TW202407072A - 黏著性組合物、黏著劑、黏著片、顯示體及反覆彎折裝置 - Google Patents

黏著性組合物、黏著劑、黏著片、顯示體及反覆彎折裝置 Download PDF

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Abstract

議題：本發明提供一種能夠兼具黏著性和再加工性的黏著性組合物、黏著劑和黏著片、及使用這些的顯示體、反覆彎折積層部件和反覆彎折裝置。 解決方式：黏著片1具有包括改質環糊精的多聚體的黏著性組合物、從所述黏著性組合物得到之黏著劑、及由所述黏著劑構成的黏著劑層11。上述改質環糊精的多聚體以二聚體為佳。上述黏著劑以丙烯酸類黏著劑為佳、以包括透過交聯劑使(甲基)丙烯酸酯聚合物交聯而成的交聯物為特別佳。

Description

黏著性組合物、黏著劑、黏著片、顯示體及反覆彎折裝置
本發明係關於一種黏著性組合物、黏著劑、黏著片、顯示體及反覆彎折裝置。
黏著劑(也稱為感壓黏著劑)被加工成例如膠帶、標籤等的形態，用於廣泛的用途。此外，其被黏對象物也有很多種類，黏著劑適用於塑膠、紙類、金屬、玻璃、陶器等各式各樣的物質。
在各種設備，例如電子機器的顯示體(顯示器)中，使用黏著劑來貼合各個部件變得越來越普遍。近年來，作為顯示器的一種，提出了可彎折的彎折性顯示器。作為彎折性顯示器，除了一次性曲面成形的顯示器之外，還提出了反覆彎折(彎曲)用的反覆彎折顯示器。
在上述的反覆彎折顯示器中，可以想到透過黏著片的黏著劑層來貼合構成所述彎折性顯示器的一個可彎折部件(彎折性部件)和另一個彎折性部件。然而，當將現有的黏著片使用於反覆彎折顯示器時，由於反覆的彎折，會在彎折部分的黏著劑層與被黏物的界面產生剝離等耐久性的問題。
專利文獻1公開了以抑制反覆彎折時產生剝離等為目的之黏著劑。 [先行技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2019/026753號
[發明所欲解決的問題]
此處，為了使黏著劑耐反覆彎折，可以想到使所述黏著劑具有低彈性。但是，如果為了使黏著劑具有低彈性而降低凝集力，再加工性會劣化，黏著劑容易殘留於已剝離黏著片的被黏物上。另一方面，如果為了提升再加工性而增加交聯劑的量使黏著劑層硬化，則黏著性降低，反覆彎折性也會降低。
本發明是鑑於上述實際情況而完成的，目的在於提供一種能夠兼具黏著性和再加工性的黏著性組合物、黏著劑和黏著片、及使用這些的顯示體、反覆彎折積層部件和反覆彎折裝置。 [用以解決問題的手段]
為了達成上述目的，第一，本發明提供一種包括改質環糊精(modified cyclodextrin)的多聚體之黏著性組合物(發明1)。
由於從上述發明(發明1)的黏著性組合物得到之黏著劑包括改質環糊精的多聚體，因此能夠在維持低彈性和對被黏物的密著性的同時，得到高凝集力。藉此，能夠兼具黏著性和再加工性。此外，由於上述黏著劑具有優異的光學特性，因此使用了上述黏著劑的顯示器，除了從正面觀看具有優異的圖像可視性之外，從傾斜角度觀看也具有優異的圖像可視性。進一步，在使用了上述黏著劑的反覆彎折積層部件和反覆彎折裝置中，由於所述黏著劑的優異黏著性(包括低彈性的性質)，即使在反覆彎折的情況下，彎折部中黏著劑層與被黏物的界面不太會出現浮起或剝離，耐彎折性優異。
上述發明(發明1)中，前述改質環糊精的多聚體以二聚體為佳(發明2)。
第二，本發明提供一種從前述黏著性組合物(發明1、2)得到之黏著劑(發明3)。
上述發明(發明3)之黏著劑以丙烯酸類黏著劑為佳(發明4)。
上述發明(發明3、4)之黏著劑以包括透過交聯劑使(甲基)丙烯酸酯聚合物交聯而成的交聯物為佳(發明5)。
上述發明(發明3~5)之黏著劑的100%模數以0.13 N/mm 2以下為佳(發明6)。
上述發明(發明3~6)之黏著劑的拉伸試驗(發明7)中的斷裂應力以0.25 N/mm 2以上為佳。
上述發明(發明3~7)之黏著劑的拉伸試驗中的斷裂伸長率以650%以上為佳(發明8)。
上述發明(發明3~8)之黏著劑以用於貼合一光學部件和另一光學部件的黏著劑為佳(發明9)。
上述發明(發明3~9)之黏著劑以用於貼合構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件的黏著劑為佳(發明10)。
第三，本發明提供一種黏著片，其中所述黏著片至少具有黏著劑層，前述黏著劑層是由前述黏著劑(發明3~10)所構成(發明11)。
在上述發明(發明11)中，對無鹼玻璃的黏著力以1.0N/25mm以上、50N/25mm以下為佳(發明12)。
在上述發明(發明11、12)中，以前述黏著片具有兩張剝離片、且前述黏著劑層夾在前述剝離片之間以與前述兩張剝離片的剝離面接觸為佳(發明13)。
第四，本發明提供一種顯示體，其包括第1顯示體構成部件、第2顯示體構成部件、以及將前述第1顯示體構成部件和前述第2顯示體構成部件互相貼合的黏著劑層，其中，前述黏著劑層是由前述黏著劑(發明3~10)所構成(發明14)。
第五，本發明提供一種反覆彎折積層部件，其包括構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件，以及將前述一個彎折性部件和前述另一個彎折性部件互相貼合的黏著劑層，其中，前述黏著劑層是由前述黏著劑(發明3~10)所構成(發明15)。
第六，本發明提供一種反覆彎折裝置(發明16)，其包括前述反覆彎折積層部件(發明15)。
[用以實施發明的形態]
以下，將說明本發明的實施形態。 [黏著性組合物] 本發明的一實施形態的黏著性組合物包括改質環糊精的多聚體(以下，有時稱為「改質環糊精多聚體」)。在本說明書中，改質環糊精中的「改質」是指環糊精的至少一部分羥基被其他的官能基取代或是透過反應與其他的化合物結合。此外，本說明書中的「多聚體」是指具有二聚體以上的骨架。
從本實施形態的黏著性組合物得到之黏著劑透過包括改質環糊精的多聚體，能夠在維持低彈性和對被黏物的密著性的同時，得到高凝集力。藉此，上述黏著劑能夠兼具黏著性和再加工性。此外，由本實施形態的黏著性組合物得到之黏著劑具有優異的光學特性。因此，使用了上述黏著劑的顯示器，除了從正面觀看具有優異的圖像可視性之外，從傾斜角度觀看也具有優異的圖像可視性。進一步，在使用了上述黏著劑的反覆彎折積層部件和反覆彎折裝置中，由於所述黏著劑的優異黏著性(包括低彈性的性質)，即使在反覆彎折的情況下，彎折部中黏著劑層與被黏物的界面不太會出現浮起或剝離，耐彎折性優異。
一般來說，作為環糊精，已知其葡萄糖結構單元為5個以上，但作為本實施形態的改質環糊精的骨架之環糊精，可以是葡萄糖結構單元為5個的環糊精、也可以是葡萄糖結構單元為6個的α-環糊精、還可以是葡萄糖結構單元為7個的β-環糊精、更可以是葡萄糖結構單元為8個的γ-環糊精。在這些之中，從容易賦予黏著劑更好的黏著性和再加工性的觀點考量，本實施形態的改質環糊精以經過改質的β-環糊精(改質β-環糊精)和經過改質的γ-環糊精(改質γ-環糊精)中的至少一種為佳，以改質β-環糊精為特別佳。
本實施形態中用於對改質環糊精進行改質的取代基或化合物以能夠多聚化所述改質環糊精的取代基或化合物為佳。作為上述取代基，可列舉出例如異氰酸酯基、羧基、胺基、硫醇基、乙烯基、疊氮基、炔基等。另外，也可以先將上述的取代基預先導入環糊精，並利用所述取代基多聚化環糊精。作為上述化合物，可列舉出例如聚(烷基二醇)甲苯-2,4-二異氰酸酯(poly(alkylene glycol glycol) tolylene-2,4-diisocyanate)、聚(烷基二醇)甲苯-2,6-二異氰酸酯、聚(烷基二醇)二甲苯-2,4-二異氰酸酯(poly(alkylene glycol glycol) xylene-2,4-diisocyanate)、聚(烷基二醇)二甲苯-2,6-二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯(hexamethylenediisocyanate)、異佛爾酮二異氰酸酯(isophorone diisocyanate)、甲苯二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯、亞甲基雙(4,1-亞苯基)二異氰酸酯(methylene bis(4,1-phenylene) diisocyanate)等。上述的烷基二醇部分，以乙二醇或丙二醇為佳，以丙二醇為特別佳。此外，上述的烷基二醇部分的重複單元數以1~100為佳、以6~80為較佳、以12~60為特別佳、以18~40為進一步佳。在上述之中，從得到之黏著劑的黏著性和再加工性的觀點、及改質環糊精的多聚體的製造容易性的觀點考量，以聚(烷基二醇)甲苯-2,4-二異氰酸酯為佳、以聚(丙二醇)甲苯-2,4-二異氰酸酯為特別佳。
