TW463412B - Non-aqueous electrolyte cell - Google Patents

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463412 A7 B7
經濟部智慧財產局員工消費合作社印M 五、發明說明（1 ) 發明背景 發明領域 本發明有關一種非水電解質電池，其中單元電'' 池係放 置於由疊層膜所組成之外部封裝材料之中。 相關技術說明 最近，趨勢朝向電子裝置之無線式及手提式，主要地 由筆型個人電腦所例示，且小型輕便之手提式電子裝置 正一個接一個·地發展。具有漸增之多樣化的電子裝置，功 率消耗會增加，使得當作電子裝置之能量源，特別係二次 電池之高容量電池之需求正逐漸增加。 到目前爲止所使用之二次電池中，有鉛貯存電池及鎳 /鎘電池，需實際地正使用鎳/氫電池或鋰離子電池作爲 新的二次電池。然而，該等二次電池使用液體作爲電解質 ，因此會遭遇液體洩漏自電池之問題。 爲克服此問題，已發明出使用由電解質溶液所膨潤之 高分子凝膠當作電解質之聚合物鋰離子二次電池。具有該 聚合物鋰離子二次電池之發展，會排除液體洩漏自電浊之 問題，而實現尺寸小及重量輕之高能量密度的薄型二次電 池。 現將解說該聚合物鋰離子二次電池之結構。在一由薄 鋁片所構成之正電極集流器上係疊層由例如L i C 〇 0 2及 石墨所構成之活性材料而構成電極；在一由薄鋁片所構成 -4 - 本紙張尺度適用中國囤家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) Μ -----訂---------線. 4634 1 2 Α7 Β7 五、發明說明（2 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 之負電極集流器上係疊層由例如碳、焦炭或石墨所構成之 活性材料而構成另一電極。在該等電極之間，設置有隔板 ，例如薄多孔膜；在該等電極與隔板之間則充塡有諸如聚 丙烯腈（PAN)、聚氧乙烯（PEO)或聚氟化亞乙烯 (P VD F )之高分子似凝膠電解質，而完成三明治結構 之單元電池。 具有三明治結構之該單元電池係封包於封裝材料，例 如由諸如鋁箔之金屬薄膜及例如尼龍、聚乙烯、聚丙烯或 聚乙#對苯二甲酯之塑膠膜所構成之封裝容器中。 槪言之，此形式之電池係安裝於電子裝置之小空間中 ，其中諸組件部分係以高包裝密度整合，因此，企望一種 顯示高度可撓性於所有種類之應力的外部封裝材料。本發 明人已發展出一種製造卡片型電池之方法，其中單元電池 係由高度可撓性封裝材料所封包而維持該電池特徵（曰本 公開專利H-8-83596)。 . 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 同時，揭示於日本公開專利H-8 — 1 0 1 3 5 6中 有一種技術，其中相對於電解質溶液具有優異障壁特性之 絕緣層係插置於例如最內層之熱密封塑膠膜與該封裝袋之 金屬層之間以改善用於電解質溶液之封裝性質。 然而，外部封裝材料之疊層結構之層數愈多，例如在 日本公開專利Η — 8 — 1 0 1 3 5 6中所揭示之方法中， 則在電池之密封性能中之可靠性呈愈低，此係由於，例如 氣體侵入自個別層之接合界面或界面接合部分之剝離。 因爲需具有至少5微米（#χη)厚度之黏著層供接合 -5- 本紙張尺度適用中囤國家標準（CNS)A4規格（210x297公釐） 463412 A7 B7 經濟部·智慧財產局員工消费合作社印製 五、發明說明（3 ) 該等個別層，故整個層厚度會增加，因而整體地增加了傳 輸自內層之氣體量。 因此，企望發展一種顯示高度密封與接合性質之薄型 電池封裝材料。 發明槪述 因此，本發明之目的在於提供一種顯示高度密封及接 合性質之薄型電池封裝材料。 $發明之另一目的在於提供一種具有高度可靠性且可 進一步地降低厚度之非水電解質電池。 根據本發明，提供有一種非水電解質電池，其具有高 度密封及接合性質且在厚度上會降低，其中單元電池係容 納於由疊層膜所形成之封裝材料中，該封裝材料含有至少 一金屬層及一向內設置之熱熔層，而該熱熔層係由複數之 各含相同單體單元之層所組成。 本發明之封裝材料係多層結構，即使並沒有金屬箔部 分之內部的黏著層，也就是說，位於該金屬箔部分之內部 的封裝材料係顯示連續層結構之塑膠材料，此連續層結構 係由此等材料所構成，該等材料具有類似之分子骨架且其 可化學地結合或混合在一起，諸如純體聚合物或共聚合物 ，藉此形成一難以由物理裝置予以剝離之疊層結構，該曼 層結構之該等材料具個別地相異之物理性質，使得該等優 異之密封性質可藉組合具優異抵抗性於電解質溶液之材料 與具優異熱密封性質之材料予以實現。_ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -6- ------- f Ϊ ! 裂！----訂---------線 ,ί、 , (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 〇 4634 1 2 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作杜印製 五、發明說明（4 ) 圖式簡單說明 第1圖係分解透視圖，顯示實施本發明之固體電解質 電池之描繪性結構； 第2圖係槪略透視圖’顯示第1圖中所示之固體電解 質電池之描繪性結構； 第3圖係橫截面視圖，顯示封裝材料之描繪性結構； 以及 第4圖係槪略橫截面視圖，顯示熱熔層之描繪性結構 «3 主要元件對照表 1 單元電池 2 封裝材料 3 負1ί而引線 4 正端引線 2 1 薄金屬膜 2 2,2 3 塑膠膜 2 2a、 2 2b 層 2 2c 混合層 較隹實施例說明 參閱該等圖式，將詳細解說實施本發明之非水電解質 電池之結構。 如第1圖及2圖中所示，本發明之非水電解質電池係 本紙張尺度過用中國囤家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -------：---V---γί·裝--------訂---------線、^^~'y, (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 4634 1 2 A7 ___ B7 五、發明說明（5 ) 固體電解質或似凝膠電解質電池，且係由封包於疊層膜之 封裝材料2中所封包之單元電池1所組成。該單元電池1 係由設置在用於正端之活性材料層與用於負端之活性材料 層之間的固體電解質或似凝膠電解質所組成，該單元電池 1具有其熱密封之外緣部分以便封包於封裝材料2中。 該單元電池1配置有負端引線3，電氣連接於該單元 電池1之負電極；以及配置有正端引線4，電氣連接於該 單兀電池1之正電極，該等引線3、4係從封裝材料2引 出。、 使用於本發明中之封裝材料2係由接合於薄金屬膜 21之塑膠膜22、23所組成，如第3圖中之實例所示 。最內層之塑膠膜2 2係使用於藉由熱熔法在封裝該單元 電池1上之封包，及相對應於該熱熔層。 較佳地，由諸如尼龍或聚乙烯對苯二甲酯〔PFT) 之具有優異強度之塑膠材料所形成之最.外層之塑膠膜2 3 ，若其由尼龍形成時，則較佳地厚度不小於3 0微米，然 而，倘若可確保封裝材料之足夠強度及阻止金屬箔部分之 銹蝕發生，則對於厚度並沒有特別的限制。由諸如鋁之具 有優異抵抗性於氣體透過率之金屬材料所形成之薄金屬膜 2 1，較佳地不小於2 5微米以確保足夠之抵抗性於氣體 之透過。 建構位於薄金屬膜2 1內部之層的塑膠膜2 2係由具 有相同單體單元於其骨架結構中之塑膠材料所形成，藉具 有在骨架結構中之相同單體單元，則個別塑膠材料會增加 本紙張&度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 ----訂---------線^y · 經濟部智慧財產局員Η消費合作社印5衣 463412 A7 B7 五、發明說明（6 ) 介面親和力以允許藉諸如熱熔法之簡單處理來建構連續層 而無需使用黏著劑。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 特別地，位於薄金屬膜2 1內部之塑膠層2 2包含至 少一具有優異抵抗性於氣體透過之層及至少一顯示優異熔 合性於加熱上之層，以維持該單元之密封性質，也就是說 '較佳地，該塑膠層2 2係多層塑膠材料，該多層塑膠材 料之一層係此等性質，即，若該層爲2 5微米厚且置於 4 0°C及9 0%之RH 2 4小時而透過該處之蒸汽量爲 1 CL声/平方米或更少及較佳地爲6克/平方米或更少時 ;同時，在該多層塑膠材料之此至少一層的材料中，在距 該材料之熔點的5 °C內之動態黏彈性較佳地係1 5 %或更 少及更佳地係1 3 %或更少時。倘若該動態黏彈性係低於 上述範圍，或顯示破裂行爲時，則在熔合中會不良而減低 了該單元之密封性質之可靠性；若該動態黏彈性係高於上 述範圍時，則熱熔部分之疊層結構傾向.於損壞。 第4圖槪略地顯示塑膠膜2 2之結構。在不同層2 2 a、22b之間，有一混合層22c，在該處，該等層 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 2 2 a、2 2 b之塑膠材料係一起存在，使得該塑膠膜 2 2代表一顯示沒有明顯接界之連續膜。 