TW202409198A - 樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板 - Google Patents
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Abstract
本發明之一個層面是一種樹脂組成物，包含：預反應物(A)，使分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)與分子內具有酸酐基之酸酐(a2)預先反應而成；苯并㗁𠯤化合物(B)，分子內具有烯基；及反應性化合物(C)，分子內具有不飽和雙鍵。
Description
本發明涉及一種樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
各種電子機器伴隨著資訊處理量的增大，所搭載之半導體器件的高積體化、配線的高密度化及多層化等之安裝技術正急速地進展。又，作為各種電子機器中所使用之配線板，要求是例如車載用途之毫米波雷達基板等之對應高頻之配線板。為了提高訊號之傳輸速度，且降低訊號傳輸時的損失，而針對用以構成各種電子機器中所使用之配線板之絕緣層的基板材料，要求介電常數及介電正切要低。
已知聚伸苯基醚在低相對介電常數或低介電正切等之低介電特性方面很優異，即使在MHz帶至GHz帶這種高頻帶(高頻區域)中，低相對介電常數或低介電正切等之低介電特性依舊優異。因此，有在研討將聚伸苯基醚作為例如高頻用成形材料來使用。更具體而言，宜用在基板材料等，前述基板材料是用以構成利用高頻帶之電子機器所具備之配線板之絕緣層的基板材料。包含聚伸苯基醚之基板材料可舉例如專利文獻1中記載之樹脂組成物等。
專利文獻1中記載了一種硬化性樹脂組成物，其是由聚伸苯基醚與不飽和羧酸或酸酐之反應產物、三聚氰酸三烯丙酯及包含至少1個醯亞胺環之溴化芳香族化合物所構成。根據專利文獻1，揭示了可得到一種保持聚伸苯基醚優異的介電特性，且硬化後顯示出優異的阻燃性、耐藥品性及耐熱性的聚伸苯基醚系樹脂組成物的內容。
針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到不僅低介電特性優異，耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性亦優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本專利特開平7-166049號公報
本發明是有鑑於上述情事而作成的發明，其目的在於提供一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，本發明之目的在於提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
本發明之一個層面是一種樹脂組成物，包含：預反應物(A)，使包含分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)及分子內具有酸酐基之酸酐(a2)的混合物預先反應而成；苯并㗁𠯤化合物(B)，分子內具有烯基；及反應性化合物(C)，分子內具有不飽和雙鍵。
上述以及其他本發明之目的、特徵及優點從以下之詳細說明與附件圖式應可變得明確。
用以實施發明之形態
在製造配線板等時使用之覆金屬積層板及附樹脂之金屬箔不僅具備絕緣層，還在前述絕緣層上具備金屬箔。又，配線板也不僅具備絕緣層，還在前述絕緣層上具備配線。並且，前述配線可舉源自前述覆金屬積層板等所具備之金屬箔的配線等。
電子機器尤其在可攜式通訊終端機或筆記型個人電腦等之小型可攜式機器中，多樣化、高性能化、薄型化及小型化正急速地進展。伴隨於此，在該等製品中所使用之配線板中，也有在進一步要求導體配線之微細化、導體配線層之多層化、薄型化及機械特性等之高性能化。因此，針對前述配線板，要求即使所具備之配線是業已微細化的配線，前述配線也不會從前述絕緣層剝離。為了滿足該要求，針對前述配線板，要求配線與絕緣層之密接性要高。因此，針對覆金屬積層板，要求金屬箔與絕緣層之密接性要高，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到與金屬箔之密接性優異的硬化物。
針對各種電子機器中所使用之配線板之絕緣層，亦要求在藉由鑽孔機或雷射等施行開孔加工時，可適當去除因開孔加工而產生的殘渣(膠渣)。具體而言，針對配線板之絕緣層，要求藉由過錳酸等，來抑制對配線板之絕緣層的損傷，同時可適當去除膠渣(除膠渣性優異)。因此，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到除膠渣性優異的硬化物。
針對各種電子機器中所使用之配線板，亦要求不易受外部環境的變化等之影響。例如，為了在溫度比較高的環境下仍可使用配線板，而要求耐熱性要優異。因此，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到耐熱性優異的硬化物。又，為了得到在廣泛溫度範圍內具有優異可靠性的配線板，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，亦要求可得到玻璃轉移溫度高之硬化物。
本案發明人等經過種種研討的結果發現，提供一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物之上述目的，可藉由以下之本發明而達成。
以下，針對本發明之實施形態進行說明，但本發明不受該等所限定。
[樹脂組成物]
本發明一實施形態之樹脂組成物是一種樹脂組成物：包含：預反應物(A)，使包含分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)及分子內具有酸酐基之酸酐(a2)的混合物預先反應而成；苯并㗁𠯤化合物(B)，分子內具有烯基；及反應性化合物(C)，分子內具有不飽和雙鍵。前述樹脂組成物藉由硬化，可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
吾等認為前述樹脂組成物藉由讓預反應物，也就是使包含前述聚伸苯基醚化合物(a1)及前述酸酐(a2)的混合物預先反應而成的預反應物(A)與前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)一起硬化，便可使其適宜地硬化，從而可得到維持前述聚伸苯基醚化合物(a1)中之聚伸苯基醚鏈所具有之優異的低介電特性，且玻璃轉移溫度高、耐熱性優異、與金屬箔之密接性優異的硬化物。吾等認為前述樹脂組成物若包含前述酸酐(a2)，所得硬化物會變得容易除膠渣。此外，吾等認為前述樹脂組成物若包含前述酸酐(a2)，所得硬化物之玻璃轉移溫度也會提高。另一方面，前述樹脂組成物中若存在前述酸酐(a2)，該樹脂組成物之硬化物會有與金屬箔之密接性降低的傾向。吾等認為在前述樹脂組成物中，藉由使前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)預先反應，前述酸酐(a2)會變得不易揮發，從而變得容易保持在前述樹脂組成物中。此外，藉由前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)反應，可抑制因存在前述酸酐(a2)所造成之與金屬箔之密接性降低。基於該等情事，吾等認為可抑制與金屬箔之密接性降低，且使前述酸酐(a2)所帶來的作用，例如硬化物變得容易除膠渣，或是硬化物之玻璃轉移溫度提高的這種作用適宜地發揮。基於該等情事，吾等認為前述樹脂組成物可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
(預反應物(A))
前述預反應物(A)只要是使包含分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)及分子內具有酸酐基之酸酐(a2)的混合物預先反應而成的預反應物，即無特別限定。前述預反應物(A)例如只要使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)預先反應即可，而且亦可為使可與前述聚伸苯基醚化合物(a1)及前述酸酐(a2)中之至少任一者反應的化合物(其他原料)(a3)也預先反應而成的反應物。亦即，前述預反應物(A)可舉例如使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)反應而成的反應物(A1)、及使前述聚伸苯基醚化合物(a1)、前述酸酐(a2)與前述其他原料(a3)反應而成的反應物(A2)等。又，前述混合物只要包含有前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)即可，亦可更包含有前述其他原料(a3)。前述預反應物(A)可與前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)反應。前述樹脂組成物是藉由前述預反應物(A)與前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)進行反應而硬化。前述樹脂組成物中，作為前述預反應物(A)，只要包含有使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)反應而成的反應物(A1)、及使前述聚伸苯基醚化合物(a1)、前述酸酐(a2)與前述其他原料(a3)反應而成的反應物(A2)中之至少任一者即可。前述樹脂組成物中，可包含有未反應之前述聚伸苯基醚化合物(a1)，也可包含有未反應之前述酸酐(a2)，亦可包含有未反應之前述其他原料(a3)。前述樹脂組成物中，作為前述預反應物(A)，包含前述反應物[前述反應物(A1)及前述反應物(A2)中之至少任一者]，且亦可更包含有前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)。又，前述樹脂組成物中，亦可包含有前述其他原料(a3)。另外，前述其他原料(a3)只要是可與前述聚伸苯基醚化合物(a1)及前述酸酐(a2)中之至少任一者反應的化合物，即無特別限定。
(聚伸苯基醚化合物(a1))
前述聚伸苯基醚化合物(a1)只要是分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物，即無特別限定。前述聚伸苯基醚化合物(a1)於分子內具有聚伸苯基醚鏈，例如宜於分子內具有下述式(1)所示重複單元。
[化學式1]
式(1)中，t表示1~50。又，R
1~R
4分別獨立。亦即，R
1~R
4可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R
1~R
4表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。其中，宜為氫原子及烷基。
R
1~R
4中，所列舉之各官能基具體而言，可舉如以下之物。
烷基並無特別限定，例如宜為碳數1~18之烷基，且碳數1~10之烷基較佳。具體而言，可舉例如甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
烯基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之烯基，且碳數2~10之烯基較佳。具體而言，可舉例如乙烯基、烯丙基及3-丁烯基等。
炔基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之炔基，且碳數2~10之炔基較佳。具體而言，可舉例如乙炔基及丙-2-炔-1-基(prop-2-yn-1-yl；炔丙基)等。
烷基羰基只要是業經烷基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數2~18之烷基羰基，且碳數2~10之烷基羰基較佳。具體而言，可舉例如乙醯基、丙醯基、丁醯基、異丁醯基、三甲基乙醯基、己醯基、辛醯基及環己基羰基等。
烯基羰基只要是業經烯基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數3~18之烯基羰基，且碳數3~10之烯基羰基較佳。具體而言，可舉例如丙烯醯基、甲基丙烯醯基及巴豆醯基等。
炔基羰基只要是業經炔基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數3~18之炔基羰基，且碳數3~10之炔基羰基較佳。具體而言，可舉例如炔丙醯基等。
