TW202335989A - 玻璃纖維用玻璃組成物、玻璃纖維、玻璃纖維織物及經玻璃纖維強化之樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
本發明的課題為提供可得到具備生物體溶解性,可長纖維化,而且具備低的介電正切之玻璃纖維的玻璃纖維用玻璃組成物。
其解決手段:本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO
2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B
2O
3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al
2O
3、2.5質量%以上8.9質量%以下之範圍的P
2O
5,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO。
Description
本發明係關於玻璃纖維用玻璃組成物、玻璃纖維、玻璃纖維織物及經玻璃纖維強化之樹脂組成物。
近年來,玻璃纖維強化樹脂成形品、特別是含有玻璃纖維織物之印刷配線板中,輕薄短小化係在進展,配合於此,於玻璃長纖維亦變得要求極細者。因此,今後,可認為於玻璃長纖維,生物體溶解性亦會逐漸變為重要的特性。因而,本發明者等人提出具備生物體溶解性,可長纖維化之玻璃纖維用玻璃組成物(參照日本特願2020-213162號說明書)。
另一方面,玻璃纖維強化樹脂成形品,近年來用於電子裝置之殼體或零件的事例正增加,但一般而言,玻璃對於交流電流會將能量作為熱而吸收,因此將前述玻璃纖維強化樹脂成形品使用於前述電子裝置之殼體或零件時,係有該殼體或零件發熱之問題。
此處,被玻璃所吸收之介電損失能量W係與藉由玻璃之成分及結構而定的介電率ε及介電正切tanδ成比例,而以下式(A)表示。
式(A)中,k表示常數、f表示頻率、v
2表示電位梯度。由式(A)可知,介電率ε及介電正切tanδ越大,又頻率f越高,介電損失越大,而前述玻璃纖維強化樹脂成形品之發熱越大。
近年來,前述電子裝置所用之交流電流之頻率(前述式(A)之f)增高,受此影響,為了減低介電損失能量W,作為前述電子裝置之殼體或零件所用的玻璃纖維,已知有具備更低之介電率ε及更低之介電正切tanδ者(例如參照專利文獻1)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利第6927463號公報
[發明所欲解決之課題]
包含由前述日本特願2020-213162號說明書記載之玻璃纖維用玻璃組成物所構成的玻璃絲之玻璃纖維,具備生物體溶解性,可長纖維化。但是,前述玻璃纖維,當使用於放置在受高頻率影響的環境下之玻璃纖維強化樹脂成形品時,係有無法具備足夠低的介電正切之不良狀況。
本發明之目的為提供解除該不良狀況,可得到具備生物體溶解性,可長纖維化,而且具備低介電正切之包含玻璃絲的玻璃纖維之玻璃纖維用玻璃組成物。又,本發明之目的為提供由前述玻璃纖維用玻璃組成物所形成之玻璃纖維、包含該玻璃纖維之玻璃纖維織物及經玻璃纖維強化之樹脂組成物。
[用以解決課題之手段]
為了達成該目的,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物其特徵為,相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO
2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B
2O
3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al
2O
3、2.5質量%以上8.9質量%以下之範圍的P
2O
5,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO。
本發明之玻璃纖維用玻璃組成物藉由具備前述組成,當作為玻璃纖維時,可具備生物體溶解性,可長纖維化,而且具備低的介電正切。
再者,此處,玻璃纖維具備生物體溶解性,意指以後述方法所測定的Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為110μg/h以上。又,玻璃纖維之長纖維化可進行,意指作為以後述方法所測定之1000泊溫度與液相溫度之差而算出的作業溫度範圍為30℃以上。
又,具備玻璃纖維低的介電正切,意指於測定頻率10GHz之介電正切未達0.0030。
又,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於具備前述組成之玻璃纖維用玻璃組成物中,前述SiO
2之含有率S、前述P
2O
5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,較佳滿足下式(1-1)。
本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,藉由具備前述組成,且使前述S、P、C及M滿足前述式(1-1),作為玻璃纖維時,更確實地具備生物體溶解性,可長纖維化,而且可具備低的介電正切。
又,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於前述組成中,前述SiO
2之含有率S、前述B
2O
3之含有率B、前述Al
2O
3之含有率A、前述P
2O
5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,較佳滿足下式(2-1)。
本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於前述組成中,藉由使前述S、B、A、P、C及M滿足前述式(2-1),作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,長纖維化容易,而且可具備低的介電正切。
再者,此處,玻璃纖維之長纖維化容易,意指作為以後述方法所測定的1000泊溫度與液相溫度之差所算出的作業溫度範圍為100℃以上。
又,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於具備前述組成之玻璃纖維用玻璃組成物中,前述S、B、A、P、C及M較佳滿足下式(2-2)。
本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於具備前述組成之玻璃纖維用玻璃組成物中,藉由使前述S、B、A、P、C及M滿足前述式(2-2),作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,長纖維化容易,而且可具備低的介電正切,進一步地,可具備優良的耐水性。
再者,此處,玻璃纖維具備優良的耐水性,意指於80℃之水中將纖維樣品浸漬24小時之際的試驗後之質量減少率未達1.0質量%。
又,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於具備前述組成之玻璃纖維用玻璃組成物中,前述S、B、A、P、C及M,較佳滿足下式(2-3)。
本發明之玻璃纖維用玻璃組成物,於具備前述組成之玻璃纖維用玻璃組成物中,藉由使前述S、B、A、P、C及M滿足前述式(2-3),作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,長纖維化容易,而且可具備低的介電正切,進一步地,可具備優良的耐水性,可抑制分相的產生。
再者,此處,可抑制玻璃纖維之分相的產生,意指觀察介電率測定用之整體外觀時,為透明或雖有若干混濁但大致為透明。
