TW463407B - Hydrogen storage alloy - Google Patents

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Weifang Luo
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Duracell Inc
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463407 經濟部中决標準局負工消费合作社印製 A7 B7 五、發明説明（1 ) . 本發明係關於用於充電電池組之蓄氫合金。 電池組典型於最终包裝包括一或多個一次電池（亦即 可產生直流電之電池）^各個電池中兩個電極藉電絕緣體 隔開但藉離子載運路徑接合。電池組之電子載運路徑位於 外部，路徑經由導體通過裝置而作功。電池組之離子載運 路徑位於内部且藉電解質進行。 電極通常由不同金屬組成。電解質接受電解崩解之電 極為正電極也稱作陰極。金屬進入溶液中釋放電子的電極 稱作負電極或陽極。電解質通常主要係由可離子化鹽溶解 於溶解劑組成。 電池組可充電；此種電池組稱作”蓄”或”二次”電池組 。蓄電池組可藉於電流放電之反向使電流通過電池充電。 電池組之化學條件復原，電池準備供再放電。它方面，一 次電池組表示放電至耗盡僅用一次然後拋棄。 充電電池組範例為金屬氧化物-氩儲存電池組β電池 組之正電極包金屬氧化物如氧化鎳；負電極包括蓄氩合 金：及電解質包括鹼性溶液。 鎳氧化物-蓄氩電池之電極反應血例如下。 正電極： 放電
KiOOK + HjO + β' \ .......... » Ni(OH)a + OH* (1) 充電 本纸张尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210X297公釐） 4 ---^---ι··Α-- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .1· 4 6340 7 A7 B7 五、發明説明（2 ) - 負電極： 放電 _ M-H + OH* M + Ha〇 + e· (2) 充電 反應式（2)中Μ表示蓄氩合金。蓄氫合金可以電化學 方式吸收及排放大量氩。一型蓄氫合金為ABS-型其具有 CaCus型晶體結構。AB5-型之合金A及B成份存在之莫耳比 為約ί · 5。A成份通常由混合金屬組成（稀土元素混合物 通常為鈽（Ce)、鑭（La)、鈮（Nd)及镨（Pr)及銼（Zr))及B成份 通常由鎳（Ni)與兩種或多種選自鈷（c〇)、錳（Μη)、鋁（AI) 、銅（Cu)、鐵（Fe)、或鍺（Ge)之元素組成。下標指示構成 A成份之元素之莫耳％為1’而構成b成份之下標通常和為 4.75至5_50。 經濟部中央標準局貞工消费合作社印製 希望金屬氧化物-蓄氫電池組具有高能密度，相對高 電荷保有性*相對長週期壽命及於某個溫度範圍具有良好 放電能力的特丨性。但於負電極之氫放電反應容易隨著溫度 的下降而減慢；因此放電容量於低溫劣化。電池組之低溫 性能可改良，但低溫性能改良經常鼻隨有其他非期望之性 質喪失如高溫性能，容量（蓄氩能力）或週期壽命。 概略而言本發明之特點為一種蓄氫合金具有相對高含 量镨（Pr·)。較佳蓄氩合金屬於ABs-型；合金之八含量包括 至少〇.4莫耳％ Pr。合金也包括鑭（乙勾及/或鈮（Nd)〇合金 可用於製造具有良好低溫放電容量，良好周圍溫度性質， 良好電荷保有性，及於某個放電速率範圍岣句放電容量之 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Λ4規格（2】0X297公兹） 5 經濟部中央標年局負工消费合作社印$i 4 6 340 7 A7 B7 五、發明説明（3 ) f 電池組。 本發明又有特徵為鹼性蓄電池組其包括一個正電極， 一個包括含相對高Pr含量且含La及/或Nd之蓄氫合金之負 電極，及一種鹼性電解質。 本發明之其他特點及優點由較佳具體例之說明及隨附 之申請專利範園將顯然易明。 第1圖為筒形蓄電池剖面圖； 第2a圖為矩形蓄電池透視圖； 第2b及2c圖為矩形蓄電池剖面圖； 第3圖為矩形蓄電池之電極總成之透視圊；及 第4圖為線圖顯示蓄氫合金用於多種放電速率之容量 〇 r 參照第1圖，筒形電池組10包括負電極1、正電極2及 分隔器3»電極及分隔器容納於篋4内。篋4頂端以密封板5 及環形絕緣襯墊6封閉，其提供氣密及流體緊密封。