TWI363656B - Process intensified microfluidic devices - Google Patents

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TWI363656B
TWI363656B TW097126566A TW97126566A TWI363656B TW I363656 B TWI363656 B TW I363656B TW 097126566 A TW097126566 A TW 097126566A TW 97126566 A TW97126566 A TW 97126566A TW I363656 B TWI363656 B TW I363656B
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Daniela Lavric Elena
Woehl Pierre
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Description

1363656 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於微流體裝置期是處理過程強化之 流體裝置。 【先前技術】
裝置，包含尺寸細從微米到幾 ^的流H裝置，域执_道_、尺寸在微米到 成么屋，最好是從大約幾十微米到大約】.5公釐的裝置 分由於它特的低總處理流體體積，以及觸的高表面。 積對體積比，ϋ此微流體裝置，特別是微型反應器，能夠以 安全，有效，而謂環做細方縣執行馨，危險或者 甚至用其财料可__化學反齡_。_ 的化學處理通常稱為"處理過程強化"。 進
.處理過程強化在化學工業上是相當新的重 將傳統的鱗歧綠顺小，更安全，更賊源效益2 對壤境友歧。_過程触触要目的，是使用 著降低反應器尺寸，同時增大質量-和熱—傳導效卿士構 產生南效率敝應和處m透過—些枝，讓， 可以餅更好的轉化或選擇性，如此來縮短從實驗 ，品的發展_，也是處理過化研究的—項^ 量。處理過程強化對於精緻化學品和製藥工業特I 趟工業每年的生產量_销錢❿邱^ 貫驗室結果可以很容易以平行方式來擴展。 的 處理過程強化包含創新儀器和技術的發展，跟目前普 頁 第 5 遍使用的比峡來，帥職在S造和纽上帶來非常重 要的改進，包括大大降低儀狀寸魅紙，能源消缺/ f廢物生產，而且最終產生更便宜，能持久的技術。或者， 簡單而言，任何可以產生大體上更小，更乾淨，以及更具能 源效率2齡师t學工錄展，奴4料程強化。 目A的七明者及/或其同事先前已經發展了各種可以 用在處理過私強化中的微流體裝置以及製造這些裝置的 方法。這些聽發展的妓，包減姻1巾所示之代 =式的勤。圖1是不按比鍋簡單透涵，顯示某類微 _破置的-般層狀結構。所顯示的這類微流體裝置，大 致上包含至少兩個體積12和u，在其巾放置鍵構了一個或 多個熱控制通道-在圖中沒有詳細顯示。體積12的垂直方 向由水平壁板16和ι8來關，而體積14触直方向由水平 壁板20和22來限制。 _在本文件中所使用的|，水平"和"垂直"名詞只是相對名 詞’只代表-般的相對方位，未必代表正交，也是用來方便 談論圖中使用的方位，其中方位只是為了便利起見，並不意 =為所顯示之裝置的特性。這裡所描述的本發明及其 貫施例可以用在任何想要的方位，水平和垂直壁板大概只 需要是交又壁板，未必要正交。 反應物通道26-部分細節顯示在先前技術的圖2中放 ΐ在體積24内，兩個中央水平壁板18和20之間。圖2顯示在 體積24的某個截面高度下之垂雜板結構28的斷面平面圖 '其中一些定義了反應物通道26。為了容易看清楚，將圖2 1363656 中的反應物通it 26橫剖包含了較窄的迂迴通道3〇,緊跟著 • 較寬，較不迁迴的通道32。仔細觀察圖2中的窄迁迴通道3〇 ’可以看出魏通道3〇姻中的平面上是不連續的。