TWI331403B - Forming an oled device with a performance-enhancing layer - Google Patents

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TWI331403B
TWI331403B TW092132763A TW92132763A TWI331403B TW I331403 B TWI331403 B TW I331403B TW 092132763 A TW092132763 A TW 092132763A TW 92132763 A TW92132763 A TW 92132763A TW I331403 B TWI331403 B TW I331403B
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forming
performance
enhancement
substrate
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Louis Boroson Michael
Liao Liang-Sheng
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Global Oled Technology Llc
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Description

1331403 玖、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於有機電致發光（EL)裝置，亦即發射彩色光 之有機發光二極體（OLED)。 【先前技術】 在彩色或全彩（full-color)有機電致發光（EL)顯示器（亦即 有機發光二極體裝置，或OLED裝置）中，提供有色像素之 陣列。該等像素可包括紅、綠與藍色像素（通f被稱爲刪 像素）。該等像素被精確圖案化。基本的OLED裝置共同具 有一陽極、一陰極及一被夾於該陽極與該陰極之間的有機 EL媒體。該有機EL媒體可由一或多層有機薄膜組成，其中 該等層㈣-個主要負#光發生或電致發光。該特殊層通 常被稱爲該有機EL媒體之發射層或發光層。存在於該有機 EL媒體中的其他有機層可主要提供電荷傳輸功能，且被稱 爲電洞（hole)傳輸層（用於電洞傳輸）或電子傳輸層（用於電 子傳輸）。在全彩OLED顯示面板中形成該等RGB像素之過 程中，必須設計一種方法來精確地圖案化該有機EL媒體或 整個有機EL媒體的發射層。 在共同讓渡的US-A-5,937,272中，Tang教示一種藉由氣相 沈積EL材料將多色彩像素（諸如紅、綠、藍子像素）圖案化 至薄膜t晶體（TFT)陣列基板上的方法。該机材料經由在一 擔體及多孔遮罩上使用供體塗覆，而被以選定圖案沈積於 一基板上。 較佳在減少之氧及/或水之條件下，利用如以叫在上述專
OA89\89633.DOC -6- 1331403 利中所摇述之腔室，來實現該有機材料轉移。真空或_ 之使用可便利該EL材料自該來源轉移至該基板。在轉移過 程中使用該等條件的優勢亦在於，某些EL材料對氧及/或= 氣敏感。舉例而言，已知被使用於〇LED裝置中之參喹 # (quinolinolato))-^ (HT )(Alq)T # ^ [F. Papadimitrakopoul〇l 及其他人之"Chem. Mater” 8, 1363 (1996)]。另外，被用於 小分子及聚合物EL裝置上的許多電極材料在空氣中極其不 穩定。在轉移步驟中使用真空或低氧及/或水條件，可有助 於減少OLED裝置之故障率。但是，在沈積步驟之中或之 間，或在步驟之間存在裝置轉移或延遲的任何時候，該裝 置可能觉到氧、濕氣及/或其他組份非故意地污染^此可導 致OLED顯示器穩定性降低。另外，有機發光材料之輻射轉 移可爲一可降低藉由該方法製造之〇LED顯示器的穩定性 的高能量過程。 【發明内容】 因此，本發明之一目的爲改良一 〇Led裝置之穩定性。 藉由一種用於形成具有改良性能之有機發光裝置的方法 來貫現該目的，該方法包含以下步驟： a) 在一基板上形成一陽極； b) 提供一包括發光材料之供體元件，並以與該基板成 材料轉移關係來定位該供體元件； c) 以放射線照射供體元件以導致發光材料之轉移，來 沈積該發光材料並在該陽極上形成一發光層； d) 在該發光層上形成一增強性能層，該增強性能層包 〇：\89\89633.D〇c :=用來改良該有機發光裝置之性能的-種或多種化 學逛原材料； 0在該增強性能層上形成一電子傳輸層；且 f)在該電子傳輸層上形成一陰極。 