TW583415B - Photolithographic method and UV transmitting fluoride crystals with minimized spatial dispersion - Google Patents

Photolithographic method and UV transmitting fluoride crystals with minimized spatial dispersion Download PDF

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Description

583415 五、發明說明（2) 空間色散”時，其等向差異將變為清楚。空間色散被說明為 存在雙折射性之特性，該雙折射性決定於光線傳播方向。 玻璃（等向性材料）並不具有該相關性。在立方晶體例如為 Ge，Si以及GaP中存在該相關性，已發現隨著波長呈現出 "又2 變化（J.Pastrnak 與 K. Vedam 之 Optical Anisotropy of Silicon Single Crystal 發表於Physical Review B, Volume 3， Number 8， April 15， 1971， p.2567-2571; Peter Y· Yu 與Manuel Cardona 之Computational Solid State Physics 發表於 Plenum Press，Ν·Υ· edited by F· Herman 1972; Peter Y. Yu 與Manuel Cardona 之Spatial Dispersion In The Dieletric Constant of GaAs 發表於
Solid State Communications, Volume 9， Number 16， 1 9 7 1，p p · 1 4 2 1 - 1 4 2 4 )。在光線波長λ遠大於原子間間距 時，由於立方晶體介電質效應並不產生空間色散。當波長 變小時，介電質效應中附加部份不能被忽略。在立方晶體 中，晶體結構反對稱只能夠使第一非零在1 / λ2階下而非 1 / λ階下發生。存在介電質效應以及晶體對稱之數學表示 式，其使用張量及其變換以說明介電質（包含空間色散）決 定於光線傳播之方向。介電質效應使用2階張量說明，以 ε i』·表示。空間色散最低階效應能夠以下列4階張量公式 表示，eij(q)= & = 其中符號q表示光線之光波；其指出光線傳播之方向以 及振幅為2 7τ /久。公式顯示長波長或介電質張量q = 〇部份 藉由加總張量元素乘以光波向量X，y，z分量而得到
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改正。（對k及1加總為對卡式座標χ，y，及z方向之總和）。 該改正項目表示空間色散之來源。在不存在該項時，立 晶體具有完全地等向介電質張量ε"•以及因而並不具有空 間色散。在aijkl張量中可能之3χ3χ3χ3 = 81項在具有⑽田工 對稱之立方晶體例如為閃辞鑛或氟石結構晶體中，只有3工 為非零以及不同的。人們了解4階張量具有3個張量不變^ 。在完全等向系統例如為玻璃，張量Am只能夠具有2獨里 立非零元素，以及依循下列關係 (a""- α1122)/2- α1212 = 0 獨立非零元素能夠表示為αιιη以及Am。在具有 m3m對稱之立方系統中，並不需要滿足上述關係式，及存在 三個獨立非零元素。其能夠表示為^⑴"am， 及。由於最先兩個張量能夠存在於等向性玻璃中 其無法產生任何異向性。因而在立方晶體中所有由於空間 色散異向性以下列關係式表示 '二3 (α 1122 ) / 2 - CZ 1212 # 0 在立方系統中該張量元素組合值設定與空間色散相關 之異向光學特性大小。這些常數本身決定於光線波長而具 1 一般折射率色散變化，即較少隨著波長而明顯隨著丨/ λ2 變化。本發明顯示出如何設計材料，其中在已知設計波長 下（Qllll - ^:丨丨22)/?- 減為最低或優先地為零。 氟化鈣為使用於紫外線光石版印刷系統中之潛在材 料，同時亦呈現出空間色散。空間色散為晶體固有特性以 及無法藉由例如退火處理減小。應力所致雙折射性以及空
