TWI387812B - 具有光學補償功能之透明基板及其液晶顯示器 - Google Patents

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Description

具有光學補償功能之透明基板及其液晶顯示器
本發明係關於一種具有光學補償功能之透明基板及其液晶顯示器，特別係關於一種具有可調控型負型c-plate位相差補償功能之透明基板及其液晶顯示器。
可撓式顯示器因具有輕、薄、耐衝擊、不易破碎、攜帶方便、可曲面顯示、捲繞性與穿戴性等優異的特性，且可連續捲對捲(roll-to-roll)方式生產，故可大大降低生產成本，因此已成為新世代顯示器發展的新趨勢。為了能符合主動式薄膜電晶體(thin film transistor，TFT)的嚴苛製程條件，具高耐熱、低熱膨脹係數與高耐化學藥品性的可撓性基板材料開發，將是影響新世代可撓式顯示器發展的重要關鍵因素。
目前現有之光學級塑膠基板材料包括聚乙烯對苯二甲酸脂(PET)、聚二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)、m-COC(Arton或Zeonor)雖已是商品化的產品，然因其玻璃轉移溫度(Tg)小於200℃，因此操作溫度受限，無法適用於主動式薄膜電晶體之嚴苛製程條件。聚醚碸(PES)之玻璃轉移溫度雖可達225℃，然其耐溶劑性差，且經高溫(200℃)操作一段時間後有脆裂之現象發生。
現有之耐高溫與耐溶劑之聚亞醯胺塑膠基板雖可符合現有製程條件，然因其基板材料為深褐色，故僅適合於反射式液晶顯示器面板使用，並不適合使用於穿透式液晶顯示 器面板。此外，液晶顯示器是利用液晶分子對光線具有旋光性，配合上下兩片偏光板來達到明暗的顯示效果，然因液晶分子本身也具有雙折射率的性質，故運用於顯示面板時常會有漏光的問題產生，導致視角受限與對比差等問題。另，為達到廣視角與提升顯示對比度之最簡單的方法是外貼光學補償膜。惟，外貼光學補償膜不但增加製造成本，亦使得可撓式液晶顯示器之製程複雜化。
本發明提供一種具有可調控型負型c-plate位相差補償功能之透明基板，其可應用於可撓式液晶平面顯示器而降低外貼廣視角膜之製作成本。
本發明之具有光學補償功能之透明基板，包含具有下列化學式之聚亞醯胺：
其中A及A'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，B及B'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，且其nx =ny >nz ，亦即具有可調控型負型c-plate位相差補償功能，其中nx 表示該透明基板之橫向折射率，ny 表示該透明基板之縱向折射率，nz 表示該透明基板之厚度方向折射率，m及n係介於10至10,000之間。
本發明之液晶顯示器包含一具有光學補償功能之透明基板、一設置於該透明基板之第一表面的偏光板以及設置於該透明基板之第二表面的液晶材料。該透明基板包含聚亞醯胺，其具有下列化學式：
其中A及A'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，B及B'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，且其nx =ny >nz ，nx 表示該透明基板之橫向折射率，ny 表示該透明基板之縱向折射率，nz 表示該透明基板之厚度方向折射率，m及n係介於10至10,000之間。
本發明係利用具有環狀脂肪族結構的雙胺或雙酸酐單體配合芳香族雙酸酐或雙胺經縮合反應形成無色透明之聚亞醯胺組成物。由於導入環狀脂肪族結構，使得本發明之聚亞醯胺有別於一般傳統聚亞醯胺，具有高透明及無色的特性。特而言之，本發明之無色透明聚亞醯胺具有調控其光學補償值的效果，因此適合作為可撓式塑膠顯示器之基板材料。