圖i截 面圖所顯不之迂迴通道不連續區段之間的流體連接是由體 積24内不同的平面所提供，跟圖2所示的斷面平面垂直偏移 .’產魏蜒且三維迁迴的通道30。我們將對圖工和圖2所顯 - 不的裝置和相關其他實施例例如2005年C. Guenner等人之 φ _679115專利中提供更多的細節。在圖1和圖2的裝置和 類似裝置中，窄的較迂迴通道30用來混合反應物，同時較寬 ，較不迂迴的通道32緊跟著通道3〇用來提供體積，讓反應物 可以在相當控制的熱環境中來完成。 - 雖然這類裝置已經獲得了良好的效能，在很多情況下， * 對於特定反應甚至超越最先進的技術，然而我們還渴望能 夠立曰進這些裝置的熱-和流體_動力學效能。特別地，我們 希望能夠增進這些裝置的熱交換效能，同時將此裝置所引 鲁起的壓降大略維持在相同水平或甚至降低，而且還可以增 加混合效能及生產量。 - 在美國第6,935,768號專利(相當於DE10041823)之· ， Method and Statistical Micromixer for Mixing at Least Two
Liquids中連續性膨脹腔室6沿著狹窄腔室5分隔(參閱圖 5)以在膨脹腔室中產生固定的渦旋以輔助混合。 【發明内容】 微流體裝置包含至少一個反應物通道，和界定出在其 中的一個或多個熱控制通道，這一個或多個熱控制通道被. 第7 頁 1363656 放置並排列在兩個體積内，每一個由壁板圍住的這些壁板 大致上是平面的，而且彼此平行。反應物通道放置在這些 大致平面的壁板之間，而由這些大致平面的壁板，以及延伸 在這些大致平面壁板之間的壁板來界定出。反應物通道由 多個連續腔室構成，每一個這種腔室都包含分裂成至少兩 個子-通道的反應物通道，分裂通道的接合，以及至少其中 一個子-通道，有超過9〇度的通道方向改變。本發明其他特 性及優點將揭示於下列詳細說明中，以及部份能夠被業界 熱知此技術者立即地由該說明了解或藉由實施在此所說明 包含申請專利範圍以及附圖之本發明而明瞭。 人們了解先前本發明之一般說明以及下列詳細說明之 貝把例預期作為提供概念或架構以了解本發明申請專利範 圍之特徵。所提供附圖在於提供更進一步了解本發明以及 在此加入構成部份說明書。附圖顯示出本發明各種實施例 以及連同說明書作為解釋本發明之原理及操作。 【實施方式】 圖3是根據本發明一個實施例，在微流體裝置内之垂直 壁板結構28 _斜關。錄壁板結構28奴出位在圖 1的兩個壁板18,2〇之間的反應物通道26,其中壁板18, 20本 身形成體積12和14敝應物通道面層邊界有—個或多個熱 控制通道包含在射。魏18,2G纽上是伟的，而且彼 此平行。 在圖3中顯示的-部分本發明實施例中，反應物可以在 位置A和B處镇進反應物通道26中，而在兩個位置c處，流出 1363656 反應物通道。反應物通道由所謂大致平面的水平壁板18, 20,以及在圖1的方位中大致垂直且延伸在大致平面壁板 18, 20之間的壁板28而界定出。反應物通道26由多個連續 腔室34構成，每-個這種腔室都包含分裂成至少兩個子通 道36的反應物通道，分裂通道36的接合38，以及其中至少有 一個子-通道36,其相對於緊鄰的上游通道方向有至少9〇 度的通道方向改變。從圖3可以看出，在顯示的實施例中， 相對於緊鄰的上游反應物通道26方向，兩個子_通道36的方 向改變都超過90度。 同時在圖3的實施例中，多個緊密連續腔室34的每一個 ，進一步包含逐漸變窄的出口 4〇，此出口在後續腔室中形成 對應的變窄入口 42。腔室34也包含分裂與重-定向壁板44, 跟緊鄰的上游流動方向交叉，位在腔室入口 42的緊鄰下游 。分裂與重—定向壁板44的上游側有凹面46。從一個腔室 34到下—個腔室的變窄出口 4〇，最好在大約}公餐寬的等級 。通道高度最好大約800微米。 在圖3顯示的微流體裝置實施例中，連續腔室弘構成了 ^應物通道26 _當大部分。齡34最好有高度H，如 $ 1所示，其方向大致上垂直於壁板18和2〇，❿高度Η大致相 二於壁板18和20之間的距離。