又,本發明之玻璃纖維,其特徵為包含由前述任一之玻璃纖維用玻璃組成物所構成的玻璃絲。本發明之玻璃纖維,前述玻璃絲之絲直徑較佳為未達3.0μm。
又,本發明之玻璃纖維織物,其特徵為由前述玻璃纖維所構成。
又,本發明之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,其特徵為包含前述玻璃纖維。
接著,更詳細說明本發明之實施形態。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO
2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B
2O
3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al
2O
3、2.5質量%以上8.9質量%以下之範圍的P
2O
5,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,藉由具備前述組成,作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,可長纖維化,而且可具備低的介電正切。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,若SiO
2未達36.0質量%,則由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之強度,及彈性率降低,使用於與樹脂之複合材料時,補強樹脂之效果不充分。另一方面,相對於總量,若SiO
2為48.0質量%以上,則由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之生物體溶解性有降低的可能性。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量而言,SiO
2之含量較佳為37.0質量%以上47.9質量%以下之範圍、更佳為38.0質量%以上47.4質量%以下之範圍、又更佳為39.0質量%以上且未達45.0質量%之範圍、特佳為39.5質量%以上44.9質量%以下之範圍、又特佳為40.0質量%以上44.8質量%以下之範圍、最佳為40.5質量%以上44.4質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,若B
2O
3未達18.0質量%,則熔融玻璃之失透明溫度變高,有長纖維化變得困難的可能性,又,由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之生物體溶解性有降低的可能性。另一方面,相對於總量,若B
2O
3超過32.0質量%,則於熔融玻璃產生分相,長纖維化困難。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,B
2O
3之含量較佳為20.5質量%以上29.4質量%以下之範圍、更佳為21.0質量%以上28.0質量%以下之範圍、又更佳為21.5質量%以上27.0質量%以下之範圍、特佳為21.8質量%以上25.9質量%以下之範圍、又特佳為22.0質量%以上24.9質量%以下之範圍、最佳為23.0質量%以上24.4質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,若Al
2O
3未達12.0質量%,則由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之強度,及彈性率降低,使用於與樹脂之複合材料時,補強樹脂之效果不充分。另一方面,相對於總量,若Al
2O
3超過24.0質量%,則熔融玻璃之失透明溫度變高,有長纖維化變得困難的可能性。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,Al
2O
3之含量較佳為14.0質量%以上23.0質量%以下之範圍、更佳為15.0質量%以上22.0質量%以下之範圍、又更佳為16.0質量%以上21.0質量%以下之範圍、特佳為17.0質量%以上20.5質量%以下之範圍、又特佳為17.5質量%以上20.3質量%以下之範圍、最佳為18.1質量%以上19.9質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,若P
2O
5未達2.5質量%,則由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之介電正切的減低及可長纖維化變得無法兼顧。另一方面,相對於總量,若P
2O
5超過8.9質量%,因液相溫度之上昇而作業溫度範圍變小,有長纖維化變得困難的可能性。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,P
2O
5之含量較佳為2.7質量%以上8.5質量%以下之範圍、更佳為2.9質量%以上8.3質量%以下之範圍、又更佳為3.1質量%以上8.1質量%以下之範圍、特佳為4.0質量%以上7.9質量%以下之範圍、又特佳為5.0質量%以上7.7質量%以下之範圍、最佳為5.5質量%以上7.5質量%以下之範圍。
又,本發明之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,若CaO及MgO之合計未達5.0質量%,則由該玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之生物體溶解性有降低的可能性。另一方面,相對於總量,若CaO及MgO之合計超過13.0質量%,則熔融玻璃之失透明溫度變高,有長纖維化變得困難的可能性。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,相對於總量,CaO及MgO之合計含有率,較佳為5.5質量%以上11.0質量%以下之範圍、更佳為5.7質量%以上10.0質量%以下之範圍、又更佳為5.8質量%以上9.0質量%以下之範圍、特佳為6.0質量%以上8.5質量%以下之範圍、又特佳為6.5質量%以上8.0質量%以下之範圍、最佳為6.7質量%以上7.5質量%以下之範圍。
此處,相對於總量,CaO之含有率,例如為2.0質量%以上8.0質量%以下之範圍,較佳為2.5質量%以上7.5質量%以下之範圍、更佳為3.0質量%以上7.0質量%以下之範圍、又更佳為3.5質量%以上6.5質量%以下之範圍、特佳為4.0質量%以上6.0質量%以下之範圍、又特佳為4.2質量%以上5.8質量%以下之範圍、最佳為4.5質量%以上5.5質量%以下之範圍。
又,相對於總量,MgO之含有率,例如為5.0質量%以下之範圍,較佳為0.5質量%以上4.0質量%以下之範圍、更佳為0.8質量%以上3.5質量%以下之範圍、又更佳為1.0質量%以上3.0質量%以下之範圍、特佳為1.1質量%以上2.9質量%以下之範圍、又特佳為1.3質量%以上2.7質量%以下之範圍、最佳為1.5質量%以上2.5質量%以下之範圍。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,較佳為,前述SiO
2之含有率S、前述P
2O
5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,滿足下式(1-1)。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,藉由具備前述組成,且使前述S、P、C及M滿足前述式(1-1),作為玻璃纖維時,更確實地具備生物體溶解性,可長纖維化,而且可具備低的介電正切。
