TW202309229A - 光學黏著劑層 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種適合用於軟性裝置之光學黏著劑層。 本發明之光學黏著劑層10具有第1面10a、及與該第1面10a為相反側之第2面10b。光學黏著劑層10於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'。光學黏著劑層10中之第1面10a及第2面10b之至少一者在貼合於聚醯亞胺膜後於23℃下經過30分鐘後，於剝離角度180°及剝離速度300 mm/分鐘之條件下對於該聚醯亞胺膜具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。

Description

光學黏著劑層
本發明係關於一種光學黏著劑層。
顯示面板例如具有包含畫素面板、觸控面板、偏光板及覆蓋膜等之積層結構。於此種顯示面板之製造過程中，為了使積層結構所包含之要素彼此接合，可使用由光學用途之透明黏著劑所形成之黏著劑層(光學黏著劑層)。於顯示面板之製造過程中，例如藉由將由光學黏著劑組合物所形成之光學黏著片材貼合於接合對象物而形成光學黏著劑層。或者，藉由將光學黏著劑組合物塗佈於接合對象物上等而形成光學黏著劑層。
另一方面，目前正在開發可反覆彎折(可摺疊)之顯示面板來用於例如智慧型手機及平板終端。於可摺疊顯示面板中，積層結構中之各要素被製作成能夠反覆彎折，此種要素間之接合係使用光學黏著劑層。關於可摺疊顯示面板等軟性裝置用之光學黏著劑層，例如記載於下述專利文獻1中。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2018-111754號公報
[發明所欲解決之問題]
先前，於可摺疊顯示面板之彎折部位容易產生光學黏著劑層自被黏著體之剝離。其原因在於：當顯示面板彎折時，於該彎折部位，剪切應力等應力局部地作用於光學黏著劑層。該剝離之產生會導致裝置之功能不良，故欠佳。對於可摺疊顯示面板用之光學黏著劑層，要求以更高之水準兼顧當顯示器彎曲時容易與被黏著體一同彎曲變形、與抑制自該被黏著體之剝離。
作為軟性裝置，亦正在開發可捲取(可捲曲)之顯示面板。對於可捲曲顯示面板用之光學黏著劑層，要求以非常高之水準兼顧當顯示器捲取時容易與被黏著體一同變形(捲繞變形)、與抑制自該被黏著體之剝離。
本發明提供一種適合用於軟性裝置之光學黏著劑層。 [解決問題之技術手段]
本發明[1]包含一種光學黏著劑層，其係具有第1面、及與該第1面為相反側之第2面者，且於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'，上述第1面及上述第2面之至少一者在貼合於聚醯亞胺膜後於23℃下經過30分鐘後，於剝離角度180°及剝離速度300 mm/分鐘之條件下對於該聚醯亞胺膜具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。
本發明[2]包含如上述[1]所記載之光學黏著劑層，其於-20℃下之上述剪切儲存模數G'(kPa)及上述剝離黏著力F(N/25 mm)於G'＞135時滿足F≧0.4667×G'－58。
本發明[3]包含如上述[1]或[2]所記載之光學黏著劑層，其於-20℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於上述剝離黏著力F(N/25 mm)之比率為200以下。
本發明[4]包含如上述[1]至[3]中任一項所記載之光學黏著劑層，其於-40℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於上述剝離黏著力F(N/25 mm)之比率為200以下。
本發明[5]包含如上述[1]至[4]中任一項所記載之光學黏著劑層，其於-40℃下之剪切儲存模數G'為1200 kPa以下。
本發明[6]包含如上述[1]至[5]中任一項所記載之光學黏著劑層，其最大厚度與最小厚度之差為3 μm以下。
本發明[7]包含如上述[1]至[6]中任一項所記載之光學黏著劑層，其捲繞於截面直徑20 mm之捲芯後，經過1小時後之透過率之變化為5%以下。 [發明之效果]
本發明之光學黏著劑層如上所述，於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'。具有此種程度之高柔軟性之光學黏著劑層於貼合有該黏著劑層之被黏著體以相對較大之曲率發生變形(上述彎曲變形及捲繞變形等)之情形時，容易追隨該被黏著體之變形而以較大之曲率發生變形。光學黏著劑層柔軟而容易以較大之曲率發生變形(彎曲變形性)適合於實現使用該光學黏著劑層之軟性裝置之良好之反覆變形(反覆之彎曲變形及捲繞變形等)。又，光學黏著劑層如上所述，第1面及第2面之至少一者於特定條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。該構成適合於確保光學黏著劑層對被黏著體之良好之密接性，因此，適合於抑制光學黏著劑層自被黏著體剝離。以此方式兼顧彎曲變形性與剝離抑制性之光學黏著劑層適合用於軟性裝置。