本實施形態的改質環糊精的改質程度以1.0~3.0為佳、以2.0~3.0為特別佳、以3.0為進一步佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為良好，此外，改質環糊精的多聚體變得容易製造。本說明書中改質環糊精的改質程度是指每一個葡萄糖結構單元的改質羥基數目。因此，如果一個葡萄糖結構單元中的三個羥基全部被取代，則改質程度為3.0。
本實施形態的改質環糊精多聚體以二聚體~五聚體為佳、以二聚體~四聚體為較佳、以二聚體~三聚體為特別佳、以二聚體為進一步佳。藉此，改質環糊精多聚體容易溶解於溶劑中，並且，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為優異。另外，本實施形態的黏著性組合物可包括不同重複骨架數目的改質環糊精多聚體。
本實施形態的改質環糊精多聚體的分子量(數量平均分子量：Mn)以1800~20000為佳、以2000~15000為較佳、以2300~12000為特別佳、以2500~10000為進一步佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為優異。
本實施形態的改質環糊精多聚體以能夠使環糊精與具有改質官能基的化合物或改質化合物進行反應而製備為佳。這些化合物通常具有與環糊精的羥基的反應性高之官能基，例如，異氰酸酯基、羧基、胺基等。
本實施形態的黏著性組合物中的改質環糊精多聚體的含量以0.1~50質量%為佳、以0.5~30質量%為較佳、以1~20質量%為特別佳、以3~15質量%為進一步佳、以6~12質量%為最佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為良好。
作為本實施形態的黏著劑的種類，可列舉出例如丙烯酸類黏著劑、聚酯類黏著劑、聚氨酯類黏著劑、橡膠類黏著劑、矽氧(silicone)類黏著劑等。此外，所述黏著劑可以是乳液型、溶劑型或非溶劑型中的任一種，也可以是交聯型或非交聯型中的任一種。在這些之中，以黏著物性、光學特性等優異的丙烯酸類黏著劑為佳。作為丙烯酸類黏著劑，以交聯型為佳、以熱交聯型為進一步佳。此外，所述黏著劑可以是活性能量射線非固化性，也可以是活性能量射線固化性。
具體而言，本實施形態的黏著性組合物以包括(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)、改質環糊精多聚體(B)、且進一步包括期望的交聯劑(C)、矽烷偶合劑(D)等的黏著性組合物(以下，有時稱為「黏著性組合物P」)為佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為良好。在本說明書中，(甲基)丙烯酸((math)acrylic acid)是指丙烯酸(acrylic acid)和甲基丙烯酸(methacrylic acid)兩者。這同樣適用於其他類似的用語。此外，「聚合物」也包括「共聚物」的概念。
(1) 黏著性組合物P的成分 (1-1)        (甲基)丙烯酸酯聚合物(A) 本實施形態的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，以包括分子內具有反應性基的含反應性基單體作為構成所述聚合物的單體單元為佳。藉此，改質環糊精多聚體(B)變得容易均勻地存在於黏著劑中，得到之黏著劑表現出合適的黏著力和再加工性。此外，在黏著性組合物P包括交聯劑(C)的情況下，透過來自上述含反應性基的單體的反應性基與交聯劑(C)反應，形成交聯結構(三維網眼結構)。這樣的黏著劑容易表現出期望的凝集力，黏著力和再加工性變得更為合適。
作為上述含反應性基的單體，可列舉出以分子內具有羥基的單體(含羥基單體)、分子內具有羧基的單體(含羧基單體)、分子內具有胺基的單體(含胺基單體)等為佳。在這些之中，可以使用與交聯劑(C)的反應性優異的含羥基單體或含羧基單體，也可以併用含羥基單體和含羧基單體。
作為含羥基單體，可列舉出例如(甲基)丙烯酸2-羥乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥丙酯、(甲基)丙烯酸3-羥丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥丁酯、(甲基)丙烯酸3-羥丁酯、(甲基)丙烯酸4-羥丁酯等的(甲基)丙烯酸羥烷基酯等。其中，從得到之(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)中羥基與交聯劑(C)的反應性、及與其他單體的共聚性的觀點考量，以具有碳原子數1~4的羥烷基的(甲基)丙烯酸羥烷基酯為佳。具體而言，例如，可列舉出以(甲基)丙烯酸2-羥乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥丁酯等為佳，以丙烯酸2-羥乙酯或丙烯酸4-羥丁酯為特別佳。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。
作為含羧基單體，可列舉出例如丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、馬來酸、伊康酸(itaconic acid)、檸康酸(citraconic acid)等的乙烯性不飽和羧酸。其中，從得到之(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)中羧基與交聯劑(C)的反應性、及與其他單體的共聚性的觀點考量，以丙烯酸為佳。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。
作為含胺基單體，可列舉出例如(甲基)丙烯酸胺基乙酯((meth)aminoethyl acrylate)、(甲基)丙烯酸正丁胺基乙酯((meth)n-butylaminoethyl acrylate)。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。另外，後述的含氮原子單體被排除在此述的含胺基單體之外。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)以包括0.01~50質量%的含反應性基的單體作為構成所述聚合物的單體單元為佳、以包括0.1~35質量%為較佳、以包括1~20質量%為特別佳、以包括3~15質量%為進一步佳、以包括5~10質量%為最佳。藉此，得到之黏著劑形成良好的交聯結構，容易表現出所期望的凝集力，黏著力和再加工性變得更為合適。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)以包括(甲基)丙烯酸烷基酯作為構成所述聚合物的單體單元為佳。藉此，容易表現出良好的黏著性。所述(甲基)丙烯酸烷基酯具有的烷基可以是直鏈狀或支鏈狀的。