此處,式(1-1)中、「C+M」越高,長纖維化越容易,由玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之生物體溶解性提高,但有由玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之介電正切增高的傾向。另一方面,「S/P」之值越高,由玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之介電正切越低,但長纖維化變得困難,由玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之生物體溶解性有變低的傾向。推定式(1-1)藉由此等之傾向之拮抗,作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,可長纖維化,而且表現具備低的介電正切之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,前述S、P、C及M更佳滿足下式(1-2)、又更佳滿足下式(1-3)。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,較佳為於前述組成中,前述SiO
2之含有率S、前述B
2O
3之含有率B、前述Al
2O
3之含有率A、前述P
2O
5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,例如滿足下式(2-0),藉此具備生物體溶解性,可長纖維化,可更確實地具備低的介電正切。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,於前述組成中,前述S、B、A、P、C及M更佳滿足下式(2-1)、又更佳滿足下式(2-2)、尤佳滿足下式(2-3)、再更佳滿足下式(2-4)、特佳滿足下式(2-5)、又特佳滿足式(2-6)、最佳滿足式(2-7)。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物藉由滿足前述式(2-5),作為玻璃纖維時,具備更優良的生物體溶解性,長纖維化容易,而且可具備低的介電正切,進一步地,可具備優良的耐水性,可抑制分相的產生。此處,具備更優良的生物體溶解性,意指Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為120μg/h以上。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物藉由滿足前述式(2-6),作為玻璃纖維時,具備更優良的生物體溶解性,長纖維化容易,而且可具備低的介電正切及低的介電率,進一步地,可具備優良的耐水性,可抑制分相的產生。此處,具備低的介電率,意指於測定頻率10GHz之介電率為4.50以下。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,於前述組成中,前述S、B、A、C及M較佳滿足下式(3)、更佳滿足下式(4)、又更佳滿足下式(5)、特佳滿足下式(6)。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物可含有TiO
2,含有TiO
2時,相對於總量,TiO
2之含有率例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,就提高熔融玻璃之脫泡性,且提高長纖維化之安定性之觀點,可含有Fe
2O
3。含有Fe
2O
3時,相對於總量,Fe
2O
3之含有率例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,就減低熔融玻璃之熔融黏度,使長纖維化容易的觀點,可含有ZrO
2。含有ZrO
2時,相對於總量,ZrO
2之含有率例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,就提高熔融玻璃之脫泡性,且提高長纖維化之安定性之觀點,可含有F
2及Cl
2。含有F
2及Cl
2時,相對於總量,F
2及Cl
2之含有率,合計例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,就抑制熔融玻璃之失透明溫度上昇,使長纖維化容易的觀點,可含有SnO
2。含有SnO
2時,相對於總量,SnO
2之含有率例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,就抑制熔融玻璃之失透明溫度上昇,使長纖維化容易的觀點,可含有ZnO。含有ZnO時,相對於總量,ZnO之含有率例如為3.0質量%以下之範圍,較佳為1.0質量%以下之範圍、更佳為0.4質量%以下之範圍、又更佳為0.2質量%以下之範圍、特佳為0.1質量%以下之範圍、最佳為0.001質量%以下之範圍。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,相對於總量,SiO
2、B
2O
3、Al
2O
3、CaO、MgO及P
2O
5之合計含量,例如為91.0質量%以上,較佳為95.0質量%以上、更佳為98.0質量%以上、又更佳為99.0質量%以上、尤佳為99.3質量%以上、特佳為99.5質量%以上、又特佳為99.7質量%以上、最佳為99.9質量%以上。
進一步地,本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,作為起因於原材料的雜質,相對於玻璃纖維用玻璃組成物總量,合計可含有未達3.0質量%之範圍的Li、K、Na、Ba、Mn、Co、Ni、Cu、Cr、Mo、W、Ce、Y、La、Bi、Gd、Pr、Sc或Yb之氧化物的總合;較佳可含有未達2.0質量%之範圍、更佳可含有未達1.0質量%之範圍。特別是本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物含有Li
2O、K
2O、Na
2O、BaO、CeO
2、Y
2O
3、La
2O
3、Bi
2O
3、Gd
2O
3、Pr
2O
3、Sc
2O
3,或Yb
2O
3作為雜質時,其含量較佳分別獨立地為未達0.40質量%之範圍、更佳為未達0.20質量%之範圍、又更佳未達0.10質量%之範圍、特佳未達0.05質量%之範圍、最佳未達0.01質量%之範圍。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物中,前述各成分之含有率之測定,就輕元素之Li而言可使用ICP發光分光分析裝置進行。又,其他元素之含有率之測定,可使用波長分散型螢光X射線分析裝置進行。
測定方法可列舉如下方法。首先,將玻璃調合料置入鉑坩堝,於電爐中、1550℃之溫度下保持4小時,藉由一邊施加攪拌一邊熔融而得到均質之熔融玻璃。或者將玻璃纖維置入鉑坩堝,於電爐中、1600℃之溫度下保持4小時,藉由一邊施加攪拌一邊熔融而得到均質之熔融玻璃。
前述玻璃調合料為將玻璃原料混合所調合者。又,前述玻璃纖維,當於玻璃纖維表面附著有機物時,或玻璃纖維於有機物(樹脂)中主要作為強化材而被含有時,例如係於300~650℃之範圍的溫度之馬弗爐中進行加熱0.5~24小時左右之範圍的時間等,將有機物去除後使用。
接著,使所得之熔融玻璃流出於碳板上,製作玻璃屑後,將該玻璃屑粉碎並粉末化,得到玻璃粉末。