前述聚伸苯基醚化合物(a1)之重量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)並無特別限定，例如宜為500~5000，且宜為800~4000，並宜為1000~3000。分子量若過低，會有無法得到就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，分子量若過高，樹脂組成物之熔融黏度會變高而無法得到充分的流動性，從而會有無法充分抑制成形不良的傾向。因此，聚伸苯基醚化合物之重量平均分子量只要在上述範圍內，即可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。另外，在此，重量平均分子量及數量平均分子量只要是以一般分子量測定方法測得者即可，具體而言，可舉例如使用凝膠滲透層析術(GPC)測得之值等。又，前述聚伸苯基醚化合物於分子中具有前述式(1)所示重複單元時，t宜為像是使前述聚伸苯基醚化合物之重量平均分子量及數量平均分子量成為前述範圍內之數值。具體而言，t宜為1~50。
前述聚伸苯基醚化合物(a1)中之前述羥基的平均個數(羥基數)並無特別限定，例如宜為1~5個，且1.5~3個較佳。前述羥基數若過少，會變得不易與前述酸酐(a2)反應，又，藉由與前述酸酐(a2)反應所得之預反應物的與前述苯并㗁𠯤化合物(B)之反應性及與前述反應性化合物(C)之反應性會降低，從而會有不易得到就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，前述羥基數若過多，與前述酸酐(a2)之反應性會變得過高，又，與前述酸酐(a2)反應所得之預反應物(A)的與前述苯并㗁𠯤化合物(B)之反應性及與前述反應性化合物(C)之反應性會變得過高，從而會有例如樹脂組成物之保存性降低之虞。
另外，前述聚伸苯基醚化合物之羥基數例如可從使用之聚伸苯基醚化合物之製品之規格值得知。又，此處之羥基數具體而言，可舉例如表示聚伸苯基醚化合物1莫耳中所存在之所有聚伸苯基醚化合物每1分子之羥基的平均值的數值等。
前述聚伸苯基醚化合物(a1)之固有黏度並無特別限定，例如宜為0.03~0.12dl/g，且0.04~0.11dl/g較佳，0.06~0.095dl/g更佳。前述固有黏度若過低，會有分子量低的傾向，從而會有不易得到就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，前述固有黏度若過高，黏度會高，無法得到充分的流動性，從而會有無法抑制成形不良的傾向。因此，前述聚伸苯基醚化合物(a1)之固有黏度只要在上述範圍內，即可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另外，此處之固有黏度可從使用之聚伸苯基醚化合物(a1)之製品之規格值得知。又，此處之固有黏度是在25℃之二氯甲烷中測得之固有黏度，更具體而言，例如是以黏度計測定0.18g/45ml之二氯甲烷溶液(液溫25℃)所得之值等。該黏度計可舉例如Schott公司製之AVS500 Visco System等。
前述聚伸苯基醚化合物(a1)並無特別限定，可舉例如以由2,6-二甲基酚與2官能酚及3官能酚中之至少任一者所構成之聚伸苯基醚及聚(2,6-二甲基-1,4-氧化苯)等之聚伸苯基醚為主成分者等。前述聚伸苯基醚化合物(a1)更具體而言，可舉例如下述式(2)所示聚伸苯基醚化合物及下述式(3)所示聚伸苯基醚化合物等。
[化學式2]
[化學式3]
式(2)及式(3)中，R
5~R
20以及R
21~R
36分別獨立。亦即，R
5~R
20以及R
21~R
36可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R
5~R
20以及R
21~R
36可舉與上述式(1)中之R
1~R
4相同之物。亦即，R
5~R
20以及R
21~R
36表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。又，式(3)中，Y表示碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。m及n宜分別表示0~20。又，m及n宜表示m與n之合計值成為1~30之數值。因此，m表示0~20，n表示0~20，m與n之合計表示1~30較佳。
前述式(3)中，Y如上述，為碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。Y可舉例如下述式(4)所示基團等。
[化學式4]
前述式(4)中，R
37及R
38分別獨立表示氫原子或烷基。前述烷基可舉例如甲基等。又，式(4)所示基團可舉例如亞甲基、甲基亞甲基及二甲基亞甲基等，其中，宜為二甲基亞甲基。
前述式(2)所示聚伸苯基醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(5)所示聚伸苯基醚化合物等。又，前述式(3)所示聚伸苯基醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(6)所示聚伸苯基醚化合物等。
[化學式5]
[化學式6]
上述式(5)及上述式(6)中，m及n與上述式(2)及上述式(3)中之m及n相同，具體而言，m及n宜分別表示0~20。又，上述式(6)中，Y可舉與上述式(3)中之Y相同之物。
(酸酐(a2))
前述酸酐(a2)只要是分子內具有酸酐基之酸酐，即無特別限定。前述酸酐基可為具有不同分子內各自所具有之羧酸已脫水縮合的結構之物，亦可為具有分子內之2個羧酸已脫水縮合的結構之物。又，前述酸酐(a2)可為分子內具有1個前述酸酐基之酸酐(單官能酸酐)，亦可為分子內具有2個以上前述酸酐基之酸酐(多官能酸酐)。前述酸酐(a2)宜包含分子內具有1個以上環狀酸酐基之酸酐。又，前述酸酐(a2)之碳數並無特別限定，宜為6以上，且8以上較佳，又，宜為25以下，且18以下較佳。
前述酸酐(a2)並無特別限定，如上述，可舉前述單官能酸酐及前述多官能酸酐。
前述單官能酸酐並無特別限定，可舉例如馬來酸酐、酞酸酐、琥珀酸酐、偏苯三甲酸酐、下述式(7)所示化合物、甲基雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐、雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐、納迪克酸酐(nadic anhydride)、甲基納迪克酸酐、六氫酞酸酐、甲基六氫酞酸酐、1,2,3,6-四氫酞酸酐、四丙烯基琥珀酸酐(3-十二烯基琥珀酸酐)及辛烯基琥珀酸酐等。
[化學式7]
式(7)中，R
A表示氫原子或烷基。前述烷基宜為碳數1~12之烷基，且甲基較佳。又，R
A亦宜為氫原子。亦即，R
A宜為氫原子或甲基。另外，前述式(7)所示且R
A為甲基之化合物為4-甲基六氫酞酸酐。前述式(7)所示且R
A為氫原子之化合物為六氫酞酸酐。
前述多官能酸酐並無特別限定，可舉例如1,2,3,4-丁烷四羧酸二酐、乙二醇雙偏苯三酸酐酯、丙三醇雙偏苯三酸酐酯單乙酸酯、1,3,3a,4,5,9b-六氫-5(四氫-2,5-二側氧基-3-呋喃基)萘并[1,2-C]呋喃-1,3-二酮、焦蜜石酸酐及二苯甲酮四羧酸酐等。
前述酸酐可使用市售物。琥珀酸酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID SA。又，4-甲基六氫酞酸酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID MH。又，六氫酞酸酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID HH。又，1,2,3,6-四氫酞酸酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID TH。又，四丙烯基琥珀酸酐(3-十二烯基琥珀酸酐)例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID DDSA。又，辛烯基琥珀酸酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID OSA。又，甲基雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐與雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐之混合物例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID HNA-100。又，4-甲基六氫酞酸酐與六氫酞酸酐之混合物(質量比70：30)例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID MH-700。又，1,2,3,4-丁烷四羧酸二酐例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID BT-100。又，乙二醇雙偏苯三酸酐酯例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID TMEG-100、RIKACID TMEG-500、RIKACID TMEG-600及RIKACID TMEG-S。又，丙三醇雙偏苯三酸酐酯單乙酸酯例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID TMTA-C。又，1,3,3a,4,5,9b-六氫-5(四氫-2,5-二側氧基-3-呋喃基)萘并[1,2-C]呋喃-1,3-二酮例如可使用新日本理化股份公司製之RIKACID TDA-100。
前述酸酐(a2)可單獨使用，亦可組合2種以上來使用。
(觸媒)
在前述反應中，亦可使用觸媒。前述觸媒只要是有助於前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)之反應的進行之觸媒，即無特別限定。前述觸媒可為不僅有助於前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)之反應的進行，還有助於前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述其他原料(a3)之反應或前述酸酐(a2)與前述其他原料(a3)之反應的進行之觸媒。前述觸媒可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑(2E4MZ)等。
(反應物)
前述樹脂組成物中，作為前述預反應物(A)，包含使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)反應而得到的反應物(A1)、及使前述聚伸苯基醚化合物(a1)、前述酸酐(a2)與前述其他原料(a3)反應而成的反應物(A2)中之至少任一者。在該等反應中，前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基對前述酸酐(a2)之酸酐基起作用，使得前述酸酐基開環而可形成酯鍵。亦即，前述反應物於分子內具有酯鍵。又，在該反應中，藉由前述酸酐基的開環而產生羧基。基於該等情事，前述反應若適宜地進行，便可得到分子內具有酯鍵及羧基之酯・羧基改質聚伸苯基醚化合物。因此，前述預反應物(A)宜包含業經具有1個以上酯鍵及羧基之取代基進行末端改質的酯・羧基改質聚伸苯基醚化合物。亦即，前述樹脂組成物可舉包含前述酯・羧基改質聚伸苯基醚化合物、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)的樹脂組成物等。
前述反應物只要是使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)反應而得到的反應物(A1)、及使前述聚伸苯基醚化合物(a1)、前述酸酐(a2)與前述其他原料(a3)反應而成的反應物(A2)中之至少任一者，即無特別限定，可舉例如使前述式(7)所示化合物作為前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)反應而得到的化合物、及使辛烯基琥珀酸酐作為前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)反應而得到的化合物等。又，使前述式(7)所示化合物作為前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)反應而得到的化合物會依前述聚伸苯基醚化合物(a1)之結構等而異，可舉例如下述式(8)所示化合物等。
[化學式8]
式(8)中，R
A可舉與式(7)中之R相同之物，具體而言，表示氫原子或烷基。m及n與上述式(2)及上述式(3)中之m及n相同，具體而言，m及n宜分別表示0~20。