【實施方式】 本發明之_優勢在於’藉由發光材料之輻射轉移而製造 之OLED裝置具有改良的操作穩定性。 由於裝置特徵尺寸（諸如，層厚度）通常位於次微米範圍 内，所以爲便於視覺化而將本文圖式按比例放大而非按尺 寸精度來繪製。 以其技術所認可之用法來採用術語”像素"用以表示可被 刺激以獨立於其他區域而發光的顯示面板之一個區域。術 OLED裝置"用於其技術所認可之意義，表示包含充當像 素之有機發光二極體的顯示裝置：且亦被稱爲有機發光 5置/彩色OLED裝置發射具有至少__種顏色的光線。術 5吾多色彩，，被用來描述可在不同區域中發射不同色調之光 線=顯示面板。具體言之，其被用來描述可顯示不同顏色 之影像的顯示面板。該等區域未必鄰接。術語"全彩"被用 來描述多色彩顯示面板，該多色彩顯示面板可在可見光譜 之紅、綠與藍色區域中產生光線，並可以色調之任何組合 來顯示影像。該等紅、綠與藍色構成三原色，可藉由適當 混合該等三原色來自該等三原色生成所有其他顏色。術語 色調"係指可見光譜内之發光的強度分佈（pr〇file)，不同色 凋展示視覺上可辨別的顏色之差異。像素或子像素通常被
〇：\89\89633.D〇C 1331403 用來表示顯示面板中之最小可定从留_ 』疋址早疋。對單色顯示器而 吕’在像素與子像素之間不存在差別 別術語"子像素”被用 於多色彩顯示面板中’且被用來表示 獨立疋址以發射一 特定顏色的-像素之任意部分。舉例而言，藍色子像素爲 可被定址以産生藍色光的像素之部分。在全色顯示器卜 -個像素通常包含三個原色子像素，即藍、綠及紅。術达 W用來表示顯示面板中分離兩個像素或子像素的距 離。因此’子像素結節距意即兩個子像素之間的間距。 現在參看圖1’其顯示先前技術0LED裝置的剖面圖。 OLED裝置Μ包括基板…基板1G可爲提供—用於自供體接 收有機材料之表面的有機固體、無機固體或有機與無機固 體之組合。基板10可爲剛性或可撓性，且可被加工成單獨 的個別塊，諸如薄片或晶圓，或連續捲筒。典型的基板材 料包括玻璃、塑膠、金屬、陶瓷、半導體、金屬氧化物、 半導體氧化物、半導體氮化物，或其組合。基板10可係材 料之均勻混合物、材料之複合或材料之多層。基板10可爲 一 OLED基板，該OLED基板係一種通常被用來製備〇LED 裝置的基板，諸如主動式矩陣低溫多晶矽TFT基板。依據所 要的光發射方向，基板1〇可爲透光性或不透明性中的任一 種。要求透光性以用於透過該基板觀察EL發射。透明玻璃 或塑膠通常被用於該等狀況中。對「可透過頂部電極觀察 該EL發射」的應用而言，底部擔體之透射特徵是不重要的， 因此其可爲光透射、光吸收或光反射。用於該種狀況中之 基板包括（但不限於）玻璃、塑膠 '半導體材料、陶瓷及電路 O:\89\89633.DOC -9- 1331403 板材料，或通常被用於0LED裝置形成中的任何其他材料， 該# OLED裝置可爲被動式矩陣裝置或主動式矩陣裝置。 陽極20被形成於基板10之上。當透過該基板⑺觀察^^發 射時，陽極對吾人所關注的該發射應爲透明或大體透明。 本發明中有效之通用透明陽極材料爲銦—錫氧化物及錫氧 化物’但疋有效之其他金屬氧化物包括（但不限於）經鋁或銦 摻雜之鋅氧化物、鎂一銦氧化物及鎳一鎢氧化物。除該等 氧化物外，金屬氮化物（諸如氮化鎵）、金屬硒化物（諸如硒 化鋅）及金屬硫化物（諸如硫化鋅）可被用作陽極材料。對其 中「可透過頂部電極觀察該EL發射」的應用而言，該陽極 材料之透射特徵不重要，且任何傳導材料（透明的、不透明 的或反射的）均可被使用。用於該應用之例示性導體包括（但 不限於）金、銦、鉬、鈀與鉑。較佳陽極材料（透明或不透明） 具有4.1 eV或更高之工作函數。可藉由任何合適的方式，例 如，蒸發、減鑛、化學氣相沈積或電化學方式，來沈積所 要的陽極材料。可使用熟知的微影蝕刻方法來圖案化陽極 材料。 儘官並非總是必需’但是在有機發光顯示器中於陽極2〇 上形成一電洞注入層22通常是有效的。該電洞注入材料可 被用於改良後之有機層的成膜特性’並可便利將電洞注 入至電洞傳輸層中。可用於電洞注入層22之合適材料包括 (但不限於）如US-A-4，720,432中所描述之α卜琳（porphyrinic) 化合物及如US-A-6,208,075中所描述之電漿沈積之碳氟聚 合物。EP 0 891 121 A1及EP 1,029,909 A1中描述了據報導之 O:\89\89633DOC •10- 1331403 於有機el裝f中有效的的替代電洞注入材料。 儘管並非總是必需，但是於空穴注入層22之上或於陽極 0之上（右未使❹穴注人層）形纟—電洞傳輸層通常是 有效的。可藉由任何合適的方式’例#，蒸發 '濺鍍 '化 予氣相沈冑f化學方式、自供體材料之熱轉移或雷射熱 轉移，來沈積所要之空穴傳輸材料。熟知可用於電洞傳輸 層24之電洞傳輸材料包括多種化合物，諸如芳族三級胺， 其中後者被認爲係、-種含僅鍵結至碳原子之至少一個三價 氮原子的化合物，，亥等碳原子中的至少一個爲一芳族環之 成員。