接著,就輕元素之Li而言,係將前述玻璃粉末以酸加熱分解後,使用ICP發光分光分析裝置進行定量分析。其他元素係將前述玻璃粉末以沖壓機成形為圓盤狀後,使用波長分散型螢光X射線分析裝置進行定量分析。使用了波長分散型螢光X射線分析裝置的定量分析,具體而言,可基於以基本參數法所測定之結果,製作檢量線用試樣,並藉由檢量線法進行分析。再者,檢量線用試樣中各成分之含量,可藉由ICP發光分光分析裝置進行定量分析。將此等之定量分析結果換算為氧化物,算出各成分之含量及總量,可由此等之數值求得前述各成分之含有率(質量%)。
接著,本實施形態之玻璃纖維,包含由前述本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物所構成的玻璃絲。
本實施形態之玻璃纖維係如以下般製造。首先,基於作為玻璃原料之礦石中所含之成分與各成分之含有率,及於熔融過程中各成分之揮發量,調合玻璃原料,使成為本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物之組成。接著,將所調合之玻璃原料(玻璃調合料)供給至熔融爐,例如於1450~1600℃之範圍的溫度下熔融。接著,將經熔融之玻璃調合料(熔融玻璃)由經控制為特定溫度的套管之1~20000個之範圍的個數之噴嘴尖口拉出並進行急冷,藉以形成玻璃絲。
本實施形態之玻璃纖維用玻璃組成物,為了製造前述玻璃纖維,於前述範圍的溫度進行熔融時,藉由使作業溫度範圍ΔT為30℃以上,可長纖維化,藉由使ΔT為100℃以上,長纖維化變得容易。作業溫度範圍ΔT,係從1000泊溫度與液相溫度,藉由ΔT=1000泊溫度-液相溫度來算出。
此處,從1個噴嘴尖口或孔被吐出,且經冷卻、固化之玻璃單纖維(玻璃絲),通常較佳為具有正圓形之截面形狀,且具有未達3.0μm之範圍的直徑(絲直徑)。另一方面,前述噴嘴尖口具有非圓形形狀,且具有使熔融玻璃急冷之突起部或缺刻部時,可藉由控制溫度條件,而得到具有非圓形(例如橢圓形、扁圓形)之截面形狀的玻璃絲。玻璃絲具有橢圓形或扁圓形之截面形狀時,將截面積換算為正圓時之纖維直徑(換算纖維直徑)較佳為未達3.0μm之範圍。再者,前述絲直徑之下限值例如為0.5μm,較佳為1.0μm、更佳為2.0μm。
接著,可藉由使用塗佈裝置之塗抹器(applicator),將集束劑或黏合劑塗佈於所形成之玻璃絲,並使用集束器(gatherting shoe),一邊使1~20000條之範圍的玻璃絲集束,一邊使用捲繞機高速捲繞為管狀,而得到玻璃纖維。
本實施形態之玻璃纖維,以玻璃絲之集束性提高、玻璃纖維與樹脂之接著性提高、玻璃纖維與樹脂或無機材料中之混合物中玻璃纖維的均勻分散性之提高等為目的,其表面亦可經有機物被覆。如此之有機物可列舉澱粉、胺基甲酸酯樹脂、環氧樹脂、乙酸乙烯酯樹脂、丙烯酸樹脂、改質聚丙烯(特別是羧酸改質聚丙烯)、(聚)羧酸(特別是馬來酸)與不飽和單體之共聚物等。又,本實施形態之玻璃纖維,亦可經除了此等之樹脂以外還含有矽烷偶合劑、潤滑劑、界面活性劑等之樹脂組成物被覆。
又,本實施形態之玻璃纖維,亦可經不含上述樹脂,而含有矽烷偶合劑、界面活性劑等之處理劑組成物被覆。如此之樹脂組成物或處理劑組成物,以未經樹脂組成物或處理劑組成物被覆的狀態之本實施形態之玻璃纖維的質量為基準,係以0.03~2.0質量%之比例來被覆玻璃纖維。再者,以有機物所進行之玻璃纖維的被覆,例如可藉由於玻璃纖維之製造步驟中,使用滾筒型塗抹器等之公知方法對玻璃纖維賦予樹脂溶液或樹脂組成物溶液,之後,將賦予過樹脂溶液或樹脂組成物溶液之玻璃纖維乾燥來進行。又,以有機物所進行之玻璃纖維的被覆,亦可藉由將採取織物之形態的本實施形態之玻璃纖維,浸漬於處理劑組成物溶液中,之後將賦予過處理劑組成物之玻璃纖維乾燥來進行。
此處,矽烷偶合劑,可列舉胺基矽烷、脲基矽烷、氯矽烷、環氧基矽烷、巰基矽烷、乙烯基矽烷、(甲基)丙烯酸矽烷、苯基矽烷、苯乙烯基矽烷、異氰酸酯矽烷等。
前述胺基矽烷,可列舉γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-N’-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-苯胺基丙基三甲氧基矽烷等。
前述脲基矽烷,可列舉γ-脲基丙基三乙氧基矽烷等)、氯矽烷(γ-氯丙基三甲氧基矽烷等。
前述環氧基矽烷,可列舉β-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等。
前述巰基矽烷,可列舉γ-巰基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三甲氧基矽烷等。
前述乙烯基矽烷,可列舉乙烯基三甲氧基矽烷、N-β-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-苄基-β-胺基乙基-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等。
前述(甲基)丙烯酸矽烷,可列舉γ-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等。
前述苯基矽烷,可列舉苯基三甲氧基矽烷等。
前述苯乙烯基矽烷,可列舉p-苯乙烯基三甲氧基矽烷。
前述異氰酸酯矽烷,可列舉γ-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷等。
本實施形態中,前述矽烷偶合劑可單獨使用,或亦可組合二種以上使用。
潤滑劑可列舉改質聚矽氧油、動物油及其氫化物、植物油及其氫化物、動物性蠟、植物性蠟、礦物系蠟、高級飽和脂肪酸與高級飽和醇之縮合物、聚乙烯亞胺、聚烷基多胺烷基醯胺衍生物、脂肪酸醯胺、4級銨鹽等。
前述動物油,可列舉牛脂等。
前述植物油,可列舉大豆油、椰子油、菜籽油、棕櫚油、蓖麻油等。
前述動物性蠟,可列舉蜜蠟、羊毛脂等。
前述植物性蠟,可列舉小燭樹蠟、卡拿巴蠟等。
前述礦物系蠟,可列舉石蠟、褐煤蠟等。
前述高級飽和脂肪酸與高級飽和醇之縮合物,可列舉硬脂酸月桂酯等之硬脂酸酯等。
前述脂肪酸醯胺,可列舉二乙三胺、三乙四胺、四乙五胺等之聚乙烯多胺,與月桂酸、肉豆蔻酸、棕櫚酸、硬脂酸等之脂肪酸的脫水縮合物等。
前述4級銨鹽,可列舉月桂基三甲基銨氯化物等之烷基三甲基銨鹽等。
本實施形態中,前述潤滑劑可單獨使用,或亦可組合二種以上使用。
界面活性劑,可列舉非離子系界面活性劑、陽離子系界面活性劑、陰離子系界面活性劑、兩性界面活性劑。
前述非離子系界面活性劑,可列舉環氧乙烷環氧丙烷烷基醚、聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯-聚氧丙烯-嵌段共聚物、烷基聚氧乙烯-聚氧丙烯-嵌段共聚物醚、聚氧乙烯脂肪酸酯、聚氧乙烯脂肪酸單酯、聚氧乙烯脂肪酸二酯、聚氧乙烯山梨醇酐脂肪酸酯、甘油脂肪酸酯環氧乙烷加成物、聚氧乙烯蓖麻油醚、硬化蓖麻油環氧乙烷加成物、烷基胺環氧乙烷加成物、脂肪酸醯胺環氧乙烷加成物、甘油脂肪酸酯、聚甘油脂肪酸酯、季戊四醇脂肪酸酯、山梨醇脂肪酸酯、山梨醇酐脂肪酸酯、蔗糖脂肪酸酯、多元醇烷基醚、脂肪酸烷醇醯胺、乙炔二醇、乙炔醇、乙炔二醇之環氧乙烷加成物、乙炔醇之環氧乙烷加成物。
前述陽離子系界面活性劑,可列舉氯化烷基二甲基苄基銨、氯化烷基三甲基銨、烷基二甲基乙基銨乙基硫酸鹽、高級烷基胺乙酸鹽、高級烷基胺鹽酸鹽、環氧乙烷對高級烷基胺之加成物、高級脂肪酸與聚伸烷基多胺之縮合物、高級脂肪酸與烷醇胺之酯的鹽、高級脂肪酸醯胺之鹽、咪唑啉型陽離子性界面活性劑、烷基吡啶鎓鹽。
前述陰離子系界面活性劑,可列舉高級醇硫酸酯鹽、高級烷基醚硫酸酯鹽、α-烯烴硫酸酯鹽、烷基苯磺酸鹽、α-烯烴磺酸鹽、脂肪酸鹵化物與N-甲基牛磺酸之反應生成物、磺琥珀酸二烷基酯鹽、高級醇磷酸酯鹽、高級醇環氧乙烷加成物之磷酸酯鹽。