作為本發明之光學黏著劑層之一實施方式之光學黏著劑層10如圖1所示，具有特定厚度之片材形狀，沿與厚度方向H正交之方向(面方向)擴展。光學黏著劑層10具有第1面10a、及與該第1面10a為相反側之第2面10b。圖1例示性地表示如下狀態，即光學黏著劑層10被製作成光學黏著片材S，且於該片材之兩面貼合有剝離膜L1、L2。附有剝離膜之光學黏著片材S例如為捲狀(省略圖示)。
光學黏著劑層10具有單層結構或2層以上之多層結構(圖1中省略圖示)。圖2係作為2層結構之光學黏著劑層10之一例之光學黏著劑層10A的局部放大圖。光學黏著劑層10A沿厚度方向H依序具備黏著劑層11(第1黏著劑層)及黏著劑層12(第2黏著劑層)(2層結構)。於光學黏著劑層10A中，黏著劑層11之露出面(黏著劑層11中之與黏著劑層12為相反側之面)係第1面10a，黏著劑層12之露出面(黏著劑層12中之與黏著劑層11為相反側之面)係第2面10b。圖3係作為3層結構之光學黏著劑層10之一例之光學黏著劑層10B的局部放大圖。光學黏著劑層10B沿厚度方向H依序具備黏著劑層11(第1黏著劑層)、黏著劑層12(第2黏著劑層)、及黏著劑層13(第3黏著劑層)(3層結構)。於光學黏著劑層10B中，黏著劑層11之露出面(黏著劑層11中之與黏著劑層12為相反側之面)係第1面10a，黏著劑層13之露出面(黏著劑層13中之與黏著劑層12為相反側之面)係第2面10b。
此種光學黏著劑層10係配置於軟性裝置中之光通過部位之透明黏著劑層。作為軟性裝置，例如可例舉軟性顯示面板。軟性顯示面板例如具有包含畫素面板、觸控面板、偏光板及覆蓋膜等之積層結構。作為軟性顯示面板，例如可例舉可摺疊顯示面板及可捲曲顯示面板。光學黏著劑層10例如於軟性顯示面板之製造過程中用於上述積層結構所包含之要素彼此之接合。
光學黏著劑層10於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'(第1剪切儲存模數G')。於光學黏著劑層10中，基於確保適合於軟性裝置之柔軟性及彎曲性之觀點考慮，第1剪切儲存模數G'較佳為150 kPa以下，更佳為130 kPa以下，進而較佳為100 kPa以下，尤佳為90 kPa以下。基於確保光學黏著劑層10之凝集力之觀點考慮，第1剪切儲存模數G'較佳為30 kPa以上，更佳為40 kPa以上，進而較佳為50 kPa以上，尤佳為60 kPa以上。光學黏著劑層10之第1剪切儲存模數G'可利用動態黏彈性測定裝置進行測定。於該測定中，將測定模式設為剪切模式，將測定溫度範圍設為-60℃～150℃，將升溫速度設為5℃/分鐘，將頻率設為1 Hz(於後述之第2剪切儲存模數G'之測定中亦同樣)。具體而言，如下文關於實施例所述。作為黏著劑層之剪切儲存模數G'之調整方法，例如可例舉：黏著劑層中之基礎聚合物之種類之選擇、分子量之調整及調配量之調整、以及使上述基礎聚合物進行交聯之交聯劑之種類之選擇及調配量之調整。基礎聚合物之種類之選擇包括基礎聚合物中之主鏈之種類之選擇、以及官能基之種類之選擇及量之調整。又，於光學黏著劑層10具有多層結構之情形時，作為光學黏著劑層10之剪切儲存模數G'之調整方法，例如可例舉：光學黏著劑層10中之各黏著劑層之剪切儲存模數G'之調整、及各黏著劑層之厚度之調整。
光學黏著劑層10之第1面10a及第2面10b之至少一者(即第1面10a及第2面10b之一者或兩者)在貼合於聚醯亞胺膜後於23℃下經過30分鐘後，於剝離角度180°及剝離速度300 mm/分鐘之條件下對於該聚醯亞胺膜具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。光學黏著劑層10對被黏著體之貼附係於23℃之環境下藉由使2 kg之輥往返1次之負荷而進行之貼附。基於確保對被黏著體之良好之密接性之觀點考慮，剝離黏著力F較佳為7 N/25 mm以上，更佳為9 N/25 mm以上，進而較佳為11 N/25 mm以上。剝離黏著力F例如為30 N/25 mm以下。作為黏著劑層表面之剝離黏著力F之調整方法，例如可例舉：黏著劑層中之基礎聚合物之種類之選擇、分子量之調整、及調配量之調整。作為黏著劑層表面之剝離黏著力F之調整方法，亦可例舉：黏著劑層中之除基礎聚合物以外之成分之種類之選擇、及該成分之調配量之調整。作為該成分，可例舉：交聯劑、矽烷偶合劑、及低聚物。又，於光學黏著劑層10具有多層結構之情形時，作為光學黏著劑層10之剝離黏著力F之調整方法，例如可例舉：光學黏著劑層10中之各黏著劑層之剝離黏著力F之調整、及各黏著劑層之厚度之調整。