在一種形態中，該芳族三級胺可爲芳基胺，諸如單 芳基胺一芳基胺、二芳基胺或聚合芳基胺。.咖及其 他人於US-A-3，180,730中說明了例示性單體三芳基胺。 Brantley及其他人於US_a_3,567,45〇&us_A_3,658,52〇 中揭 不了經一個或多個乙烯基所取代及/或包含至少一個含活 性氫（active hydrogen_c〇ntaining)基團之其他適宜之三芳基 胺。 一更佳種類之芳族三級胺包括如us_A_4,72〇,432及 US-A-5,061，569中所描述之至少兩個芳族三級胺部分的該 等芳族二級胺。該等化合物包括由結構式A所表示之化合 物0 其中： Q!與A是獨立選擇之芳族三級胺部分；且
O:\89\89633.DOC -11- 1331403 G是一連接基團，諸如 碳—碳鍵之伸芳基、環伸烷基或 伸烷基。 在一實施例中，Q,或q2中的$小加〜a 的至J 一個包含多環稠環結 構，例如萘。當G爲芳基時，其通常係伸苯基 萘部分 伸苯基或 滿足結構式A並包含兩個三芳基胺部分之三芳基胺的 有效種類，由結構式B所表示。
B f2 Ric—r3 各自獨立表示氫原子、芳基或炫基认與〜一起 表示組成環烷基之原子；且 R3與R4各自獨立表示如結構式C所代表之芳基，該芳基隨 後經二芳基所取代之胺基予以取代。 11$ C N— 其中R5與R6係獨立選擇之关其 , 揮方基。在一實施例中，R5或R6中 的至少-個包含多環稠環結構，例如萘。 另一類之芳香第三胺爲四芳基二胺（tetraaryidiamine)。所 要之四芳基二胺包括藉由—伸芳基連接之兩個二芳基胺 基如式C所才曰不。有效的四芳基二胺包括由式〇所代表之 四芳基二胺。
O:\89\89633.DOC -12^ 丄 W1403
D 其中： 每個Are係獨立選擇之伸芳基，諸如伸苯基或惠部分； η係自1至4之整數；且
Ar、R7、尺8與r9係獨立選擇之芳基。 在一典型實施财，Ar、R7、j^R9中的至少一個爲多 環稍環結構，例如萘。 上述結構式A、B、C、D之各種烷基、伸烷基及芳基部分， 均可隨後經取代。典型的取代基包括烷基、烷氧基、芳基、 芳氧基及鹵素（諸如氟化物、氯化物及溴化物）。各種烷基及 伸烷基部分通常包含丨至約6個碳原子。環烷基部分可包含3 至約10個碳原子，但通常包含5、6或7個碳原子，例如環戊 基、環已基及環庚基環狀結構。芳基及伸芳基部分通常爲 苯基及伸苯基部分。 OLED裝置中之電洞傳輸層可由單一芳族三級胺化合物 或芳族三級胺化合物的混合物形成。特定言之，吾人可組 合使用四芳基二胺（諸如式D所指示）與三芳基胺（諸如滿足 式B之三芳基胺）。當三芳基胺與四芳基二胺組合使用時， 後者充當一夾置於該三芳基胺與電子注入及傳輸層之間的 層而被放置。有效之芳族三級胺之例示如下： Μ-雙（4-二·對-甲苯基胺苯基）環己烷； 1，1-雙（4-二-對-甲苯基胺苯基）_4_苯基環已烷； 4,4’-雙（二苯基胺基）四聯苯； 〇：\89\89633.DOC •13- 1331403 雙（4_二甲基胺基-2-曱基苯基）-苯基甲烷； N，N，N-三（對-甲苯基）胺； 4-(二·對-甲苯基胺基）_4'-[4(二-對-甲苯基胺基）_笨伸乙 基]均二苯代乙烯； Ν，Ν，Ν'，Ν·-四-對-曱苯基-4-4'-二胺基聯苯； Ν，Ν，Ν'，Ν·-四苯基-4,4·-二胺基聯苯； Ν-苯基噚唑； 聚（Ν-伸乙基°弄唑）； 队]^'-二-1-萘基->«1，]^'-二苯基-4,4’-二胺基聯笨； 4,4'-雙[N-(l-萘基）-Ν·苯基胺基]聯苯； 4,4”-雙[N-(l-萘基）-Ν-苯基胺基]對_三苯； 4,4'-雙[Ν-(2-萘基）-Ν-苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[Ν-(3-危基）_Ν-苯基胺基]聯苯； 1.5- 雙[N-(l-萘基）-Ν-苯基胺基]萘； 4,4'-雙[Ν-(9-蒽基）-Ν-苯基胺基]聯苯； 4,4”-雙[N-(l-蒽基）-Ν-笨基胺基]_對_三苯基； 4,4'-雙[Ν-(2-菲基）-Ν·苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[Ν-(8-氟苐基）_Ν-苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[Ν-(2-芘基）-Ν-苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[Ν-(2-稠四苯基）·Ν_苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[Ν-(2-茈基）-Ν_苯基胺基]聯苯； 4,4'-雙[N-(l-蔻基）_Ν-苯基胺基]聯笨； 2.6- 雙（二-對-甲苯基胺基）萘； 2.6- 雙[二-(1-萘基）胺基]萘； 〇：\89\89633.DOC -14- 1331403 2.6- 雙[N-(l-萘基）-N-(2-萘基）胺基]萘； N，N，N’，N'-四（2-萘基）_4,4"-二胺基_對_三笨； 4,4’-雙{N-苯基-Ν-[4-(ι_萘基）_笨基]胺基}聯笨； 4,4’-雙[N-苯基-N-(2-祐基）胺基]聯苯； 2.6- 雙[N，N-二（2-萘基）胺基]芴； 1,5-雙[N-(l-萘基）-N-苯基胺基]萘。 