如上述’最內層2 2 a係由一具有在距熔點5 t內之 溫度處’動態黏彈性未高於1 5 %之材料所形成。在相反 側之層2 2 b則由其中當該材料之膜係置於4 〇«c溫度及 9 0%之RH之環境中2 4小時而透過該處之蒸汽量不大 於10克/平方米時之塑膠材料所形成。 本紙張尺度適用中_國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 4 634 1 2 A7 ___B7____ 五、發明說明（7 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 較佳地’滿足上述條件之塑膠材料係具有聚丙烯爲主 要骨架之塑膠材料，具有優異抵抗性於氣體透過之層爲具 有平均分子量不小於1 5 0，0 0 0且較佳地不小於 1 8 0 ’ 0 0 〇之聚丙烯聚合物基之材料，具有優異熱熔 合性質之層係聚丙烯共聚合物基之材料，較佳地，該共聚 合物之共聚合成分係聚丙烯及相對於聚丙烯不小於3 w t %且較佳地不小於5w t %之相當量的聚乙烯。具高 於此範圍之聚乙烯含量，則會引起有關抵抗性於電解質溶 液或摩塑造中之強度的問題；具低於此範圍之聚乙烯含量 ，則無法充分地降低該動態黏彈性。 在固體電解質電池或似凝膠電解質電池中，使用於該 單元電池1之高分子固體電解質之高分子材料可藉矽凝膠 、丙烯凝膠、丙烯腈凝膠、聚光氣改質聚合物、聚氧乙烯 、聚氧丙烯、及其化合物，交聯或改質聚合物、氟基聚合 物，諸如聚（氟化亞乙烯）、聚（氟化亞乙烯_共_六氟 丙烯聚（氟化亞乙烯一共-三氟乙烯）及其混合物， 僅利用作實例。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 疊層在用於正電極之活性材料層之上或用於負電極之 活性材料層上之固體電解質或似凝膠電解質係獲得於浸漬 用於正電極之活性材料層或用於負電極之活性材料層有一 由高分子化合物，電解質鹽及溶劑（在似凝膠之情況中具 有增塑劑）所組成之溶液；去除該溶劑及使所生成之團塊 凝固。叠層在用於正電極之活性材料層之上或用於負電極 之活性材料層上之固體電解質或似凝膠電解質具有其藉浸 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -10 - 4634 1 2 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（8 ) 漬在用於正電極之活性材料或用於負電極之活性材料中所 凝固之部分。若該電池元件2之高分子材料係交聯，則接 著交聯以光或熱來凝固。 該似凝膠電解質係由含增塑劑及不少於2 w至 3 0 w t %或更少之母質高分子材料的鋰鹽所組成。注意 的是，酯類、醚或碳酸酯可單獨使用或作爲該增塑劑之成 分。 例如在製備似凝膠電解質中使用於凝膠化該等碳酸酯 之母軍高分子材料，可使用供構成該似凝膠電解質之各種 高分子材料。鑑於還原/氧化之穩定性，企望於使用諸如 聚（氟化亞乙烯）或聚（氟化亞乙烯-共一六氟丙烯）之 氟基高分子材料。 該高分子固體電解質係由鋰鹽及用於溶解.該鋰鹽之高 分子化合物所組成。作爲該高分子化合物，較佳地可使用 醚基高分子化合物，諸如聚（氧乙烯）.或其交聯化合物、 聚（甲基丙烯酸）酯、丙烯酸酯、或氟基高分子化合物， 諸如C氟化亞乙烯）或聚（氟化亞乙烯-共-六氟丙烯） ，可單獨使用或當作混合物。鑑於氧化/還原中之穩定性 ，較佳地，可使用聚（氟化亞乙烯）或聚（氟化亞乙烯一 共-六氟丙烯）。 例如將含於似凝膠電解質或高分子固體電解質之鋰鹽 ，可使用該等使用於常式電池電解質溶液之中者，僅利用 爲實例，該等鋰化合物（鹽）可藉氯化鋰、溴化鋰、碘化 鋰、氯酸鋰、高氯酸鋰、溴酸鋰、碘酸鋰、硝酸鋰、四氟 ----------H--------訂---------線 !-v (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