光學黏著劑層10如上所述，於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'。具有此種程度之高柔軟性之光學黏著劑層10於貼合有光學黏著劑層10之被黏著體以相對較大之曲率發生變形之情形時，容易追隨該被黏著體之變形而以較大之曲率發生變形。作為以相對較大之曲率發生之變形，例如可例舉：可摺疊顯示器之彎曲變形、及可捲曲顯示器捲取時之變形(捲繞變形)。光學黏著劑層10柔軟而容易以較大之曲率發生變形(彎曲變形性)適合於實現使用光學黏著劑層10之軟性裝置之良好之反覆變形(反覆之彎曲變形及捲繞變形等)。
光學黏著劑層10如上所述，第1面10a及第2面10b之至少一者於上述條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。即，光學黏著劑層10關於黏著力具有下述第1構成或第2構成。即，第1面10a及第2面10b兩者於上述條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F之構成(第1構成)、及第1面10a及第2面10b之一者於上述條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F之構成(第2構成)。此種光學黏著劑層10於具有剝離黏著力F之第1面10b及/或第2面10b中適合於確保對被黏著體之良好之密接性，因此適合於抑制光學黏著劑層10自被黏著體之剝離。
以如上所述之方式兼顧彎曲變形性與剝離抑制性之光學黏著劑層10適合用於軟性裝置。
光學黏著劑層10較佳為如圖2及圖3所示，具有2層以上之多層結構。此種構成對於在光學黏著劑層10所包含之各黏著劑層中分擔功能，謀求上述彎曲變形性與剝離抑制性之兼顧而言較佳。例如，如下所述。
圖2所示之光學黏著劑層10A例如具有剪切儲存模數及黏著力高於黏著劑層12之黏著劑層作為黏著劑層11，且具有剪切儲存模數及黏著力低於黏著劑層11之黏著劑層作為黏著劑層12。此種構成適合於抑制光學黏著劑層10(黏著劑層11、12)之總體剪切儲存模數，並且確保第1面10a(黏著劑層11側露出面)之上述剝離黏著力F。圖3所示之光學黏著劑層10B例如具有剪切儲存模數及黏著力高於黏著劑層12之黏著劑層作為黏著劑層11、13，且具有剪切儲存模數及黏著力低於黏著劑層11、13之黏著劑層作為黏著劑層12。此種構成適合於抑制光學黏著劑層10(黏著劑層11、12、13)之總體剪切儲存模數，並且確保第1面10a(黏著劑層11側表面)及第2面10b(黏著劑層13側表面)之上述剝離黏著力F。作為黏著劑層之剪切儲存模數及黏著力之調整方法，例如，該黏著劑層內之基礎聚合物之分子量之調整、玻璃轉移溫度之調整、及交聯度之調整較為有效。基礎聚合物之分子量越大，則黏著劑層有彈性率越高之傾向，又，有黏著力越高之傾向。基礎聚合物之玻璃轉移溫度越小，則黏著劑層有彈性率越低之傾向，又，有黏著力越低之傾向。基礎聚合物之交聯度越高，則黏著劑層有彈性率越高之傾向。又，黏著劑層之黏著力係根據交聯度而變化，於基礎聚合物之特定交聯度下具有極大值。具體而言，如下所述。基礎聚合物之交聯度越高，則有於達到一定程度之交聯度之前，黏著劑層內部之凝集力越高而黏著劑層之黏著力越高之傾向。當超過上述一定程度之交聯度時，有基礎聚合物之交聯度越高，則黏著劑層過度高彈性化而黏著力越低之傾向。
光學黏著劑層10中，於第1面10a及第2面10b之一者係在上述條件下不具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F之黏著面(低黏著面)的情形時，亦可在將此種光學黏著劑層10之低黏著面側貼合於被黏著體之前，藉由對被黏著體表面(貼合預定面)進行電漿處理來確保該光學黏著劑層10與被黏著體之間之密接性。於第1面10a及第2面10b兩者在上述條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F的情形時，不一定需要對被黏著體表面進行此種電漿處理，故而較佳。
光學黏著劑層10中，-20℃下之剪切儲存模數G'(kPa)及剝離黏著力F(N/25 mm)較佳為於G'＞135時滿足F≧0.4667×G'－58。光學黏著劑層10之此種程度之高柔軟性與高黏著力之兼顧對於兼顧光學黏著劑層10之彎曲性與對被黏著體之密接性而言較佳，因此，對於兼顧上述彎曲變形性與剝離抑制性而言較佳。