另-類有效之電洞傳輸材料包括如Ep丨_ _中所描 述之多環芳香化合物。另外，可使用多環電洞傳輸材料，田 諸如聚（N_伸乙基㈣）(PVK)、聚嗟吩、聚料、聚苯胺及 共聚物（諸如亦被稱爲PED0T/PSS之聚（3,4_伸乙基二氧噻 吩）/聚（4-苯乙烯磺酸酯））。 於陽極20之上及已形成之任何層（諸如電洞傳輸層2句之 上形成-「回應電洞-電子再組合以產生光線」的發光層 26。可藉由任何合適的方式，諸如蒸氣、濺鍍、化學氣相 沈積、電化學方式或自供體材料之輻射轉[來沈積所要 的有機發光材料。可用之有機發光材料為悉知。如於 US-A-4,769’292及US_A_5,935,721中更充分描述，有機仙 元件之發光層26包含一種發光或螢光材料，在該發光或螢 光材料中，電致發光作爲該區域中之電子—電洞對再組合 之結果而産生。該發光層26可由單一材料組成，但更通常 包括摻雜有客體化合物（guest c〇mp〇und)或摻雜劑之主體 材料，其中發光主要來自該摻雜劑並可爲任何顏色。 反光層26中之主體材料可爲電子傳輸材料（如下文所界 定）、電洞傳輸材料（如上文所界定）或支援電洞—電子再組
O:\89\89633.DOC -15· 1331403 合之其他材料。該摻雜劑通常選自高螢光染料，但燐光化 合物，例如，WO 98/55561、WO 00/18851、WO 00/57676 及WO 00/70655中所描述之過渡金屬複合物亦可用。摻雜劑 通常被塗覆成該主體材料之0.01至10重量％。
選擇一充當摻雜劑之染料的重要關係係能帶隙電位之比 較，能帶隙電位被界定爲該分子之最高佔用分子軌道與最 低未佔用分子軌道之間的能量差異。對自該主體材料至該 摻雜劑分子之有效能量轉移而言，一必要條件爲該摻雜劑 之能帶隙小於主體材料之能帶隙。 已知的有效主體及發射分子包括（但不限於） US-A-4,768,292 、US-A-5,141,671 、US-A-5,150,006 '
US-A-5,151,629、US-A-5,294,870、US-A-5,405,709、 US-A-5,484,922 、US-A-5,593,788 、US-A-5,645,948 、 US-A-5,683,823 、US-A-5,755,999 、US-A-5,928,802 、 US-A-5,935,720、US-A-5,935,721 及 US-A-6,020,078 中所揭 示之分子。 8-經基喹琳（hydroxyquinoline)及相似衍生物（式E)之金屬 複合物構成一類可支援電致發光之有效主體材料，且特別 適合於波長超過500 nm之發光，例如綠色、黃色、燈色與 紅色光。 O:\89\89633.DOC -16· 1331403
E
其中= M表示金屬； η係自1至3之整數；且 Ζ在每次出現時獨立表示組成具有至少兩個铜合芳香環 之核（nucleus)的原子。 。該 ，諸 爲有 由上述内容易知該金屬可爲一價、二價或三價金屬 金屬可(例如)爲：鹼金屬’諸如鋰、鈉或鉀；鹼土金屬 如鎮或舞；或土金屬’諸如侧或銘。通常可採用已知 效之螯合金屬的任何一價、二價或三價金屬。 Z組成包含至少兩個稠合芳香環的雜環核，該兩個桐合芳 香裱中的至少一個係唑（az〇le)環或嗪（azine)環。若需要， 可將額外之環（包括脂肪或芳香環）與該兩個所需的坪 δ。爲避免增加分子體積而不改良功能，環原子之數目、 常被維持在1 8或更少》 ^ 有效之蟄合類喔星（oxinoid)化合物之示範如下： CCM :參喔星鋁[別名，參（8-羥基喹啉）鋁（in)] C(D_2 :雙喔星鎂[別名，雙（8-羥基喹啉）鎂（Π)] C〇-3 :雙[苯并{f}-8-羥基喹啉]鋅（II) CO-4 :雙（2-曱基-8-羥基喹啉）鋁（ΙΙΙ)-μ-氧-雙（2-甲基