前述酸酐(a2)之酸酐基對前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的當量比(前述酸酐(a2)之酸酐基/前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基)宜為1.5以下，且0.3~1.5較佳，0.8~1更佳。亦即，令前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的量為1當量時，前述酸酐(a2)之酸酐基的量宜為1.5當量以下，且0.3~1.5當量較佳，0.8~1當量更佳。前述聚伸苯基醚化合物(a1)若過多，前述聚伸苯基醚化合物(a1)會變得過度殘留，又，前述酸酐(a2)若過多，前述酸酐(a2)會變得過度殘留，從而會有不易得到適宜的預反應物的傾向。因此，藉由將前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)以成為前述當量比範圍之方式摻混，可得到適宜的預反應物，從而可得到性能優異的樹脂組成物及其硬化物。另外，前述當量是以反應性官能基為基準之相對值，前述聚伸苯基醚化合物之羥基的當量亦可定義為酚當量。
只要前述反應有進行，前述反應的條件即無特別限定。作為前述反應的條件，宜為例如前述酸酐(a2)之開環率成為80~100%的條件等。在前述預反應中，前述酸酐(a2)如上述，是藉由與前述聚伸苯基醚化合物(a1)之反應而開環。因此，前述反應之進行度可藉由前述酸酐(a2)之開環率來確認。在前述預反應物中，前述酸酐(a2)之開環率宜如上述地成為80~100%。藉此，前述預反應物(A)中之前述酸酐(a2)的殘留變少，可減低前述酸酐(a2)所造成之不良影響。前述酸酐(a2)之開環率若過低，會殘留許多未反應之前述酸酐(a2)，在預浸體之製造中，前述酸酐(a2)便容易揮發消失。其結果，吾等認為硬化成分不足，樹脂組成物之硬化物的交聯度降低，從而會有硬化物之玻璃轉移溫度降低的傾向。
前述酸酐(a2)之開環率例如可藉由反應前後之混合物的紅外線吸收光譜的比較來算出。前述混合物在前述反應(預反應)前後，可具有源自1800~1900cm
-1附近之環狀酸酐基的峰值。又，前述混合物可具有源自不參與反應之1450~1580cm
-1附近之苯環的峰值。並且，將源自苯環之峰值作為內部標準來使用，在反應前後，求出源自酸酐基之峰值的量(相對值)。峰值的量可藉由使用內部標準之面積比而求得。具體而言，使用源自反應前之酸酐基之峰值的面積(A
1)、源自反應後之酸酐基之峰值的面積(A
2)、源自反應前之苯環之峰值的面積(B
1)及源自反應後之苯環之峰值的面積(B
2)。如此一來，面積比(A
1/B
1)成為反應前之酸酐基的量，面積比(A
2/B
2)成為反應後之酸酐基的量。將該等代入下式。
開環率(%)={1-(A
2/B
2)/(A
1/B
1)}×100
藉此，可求出前述酸酐之開環率。
另外，前述酸酐(a2)之開環率是依調製清漆時的加熱溫度及加熱時間而變化，因此宜將加熱條件適當調整成開環率可盡可能提高，且較宜將加熱條件適當調整成開環率成為80%以上。該預反應的條件可藉由一邊進行預反應，一邊將反應物隨時間進行取樣，確認開環率來適當設定。
前述反應的條件可舉前述條件等，更具體而言，反應溫度宜為30~100℃，且60~80℃較佳。前述反應溫度若過低，會有前述反應不易進行的傾向。又，前述反應溫度若過高，在前述酸酐(a2)與前述聚伸苯基醚化合物(a1)反應前，前述酸酐(a2)恐怕會揮發。因此，前述反應溫度若在上述範圍內，便可使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)適宜地反應。又，前述反應時間宜為2~10小時，且3~6小時較佳。前述反應時間若在上述範圍內，便可使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)適宜地反應。
(苯并㗁𠯤化合物(B))
前述苯并㗁𠯤化合物(B)只要是分子內具有烯基之苯并㗁𠯤化合物，即無特別限定。另外，前述苯并㗁𠯤化合物(B)是分子內具有苯并㗁𠯤基之化合物，亦包含苯并㗁𠯤樹脂等。亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(B)是分子內具有烯基及苯并㗁𠯤基之化合物，可舉例如分子內具有具烯基之苯并㗁𠯤基之化合物等。另外，前述苯并㗁𠯤化合物(B)是與前述反應性化合物(C)不同之化合物。前述烯基並無特別限定，可舉例如碳數2~6之烯基等，前述烯基具體而言，可舉乙烯基、烯丙基及丁烯基等，其中，宜為烯丙基。又，前述苯并㗁𠯤化合物(B)可舉例如分子內具有具烯基之苯并㗁𠯤基之化合物等。前述苯并㗁𠯤基(具烯基之苯并㗁𠯤基)可舉例如下述式(9)所示苯并㗁𠯤基及下述式(10)所示苯并㗁𠯤基等。前述苯并㗁𠯤化合物(B)可舉例如分子內具有下述式(9)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物、分子內具有下述式(10)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物、及分子內具有下述式(9)所示苯并㗁𠯤基與下述式(10)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物等。分子內具有下述式(9)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物可舉例如下述式(11)所示苯并㗁𠯤化合物等。
[化學式9]
式(9)中，R
39表示烯基，p表示1~4。p是R
39之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。
[化學式10]
式(10)中，R
40表示烯基。
[化學式11]
式(11)中，R
41及R
42分別獨立表示烯基，X表示伸烷基，q及r分別獨立表示1~4。亦即，q及r可相同亦可不同，且分別表示1~4。
前述式(9)~式(11)中之前述烯基如上述，並無特別限定，宜為烯丙基。
前述伸烷基並無特別限定，可舉例如亞甲基(methylene group)、伸乙基(ethylene group)、伸丙基(propylene group)、伸丁基(butylene group)、伸戊基(pentylene group)、伸己基(hexylene group)、伸庚基(heptylene group)、辛烷基(octane group)、二十烷基(eicosane group)及三十六烷基(hexatriacontane group)等。其中，宜為亞甲基。
q是R
41之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。又，r是R
42之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。
前述苯并㗁𠯤化合物(B)亦可使用市售物，例如可使用四國化成工業股份公司製之ALPd等。
前述苯并㗁𠯤化合物(B)可單獨使用前述例示之苯并㗁𠯤化合物，亦可組合2種以上來使用。
(反應性化合物(C))
前述反應性化合物(C)只要是分子內具有不飽和雙鍵之反應性化合物，即無特別限定。另外，前述反應性化合物(C)是與前述預反應物(A)及前述苯并㗁𠯤化合物(B)中之至少任一者反應之化合物。又，前述反應性化合物(C)是與前述苯并㗁𠯤化合物(B)不同之化合物。亦即，前述反應性化合物(C)是前述苯并㗁𠯤化合物(B)以外之分子內具有不飽和雙鍵之反應性化合物。又，前述樹脂組成物是包含前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)、及前述苯并㗁𠯤化合物(B)以外之分子內具有不飽和雙鍵之反應性化合物(C)的樹脂組成物。前述反應性化合物(C)可舉例如業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物、烯丙基化合物、丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、聚丁二烯化合物及苯乙烯化合物等之乙烯基化合物及馬來醯亞胺化合物等。該等之中，前述反應性化合物(C)宜為前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物及馬來醯亞胺化合物。亦即，前述反應性化合物(C)宜包含選自於由前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物及前述馬來醯亞胺化合物所構成群組中之至少1種。
前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物只要是業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的改質聚伸苯基醚化合物，即無特別限定。前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物可舉例如將前述聚伸苯基醚化合物(a1)業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質之物等，更具體而言，可舉分子末端具有乙烯基苄基(ethenyl benzyl group)之聚伸苯基醚化合物(苯乙烯改質聚伸苯基醚)、分子末端具有丙烯醯基之聚伸苯基醚化合物(丙烯酸改質聚伸苯基醚)及分子末端具有甲基丙烯醯基之聚伸苯基醚化合物(甲基丙烯酸改質聚伸苯基醚)等。
前述烯丙基化合物是分子中具有烯丙基之化合物，可舉例如三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)等之三聚異氰酸三烯丙酯化合物、二烯丙基雙酚化合物及酞酸二烯丙酯(DAP)等。
前述丙烯酸酯化合物是分子中具有丙烯醯基之化合物，可舉例如分子中具有1個丙烯醯基之單官能丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上丙烯醯基之多官能丙烯酸酯化合物等。前述單官能丙烯酸酯化合物可舉例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯及丙烯酸丁酯等。前述多官能丙烯酸酯化合物可舉例如三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯等之二丙烯酸酯化合物等。
前述甲基丙烯酸酯化合物是分子中具有甲基丙烯醯基之化合物，可舉例如分子中具有1個甲基丙烯醯基之單官能甲基丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上甲基丙烯醯基之多官能甲基丙烯酸酯化合物等。前述單官能甲基丙烯酸酯化合物可舉例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯及甲基丙烯酸丁酯等。前述多官能甲基丙烯酸酯化合物可舉例如三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯(DCP)等之二甲基丙烯酸酯化合物等。
前述乙烯基化合物是分子中具有乙烯基之化合物。前述乙烯基化合物可舉分子中具有1個乙烯基之單官能乙烯基化合物(單乙烯基化合物)、及分子中具有2個以上乙烯基之多官能乙烯基化合物。前述單官能乙烯基化合物可舉例如苯乙烯化合物等。前述多官能乙烯基化合物可舉多官能芳香族乙烯基化合物及乙烯基烴系化合物等。又，前述乙烯基烴系化合物可舉例如二乙烯基苯及聚丁二烯化合物等。
前述馬來醯亞胺化合物只要是前述分子中具有馬來醯亞胺基之化合物，即無特別限定。前述馬來醯亞胺化合物可舉分子中具有1個馬來醯亞胺基之單官能馬來醯亞胺化合物、分子中具有2個以上馬來醯亞胺基之多官能馬來醯亞胺化合物及改質馬來醯亞胺化合物等。前述改質馬來醯亞胺化合物可舉例如分子中一部分經胺化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物、分子中一部分經聚矽氧化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物、及分子中一部分經胺化合物及聚矽氧化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物等。