-20℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於剝離黏著力F(N/25 mm)之比率較佳為30以下，更佳為25以下，進而較佳為15以下，又，較佳為1以上，更佳為3以上，進而較佳為5以上。此種構成對於取得光學黏著劑層10之黏著力與柔軟性及彎曲性之平衡而言較佳。
-40℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於剝離黏著力F(N/25 mm)之比率較佳為200以下，更佳為180以下，進而較佳為100以下，又，較佳為10以上，更佳為20以上，進而較佳為30以上。此種構成對於取得光學黏著劑層10之黏著力與柔軟性及彎曲性之平衡而言較佳。
-40℃下之剪切儲存模數G'較佳為1200 kPa以下，更佳為1000 kPa以下，進而較佳為800 kPa以下，尤佳為600 kPa以下，又，較佳為100以上，更佳為200以上，進而較佳為300以上。此種構成對於確保光學黏著劑層10之柔軟性及彎曲性而言較佳。
光學黏著劑層10中，最大厚度與最小厚度之差較佳為3 μm以下，更佳為2 μm以下，進而較佳為1 μm以下。此種構成對於當光學黏著劑層10所接觸之被黏著體發生變形時，抑制該被黏著體中之應力集中而言較佳。又，關於厚度差之該構成基於積層結構中具有光學黏著劑層10之軟性裝置(光學裝置)之視認性之觀點考慮亦較佳。
將光學黏著劑層10捲繞於截面直徑20 mm之捲芯後，經過1小時後之光學黏著劑層10之透過率之變化較佳為5%以下，更佳為4%以下，進而較佳為3%以下。此種構成適合於確保作為用於軟性裝置之光學黏著劑層之透明性。具體而言，光學黏著劑層10之上述透過率變化可藉由下文關於實施例所述之方法進行測定。
光學黏著劑層10係由黏著劑組合物所形成之感壓接著劑層。光學黏著劑層10具有透明性(可見光透過性)。光學黏著劑層10至少包含基礎聚合物。
基礎聚合物係於光學黏著劑層10中表現黏著性之黏著成分。作為基礎聚合物，例如可例舉：丙烯酸聚合物、矽酮聚合物、聚酯聚合物、聚胺基甲酸酯聚合物、聚醯胺聚合物、聚乙烯醚聚合物、乙酸乙烯酯/氯乙烯共聚物、改性聚烯烴聚合物、環氧聚合物、氟系聚合物、及橡膠聚合物。基礎聚合物可單獨使用，亦可併用兩種以上。基於確保光學黏著劑層10之良好之透明性及黏著性之觀點考慮，較佳為使用丙烯酸聚合物作為基礎聚合物。
丙烯酸聚合物係以50質量%以上之比率包含(甲基)丙烯酸烷基酯之單體成分之共聚物。「(甲基)丙烯酸」意指丙烯酸及/或甲基丙烯酸。
適宜使用烷基之碳數為1～20之(甲基)丙烯酸烷基酯作為(甲基)丙烯酸烷基酯。(甲基)丙烯酸烷基酯可具有直鏈狀或支鏈狀之烷基，亦可具有脂環式烷基等環狀之烷基。
作為具有直鏈狀或支鏈狀之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可例舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸新戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯(即丙烯酸月桂酯)、(甲基)丙烯酸異十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸異十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸異十八烷基酯、及(甲基)丙烯酸十九烷基酯。
作為具有脂環式烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可例舉：(甲基)丙烯酸環烷基酯、具有二環式脂肪族烴環之(甲基)丙烯酸酯、及具有三環以上之脂肪族烴環之(甲基)丙烯酸酯。作為(甲基)丙烯酸環烷基酯，例如可例舉：(甲基)丙烯酸環戊酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸環庚酯、及(甲基)丙烯酸環辛酯。作為具有二環式脂肪族烴環之(甲基)丙烯酸酯，例如可例舉(甲基)丙烯酸異𦯉基酯。作為具有三環以上之脂肪族烴環之(甲基)丙烯酸酯，例如可例舉：(甲基)丙烯酸二環戊酯、(甲基)丙烯酸二環戊氧基乙酯、(甲基)丙烯酸三環戊酯、(甲基)丙烯酸1-金剛烷酯、(甲基)丙烯酸2-甲基-2-金剛烷酯、及(甲基)丙烯酸2-乙基-2-金剛烷酯。
作為(甲基)丙烯酸烷基酯，較佳為使用具有碳數3～15之烷基之丙烯酸烷基酯，更佳為使用選自由丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、及丙烯酸十二烷基酯所組成之群中之至少一種。