O:\89\89633.DOC -17· 1331403 羥基喹啉）鋁（in) CO-5 :參喔星銦[別名’參（8_羥基喹啉）錮] CO-6:參（5-甲基喔星）鋁[別名，參曱基羥基喹啉） 鋁（III)] CO-7 :喔星經[別名’（8_經基啥淋）鐘⑴] 9,10-二-(2-萘基）蒽（式F)之衍生物構成一類可支援致電 發光之有效主體材料，且特別適合於波長超過4〇〇 nm之發 ’例如藍色 、綠色、黃色、橙色或紅色光。 K5 F 1 ^ 德' *____________„ 其中R、R2、R3、R4、尺5及R6表示每個環上之—個或多個 取代基’其中每個取代基分別選自以下基團： 基團1 :氫，或具有1至24個碳原子之烷基； 基團2:具有5至20個碳原子之芳基或取代芳基； 基團3 .組成慧基、芘基或茈基之稠合芳香環所必需的4 至24個碳原子； 基團4:具有組成呋喃基、噻吩基、吡啶基、喹啉基或其 他雜環系統所必需之5至24個碳原子的雜芳基或經取代雜 芳基； 基團5 .具有1至24個碳原子的烷氧基胺基、烷基胺基或
O:\89V89633.DOC 1331403 芳基胺基； 基團6:氟、氯、溴或氰基。 苯并η坐衍生物（式G)構成另一類可支援電致放光之有效 主體材料’且特別適合於波長超過4〇〇 nm之發光，例如藍 色、綠色、黃色、橙色或紅色光。
G η 其中： η係3至8之整數； Ζ係 Ο、NR 或 S ; RI係氫；具有1至24個碳原子之烷基，例如，丙基、第三 丁基、庚基及其類似物；具有5至2〇個碳原子之芳基或經雜 原子取代之芳基，例如苯基及萘基、呋喃基、噻氛基、吡 啶基、喹啉基及其他雜環系統；或鹵素，例如氯、氟；或 組成稍合芳香環所必需之原子；且 L係由烷基、芳基、經取代烷基或經取代芳基組成之連接 單元，忒連接單元共軛地或非共軛地將多個苯并唑連接在 一起。 有效苯并唑之一實例爲2,2,，2”_(1，3,5_伸苯基）參[1_苯基 -1Η-苯并。米唾]。 理想的螢光掺雜劑包括以下各物之衍生物：蒽、并四苯、 尹'不7素、茺、紅螢烯、香豆素、若丹明、喹吖啶鲷
O:\89\89633.DOC -19· 1331403 (quinacridone)、二氰基伸甲基吡喃化合物、噻喃化合物、聚 甲川化合物、氧雜苯鑌（pyrilium)及硫雜苯鑌（thiapyrilium)化 合物與碳苯乙烯（carbostyryl)化合物。有效摻雜劑之示範性實 例包括（但不限於）以下：
O:\89\89633.DOC -20- 1331403
R1 R1
R2
R2
L9 L10 L11 L12 L13 L14 L15 L16 L17 L18 L19 L20 L21 L22 ,R-HXI ο OH 0 曱基 0 甲基 Ο Η Ο 第三丁基 ο 第三丁基 S Η S Η S 甲基 S 曱基 S Η S 第三丁基 S 第三丁基 H 曱基 H 甲基 第三丁基 Η 第三丁基 Η 甲基 Η 甲基 第三丁基 Η 第三丁基
L37 苯基 L38 甲基 L39 第三丁基 L40 2,4,6-三甲苯基
L23 L24 L25 L26 L27 L28 L29 L30 L31 L32 L33 L34 L35 L36
x-o ooooooss ss SSS Η Η — Η 甲基 曱基 Η 甲基 甲基 Η 第三丁基 第三丁基 Η 第三丁基 第三丁基 Η Η Η 甲基 甲基 Η 曱基 甲基 Η 第三丁基 第三丁基 Η 第三丁基 第三丁基
R L41 苯基 L42 甲基 L43 第三丁基 2,4,6-三曱苯基(mesityl) O:\89\89633.DOC -21 -
1331403 其他有機發射材料可爲「Wolk及其他人在共同讓渡之 US-A-6,194,119 B1及其中所引用之參考中所教示」之聚合 物質，例如聚伸苯基伸乙烯基衍生物、二烷氧基-聚伸苯基 伸乙烯基、聚-對-伸苯基衍生物及聚芴衍生物。 儘管未顯示，但是若所得OLED裝置適當發射特性所需 要，則發光層26可另外包含兩個或兩個以上發射層。 O:\89\89633.DOC -22- 1331403 電子傳輪層28被形成於發光層26之上。可藉由任何適宜 之方式’諸如蒸發、濺鍍、化學氣相沈積、電化學方式、 自供體材料之熱轉移或雷射熱轉移，來沈積所要之電子傳 輸層材料。用於電子傳輸層28之較佳電子傳輸材料爲金屬 蟄合類喔星化合物，包括喔星本身（通常亦被稱爲8_喹啉醇 或8-羥基喹啉（hydroxyquin〇line))之螯合物。該等化合物有 助於注入及傳輸電子並均展示高效能，且易於以薄膜形態 製造。預期類喔星化合物之實例爲先前所描述之滿足結構 式E的該等類喔星化合物。 其他電子傳輸材料包括US-A-4,356,429中所描述之各種 丁二烯衍生物及US-A-4,539,507中所描述之各種雜環光學 增焭劑。滿足結構式G之苯并唑亦爲有效的電子傳輸材料。 其他電子傳輸材料可爲聚合物質，例如，聚伸苯基伸乙 烯基何生物、聚-對-伸笨基衍生物、聚芴衍生物、聚噻吩、 ^炔及其他傳導性聚合有機材料（諸如在Chichester (1997)， John Wiley 及 Sons所著、H s Nalwa 出版之"Handb〇〇k 〇f —π