作為(甲基)丙烯酸烷基酯，從黏著性的觀點考量，以烷基的碳原子數為1~20的(甲基)丙烯酸烷基酯為佳。作為烷基的碳原子數為1~20的(甲基)丙烯酸烷基酯，可列舉出例如(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、 (甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸肉荳蔻酯、(甲基)丙烯酸棕櫚酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯等。其中，從進一步提升黏著性的觀點考量，以烷基的碳原子數為4~10的(甲基)丙烯酸酯為佳、以烷基的碳原子數為4~8的(甲基)丙烯酸酯為特別佳。具體而言，以(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯等為佳、以丙烯酸正丁酯或丙烯酸2-乙基己酯為特別佳。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)以包括50~99.99質量%的(甲基)丙烯酸烷基酯作為構成所述聚合物的單體單元為佳、且以包括65~99.9質量%為較佳、以包括80~99質量%為特別佳、以包括85~97質量%為進一步佳、以包括90~95質量%為最佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性變得更為優異。此外，容易以期望的量將含反應性官能基的單體等其他的單體導入(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)中。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)可以根據期望包括其它單體作為構成所述聚合物的單體單元。作為此類單體，可列舉出例如分子內具有脂環結構的單體(含脂環結構單體)、分子內具有芳香環的單體(含芳香環單體)、N-丙烯醯嗎福林(N-acryloylmorpholine)、N-乙烯基-2-吡咯啶酮(N-vinyl-2-pyrrolidone)等的非反應性含氮原子單體、(甲基)丙烯酸甲氧乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧乙酯等的(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、乙酸乙烯酯、苯乙烯等。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)可以是直鏈狀的聚合物。由於是直鏈狀的聚合物，所以容易發生分子鏈的纏繞，能夠期待凝集力的提升。
此外，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)以透過溶液聚合法得到的溶液聚合物為佳。由於是溶液聚合物，所以容易得到高分子量的聚合物，能夠期待凝集力的提升。然而，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)也可以在沒有溶劑的情況下聚合，並不限於此。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合態樣可以是隨機共聚物，也可以是嵌段共聚物。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的重量平均分子量，從透過(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)之間的充分纏繞而容易得到期望的凝集力的觀點考量，以1萬~ 300萬為佳、以10萬~250萬為較佳、以25萬~220萬為特別佳、以40萬~180萬為進一步佳、以60萬~150萬為最佳。另外，本說明書中的重量平均分子量是透過凝膠滲透層析(GPC)法測定的標準聚苯乙烯換算的值。
在黏著性組合物P中，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)可以單獨使用1種，也可以2種以上組合使用。
(1-2) 改質環糊精多聚體(B) 本實施形態中的改質環糊精多聚體(B)如上所述。改質環糊精多聚體(B)可以單獨使用1種，也可以2種以上組合使用。
相對於100質量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，黏著性組合物P中改質環糊精多聚體(B)的含量以0.5~100質量份為佳、以1~60質量份為較佳、以2~30質量份為特別佳、以3~18質量份為進一步佳、以4~12質量份為最佳。藉此，得到之黏著劑的黏著性和再加工性變得更為良好。
(1-3) 交聯劑(C) 黏著性組合物P以包括交聯劑(C)為佳，但也可以不包括。交聯劑(C)以可與(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)具有的反應性基反應為佳。作為交聯劑(C)的例子，可列舉出異氰酸酯類交聯劑、環氧(epoxy)類交聯劑、胺類交聯劑、三聚氰胺類交聯劑、氮𠰂(aziridine)類交聯劑、肼(hydrazine)類交聯劑、醛類交聯劑、㗁唑啉(oxazoline)類交聯劑、金屬醇鹽(alkoxide)類交聯劑、金屬螯合物類交聯劑、金屬鹽類交聯劑、銨鹽類交聯劑等。在(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)以含羥基單體作為構成單體的情況下，在上述之中，以使用與所述羥基的反應性高的異氰酸酯類交聯劑為佳。交聯劑(C)可以單獨使用1種，也可以2種以上組合使用。
異氰酸酯類交聯劑至少包含聚異氰酸酯化合物。作為聚異氰酸酯化合物，可列舉出例如甲苯二異氰酸酯(tolylene diisocyanate)、二苯甲烷二異氰酸酯(diphenylmethane diisocyanate)、二甲苯二異氰酸酯(xylene diisocyanate)等的芳香族聚異氰酸酯；六亞甲基二異氰酸酯等的脂肪族聚異氰酸酯；異佛爾酮二異氰酸酯、氫化二苯甲烷二異氰酸酯等的脂環族聚異氰酸酯等；及前述之縮二脲(biuret)體、異氰脲酸酯(isocyanurate)體、其與乙二醇、丙二醇、新戊二醇、三羥甲基丙烷、蓖麻油等的低分子含活性氫化合物的反應物的加成物體等。其中，從與羥基的反應性的觀點考量，以三羥甲基丙烷改性的芳香族聚異氰酸酯為佳、以三羥甲基丙烷改性的甲苯二異氰酸酯為特別佳。
相對於100質量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，黏著性組合物P中交聯劑(C)的含量以0.001~10質量份為佳、以0.01~5質量份為特別佳、以0.1~1質量份為進一步佳。透過交聯劑(C)的含量在上述範圍內，容易得到期望的凝集力。
(1-4) 矽烷偶合劑(D) 黏著性組合物P以包括矽烷偶合劑(D)為佳。藉此，無論被黏物是塑膠部件還是玻璃部件，都提升了與所述被黏物的密著性。藉此，在維持良好的再加工性的同時，耐彎折性變得更為優異。
作為矽烷偶合劑(D)，以分子內具有至少1個烷氧基矽基(alkoxysilyl group)且與(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的相溶性良好的有機矽化合物為佳。
作為矽烷偶合劑(D)，可列舉出例如乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等的含有聚合性不飽和基的矽化合物、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷等的具有環氧結構的矽化合物；3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基二甲氧基甲基矽烷等的含有巰基的矽化合物；3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷等的含有胺基的矽化合物；3-氯丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸酯基丙基三乙氧基矽烷、或前述之至少一種與甲基三乙氧基矽烷、乙基三乙氧基矽烷、甲基三甲氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷等的含有烷基的矽化合物的縮合物等。這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。
相對於100質量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，黏著性組合物P中矽烷偶合劑的含量以0.01~1.2質量份為佳、以0.05~0.8質量份為特別佳、以0.1~0.4質量份為進一步佳。
(1-5) 各種添加劑 在黏著劑組成物P中，能夠根據期望添加通常使用於丙烯酸類黏著劑中的各種添加劑，例如防鏽劑、紫外線吸收劑、紅外線吸收劑、抗靜電劑、黏著賦予劑、抗氧化劑、光安定劑、軟化劑、折射率調整劑、著色劑等。另外，構成黏著性組合物P的添加劑不包含後述的聚合溶劑或稀釋溶劑。
(2) 黏著性組合物P的製備 能夠透過製造(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，並在將得到之(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)與改質環糊精多聚體(B)混合的同時，根據期望加入交聯劑(C)、矽烷偶合劑(D)、添加劑等來製備黏著性組合物P。