前述兩性界面活性劑,可列舉胺基酸型兩性界面活性劑、烷基二甲基甜菜鹼等之甜菜鹼型兩性界面活性劑、咪唑啉型兩性界面活性劑。
前述胺基酸型兩性界面活性劑,可列舉烷基胺基丙酸鹼金屬鹽等。
本實施形態中,前述界面活性劑可單獨使用,或亦可組合二種以上使用。
本實施形態之玻璃纖維之於測定頻率10GHz的介電正切,為未達0.0030之範圍,較佳為0.0011~0.0029之範圍、更佳為0.0015~0.0028之範圍、又更佳為0.0019~0.0027之範圍、特佳為0.0020~0.0027之範圍、最佳為0.0021~0.0026之範圍。
又,本實施形態之玻璃纖維之於測定頻率10GHz的介電率,為未達5.20之範圍,較佳為4.00~5.00之範圍、更佳為4.10~4.90之範圍、又更佳為4.15~4.80之範圍、尤佳為4.20~4.70之範圍、特佳為4.25~4.65之範圍、又特佳為4.31~4.60之範圍、最佳為4.32~4.44之範圍。再者,本實施形態之玻璃纖維之介電率,可使用與後述介電正切之測定方法相同之試驗片及測定裝置,根據JIS C 2565:1992來進行測定。
又,本實施形態之玻璃纖維中Si、B、Al與Ca之合計溶出速度,為110μg/h以上之範圍,較佳為110~500μg/h之範圍、更佳為120~400μg/h之範圍、又更佳為130~300μg/h之範圍。
接著,本實施形態之玻璃纖維織物,係由本實施形態之前述玻璃纖維所構成。本實施形態之玻璃織物,可使用其本身公知之織機,藉由以本實施形態之前述玻璃纖維為經紗及緯紗進行編織而得到。前述織機,例如可列舉噴氣式或噴水式等之噴射式織機、梭式織機、劍桅式織機等。又,以前述織機所進行的編織法,例如可列舉平織、緞紋織、方平織、斜紋織等,就製造效率之觀點較佳為平織。
本實施形態之玻璃纖維織物中所含有的本實施形態之前述玻璃纖維,較佳由具備2.0μm以上9.0μm以下之範圍的絲直徑之玻璃絲所構成,具備0.35~70.0tex(g/1000m)之範圍的質量;更佳由具備2.0μm以上且未達3.0μm之範圍的絲直徑之玻璃絲所構成,具備0.35~1.5tex之範圍的質量。
此處,本實施形態之玻璃纖維織物中所含有的本實施形態之前述玻璃纖維的絲直徑,係針對前述玻璃纖維之截面至少50點,以掃描型電子顯微鏡(日立先端科技股份有限公司製、商品名:S-3400N、倍率:3000倍),來測定構成前述玻璃纖維之玻璃絲的直徑時之測定值的平均值。
又,本實施形態之玻璃纖維織物,較佳由具備40~150條/25mm之範圍的織密度之經紗,與具備40~150條/25mm之範圍的織密度之緯紗所構成。
本實施形態之玻璃纖維織物,於編織之後,亦可實施脫油處理、表面處理,及開纖處理。
脫油處理,可列舉將玻璃纖維織物於環境溫度350℃~400℃之範圍的加熱爐內配置40~80小時之範圍的時間,將附著於玻璃纖維之有機物進行加熱分解的處理。
表面處理,可列舉於含有前述矽烷偶合劑,或前述矽烷偶合劑及前述界面活性劑之溶液中浸漬玻璃纖維織物,將多餘的水擰去後,於80~180℃之範圍的溫度下加熱乾燥1~30分鐘之範圍的時間之處理。
開纖處理,例如可列舉一邊對玻璃纖維織物之經紗施加20~200N之範圍的張力,進行藉由水流壓力所進行的開纖、以液體為介質藉由高頻率振動所進行的開纖、以具有面壓之流體的壓力所進行的開纖、藉由輥的加壓所進行的開纖等,將經紗及緯紗之紗寬加寬的處理。
又,本實施形態之玻璃纖維織物,較佳具備2.5~220g/m
2之範圍的質量、更佳具備4.0~200.0μm之範圍的厚度。
又,本實施形態之玻璃纖維織物,亦可具備含有前述矽烷偶合劑,或前述矽烷偶合劑及前述界面活性劑之表面處理層。本實施形態之玻璃纖維織物包含該表面處理層時,該表面處理層,相對於包含表面處理層之玻璃纖維織物之總量而言,例如可具備0.03~1.50質量%之範圍的質量。
本實施形態之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,含有前述本實施形態之玻璃纖維。具體而言,本實施形態之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,於含有樹脂(熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂)、玻璃纖維、其他添加劑的經玻璃纖維強化之樹脂組成物中,相對於經玻璃纖維強化之樹脂組成物總量而言,含有10~90質量%之範圍的玻璃纖維。又,本實施形態之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,相對於經玻璃纖維強化之樹脂組成物總量而言,含有90~10質量%之範圍的樹脂,且含有0~40質量%之範圍的其他添加劑。
此處,前述熱可塑性樹脂,可列舉聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、苯乙烯/馬來酸酐樹脂、苯乙烯/馬來醯亞胺樹脂、聚丙烯腈、丙烯腈/苯乙烯(AS)樹脂、丙烯腈/丁二烯/苯乙烯(ABS)樹脂、氯化聚乙烯/丙烯腈/苯乙烯(ACS)樹脂、丙烯腈/乙烯/苯乙烯(AES)樹脂、丙烯腈/苯乙烯/丙烯酸甲酯(ASA)樹脂、苯乙烯/丙烯腈(SAN)樹脂、甲基丙烯酸樹脂、聚氯乙烯(PVC)、聚偏二氯乙烯(PVDC)、聚醯胺、聚縮醛、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚對苯二甲酸丁二酯(PBT)、聚對苯二甲酸丙二酯(PTT)、聚碳酸酯、聚芳硫醚、聚醚碸(PES)、聚苯基碸(PPSU)、聚苯醚(PPE)、改質聚苯醚(m-PPE)、聚芳基醚酮、液晶聚合物(LCP)、氟樹脂、聚醚醯亞胺(PEI)、聚芳香酯(PAR)、聚碸(PSF)、聚醯胺醯亞胺(PAI)、聚胺基雙馬來醯亞胺(PABM)、熱可塑性聚醯亞胺(TPI)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、乙烯/乙酸乙烯酯(EVA)樹脂、離子聚合物(IO)樹脂、聚丁二烯、苯乙烯/丁二烯樹脂、聚丁烯、聚甲基戊烯、烯烴/乙烯醇樹脂、環狀烯烴樹脂、纖維素樹脂、聚乳酸等。
具體而言,前述聚乙烯,可列舉高密度聚乙烯(HDPE)、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯(LDPE)、直鏈狀低密度聚乙烯(LLDPE)、超高分子量聚乙烯等。
前述聚丙烯,可列舉同排聚丙烯、無規聚丙烯、對排聚丙烯及此等之混合物等。
前述聚苯乙烯,可列舉具有無規結構之無規聚苯乙烯的通用聚苯乙烯(GPPS)、對GPPS添加有橡膠成分之耐衝擊性聚苯乙烯(HIPS)、具有對排結構之對排聚苯乙烯等。
前述甲基丙烯酸樹脂,可列舉將丙烯酸、甲基丙烯酸、苯乙烯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸丁酯、脂肪酸乙烯酯中的一種均聚合而得的聚合物,或將二種以上共聚合而得的聚合物等。
前述聚氯乙烯,可列舉藉由以往公知之乳化聚合法、懸浮聚合法、微懸浮聚合法、塊狀聚合法等之方法所聚合的氯乙烯均聚物,或與可與氯乙烯單體共聚合之單體的共聚物,或使氯乙烯單體接枝聚合於聚合物而得的接枝共聚物等。