前述馬來醯亞胺化合物可舉例如分子中具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物、分子中包含碳數6以上之烷基及碳數6以上之芳烷基中之至少任一者之馬來醯亞胺化合物(分子中具有碳數6以上之烷基之馬來醯亞胺化合物、分子中具有碳數6以上之芳烷基之馬來醯亞胺化合物、分子中具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之芳烷基之馬來醯亞胺化合物)、分子內具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物(聯苯芳烷基型馬來醯亞胺化合物)及1,6'-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷等。若使用該等馬來醯亞胺化合物，從可得到成為相對介電常數更低且玻璃轉移溫度更高之硬化物的樹脂組成物的觀點等來看是較為理想的。
前述分子中具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物可舉4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、聚苯甲烷馬來醯亞胺、間伸苯基雙馬來醯亞胺、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺、3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺、及分子中具有苯基馬來醯亞胺基及在間位被取代之伸芳基結構之馬來醯亞胺化合物等。另外，前述定向鍵結於間位之伸芳基結構是定向鍵結於前述間位之伸芳基，可舉例如間伸苯基及間伸萘基等之間伸芳基等。
前述馬來醯亞胺化合物可使用市售物。具體而言，4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-1000。又，聚苯甲烷馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-2300。又，間伸苯基雙馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-3000。又，雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-4000。又，3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-5100。又，4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-7000。又，1,6'-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-TMH。又，聯苯芳烷基型馬來醯亞胺化合物例如可使用日本化藥股份公司製之MIR-3000-70T。
又，前述反應性化合物(C)可單獨使用，亦可組合2種以上來使用。
從可得到成為玻璃轉移溫度更高之硬化物的樹脂組成物的觀點等來看，前述反應性化合物(C)宜包含選自於前述聯苯芳烷基型馬來醯亞胺化合物及前述聚苯甲烷馬來醯亞胺中之至少1種(C1)[第1馬來醯亞胺化合物(C1)]。前述反應性化合物(C)較宜包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述反應性化合物(C)中，前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)以外之反應性化合物(C2)[其他反應性化合物(C2)]。又，前述其他反應性化合物(C2)宜包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)以外之馬來醯亞胺化合物(C3)[第2馬來醯亞胺化合物(C3)]與前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物[之後，稱為前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)]。亦即，前述反應性化合物(C)更宜包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)、前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)及前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)。前述馬來醯亞胺化合物(C3)宜為例如3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺等。作為前述反應性化合物(C)，若包含前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)[亦即，作為前述反應性化合物(C)，不僅包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)，還包含前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)]，則在所得樹脂組成物之硬化物中，可更提高所含有成分之均勻性，從而可得到更適宜的硬化物。
作為前述反應性化合物(C)，包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述其他反應性化合物(C2)時，相對於前述反應性化合物(C)之質量100質量份[相對於前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述其他反應性化合物(C2)之合計質量100質量份]，前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)之含量宜為5~80質量份，且10~70質量份較佳。
作為前述反應性化合物(C)，包含前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述其他反應性化合物(C2)，而且作為前述其他反應性化合物(C2)，包含前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)與前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)時，相對於前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)之合計質量100質量份，前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)之含量宜為10~80質量份，且25~60質量份較佳。又，相對於前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)、前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)及前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)之合計質量100質量份[相對於前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述其他反應性化合物(C2)之合計質量100質量份]，前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)之含量宜為5~70質量份，且10~65質量份較佳。
前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)過少時，會有無法充分發揮藉由併用前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)所發揮之效果的傾向。具體而言，在所得樹脂組成物之硬化物中，會有無法充分發揮提高所含有成分之均勻性之上述效果的傾向。又，前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)過多時、前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)過少時及前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)過多時，也和前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)過少時相同。具體而言，在該等情況下，在所得樹脂組成物之硬化物中，也會有無法充分發揮提高所含有成分之均勻性之上述效果的傾向。前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)若變得過少，會有變得不易維持低介電特性的傾向。又，前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)若變得過多，前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)之合計量會變少，從而會有無法充分發揮藉由併用前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)與前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)所發揮之效果的傾向。基於該等情事，藉由以成為上述各範圍內之方式含有前述第1馬來醯亞胺化合物(C1)、前述第2馬來醯亞胺化合物(C3)及前述不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物(C4)，而成為一種在作為均勻性更高之硬化物方面，可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。
(含量)
前述預反應物(A)之含量並無特別限定，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，宜為1~40質量份，且3~40質量份較佳，5~30質量份更佳。亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(B)與前述反應性化合物(C)之合計含量並無特別限定，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，為60~99質量份，且60~97質量份為佳，70~95質量份較佳。
前述苯并㗁𠯤化合物(B)之含量並無特別限定，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，宜為1~40質量份，且3~30質量份較佳，3~20質量份更佳。
前述反應性化合物(C)之含量並無特別限定，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，宜為20~98質量份，且30~94質量份較佳，50~92質量份更佳。前述反應性化合物(C)包含馬來醯亞胺化合物時(前述反應性化合物(C)為馬來醯亞胺化合物時)，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物之含量宜為30~70質量份，且30~60質量份較佳，40~60質量份更佳。
前述預反應物(A)若過少，亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(B)與前述反應性化合物(C)之合計若過多，會有相對介電常數變高等，變得不易維持優異的低介電特性，或是變得不易除膠渣的傾向。又，前述預反應物(A)若過多，亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(B)與前述反應性化合物(C)之合計若過少，會有變得太過容易除膠渣的傾向。亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(B)若過少或前述反應性化合物(C)若過少，會有變得太過容易除膠渣的傾向。又，前述苯并㗁𠯤化合物(B)若過多或與前述反應性化合物(C)之合計若過多，會有相對介電常數變高等，變得不易維持優異的低介電特性，或是變得不易除膠渣的傾向。因此，前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之各含量若在上述範圍內，便可維持優異的低介電特性，且適宜地調整除膠渣的易行性等。
(無機充填材)
前述樹脂組成物可包含有無機充填材，亦可不含無機充填材，但宜包含無機充填材。前述無機充填材只要是可作為樹脂組成物所含有之無機充填材來使用的無機充填材，即無特別限定。前述無機充填材可舉例如二氧化矽、氧化鋁、氧化鈦、氧化鎂及雲母等之金屬氧化物、氫氧化鎂及氫氧化鋁等之金屬氫氧化物、滑石、硼酸鋁、硫酸鋇、氮化鋁、氮化硼、鈦酸鋇、無水碳酸鎂等之碳酸鎂及碳酸鈣等。其中，宜為二氧化矽、氫氧化鎂及氫氧化鋁等之金屬氫氧化物、氧化鋁、氮化硼及鈦酸鋇等，且二氧化矽較佳。前述二氧化矽並無特別限定，可舉例如破碎狀二氧化矽、球狀二氧化矽及二氧化矽粒子等。