能夠透過通常的自由基聚合法使構成聚合物之單體的混合物聚合以製造(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)。(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合，以根據期望使用聚合起始劑並透過溶液聚合法進行為佳。然而，本發明不限於此，也可以在沒有溶劑的情況下聚合。作為聚合溶劑，可列舉出例如乙酸乙酯、乙酸正丁酯、乙酸異丁酯、甲苯、丙酮、己烷、甲乙酮等，也可以2種以上組合使用。
作為聚合起始劑，可列舉出偶氮類化合物、有機過氧化物等，也可以2種以上組合使用。作為偶氮類化合物，可列舉出例如2,2’-偶氮雙異丁腈、2,2’-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1,1’-偶氮雙(環己烷1-甲腈)(1,1’-azobis(cyclohexane 1-carbonitrile))、2,2’-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮雙(2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈)、2,2’-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯(dimethyl 2,2'-azobis(2-methylpropionate)、4,4’-偶氮雙(4-氰基戊酸)(4,4’-azobis(4-cyanovaleric acid))、2,2’-偶氮雙(2-羥甲基丙腈)、2,2’-偶氮雙[2-(2-咪唑啉-2-基)丙烷]等。
作為有機過氧化物，可列舉出例如過氧化苯甲醯、過苯甲酸第三丁酯、異丙苯氫過氧化物(cumene hydroperoxide)、過氧化二碳酸二異丙酯、過氧二碳酸二正丙酯、過氧化二碳酸二(2-乙氧基乙基)酯、過氧化新癸酸第三丁酯(t-butyl peroxyneodecanoate)、過氧化二戊酸第三丁酯(t-butyl peroxypivalate)、(3,5,5-三甲基己醯基)過氧化物((3,5,5-trimethylhexanoyl) peroxide)、過氧化二丙醯(dipropionyl peroxide)、過氧化二乙醯(diacetyl peroxide)等。
另外，在上述聚合步驟中，能夠透過添加2-巰基乙醇(2-mercaptoethanol)等的鏈轉移劑來調整得到之聚合物的重量平均分子量。
得到(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)後，將改質環糊精多聚體(B)、根據期望的交聯劑(C)、稀釋溶劑、矽烷偶合劑(D)、添加劑等添加至(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的溶液中並充分混合，得到以溶劑稀釋過的黏著性組合物P(塗佈溶液)。另外，上述各成分的任何一種，在使用固體狀成分的情況下，或者，在未稀釋的狀態下與其他成分混合時產生沉澱的情況下，可以將此成分先單獨溶解於稀釋溶劑中，之後再與其他成分混合。
作為上述稀釋溶劑，可使用例如己烷、庚烷、環己烷等的脂肪族烴；甲苯、二甲苯等的芳香族烴；二氯甲烷、二氯乙烷等的鹵代烴；甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、1-甲氧基-2-丙醇等的醇；丙酮、甲乙酮、2-戊酮、異佛爾酮、環己酮等的酮；乙酸乙酯、乙酸丁酯等的酯；乙基溶纖劑等的溶纖劑(cellosolve)類溶劑等。
作為這樣製備的塗佈溶液的濃度・黏度，只要在可塗佈的範圍內，就沒有特別限制，能夠因應狀況適當選擇。例如，將黏著性組合物P的濃度稀釋為10~60質量%。另外，在得到塗佈溶液時，稀釋溶劑等的添加不是必要條件，只要黏著性組合物P為可以塗佈的黏度的話，也可以不添加稀釋溶劑。這種情況下，黏著性組合物P直接以(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合溶劑作為稀釋溶劑的塗佈溶液。
[黏著劑] 本發明的一實施形態的黏著劑是由前述黏著性組合物得到的。本實施形態的黏著劑可以是交聯的黏著性組合物，也可以是包括未交聯的黏著性組合物。本實施形態的黏著劑以交聯的前述黏著性組合物P(特別是包括交聯劑(C)的黏著性組合物P)為佳。
黏著性組合物P的交聯通常能夠透過加熱處理進行。另外，此加熱處理也能夠兼作使稀釋溶劑等從塗佈於期望的對象物上的黏著性組合物P的塗膜揮發時的乾燥處理。
加熱處理的加熱溫度以50~150°C為佳、以70~120°C為特別佳。此外，加熱時間以10秒~10分鐘為佳、以50秒~2分鐘為特別佳。
加熱處理後，根據需要，可以在常溫(例如，23°C、50% RH)下設定1~2週左右的固化期。在需要此固化期的情況下，在固化期結束後形成黏著劑，在不需要固化期的情況下，在加熱處理完成後形成黏著劑。
透過上述的加熱處理(以及固化)，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)透過交聯劑(C)交聯，得到黏著劑。
(1) 黏著劑的物理性質 (1-1) 凝膠分率 本實施形態的黏著劑的凝膠分率以1~92%為佳、以1~90%為較佳。藉此，黏著劑的凝集力變好，此外，容易表現出預定的黏著力。進一步，從兼具黏著力和再加工性的觀點考量，所述凝膠分率以10~87%為佳、以30~85%為較佳、以40~83%為特別佳、以50~82%為進一步佳。本說明書中凝膠分率的測定方法的詳細內容如後述的試驗例所示。
(1-2) 100%模數 本實施形態的黏著劑的100%模數以0.13 N/mm 2以下為佳、以0.11 N/mm 2以下為較佳、以0.09 N/mm 2以下為特別佳、以0.07 N/mm 2以下為進一步佳、以0.05 N/mm 2以下為最佳。藉此，所述黏著劑容易表現出期望的黏著力，例如，耐彎折性變得更為優異。上述100%模數的下限值沒有特別限制，以0.001 N/mm 2以上為佳、以0.005 N/mm 2以上為特別佳、以0.01 N/mm 2以上為進一步佳。本說明書中100%模數的測定方法(拉伸試驗)的詳細內容如後述的試驗例所示。
(1-3) 500%模數 本實施形態的黏著劑的500%模數以0.05~50 N/mm 2為佳、以0.07~30 N/mm 2為較佳、以0.1~10 N/mm 2為特別佳、以0.12~1 N/mm 2為進一步佳、以0.15~0.5 N/mm 2為最佳。藉此，所述黏著劑容易表現出期望的黏著力，例如，再加工性或耐彎折性變得更為優異。其中，從再加工性傾向於更為優異的觀點考量，500%模數以0.16~0.19 N/mm 2為佳，從耐彎折性傾向更為優異的觀點考量，500%模數以0.19~0.25 N/mm 2為佳。本說明書中500%模數的測定方法(拉伸試驗)的詳細內容如後述的試驗例所示。
(1-4) 斷裂應力 本實施形態的黏著劑的拉伸試驗中的斷裂應力以0.25 N/mm 2以上為佳、以0.3 N/mm 2以上為較佳、以0.32 N/mm 2以上為特別佳、以0.35 N/mm 2以上為進一步佳。藉此，所述黏著劑表現出期望的凝集力，在容易表現出黏著力的同時，再加工性優異。透過上述黏著力的表現，例如，耐彎折性傾向更為優異。上述斷裂應力的上限值沒有特別限制，以100 N/mm 2以下為佳、以50 N/mm 2以下為較佳、以10 N/mm 2以下為特別佳。從良好的黏著力和再加工性的觀點考量，以1 N/mm 2以下為佳、以0.6 N/mm 2以下為佳，進一步從良好的耐彎折性的觀點考量，以0.35 N/mm 2以下為佳、以不到0.35 N/mm 2為最佳。本說明書中斷裂應力的測定方法(拉伸試驗)的詳細內容如後述的試驗例所示。
(1-5) 斷裂伸長率 本實施形態的黏著劑的拉伸試驗的斷裂伸長率以650%以上為佳、以680%以上為較佳、以700%以上為特別佳、以720%以上為進一步佳。藉此，所述黏著劑透過表現出期望的凝集力，在容易表現出黏著力的同時，再加工性優異，例如，耐彎折性變得更為優異。上述斷裂伸長率的上限值沒有特別限制，以4000%以下為佳、以3000%以下為較佳、以2000%以下為特別佳、以1000%以下為進一步佳。本說明書中斷裂伸長率(拉伸試驗)的測定方法的詳細內容如後述的試驗例所示。