前述聚醯胺,可列舉聚己醯胺(耐綸6)、聚六亞甲己二醯胺(耐綸66)、聚四亞甲己二醯胺(耐綸46)、聚四亞甲癸二醯胺(耐綸410)、聚五亞甲己二醯胺(耐綸56)、聚五亞甲癸二醯胺(耐綸510)、聚六亞甲癸二醯胺(耐綸610)、聚六亞甲十二醯胺(耐綸612)、聚十亞甲己二醯胺(耐綸106)、聚十亞甲癸二醯胺(耐綸1010)、聚十亞甲十二醯胺(耐綸1012)、聚十一醯胺(耐綸11)、聚十一亞甲己二醯胺(耐綸116)、聚十二醯胺(耐綸12)、聚二甲苯己二醯胺(耐綸XD6)、聚二甲苯癸二醯胺(耐綸XD10)、聚間二甲苯己二醯胺(耐綸MXD6)、聚對二甲苯己二醯胺(耐綸PXD6)、聚四亞甲對苯二甲醯胺(耐綸4T)、聚五亞甲對苯二甲醯胺(耐綸5T)、聚六亞甲對苯二甲醯胺(耐綸6T)、聚六亞甲間苯二甲醯胺(耐綸6I)、聚九亞甲對苯二甲醯胺(耐綸9T)、聚十亞甲對苯二甲醯胺(耐綸10T)、聚十一亞甲對苯二甲醯胺(耐綸11T)、聚十二亞甲對苯二甲醯胺(耐綸12T)、聚四亞甲間苯二甲醯胺(耐綸4I)、聚雙(3-甲基-4-胺基己基)甲烷對苯二甲醯胺(耐綸PACMT)、聚雙(3-甲基-4-胺基己基)甲烷間苯二甲醯胺(耐綸PACMI)、聚雙(3-甲基-4-胺基己基)甲烷十二醯胺(耐綸PACM12)、聚雙(3-甲基-4-胺基己基)甲烷十四醯胺(耐綸PACM14)等之成分中的1種,或組合2種以上之成分的共聚物或此等之混合物等。
前述聚縮醛,可列舉以氧亞甲基單位為主要重複單位之均聚物,及主要由氧亞甲基單位所構成,主鏈中含有具有2~8個之鄰接碳原子的氧伸烷單位的共聚物等。
前述聚對苯二甲酸乙二酯,可列舉藉由使對苯二甲酸或其衍生物與乙二醇聚縮合所得之聚合物等。
前述聚對苯二甲酸丁二酯,可列舉藉由使對苯二甲酸或其衍生物與1,4-丁二醇聚縮合所得之聚合物等。
前述聚對苯二甲酸丙二酯,可列舉藉由使對苯二甲酸或其衍生物與1,3-丙二醇聚縮合所得之聚合物等。
前述聚碳酸酯,可列舉藉由使二羥基二芳基化合物與碳酸二苯酯等之碳酸酯在熔融狀態反應的酯交換法所得之聚合物,或藉由使二羥基芳基化合物與光氣反應的光氣法所得之聚合物。
前述聚芳硫醚,可列舉直鏈型聚苯硫醚、藉由於聚合後進行硬化反應而高分子量化的交聯型聚苯硫醚、聚苯硫醚碸、聚苯硫醚醚、聚苯硫醚酮等。
前述聚苯醚,可列舉聚(2,3-二甲基-6-乙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-氯甲基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-羥基乙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-n-丁基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-乙基-6-異丙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-乙基-6-n-丙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2,3,6-三甲基-1,4-伸苯基醚)、聚[2-(4’-甲基苯基)-1,4-伸苯基醚]、聚(2-溴-6-苯基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-苯基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-苯基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-氯-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-氯-6-乙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-氯-6-溴-1,4-伸苯基醚)、聚(2,6-二-n-丙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-異丙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-氯-6-甲基-1,4-伸苯基醚)、聚(2-甲基-6-乙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2,6-二溴-1,4-伸苯基醚)、聚(2,6-二氯-1,4-伸苯基醚)、聚(2,6-二乙基-1,4-伸苯基醚)、聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基醚)等。
前述改質聚苯醚,可列舉聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基)醚與聚苯乙烯之聚合物合金、聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基)醚與苯乙烯/丁二烯共聚物之聚合物合金、聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基)醚與苯乙烯/馬來酸酐共聚物之聚合物合金、聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基)醚與聚醯胺之聚合物合金、聚(2,6-二甲基-1,4-伸苯基)醚與苯乙烯/丁二烯/丙烯腈共聚物之聚合物合金;於前述聚苯醚之聚合物鏈末端導入有胺基、環氧基、羧基、苯乙烯基等之官能基者;於前述聚苯醚之聚合物鏈側鏈導入有胺基、環氧基、羧基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基等之官能基者等。
前述聚芳基醚酮,可列舉聚醚酮(PEK)、聚醚醚酮(PEEK)、聚醚酮酮(PEKK)、聚醚醚酮酮(PEEKK)等。
前述液晶聚合物(LCP),可列舉由選自作為熱向型液晶聚酯之芳香族羥基羰基單位、芳香族二羥基單位、芳香族二羰基單位、脂肪族二羥基單位、脂肪族二羰基單位等的1種以上之結構單位所構成的(共)聚合物等。
前述氟樹脂,可列舉聚四氟乙烯(PTFE)、全氟烷氧基樹脂(PFA)、氟化乙烯丙烯樹脂(FEP)、氟化乙烯四氟乙烯樹脂(ETFE)、聚氟乙烯(PVF)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚氯三氟乙烯(PCTFE)、乙烯/氯三氟乙烯樹脂(ECTFE)等。
前述離子聚合物(IO)樹脂,可列舉烯烴或苯乙烯與不飽和羧酸之共聚物,且其係將羧基之一部分以金屬離子中和而成的聚合物等。
前述烯烴/乙烯醇樹脂,可列舉乙烯/乙烯醇共聚物、丙烯/乙烯醇共聚物、乙烯/乙酸乙烯酯共聚物皂化物、丙烯/乙酸乙烯酯共聚物皂化物等。
前述環狀烯烴樹脂,可列舉環己烯等之單環體、四環戊二烯等之多環體、環狀烯烴單體之聚合物等。
前述聚乳酸,可列舉L體之均聚物的聚L-乳酸、D體之均聚物的聚D-乳酸,或其混合物的立體複合物型聚乳酸等。
前述纖維素樹脂,可列舉甲基纖維素、乙基纖維素、羥基纖維素、羥基甲基纖維素、羥基乙基纖維素、羥基乙基甲基纖維素、羥基丙基甲基纖維素、纖維素乙酸酯、纖維素丙酸酯、纖維素丁酸酯等。
又,前述熱硬化性樹脂,可列舉不飽和聚酯樹脂、乙烯酯樹脂、環氧(EP)樹脂、三聚氰胺(MF)樹脂、酚樹脂(PF)、胺基甲酸酯樹脂(PU)、聚異氰酸酯、聚異三聚氰酸酯、改質聚醯亞胺(PI)樹脂、脲(UF)樹脂、聚矽氧(SI)樹脂、呋喃(FR)樹脂、苯并胍胺(BR)樹脂、醇酸樹脂、二甲苯樹脂、雙馬來醯亞胺三嗪(BT)樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂(PDAP)等。
具體而言,前述不飽和聚酯樹脂,可列舉藉由使脂肪族不飽和二羧酸與脂肪族二醇進行酯化反應所得之樹脂。
前述乙烯酯樹脂,可列舉雙酚系乙烯酯樹脂、酚醛清漆系乙烯酯樹脂。