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間色散雙折射性能夠藉由其各 i/f 1+耷彳豳A找从 彳’久長相關性加以區別。J 折射革或應力隨者波長所致雙折 > 月文丨返者波長變化為非常強烈對 匕 射性约略# 3 ί目山 了於早純折射率之應力雙折 射〖生、、、勺略地呈現出預期相關性 關性。 及工間色散具有1/ λ2相 个爾 能光學系 相位前端 散波長相 將使用於 低為重要 處理過程 需以不同 間色散減 屬陽離子 色散。該 子偏極性 而達成。 由於偏極 發明大要 本發 包含提供 有最小空 晶體由具 晶體空間色散特性或雙折射性將對高性 ;:ΐ!面影f。多影像之形成為主要的問題。 =亦產生影像以及度量之問題。已知的空間色 〜哥/生以及雷射頻寬，色散變為重要的問題。因而 „:影像系統中之材料的雙折射性減為最 的。如先前所提及，應力相關雙折射性能夠藉由 (退火）減為最低，同時空間色散為固有特性/其必 的方式加以解決。一項該問題之方法為配製出空 為最低之混合晶體，即含有2或3種不同的驗土金 之單一晶體氟化物晶體，其能夠產生最小的空間 方式注意到某一晶體空間雙折射性大部份由^曰離 決定，其係藉由對先前所提及Si及Ge晶體作類比 特別地，我們使用SrF2, CdF2，或BaF2相對於CaF 傾向所導致本徵雙折射性之符號變化。 2 明包含紫外線光石版印刷方法。光石版印刷方法 波長低於200nm輻射線光源。該方法包含提供具 間色散之立方氟化物晶體光學元件。立方氣化物 有不同的光學偏極性鹼土族陽離子組合所構成以
產生整體等向性偏才 色散減為最低。產生混“使貌化物晶體低於2 0 0·之空間 量之波長相關性預期^ ^ _之理論基礎係依據介電質張 況依據為量子力〜二土也與波長獨立值成比例，兩種情 偏極離子預期更容易；致* =:多：有較大折射率之可 μ⑽。⑴公i:i的對；日體2結構，。㈣账 其中〇為折射率 ^(t1)/(n2 + 2) = (“〇A)/3 子濃度。她分子偽朽At f %為電子偏極性A產生形式j離 v良—刀子偏極能夠定義為Σν tN. α直中 aV4 I 〇/ ^ ^ ；V- 性為At ^ 如下方材料之晶格常數以及折射率能夠計算出 晶體 a(埃） 折射率n Si 5. 43 3. 44 Ga A s 5. 653 3· 4 Ge 5· 66 4. 00 CaF2 5.463 1.434 SrF2 5. 800 1. 438 BaF2 6.200 1. 475 :(立方埃） △ nxl 〇7 2. 49 + 50 8. 40 + 70 9. 02 + 135 2. 534 -11 3.057 4.005 之旦ίΐ表中，最後一攔八1^107為這些材料本徵雙折射性 絲:纟立方半導體間清楚傾向為Λη大小與分子偏 * ' “目關。同樣地，考慮在立方氟化物間分子偏極之傾
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向。CaF2具有最低值。An具有偏極之傾向建議任何其他 立方氟化物具有較大數值之An足以克服-11數值以及最終 傾向為整體Δη為正值。 、 分手偏極性已在上面加以說明，不過人們了解亦能夠 使用陽離子之離子偏極性系統地說明。所有材料且有相门 的陽離子與陰離子比值及具有相同的陰離子。包含適當比 值驗土陽離子之立方晶體產生具有最小空間色散之材料。
本發明包含具有最小值空間色散之氟化物晶體。敦化 物/tb合晶體具有立方氟化物晶體分子結構以及包含多個第 一驗土金屬陽離子以及多個第二鹼土金屬陽離子以及多個 第三鹼土金屬陽離子。第一鹼土金屬陽離子具有高偏極性 以及第二驗土金屬陽離子具有低偏極性。在氟化物晶體中 第一，第一，以及第三驗土金屬陽離子適當組合呈現出最小 之空間色散。 詳細說明： 本發明包含光石版印刷方法，例如顯示於第一圖中。 讀方法包含提供低於200nm輻射線光源。優先地輻射唆. 源為準分子雷射，其產u約為193nm之二先發也射=線先 本發明包含例如顯示於圖1中光石版印刷法。該方法 包含k供低於2 0 0 n m輕射。優先地轄射光源為產生又約為 157nm雷射發射波長之準分子雷射。 ' 該方法包含提供立方氟化物晶體光學元件，其由不同 的光學偏極性之鹼土金屬陽離子組合物所構成’以產生整體 等向偏極性，其將使低於200·之空間t散減為最低。 〜Ό. ...........