換句話說，通道26中含有腔 至34的部分大致上佔據了高度η方向的最大可能空間，跟體 積24 $ Η方向的最大尺寸相匹配。這是重要的，因為:⑴如 尺寸讀趙裝置的體觀可以最大化，允許 車乂長的㈣日铜，而有較高的生產縣;減⑵在反應物 第9頁 1363656 通道26,和包含一個或多個熱控制流體通道的體積12和14 之間的物質和距離量最小，允許較大的熱轉換。此外，雖然 鬲度Η最好在800微米到超過幾公釐的等級，但是η方向邊界 層的厚度通常會降低，這是由於反應物流體通過由分裂與 重-定向壁板44所引起的改變方向而在反應物通道内誘發 的副流;以及由於從逐漸變窄的出口 4〇到後續腔室43之較 寬空間的重複通道。 對於想要加大熱交換和滯留時間的裝置，多個連續腔 至34表好沿著反應物通道26的總體積延伸至少5〇%，更好的 是至少75%或更多，如同圖3實施例的情況。 從圖3本發明的實施例中還可以看出，連續腔室34最好 跟上和下遊方向的下一個腔室共用共同壁板。這可以幫忙 確定在特定空間内有最大數目的腔室34,因此也加大反應 物通道26體積佔壁板18,20之間可利用體積的比例。特別 地，反應物通道26的開放體積最好至少佔總體積的3〇%,其 中總體積包含:（1)所謂的開放體積，⑵界定出並形成水平 壁板18, 20之間反應物通道的壁板結構28體積，以及⑶任 何其他體積，例如在界定出和形成反應物通道26的壁板結 構28之間的空體積48。更好的是，反應物通道的開放體積 至少有40%。連續腔室34 —般最好不要跟其他非緊鄰上游 或下游的那些腔室共用共同壁板，因為這樣的話在沿著反 應物通道26路徑間隔很遠的腔室34之間會更容易發生熱干 擾。這種干擾會影響熱敏感反應的效能。因此，空體積48 可以用來降低任何顯著熱干擾的可能性。 第丨〇 頁 1363656 在圖3本發日月實施例的裝置中，所顯示之反應物通道％ 的窄迂迴itit 3G料，其聽最則、魏雜撼置例如 圖2裝置的相對應通道30。儘管圖3裝置”迁迴區段3〇的 長度相對於圖2較短，但是我們發現在結合本發明的連續腔 室26後，在低生產量下可以跟圖2的先_置混合得一樣好 ，而在較高生產量下會更好，同時在每種情況下都有較低的 歷降。 圖3所示本_之實施例的又另—個特色，妓應物通 道26分割或分歧成兩個通道兩次，第一次在位置打，而第二 次在位置F2。如此可以藉由局部增加滯留時間以抵消化學 處理之驅動力的降低。此外，魏置後半段的壓降也隨之 降低。 比較性測試： 圖4是所測得之整體熱轉換係數_以瓦/平方公尺—凱 氏溫度來表示，相對於流動速率_以每分鐘幾毫升來表示， 的關係圖，比較圖3所顯示之本發明的實施例_資料點以空 心二角形來表示，跟圖2的裝置_資料點以實心圓形來表示 。如圖中可以看出，由圖3結構所產生的副流，在所有測試 的流動速率下，都產生大約50到100W/m2K的熱轉換優勢。 兩個測試裝置都有相同的一般尺寸和容量，每種情況之反 應物通道的總内體積都是5. 6±0.1毫升。因此，我們可以 清楚看見本發明之裝置的優越效能，即使熱交換效能通常 會隨著流動速率而降低，而反應物通道在F1和F2的分歧會 有效地將局部流動速率減半兩次。增進的熱交換效能甚至 存在較低流動速率時，這顯示了即使相對於圖2中已經是微 流體裝置的比較裝置來說，本發明裴置也已達到了強化處 理過程。 圖5是在微混合器裝置中，測試反應的混合效能百分比 相對於流動速率-以每分鐘幾毫升來表示的關係圖比較上 面配合圖3所描述之本發明的實施例，跟配合圖2所描述的 裝置。測試方法類似於Villermaux丄等人之Use of Parallel Competing Reactions to Characterize Micro Mixing
