TW590803B - Catalytic reactor - Google Patents

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TW590803B
TW590803B TW091122304A TW91122304A TW590803B TW 590803 B TW590803 B TW 590803B TW 091122304 A TW091122304 A TW 091122304A TW 91122304 A TW91122304 A TW 91122304A TW 590803 B TW590803 B TW 590803B
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TW
Taiwan
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catalyst
reactor
flow channel
flow channels
flow
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TW091122304A
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Inventor
Michael Joseph Bowe
Jason Andrew Maude
Original Assignee
Gtl Microsystems Ag
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Description

五、發明說明（1) 本發明係關於適合使用於實施汽相反應之觸媒反應器， 且特別但非獨特用於實施極度放熱和吸熱反應，且亦係關 於使用該觸媒反應器之化學程序。 使用經支載在金屬受質上之催化材料係眾所周知。舉例 而言，英國專利1 490 977號中記述一種觸媒包含使用一 層的耐火氧化物例如礬土、氧化鈦或氧化锆，然後使用一 種催化之鉑族金屬所塗覆之帶有鋁之肥粒鐵合金基質。如 英國專利1 5 3 1 1 34和英國專利1 546 097中所述，觸媒 本體可包括大體上平面片材和交替所布置之此材料的波紋 狀片材以便界定通道通過該本體，將數個此類片材排列成 堆疊或將兩片此類片材捲繞在一起而形成盤管。此等實例 中，平面片材和波紋狀片材兩者具有經疊加至其上之小規 模波紋度來協助形成塗層。敘述此等觸媒本體係適合供使 用於處理來自車輛之廢氣。關於這一點，一通道與一接鄰 通道間之熱傳不是一個須考慮的問題，因爲所有通道携帶 在相同壓力下之相同氣體。歐洲專利〇 8 8 5 65 3 A(頒予 Friedrich)中記述用於催化反應之小型熱交換器其中流體 通道係由經摺疊成爲六角形之單長薄片的金屬所界定，具 有波紋狀箔定位在六角形的連續片材間；此等波紋狀箔是 觸媒載體且可加強各通道間之熱傳，而在一實例中，該片 材的一面上之氣體歷經放熱反應而另一面上者則歷經吸熱 反應。 根據本發明，提供一種觸媒反應器其中包含經布置成堆 疊並接合在一起之許多金屬片材，此等片材界定第一流動 590803 五、 發明說明 ( 3 ) 因 此 可能具 有不 同 長 度 〇 如果 需 要 觸 媒元件在 第 二 流 動 通 道 中 則彼 等 可 能 具 有 波 紋狀或 凹 紋 箔。 