聚亞醯胺的合成係一典型的聚縮合反應(polycondensation)，其合成方法有二種：第一種方法是分成兩個階段進行，首先將雙胺(diamine)和雙酸酐(dianhydride)單體在極性溶劑中反應，形成聚亞醯胺的前驅物(precursor)聚醯胺酸(poly(amic acid)，PAA)，再經高溫烘烤(300至400℃)進行亞醯胺化(imidization)反應，使其脫水閉環轉化成為聚亞醯胺，如圖1所示。雙胺單體可使用4,4'-氧基二苯胺(4,4'-oxydianiline，ODA)，雙酸酐單體可使用二環[2.2.2]辛-7-烯-2,3,5,6-四羧雙酐 (bicyclo[2.2.2]oct-7-ene-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride，B1317)，極性溶劑可使用N-甲基咯烷酮(N-methyl-2-pyrrolidone，NMP)或二甲基乙醯胺(N,N-dimethylacetamide，DMAc)。
第二種方式為化學法，將雙胺和雙酸酐單體在苯酚類溶劑中進行反應，並升溫至回流溫度進行聚醯胺酸反應，同時進行亞醯胺化反應，使其脫水閉環轉化成為聚亞醯胺，如圖2所示。雙胺單體可使用4,4'-氧基二苯胺，雙酸酐單體可使用4,4'-氧基二苯胺，苯酚類溶劑可使用間甲酚(m-cresol)或酚(phenol)。
本發明之透明基板，包含聚亞醯胺，其具有下列化學式：
A及A'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，B及B'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，m及n較佳地係介於10至10,000之間，其中聚亞醯胺之分子量較佳地係介於3,000~500,000克/莫耳之間。特而言之，A可相同或不同於A'，B可相同或不同於B'。
B及B'可為芳香族基團，例如：
B及B'亦可為環狀脂肪族基團，例如：
A及A'可為環狀脂肪族基團，例如：
A及A'可為芳香族基團，例如： 或，X與Y為氫、甲基、三氟甲基、羥基、C1-18 烷基、溴、氯或碘，，Z為-O-、-CH2 -、-S-、-SO2 -、-C(CH3 )2 -、-Ar-O-Ar-、-Ar-CH2 -Ar-、-O-Ar-C(CH3 )2 -Ar-O-、-O-Ar-Ar-O-、-O-Ar-C(CF3 )2 -Ar-O-或-Ar-C(CH3 )2 -Ar-，其中Ar為苯環。
比較例一：6FDA-TFMB(PI-FT)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將4.5克(g)的2,2'-雙(三氟甲基)聯苯胺(2,2'-bis(trifluoromethyl)benzidine，TFMB)雙苯胺溶入28g的DMAc中，待TFMB完全溶解後再將3.18g的2,2'-雙-(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(2,2'-bis(3,4-dicarboxyphenyl)hexafluoropropane dianhydride，6FDA)加入，直至6FDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖3所示。
比較例二：B1317-BAPB-co-B1317-BAPPm(PI-BAB)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將3.05g的4,4-雙(4-胺基苯氧基)聯苯(4,4-Bis(4-aminophenoxy)biphenyl，BAPB)及1.46g的4,4-雙(4-胺基苯氧基)丙烷(4,4-Bis(4-aminophenoxy)propane，BAPPm)雙胺溶入30g的DMAc中，待BAPB及BAPPm完全溶解後，然後將3g的B1317雙酸酐加入，直至B1317完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構式如圖4所示。
實施例一：6FDA-m-TB-HG-co-6FDA-DACH(PI-FTD)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將1.64g的2.2'-二甲基-4-4'-二胺聯苯(2,2'-Dimethyl-4,4'-diamino biphenyl，m-TB-HG)和0.70g的4,4-二亞甲基-雙-環己胺(4,4-methylene bis(cyclohexylamine)，DACH)溶入30g的DMAc中，待m-TB-HG及DACH完全溶解後再將5g的6FDA雙酸酐加入，直至6FDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖5所示。