基於在光學黏著劑層10中適當地表現黏著性等基本特性之觀點考慮，單體成分中之(甲基)丙烯酸烷基酯之比率較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上，進而較佳為70質量%以上。該比率例如為99質量%以下。
單體成分亦可包含能夠與(甲基)丙烯酸烷基酯共聚之共聚性單體。作為共聚性單體，例如可例舉具有極性基之單體。作為含極性基單體，例如可例舉：具有含氮原子環之單體、含羥基單體、及含羧基單體。含極性基單體有助於向丙烯酸聚合物中導入交聯點、確保丙烯酸聚合物之凝集力等丙烯酸聚合物之改質。
作為具有含氮原子環之單體，例如可例舉：N-乙烯基-2-吡咯啶酮、N-甲基乙烯基吡咯啶酮、N-乙烯基吡啶、N-乙烯基哌啶酮、N-乙烯基嘧啶、N-乙烯基哌𠯤、N-乙烯基吡𠯤、N-乙烯基吡咯、N-乙烯基咪唑、N-乙烯基㗁唑、N-(甲基)丙烯醯基-2-吡咯啶酮、N-(甲基)丙烯醯基哌啶、N-(甲基)丙烯醯基吡咯啶、N-乙烯基𠰌啉、N-乙烯基-3-𠰌啉酮、N-乙烯基-2-己內醯胺、N-乙烯基-1,3-㗁𠯤-2-酮、N-乙烯基-3,5-𠰌啉二酮、N-乙烯基吡唑、N-乙烯基異㗁唑、N-乙烯基噻唑、及N-乙烯基異噻唑。較佳為使用N-乙烯基-2-吡咯啶酮作為具有含氮原子環之單體。
基於確保光學黏著劑層10之凝集力、及確保光學黏著劑層10對被黏著體之密接力之觀點考慮，單體成分中之具有含氮原子環之單體之比率較佳為0.1質量%以上，更佳為0.3質量%以上，進而較佳為0.55質量%以上。基於調整丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度、及調整丙烯酸聚合物之極性(關係到光學黏著劑層10中之各種添加劑成分與丙烯酸聚合物之相容性)之觀點考慮，該比率較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下。
作為含羥基單體，例如可例舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯、(甲基)丙烯酸8-羥基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羥基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羥基月桂酯、及(甲基)丙烯酸(4-羥基甲基環己基)甲酯。作為含羥基單體，較佳為使用(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯，更佳為使用丙烯酸4-羥基丁酯。
基於向丙烯酸聚合物中導入交聯結構、及確保光學黏著劑層10之凝集力之觀點考慮，單體成分中之含羥基單體之比率較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，進而較佳為0.8質量%以上。基於調整丙烯酸聚合物之極性(關係到光學黏著劑層10中之各種添加劑成分與丙烯酸聚合物之相容性)之觀點考慮，該比率較佳為20質量%以下，更佳為10質量%以下。
作為含羧基單體，例如可例舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸羧基乙酯、丙烯酸羧基戊酯、亞甲基丁二酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、丁烯酸、及異丁烯酸。
基於向丙烯酸聚合物中導入交聯結構、確保光學黏著劑層10之凝集力、及確保光學黏著劑層10對被黏著體之密接力之觀點考慮，單體成分中之含羧基單體之比率較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，進而較佳為0.8質量%以上。基於調整丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度、及規避由酸所導致之被黏著體之腐蝕風險之觀點考慮，該比率較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下。
為了防止軟性裝置中之電極等金屬要素被酸成分腐蝕，光學黏著劑層10較佳為酸之含量較少。又，於將光學黏著劑層10用於偏光板之接著之情形時，為了抑制由酸成分所導致之聚乙烯醇系偏光元件之多烯化，光學黏著劑層10較佳為酸之含量較少。於此種無酸之光學黏著劑層10中，有機酸單體(例如(甲基)丙烯酸及含羧基單體)之含量較佳為100 ppm以下，更佳為70 ppm以下，進而較佳為50 ppm以下。光學黏著劑層10之有機酸單體含量係藉由如下方式求出：將光學黏著劑層10浸漬於純水中，並於100℃下加溫45分鐘，藉此將酸單體提取至水中，藉由離子層析儀對該酸單體進行定量。