(1-6) 儲存模數G’ 本實施形態的黏著劑在23°C下的儲存模數G’以0.008~2 MPa為佳、以0.01~1 MPa為較佳、以0.02~0.5 MPa為特別佳、以0.03~0.1 MPa為進一步佳、以0.04~0.08 MPa為最佳。藉此，所述黏著劑表現出期望的凝集力，在容易表現出黏著力的同時，再加工性優異。透過上述黏著力的表現，例如，耐彎折性變得更為優異。本說明書中的儲存模數G’的測定方法的詳細內容如後述的試驗例所示。
(2) 黏著劑的用途 本實施形態的黏著劑之目的以用於貼合一個被黏物和另一個被黏物為佳。這些被黏物的表面可以是光滑的，也可以是具有凹凸的。本實施形態的黏著劑以用於貼合一個光學部件和另一個光學部件為佳、以用於貼合一個顯示體構成部件和另一個顯示體部件為特別佳。此外，本實施形態的黏著劑以用於貼合構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件為佳，這些彎折性部件為光學部件，特別是以顯示體構成部件為進一步佳。被黏物的具體內容如後所述。
[黏著片] 本發明一實施形態的黏著片至少具有黏著劑層，並以在所述黏著劑層的單面或雙面積層有剝離片為佳。構成所述黏著劑層的黏著劑是前述實施形態的黏著劑。
作為本實施形態的黏著片的一例，具體的構成如圖1所示。 如圖1所示，一實施形態的黏著片1是由兩張剝離片12a、12b和與這兩張剝離片12a、12b的剝離面接觸而夾在所述兩張剝離片12a、12b之間的黏著劑層11構成。另外，在本說明書中，剝離片的剝離面是指剝離片中具有剝離性的表面，包括施行了剝離處理的表面和即使未施行剝離處理也顯示剝離性的表面中的任一者。
1. 構成要素 1-1. 黏著劑層 構成本實施形態的黏著劑層11的黏著劑為前述實施形態的黏著劑。
本實施形態的黏著劑層11的厚度以1~1000 µm為佳、以2~500 µm為較佳、以5~100 µm為特別佳、以10~60 µm為進一步佳、以15~40 µm為更佳、以20~30 µm為最佳。藉此，在容易表現出期望的黏著力的同時，再加工性優異。透過上述黏著力的表現，例如，耐彎折性變得更為優異。此外，透過上述的厚度，可視性變得優異。
1-2. 剝離片 剝離片12a、12b在黏著片1的使用之前保護黏著劑層11，在使用黏著片1 (黏著劑層11)時被剝離。在本實施形態的黏著片1中，剝離片12a、12b中的一個或兩個不一定是必要的。
作為剝離片12a、12b，可以使用例如聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚丁烯膜、聚丁二烯膜、聚甲基戊烯膜、聚氯乙烯膜、氯乙烯共聚物膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜、聚萘二甲酸乙二酯膜、聚(對酞酸丁二酯)膜、聚氨酯膜、乙烯醋酸乙烯酯膜、離子聚合物樹脂膜、乙烯・(甲基)丙烯酸共聚物膜、乙烯・(甲基)丙烯酸酯共聚物膜、聚苯乙烯膜、聚碳酸酯膜、聚醯亞胺膜、氟樹脂膜等。此外，也可以使用這些的交聯膜。進一步，也可以是這些的積層膜。
對上述剝離片12a、12b的剝離面(特別是與黏著劑層11接觸的面)，以施行剝離處理為佳。作為剝離處理中使用的剝離劑，可列舉出例如醇酸類、矽氧(silicone)類、氟類、不飽和聚酯類、聚烯烴類、蠟類的剝離劑。另外，在剝離片12a、12b之中，以其中一個剝離片為剝離力大的重剝離型剝離片，而另一個剝離片為剝離力小的輕剝離型剝離片為佳。
剝離片12a、12b的厚度沒有特別限制，通常為20~150 μm左右。
2. 物理性質 (1)  霧度值 本實施形態的黏著劑層11的霧度值以0.01~50%為佳、以0.1~35%為較佳、以0.4~20%為特別佳、以0.7~10%為進一步佳、其中以1~7%為更佳、以2~4%為最佳。藉此，光透過性優異，適合於光學用途，特別適用於顯示器，同時在顯示器上從傾斜角度觀看的圖像可視性變得優異。本說明書中的霧度值是根據JIS K7136：2000所測定的值。
(2) 全光線透過率 本實施形態的黏著劑層11的全光線透過率以80%以上為佳、以85%以上為較佳、以88%以上為特別佳、以89%以上為進一步佳。藉此，光透過性優異，適合於光學用途，特別適用於顯示器。上述全光線透過率的上限值沒有特別限制，可以為100%，但從顯示器的傾斜角度觀看的圖像可視性的觀點考量，以98%以下為佳、以95%以下為特別佳、以93%以下為進一步佳。另外，本說明書中的全光線透過率是根據JIS K7361-1：1997所測定的值。
(3) 黏著力 本實施形態的黏著片1在23°C下對無鹼玻璃之黏著力的下限值以1.0 N/25mm以上為佳、以1.9 N/25mm以上為較佳、以2.5 N/25mm以上為特別佳、以3.0 N/25mm以上為進一步佳、以4.0 N/25mm以上為最佳。當黏著力的下限值為上述時，對被黏物表現出充分的密著性，例如，耐彎折性變得更為優異。此外，上述黏著力的上限值以50N/25mm以下為佳、以35N/25mm以下為較佳、以20N/25mm以下為特別佳、以10N/25mm以下為進一步佳、以4N/25mm以下為最佳。當黏著力的上限值為上述時，得到良好的再加工性，即使發生貼合錯誤，變得容易再利用被黏物。在本實施形態的黏著片1中，由於黏著劑包括改質環糊精多聚體，如上所述，能夠實現密著性、因應用途的耐彎折性優異，並且表現良好的再加工性的黏著力。另外，本實施形態的黏著片1在23°C下對無鹼玻璃測定黏著力時，以黏著劑不發生凝集破壞為佳。本說明書中的黏著力基本上是指根據JIS Z0237：2009透過180度剝離法測定的黏著力，具體的試驗方法如後述的試驗例所示。
3. 黏著片的製造 作為黏著片1的一製造例，對使用上述黏著性組合物P的情況進行說明。在其中一個剝離片12a (或12b)的剝離面上塗佈黏著性組合物P的塗佈液，進行加熱處理，使黏著性組合物P熱交聯，形成塗佈層後，使另一個剝離片12b (或12a)的剝離面疊加在此塗佈層上。在需要固化期的情況下提供固化期，在不需要固化期的情況下，上述塗佈層則直接成為黏著劑層11。藉此，得到上述黏著片1。加熱處理和固化的條件如前所述。
作為上述黏著性組合物P的塗佈液的塗佈方法，能夠利用例如棒塗法、刀（knife）塗佈法、輥塗法、刮刀（blade）塗佈法、模具塗佈法、凹版塗佈法等。
4. 用途 本實施形態的黏著片之目的以用於貼合一個被黏物和另一個被黏物為佳。作為被黏物的種類，並沒有特別限制，可列舉出例如塑膠、金屬、玻璃、陶瓷、陶器、橡膠、紙、不織布等。被黏物可以是具有柔軟性的，也可以是硬質體。此外，被黏物構成的製品並沒有特別限制。
本實施形態的黏著片以用於貼合一個光學部件和另一個光學部件為佳、以用於貼合一個顯示體構成部件和另一個顯示體部件為特別佳。此外，本實施形態的黏著片以用於貼合構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件為佳，這些彎折性部件為光學部件，特別是以顯示體構成部件為進一步佳。
[顯示體] 本實施形態的顯示體具有第1顯示體構成部件、第2顯示體構成部件、以及將第1顯示體構成部件和第2顯示體構成部件互相貼合的黏著劑層。所述黏著劑層是由前述實施形態的黏著劑構成，或者是前述黏著片1的黏著劑層11。
作為顯示體，可列舉出例如液晶(LCD)顯示器、發光二極體(LED)顯示器、有機電激發光(有機EL)顯示器、電子紙等，也可以是觸控面板。此外，作為顯示體，也可以是構成前述之一部分的部件。
第1顯示體構成部件和第2顯示體構成部件中的一個或兩個可以是具有柔軟性的，也可以都不是硬質體。由前述黏著性組合物P得到之黏著劑層，能夠貼合為硬質體的第1顯示體構成部件和為硬質體的第2顯示體構成部件。
第1顯示體構成部件以由玻璃板、塑膠板等、包含前述之積層體等構成的保護面板為佳。第1顯示體構成部件可以在黏著劑層側的表面具有台階。在這種情況下，具體而言，以透過印刷層而具有台階為佳。此印刷層一般形成為畫框狀。
作為上述玻璃板，並沒有特別限制，可列舉出例如化學強化玻璃、無鹼玻璃、石英玻璃、鈉鈣玻璃(soda lime glass)、含鋇鍶玻璃、鋁矽酸鹽玻璃、鉛玻璃、硼矽酸鹽玻璃、和硼矽酸鋇玻璃等。玻璃板的厚度沒有特別限制，通常為0.1~5 mm，以0.2~2 mm為佳。
作為上述塑膠板，並沒有特別限制，可列舉出例如丙烯酸板、聚碳酸酯板等。塑膠板的厚度沒有特別限制，通常為0.2~5 mm，以0.4~3 mm為佳。
另外，可以在上述玻璃板、塑膠板等的單面或雙面設置各種功能層(電極層、二氧化矽層、硬塗層、防眩層等)，也可以積層光學部件。