C 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -11 - 463412 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 B7 五、發明說明（9 ) 硼酸鋰、六氟磷酸鋰、醋酸鋰、雙（三氟甲基磺化物）亞 氨基鋰、LiAsFe、 LiCF3S〇3、 LiC(S〇2CF3)3、 LiAlCl4 及 LiSiF6 予以例示。 該等鋰化合物可單獨或組合使用，鑑於氧化穩定性， 可企望於該等之L i PF6及L i BF4。 鋰鹽之濃度係每公升0.1至3.0莫爾且較佳係每 公升增塑劑0. 5至2.0莫爾。 #據本發明一實施例之非水電解質電池1之電池元件 2可以以相同於習知之鋰離子電池之方式來構成，除了使 用上述似凝膠電解質或固體電解質之外。 也就是說，此一能摻離/去摻雜鋰之材料可使用爲鋰 離子電池之負電極 > 例如用於負電極之組成材料，可使用 諸如碳材料之難以石墨化之碳材料或石墨材料。更特別地 |可使用含有焦碳、焦炭（瀝青焦、針.狀焦或石油焦）、 石墨、玻璃態碳，一種燒結之有機高分子化合物（燃燒及 碳化酚樹脂或呋喃樹脂於適當溫度處），碳纖維、及活性 炭。其他能摻雜/去摻雜鋰之材料含有高分子化合物，可 使用聚乙炔或聚吡咯，或諸如S η 〇2之氧化物。在製備負 電極中，若需要時，可添加熟知形式之結合劑。 正電極可利用諸如金屬氧化物、金屬硫化物或特定之 高分子材料的高分子化合物作爲用於正電極之活性材料， 根據將製備之電池形式予以建構。例如，若將製備鋰離子 電池時，則諸如TiS2、MoS2、NbSe2或V2〇5 iri裝--------tr---------線Q- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -12- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 463412 A7 _B7__ 五、發明說明（1G ) 不含鋰之金屬硫化物或氧化物’或主要地由L i Μ 0 2所組 成之鋰之化合物氧化物，其中Μ表示至少一過渡金屬及根 據該電池之充電/放電狀態之通常爲〇.〇5至1,1〇 之X，可使用爲用於正電極之活性材料。較佳地，鋰之化 合物氧化物之過渡金屬Μ爲Co、Ni、或Μη，該鋰之 化合物氧化物之特定實例含有L i C 〇 〇2、L i N i 〇2 、LiNiyC〇i-y02，其中〇<y<l ，或 L i Μη 2〇4。該鋰化合物氧化物能產生高電壓及作爲用 於具肩優異能量密度之正電極的材料，複數種類之供正電 極用之活性材料可使用於正電極。在製備正電極中，若需 要時，可添加熟知形式之導電性材料及結合劑。 單元電池1之結構的實例含有：堆疊型，其中正與負 電極係交替地堆疊而具固體電解質於其間；繞捲型，其中 正與負電極係堆疊而具固體電解質於其間且繞捲而形成繞 捲總成；以及摺疊型，其中正與負電極係堆疊而具固體電 解質於其間且交替地摺疊。 視需要’本發明可應用於一次電池或應用於二次電池 ，然而，若本發明係應用於非水電解質二次電池時，則可 實現最大之功效。 實例 用於執行本發明之特定實例及比較性實例係根據實驗 結果來解說於下文中。 使用於評估之單元電池係三明治結構，其中正電極係 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210x297公釐〉 -13 - (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) ^--------訂 ----- 線.、 4634 1 2 Λ7 B7__ 五、發明說明（11 ) 鋰化亞鈷及石墨，負電極係石墨，正電極集流器係鋁箔， 負電極集流器爲銅箔，以及固體電解質爲聚氟化亞乙烯（ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) P V D F )，分別具有5公分X 4公分X 4公分之該單元 電池外部大小及4 5 OmA h之容量。 各單元電池1係以此一方式封裝於各封裝材料中，即 ，端點可導出至外部之方式，具有該單元電池之橫向側密 封於2 10°C及3 . 5kgf/cm2處及5毫米之密封寬 度。 本該封裝材料中.，當作朝向金屬箔之層的第一層係聚 丙烯純體聚合物（PP)，具有182000之平均數分 子量及1 8 0°C之熔點以及展延至一具2 0微米厚度之膜 :當作熔合層之第二層係聚丙烯共聚合物（C P P )，具 有1 5 5 0 0 0之平均數分子量及1 4 3SC之熔點以及展 延至一具有1 2微米厚度之膜。該兩膜係相互壓合於 2 0 0 °C及5 . 0,kg f / cm2處而形成一具有連續層之 膜，實質地免於膜對膜之介面（PP — CPP ,具30微 米之厚度）" 塑造之PP — CPP膜係藉押出機而緊固於鋁（A 1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 )膜，厚度4 0微米，而給定一封裝材料。