實施例二：6FDA-ODA-co-6FDA-DACH(PI-FOD)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將1.10g的ODA和1.16g的DACH雙苯胺溶入30g的DMAc中，待ODA和DACH 完全溶解後再將5g的6FDA雙酸酐加入，直至6FDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖6所示。
實施例三：6FDA-DACH-co-DSDA-DACH(PI-FSD-I)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將2.49g的DACH雙苯胺溶入30g的DMAc中，待DACH完全溶解後再將3.5g的6FDA及1.5g的3,3',4,4'-二苯基碸四羧基二酸酐(4,4-disulfonyldiphthalic anhydride，DSDA)加入，直至6FDA及DSDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖7所示。
實施例四：6FDA-DACH-co-DSDA-DACH(PI-FSD-Ⅱ)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將2.60g的DACH雙苯胺溶入30g的DMAc中，待DACH完全溶解後再將2.5g的6FDA及2.5g的DSDA雙酸酐加入，直至6FDA及DSDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖8所示。
實施例五：6FDA-DACH-co-DSDA-DACH(PI-FSD-Ⅲ)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將2.71g的DACH雙苯胺溶入30g的DMAc中，待DACH完全溶解後再將1.5g的6FDA及3.5g的DSDA雙酸酐加入，直至6FDA及DSDA完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖9所示。
實施例六：B1317-BAPPm-co-B1317-DACH(PI-BBD)
在室溫下，使用三頸瓶並通以氮氣，將1.4g的DACH雙胺溶入31g的DMAc中，待DACH完全溶解後，然後將2.84g的BAPPm雙胺加入，待BAPPm完全溶解後，再將3.5g的B1317雙酸酐加入，直至B1317完全溶解後，繼續攪拌3小時，而形成黏稠狀之聚醯胺酸溶液。然後以刮刀成膜於玻璃基板上，再經加熱至100℃、200℃及300℃各1小時烘烤進行亞醯胺化反應後，形成高透明無色之聚亞醯胺薄膜材料，其分子結構如圖10所示。
表一：透明聚亞醯胺之特性
Tg代表玻璃轉移溫度；CTE代表熱膨脹係數；Rth代表光遲滯。Rth={(nx +ny )/2-nz }×d，d表示透明基板之厚度。nx 表示該透明基板之橫向折射率，ny 表示該透明基板之縱向折射率，nz 表示該透明基板之厚度方向折射率。
本發明之透明基板具有nx =ny >nz 之光學特性，亦即具有負型c-plate位相差補償功能。本發明之透明基板的厚度可介於30至200微米之間，較佳地，介於50至150微米之間。特而言之，本發明實施例所合成之透明基板(PI-FTD、PI-FOD、PI-FSD-I、PI-FSD-Ⅱ、PI-FSD-Ⅲ及PI-BBD)的Rth值係介於50至400奈米之間，較佳地係介於100至250奈米之間。相對地，比較例及其它習知高分子(Kapton及Ube)之Rth值均相當大，無法作為可撓式塑膠顯示器之基板材料。另，習知之PES材料雖然具有不錯的霧度、穿透度及黃化指數，但其不具光學 補償功能且其玻璃轉移溫度(僅有225℃)太低且耐蝕刻性差，因此無法應用於液晶顯示器之高溫製程，不適合作為液晶顯示器之基板材料。
本發明之透明基板的組成配方可為下列組合：1.芳香族雙酸酐和芳香族雙胺與環狀脂肪族雙胺依不同比例形成之共聚合物；2.芳香族雙酸酐和環狀脂肪族雙酸酐與環狀脂肪族雙胺依不同比例形成共聚合物；3.環狀脂肪族雙酸酐和芳香族雙胺依不同比例形成之共聚合物；4.環狀脂肪族雙酸酐和芳香族雙胺與環狀脂肪族雙胺依不同比例形成之共聚合物。