Mdeeules and Polymers "第丨_4卷中所列出之傳導聚合有機材 料）。 陰極30被形成於電子傳輸層28之上。當發光穿過陽極 夺°亥陰極材料成乎可由任何傳導材料組成。理想的材料 ”有良好的成膜特性’以確保與下面的有機層的良好接 觸，促進低電壓下的電子注入，並具有良好的穩定性。有 政之陰極材料通g包含—低工作函數金屬W或金屬 合金。一較佳陰極材料由Mg:Ag合金組成，其中如
O:\89\89633.DOC -23· 1331403 US-A-4,885,221中所描述，銀的百分比在1至2〇〇/。之範圍 内。另一適宜種類之陰極材料包括雙層，該雙層由覆蓋有 一導電金屬厚層之一低工作函數金屬或金屬鹽之薄層所組 成。一種該陰極由如第5,677,572號美國專利中所描述的一 後接一 A1厚層之LiF薄層組成。其他有效陰極材料包括（但 不限於）US-A-5,059,861、US-A-5,059,862及US-A-6，140,763 中所揭 示之材料。 當可透過該陰極觀察發光時，該陰極必須是透明或幾乎 透明。對該等應用而言，金屬必須是薄的，或必須使用透 明傳導氧化物或該等材料之組合。已在υ8_Α_5,7γ6,623中更 爲詳細地描述光學透明陰極。陰極材料可藉由蒸發、濺鍍 或化學氣相沈積而被沈積。需要時，可藉由許多熟知的方 法來達成圖案化，該等方法包括（但不限於）通過遮罩沈積 (through-mask d印〇Siti〇n)、如 υδ·Α_5,276,38〇# Ερ 〇 732 868 中 所描述之完整陰影掩蔽（integral shad〇w masking)、雷射消 融及選擇性化學氣相沈積。 現參看圖2，其顯示在根據本發明之具有改良性能之 OLED裝置的-實施例之剖面圖，該裝置於發光層上製備有 一增強性能層。增強性能層32形成於發光層26之上，且於 電子傳輸層28下。增強性能層32包括被選擇用來改良〇 裝置16之性能的一種或多種化學還原材料。本說明書中所 使用之術語”化學還原材料"意爲：該等材料具有電子供給 特丨生增強性此層32可包含金屬材料，例如鹼金屬（例如 鋰、鈉）、鹼土金屬（例如鋇、鎂），或鑭系金屬（例如鑭、鈥、
O:\89\89633.DOC -24- 1331403 縳）或其組合。增強性能層32亦可包含—種或多種有機化學 還原材料，例如，雙（伸乙基二硫基）四·售芙凡林恤 (ethylenedithio)tetra-thiafUlvalene，BEDT-TTF)、四噻芙凡林（TTF) 或其衍生物。增強性能層32可由按順序地沈積或共沈積之 兩種或兩種以上的不同材料形成，該等材料中的至少一種 選自上述材料。若該增強性能層32包含一金屬材料，則其 具有〇.〇1至1 nm之厚度，且較佳具有GG2^ 5nm之厚度。 若增強性能層32包含一種有機化學還原材料，則其具有〇1 至2 nm之厚度，且較佳具有〇1至丨nm之厚度。所要的增強 性能材料可#由任何合適的方式，諸如蒸發、電子束蒸發、 離子滅鍍或其他薄膜製造方法予以沈積。爲與有機層之沈 積相容，增強性能層32較佳由熱蒸發形成。較佳在電子傳 輸層28剛好沈積前，沈積增強性能層32。 圖3顯示以一種處理光線之方法藉由輻射轉移來有選擇 地將發光材料50自供體元件4〇轉移至基板1〇之部分的方法 的剖面表示。此處，輻射轉移被界定爲任何機制（諸如昇 華、消融、汽化或其他方法），藉此一開始即可藉由輻射來 轉移材料。供體元件40已於供體擔體元件46上製備有輻射 吸收層48。Tang及其他人已在共同讓渡之us_a_5,9〇4,96i 中描述了供體擔體元件46。輻射吸收層48包含可吸收該光 譜預定部分中的光線以產生熱的輻射吸收材料。輻射吸收 層48可包括如仍^^川中所說明之染^諸如碳之顏 料、或金屬（諸如鎳、鉻、鈦等八供體元件4〇包括塗覆於該 供體元件上的發光材料5〇(亦被稱爲發射層）。
0:tf9\89633.D0C -25- 1331403 以與基板10 (可爲一 OLED基板）成材料轉移之關係來放 置供體元件40。藉由材料轉移關係，吾人意爲供體元件4〇 被定位於與基板1〇接觸或與基板1〇保持一可控間隔。在該 實施例中，供體元件4〇與基板丨〇接觸，且間隙％由薄膜電 晶體之陽極20之結構及介入上升表面部分兄來維持。應瞭 解其中無間隙之實施例是可能的。雷射源44利用輻射（例如 雷射光42)來有選擇地照射供體元件4〇之非轉移表面。雷 射源44可爲（例如）一紅外線雷射，其具有充足的能量以導致 足夠的熱量54被形成，以實現此處所描述之輻射轉移。供 體元件40之輻射吸收層48吸收雷射光42並産生熱量54。塗 覆於供體元件40上之材料的一些或所有加熱部分被昇華、 汽化或消融並因此被以圖案化轉移沈積爲基板1〇之接收表 面38。以此方式，發光材料5〇可被轉移，以有選擇地形成 發光層26。因此，實現主體材料及摻雜劑材料之汽化轉移， 該等材料包含發光材料5〇之不同層。 現在參看圖4，亦參考圖2與圖3，展示包含形成根據本發 明之有機發光裝置的方法的一實施例中步驟的方塊圖。在 該方法開始（步驟6G)時’陽極或陽極之圆案20被形成於基板 10上（步驟62)。或者’該等陽極2〇可爲基板1〇 (例如 基板）之部分。接著，電洞注入層22視情況被形成於陽極20 的整個表面上（步驟64)。料’電洞傳輸層24視情況被形成 於電洞注入層22的整個表面上（步驟66)。接著，供體元件4〇 被以與基板1〇成材料轉移之關係而定位（步驟⑹。接著利用 幸田射（例如雷射光42)照射供體元件4〇，以加熱供體元件4〇、