IHI 第10頁 五、發明說明（9) 極性為小於2 · 9 (埃立方）α分子偏極性。優先地 金2 =具；=為小於2_6(埃立方)…= 憂先地弟-鹼土金屬陽離子具有高偏極為大於 離Ύ:/亟：。優先地混合氟化物晶體第-鹼土全屬陽 離子具有立方晶格常數3>56(埃） 金屬阮 子具有立方晶格常數a<5.6(』)矣)以及第-驗土金屬陽離 如第二圖所示，在實施例中混 2;子：；，其具有第三偏極之第三金ΐ 位及為大於1包立偏極立方埃t 方埃單位：第極性為低於〇.5包立偏極立 極立方埃ί 金屬陽離子偏極性界於。.5與!包立偏 I万埃早兀。優先地混合氟 匕见偏 ^ ^ ^ A ^3. 9( ^ ^ Λ 屬陽離子低偏極性為小於2. 6(刀埃立 =^第二鹼土金 第三鹼土金屬陽雜、 、方）α为子偏極性，以及 子偏極性之^ 界於2·6與3.9(埃立方）“分 ^ ^ - ^ f *ta>6( i) Λ ； ^ ^ ^ 立方:上(埃)以及第三驗土金屬陽離子具Ϊ 才。书數a界於5· 5與6 (埃）之間。 頁 。混ίίϊΐίίί”物晶體，其呈現出最小空間色散 子，多個二驗有土全方二構及多個第一驗土金屬“ 具有低偏極性以及第三驗土金屬陽離=ΐί:::Τ 583415 五、發明說明（11) 範圍為12· 6%-25. 8% 重量比CaF2, 32· 7%-40· 3°/◦重量比BaF2, 以及41.5%-47.2%重量比SrF2。更優先範圍為17%至21%重 量比CaF2, 33%至38%重量比BaF2，以及43%至47%重量比SrF2 ;特別優先地18. 9 ± 2%重量比CaF2, 35·4± 2%重量比BaF2， 以及45. 67 ± 2%重量比SrF2。最優先地為18· 9 ± 1%重量比
CaF2 ，35· 4 ± l°/〇 重量比BaF2，以及45. 67 土 1%重量比SrF2。 表1 CaF2 + BaF2 + SrF2混合晶體％重量比 A1 A2 A3 A4 A5 CaF2 32.56 18.92 6. 82 12.56 25.80 BaF2 29.55 35.41 44.69 4 0.29 32.69 SrF2 37.89 45.67 48. 49 4 7.1 5 41. 51 CaF2 + BaF2 + SrF2驗土組合晶體％重量比範圍 優先地 更優先地 最優先地 CaF2 6至35%重量比 12至26%重量比 17至21%重量比 (6. 8 至32. 6) (12. 6 至25· 8) (18· 9 ± 2; ± 1) BaF2 29至45%重量比 32至41%重量比 33至38%重量比 (29·6 至44·7) (32·7 至40·3) (35· 4± 2; ± 1)
SrF2 3 7至49%重量比41至48%重量比43至47%重量比 (37. 9 至 48·5) (41·5 至 47.2) (45. 67 ± 2; + 1) 第三圖顯示本發明實施例，其中混合晶體為兩種不同 的驗土金屬陽離子1〇及2〇之組合。高偏極性陽離子為心以 及低偏極性陽離子為Ca。表2揭示出本發明CaF2 + BaF2混合 晶體％重量比範例B1-B5。CaF2 (低偏極性）+ BaF2 (高偏極性 )之鹼土組合晶體％重量比範圍為47至66%重量比CaF2以及
583415 五、發明說明（12) 34至53%重量比BaFz;特別優先地為47· 5-65· 5%重量比CaF2 以及34. 5-52· 5%重量比BaF2。更優先範圍為5in 2%重量 比CaFz以及38·8-49%重量比BaFz。更優先範圍為重 量比。&卩2以及40-45%重量比6&尸2;特別是57.2±2%重旦
CaF2以及42.8±2%重量比BaF2。特別優先地為57 p 匕 t 量比CaF2以及4 2. 8% ± 1%重量比BaF$ 表2 CaF2 + BaF2 混 i 莫耳％ 重量％ Β1 CaF2 81 65. 5 BaF2 19 34. 5 Β2 CaF2 67 47. 5 BaF2 33 52. 5 Β3 CaF2 75 57. 2 BaF2 25 42. 8 Β4 CaF2 78 61.2 BaF2 22 38. 8 Β5 CaF2 70 51 BaF〇 30 49