另 外 ，在計 劃 中亦可 將 第二 流 動 通 道彎曲， 予 以 排列 以 便 第 —^ 流動 通 道 的 終 端 與 第一 流 動 通 道的終端 在堆 疊 的 不 同 面 上 。如 果 需 要 觸 媒 元件在 第 二 流 動通道中 彼 等 必 須 包括相似於 第 一 流 動 通 道 中者 之 流 體 可滲透之 觸 媒 元件 y 又 第 二 流動 通 道 亦 應 具 有 小於 4mm寬度且亦具有橫過流 動 方 向 之大 體 上 圓 形 截 面 〇 移 開 集管 顯 露 相 對 應 流 動通 道 的 開 口端，因 此 可 將 每 一 個 觸 媒 元件（不論其由何種造成）經 由使它滑動i 出丨 該' 流丨 動: 通 道 通 m 開口 端 而 移 出 〇 各 片 材係平 直 y 具有 經 機製 或 蝕 刻 之溝槽越 過 其 表 面 以 界定 流 動通 道 〇 具 有大 體 上圓 形 截 面 之流動通 道 宜 由 接 鄰 片材 之 相對 表 面 中 之半 圓 形溝 槽 予 以 界定。因 此 J 該 反 應 器 可包括充分 厚 之此 等 平面片材的堆 疊來耐必 須 之 壓 力 差 J 接 鄰 片材 中 之 溝 槽 遵 循 適當 路 徑 〇 如果界定 第 二 流 動 通 道 之 溝 槽是 直 的 則 舉 例 而言 ， 彼 等 可能是20mm 寬 9 此 寬 度 係 由將 片 材 暴 露 於 其 下之 壓 力 差 所決定。 將 各 片 材 接 合在 —* 起， 例 如 經 由 擴 散 接合 y 保 證 :流動通 道 是 氣 密 〇 觸 媒 反應 器 的 一 種 使用 中， 經 供 應 至每一通 道 之 氣 體 混 合 物 與 經供 應 至 接 鄰 通 道 之氣 體 混 合 物不同， 且 相 對 應 之 化 學 反 應亦不 同 0 反 應 之 一可 能 是 吸 熱性而另 一 反 應 是 放 熱 性 0 在該 情 況 中 將 熱 傳遞 通 過 分 隔接鄰通 道 之 片 材 的 壁 白 放熱 反 應 至 吸 熱 反 應。 -5 -
590803 五、發明說明（4) 此反應器特別適合於實施烴類的蒸氣重組（其係吸熱反 應，產生H2和CO)，而交替通道可含有烴類/空氣混合物 以便放熱氧化反應提供吸熱之重組反應必須之熱。關於氧 化反應，可使用數種不同觸媒，舉例而言，陶瓷載體上之 鈀、鉑或銅；舉例而言，使用鑭、姉或鋇所穩定化之礬土 載體上之銅或鉑，或氧化鉻上之鈀、或金屬六鋁酸鹽例如 六鋁酸鎂、鈣、緦、鋇或鉀上之鈀。關於重組反應，亦可 使用數種不同觸媒，例如鎳、鉑、鈀、釕或鍺，可將其使 用在陶瓷塗層上；適合重組反應之較佳觸媒是礬土或經穩 定化之礬土上之鍺或鉑。氧化反應可在大體上大氣壓下或 在昇高之壓力下進行，而重組反應可在昇高之壓力下進行 ，舉例而言，高達2Mpa(20大氣壓），更典型在高於大氣 壓，0至200kPa範圍內。 應了解：於使用時，造成反應器之材料可能經嚴重腐蝕 大氣，舉例而言，溫度可能高達900°C，唯更典型係大約 8 50°C。該反應器可能由一種金屬所造成，例如帶有鋁之 肥粒鐵鋼，特別是稱爲Fecralloy(註冊商標）之型式，其係 具有高達20%鉻、0.5至12%鋁和0.1至3%釔之鐵。舉例 而言，它可能包含具有15%鉻、4%鋁和0.3 %釔之鐵。當 將此金屬在空氣中加熱時，它形成礬土的黏附氧化物塗層 其保護合金對抗更進一步氧化；此氧化物層亦保護合金對 抗在普及於例如，甲烷氧化反應器或水蒸氣/甲烷重組反 應器內之狀況下的腐鈾。於使用此金屬作爲觸媒基質並使 用已倂入觸媒物質至其中之陶瓷層蓋覆之情況，咸信：金