圖11例示本發明之液晶顯示器10，其包含二基板12、複數個間隙子13以及液晶材料14，其中該基板12包含一透明基板11以及一偏光板20。該偏光板20係設置於該透明基板11之第一表面11A，該複數個間隙子13係設置於該透明基板11之第二表面11B，而該液晶材料14係設置於該複數個間隙子13之間。該偏光板20包含包含二支撐層22A及22B以及一夾於該二支撐層22A及22B間之偏光層24。該支撐層22A及22B可由三醋酸纖維(Triacetyl cellulose，TAC)構成，而該偏光層24係由聚乙烯醇(Poly vinyl alcohol，PVA)構成。本發明之透明基板11本身即具有光學補償功能，因而可省去外貼光學補償膜之製造成本。另，本發明之透明基板11具有高透明、高耐熱性與高耐化學性，滿足液晶顯示器之光 學及製程條件之要求。申言之，本發明之透明基板11可直接成膜於現有的玻璃基板上，不須如習知須透過樹酯黏膠予以固定，其經薄膜電晶體液晶顯示器之多道黃光、蝕刻製程(或經特定水浴處理)後即可輕易取下，沒有殘留黏膠的問題，明顯簡化薄膜電晶體液晶顯示器之製程。此外，本發明聚亞醯胺基板材料亦可應用於包括軟性LCD、PDP、FED、SED、E-ink或E-Paper等軟性顯示器及OLED中。
本發明係利用具有環狀脂肪族結構的雙胺或雙酸酐單體配合芳香族雙酸酐或雙胺經縮合反應形成無色透明之聚亞醯胺組成物。由於導入環狀脂肪族結構，使得合成之聚亞醯胺有別於一般傳統聚亞醯胺，具有高透明及無色的特性。特而言之，本發明合成之無色透明聚亞醯胺具有調控其光學補償值的效果，因此適用於可撓式塑膠顯示器之基板材料。
本發明之技術內容及技術特點已揭示如上，然而熟悉本項技術之人士仍可能基於本發明之教示及揭示而作種種不背離本發明精神之替換及修飾。因此，本發明之保護範圍應不限於實施例所揭示者，而應包括各種不背離本發明之替換及修飾，並為以下之申請專利範圍所涵蓋。
10‧‧‧液晶顯示器
11‧‧‧透明基板
11A‧‧‧第一表面
11B‧‧‧第二表面
12‧‧‧基板
13‧‧‧間隙子
14‧‧‧液晶材料
20‧‧‧偏光板
22A‧‧‧支撐層
22B‧‧‧支撐層
24‧‧‧偏光層
圖1及圖2例示聚亞醯胺之合成方法；圖3及圖4例示本發明比較例之聚亞醯胺薄膜材料的分子結構；圖5至圖10例示本發明實施例之聚亞醯胺薄膜材料的分 子結構；以及圖11例示本發明之液晶顯示器。
10‧‧‧液晶顯示器
11‧‧‧透明基板
11A‧‧‧第一表面
11B‧‧‧第二表面
12‧‧‧基板
13‧‧‧間隙子
14‧‧‧液晶材料
20‧‧‧偏光板
22A‧‧‧支撐層
22B‧‧‧支撐層
24‧‧‧偏光層

Claims (22)

  1. 一種具有光學補償功能之透明基板，由具有下列化學式之聚亞醯胺所組成： 其中A係選自、、、、 及，其中X與Y為氫、甲基、三氟甲基、羥基、C1-18 烷基、溴、氯或碘，Z為-O-、-CH2 -、-S-、-SO2 -、-C(CH3 )2 -、-Ar-O-Ar-、-Ar-CH2 -Ar-、-O-Ar-C(CH3 )2 -Ar-O-、-O-Ar-Ar-O-、-O-Ar-C(CF3 )2 -Ar-O-或-Ar-C(CH3 )2 -Ar-，其中Ar為苯環；其中B係選自、、、 及；其中A'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，B'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，且其nx =ny >nz ，nx 表示該透明基板之橫向折射率，ny 表示該透明基板之縱向折射率，nz 表示該透明基板之厚度方向折射率，m及n係介於10至10,000之間； 其中該透明基板之厚度介於30至200微米之間，而且該透明基板之Rth ={(nx +ny )/2-nz }×d係介於50至400奈米之間，d表示該透明基板之厚度，該聚亞醯胺之分子量係介於3,000~500,000克/莫耳之間。
  2. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中該透明基板之厚度介於50至150微米之間。
  3. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中該透明基板之Rth ={(nx +ny )/2-nz }×d係介於100至250奈米之間，d表示該透明基板之厚度。