CaF2 + BaF2驗土混合晶體％重量比範圍 優先地 更優先地 最優先地 比
CaF2 4 7至66%重量比51至63%重量比55至59%重量 (47.5 至 65.5) (51 至 61·2) (57.2) 复
SrF2 34至53/重篁比38至49%重量比40至45%重氧 (34· 5 至95·2) (38·8 至49) (42.8)夏比
第16頁 583415
五、發明說明（13) 第四圖顯示本發明實施例，其中混合晶體為兩種不同 的驗土金屬陽離子2〇及30之組合。高偏極性陽離子為Sr以 及低偏極性陽離子為Ca。表3揭示出本發明CaF2 + SrI?2混合 晶體重量百分比範例Cl-C5。CaF2(低偏極性）+ SrF2(高偏 極性）鹼土金屬組合晶體重量百分比範圍為7至36%重量比 〇3以及64至93%重量比5^2;特別優先地7.8%重量比〔3[2以 及64·5-92·2°/。重量比SrF2。更優先地範圍為14至20%重量 比CaF2及71至86%重量比SrF2 ;特別優先地為14. 2-28· 4%重 量比CaF2以及71. 6-85. 8%重量比SrF2。更優先地範圍為18 至24%重量比0&?2以及76至82%重量比3“2;特別地21±2% 重量比CaF2以及79 ± 2%重量比SrF2。 表3 CaF2 + BaF2混合晶體％重量比 莫耳％重量％
C1 CaF2 12 7. SrF2 88 92. C2 CaF2 47 35. SrF2 53 64. C3 CaF2 30 21 SrF2 70 79 C4 CaF2 21 14. SrF2 79 85. C5 CaF2 39 28. SrF9 61 71·
CaF2 + SrF2鹼土混合晶體％重量比範圍
第17頁 583415 五、發明說明（14) 優先地 更優先地 最優先地
CaF2 7至36%重量比14至29%重量比18至24%重量比 (7·8 至35.5)(14.2 至28.4) (2ι)
Srp2 64至93%重量比71至86%重量比76至82%重量比 78至80%重量比 (64·5 至92·2) (71.6 至85· 8) (79) 本發明克服先如技術之問題以及提供一個方法以經濟
，^造高品質晶體，其能夠使用來改善利用低於2〇〇11111紫外 線製造集體電路。熟知此技術者了解本發明能夠作各種變 化及改變而並不會脫離本發明之精神與範圍。因而本 明將含盍這些變化及改變，其均屬二 同等物範圍内。 卜幻曱-專利乾圍及
第18頁 583415 圖式簡單說明 第一圖顯示依據本發明具有立方氟化物晶體光學元件 E之光石版印刷方法/系統。 第二圖顯示依據本發明之混合立方氟化物晶體。 第三圖顯示依據本發明之混合立方氟化物晶體。 第四圖顯示依據本發明之混合立方氟化物晶體。 第五圖顯示依據本發明之混合立方氟化物晶體的莫耳 比值圖。 附圖數字符號說明：
第19頁

Claims (1)

  1. 583415 六、申請專利範圍 小於50ppm重量比。 7 ·依據申請專利範圍第1項之方法，其中晶體具有金屬污染 物含量為小於1〇ρριη重量比。 8 ·依據申請專利範圍第1項之方法，其中晶體具有1 5 γηπ]透 射值為大於95%/cm。 9· 一種透射小於2〇〇nm光線空間色散為最小值之混合氟化 ，晶體，該混合晶體具有立方結構以及包含多個第一金屬 ，離子以及多個第二金屬陽離子，該第一金屬陽離子具有 ，偏極性以及第二金屬陽離子具有低偏極性，該第一金屬 ，離子提供產生正值空間色散之能力以及第二金屬陽離子 提供產生負值空間色散之能力。 1 〇·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中晶體 在6 3 3 n m下應力-雙折射性為小於2 n m / c m。 Π·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中晶體 具有氧污染物含量為小於5〇ppm重量比。 1 2.依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中晶體 具有錯污染物含量為小於lppm重量比。 