590803 五、發明說明（5 ) 屬上之礬土氧化物層與陶瓷塗層接合，以保證：觸媒物質 黏附至金屬基質上。 使用任何觸媒反應器之一個問題即：觸媒可變得減少活 性而因此必須更換。因爲設計反應器使它適合供在高溫和 高壓下使用，將各片材經由一種方法例如擴散接合（其保 證氣密式密封）接合在一起，但是可能需要能再使用整體 之結構同時能更換觸媒。再者，需要兩種氣流之同向流或 逆流而非橫向流以便獲得令人滿意之溫度分佈；至少一組 的氣體通道之J或S流動方向使此現象能至少大槪實現。 爲了某些目的，可能代替將觸媒金屬直接沉積在金屬 (並無任何陶瓷層）的黏附氧化物塗層上。 特別如果將反應器使用於吸熱反應，則可能需要經由直 接電加熱，將電流通經形成反應器之各片材而昇高反應器 之溫度至所需要之操作溫度。此操作一般僅可能起始時爲 之’隨後熱經由第二氣體流動通道中所進行之放熱反應或 經由熱氣體（例如，來自外部燃燒過程例如層流燃燒器之 廢氣）而提供。 本發明現在僅經由實例並參照附隨之圖式予以更進一步 且更特別敘述，圖式中： 第1圖顯示：反應器之截面圖； 第2圖顯示：第1圖的線2-2之裂解截面圖；及 第3圖顯示：適合供使用於第1圖反應器中之觸媒元件 的側視圖。 可將本發明之反應器使用於用以轉化甲烷成爲長鏈烴類 五、發明說明（6) 之化學程序。第一階段包括水蒸氣/甲烷重組，即下列反 應： 水蒸氣+甲烷——一 —co+h2 此反應係吸熱性，且可經由第一氣體流動通道中之铑觸 媒予以催化。造成此反應所需要之熱可由燃燒甲烷而提供 ，即： CH4 + 02—一 一 — C02 + H2C) 其係一種放熱反應，且可經由接鄰之第二氣體流動通道中 之鉑觸媒予以催化。此兩反應可在大氣壓力下進行，唯或 者，重組反應可在昇高之壓力下進行。可能將經由燃燒反 應所產生之熱傳導通過分隔接鄰通道之金屬片材。 經由水蒸氣/甲烷重組所產生之氣體混合物稱爲合成氣 。氫其本身可能是一種所需要之產物，舉例而言供使用於 燃料電池中。或者，可使用該氣體混合物來實施？！^!!^·-T1· 〇 p s c h 合成，即： CO + H2---->鏈烷烴或烯烴（比如C1g) + H20 其係放熱反應，在昇高溫度下（一般在2 0(TC至3 5(TC )， 舉例而言280°C及昇高壓力下（一般在2MPa至4MPa)，舉 例而言2.5 MPa，並在一種觸媒例如鐵、鈷、或熔化之磁 鐵爐的存在下（連同鉀或釕促進劑）而發生。經由反應所形 成之有機化合物的正確性質基於壓力、溫度、觸媒、以及 CO:H2之比率。經由此合成所放出之熱可使用以提供經由 水蒸氣/甲烷重組反應所需要之至少一部份的熱，舉例而 言可使用一種傳熱流體例如水、氦或DowthermA(道化學 五、發明說明（7) 公司之註冊商標）來轉移來自反應器之熱（Fischer-Tr〇Psch 合成正發生在該反應器中），使用該熱來預熱經供應至重 組反應器之至少一種氣流。 舉例而言，在重組步驟中，將主要由甲烷連同小百分數 (比如1 〇%)的乙烷和丙烷所組成之進料氣體加熱至大約 4〇〇°C，與亦在大約400°C之水蒸氣氣流混合，然後供應 至觸媒反應器。兩氣流可能在大氣壓下，或舉例而言，在 高於大氣壓比如l〇〇kPa之壓力下。流動宜致使水蒸氣：甲 烷莫耳比率在1 :1與2:1間。該反應器的第一部份是具有 400°C時之鎳甲烷化觸媒之預重組器，其中高碳烷烴與水 蒸氣反應而形成甲烷（及CO);如果進料氣體實質上不含 高碳烷烴，則不需要此預重組器。