Efficiency" AlChE Symp. Ser_ 88 (1991) 6, p_ 286。 為了大致上如同這裡所描述的來測試，在室溫下準備酸性 氣化物溶液以及混合KI(磁化鉀）的乙酸舒溶液。然後將這 兩種流體或反應物透過注射泵或蠕動泵，連續注入欲測試 的微混合器或微反應器中。所產生的測試反應牽涉到兩個 不同速度的競爭反應-產生UV-吸收最終產物的”快速"反應 ，以及在超快速混合條件下主導的"超快速"反應，產生透明 /谷液。因此，混合效能跟UY的透射相關理論上完美或100% 的快速混合,其產生100%uy透射的最終產物。 因此圖5顯示所產生的透射百分比，相對於總反應物流 動速率的關係圖。執跡5〇相當於對應圖3之本發明實施例 的混合效能，而執跡52相當於對應圖2之比較裝置的效能。 如圖中所顯示的，本發明之實施例的混合效能是優越的，特 別疋在較咼流動速率時。即使欲測試之圖3的本發明實施 例’比圖2的參考裝置產生較低的壓降，情況還是如此。這 再次顯不了，賴2的裝置比較起來，翻了增加的強化處 第12 頁 理過程。 壓降結果顯示在圖6中，其令執跡54顯示本發明之裝 置的較低壓降’而執跡56顯示比較裝置的 13厘泊的葡萄檐溶^ ® 7和8概略顯雜據本發明的輕，在轉不互溶流 體之擴散或混合方面的相對優勢。圖7顯示根據上面圖3實 施例之裝置的-部分數位照片，那是以每種液體每分鐘1〇 毫升的錄聽目料分的林择無色庚 測試。如圖中所示，在根據本發明的裝置例子内，當從腔室 行進到腔至日寸，杯7庚烧混合轉良好的擴散。根據本發 明的裝置，對於氣體在液體巾的擴散和/鱗持擴散，也顯 示出效率。 圖8顯示根據上面圖2之比較裝置的一部分數位照片， 也是使聘祕10毫升的有色水和庚絲作職。如圖中 可以看出的，這兩種不互溶液相聚結在比較裝置的通道内。 根據本發_裝置大致上可以在獻的流動速率 下，建立並維持不互溶流體的擴散或混合。較高的流動速 率可以絲產生較細微的擴散。圖9顯示根據上關3實施 例之裝置的一部分數位照片，使用每分鐘54毫升的水流，和 每分鐘51毫升的庚烷。照片中的亮色細粒是小的，相當均 勻，並良好擴散的庚烷小滴。 一些其他實施例： 圖10A-10G是根據本發明特定實施例，多個用來界定出 部分反應物通道之可選擇壁板結構的斷面平面圖，特別是 :定出各獅式的連續腔室34。上面實施麟顯示的腔室 J致上對應於圖服’其中支柱58可以潛在賴來增加腔室 相對於雜大開口面積或,,間距"之腔室34的抗紐，如 的貫施例所示。另—方面，沒有支柱兄的實施例，在 接f 58上游可能比較不容易有小的滯定體積(流體_圖 水—的緩慢移動點）。圖1〇G的實施例基本上藉由在分裂與 重^向麵44的下_，包含三肖形讀結卿以避免所 有哪疋體積的風險，因此，特別建議用來處理固體，例如固 體懸子或核反應，因树纽應可能料料在滞定體 積的區域，而阻塞反應物通道。 在圖10B的實施例中，將分裂與重_定向壁板糾分割成 四個區段，如此將反應物通道劃分成圍繞分裂與重—定向壁 板44的兩個主要子—通道，和三個在壁板44之間的次要子— 通這。次要子—通道的小尺寸，可以幫忙維持細微乳化。 在圖ioc的實施例中，分裂與重_定向壁板44是不對稱 的，偏置在連續腔室43的交替側，以便提供特職的副流。 支柱58也以父替方式偏離腔室43的中心，放置在由壁板私 所形成的兩個子-通道中較大的一個中，支柱58用來作為 額外的流動劃分器。 圖10D和10E的實施例分別對應1〇F和1〇B，其中有底下 的差異：前面討論之實施例中逐漸變窄的出口 4〇，由充滿小 副流劃分H 64的較寬出口 62來取代以便精細劃分腔室43的 輸入流，如此協助建立並維持乳化，或其他不互溶的混合。 圖11是恨據本發明又另一個實施例，界定出部分反應 物通道之垂直魏結構的斷醉賴。此實細說明，本 發明之裝置所使用的連續腔室34結構，可以配合其他類型 的混合裝置來使用，例如在這個情況下是自持續振盛混合 器腔室66。 圖12顯不本發明之腔室34的另—個實施例，其中分裂 與重-定向壁板44跟腔室34上游入口的間隔，比一些前_ 論的實施例還要遠。 其他比較性測試： 圖13是根據大致上對應圖9的各種本發明實施例中多 個測試反應物通道的斷面平面圖，以單一裝置的一部分來 表不。