前述環氧樹脂,可列舉雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚E型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、雙酚M型環氧樹脂(4,4’-(1,3-伸苯基二異亞丙基)雙酚型環氧樹脂)、雙酚P型環氧樹脂(4,4’-(1,4-伸苯基二異亞丙基)雙酚型環氧樹脂)、雙酚Z型環氧樹脂(4,4’-環亞己基雙酚型環氧樹脂)、酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、四酚基乙烷型酚醛清漆型環氧樹脂、具有縮合環芳香族烴結構之酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、伸二甲苯基型環氧樹脂或苯基芳烷基型環氧樹脂等之芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、萘二醇型環氧樹脂、2官能至4官能環氧基型萘樹脂、聯萘型環氧樹脂、萘芳烷基型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、苯氧基型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、降莰烯型環氧樹脂、金剛烷型環氧樹脂、茀型環氧樹脂等。
前述三聚氰胺樹脂,可列舉由三聚氰胺(2,4,6-三胺基-1,3,5-三嗪)與甲醛之聚縮合所成之聚合物。
前述酚樹脂,可列舉酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、雙酚A型酚醛清漆樹脂等之酚醛清漆型酚樹脂;羥甲基型甲階樹脂、二亞甲基醚型甲階樹脂等之甲階型酚樹脂,或芳基伸烷基型酚樹脂等,可列舉其中之一種,或組合二種以上者。
前述脲樹脂,可列舉藉由尿素與甲醛之縮合所得之樹脂。
前述熱可塑性樹脂或前述熱硬化性樹脂可單獨使用,或亦可組合二種以上使用。
前述其他添加劑,可列舉玻璃纖維以外之強化纖維、玻璃纖維以外之填充劑、難燃劑、紫外線吸收劑、熱安定劑、抗氧化劑、抗靜電劑、流動性改良劑、抗黏劑、潤滑劑、核劑、抗菌劑、顏料等。
前述玻璃纖維以外之強化纖維,例如可列舉碳纖維、金屬纖維。
前述玻璃纖維以外之填充劑,例如可列舉玻璃粉、滑石、雲母。
本實施形態之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,亦可為藉由其本身公知之方法,於本實施形態之前述玻璃纖維織物中含浸前述樹脂,經半硬化而得的預浸物。
本實施形態之經玻璃纖維強化之樹脂組成物,可藉由射出成形法、射出壓縮成形法、二色成形法、中空成形法、發泡成形法(亦包含超臨界流體法)、埋入射出成形法、模內塗裝成形法、熱壓釜成形法、擠出成形法、片狀成形法、熱成形法、旋轉成形法、層合成形法、壓製成形法、吹塑成形法、沖壓成形法、灌注法、手積層法、噴佈法、低壓RIM成形法、樹脂轉注成形法、片狀模料法、塊狀模料法、拉擠法、線繞法等之公知成形法成形而得到各種玻璃纖維強化樹脂成形品。又,藉由使前述預浸物硬化,亦可得到玻璃纖維強化樹脂成形品。
如此之成形品之用途,例如可列舉印刷配線板、電子零件(連接器等)、電子裝置之殼體(天線、雷達等)、燃料電池之隔離膜等。
接著顯示本發明之實施例、比較例及參考例。
[實施例]
[實施例1~6、比較例1~5及參考例]
由以下所示之方法,實施生物體溶解性、介電正切、作業溫度範圍、耐水性及分相之評價。實施例1~6之結果示於表1、比較例1~5及參考例之結果示於表2。
再者,由實施例1之玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之於測定頻率10GHz之介電正切為0.0026,於測定頻率10GHz之介電率為4.42,Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為141μg/h。
又,由實施例2之玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之於測定頻率10GHz之介電正切為0.0027,於測定頻率10GHz之介電率為4.51,Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為185μg/h。
又,實施例3之玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維之於測定頻率10GHz之介電正切為0.0023,於測定頻率10GHz之介電率為4.43,Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為115μg/h。
[生物體溶解性]
首先,以熔融固化後之玻璃組成成為表1所示之實施例1~6及表2所示之比較例1~5及參考例的各組成之方式,混合玻璃原料,得到玻璃調合料。接著,將所得之玻璃調合料置入鉑坩堝,將該鉑坩堝以1500~1600℃之範圍的溫度之適於各實施例、各比較例及參考例之玻璃調合料之熔融的溫度條件下,於電爐中保持4小時,一邊對玻璃調合料施加攪拌一邊熔融,藉以得到均質之熔融玻璃。接著,使所得之熔融玻璃流出於碳板上,冷卻而得到塊狀之玻璃屑。
接著,於底部具備1個噴嘴尖口的鉑製容器中投入所得之玻璃屑,將鉑製容器加熱至1150~1350℃之範圍的溫度,將玻璃屑熔融而得到熔融玻璃。接著,由噴嘴尖口拉出熔融玻璃,捲繞於捲繞裝置。接著,調整鉑製容器之加熱溫度及捲繞裝置之捲繞速度,於1150~1350℃之範圍的溫度之適於各實施例、各比較例及參考例之玻璃組成的加熱溫度,及800~1200rpm之範圍的捲繞速度之適於各實施例、各比較例及參考例之玻璃組成的捲繞速度,將玻璃纖維捲繞於捲繞裝置,得到絲直徑13.0μm之玻璃纖維樣品。
接著,根據K.Sebastian. et al., Glass Science and Technology, Vol.75, pp.263-270 (2020),於蒸餾水約800mL中,逐次添加如下所示之No.1~12之試藥,一邊以No.13之鹽酸(1:1)調整pH,並且以最終成為1L的方式,調製模擬肺內環境之pH4.5之人工肺液。
前述No.1~12之試藥係如下述。No.1:氯化鈉、No.2:碳酸氫鈉、No.3:氯化鈣、No.4:磷酸氫二鈉、No.5:硫酸鈉、No.6:氯化鎂六水合物、No.7:甘胺酸、No.8:檸檬酸三鈉二水合物、No.9:酒石酸鈉二水合物、No.10:丙酮酸鈉、No.11:90%乳酸、No.12:甲醛。
其結果,前述人工肺液1L,具備氯化鈉7.12g/L、碳酸氫鈉1.95g/L、氯化鈣0.022g/L、磷酸氫二鈉0.143g/L、硫酸鈉0.079g/L、氯化鎂六水合物0.212g/L、甘胺酸0.118g/L、檸檬酸三鈉二水合物0.152g/L、酒石酸鈉二水合物0.18g/L、丙酮酸鈉0.172g/L、90%乳酸0.156g/L、甲醛3mL、鹽酸(1:1)4-5mL之組成。
接著,將所調製之人工肺液靜置24小時。接著,由於在靜置後之人工肺液中,伴隨碳酸氣的脫離,產生pH之上昇,故使用鹽酸將人工肺液之pH再調整為4.5。
再者,已知纖維被攝入至肺中時,會被巨噬細胞攝入,由於巨噬細胞周圍的pH為4.5,故可期待對pH4.5之人工肺液的溶解性高的纖維係於肺內溶解。
接著,根據K.Sebastian. et al., Glass Science and Technology, Vol.75, pp.263-270 (2020),將前述之玻璃纖維樣品切斷為會容納於線內式過濾器固定座內之長度的1~3mm之長度,作為溶出試驗用玻璃纖維樣品。將前述溶出試驗用玻璃纖維樣品載置於設置在線內式過濾器固定座內的膜濾器上,將加溫至37℃之前述人工肺液,以成為140~170mL/日之範圍的流量的方式以泵進行送液,送入線內式過濾器固定座內,藉由使通過試驗用玻璃纖維樣品與過濾器固定座之濾液累積於容器內,來實施溶出試驗。此時,以人工肺液之流量(單位:μm