第2顯示體構成部件可以是第1顯示體構成部件要貼附的光學部件、顯示體模組(例如，液晶(LCD)模組、發光二極體(LED)模組、有機電激發光(有機EL)模組等)、作為顯示模組的一部分的光學部件、或包含顯示體模組的積層體。
透過前述之黏著劑層，本實施形態的顯示體除了從正面觀看具有優異的圖像可視性之外，從傾斜角度觀看也具有優異的圖像可視性。
[反覆彎折積層部件] 如圖2所示，本實施形態的反覆彎折積層部件2包括第1彎折性部件21 (其中一個彎折性部件)、第2彎折性部件22 (另一個彎折性部件)、和位於其間的將第1彎折性部件21和第2彎折性部件22互相貼合的黏著劑層11。
上述反覆彎折積層部件2中的黏著劑層11是由前述實施形態的黏著劑構成，或者為前述黏著片1的黏著劑層11。
反覆彎折積層部件2是反覆彎折裝置本身，或者是構成反覆彎折裝置的一部分的部件。反覆彎折裝置以可反覆彎折(包括彎曲)的顯示器(反覆彎折顯示器)為佳，但不限於此。作為這種反覆彎折裝置，可列舉出有機電激發光(有機EL)顯示器、電泳式顯示器(電子紙)、使用塑膠基板(膜)作為基板的液晶顯示器、可折疊顯示器等，也可以是觸控面板。
第1彎折性部件21和第2彎折性部件22是可反覆彎折(包括彎曲)的部件，可列舉出例如覆蓋膜、阻氣膜、硬塗膜、偏光膜(偏光板)、偏光子、位相差膜(位相差板)、視野角補償膜、輝度提升膜、對比度提升膜、擴散膜、半透過反射膜、電極膜、透明導電膜、金屬網膜、彈性玻璃、膜感測器(觸控感測膜)、液晶聚合物膜、發光聚合物膜、膜狀液晶模組、有機EL模組(有機EL膜、有機EL元件)、電子紙模組(膜狀電子紙)、TFT (Thin Film Transistor)基板等。
第1彎折性部件21和第2彎折性部件22中的至少一者可以是聚醯亞胺膜，也可以是在黏著劑層11側具有聚醯亞胺膜的積層體。一般來說，聚醯亞胺膜與黏著劑層的密著性低，但本實施形態的黏著劑層11，即使聚醯亞胺膜為被黏物，也可以得到優異的耐彎折性。
第1彎折性部件21和第2彎折性部件22的楊氏模數各自以0.1~10 GPa為佳、以0.5~7 GPa為特別佳、以1.0~5 GPa為進一步佳。由於第1彎折性部件21和第2彎折性部件22的楊氏模數在這樣的範圍內，所以各彎折性部件容易反覆彎折。
此外，第1彎折性部件21和第2彎折性部件22各自在其中心線彎折時，其可彎折而不破裂或不可逆變形的角度(由彎折性部件的表面形成的銳角側的彎曲角度)以150°以下為佳、以90°以下為較佳、以60°以下為特別佳、以30°以下為進一步佳、以10°以下為最佳。藉此，能夠容易地得到後述的反覆彎折裝置。
第1彎折性部件21和第2彎折性部件22的厚度各自以10~3000 µm為佳、以25~1000 µm為特別佳、以50~500 µm為進一步佳。由於第1彎折部件21和第2彎折部件22的厚度在這樣的範圍內，所以各彎折部件容易反覆彎折。
在製造上述反覆彎折積層部件2中，作為一示例，將黏著片1的一個剝離片12a剝離，並將黏著片1露出的黏著劑層11貼合於第1彎折性部件21其中一側的表面。
之後，將另一個剝離片12b從黏著片1的黏著劑層11剝離，將黏著片1露出的黏著劑層11與第2彎折性部件22貼合，得到反覆彎折積層部件2。此外，作為另一示例，第1彎折性部件21和第2彎折性部件22的貼合順序可以互換。
[反覆彎折裝置] 本實施形態的反覆彎折裝置包括上述反覆彎折積層部件2，可以只由反覆彎折積層部件2構成，也可以透過包括一個或複數個反覆彎折積層部件2和其他彎折性裝置而構成。將一個反覆彎折積層部件2與另一個反覆彎折積層部件2積層時，或是將反覆彎折積層部件2與其他彎折性部件積層時，以透過前述黏著片1的黏著劑層11進行積層為佳。
由於本實施形態的反覆彎折裝置的黏著劑層是由前述的黏著劑構成的，因此具有優異的耐彎折性，即使在反覆彎折的情況下，彎折部中黏著劑層與被黏物的界面不太會出現浮起或剝離。
圖3顯示作為本實施形態的一示例的反覆彎折裝置。本發明的反覆彎折裝置不限於所述反覆彎折裝置。
如圖3所示，本實施形態的反覆彎折裝置3從上到下由積層覆蓋膜31、第1黏著劑層32、偏光膜33、第2黏著劑層34、觸控感測膜35、第3黏著劑層36、有機EL元件37、第4黏著劑層38、TFT基板39而構成。上述的覆蓋膜31、偏光膜33、觸控感測膜35、有機EL元件37、和TFT基板39對應於彎折性部件。
第1黏著劑層32、第2黏著劑層34、第3黏著劑層36、和第4黏著劑層38中的至少任一層為前述黏著片1的黏著劑層11。以第1黏著劑層32、第2黏著劑層34、第3黏著劑層36、和第4黏著劑層38中的任兩層以上為前述黏著片1的黏著劑層11為佳、以所有的黏著劑層32、34、36、38皆為黏著片1的黏著劑層11為最佳。
以上說明的實施形態是為了容易理解本發明而記載，並非用於限定本發明。因此，在上述實施形態中公開的各要素也包含在本發明的技術範圍所屬的全部設計變更、均等物等。
例如，可以省略黏著片1中剝離片12a、12b的任一者或兩者，此外，作為剝離片12a及/或12b的替代，可以積層期望的彎折性部件。
在本說明書中，在記載「X~Y」(X、Y是任意的數字)的情況下，除非另有說明，否則包含「X以上Y以下」的意思，同時也包含「以比X大為佳」或「以比Y小為佳」的意思。此外，在記載「X以上」(X為任意的數字)的情況下，除非另有說明，否則包含「以比X大為佳」的意思，在記載「Y以下」(Y為任意的數字)的情況下，除非另有說明，也包含「以比Y小為佳」的意思。 [實施例]
以下，以實施例等進一步具體說明本發明，但本發明的範圍不限於這些實施例等。
[製備例1] 將5.83 g (5.10 mmol)的β-環糊精(Nacalai Tesque公司製造)溶解於40 ml的無水N,N-二甲基甲醯胺中。此外，將7.82 g (3.40 mmol)的聚(丙二醇)甲苯2,4-二異氰酸酯(poly(propylene glycol), tolylene 2,4-diisocyanate)(Mn: 2300)溶解在10 ml的無水N,N-二甲基甲醯胺中。在混合兩種溶液的同時，將215 mg (0.34 mmol)作為催化劑的二月桂酸二丁基錫(dibutyltin dilaurate)加入上述混合溶液中，並在氮氣環境下的室溫下攪拌12小時。將得到的反應液倒入二乙醚中，進行再沉澱後回收沉澱物。
將得到的沉澱物1050 mg分散於25 ml (225 mmol)的乙酸異丙烯酯(acetic acid isopropenyl)中，加入17.5 mg (0.10 mmol)的甲苯磺酸，在70°C攪拌3小時。對此反應溶液進行減壓乾燥，並以10%碳酸氫鈉水溶液將得到的固體洗淨後，加入氯仿，透過分液操作回收有機層。接著，對有機層進行減壓乾燥後，得到1355 mg的淡黃色固體。透過粒徑排阻層析法(SEC)將得到的淡黃色固體的一部分進行分離，得到經過聚(丙二醇)甲苯2,4-二異氰酸酯改質的β-環糊精(改質β-環糊精)的二聚體(從分析結果可知，分離出來的物質是二聚體)。
[製備例2] 將製備例1得到的淡黃色固體的一部分為經過聚(丙二醇)甲苯2,4-二異氰酸酯改質的β-環糊精(改質β-環糊精)的單體和多聚體的混合物(從分析結果可知，得到的物質是單體和多聚體的混合物)。
[製備例3] 將1.8 g的β-環糊精(Nacalai Tesque公司製造)和47 mg作為催化劑的對甲苯磺酸一水合物加入8.5 ml作為溶劑的乙酸異丙烯酯中，並在70°C下反應16小時。對反應溶液進行減壓蒸餾，將得到的固體以10質量%的碳酸鈉水溶液洗淨，用氯仿萃取，以丙酮進行再結晶，得到白色固體的乙醯化β-環糊精(單體)。
[實施例1] 1. (甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的製備 透過溶液聚合法使45質量份的丙烯酸2-乙基己酯、50質量份的丙烯酸正丁酯、4.5質量份的丙烯酸4-羥丁酯、和0.5質量份的丙烯酸共聚合，製備(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)。用後述的方法測定此(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的分子量，其重量平均分子量(Mw)為120萬。