正引 線7連接正電;(亟2至密封板5。密封板5設有安全閥8設置於 正端子9之内側。閥8之構造係於電池組内部壓力超過預定 值時被引動。 負電極1之主要組件為AB5 -型吸收氫合金，其係經由 熔合適當元素形成。元素混合物於氬氣氛下於電感爐内熔 化然後任其冷卻。所得合金藉氫吸收及排放粉化，機械粉 化’射出研磨或其他業界已知方法形成粉末，粉末過篩去 除大於75微米之顆粒。合金可如所鑄造及粉化條件使用。 另外合金可經加熱處理然後粉化。加熱處理包括於9〇〇 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4現格（2t〇X 297公釐） {請先閲讀背面之注意事項再填转本頁)
.•IT 經濟部中央標準局負工消f合作社印¾ 463407 A 7 _B7 五、發明説明（4 ) 「 °C至11 〇〇°C加熱合金歷1至12小時，可於真空或氬氣氛下 加熱。加熱處理有助於均化元素。 負電極1也含有其他成份。例如電極包括高表面積碳 。碳催化於正電極形成的氧氣轉成水，如此促使電池組壓 力下降。電極也包括一種黏結劑如聚四氟乙稀（PTFE)及增 稠劑如聚乙烯醇/聚丙烯酸鈉共聚物及羧甲基纖維素（C]V1C) 〇 負電極1之製法如下。合金組合碳，黏結劑，增稠劑 及水形成膏狀。膏狀施用於導電芯基材如穿孔鍍鎳冷軋鋼 箔或展延金屬上。然後材料經乾燥、軋製及模割成適當尺 寸之塊。 正電極2包括多種電化學業界已知材料。例如正電極 包括球形氫氧化鎳其含有鋅及鈷；一氧化鈷；黏結劑如 PTFE ;增稠劑如CMC及聚丙烯酸鈉（SPA);及膏穩定劑如 硼酸鈉》 正電極製法如下。各成份組合水形成糊旁然後施 用於高度多孔之燒結、成氈或發泡體基材，填充後之基材 經壓密然後由基材切成適當大小塊。'鎳小垂片作為電流收 集器隨後藉超音波熔接施加。 隔板3為多孔絕緣體膜或薄片；薄膜或薄片可由聚醯 胺（如尼龍）’聚丙烯，聚乙烯，聚鑛或聚乙烯氣（pVC)組 成。較佳材料為聚丙烯。分隔器切成類似電極大小之塊且 置於負電極與正電極間作電隔離。 負電極1、正電極2及分隔器3捲繞成瑞士捲且置於金 本紙張尺度適用中國國家標华（CNS ) Λ4規格（210Χ297公釐） --------_--裝-- ' V,·· (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中夾棉準局貝工消资合作社印狀 4 6 3 4 0 7 Α7 Β7 五、發明説明（5 ) 屬如鎳或鍍鎳鋼或塑膠材料如PVC，聚丙烯，聚鑛，ABS 或聚醯胺製成的篋4内。 隨後篋4内部填充電解質。電解質可為業界已知之任 一種電解質。電解質範例為氫氧化鉀（KOH)濃度為20至40 重量％加氫氧化鋰（LiOH)濃度為〇至1〇重量％。 然後篋4以密封板5及環形絕緣襯墊6密封。 根據本發明可製備之筒形電池組範例包括A、AA、 AAA、4/5A、4/3A、次-C及半-C電池組。 另外電池組可為矩形：矩形電池組範例為美國專利第 4,977,043號（併述於此以供參考）所述之稜柱體電池。 參照第2a-2c圖，矩形電池組11包括篋12，蓋體13， 正電極端子14,正電極15，分隔器.16其環繞正電極15, U 字形負電極17，負電極引線18，正電極引線19及框體20。 第3圖顯示電極總成之展開圖。如此處所示，正電極15 夾置於ϋ字形負電極17間字形之底部包括負電極引線18 〇 ? 負電極及正電極可如前述或如美國專利第4,977,043 號所述製備。 ν 根據本發明可製備之矩形電池組範例為用於供給電動 汽車動力之電池組。 另外可形成動力型電池組。為了形成此型電池組，構 成正電極之材料壓製成丸粒。一或多個丸粒被分隔器包圍 且置於笸内。負電極材料呈粉末形及電解質加至篋内。然 後密封篋。’ 本紙張纽_中國A4規格（210>< 297公瘦） 8 {請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 丁 -¾