基於無酸之觀點考慮，較佳為光學黏著劑層10中之基礎聚合物實質上不含有機酸單體作為單體成分。基於無酸之觀點考慮，單體成分中之有機酸單體之比率較佳為0.5質量%以下，更佳為0.1質量%以下，進而較佳為0.05質量%，理想為0質量%。
單體成分亦可包含其他共聚性單體。作為其他共聚性單體，例如可例舉：酸酐單體、含磺酸基單體、含磷酸基單體、含環氧基單體、含氰基單體、含烷氧基單體、及芳香族乙烯基化合物。該等其他共聚性單體可單獨使用，亦可併用兩種以上。
於本實施方式中，基礎聚合物具有交聯結構。作為向基礎聚合物中導入交聯結構之方法，可例舉：於黏著劑組合物中調配具有可與交聯劑進行反應之官能基之基礎聚合物、及交聯劑，而使基礎聚合物與交聯劑在光學黏著劑層10中進行反應之方法(第1方法)；及使形成基礎聚合物之單體成分中包含多官能單體，藉由該單體成分之聚合，形成於聚合物鏈中導入有分支結構(交聯結構)之基礎聚合物的方法(第2方法)。該等方法亦可併用。
作為上述第1方法中所使用之交聯劑，例如可例舉會與基礎聚合物中所含之官能基(羥基及羧基等)發生反應之化合物。作為此種交聯劑，例如可例舉：異氰酸酯交聯劑、過氧化物交聯劑、環氧交聯劑、㗁唑啉交聯劑、氮丙啶交聯劑、碳二醯亞胺交聯劑、及金屬螯合物交聯劑。交聯劑可單獨使用，亦可併用兩種以上。就與基礎聚合物中之羥基及羧基之反應性較高而容易導入交聯結構之方面考慮，可較佳地使用異氰酸酯交聯劑、過氧化物交聯劑、及環氧交聯劑作為交聯劑。
作為異氰酸酯交聯劑，例如可例舉：甲苯二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、氫化苯二甲基二異氰酸酯、二苯甲烷二異氰酸酯、氫化二苯甲烷二異氰酸酯、四甲基苯二甲基二異氰酸酯、萘二異氰酸酯、三苯甲烷三異氰酸酯、及聚亞甲基聚苯基異氰酸酯。又，作為異氰酸酯交聯劑，亦可例舉該等異氰酸酯之衍生物。作為該異氰酸酯衍生物，例如可例舉異氰尿酸酯改性物及多元醇改性物。作為異氰酸酯交聯劑之市售品，例如可例舉：Coronate L(甲苯二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物，東曹製造)、Coronate HL(六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物，東曹製造)、Coronate HX(六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯化物，東曹製造)、及Takenate D110N(苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物，三井化學製造)。
作為過氧化物交聯劑，可例舉：過氧化二苯甲醯、過氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、過氧化二碳酸二(4-第三丁基環己基)酯、過氧化二碳酸二第二丁酯、過氧化新癸酸第三丁酯、過氧化特戊酸第三己酯、及過氧化特戊酸第三丁酯。
作為環氧交聯劑，可例舉：雙酚A、表氯醇型環氧樹脂、乙烯縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、1,6-己二醇縮水甘油醚、三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、二縮水甘油基苯胺、二胺縮水甘油胺、N,N,N',N'-四縮水甘油基間苯二甲胺、及1,3-雙(N,N-二縮水甘油基胺基甲基)環己烷。
基於確保光學黏著劑層10之適度之柔軟性(追隨彎曲性)之觀點考慮，較佳為異氰酸酯交聯劑(尤其是二官能異氰酸酯交聯劑)及過氧化物交聯劑。基於確保光學黏著劑層10之耐久性之觀點考慮，較佳為異氰酸酯交聯劑(尤其是三官能異氰酸酯交聯劑)。於基礎聚合物中，二官能異氰酸酯交聯劑及過氧化物交聯劑形成更柔軟之二維交聯，相對於此，三官能異氰酸酯交聯劑形成更堅固之三維交聯。基於兼顧光學黏著劑層10之耐久性與柔軟性之觀點考慮，較佳為併用三官能異氰酸酯交聯劑與過氧化物交聯劑及/或二官能異氰酸酯交聯劑。
基於確保光學黏著劑層10之凝集力之觀點考慮，交聯劑之調配量相對於基礎聚合物100質量份，例如為0.01質量份以上，較佳為0.05質量份以上，更佳為0.07質量份以上。基於在光學黏著劑層10中確保良好之黏性之觀點考慮，交聯劑之調配量相對於基礎聚合物100質量份，例如為10質量份以下，較佳為5質量份以下，更佳為3質量份以下。
於上述第2方法中，單體成分(包含用以導入交聯結構之多官能單體及其他單體)可進行一次聚合，亦可進行多段聚合。於多段聚合之方法中，首先，令用以形成基礎聚合物之單官能單體聚合(預聚合)，藉此製備含有部分聚合物(低聚合度之聚合物與未反應之單體之混合物)之預聚物組合物。繼而，向預聚物組合物中添加多官能單體之後，使部分聚合物與多官能單體聚合(正式聚合)。