1 3·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中晶體 具有金屬污染物含量為小於1〇1)叩重量比。 1 4 ·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中晶體 在157nm下内部透射率至少為95%/cm。 1 5依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中第二 金屬陽離子之數量並不小於第一金屬陽離子之數量。 1 6·依據申請專利範圍第1 5項之混合氟化物晶體，其中第二
    娜415 六、申請專利範圍 =屬陽離子之數量為大於第一金屬陽離子之數量。 金屬依陽據雜申^月專利範圍第16項之混合氣化物晶體，其中第二 'R除離子之數量並不小於第一金屬陽離子之數量兩— 全屬依陽據離申/專利範圍第17項之混合說化物晶體，其中i: 19依據申Λ數量並不小於第-金屬陽離子之數量三 金屬陽離子\專數利乂圍第18項之混令合/化物晶體，其中第二 2〇依據申Λ 小於第屬陽離子之數量四倍。 金屬陽:：利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中第二 、屬％離=之數量為小於第一金屬陽離子之數量。一 金屬依陽據離申：專去利範圍第20項之混合氣化物晶體，其中第二 22 :撼二之量為小於第一金屬陽離子之數量兩倍第 冬烜\ δ月專利範圍第21項之混合氟化物晶體，1中笫_ =離子之數量為小於第一金屬陽離子之數量2第- 金屬陽離子之數量為小於第一金屬陽離子之數體量y第一 請專利範圍第9項之混合說化物晶體，其中晶體 請專利範圍第9項之混合氣化物晶體，其中晶體 2f·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中金 %離子之組合包含多個具有第三偏極性之第三金屬。、 27·依據申請專利範圍第26項之混合氟化物晶體i ==子高偏極性為大於1包立(Paullng;偏極立方 矣早位乂及苐一鹼土金屬陽離子低偏極性為小於〇· 5包立 第22頁 六、申請專利範圍 偏極立方埃單位以及第三鹼土金屬陽離子高偏極性在0.5 與1包立偏極立方埃單位之間。 2 8.依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中第一 鹼土金屬陽離子高偏極性為大於〇· 5包立偏極立方埃單位 以及第二鹼土金屬陽離子低偏極性為小於〇· 5包立偏極立 方垵旱位9 29·依據申請專利範圍第9項之混合氟化物晶體，其中第一 鹼土金屬陽離子具有晶體離子半徑為大於1〇5埃及 土金屬陽離子具有晶體離子半徑為小於丨· 〇5埃。、 欢 3 0· —種以最小空間色散透射光線低於2〇〇nm 晶該晶體具有立方結構以及包含多個第一驗土：化物 =及第多個Λ二：/金屬陽離子以及多個第三驗土金屬 軔離第一鹼土金屬陽離子具有高偏極性以及第二 金屬陽離子具有低偏極性以及第三 等偏極性，該第一鹼土金屬陽離早^ 广屬％離子具有中 正值空間色散之能力以金及屬^離/+t<2〇〇nm光線提供產生 Ϊϋ 間色散之能力以及第二鹼土金屬陽離子 對<2〇(^光線提供產生貞值本徵，折金屬喊離子 依據申請專利範圍第3。項之混合 :及C子低偏極性為大於1包立偏極性立方埃單位 立方埃極性為小於〇.5包立偏極性 、早位u及第二鹼土金屬陽離子中篝傯；Γ 與1包立偏極性立方埃單位之間。子”偏極性為界於.5 32.依據申請專利範圍第3。項之混合氣化物晶體，其中晶體 583415 六、申請專利範圍 在6 33nm下具有應力-雙折射性為小於5nm/cm，氧污染值<50 ppm，以及在157nm下内部透射至少為95%/cm。 33.依據申請專利範圍第30項之混合氟化物晶體，其中第一 鹼土金屬陽離子具有晶體離子半徑為大於1.25埃以及第二 鹼土金屬陽離子具有晶體離子半徑為小於1. 05埃及第三鹼 土金屬陽離子具有晶體離子半徑界於1.05埃與1.25埃之 間。
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