  4. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中A相同或不同於A'。
  5. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中B相同或不同於B'。
  6. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中A'係選自：
  7. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中A'係選自：或，X與Y為氫、甲基、三氟甲基、羥基、C1-18 烷基、溴、氯或碘，Z為-O-、-CH2 -、-S-、-SO2 -、-C(CH3 )2 -、-Ar-O-Ar-、-Ar-CH2 -Ar-、-O-Ar-C(CH3 )2 -Ar-O-、-O-Ar-Ar-O-、-O-Ar-C(CF3 )2 -Ar-O-或-Ar-C(CH3 )2 -Ar-，其中Ar為苯環。
  8. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中A'係選自：
  9. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中B'係選自：
  10. 根據請求項1之具有光學補償功能之透明基板，其中B'係選自：
  11. 一種液晶顯示器，包含：一具有光學補償功能之透明基板，由具有下列化學式之聚亞醯胺所組成： 其中A係選自、、、、 及，其中X與Y為氫、甲基、三氟甲 基、羥基、C1-18 烷基、溴、氯或碘，Z為-O-、-CH2 -、-S-、-SO2 -、-C(CH3 )2 -、-Ar-O-Ar-、-Ar-CH2 -Ar-、-O-Ar-C(CH3 )2 -Ar-O-、-O-Ar-Ar-O-、-O-Ar-C(CF3 )2 -Ar-O-或-Ar-C(CH3 )2 -Ar-，其中Ar為苯環；其中B係選自、、、 及；其中A'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，B'係環狀脂肪族基團或芳香族基團，且其nx =ny >nz ，nx 表示該透明基板之橫向折射率，ny 表示該透明基板之縱向折射率，nz 表示該透明基板之厚度方向折射率，m及n係介於10至10,000之間；一偏光板，設置於該透明基板之第一表面；以及液晶材料，設置於該透明基板之第二表面；其中該透明基板之厚度介於30至200微米之間，而且該透明基板之Rth ={(nx +ny )/2-nz }×d係介於50至400奈米之間，d表示該透明基板之厚度，該聚亞醯胺之分子量係介於3,000~500,000克/莫耳之間。
  12. 根據請求項11之液晶顯示器，其中該透明基板之厚度介於50至150微米之間。
  13. 根據請求項11之液晶顯示器，其中該透明基板之Rth ={(nx +ny )/2-nz }×d係介於100至250奈米之間，d表示該透明基板之厚度。
  14. 根據請求項11之液晶顯示器，其中A相同或不同於A'。
  15. 根據請求項11之液晶顯示器，其中B相同或不同於B'。
  16. 根據請求項11之液晶顯示器，其中A'係選自：
  17. 根據請求項11之液晶顯示器，其中A'係選自：或，X與Y為氫、甲基、三氟甲基、羥基、C1-18 烷基、溴、氯或碘，Z為-O-、-CH2 -、-S-、-SO2 -、-C(CH3 )2 -、-Ar-O-Ar-、-Ar-CH2 -Ar-、-O-Ar-C(CH3 )2 -Ar-O-、-O-Ar-Ar-O-、-O-Ar-C(CF3 )2 -Ar-O-或-Ar-C(CH3 )2 -Ar-，其中Ar為苯環。
  18. 根據請求項11之液晶顯示器，其中A'係選自：
  19. 根據請求項11之液晶顯示器，其中B'係選自：
  20. 根據請求項11之液晶顯示器，其中B'係選自：
  21. 根據請求項11之液晶顯示器，其中該偏光板包含二支撐層以及一夾於該二支撐層間之偏光層。
  22. 根據請求項21之液晶顯示器，其中該支撐層係由三醋酸纖維構成，而該偏光層係由聚乙烯醇構成。
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