前述無機充填材可為業經表面處理的無機充填材，亦可為未經表面處理的無機充填材。又，前述表面處理可舉例如由矽烷耦合劑進行之處理等。
前述矽烷耦合劑可舉例如具有選自於由乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基、苯胺基、三聚異氰酸酯基、脲基、巰基、異氰酸酯基、環氧基及酸酐基所構成群組中之至少1種官能基的矽烷耦合劑等。亦即，該矽烷耦合劑可舉具有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基、苯胺基、三聚異氰酸酯基、脲基、巰基、異氰酸酯基、環氧基及酸酐基中之至少1者作為反應性官能基，而且還具有甲氧基或乙氧基等之水解性基之化合物等。
前述矽烷耦合劑可舉例如乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基三甲氧基矽烷等作為具有乙烯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如對苯乙烯基三甲氧基矽烷及對苯乙烯基三乙氧基矽烷等作為具有苯乙烯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基乙基二乙氧基矽烷等作為具有甲基丙烯醯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等作為具有丙烯醯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷及N-苯基-3-胺丙基三乙氧基矽烷等作為具有苯胺基者。
前述無機充填材之平均粒徑並無特別限定，例如宜為0.05~10µm，且0.1~8µm較佳。另外，在此，平均粒徑是指體積平均粒徑。體積平均粒徑例如可藉由雷射繞射法等來測定。
前述樹脂組成物如上述，亦可包含有無機充填材。前述樹脂組成物包含前述無機充填材時，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計質量100質量份，前述無機充填材之含量宜為10~250質量份，且40~200質量份較佳。
(其他成分)
本實施形態之樹脂組成物亦可在不損及本發明效果之範圍內，視需求含有前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)以外之成分(其他成分)。本實施形態之樹脂組成物所含有之其他成分不僅如上述之無機充填材，還可更包含例如前述反應性化合物(C)以外之反應性化合物、反應引發劑、硬化促進劑、觸媒、聚合阻滯劑、聚合抑制劑、分散劑、調平劑、矽烷耦合劑、消泡劑、抗氧化劑、熱穩定劑、抗靜電劑、紫外線吸收劑、染料或顏料及助滑劑等之添加劑。
本實施形態之樹脂組成物中，亦可包含有前述反應性化合物(C)以外之反應性化合物(其他反應性化合物)。前述其他反應性化合物是與前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)不同之化合物，亦即分子內不具有不飽和雙鍵之反應性化合物。前述其他反應性化合物並無特別限定，可舉例如前述苯并㗁𠯤化合物(B)以外之苯并㗁𠯤化合物(D)、苊化合物、氰酸酯化合物及活性酯化合物等。前述其他反應性化合物可單獨使用，亦可組合2種以上來使用。
前述苯并㗁𠯤化合物(D)是與前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)不同之化合物。亦即，前述苯并㗁𠯤化合物(D)是分子內不具有烯基等之不飽和雙鍵之苯并㗁𠯤化合物，且是分子內具有苯并㗁𠯤環之化合物，可舉苯并㗁𠯤樹脂等。前述苯并㗁𠯤化合物可舉例如分子內具有酚肽結構之苯并㗁𠯤化合物(酚肽型苯并㗁𠯤化合物)、雙酚F型苯并㗁𠯤化合物及二胺基二苯甲烷(DDM)型苯并㗁𠯤化合物等。前述苯并㗁𠯤化合物更具體而言，可舉3,3'-(亞甲基-1,4-二伸苯基)雙(3,4-二氫-2H-1,3-苯并㗁𠯤)(P-d型苯并㗁𠯤化合物)及2,2-雙(3,4-二氫-2H-3-苯基-1,3-苯并㗁𠯤)甲烷(F-a型苯并㗁𠯤化合物)等。
前述苊化合物是分子中具有苊結構之化合物。前述苊化合物可舉例如苊、烷基苊類、鹵化苊類及苯基苊類等。前述烷基苊類可舉例如1-甲基苊、3-甲基苊、4-甲基苊、5-甲基苊、1-乙基苊、3-乙基苊、4-乙基苊、5-乙基苊等。前述鹵化苊類可舉例如1-氯苊、3-氯苊、4-氯苊、5-氯苊、1-溴苊、3-溴苊、4-溴苊、5-溴苊等。前述苯基苊類可舉例如1-苯基苊、3-苯基苊、4-苯基苊、5-苯基苊等。前述苊化合物可為如前述之分子中具有1個苊結構之單官能苊化合物，亦可為分子中具有2個以上苊結構之多官能苊化合物。
前述氰酸酯化合物是分子中具有氰氧基之化合物，可舉例如2,2-雙(4-氰酸苯酯)丙烷、雙(3,5-二甲基-4-氰酸苯酯)甲烷及2,2-雙(4-氰酸苯酯)乙烷等。
前述活性酯化合物是分子中具有反應活性高之酯基之化合物，可舉例如苯羧酸活性酯、苯二羧酸活性酯、苯三羧酸活性酯、苯四羧酸活性酯、萘羧酸活性酯、萘二羧酸活性酯、萘三羧酸活性酯、萘四羧酸活性酯、芴羧酸活性酯、芴二羧酸活性酯、芴三羧酸活性酯及芴四羧酸活性酯等。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有反應引發劑。前述樹脂組成物即使為不含有反應引發劑者，硬化反應仍得以進行。然而，依製程條件有時會很難維持高溫直到硬化進行，因此亦可添加反應引發劑。前述反應引發劑只要是可促進前述樹脂組成物之硬化反應者，即無特別限定，可舉例如過氧化物及有機偶氮化合物等。前述過氧化物可舉例如過氧化二異丙苯、α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)-3-己炔及過氧化苯甲醯等。又，前述有機偶氮化合物可舉例如偶氮雙異丁腈等。又，可視需求併用羧酸金屬鹽等。藉由如此進行，可進一步促進硬化反應。該等之中，宜使用α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯。由於α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯的反應引發溫度比較高，因此可抑制在預浸體乾燥時等之無須硬化之時間點下的硬化反應之促進，從而可抑制樹脂組成物之保存性降低。此外，由於α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯的揮發性低，因此在預浸體乾燥時或保存時不會揮發，穩定性良好。又，反應引發劑可單獨使用，亦可組合2種以上來使用。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有硬化促進劑。前述硬化促進劑只要是可促進前述樹脂組成物之硬化反應者，即無特別限定。前述硬化促進劑具體而言，可舉咪唑類及其衍生物、有機磷系化合物、二級胺類及三級胺類等之胺類、四級銨鹽、有機硼系化合物及金屬皂等。前述咪唑類可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑、2-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑及1-苄基-2-甲基咪唑等。又，前述有機磷系化合物可舉三苯膦、二苯膦、苯膦、三丁膦及三甲膦等。又，前述胺類可舉例如二甲基苄胺、三伸乙二胺、三乙醇胺及1,8-二氮雜-雙環(5,4,0)十一烯-7(DBU)等。又，前述四級銨鹽可舉四丁基溴化銨等。又，前述有機硼系化合物可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑・四苯基硼酸鹽等之四苯基硼鹽、及四苯基鏻・乙基三苯基硼酸鹽等之四取代鏻・四取代硼酸鹽等。又，前述金屬皂是指脂肪酸金屬鹽，可為直鏈狀脂肪酸金屬鹽，亦可為環狀脂肪酸金屬鹽。前述金屬皂具體而言，可舉碳數6~10之直鏈狀脂肪族金屬鹽及環狀脂肪族金屬鹽等。更具體而言，可舉例如由硬脂酸、月桂酸、蓖蔴油酸及辛酸等之直鏈狀脂肪酸或環烷酸等之環狀脂肪酸與鋰、鎂、鈣、鋇、銅及鋅等之金屬所構成之脂肪族金屬鹽等。例如，可舉辛酸鋅等。前述硬化促進劑可單獨使用，亦可組合2種以上來使用。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有矽烷耦合劑。矽烷耦合劑可含於樹脂組成物中，亦可作為已預先對樹脂組成物所含有之無機充填材進行過表面處理的矽烷耦合劑來含有。其中，前述矽烷耦合劑以作為已預先對無機充填材進行過表面處理的矽烷耦合劑來含有為佳，且以如此地作為已預先對無機充填材進行過表面處理的矽烷耦合劑來含有，而且還使樹脂組成物也含有矽烷耦合劑為較佳。又，在預浸體的情況下，亦可於該預浸體中作為已預先對纖維質基材進行過表面處理的矽烷耦合劑來含有。前述矽烷耦合劑可舉例如與上述之對前述無機充填材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑相同之物。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有阻燃劑。藉由含有阻燃劑，可提高樹脂組成物之硬化物的阻燃性。前述阻燃劑並無特別限定。具體而言，在使用溴系阻燃劑等之鹵素系阻燃劑之領域中，例如宜為熔點為300℃以上之伸乙基二五溴苯、伸乙基雙四溴醯亞胺、氧化十溴二苯、十四溴二苯氧基苯及可與前述聚合性化合物反應之溴苯乙烯系化合物。吾等認為藉由使用鹵素系阻燃劑，可抑制在高溫時鹵素之脫離，從而可抑制耐熱性降低。又，在要求無鹵素之領域中，有時也會使用含磷之阻燃劑(磷系阻燃劑)。前述磷系阻燃劑並無特別限定，可舉例如磷酸酯系阻燃劑、膦氮烯系阻燃劑、雙二苯基膦氧化物系阻燃劑及次膦酸鹽系阻燃劑。磷酸酯系阻燃劑之具體例可舉二甲苯基磷酸酯(dixylenyl phosphate)之縮合磷酸酯。膦氮烯系阻燃劑之具體例可舉苯氧基膦氮烯。雙二苯基膦氧化物系阻燃劑之具體例可舉伸茬基雙二苯基膦氧化物。次膦酸鹽系阻燃劑之具體例可舉例如二烷基次膦酸鋁鹽之次膦酸金屬鹽。前述阻燃劑可單獨使用所例示之各阻燃劑，亦可組合2種以上來使用。
(用途)
前述樹脂組成物如後述，可在製造預浸體時使用。又，前述樹脂組成物可在形成附樹脂之金屬箔及附樹脂之薄膜所具備之樹脂層以及覆金屬積層板及配線板所具備之絕緣層時使用。又，前述樹脂組成物如上述，可得到低相對介電常數等之低介電特性優異的硬化物。因此，前述樹脂組成物適宜用來形成天線用配線板或毫米波雷達天線基板等之對應高頻的配線板所具備之絕緣層。亦即，前述樹脂組成物適宜作為對應高頻的配線板製造用。
(製造方法)
製造前述樹脂組成物的方法並無特別限定，可舉例如進行用以得到前述預反應物(A)之預反應後，將所得預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)以成為預定含量之方式進行混合的方法等。又，要得到包含有機溶劑之清漆狀組成物時，可舉後述方法等。
藉由使用本實施形態之樹脂組成物，可如以下所述地得到預浸體、覆金屬積層板、配線板、附樹脂之金屬箔及附樹脂之薄膜。
[預浸體]
圖1是顯示本發明實施形態之預浸體1之一例的概略剖面圖。
如圖1所示，本實施形態之預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2及纖維質基材3。該預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2及存在於前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2之中的纖維質基材3。
另外，在本實施形態中，半硬化物是指使樹脂組成物在可進一步硬化之程度上硬化至中途之狀態者。亦即，半硬化物是樹脂組成物呈半硬化狀態(經B階段化)者。例如，當樹脂組成物加熱時，剛開始黏度會緩慢地下降，然後會開始硬化，黏度又緩慢地上升。此時，半硬化可舉從黏度開始上升後至完全硬化前之期間的狀態等。
使用本實施形態之樹脂組成物得到的預浸體可為如上述之具備前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為具備未經硬化之前述樹脂組成物本身者。亦即，可為具備前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體，亦可為具備硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。