作為多官能單體，例如可例舉1分子中含有2個以上之乙烯性不飽和雙鍵之多官能(甲基)丙烯酸酯。基於可藉由活性能量線聚合(光聚合)而導入交聯結構之觀點考慮，多官能單體較佳為多官能丙烯酸酯。
作為多官能(甲基)丙烯酸酯，可例舉：二官能(甲基)丙烯酸酯、三官能(甲基)丙烯酸酯、及四官能以上之多官能(甲基)丙烯酸酯。
作為二官能(甲基)丙烯酸酯，例如可例舉：乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二甲基丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、硬脂酸改性季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、二丙烯酸二環戊烯酯、異氰尿酸二(甲基)丙烯醯酯、及環氧烷改性雙酚二(甲基)丙烯酸酯。
作為三官能(甲基)丙烯酸酯，例如可例舉：三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、及異氰尿酸三(丙烯醯氧基乙基)酯。
作為四官能以上之多官能(甲基)丙烯酸酯，例如可例舉：二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇單羥基五(甲基)丙烯酸酯、烷基改性二季戊四醇五丙烯酸酯、及二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯。
多官能單體之分子量較佳為1500以下，更佳為1000以下。又，多官能單體之官能基當量(g/eq)較佳為50以上，更佳為70以上，進而較佳為80以上。該官能基當量較佳為500以下，更佳為300以下，進而較佳為200以下。基於在基礎聚合物中藉由交聯結構之導入而適當地調整黏彈性(例如儲存模數G'及損耗正切tanδ)之觀點考慮，該等構成較佳。
丙烯酸聚合物可藉由使上述單體成分聚合而形成。作為聚合方法，例如可例舉：溶液聚合、活性能量線聚合(例如UV(Ultraviolet，紫外線)聚合)、塊狀聚合、及乳化聚合。基於光學黏著劑層10之透明性、耐水性、及成本之觀點考慮，較佳為溶液聚合及UV聚合。例如使用乙酸乙酯及甲苯作為溶液聚合之溶劑。又，例如使用熱聚合起始劑及光聚合起始劑作為聚合之起始劑。聚合起始劑之使用量相對於單體成分100質量份，例如為0.05質量份以上，又，例如為1質量份以下。
作為熱聚合起始劑，例如可例舉偶氮聚合起始劑及過氧化物聚合起始劑。作為偶氮聚合起始劑，例如可例舉：2,2'-偶氮二異丁腈、2,2'-偶氮雙-2-甲基丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯、4,4'-偶氮雙-4-氰基戊酸、偶氮雙異戊腈、2,2'-偶氮雙(2-脒基丙烷)二鹽酸鹽、2,2'-偶氮雙[2-(5-甲基-2-咪唑啉-2-基)丙烷]二鹽酸鹽、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙脒)二硫酸鹽、及2,2'-偶氮雙(N,N'-二亞甲基異丁基脒)二鹽酸鹽。作為過氧化物聚合起始劑，例如可例舉：過氧化二苯甲醯、過氧化順丁烯二酸第三丁酯、及過氧化月桂醯。
作為光聚合起始劑，例如可例舉：安息香醚系光聚合起始劑、苯乙酮系光聚合起始劑、α-酮醇系光聚合起始劑、芳香族磺醯氯系光聚合起始劑、光活性肟系光聚合起始劑、安息香系光聚合起始劑、二苯基乙二酮系光聚合起始劑、二苯甲酮系光聚合起始劑、縮酮系光聚合起始劑、9-氧硫𠮿
Figure 111124474-001
系光聚合起始劑、及醯基氧化膦系光聚合起始劑。
於聚合中，亦可出於分子量調整等目的而使用鏈轉移劑及/或聚合抑制劑(聚合延遲劑)。作為鏈轉移劑，可例舉：α-硫甘油、月桂硫醇、縮水甘油硫醇、巰基乙酸、2-巰基乙醇、硫代乙醇酸、硫代乙醇酸2-乙基己酯、2,3-二巰基-1-丙醇、及α-甲基苯乙烯二聚物。
可藉由調整聚合起始劑之種類及/或量而調整基礎聚合物之分子量。例如，於自由基聚合中，聚合起始劑之量越多，則反應系之自由基濃度越高，因此有反應起始點之密度較高，所形成之基礎聚合物之分子量變小之傾向。相對於此，聚合起始劑之量越少，則反應起始點之密度越低，因此有聚合物鏈容易伸長，所形成之基礎聚合物之分子量變大之傾向。
基於確保光學黏著劑層10之凝集力之觀點考慮，基礎聚合物之重量平均分子量較佳為10萬以上，更佳為30萬以上，進而較佳為50萬以上。該重量平均分子量較佳為500萬以下，更佳為300萬以下，進而較佳為200萬以下。基礎聚合物之重量平均分子量係利用凝膠滲透層析儀(GPC)進行測定並藉由聚苯乙烯換算而算出。