反應器的第二部份是具 有鉑/铑觸媒之重組器，其中CH4與水蒸氣反應而形成CO 和H2。_此反應可在8 50°C下實施。吸熱反應的熱可經由在 接鄰氣體流動通道內之鈀或鉑觸媒上燃燒甲烷而提供，或 另外，來自外部燃燒單元例如層流燃燒器之廢氣，來自燃 燒益之氣體以逆流流動至流經重組器之氣流，此方式可使 重組器中之反應氣體能達到多達1 〇 〇 〇 °C之最後溫度。於 使用觸媒燃燒之情況，該觸媒可倂入六鋁酸金屬鹽（例如 六鋁酸鎂）作爲基質’但是較佳之觸媒是γ-礬土上之鉑和 銷（1 0重量％)。可將甲烷/氧混合物沿著反應器分階段供應 而保證：燃燒發生遍及其長度。 可使用自重組器出現之CO與Η2的熱混合物而提供熱 至水蒸氣及至進料氣體。然後可將它更進一步處理，例如 590803 五、發明說明（8 ) 予以壓縮並供應至觸媒反應器，使各氣體在其中反應，歷 經Fisher-Tropsch合成而形成鏈烷烴或相似化合物。此等 程序的總結果即：將甲烷轉化成爲較高分子量烴類其在周 圍溫度下一般是液體。因此可將所需要之烴類經由冷卻與 其餘之氣體分離，以便將液體冷凝。可使用此等程序在油 井或氣井上來轉化甲烷氣體成爲液態烴而較易輸送。 現在述及第1圖，反應器10(舉例而言，適合於水蒸氣 甲院重組）包括一堆疊的片材12(每一片材是在Fee r alloy 銅），長方形（舉例而言，0.2m寬和1.0m長）及1.5mm厚。 將2mm寬度和1.0mm深度的半圓形溝槽14機製入每一片 材中，自一面至相對面延伸越過每一片材1 2，並經由 3 mm寬度之台階15予以分隔（爲了簡化，只顯示10個此 溝槽1 4在圖中）。在如所示之片材中，各溝槽遵循S形途 徑，具有沿著片材1 2的中央之直線段及在每一終端彎曲 以便各溝槽1 4沿著彎曲之路徑而延伸自底右至頂左（如所 示）。堆疊中之接鄰片材具有相對應溝槽在其較低表面上 ，以便所產生之通道具有圓形截面；遍歷該堆疊，各氣體 流動通道係由相似對的片材所界定如第2圖中所示。然而 ，有三種不同排列之溝槽1 4而因此，有由氣體流動通道 所遵循之不同路徑。在第二型的片材12中，溝槽14a(如 以虛線所示）遵循鏡像圖型沿著S形彎曲之路徑而延伸自 底左至頂右如所示。在第三型的片材12中，溝槽14b(如 以鏈點線所示）則平行於片材1 2之縱軸線而延伸。 組合此等片材1 2的堆疊，連續片材1 2中各溝槽1 4之
-10- 590803 五、發明說明（9) 定向係致使：第三型的每對之片材12(具有縱向溝槽14b) 係在一對的具有S形溝槽1 4與具有鏡像溝槽1 4a之一對 的片材間；然後將該堆疊壓縮並擴散接合在一起。所產生 之結構是強固，形成三維點陣。然後將撓性金屬絲觸媒載 體16嵌入（圖中僅示出一個）嵌入每一溝槽14，14a和14b 中。然後將集管1 8附著至經組合之堆疊的面上。 如第3圖中所示，觸媒載體金屬絲1 6可具有各種形式 ，在每一情況中，基質宜是用陶瓷和觸媒隨後塗覆之 Fecralloy合金。在一情況中，金屬絲16a係由經鬆弛捲 繞在一起之數條薄金屬絲形成環圈所形式。在第二和第三 實例中，將金屬絲形成比較例或凸起條紋，例如五個凸起 條紋（其係直的（1 6 b)或螺旋狀（1 6 c)。在下一個實例中金屬 絲1 6d是一個簡單螺旋形環圈或，另外金屬絲1 6e可包括 共軸所排列之兩個此類螺旋形環圈。另外實例是經形成爲 盤管式環圈之金屬絲1 6f。亦可使用金屬絲或纖維（圖中未 示）的纏結結構。 將水蒸氣/甲烷混合物供應至集管1 8a，流經縱向溝槽 14b而所產生之H2和C0混合物則通過集管18d現出。將 甲烷/空氣混合物通過集管18c和18e(即：在集管18d之任 一邊上之集管）而供應，以便來自燃燒程序之廢氣通過集 管1 8b和1 8f而出現。因此，氣體流動是至少呈部份逆流 ，以便燃燒通道中最熱之區域（其係接近那些通道之入口） 係最接近蒸氣/甲烷重組反應之出口。 集管1 8每一者包含環繞其周圍予以密封至堆疊外部之