咖J 4 6340 7 A7 B7 經濟部中央標準局員工消#合作社印掣 五、發明説明（6 ) 其他業界已知類型之電池組也可製備。 實例 實例1 式La。,sCe。之合金係經由以所需 比例熔合鑭、鈽、镨、鎳、鈷' 錳及鋁獲得約2仟克所需 組成。熔體進料載於安裝於電感爐之礬土坩堝。爐腔室内 部氣氛抽真空而獲得$ 0.02托耳之真空狀態恰於熔化前 爐腔室内填滿氩氣至780至790托耳壓力且維持於整個熔化 作業期間。熔融進料維持於1400°C歷1分鐘然後倒至銅塊 上且任其冷卻至低於5〇°C。所得合金藉氫吸收及藉吸附粉 化。所得粉末經過篩而去除大於75微米顆粒。 電池之製法如下。含1克Ni粉末及0.35克合金之丸粒 於3.5噸負載下於12.7毫米直徑模具内部壓密。壓密的丸 粒裹於60微米厚度穿孔鍍鎳冷軋鋼箔，鋼箔上附有鎳小垂 片。包裹妥之丸粒及正電極或對電極，燒結川(011)2電極 浸沒於 150 ccfc 氣5·5Ν KOH+2.0N NaOH+0.5N LiOH水液 電解質。 電池於室溫以六次充/放電週期調理，包括50毫安充 電2.7小時接著為45毫安放電。電池相對於Hg/HgO參考電 極放電至-0_6伏。然後於25T：、〇°C、- l〇°C及-20°C於C/2(45 毫安）、C/3(30毫安）及C/5(20毫安）測量容量。結果示於表 1 〇 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2I0X S97公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -----.裝------訂—-----^--- 46340 7 A7 B7 ___ 五、發明说明（7 ) ' 表1.放電容量，以放電至相對於Hg/HgO為-0.6伏之毫安 *小時/克表示。 溫度 C/2 C/3 C/5 22 °C 302 298 290 o°c 289 288 -—- -10°C 261 282 286 -20eC 162 248 275 如表1示例說明，電池於廣泛溫度範圍顯示高放電容 量。 然後試驗電池連結至電池週期設備及以5 0毫安充電歷 2.7小時》充電週期接著為停止週期10分鐘並無任何電流 流動《然後電池以C/2、C/3及C/5速率放電。替代測量對 參考電極之放電，放電中止於電池電壓連1.0伏時》 結果顯示於第4圖，第4圖示例說明電池於某種放電速 率範圍具有相對均勻之放電容量。前述合金顯示於C/2比 較C/5之容量降低16毫安•小時/克。 實例2 製備具有式Ι^./βο.υΡΓυίΝΚοο.,Μιν,ΑΙ。」之合金。含 此種合金之電池經製備及如前述測試。含此種合金之測試 電池於-20°C溫度及放電速率C/3具$放電容量273毫安· 小時/克。 實例3 製備具有式 ,ΑΙ。$ 之合金。含此種合金之電池經製備及如前述測試β含此種 合金之測試電池於-20°C溫度及放電速率C/3具有放電容量 262毫安.小時/克。 本紙張尺度適用中國國家標皁（CNS ) Λ4現格（210X297公釐） (諳先閲讀背面之注意事項再填寫本瓦) 、?τ •經濟部中决標準局貝工消费合作社印裝 10 經濟部中戎標率局員工消货合作社印鉍 6340 7 a? ______B7_________ 五、發明説明（8 ) 實例4 製備具有式13。.|5〇6().1?1'。.551^丨3.7<^0(}.7^11().|入丨。.5之合金*含 此種合金之電池經製備及如前述測試。含此種合金之測試 電池於-20°c溫度及放電速率C/3具有放電容量231毫安· 小時/克。 實例5 製備具有式1^。.|/1')).,51^3.7(：〇。.7\111((.，丨。.5之合金。含此種 合金之電池經製備及如前述測試。含此種合金之測試電池 於-20°C溫度及放電速率C/3具有放電容量245毫安.小時/ 克。 實例6 製備具有式Lao.sProjNi^COojMno.iAlo.s之合金。含此種 合金之電池經製備及如前述測試《«含此種合金之測試電池 於-20°C溫度及放電速率C/3具有放電容量263毫安·小時/ 克。 實例7 ' 製備具有式1^。.,〇6(1.3?1\),41^1,7(：0().以11<).|八1().5之合金。含此 種合金之電池經製備及如前述測試 <> 含此種合金之測試電 池於-20°c溫度及放電速率C/3具有放電容量203毫安.小 時/克。 實例8 製備具有式LauCeMPr^Ni^CowMnuAlu之合金。含此 種合金之電池經製備及如前述測試。含此種合金之測試電 池於-2(TC溫度及放電速率c/3具有放電容量258毫安·小 本紙張尺度適用中國國家標準{ CMS ) A4規格（210父297公着1-- --------_---裝 I · * . I ' .· · ·,- f請先Ki讀背面之注意事唄再填寫本頁j
、1T r0r. 紹砩部中央標準局负-χ消贽合作社印取