3/s)與樣品表面積(單位:μm
2)之比(人工肺液之流量/樣品表面積)成為0.030±0.005μm/s的方式,調整載置於膜濾器上的樣品之質量。24小時經過後,由容器回收濾液,以Si、Al、B、Ca為分析對象離子,使用感應耦合電漿發光分析法(ICP-AES)將濾液中之溶出離子成分予以定量,藉由將對Si、Al、B、Ca之ICP-AES之定量結果(μg)除以24小時,算出各成分之溶出速度(μg/h)。
接著,以前述方法所測定之Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為110μg/h以上之範圍時,將生物體溶解性評價為「OK」;Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為未達110μg/h之範圍時,將生物體溶解性評價為「NG」。
[介電正切]
首先,以熔融固化後之玻璃組成成為表1所示之實施例1~6及表2所示之比較例1~5及參考例的各組成的方式,混合玻璃原料,得到玻璃調合料。接著,將所得之玻璃調合料置入80mm直徑之鉑坩堝,以1500℃~1600℃之範圍的溫度熔融7小時後由坩堝取出,得到玻璃塊。接著,將所得之玻璃塊於580~700℃之範圍的溫度退火8小時,得到試驗片。
接著,將試驗片切斷及研磨,製成80mm×3mm(厚度1mm)之研磨試驗片。接著,將所得之研磨試驗片絕對乾燥後,於23℃、濕度60%之室內保管24小時。接著,對於所得之研磨試驗片,根據JIS C 2565:1992,使用AET股份有限公司製空腔共振器法介電率測定裝置ADMS01Oc1(商品名),測定於10GHz之介電正切(散逸率Df)。
接著,以前述方法所測定的介電正切為未達0.0030之範圍時,將介電正切評價為「OK」;介電正切為0.0030以上之範圍時,將介電正切評價為「NG」。
[作業溫度範圍]
使用附旋轉黏度計之高溫電爐(芝浦系統股份有限公司製),於鉑坩堝中熔融前述之玻璃屑,使用旋轉式Brookfield型黏度計,一邊變化熔融溫度一邊連續地測定熔融玻璃之黏度,藉由測定旋轉黏度為1000泊時所對應之溫度,求得1000泊溫度。
接著,將前述之玻璃屑粉碎,將粒徑0.5~1.5mm之範圍的玻璃粒子40g置入180×20×15mm之鉑製樣品舟,於設置有900~1400℃之範圍的溫度梯度之管狀電爐中加熱8小時以上後,由該管狀電爐中取出,以偏光顯微鏡觀察,特定出源自玻璃之結晶(失透明)開始析出的位置。將管狀電爐內之溫度使用B熱電偶進行實測,求得析出開始的位置之溫度,作為液相溫度。
接著,由以前述方法所測定之1000泊溫度與液相溫度,算出作業溫度範圍ΔT(ΔT=1000泊溫度-液相溫度)。ΔT為100℃以上之範圍時,將作業溫度範圍評價為「A」;ΔT為30℃以上且未達100℃之範圍時,將作業溫度範圍評價為「B」;ΔT為未達30℃之範圍時,將作業溫度範圍評價為「C」。
[耐水性]
以與生物體溶解性評價時完全相同之方法,製作絲直徑13.0μm之玻璃纖維樣品1.0g。接著,測定於80℃之溫度之水中將前述玻璃纖維樣品浸漬24小時之際前後之該玻璃纖維樣品之質量減少率。
接著,以前述方法所測定的質量減少率為未達1.0質量%之範圍時,將耐水性評價為「A」;質量減少率為1.0質量%以上之範圍時,將耐水性評價為「B」。
[分相]
觀察前述介電正切測定用之玻璃塊之外觀時,透明或雖有若干混濁但大致透明時將分相評價為「A」;雖見到混濁但光會通過,或者混濁時,將分相評價為「B」。
由表1明顯可知,若依照相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO
2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B
2O
3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al
2O
3、2.5質量%以上8.9質量%以下之範圍的P
2O
5,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO的實施例1~6之玻璃纖維用玻璃組成物,則Si、B、Al、Ca之4種成分之合計溶出速度為110μg/h以上,作業溫度範圍為30℃以上,且介電正切為未達0.0030,作為玻璃纖維時,具備生物體溶解性,可長纖維化,而且可具備低的介電正切。
另一方面,由表2明顯可知,若依相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO
2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B
2O
3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al
2O
3,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO,但P
2O
5之含有率為未達2.5質量%或超過8.9質量%的比較例1~5及參考例之玻璃纖維用玻璃組成物,則產生以下之任一或複數種不良狀況:作業溫度範圍為未達30℃,作為玻璃纖維時,長纖維化困難,或介電正切為0.0030以上,作為玻璃纖維時,無法具備低的介電正切,或作為玻璃纖維時,以前述方法所測定的Si、B、Al與Ca之合計溶出速度為110μg/h以下,作為玻璃纖維時,無法具備生物體溶解性。
再者,參考例之玻璃纖維用玻璃組成物,為日本特願2020-213162號說明書記載之玻璃組成物,相對於總量,P
2O
5之含量為0.0質量%的這點係與本案請求項1之發明相異,由於相對於總量,P
2O
5之含量為0.0質量%,故無法定義式(1-1)、(2-1)、(2-2)、(2-3)的這點係與本案請求項2-5之發明相異。而由表2明顯可知,由參考例之玻璃纖維用玻璃組成物所得到的玻璃纖維,雖具備生物體溶解性,可長纖維化,但無法具備足夠低的介電正切。
Claims (9)
- 一種玻璃纖維用玻璃組成物,其特徵為 相對於總量,含有36.0質量%以上且未達48.0質量%之範圍的SiO 2、18.0質量%以上32.0質量%以下之範圍的B 2O 3、12.0質量%以上24.0質量%以下之範圍的Al 2O 3、2.5質量%以上8.9質量%以下之範圍的P 2O 5,與合計5.0質量%以上13.0質量%以下之範圍的CaO及MgO。
- 如請求項1之玻璃纖維用玻璃組成物,其中前述SiO 2之含有率S、前述P 2O 5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,滿足下式(1-1);
- 如請求項1之玻璃纖維用玻璃組成物,其中前述SiO 2之含有率S、前述B 2O 3之含有率B、前述Al 2O 3之含有率A、前述P 2O 5之含有率P、前述CaO之含有率C及前述MgO之含有率M,滿足下式(2-1);
- 如請求項1之玻璃纖維用玻璃組成物,其中前述S、B、A、P、C及M,滿足下式(2-2);
- 如請求項1之玻璃纖維用玻璃組成物,其中前述S、B、A、P、C及M,滿足下式(2-3);
- 一種玻璃纖維,其特徵為包含由如請求項1之玻璃纖維用玻璃組成物所構成的玻璃絲。
- 如請求項6之玻璃纖維,其中前述玻璃絲之絲直徑未達3.0μm。
- 一種玻璃纖維織物,其特徵為由如請求項6或請求項7之玻璃纖維所構成。
- 一種經玻璃纖維強化之樹脂組成物,其特徵為包含如請求項6或請求項7之玻璃纖維。
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