-11- 590803 五、發明說明（1〇) 簡單長方形蓋以便掩蓋該堆疊的部份之一個面。可將彼等 焊接至堆疊之外面。或者，如果無任何之氣體流動是在昇 高之壓力下’則將集管室1 8夾持在堆疊之外面可能足夠 。在任一情況中，應了解··在使用一般時間後，如果任何 通道中之觸媒變成廢料，然後可將集管1 8移下或切去和 取出相對應之帶有觸媒之金屬絲1 6，並更換。然後可將 集管1 8再附著。 應了解·經ί几積在热體流動通道中金屬絲1 6上之陶瓷 的型式在堆疊中連續對的片材1 2中可能不同，且觸媒物 質亦不同。舉例而言，該陶瓷可包含礬土在氣體流動通道 之一中及氧化鉻在其他氣體流動通道中。自片材丨2所形 成之反應器10亦可能適合於實施Fischer-Tropsch合成。 因爲將形成該堆疊之各片材1 2接合在一起，所以氣體流 動通道是氣密（除去在每一終端與集管18相通），而片材 1 2和溝槽1 4的尺寸是致使交替氣體流動通道中之壓力可 能大爲不同。再者，金屬絲1 6其形式沿著一通道可變更 ，並可具有不同觸媒負載沿著其長度來調整催化活性而因 此提供對於反應器1 〇中不同位置上之反應速率或溫度之 控制。再者，部份之金屬絲1 6可無觸媒。 在反應器10之變型中，金屬絲16亦是由Fecralloy材 料所造成，但是將觸媒物質直接沉積在Fecralloy之氧化 物層上。 應了解：作爲更迭，水蒸氣/甲烷重組反應可能在彎曲之氣 體流動通道I4與14a中進行而燃燒則在縱向通道14b中進
-12- 590803 五、發明說明（11 ) 行。在使用的另種模式中，燃燒係在一個外部燃燒器（例 如層流燃燒器）中進行，大約900或1 000 °C之極熱廢氣係 通經反應器1 0的流動通道代替甲烷/空氣混合物，與甲烷 /水蒸氣流動呈逆流。在此情況中，不須提供觸媒金屬絲 1 6在那些通道中。 作爲另外之更迭，可能僅僅有兩不同形式的流動通道， 其每一者可能是S形狀（如通道14和14a);或另外，每一 者係J形狀，一種氣體流動係在至集管1 8a與集管1 8之 等量間而其他氣體流動係在至集管18d與集管18f之等量 間。可將此等流動通道交替排列在堆疊中，且關於每一氣 體流動，僅需要一對的集管1 8。另外之更迭可能是使用 正方形截面（比如20mm寬x2mm高）的直通道代替直流動 通道14，可將波紋狀箔觸媒載體嵌入其中。 在另種更迭中，各溝槽14，14a或14b可能以非圓形截 面代替，舉例而言橢圓形或方形截面。再者，任何一個通 道14，14a或14b可經由僅在單片材12中之溝槽予以界 定，例如係具有半圓形截面，或如其寬度深或較其寬度深 之溝槽。 在另外之變型中，可耐受各流動通道間壓力差之片材 1 2是由一種金屬所造成例如304或3 1 0不銹鋼或鈦，或 Incalloy 8 0 0HT其可耐受高溫和壓力且可將它容易擴散聯 合，而如果需要陶瓷塗層（作爲觸媒基質），金屬絲1 6由 F e c r a 11 〇 y鋼所造成。 在觸媒反應器1 4之燃燒通道中，如果使用催化（觸媒）