O:\89\89633.DOC -26- 1331403 沈積發光材料50並在陽極20及任何介入層上形成發光層 26(步驟70)。接著，根據本發明之增強性能層32被沈積於該 發光層26之上（步驟72)。該增強性能層32包括被選擇用來改 良有機發光裝置之性能的一種或多種化學還原材料（如此 本文描述）。接著，完成該有機發光裝置。電子傳輸層28形 成在增強性能層32上（步驟74)。接著，一陰極層或一系列陰 極30被沈積於該電子傳輸層28上（步驟76ι在該方法結束 刚，可存在其他步驟，例如沈積一保護層（步驟78)。 藉由以下發明性實例或比較實例，可更好地瞭解本發明 及其優勢。 實例1 (發明性實例） 以下列方式構建具有滿足本發明要求之增強性能層的 OLED裝置： 1. 以銦錫氧化物（ITO)真空沈積一清潔玻璃基板，用以 形成一厚度爲34 nm之透明電極。 2. 以電漿氧蝕刻處理以上製備之no表面，接著藉由電 漿沈積來沈積一 1 .〇 nm之氟碳聚合物（CFx，如US A_6,2〇8,〇75中 所描述）層。 3. 藉由於約10-6 Torr之真空下自一加熱船式源如以 source)真空沈積170 nm之由4,4’_雙[N_(1_萘基）_N苯基胺基] 聯苯（NPB)構成的電洞傳輸層，來進一步處理以上製備之基 板。 4. 將以上製備之基本自該μ移除，且在被置放於氮 乾燥盒中之刖’將其暴露於空氣約5分鐘。
O:\89\89633.DOC -27- 1331403 5·藉由將4〇 nm之鉻真空塗覆至一乃微米之聚砜薄片 上，來製備一供體基板。 以摻雜有1.25%之2,5,8，11-四_第三丁基花（丁31>)的 (’ 一甲基乙基）_9，1〇-雙（2-萘基）蒽（TBADN)進一步真空 :覆X上氣備之供體基板，接著以額外之〇 8⑽之NpB塗 覆’以形成一供體元件。 將以上製備之供體元件自該真空移除，且在被置放 於氮乾燥盒中之前，將其暴露於空氣約5分鐘。 8.以與自前述步驟3所得之基板成材料轉移關係來置 放則述供體元件，使用一墊片以在該供體元件與該基板之 間維持一 75微米之間隙。 9-使用一具有755 mJ/cm2能量之多通道雷射光來照射 該供體7G件，以在該電洞傳輸層或基板上形成發光層，該 多通道雷射光如由David B. Kay及其他人在2002年1月23曰 申請、標題爲"Using a Multichannel Linear Laser Light Beam in Making 〇LED Devices by Thermal Transfer"的共同讓渡 的美國專利申請序號第10/055,579號（其揭示案以引用的方 式併入本文中）中所描述》 10· 將上述基板暴露於空氣約10分鐘，接著將其返回至 真空中。 11 · 將0.1 nm之由經形成之增強性能層蒸發沈積至該 暴露於空氣之Alq層之上。 12· 在一包括一加熱船式源之塗覆台中，將一由參（8-羥基喹啉）-鋁（III)(Alq)形成之35 nm電子傳輸層真空沈積 O:\89\89633.DOC -28 - 1331403 至該基板。 13.於—具有多個分離鈕船（其中的一個包含銀且一個 包3鎂）之塗覆！上，將一 22〇 nm之陰極層沈積至該接收器 元件上。該陰極層係體積比爲1〇:1之鎂與銀。 14·接著將该0LED裝置轉移至一用於密封之乾燥盒 中。 實例2 (比較例） 以實例1中所描述之方式構建一 OLED裝置，其中不同之 處爲跳過步驟11 (一增強性能層之沈積）。 實例3 (本發明實例） 以實例1中所描述之方式構建一OLED裝置，其中不同之 處爲步驟12 (電子傳輸層之沈積）如下： 12·於一包括兩加熱船式源（分別用於Alq與鋰）之塗覆 臺上，將一由具有1.2體積％(Alq:Li)之鋰的參（8_羥基喹啉）_ 鋁（III)(Alq)形成的35 nm之電子傳輸層真空沈積至該基板 上。 結果 藉由在室溫下施加一以80 mA/crn2穿過該等電極之恒定 電流’並量測初始電壓以及亮度降至初始亮度之5〇%所需 的時間（80 mA/cm2半衰期），來測試實例u中之穿置 著，相對於實例2之比較控制，來計算每一實例之相對電^ 與相對半壽期。下表展示其結果。 O:\89\89633.DOC -29- 1331403