製造前述預浸體時，為了浸潤至用以形成預浸體之基材即纖維質基材3，前述樹脂組成物2大多是調製成清漆狀來使用。亦即，前述樹脂組成物2通常大多是調製成清漆狀的樹脂清漆。所述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)例如可依以下方式進行調製。
首先，將可溶解於有機溶劑之各成分投入有機溶劑而使其溶解。此時，亦可視需求進行加熱。然後，添加視需求使用之不溶解於有機溶劑之成分，並使用球磨機、珠磨機、行星式混合器、輥磨機等，使其分散至成為預定的分散狀態為止，藉此調製清漆狀樹脂組成物。在此使用之有機溶劑只要是可使前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)等溶解且不阻礙硬化反應者，即無特別限定。具體而言，可舉例如甲苯或甲基乙基酮(MEK)等。
前述纖維質基材具體而言，可舉例如玻璃布、芳醯胺布、聚酯布、玻璃不織布、芳醯胺不織布、聚酯不織布、紙漿紙及棉絨紙。另外，若使用玻璃布，便可得到機械強度優異的積層板，尤宜為經扁平處理加工之玻璃布。前述扁平處理加工具體而言，可舉例如在適當壓力下以壓輥將玻璃布連續加壓，將紗線(yarn)壓縮成扁平的方法。另外，一般所使用之纖維質基材的厚度例如為0.01mm以上且0.3mm以下。又，構成前述玻璃布之玻璃纖維並無特別限定，可舉例如Q玻璃、NE玻璃、E玻璃、S玻璃、T玻璃、L玻璃及L2玻璃等。又，前述纖維質基材之表面亦可業經矽烷耦合劑進行表面處理。該矽烷耦合劑並無特別限定，可舉例如分子內具有選自於由乙烯基、丙烯醯基、甲基丙烯醯基、苯乙烯基、胺基及環氧基所構成群組中之至少1種的矽烷耦合劑等。
前述預浸體的製造方法只要可製造前述預浸體，即無特別限定。具體而言，製造前述預浸體時，上述本實施形態之樹脂組成物如上述，大多是調製成清漆狀作為樹脂清漆來使用。
製造預浸體1的方法具體而言，可舉使前述樹脂組成物2，例如使已調製成清漆狀之樹脂組成物2浸潤至纖維質基材3後進行乾燥的方法。前述樹脂組成物2可藉由浸漬及塗佈等浸潤至前述纖維質基材3。亦可視需求重複複數次進行浸潤。又，此時，亦可藉由使用組成或濃度不同之複數種樹脂組成物重複浸潤，調整成最終希望的組成及浸潤量。
已浸潤前述樹脂組成物(樹脂清漆)2的纖維質基材3可在所期望之加熱條件下，例如40℃以上且180℃以下，加熱1分鐘以上且10分鐘以下。藉由加熱，可得到硬化前(A階段)或半硬化狀態(B階段)之預浸體1。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的預浸體是一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的預浸體。並且，該預浸體可適宜製造一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[覆金屬積層板]
圖2是顯示本發明實施形態之覆金屬積層板11之一例的概略剖面圖。
如圖2所示，本實施形態之覆金屬積層板11具有包含前述樹脂組成物之硬化物的絕緣層12與設置於前述絕緣層12上的金屬箔13。前述覆金屬積層板11可舉例如由絕緣層12與金屬箔13所構成之覆金屬積層板等，前述絕緣層12包含圖1所示預浸體1之硬化物，前述金屬箔13與前述絕緣層12積層。又，前述絕緣層12可為由前述樹脂組成物之硬化物所構成者，亦可為由前述預浸體之硬化物所構成者。又，前述金屬箔13的厚度會因應對於最終得到的配線板所要求之性能等而不同，並無特別限定。前述金屬箔13的厚度可因應所期望之目的適當設定，例如宜為0.2~70µm。又，前述金屬箔13可舉例如銅箔及鋁箔等，當前述金屬箔較薄時，為提升處理性，亦可為具備剝離層及載體的附載體之銅箔。
製造前述覆金屬積層板11的方法只要可製造前述覆金屬積層板11，即無特別限定。具體而言，可舉使用前述預浸體1來製作覆金屬積層板11的方法。該方法可舉以下方法等：取1片前述預浸體1或層疊多片前述預浸體1，接著於其上下兩面或單面層疊銅箔等之金屬箔13，並將前述金屬箔13及前述預浸體1加熱加壓成形進行積層一體化，藉此來製作兩面覆有金屬箔或單面覆有金屬箔之積層板11。亦即，前述覆金屬積層板11是在前述預浸體1積層前述金屬箔13後進行加熱加壓成形而製得。又，前述加熱加壓的條件可根據前述覆金屬積層板11的厚度或前述預浸體1中所含之樹脂組成物的種類等適當設定。例如，可將溫度設為170~230℃，壓力設為2~4MPa，時間設為60~150分鐘。又，前述覆金屬積層板亦可不使用預浸體來製造。例如，可舉將清漆狀樹脂組成物塗佈於金屬箔上，於金屬箔上形成包含樹脂組成物之層後進行加熱加壓的方法等。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板是一種具備包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板。並且，該覆金屬積層板可適宜製造一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[配線板]
圖3是顯示本發明實施形態之配線板21之一例的概略剖面圖。
如圖3所示，本實施形態之配線板21具有包含前述樹脂組成物之硬化物的絕緣層12與設置於前述絕緣層12上的配線14。前述配線板21可舉例如由絕緣層12與配線14所構成之配線板等，前述絕緣層12是將圖1所示預浸體1硬化來使用，前述配線14與前述絕緣層12積層，且是將前述金屬箔13局部去除而形成。又，前述絕緣層12可為由前述樹脂組成物之硬化物所構成者，亦可為由前述預浸體之硬化物所構成者。
製造前述配線板21的方法只要可製造前述配線板21，即無特別限定。具體而言，可舉使用前述預浸體1來製作配線板21的方法等。該方法可舉例如將以上述方式製作之覆金屬積層板11之表面的前述金屬箔13進行蝕刻加工等來形成配線，藉此來製作於前述絕緣層12之表面設置有配線作為電路的配線板21的方法等。亦即，前述配線板21是藉由將前述覆金屬積層板11之表面的前述金屬箔13局部去除來形成電路而製得。又，形成電路的方法除了上述方法以外，還可舉例如利用半加成法(SAP：Semi Additive Process)或改良半加成法(MSAP：Modified Semi Additive Process)來形成電路等。
前述配線板21是一種具備絕緣層12的配線板，且前述絕緣層12包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[附樹脂之金屬箔]
圖4是顯示本實施形態之附樹脂之金屬箔31之一例的概略剖面圖。
如圖4所示，本實施形態之附樹脂之金屬箔31具備包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物的樹脂層32及金屬箔13。該附樹脂之金屬箔31於前述樹脂層32之表面上具有金屬箔13。亦即，該附樹脂之金屬箔31具備前述樹脂層32及與前述樹脂層32積層的金屬箔13。又，前述附樹脂之金屬箔31亦可在前述樹脂層32與前述金屬箔13之間具備其他層。
前述樹脂層32可為如上述之包含前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為包含未經硬化之前述樹脂組成物者。亦即，前述附樹脂之金屬箔31可為具備包含前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與金屬箔的附樹脂之金屬箔，亦可為具備包含硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與金屬箔的附樹脂之金屬箔。又，前述樹脂層只要包含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物即可，至於纖維質基材可含或可不含。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。又，前述纖維質基材可使用與預浸體之纖維質基材相同之物。
前述金屬箔可以不作限定地使用可用於覆金屬積層板或附樹脂之金屬箔的金屬箔。前述金屬箔可舉例如銅箔及鋁箔等。
前述附樹脂之金屬箔31亦可視需求具備覆蓋薄膜等。藉由具備覆蓋薄膜，可防止異物混入等。前述覆蓋薄膜並無特別限定，可舉例如聚烯烴薄膜、聚酯薄膜、聚甲基戊烯薄膜及於該等薄膜設置脫模劑層而形成之薄膜等。
製造前述附樹脂之金屬箔31的方法只要可製造前述附樹脂之金屬箔31，即無特別限定。前述附樹脂之金屬箔31的製造方法可舉藉由將上述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)塗佈於金屬箔13上進行加熱來製造的方法等。清漆狀樹脂組成物例如可藉由使用棒塗機而塗佈於金屬箔13上。經塗佈之樹脂組成物例如可在40℃以上且180℃以下、0.1分鐘以上且10分鐘以下的條件下加熱。經加熱之樹脂組成物是作為未硬化之樹脂層32形成於前述金屬箔13上。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的樹脂層的附樹脂之金屬箔是一種具備可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂層的附樹脂之金屬箔。並且，該附樹脂之金屬箔可在製造一種具備絕緣層的配線板時使用，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。例如，可藉由積層至配線板上，來製造多層配線板。作為使用所述附樹脂之金屬箔得到的配線板，可得到一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[附樹脂薄膜]
圖5是顯示本實施形態之附樹脂之薄膜41之一例的概略剖面圖。
如圖5所示，本實施形態之附樹脂之薄膜41具備包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物的樹脂層42及支持薄膜43。該附樹脂之薄膜41具備前述樹脂層42及與前述樹脂層42積層的支持薄膜43。又，前述附樹脂之薄膜41亦可在前述樹脂層42與前述支持薄膜43之間具備其他層。
前述樹脂層42可為如上述之包含前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為包含未經硬化之前述樹脂組成物者。亦即，前述附樹脂之薄膜41可為具備包含前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與支持薄膜的附樹脂之薄膜，亦可為具備包含硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與支持薄膜的附樹脂之薄膜。又，前述樹脂層只要包含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物即可，至於纖維質基材可含或可不含。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。又，纖維質基材可使用與預浸體之纖維質基材相同之物。
前述支持薄膜43可以不作限定地使用可用於附樹脂之薄膜的支持薄膜。前述支持薄膜可舉例如聚酯薄膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜、聚醯亞胺薄膜、聚乙二醯脲薄膜、聚醚醚酮薄膜、聚苯硫醚薄膜、聚醯胺薄膜、聚碳酸酯薄膜及聚芳酯薄膜等之電絕緣性薄膜等。
前述附樹脂之薄膜41亦可視需求具備覆蓋薄膜等。藉由具備覆蓋薄膜，可防止異物混入等。前述覆蓋膜薄並無特別限定，可舉例如聚烯烴薄膜、聚酯薄膜及聚甲基戊烯薄膜等。
前述支持薄膜及前述覆蓋薄膜亦可為視需求施行過消光處理、電暈處理、脫模處理及粗化處理等之表面處理者。
製造前述附樹脂之薄膜41的方法只要可製造前述附樹脂之薄膜41，即無特別限定。前述附樹脂之薄膜41的製造方法可舉例如藉由將上述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)塗佈於支持薄膜43上進行加熱來製造的方法等。清漆狀樹脂組成物例如可藉由使用棒塗機而塗佈於支持薄膜43上。經塗佈之樹脂組成物例如可在40℃以上且180℃以下、0.1分鐘以上且10分鐘以下的條件下加熱。經加熱之樹脂組成物是作為未硬化之樹脂層42形成於前述支持薄膜43上。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的樹脂層的附樹脂之薄膜是一種具備可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂層的附樹脂之薄膜。並且，該附樹脂之薄膜可在適宜製造一種具備絕緣層的配線板時使用，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。例如，可藉由積層至配線板上後再剝離支持薄膜，或是剝離支持薄膜後再積層至配線板上，來製造多層配線板。作為使用所述附樹脂之薄膜得到的配線板，可得到一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