-13- 590803 五、發明說明（12 ) 燃燒而產生熱（如所示），如果需要更逐漸接近最大溫度， 則可將燃燒觸媒本身使用薄多孔之惰性陶瓷層所蓋覆以便 限制氣體混合物與觸媒之接觸而因此限制反應速率，尤其 在通道的開始處。 如先前所述，在供應氣體前，可使用電加熱（即使電流 直接通經形成反應器之各片材）起始昇高觸媒反應器之溫 度至比如400°C，以保證催化燃燒發生。在操作期間亦可 使用此種電加熱來調整反應器溫度。亦可將電加熱使用於 反應器出口之附近來保證：經由氣體歷經重組反應而達到 比如900°C之溫度。 符號之說明 10,14 反應器 12 片材 14，14a，14b 半圓形溝槽 15 台階 16a 金屬絲 18，18a 集管 - 14-

Claims (1)

  1. 590803 太 六、申請專利範圍 第9 1 1 22304號「觸媒反應器」專利案 (92年1月修正） 六申請專利範圍·· 合在一起 通道在接 道交替， 道中之流 寬度且遵 媒元件提 之流體至 外部並與 第二集管 1. 一種觸媒反應器，包括經布置成堆豐並接 之許多金屬片材，此等片材界定第一流動 鄰之片材間，與接鄰之片材間第二流動通 以便保證良好熱接觸在第一和第二流動通 體間，至少第一流動通道係具有小於4mm 循計劃中之彎曲路徑，將氣體可滲透之觸 供在至少第一流動通道內，集管供應各自 流動通道，每一第一集管包含附著至堆疊 許多第一流動通道相通之一個室，而每一 包含經附著至堆疊外部並與許多第二流動通道相通 之一個室，以致使在拆下集管後，將相對應之流動 通道中觸媒元件可移出。 2·如申請專利範圍第丨項之觸媒反應器，其中該觸媒 元件包括具有觸媒塗層之流體可滲透之撓性金屬元 件。 3·如申請專利範圍第丨或第2項之觸媒反應器，其中 亦將第二流動通道在計劃中彎曲，予以布置以便第 一流動通道之終端與第二流動通道之終端在堆疊的 不同面上。 4·如申請專利範圍第1或第2項之觸媒反應器，其中 590803 六、申請專利範圍 該第二流動通道是直的，而第二流動通道的任一邊 上之第一流動通道遵循鏡像路徑。 5. 如申請專利範圍第1或第2項之觸媒反應器’其中 各片材是平坦的，具有經機械或蝕刻使橫越其表面 之溝槽以界定流動通道。 6. 如申請專利範圍第5項之觸媒反應器，其中至少第 一流動通道係具有大體上圓形截面且經由接鄰片材 的相對表面上之半圓形截面的溝槽予以界定。 7. —種實施烴類的蒸氣重組之方法，該方法包括供應 水蒸氣和烴類之混合物至如申請專利範圍第1至6 項中任一項中反應器的一組流動通道，及提供熱源 至其他組的通道中。 8·如申請專利範圍第7項之方法，其中該熱源是一種 可燃之氣體混合物，並將各自包含用於重組和用於 燃燒之觸媒之流體可滲透觸媒元件提供在各自組的 流動通道中。 9. 一種用於處理甲烷使產生較長鏈烴類之裝置，該裝 置包括第一觸媒反應器用以實施水蒸氣/甲烷重組及 第二觸媒反應器用以實施弗斯爾·托普汽（Fisher-Tropsh)合成；每一觸媒'反應器係如申請專利範圍第 1至6項中任一項之觸媒反應器；用以轉移第一觸 媒反應器的產物至第二觸媒反應器之設備；該轉移 設備中倂合入至少一個熱交換器來自產物中移除熱
    590803 六、申請專利範圍 及至少一個壓縮設備用以增加產物之壓力；及冷凝 自弗斯爾-托普汽（？丨81^^1^(^8(：11)合成所產生之流 體混合物的液體組分之設備。 590803
    CH4/闩2〇 第1圖
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