4 6 3 4 Ο T Α7 Β7 五、發明説明（9 ) 時/克。 實例9 使用前述程序製備具有式LawCeo.^Pr^Nd^NiwCoMlViiv^Alw 之合金。 實例10 使用前述概略程序製備第1圖所示該型4/5A電池組。 負電極1之主要組件為具有式LawCewPi^Ni^CouMn^Al。.; 之蓄氫合金。合金藉氫吸收及藉吸附粉化然後過篩。電極 也包括（相對於蓄氫合金量以重量計）：0.7%高表面積碳； 2_0%PTFE ; 0.29%聚乙烯醇/聚丙烯酸鈉共聚物及 0.12%CMC。使用基材為穿孔鍍鎳冷軋鋼箔。 正電極2之主要成份為氫氧化鎳其包括5.0%鋅及 0.75%鈷。電極也包括（相對於氫氧化鎳量以重量計）：0,5% PTFE ; 0.13% CMC ; 0.18% SPA ; 5.0%氧化鈷；及0.1%硼 酸鈉。使用之基材為多孔鎳材質。 電解質包fc5.5N KOH+2.0N NaOH+0.5N LiOH及分隔 器3為聚丙烯。 實例11 使用_述概略程序製備第1圖所示該型4/5A電池組。 負電極1之主要組件為具有式La。. 之蓄氫合金。合金藉氫吸收及藉吸附粉化然後過篩。電極 也包括（相對於蓄氩合金量以重量計）：0.7%高表面積碳； 2.0% PTFE ; 0.29%聚乙烯醇/聚丙烯酸鈉共聚物及0·12% CMC。使用基材為穿孔鍍鎳冷軋鋼箔。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（2Ι0Χ：!97公釐） 12 --------_--- J衣-- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ，1Τ 4 6340 7 ------ B7 五.、發明説明（10) 正電極2之主要成份為氫氧化錦其包括5.0%鋅及 0·75/。鈷電極也包括（相對於氣氧化錄量以重量計）： PTFE ’ 0·13/〇 CMC , 〇·ι8% SPA : 5 〇%氧化鈷；及〇 1%蝴 酸鈉。使用之基材為多孔鎳材質。 電解質包括5.5Ν ΚΟΗ+2.0Ν NaOH+0.5N LiOH及分隔 器3為聚丙烯。 其他具體例亦屬於申請專利範圍内。 元件標號對照 . I---^裝-- (請先聞讀背面之注項再填寫本頁) 經濟部中炎標準局爲工消费合作社印奴 卜··負電極 11…矩形電池組 2…正電極 12…篋 3…分隔器 13···蓋本體 4…藍 14…正電極端子 5…密封板 15…正電極 6…環形絕緣:ίέ墊 16…分隔器 7…正引線 17…ϋ字形負電極 8…安全閥 18…i電極引線 9…正端子 19…正電極引線 10…筒形電池組 20…框本體 訂 — 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS > A4現格< 2丨0><297公兹）

Claims (1)

  1. 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 463407 C8 _______ D8____ 六、申請專利範園 . 1_ 種ABS-型蓄氫合金，其中a成份包含La及至少〇.4莫 耳 ％Pr。 2.如申請專利範圍第1項之蓄氫合金，其中該合金之b成 份包含Μη» 3，如申請專利範圍第〖項之蓄氫合金，其令該合金之3成 份包含0.01至仏石莫耳％:。 4.如申請專利範圍第丨項之蓄氫合金，其中該合金之a成 份又包含0.01至〇.3莫耳％1以。 5_如申請專利範圍第丨項之蓄氫合金，其中該合金之八成 份又包含0.001至0.1莫耳。/〇2；1·。 6. 如申請專利範圍第1項之蓄氫合金，其中該合金之8成 份包含Cu。 7. 如申請專利範圍第丨項之蓄氫合金，其中該合金之B成 份包含Fe。 8. —種ABS-，蓄氫合金，其中該合金之八成份包含Nd及 至少0.4莫耳％pr。 9. 如申請專利範圍第8項之蓄氫合令，其中該合金之3成 份包含Μη » 10_如申請專利範圍第8項之蓄氫合金，其令該合金之8成 份包含0,01至0.6莫耳％A1 » 11，如申請專利範圍第8項之蓄氫合金，其中該合金之a成 份又包含0.01至0.3莫耳％Nd 〇 12.如申清專利範圍第8項之蓄氫合金|其中該合金之a成 份又包+ 0.001至0.1莫耳。/oZr。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） ]H-i—一^----訂-----ΰ---- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 1- 14 46340 7 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 13. 