本說明書如上述，揭示了各種態樣的技術，並將其中主要的技術彙整如下。
第1態樣之樹脂組成物是一種樹脂組成物，包含：預反應物(A)，使包含分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)及分子內具有酸酐基之酸酐(a2)的混合物預先反應而成；苯并㗁𠯤化合物(B)，分子內具有烯基；及反應性化合物(C)，分子內具有不飽和雙鍵。
第2態樣之樹脂組成物是在第1態樣之樹脂組成物中，前述酸酐(a2)之酸酐基對前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的當量比為1.5以下者。
第3態樣之樹脂組成物是在第1或第2態樣之樹脂組成物中，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述預反應物(A)之含量為1~40質量份者。
第4態樣之樹脂組成物是在第1至3中任一態樣之樹脂組成物中，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(B)之含量為1~40質量份者。
第5態樣之樹脂組成物是在第1至4中任一態樣之樹脂組成物中，相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述反應性化合物(C)之含量為20~98質量份者。
第6態樣之樹脂組成物是在第1至5中任一態樣之樹脂組成物中，前述酸酐(a2)包含分子內具有1個以上環狀酸酐基之酸酐者。
第7態樣之樹脂組成物是在第1至6中任一態樣之樹脂組成物中，前述預反應物(A)包含使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)預先反應而成的預反應物者。
第8態樣之樹脂組成物是在第1至7中任一態樣之樹脂組成物中，前述預反應物(A)包含業經具有1個以上酯鍵及羧基之取代基進行末端改質的酯・羧基改質聚伸苯基醚化合物者。
第9態樣之樹脂組成物是在第1至8中任一態樣之樹脂組成物中，前述反應性化合物(C)包含選自於由業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物、烯丙基化合物、丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、聚丁二烯化合物、苯乙烯化合物及馬來醯亞胺化合物所構成群組中之至少1種者。
第10態樣之樹脂組成物是在第1至9中任一態樣之樹脂組成物中，前述反應性化合物(C)包含選自於由業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物及馬來醯亞胺化合物所構成群組中之至少1種者。
第11態樣之樹脂組成物是在第1至10中任一態樣之樹脂組成物中，前述反應性化合物(C)包含馬來醯亞胺化合物，且相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物之含量為30~70質量份者。
第12態樣之樹脂組成物是在第1至11中任一態樣之樹脂組成物中，更包含無機充填材者。
第13態樣之樹脂組成物是在第12態樣之樹脂組成物中，前述無機充填材經矽烷耦合劑進行表面處理者。
第14態樣之預浸體是一種預浸體：具備：第1至13中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及纖維質基材。
第15態樣之附樹脂之薄膜是一種附樹脂之薄膜：具備：樹脂層，包含第1至13中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜。
第16態樣之附樹脂之金屬箔是一種附樹脂之金屬箔：具備：樹脂層，包含第1至13中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔。
第17態樣之覆金屬積層板是一種覆金屬積層板：具備：絕緣層，包含第1至13中任一態樣之樹脂組成物之硬化物；及金屬箔。
第18態樣之覆金屬積層板是一種覆金屬積層板：具備：絕緣層，包含第14態樣之預浸體之硬化物；及金屬箔。
第19態樣之配線板是一種配線板：具備：絕緣層，包含第1至13中任一態樣之樹脂組成物之硬化物；及配線。
第20態樣之配線板是一種配線板：具備：絕緣層，包含第14態樣之預浸體之硬化物；及配線。
根據本發明，可提供一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，根據本發明，可提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
以下，藉由實施例來更具體說明本發明，但本發明之範圍不受該等所限定。
[實施例]
[預反應物(A)：預反應物A1~A9]
首先，調製出各實施例及比較例中使用之預反應物(A)。
針對製造前述預反應物(A)時使用之各成分進行說明。
(聚伸苯基醚化合物(a1))
PPE：分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(SABIC Innovative Plastics公司製之SA90，末端羥基數2個，數量平均分子量Mn1700，酚當量(羥基當量)850g/eq)
(酸酐(a2))
酸酐1：4-甲基六氫酞酸酐與六氫酞酸酐之混合物(質量比70：30)(新日本理化股份公司製之RIKACID MH-700，單官能酸酐，液狀脂環式酸酐，酸酐基之官能基當量161~166g/eq，凝固點20℃)
酸酐2：辛烯基琥珀酸酐(新日本理化股份公司製之RIKACID OSA，單官能酸酐，液狀脂環式酸酐，酸酐基之官能基當量205~220g/eq，凝固點15℃以下)
(調製方法)
首先，以表1中記載之組成(質量份)摻混聚伸苯基醚化合物(a1)與酸酐(a2)，並以甲苯將其稀釋，以使固體成分濃度成為40質量%。以分散器將其攪拌及混合。藉由如此進行，聚伸苯基醚化合物(a1)與酸酐(a2)即進行反應而可得到預反應物。聚伸苯基醚化合物(a1)與酸酐(a2)之反應條件是將以分散器進行攪拌及混合時之溫度(反應溫度)或攪拌及混合時間(反應時間)調整成以上述算出方法所得之開環率可盡可能提高。具體而言，使應溫度為30℃，並且使反應時間為5小時。另外，前述預反應物A1~A9中之各開環率顯示於表1。
另外，表1中記載之當量比是將反應之官能基(反應基)作為基準而求得。亦即，表1中記載之當量比是以各摻混量除以各官能基當量所得之值的比而求得。另外，當量比不是以整數比等來算出，而是透過四捨五入等適當地將值加以近似所得之比。亦即，表1中記載之當量比是將各摻混量除以各官能基當量所得之值的比透過四捨五入加以近似所得之比。
具體而言，以預反應物A1進行說明。聚伸苯基醚化合物(a1)之酚當量(羥基當量)為850g/eq，酸酐(a2)之酸酐基之官能基當量為161~166g/eq。另外，在此是以酸酐(a2)之酸酐基之官能基當量163g/eq來計算。聚伸苯基醚化合物(a1)之摻混量為2.5質量份，酸酐(a2)之摻混量為0.5。基於該等情事，當量比(聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基當量：酸酐(a2)之酸酐基當量)算出為(2.5/850)：(0.5/163) =約1：1。因此，預反應物A1中之當量比為1：1。亦即，前述酸酐(a2)之酸酐基對前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的當量比為1。
[表1]
[實施例1~15及比較例1~6]
針對在本實施例中調製預浸體時使用之各成分進行說明。
(預反應物(A))
作為預反應物(A)，使用上述預反應物A1~A9。另外，表2及表3中之預反應物(A)之組成(質量份)表示固體成分之質量。
(PPE)
PPE：使用與製造前述預反應物時使用之PPE相同之PPE。具體而言，使用分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(SABIC Innovative Plastics公司製之SA90，末端羥基數2個，數量平均分子量Mn1700，酚當量(羥基當量)850g/eq)。另外，使用該PPE的例子(表2中，有記載PPE之組成的例子：比較例1及比較例2)未進行上述預反應。
(酸酐)
酸酐1：使用與製造前述預反應物時使用之酸酐1相同之酸酐。具體而言，使用4-甲基六氫酞酸酐與六氫酞酸酐之混合物(質量比70：30)(新日本理化股份公司製之RIKACID MH-700，單官能酸酐，液狀脂環式酸酐，酸酐基之官能基當量161~166g/eq，凝固點20℃)。另外，使用該酸酐1的例子(表2中，有記載酸酐1之組成的例子：比較例2)未進行上述預反應。
另外，比較例3也未進行上述預反應。
(苯并㗁𠯤化合物)
含烯基之苯并㗁𠯤化合物(B)：分子內具有烯基即烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(前述式(11)所示，X為亞甲基，R
41及R
42為烯丙基，q及r為1之苯并㗁𠯤化合物，四國化成工業股份公司製之ALPd，苯并㗁𠯤基之官能基當量244g/eq)
不含烯基之苯并㗁𠯤化合物1：分子內不具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(3,3'-(亞甲基-1,4-二伸苯基)雙(3,4-二氫-2H-1,3-苯并㗁𠯤，四國化成工業股份公司製之P-d型苯并㗁𠯤化合物，苯并㗁𠯤基之官能基當量217g/eq)
不含烯基之苯并㗁𠯤化合物2：分子內不具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(2,2-雙(3,4-二氫-2H-3-苯基-1,3-苯并㗁𠯤)甲烷，四國化成工業股份公司製之F-a型苯并㗁𠯤化合物，苯并㗁𠯤基之官能基當量210g/eq)
(反應性化合物(C))
(反應性化合物：馬來醯亞胺化合物)
馬來醯亞胺化合物1：聯苯芳烷基型雙馬來醯亞胺化合物(日本化藥股份公司製之MIR-3000-70MT，雙馬來醯亞胺化合物，馬來醯亞胺基之官能基當量275g/eq)
馬來醯亞胺化合物2：3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺(日本化藥股份公司製之BMI-5100，雙馬來醯亞胺化合物，雙馬來醯亞胺基之官能基當量221g/eq)
(反應性化合物：馬來醯亞胺化合物以外之反應性化合物)
改質PPE1：分子末端具有乙烯基苄基(ethenyl benzyl group)之聚伸苯基醚化合物(苯乙烯改質聚伸苯基醚)(三菱瓦斯化學股份公司製之OPE-1200，數量平均分子量Mn1200，乙烯基苄基之官能基當量670g/eq)
改質PPE2：分子末端具有甲基丙烯醯基之聚伸苯基醚化合物(甲基丙烯酸改質聚伸苯基醚)(Saudi Basic Industries Corporation製之SA9000，重量平均分子量Mw1700，甲基丙烯醯基之官能基當量850g/eq)
(硬化促進劑)
2E4MZ：咪唑系硬化促進劑(2-乙基-4-甲基咪唑，四國化成工業股份公司製之2E4MZ)
(無機充填材)
無機充填材1：業經乙烯基矽烷進行過表面處理的球狀二氧化矽(股份公司Admatechs製之SC2300-SVJ)
無機充填材2：業經苯基胺基矽烷進行過表面處理的球狀二氧化矽(股份公司Admatechs製之SC2500-SXJ)
(調製方法)
首先，將無機充填材以外之成分以表2及表3中記載之組成(質量份)添加至甲基乙基酮(MEK)，以使固體成分濃度成為60質量%，並以分散器進行攪拌及混合使其均勻化。將無機充填材以表2及表3中記載之組成(質量份)添加至該業經均勻化之混合物，並以分散器花2小時進行攪拌及混合使其均勻化。藉由如此進行，可得到清漆狀樹脂組成物(清漆)。
接著，依以下方式得到預浸體及評價基板1~3(覆金屬積層板)。
使所得清漆浸潤至纖維質基材(玻璃布：日東紡績股份公司製之「2116型布」)後，以非接觸型加熱單元在150℃下加熱乾燥。藉由如此進行，去除前述清漆中之溶劑或使前述樹脂組成物半硬化，藉此便可得到預浸體(340mm×510mm)。此時，調整成藉由硬化反應構成樹脂組成物之成分對預浸體的含量(樹脂含量)成為47質量%。
接著，依以下方式得到評價基板1(覆金屬積層板)。