對圖中所示的每個測試反應物通道7〇 82，都執行上 面所提及的混合測試。結果連關2裝置之比較性測試顯 示於下列表I中： 表1 通道 體積(nil) △P (毫巴） 混合品f (%) 100 (ml/m) 200 (ml/m) 250 (ml/m) 300 (ml /π〇 70 0.98 183 97.8 99.1 99.4 99 5 72 ，— ___74 7C 0.93 175 96.7 98.3 99.0 99.2 0:92 177 97.2 98.7 99.1 99.2 ib -----— 0.91 112 97.7 98.1 98.1 98 2 一 78 0.94 79 91.9 94 94.3 94.8 〇0 82 ----- 比較性 ----- 0.88 162 95.3 95.7 96.0 96.2 「0.8 206 97.9 98.5 98.3 97.6 5.83 665 ~98 95 91.5 — 如表中所示，圖13所示之本發明的各個實施例在每分 麵250耄升以及更高的流動速率下，都比圖2顯示的裝置類 型，頌不較好的混合效能，而且更少的壓降(△〇)，即使在允 卉使用不同的内體積時。其中一些實施例，特別是測試通 第丨5 頁 1363656 道70,76和82,在每分鐘loo毫升下的混合效能，基本上跟圖 2的裝置相同，但是在所有較高的流動速率下則更優越。這 種結果在沒有"混合區”，包括例如測試通道7〇和76，的實施 例中也很顯著，跟有特殊混合區段的微流體裝置效能一樣， 或更好。因此，很清楚的，本發明的腔室可以有效地作為混 合态，而不需要窄的迂迴通道或其他形式的混合器裝置。
我們也執行一些測試以瞭解本發明之裝置的固體處理 能力。使用底下的反應：FeCl3(H2〇)6 +3Na〇H_ Fe(QH)3 +6H2〇f3NaCl來形成氧化鐵沈澱，記錄達到〇. 7巴壓力所需 要的時間。使用根據本發明，包含大量腔室，沒有預—混合 或其他混合祕峨絲侧試，她據上關2的裝置作 比較。底下表II顯示出結果：
Hi i ,Q NaOH (g/min) -------r........ Q FeCh (g/min) 比值 ~~*"---- 至0. 7巴時間(秒） -------- :州a裝置丨 3〇 . F - 11 2.7 394 比較性： 30 —-— 1 11 2.7 —---- ---- 25
此外，只有一次將驅動壓力急速上升到大約u巴以产 除暫時的封阻。本發日月的裝置可以保持無阻塞，超過任^ ，測試裝置的紙事實上持續超過7G分鐘測試的 耗圍’結果顯示在圖14_片中，圖帽示壓力（以巴 位)相對於時間（以秒為單位)的關係。如同圖巾可以看早 ^儘管有大到大約η巴的壓力尖峰來清除堆積的 禮據本發明的裂置在測試期間縣沒有阻塞，甚 示出具有自動-清洗的傾向。 ％，、、、貝 第丨6 頁 1363656 我們也以各種流動速率組合讓朴氮—起流過以測試 本發明的賴裝置，雜氣體/細反應_姆。我們觀 察到，氣泡-旦產生後可以轉穩定。利用目測方式以估 計氣體/液體擴散的比介面積，顯示在圖15中，相對於χ轴的 氣體注入速率，而水的流動速率是每分鐘5〇毫升(正方形)， 75毫升（菱形)和1〇〇毫升(圓形）。在每分鐘毫升下比 表面積至>超過1厕m2/m3,❿在!施魏體流量下，超過 1400〇m2/m3。這裡所引用的比表面，事實上代表真實值的 分數(直徑擔50微米喊泡無法計算到)_我_信，此分 數在真正總數的30%到60%之間。這些值5艮其他用於氣體_ 液體反應的處理比較起來是有利的:攪拌槽通常小於22〇， 氣泡柱小於600,衝擊喷流小於2〇〇〇,微氣泡柱是148〇〇，而 降膜式微反應器是27000m2/m3(參看Jahnisch等人的"