2. 黏著性組合物的製備 將100質量份(固形物換算值；以下相同)的上述步驟1得到之(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)、5質量份作為改質環糊精多聚體(B)的製備例1製備的改質β-環糊精(改質βCD)的二聚體、0.75質量份作為交聯劑(C)的異氰酸酯類交聯劑(C1：綜研化學公司製造，產品名「TD-75」)、0.25質量份作為矽烷偶合劑(D)的3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷(D1)混合，充分攪拌，用甲乙酮稀釋，得到黏著性組合物P的塗佈溶液。
3. 黏著片的製造 在以矽氧類剝離劑對聚對苯二甲酸乙二酯膜的單面進行剝離處理的重剝離型剝離片(Lintec公司製造，產品名「SP-PET752150」)的剝離處理面上，以刀式塗佈機進行塗佈上述步驟2中得到之黏著性組合物P的塗佈溶液，在90°C下加熱處理1分鐘後，形成厚度為25 µm的黏著劑層。接著，將以矽氧類剝離劑對聚對苯二甲酸乙二酯膜的單面進行剝離處理的輕剝離型剝離片(Lintec公司製造，產品名「SP-PET381130」)的剝離處理面，貼合在上述黏著劑層的與重剝離型剝離片相反的表面上。藉此，製造出由重剝離型剝離片/黏著劑層(厚度：25 µm)/輕剝離型剝離片構成的黏著片。
此處，前述的數量平均分子量(Mn)和重量平均分子量(Mw)是使用凝膠滲透層析法(GPC)在以下條件下測定(GPC測定)的標準聚苯乙烯換算的重量平均分子量。 ＜測定條件＞ ・測定裝置：東曹公司製造，HLC-8320 ・GPC管柱(依照以下的順序通過)：東曹公司製造 TSK凝膠superH-H TSK凝膠superHM-H TSK凝膠superH2000 ・測定溶劑：四氫呋喃 ・測定溫度：40°C
此外，上述黏著劑層的厚度是根據JIS K7130，使用定壓式厚度測定器(Teclock公司製造、產品名「PG-02」)所測定的值。
[實施例2~5、比較例1~2] 除了將(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的組成和重量平均分子量(Mw)、改質環糊精多聚體(B)的種類和添加量、交聯劑(C)的種類和添加量、以及矽烷偶合劑(D)的種類和添加量如表1所示的變更以外，與實施例1同樣地製造黏著片。
另外，表1中記載了(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的組成和各成分的添加量(相對於100質量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)之質量份)。此外，表1中的縮寫等如下。 [(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)] 2EHA：丙烯酸2-乙基己酯 BA：丙烯酸正丁酯 4HBA：丙烯酸4-羥丁酯 AA：丙烯酸 [改質環糊精多聚體(B)] 改質βCD二聚體：在製備例1中製備的物質 改質βCD單體・多聚體混合物：在製備例2中製備的物質 改質βCD單體：在製備例3中製備的物質(為方便起見，記載於改質環糊精多聚體(B)的欄位中) [交聯劑(C)] C1：異氰酸酯類交聯劑(綜研化學公司製造，產品名「TD-75」) C2：異氰酸酯類交聯劑(三井化學公司製造，產品名「Takenate D-110N」) [矽烷偶合劑(D)] D1：3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷 D2：3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷
[試驗例1](凝膠分率的測定) 將實施例和比較例中製造的黏著片裁切成80 mm × 80 mm的大小後，用聚酯製網(網眼尺寸200)包裹其黏著劑層，用精密天秤稱量其質量後，透過減去上述網的單獨質量，只計算出黏著劑的質量。將此時的質量設為M1。
接著，將包裹在聚酯製網中的黏著劑在室溫(23°C)下在乙酸乙酯中浸漬24小時。之後，取出黏著劑，在溫度23°C、相對濕度50%的環境下使其風乾24小時，再放入80°C的烘箱中使其乾燥12小時。乾燥後，用精密天秤稱量其質量，透過減去上述網的單獨質量，只計算出黏著劑的質量。將此時的質量設為M2。透過(M2/M1)×100的計算，算出黏著劑的凝膠分率(%)。其結果顯示於表2。
[試驗例2](儲存模數G’的測定) 將實施例和比較例中製造的黏著片的黏著劑層積層為複數層，成為厚度3 mm的積層體。從得到之黏著劑層的積層體沖孔出直徑8 mm (高度3 mm)的圓柱體，並將此作為樣品。
關於上述樣品，根據JIS K7244-1，使用黏彈性測定裝置(Anton-Paar公司製造，產品名「MCR 302」)，透過扭轉剪力法在以下條件下測定儲存模數G’，取得23°C下的儲存模數G’ (MPa)。結果顯示於表2。 測定頻率：1Hz 測定溫度：23°C
[試驗例3](模數、斷裂應力、及斷裂伸長率的測定) 將實施例和比較例中製造的黏著片的黏著劑層積層為複數層，成為總厚度600 μm之後，切出10 mm寬 × 70 mm長的樣品。使樣品測定部位為10 mm寬 × 20 mm長(伸長方向)，將上述樣品設置在拉伸試驗機(Orientec公司製造，產品名「Tensilon」)，在23°C、50% RH的環境下使用所述拉伸試驗機以200 mm/分鐘的拉伸速度伸長樣品。從這樣獲得的應力-應變曲線(SS曲線)分別導出伸長率為100%和500%時的應力值(模數；N/mm 2)。結果顯示於表2。
此外，在上述的拉伸試驗中，將樣品伸長至斷裂時的樣品伸長率作為斷裂伸長率(%)測定，同時將斷裂時的應力值作為斷裂應力(N/mm 2)測定。這些結果也顯示於表2。
[試驗例4](霧度值的測定) 將實施例和比較例中製造的黏著片的黏著劑層貼合於玻璃，將其作為測定用樣品。關於上述測定用樣品，根據JIS K7136：2000，使用霧度計(日本電色工業公司製造，產品名「SH-7000」)測定霧度值(%)。結果顯示於表2。
[試驗例5](全光線透過率的測定) 將實施例和比較例中製造的黏著片的黏著劑層貼合於玻璃，將其作為測定用樣品。關於上述測定用樣品，根據JIS K7361-1：1997，使用霧度計(日本電色工業公司製造，產品名「SH-7000」)測定全光線透過率(%)。結果顯示於表2。
[試驗例6](黏著力的測定) 從實施例和比較例所製造的黏著片剝離輕剝離型剝離片，將露出的黏著劑層貼合於具有易接著層的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(東洋紡公司製造，產品名「Cosmoshine A4360」)，厚度：100 μm)的易接著層後，得到重剝離型剝離片/黏著劑層/PET膜的積層體。將得到的積層體裁切成25 mm寬、100 mm長，將其作爲樣品。
在23°C、50% RH的環境下，將重剝離型剝離片從上述樣品剝離，將露出的黏著劑層貼附在無鹼玻璃板(康寧公司製造，產品名「Eagle XG」)後，在栗原製作所公司製造的高壓釜中，在0.5MPa、50°C下加壓20分鐘。之後，在23°C、50% RH的條件下放置24小時。然後，使用拉伸試驗機(Orientec公司製造，產品名「Tensilon」)，在23°C、50% RH的條件下，以剝離速度300 mm/min、剝離角度180度將樣品從無鹼玻璃板剝離，並測定黏著力(N/25 mm)。此處記載以外的條件是根據JIS Z0237：2009進行測定的。結果顯示於表2。另外，在比較例2中，在剝離途中，黏著劑層發生凝集破壞。
[試驗例7] (再加工性的評價) 從實施例和比較例所製造的黏著片剝離輕剝離型剝離片，將露出的黏著劑層貼合於具有易接著層的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(東洋紡公司製造，產品名「Cosmoshine A4360」)，厚度：50 μm)的易接著層後，得到重剝離型剝離片/黏著劑層/PET膜的積層體。將得到的積層體裁切成25 mm寬、100 mm長，將其作為樣品。
在23°C、50% RH的環境下，將重剝離型剝離片從上述樣品剝離，將露出的黏著劑層貼附在無鹼玻璃板(康寧公司製造，產品名「Eagle XG」)後，在栗原製作所公司製造的高壓釜中，在0.5MPa、50°C下加壓20分鐘。之後，在40°C、50% RH的條件下放置7天。接著，在23°C、50% RH的條件下放置24小時後，使用拉伸試驗機(Orientec公司製造，產品名「Tensilon」)，在23°C、50% RH的條件下，以剝離速度300 mm/min、剝離角度180度將樣品從無鹼玻璃板剝離，並測定黏著力(N/25 mm)。此處記載以外的條件是根據JIS Z0237：2009進行測定的。然後，基於以下標準評價再加工性。結果顯示於表2。 ◎：能夠以不到4N/25mm的黏著力乾淨地剝離。 〇：能夠以4N/25mm以上、不到30N/25mm的黏著力乾淨地剝離。 ×：需要30N/25mm以上的黏著力，或者在被黏物上殘留黏著劑引起的白濁。