很明顯，與具有肖強性能層之裝置（實例相比，益 增強性能層之裝置（實例2)具有更短的半衰期。在該發光層 上添加薄鐘層使該半衰期增加了 5_6倍(參看實例卜2及3)， 因此使該裝置具有改良之性能。 儘管添加如本發明所描述之増強性能層（諸如金屬薄層） 可改良穩定性（如實m所述），但是維持一既定電流密度所 必需之驅動電壓可增加(參看實例但是，當該電子傳 輸層爲摻制㈣⑷㈣時，使用增強性能層可改良穩定 性’而不增加所必需的驅動電壓（參看實例2與3)。因此，使 用與驗金屬共沈積之增強性能層與電子傳輸層，爲本發明 之一較佳實施例。 下文包含了本發明之其他特點。 一 〇· 1至1 nm之範 該有機發光裝置，其中增強性能層具有 圍内之厚度。 其中使該電子傳輸層與鹼金屬共沈積之該方法。 其中該增強性能層包括鋇之該方法。 ”中田-亥增強性能層包括金屬材料時，其具有一 〇 至 〇nm之範圍内之厚度之該方法。 、 nm之範 其中沈積該增強性能層 圍内之厚度之該方法。 以使其具有一 〇.〇2至〇.5
O:\89\89633.DOC -30- 1331403 其中使該電子傳輸層與鹼金屬共沈積之該方法。 【圖式簡單說明】 圖1顯示一先前技術OLED裝置的剖面圖； 圖2顯示一在根據本發明之發光層上製備有一增強性能 層之OLED裝置之一實施例的剖面圖； 犯 供 圖3顯示該藉由輻射轉移來有選擇地將發光材料自 體π件轉移至—基板之方法的剖面表示；且 圖4係顯示一根據本發明之 。 万去_所涉及之步·驟的方塊 圖 【圖式代表符 號說明】 10 基板 14、16 OLED裝置 20 陽極 22 電洞注入層 24 電洞傳輸層 26 發光層 28 電子傳輸層 30 陰極 32 增強性能層 38 接收層 40 供體元件 42 雷射光 44 雷射源 46 供體擔體元件
O:\89\89633.DOC ~ 31 , 1331403 48 輻射吸收層 50 發光材料 52 非轉移表面 54 熱量 56 間隙 58 上升表面部分 60、62、64、66、 68、70、72、74、 76、78 步驟 O:\89\89633.DOC -32-

Claims (1)

13 31092132763號專利申請案 « 中文申請專利範圍替換本(98年〗2月）、二’' 拾、申請專利範圍： ^ 1·於形成具有改良性能之有機發光裝置之方法其包含以 下步驟： ^ a) —基板上形成一陽極； b) 供-包括發光材料之供體元件，並以與該基板成材料 轉移關係來定位該供體元件； c) 放射線照射該供體元件以導致發光材料之轉移來沈積 S 玄發光材料並在該陽極上形成一發光層； d) 該發光層上形成一增強性能層，該增強性能層包 選擇用來降低氧氣、座氣污染以改良該有機發光裝置 之性能的一或多種化學還原材料； e) 該增強性能層上形成一電子傳輸層；及 f) 該電子傳輸層上形成一陰極。 2·如申請專利範圍第！項之方法，其中該增強性能層包括選 自由鹼金屬、鹼土金屬與鑭系金屬所組成之群的一或多 種金屬材料，或選自雙（伸乙基二硫基）四噻芙凡林Ο。 (ethylenedithio)tetrathiafulvalene) ' 四噻芙凡林及其衍生 物的一或多種有機化學還原材料。 3. 如申請專利範圍第2項之方法，其中該增強性能層包括 鐘。 4. 如申請專利範圍第2項之方法，其中該增強性能層包括 鋇。 5_如申β專利範圍第1項之有機發光裝置，其中該增強性能 層包括一金屬材料，並具有一0.01至1.0 nm範圍之厚度。 89633-981211.doc 6. 如申請專利範圍第5項之有機發光裝置，其中沈積該增強 性能層以使其具有一 0.02至0.5 ηιη範圍之厚度。 7. 如申請專利範圍第1項之有機發光裝置，其中該增強性能 層包括一有機材料並具有一 〇丨至2 nrn範圍之厚度。 8. 一種用於形成具有改良性能之有機發光裝置之方法，其 包含以下步驟： a) 在一基板上形成一陽極； b) 在該陽極上形成一電洞傳輸層； c) 提供一包括發光材料之供體元件，並以與該基板成材 料轉移之關係來定位該供體元件； d) 以放射線照射供體元件以導致發光材料之轉移，來沈 積該發光材料並在該電洞傳輸層上形成一發光層； e) 在該發光層上形成—增強性能層，該增強性能層包括 被選擇用來降低氧氣、渥氣污染以改良該有機發光裝 置之性能的一或多種化學還原材料； f) 在孩增強性能層上形成一電子傳輸層；及 g) 在該電子傳輸層上形成一陰極。 法’其中該增強性能層包括選
如申請專利範圍第8項之方法 自由驗金屬、驗土金屬與鑭 種金屬材料，或選自雙（伸乙. 凡林及其衍生物的—或客插3 89633-981211.doc
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