如申請專利範圍第8項之蓄氫合金，其中該合金之b成 份包含Cu ^ 14. 如申請專利範圍第8項之蓄氫合金，其中該合金之丑成 份包含Fe。 15·—種AB5-型蓄氫合金，該合金包含： 0.01 至0.5莫耳。/。La ; 0至 0.4莫耳。/。Ce ; 0至0.3莫耳％1^; 1.0至 5.0莫耳％ Ni ; 0.1 至 1.0莫耳％ Co ; 0.01至0.5莫耳％ Μη ;及 0.01 至 0.6莫耳。/。Α1。 16·—種ΑΒ5-型蓄氩合金，該合金包含： 0.01 至 0.3莫耳％ La ; 0至莫耳％ Ce ; 0至0.1莫耳％ Nd : 0.4 至 0_8莫耳％ ρΓ ; 1.0至4.0莫耳％州； 0.1至0.8莫耳％<：〇: 0.01至0.2莫耳％ Μη ;及 0.01至0.6莫耳％八卜 17.—種ABs-型蓄氫合金，該合金具有式 La015Ce0 lsPr0 7Ni3,7Co〇 7Mn〇 jAIq.5 〇 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -----:---^—.}裝— -· (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) '1T. > 辟一^一, h"·- r 15 - ABCD 六、申請專利範圍 ‘ 18. —種ABS-型蓄氫合金，該合金具有式 LaojCeo.bProwNiuCoo.yMn。·，Α10·5。 19. 一種ABS-型蓄氫合金，該合金具有式 La〇.i5Ce。|5則。。7?1：。.6321·。006Ni3.7Co。7Μη01Α10 5 〇 20. —種鹼性蓄電池組，包含一個正電極；一個負電極包 含一種ABS-型蓄氩合金，其中該合金之八成份包含。 及至少0.4莫耳％ Pr ;.及種驗性電解質。 21·如申請專利範圍第20項之電池組，其中該蓄氫合金之 B成份包含Μη。 22_如申請專利範圍第20項之電池组，其中該蓄氫合金之 Β成份包含0.1至0.6莫耳°/。Α1 » 23. 如申清專利知^圍第20項之電池組，其中該蓄氫合金之 Α成份又包含〇,〇1至〇.3莫耳％ Nd。 24. 如申請專利範圍第20項之電池組，其中該蓄氫合金之 B成份包含Cu。 ί 25. 如申請專弟!範圍第20項之電池組，其中該蓄氫合金之 Β成份包含Fe。 26. 如申請專利範圍第20項之電池組，其中該正電極包含 金屬氧化物。 27. 如申請專利範園第20項之電池組，其中該正電極包含 鎳氧化物。 28. —種鹼性蓄電池組，包含一個正電極；—個負電極包 含一種AB5-型蓄氫合金，其中該合金之a成份包含Nd 及至少0.4莫耳％Pr;及一種驗性電解質β 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） m flu φ 經濟部中央標準局貝工消費合作社印裝 -----^1^--ΤΑ--.----1Τ--------------- 、\-ν ' rftN —---------- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 16 4 6 3407 cs D8 六、申請專利範圍 ’ 29. 如申請專利範圍第28項之電池組，其中該蓄氩合金之 B成份包含Μη » 30. 如申請專利範圍第28項之電池組，其中該蓄氩合金之 Β成份包含0.1至0_6莫耳％ Α1。 3 如申請專利範圍第2 8項之電池組，其中該蓄氫合金之 Α成份又包含0_01至0.5莫耳％ La。 32. 如申請專利範圍第28項之電池組，其中該蓄氫合金之 B成份包含Cu。 33. 如申請專利範圍第28項之電池組，其中該蓄氫合金之 B成份包含Fe。 34. 如申請專利範圍第28項之電池组，其中該正電極包含 金屬氧化物。 35·如申請專利範圍第28項之電池組，其中該正電極包含 錄乳化物。 (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 線 經濟部中央標隼局貝工消費合作社印裝 17 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS > A4規格（210X297公釐）
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