以類似方式， 緊固具2 5;微米厚度之尼龍膜（N y )供使用爲封裝材料 〇 藉類似之技術*變化該封裝材料之結構如第1表中所 示而製備樣品電池1至5。在第1表中，LDPE及 P E T分別表示低密度聚乙烯及聚乙烯對苯二甲酯。 -14- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 2穿7公釐） 463412 B7 五、發明說明（12 ) 如上述所製備之樣品電池係在7 0 °C之恆常溫度容器 中維持5 0 0小時，以及測量係由汽化之電解質成分之量 及侵入之水分之量來作成，而個別層之剝離狀態已予以檢 查。該等結果係顯示於第1表之中。 表1 結構（個別層之厚度 電解質成 侵入水分 外觀 ，毫米） 分之汽化 之量（ppm) 量（wt%) 樣品1 Ny/Al(PP-CPP) 2.5 230 沒改變 (30/40/30) 樣品2 PET/LDPF/A1/LDPF 75 1080 Al/LDPF 介 (12/20/30/50) 面剝離 樣品3 PET/Al/Ny/LDPF 32 890 Al/LDPF 介 (30/40/20/50) 面部分剝離 樣品4 Ny/Al/LDPF 71 940 Al/LDPF 介 (30/40/25) 面部分剝離 樣品5 Ny/Al/PET/LDPF/PP 22 770 LDPF/PP 介 (30/40/20/10/10) 面部分剝離 在本發明之樣品電池1之中，會維持充分之密封’即 使是降低了該封裝材料之厚度，使得電解質成分之汽化量 極小，而未顯示介面之剝離。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -、--------^ - I I n I . 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -15-

Claims (1)

  1. A8 BB C8 D8 4 634 1 2 六、申請專利範圍 1 .—種非水電解質電池’其中單元電池係容納於由 疊層膜所形成之封裝材料中，其特徵係： 該封裝材料含有至少一金屬層及一設置於該金屬層內 部之熱熔層； 該熱熔層係由各含有相同單體單元之複數層所組成。 2 _如申請專利範圍第1項之非水電解質電池，其中 該等複數層之塑膠材料共存之混合層係彤成於該等複數層 之間，使得該熱熔層係不具有明確接界表面之連續層之形 式。 3 .如申請專利範圍第2項之非水電解質電池，其中 該熱熔層具有2 〇至4〇微米（#m)之厚度。 4 .如申請專利範圍第1項之非水電解質電池，其中 該熱熔層之該等複數層之最內者係由具有在距熔點5它內 之動態黏彈性不高於1 5 %之塑膠材料所形成。 5 .如申請專利範圍第1項之非水電解質電池，其中 該熱熔層含有一層塑膠材料，使得若由該塑膠材料所形成 之厚度2 5微米之膜係置於4 0°C溫度及9 0% RH之 環境中2 4小時’該膜透過1 〇克/平方米或更少之蒸汽 〇 6 .如申請專利範圍第1項之非水電解質電池，其中 該層係由含有丙烯作爲單體單元之聚丙烯或丙烯共聚合物 〇 7 _如申請專利範圔第6項之非水電解質電池，其中 該丙嫌共聚合物含有乙嫌作爲共聚合物成分' 本紙張尺度逋用中國®家樑準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） *—^1 ^^^1 m- mt 1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 、1T+ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -16- 8 88 8 ABCD 463412 六、申請專利範圍 8 .如申請專利範圍第1項之非水電解質電池’其中 該單元電池之電解質係含有鋰鹽及母質高分子聚合物之似 凝膠電解質或固體電解質。 9 .如申請專利範圍第1項之非水電解質電池’其中 該單元電池之負電極含有能摻雜/去摻雜鋰之材料。 1 0 .如申請專利範圍第9項之非水電解質電池’其 中能摻雜/去摻雜鋰之材料係碳材料。 1 1 ·如申請專利範圍第1項之非水電解質電池’其 中該〜軍元電池之芷電極含有鋰及週渡金屬之複合氧化物。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 、牙 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
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