將所得各預浸體層疊6片，並於其兩側配置銅箔(三井金屬礦業股份公司製，厚度35µm，ST箔，單面為粗化面)，且配置成銅箔之粗化面成為預浸體側。以此為被壓體，在200℃、90分鐘、壓力2.94MPa的條件下加熱加壓，藉此得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.6mm的覆銅積層板(評價基板1：覆金屬積層板)。
除了將所用預浸體的片數變更成8片以外，藉由與上述評價基板1相同之方法，得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.8mm的覆銅積層板(評價基板2：覆金屬積層板)。
除了將所用預浸體的片數變更成1片以外，藉由與上述評價基板1相同之方法，得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.1mm的覆銅積層板(評價基板3：覆金屬積層板)。
藉由以下所示方法，將以上述方式調製之評價基板1~3(覆銅積層板)進行了評價。
[除膠渣性]
首先，藉由蝕刻去除前述評價基板1(覆銅積層板)之表面的銅箔。作為除膠渣步驟，使去除銅箔之基板以60℃浸漬於膨潤液(Atotech Japan股份公司製之Swelling Dip Securiganth P)中5分鐘，接著以80℃浸漬於過錳酸鉀水溶液(Atotech Japan股份公司製之Concentrate Compact CP)中10分鐘後，進行中和處理。在所述除膠渣步驟前後，分別測定基板之重量，算出除膠渣步驟所得之重量減少量(除膠渣步驟前之基板之重量-除膠渣步驟後之基板之重量)，而且還從其重量減少量算出每1mm
2之重量減少量(mg/mm
2)。從該每1mm
2之重量減少量依以下方式進行評價。
每1mm
2之重量減少量若為小於15mg/mm
2，則評價為「A(×)」，若為15mg/mm
2以上且小於30mg/mm
2，則評價為「B (○)」，若為30mg/mm
2以上且小於45mg/mm
2，則評價為「C (◎)」，若為45mg/mm
2以上，則評價為「D(×)」。
另外，從不易清除膠渣這點來看，前述「A(×)」不佳，又，從因為清除過多樹脂而無法維持通孔等之形狀這點來看，前述「D(×)」不佳。相對於此，從維持通孔等之形狀，且可去除膠渣這點來看，「B (○)」及「C (◎)」為佳，且從這點來看，「C (◎)」較佳。
[相對介電常數Dk]
將藉由蝕刻從前述評價基板2(覆銅積層板)去除銅箔之未包覆板作為試驗片，以空腔共振器微擾法(cavity resonator perturbation method)測定在1GHz下的相對介電常數(Dk)。具體而言，使用Hewlett-Packard公司製之「Impedance/Material Analyzer 4291A」，依據IPC-TM-650 2.5.5.9，測定前述未包覆板(評價基板2所具備之絕緣層)在1GHz下的相對介電常數(Dk)。另外，相對介電常數若為3.4以下即良好。
[玻璃轉移溫度Tg]
將藉由蝕刻從前述評價基板2(覆銅積層板)去除銅箔之未包覆板作為試驗片，使用SEIKO INSTRUMENTS股份公司製之黏彈性分光計「DMS6100」測定前述未包覆板(評價基板2所具備之絕緣層)之玻璃轉移溫度(Tg)。此時，利用彎曲模數將頻率設為10Hz進行動態黏彈性測定(DMA)，將在升溫速度5℃/分鐘的條件下從室溫升溫至280℃時之tanδ顯示極大值的溫度設為玻璃轉移溫度Tg(℃)。另外，玻璃轉移溫度若為240℃以上即良好。
[耐熱性(烘箱耐熱性)]
將前述評價基板3在溫度分別設定為240℃、260℃及280℃的乾燥機中分別放置1小時。然後，以肉眼觀察放置後的積層體有無產生膨脹。當放置在240℃的乾燥機中時，確認有產生膨脹的話，則評價為「A(×)」。又，當放置在260℃的乾燥機中時，確認有產生膨脹，但即使放置在240℃的乾燥機中，也未確認有產生膨脹的話，則評價為「B (△)」。又，當放置在280℃的乾燥機中時，確認有產生膨脹，但即使放置在260℃的乾燥機中，也未確認有產生膨脹的話，則評價為「C (○)」。又，即使放置在280℃的乾燥機中，也未確認有產生膨脹的話，則評價為「D(◎)」。另外，烘箱耐熱性被判斷為良好的是「B (△)」、「 C (○)」及「D(◎)」，且「C(○)」及「D(◎)」較佳，「D(◎)」更佳。
[剝離強度]
從前述評價基板3(覆金屬積層板)剝離銅箔，遵循JIS C 6481測定此時的剝離強度。具體而言，藉由拉伸試驗機以50mm/分鐘之速度從前述評價基板剝離前述銅箔，並測定此時的剝離強度(N/mm)。
上述各評價之結果顯示於表2及表3。
[表2]
[表3]
如從表2及表3可知，在包含使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)預先反應而成的預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)的樹脂組成物的情況下(實施例1~15)，可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
相對於此，可知在包含未經預反應之PPE，但不含前述預反應物(A)的情況下(比較例1及比較例2)，玻璃轉移溫度低，除膠渣性差，而且剝離強度也差。在比較例1中，不僅不含預反應物，也不含酸酐，因此可知樹脂變得太過容易因除膠渣而被刮除。又，在比較例2中，不含預反應物，但含有未經預反應之PPE及酸酐，成為低介電正切及耐熱性也差的結果。又，在不含前述預反應物(A)，而且也不含未經預反應之PPE及酸酐的情況下(比較例3)，不易除膠渣。由該等情事亦可知，必須含有前述預反應物(A)。
又，可知在不含前述苯并㗁𠯤化合物(B)的情況下(比較例4~6)，玻璃轉移溫度低，剝離強度也差。又，可知即使在不含前述苯并㗁𠯤化合物(B)，但包含前述苯并㗁𠯤化合物(B)以外之苯并㗁𠯤化合物的情況下(比較例4及比較例5)，玻璃轉移溫度低，剝離強度也差。
在作為前述預反應物(A)，包含預先反應成前述酸酐(a2)之酸酐基對前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的當量比成為1.5以下而成的預反應物(A1~A8)的情況下(實施例1~8及實施例10~15)，相較於包含預先反應成前述當量成為大於1.5而成的預反應物(A9)的情況(實施例9)，耐熱性較高。由此可知，作為前述預反應物(A)，藉由使用預先反應成前述當量比成為1.5以下而成的預反應物，可得到低介電特性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之耐熱性更優異的硬化物。
本申請案是以已於2022年7月20日提申之日本專利申請案特願2022-115730為基礎，且其內容包含在本申請案中。
為了闡述本發明，在上述中透過實施形態適當且充分說明了本發明，惟應知悉，只要是所屬技術領域中具有通常知識者，便可輕易地做到變更及/或改良上述實施形態。從而，所屬技術領域中具有通常知識者所實施的變更形態或改良形態只要不是脫離申請專利範圍所記載之請求項的權利範圍的層級的形態，該變更形態或該改良形態就可解釋為有包括在該請求項的權利範圍內。
產業上之可利用性
根據本發明，可提供一種可得到低介電特性、耐熱性、與金屬箔之密接性及除膠渣性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，根據本發明，可提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
1:預浸體
2:樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物
3:纖維質基材
11:覆金屬積層板
12:絕緣層
13:金屬箔
14:配線
21:配線板
31:附樹脂之金屬箔
32,42:樹脂層
41:附樹脂之薄膜
43:支持薄膜
圖1是顯示本發明實施形態之預浸體之一例的概略剖面圖。
圖2是顯示本發明實施形態之覆金屬積層板之一例的概略剖面圖。
圖3是顯示本發明實施形態之配線板之一例的概略剖面圖。
圖4是顯示本發明實施形態之附樹脂之金屬箔之一例的概略剖面圖。
圖5是顯示本發明實施形態之附樹脂之薄膜之一例的概略剖面圖。
(無)
Claims (20)
- 一種樹脂組成物，包含： 預反應物(A)，使包含分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(a1)及分子內具有酸酐基之酸酐(a2)的混合物預先反應而成； 苯并㗁𠯤化合物(B)，分子內具有烯基；及 反應性化合物(C)，分子內具有不飽和雙鍵。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述酸酐(a2)之酸酐基對前述聚伸苯基醚化合物(a1)之羥基的當量比為1.5以下。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述預反應物(A)之含量為1~40質量份。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(B)之含量為1~40質量份。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述反應性化合物(C)之含量為20~98質量份。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述酸酐(a2)包含分子內具有1個以上環狀酸酐基之酸酐。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述預反應物(A)包含使前述聚伸苯基醚化合物(a1)與前述酸酐(a2)預先反應而成的預反應物。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述預反應物(A)包含業經具有1個以上酯鍵及羧基之取代基進行末端改質的酯・羧基改質聚伸苯基醚化合物。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述反應性化合物(C)包含選自於由下列所構成群組中之至少1種：業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物、烯丙基化合物、丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、聚丁二烯化合物、苯乙烯化合物及馬來醯亞胺化合物。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述反應性化合物(C)包含選自於由下列所構成群組中之至少1種：業經具有不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的不飽和雙鍵改質聚伸苯基醚化合物及馬來醯亞胺化合物。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述反應性化合物(C)包含馬來醯亞胺化合物，且 相對於前述預反應物(A)、前述苯并㗁𠯤化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物之含量為30~70質量份。
- 如請求項1之樹脂組成物，其更包含無機充填材。
- 如請求項12之樹脂組成物，其中前述無機充填材經矽烷耦合劑進行表面處理。
- 一種預浸體，具備：如請求項1至13中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及纖維質基材。
- 一種附樹脂之薄膜，具備：樹脂層，包含如請求項1至13中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜。
- 一種附樹脂之金屬箔，具備：樹脂層，包含如請求項1至13中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔。
- 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，包含如請求項1至13中任一項之樹脂組成物之硬化物；及金屬箔。
- 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，包含如請求項14之預浸體之硬化物；及金屬箔。
- 一種配線板，具備：絕緣層，包含如請求項1至13中任一項之樹脂組成物之硬化物；及配線。
- 一種配線板，具備：絕緣層，包含如請求項14之預浸體之硬化物；及配線。
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