[試驗例8](可視性(visibility)的評價) 將實施例和比較例中得到的黏著片裁切成70 mm長 × 70 mm寬後，將所述黏著片的黏著劑層以夾在兩片鈉鈣玻璃(日本板硝子公司製造，長70 mm × 寬70 mm × 厚度1.1 mm)之間的方式貼合，將其作為樣品。
將上述樣品設置在點亮狀態的顯示器(富士通公司製造，產品名「LITEBOOK A574/H」，尺寸15.6英寸，解析度1366×768)前。此時，顯示器上顯示出ARIB多格式彩條(multiformat・color bar)。然後，在3波長螢光燈下(距螢光燈的距離：200 cm)，從相對於樣品正面和傾斜角度(45°的角度)，以目視判斷隔著樣品所看到的顯示器，並透過以下的基準評價可視性(廣角可視性)。結果顯示於表2。 ◎：在樣品設置的整體範圍中，從正面看到的外觀和從傾斜角度看到的外觀沒有變化。 ○：在樣品設置的範圍中，從正面看到的外觀和從傾斜角度看到的外觀沒有變化的區域、以及從傾斜角度看到的外觀變暗的區域均存在。 ×：在樣品設置的整體範圍中，與從正面看到的外觀比較，從傾斜角度看到的外觀較暗。
另外，在任何一個例子中，當從正面觀看時的畫面都是明亮的，因此，由於畫面的明亮，圖像的可視性良好。
[試驗例9](耐彎折性的評價) 將實施例和比較例中製造的黏著片的黏著劑層的其中一個表面貼合於對苯二甲酸乙二醇酯膜(尾池工業公司製造，ITO-PET膜，厚度：125 μm)的透明導電膜，其中聚對苯二甲酸乙二醇酯膜的單面設有由錫摻雜的氧化銦(ITO)構成的透明導電膜。此外，將上述黏著劑層的另一個表面貼合於聚醯亞胺膜(厚度：50 μm)的一個表面。將由此得到的由ITO-PET膜/黏著劑層/聚醯亞胺膜構成的積層體裁切成150 mm × 50 mm，將其作為試驗片。
如圖4所示，將得到的試驗片的兩端部固定在具有恆溫恆濕槽(YUASA SYSTEM機器公司製造，產品名「CL09-type D01-FSC90」)的彎折試驗的兩個保持板上。此時，以使積層體的聚醯亞胺膜側位於彎折內側的方式固定試驗片。然後，在23°C的溫度環境下，以3 mmφ的彎折徑(直徑)、80 mm的行程(stroke)、60 rpm的彎折速度，將試驗片彎折20萬次。
進行上述的彎折試驗後，以目視確認試驗片的彎折部的外觀變化，依以下的基準評價耐彎折性。結果顯示於表2。 ◎：沒有浮起或剝離，沒有彎折痕跡或有輕微的彎折痕跡。 ○：沒有浮起或剝離，但有一些彎折痕跡。 ×：出現浮起或剝離。
[表1]
　 (甲基)丙烯酸酯聚合物(A) 改質環糊精多聚體(B) 交聯劑(C) 矽烷偶合劑(D)
組成 分子量 改質βCD 二聚體 改質βCD 單體・多聚體 混合物 改質βCD單體 C1 C2 D1 D2
2EHA BA 4HBA AA Mw 質量份 質量份 質量份 質量份 質量份 質量份 質量份
實施例1 45 50 4.5 0.5 120萬 5 - - 0.75 - 0.25 -
實施例2 45 50 5 - 120萬 5 - - - 0.75 0.25 -
實施例3 45 50 5 - 90萬 10 - - 0.75 - - -
實施例4 45 50 5 - 120萬 - 5 - 0.75 - - 0.25
實施例5 - 96 2 2 160萬 5 - - - - - -
比較例1 45 50 5 - 90萬 - - - 2 - 0.25 -
比較例2 45 50 5 - 120萬 - - 5 0.3 - 0.25 -
[表2]
　 凝膠分率 儲存模數G' 模數 (N/mm 2) 斷裂應力 斷裂伸長率 霧度值 全光線 透過率 黏著力 再加工性 從傾斜角度的可視性 耐彎折性
％ MPa 100％ 500％ N/mm 2 ％ ％ ％ N/25mm
實施例1 77 0.04 0.047 0.211 0.342 816 2.8 91.9 4.9 ○ ◎ ◎
實施例2 78 0.04 0.044 0.195 0.322 731 2.8 91.9 4.7 ○ ◎ ◎
實施例3 71 0.06 0.036 0.170 0.397 881 3.4 91.2 3.2 ◎ ◎ 〇
實施例4 82 0.04 0.048 0.186 0.414 720 2.4 91.8 1.9 ◎ ◎ ○
實施例5 ＜5 0.12 0.083 0.106 未斷裂 ＞4000 1.1 91.1 6.1 ○ 〇 ○
比較例1 93 0.06 0.150 斷裂 0.289 168 0.6 91.3 0.8 ◎ × ×
比較例2 84 0.05 0.041 0.174 0.223 602 1.8 91.3 1.8；凝集破壞 × 〇 ○
由表2可知，實施例中製造的黏著片具有良好的黏著力，同時具有優異的再加工性。此外，實施例中製造的黏著片具有從傾斜角度觀看的圖像可視性優異的光學特性。進一步，實施例中製造的黏著片具有優異的耐彎折性。 [產業利用性]
本發明的黏著劑和黏著片適用於貼合構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件。
1:黏著片 11:黏著劑層 12a,12b:剝離片 2:反覆彎折積層部件 21:第1彎折性部件 22:第2彎折性部件 3:反覆彎折裝置 31:覆蓋膜 32:第1黏著劑層 33:偏光膜 34:第2黏著劑層 35:觸控感測膜 36:第3黏著劑層 37:有機EL元件 38:第4黏著劑層 39:TFT基板 S:試驗片 P:保持板
根據本發明的黏著性組合物、黏著劑和黏著片，能夠兼具黏著性和再加工性。此外，本發明的顯示體從正面和傾斜角度觀看時的圖像可視性優異。進一步，本發明的反覆彎折積層部件和反覆彎折裝置具有優異的耐彎折性。
圖1為本發明一實施形態的黏著片的剖面圖。 圖2為本發明一實施形態的反覆彎折積層部件的剖面圖。 圖3為本發明一實施形態的反覆彎折裝置的剖面圖。 圖4為說明彎折試驗的說明圖(側面圖)。
1:黏著片
11:黏著劑層
12a,12b:剝離片

Claims (16)

  1. 一種黏著性組合物，包括改質環糊精的多聚體。
  2. 如請求項1所述之黏著性組合物，其中該改質環糊精的多聚體為二聚體。
  3. 一種黏著劑，其是從請求項1所述之黏著性組合物得到的。
  4. 如請求項3所述之黏著劑，其為丙烯酸類黏著劑。
  5. 如請求項3所述之黏著劑，包括透過交聯劑使(甲基)丙烯酸酯聚合物交聯而成的交聯物。
  6. 如請求項3所述之黏著劑，其100%模數為0.13 N/mm 2以下。
  7. 如請求項3所述之黏著劑，其拉伸試驗中的斷裂應力為0.25 N/mm 2以上。
  8. 如請求項3所述之黏著劑，其拉伸試驗中的斷裂伸長率為650%以上。
  9. 如請求項3所述之黏著劑，其為用於貼合一光學部件和另一光學部件的黏著劑。
  10. 如請求項3所述之黏著劑，其為用於貼合構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件的黏著劑。
  11. 一種黏著片，其中該黏著片至少具有黏著劑層，該黏著劑層是由如請求項3至請求項10中任一項所述之黏著劑所構成。
  12. 如請求項11所述之黏著片，對無鹼玻璃的黏著力為1.0N/25mm以上、50N/25mm以下。
  13. 如請求項11所述之黏著片，該黏著片具有兩張剝離片，其中該黏著劑層夾在該些剝離片之間以與該兩張剝離片的剝離面接觸。
  14. 一種顯示體，包括： 第1顯示體構成部件； 第2顯示體構成部件；以及 將該第1顯示體構成部件和該第2顯示體構成部件互相貼合的黏著劑層， 其中，該黏著劑層是由如請求項3至請求項10中任一項所述之黏著劑所構成。
  15. 一種反覆彎折積層部件，包括： 構成反覆彎折裝置的一個彎折性部件和另一個彎折性部件；以及 將該一個彎折性部件和該另一個彎折性部件互相貼合的黏著劑層， 其中，該黏著劑層是由如請求項3至請求項10中任一項所述之黏著劑所構成。
  16. 一種反覆彎折裝置，包括如請求項15所述之反覆彎折積層部件。
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