Direct fluorination of toluene using elemental fluorine in gas/liquid microreactors",Journal of Fluorine Chemistry, 105 (2000), p. 117) 〇 亦對依據本發明之裝置實施例測試壓力極限。圖3裝 置結果以及圖2裝置之比較性結果歸納於下列表中。
表III - 反應劑通道 i I 熱控制通道 :測試裝置（五個試樣） 60.5 巴 26巴 比較性 —-- » . „ - . 52巴 ； 21巴 根據本發明的微流體裝置最好由一個或多種玻璃，玻 璃-陶瓷，和陶瓷來製造。我們提出準備這類裝置的處理從 玻璃4片形成水平壁板，以及將模製並固結翁體，放在薄 。片之間來形麵錢板之製造揭示於例如美國 第 7007709 喊專利之 Microfluidic Device and Manufacture hereof ’但疋製造並不局_^這種方法。 本·Μ月裝置假如冑要情況下亦包含一些層額外地加入 這些所顯示的。 一在此所使用反應劑”$任何冑要個於微流體裝置内 可= 之任何材料的簡略表示。因而"反應劑"以及"反應劑 〔可表示為使用作為該用途之惰性材料及通道。 【圖式簡單說明】 圖1為透視圖，其顯示出特定先前技術微流體裝置之一 圖2為圖1内體穑24肉击士批_
圖4為比較本發明實施例與先前
圖5為比較本發明實施例與先前技術在微混合
圖6為比較本發明實施例與先前

Claims (1)

1363656
十、申請專利範圍： 1，一種微流體裝章，其包含至少一個反應劑通道以及一個 或多個熱控制通道界定於其中，一個或多個熱控制通道被 放置並排列在兩個體積内，每一體積都被壁板圍住，這些壁 板大致上是平面的α及彼此平行，反應劑通道位於這些大 致上平面的壁板之間，而由這些大致平面的壁板，和延伸 在這些大致平面壁板之間的壁板界定出，其中反應劑通道 ) 由多個連續腔室構成，每一腔室都包含分裂成至少兩個子- 通道的反應劑通道，以及分裂通道的接合，以及其中至少一 個子-通道有超過90度的方向改變，其中每一多個連 續性腔室立即地接續另一腔室，其更進一步包含逐漸狹窄 化出口，該出口形成接續腔室相對應之狹窄化入口，以及分 裂以及重-定向壁板，其方向跟緊鄰的上游流動通道交叉， 以及位在緊鄰腔室入口的下游，分裂及重_定向壁板的上游 側有凹'面。 , > 2·依據申請專利範圍第1項之微流體裝置，其中通道方 向變化為大於90度。 3·依據申請專利範圍第丨或2項之微流體裝置，其中通道方 向變化為至少兩個子。通道之通道方向的變化。 4. 依據中請專利範圍第1 +或2項之微流體裝置，其中錢劑 通道在垂直於一般平面壁板方向具有固定的高度。 5. 依據申請專利範圍第1或2項之微流體裝置，其中錢劑 有至少3〇%總體積之開放體積，該總體積包含(1)開 放體積’⑵延伸於一般平面壁板間之壁板體積;以及⑶延 097125566, 第 21 頁 ΛΟΌ3415Ο5Ο-0 伸於一般平面壁板間壁板之間的任何其他體積。 6·依據申請專利範圍第1或2項之微流體裝置，其中反典劑 通道具有至少40%總體積之開放體積，該總胃 放體積，（2)延伸於一般平面壁板間之壁板體積；以及⑶延 二板間壁板之間的任向其他體積〇 7.依據申請專利麵第i或2項之微流體裝置，其 多個子-通道包含至少兩個主要以及一個或多個次要子—通 道。 &依據申請專利範圍第1或2項之微流體裝置，其中裝置由 一種或多種玻璃，玻璃陶瓷，以及陶莞形成。 9. 依據申請專利細第i或2項之微流體裝置，其中多個連 續性腔室之延伸係沿著至少3胱反應劑通道體積。 10. 依據申請專利麵第1或2項之微流體裝置，其中多個連 續性腔室之延伸係沿著至少50%反應劑通道體積3 11. 依據申請專利範圍第1或2項之微流體裝置，其中多個連 續性腔室之延伸係沿著至少顶反應劑通道體積β 12·依據申請專利細第1或2項之微流體裝置，其中缝劑 通道一次或多次地分叉為至少兩個分支通道^ 097;1'26566： 第22 胃
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