．．．導線
第1圖係顯示本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件之一實施形態的概略截面圖。
第2圖係第1圖顯示之氮化鎵系化合物半導體發光元件的上面圖。
第3圖係顯示可於本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件中使用之氮化鎵系化合物半導體的一實施形態之概略截面圖。
第4圖係顯示使用本發明氮化鎵系化合物半導體發光元件之LED燈(砲彈型)的一實施形態之概略截面圖。
1．．．氮化鎵系化合物半導體發光元件
10．．．基板
12．．．n型半導體層
14．．．發光層
16．．．p型半導體層
18．．．非晶質透明導電膜
20．．．正極焊墊
22．．．負極

Claims (10)

  1. 一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：金屬氧化物，係選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上者；及氧化物，係含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素者，且能帶間隙係3.0eV以上，波長460nm之折射率係2.1以上，工作函數係5.5eV以上。
  2. 如申請專利範圍第1項之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化鋅、氧化銦-氧化錫、氧化鋅-氧化錫或氧化銦-氧化錫-氧化鋅。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化鋅，且前述銦及鋅之原子比係In/(In+Zn)=0.5~0.95。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其中前述選自於由銦、鋅及錫所構成之群之1種以上的金屬氧化物係氧化銦-氧化錫，且前述銦及錫之原子比係In/(In+Sn)=0.7~0.95。
  5. 一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：金屬氧化物，係以氧化鋅為主成分者；及氧化物，係含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素者，且能帶間隙係3.2eV以上，波長460nm之折射率係2.2以上，工作函數係5.5eV以上。
  6. 一種氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，包含有：金屬氧化物，係以氧化錫為主成分者；及氧化物，係含有選自於由鉿、鉭、鎢、鉍及鑭系元素所構成之群之1種以上的元素者，且能帶間隙係3.5eV以上，波長380nm之折射率係2.3以上，工作函數係5.5eV以上。
  7. 如申請專利範圍第6項之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜，其更含有作為添加物之氧化鎵，且相對於前述非晶質透明導電膜中之全金屬元素，前述添加物之鎵原子的原子比係1~10at%。
  8. 一種氮化鎵系化合物半導體發光元件，係前述申請專利範圍第1~7中任一項之氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜直接接合於p型氮化鎵半導體者。
  9. 如申請專利範圍第8項之氮化鎵系化合物半導體發光元件，其中前述氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜上更積層有透明導電膜。
  10. 如申請專利範圍第8或9項之氮化鎵系化合物半導體發光元件，其中前述氮化鎵系化合物半導體發光元件用非晶質透明導電膜於其成膜時，藉由將氧化銦-氧化錫或氧化銦-氧化鋅同時成膜，具有折射率由p型氮化鎵半導體側緩緩下降之折射率分布。
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