基礎聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為0℃以下，更佳為-10℃以下，進而較佳為-20℃以下。該玻璃轉移溫度例如為-80℃以上。
關於基礎聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)，可使用基於下述Fox公式所求出之玻璃轉移溫度(理論值)。Fox公式係聚合物之玻璃轉移溫度Tg與構成該聚合物之單體之均聚物之玻璃轉移溫度Tgi的關係式。於下述Fox公式中，Tg表示聚合物之玻璃轉移溫度(℃)，Wi表示構成該聚合物之單體i之重量分率，Tgi表示由單體i所形成之均聚物之玻璃轉移溫度(℃)。均聚物之玻璃轉移溫度可使用文獻值。例如，「聚合物手冊」(第4版，John Wiley & Sons, Inc.，1999年)及「新高分子文庫7 塗料用合成樹脂入門」(北岡協三著，高分子出版會，1995年)中例舉有各種均聚物之玻璃轉移溫度。另一方面，單體之均聚物之玻璃轉移溫度亦可藉由日本專利特開2007-51271號公報中具體記載之方法而求出。
Fox公式        1/(273＋Tg)＝Σ[Wi/(273＋Tgi)]
黏著劑組合物亦可除了基礎聚合物以外，還包含一種或兩種以上之低聚物。於使用丙烯酸聚合物作為基礎聚合物之情形時，較佳為使用丙烯酸低聚物作為低聚物。丙烯酸低聚物係以50質量%以上之比率包含(甲基)丙烯酸烷基酯之單體成分之共聚物，重量平均分子量例如為1000以上30000以下。
丙烯酸低聚物之玻璃轉移溫度較佳為60℃以上，更佳為80℃以上，進而較佳為100℃以上，尤佳為110℃以上。丙烯酸低聚物之玻璃轉移溫度例如為200℃以下，較佳為180℃以下，更佳為160℃以下。藉由併用導入有交聯結構之低Tg之丙烯酸聚合物(基礎聚合物)、與高Tg之丙烯酸低聚物，可提高光學黏著劑層10之黏著力、尤其是高溫下之黏著力。丙烯酸低聚物之玻璃轉移溫度係藉由上述Fox公式而算出。
玻璃轉移溫度為60℃以上之丙烯酸低聚物較佳為包含具有鏈狀烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯((甲基)丙烯酸鏈狀烷基酯)、及具有脂環式烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯((甲基)丙烯酸脂環式烷基酯)之單體成分的聚合物。作為該等(甲基)丙烯酸烷基酯之具體例，例如可例舉上文作為丙烯酸聚合物之單體成分所述之(甲基)丙烯酸烷基酯。
就玻璃轉移溫度較高，與基礎聚合物之相容性優異之方面考慮，(甲基)丙烯酸鏈狀烷基酯較佳為甲基丙烯酸甲酯。(甲基)丙烯酸脂環式烷基酯較佳為丙烯酸二環戊酯、甲基丙烯酸二環戊酯、丙烯酸環己酯、及甲基丙烯酸環己酯。即，丙烯酸低聚物較佳為包含選自由丙烯酸二環戊酯、甲基丙烯酸二環戊酯、丙烯酸環己酯、及甲基丙烯酸環己酯所組成之群中之1種以上、及甲基丙烯酸甲酯之單體成分的聚合物。
丙烯酸低聚物之單體成分中之(甲基)丙烯酸脂環式烷基酯之比率較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，進而較佳為30質量%以上。該比率較佳為90質量%以下，更佳為80質量%以下，進而較佳為70質量%以下。丙烯酸低聚物之單體成分中之(甲基)丙烯酸鏈狀烷基酯之比率較佳為90質量%以下，更佳為80質量%以下，進而較佳為70質量%以下。該比率較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，進而較佳為30質量%以上。
丙烯酸低聚物之重量平均分子量較佳為1000以上，更佳為1500以上，進而較佳為2000以上。該分子量較佳為30000以下，更佳為10000以下，進而較佳為8000以下。此種丙烯酸低聚物之分子量範圍對於確保光學黏著劑層10之接著力及接著保持力而言較佳。
丙烯酸低聚物係藉由使該丙烯酸低聚物之單體成分聚合而獲得。作為聚合方法，例如可例舉：溶液聚合、活性能量線聚合(例如UV聚合)、塊狀聚合、及乳化聚合。於丙烯酸低聚物之聚合中，可使用聚合起始劑，亦可出於分子量調整之目的而使用鏈轉移劑。
為了充分提高光學黏著劑層10之接著力，光學黏著劑層10中之丙烯酸低聚物之含量相對於基礎聚合物100質量份，較佳為0.5質量份以上，更佳為0.8質量份以上，進而較佳為1質量份以上。另一方面，基於確保光學黏著劑層10之透明性之觀點考慮，光學黏著劑層10中之丙烯酸低聚物之含量相對於基礎聚合物100質量份，較佳為5質量份以下，更佳為4質量份以下，進而較佳為3質量份以下。於光學黏著劑層10中丙烯酸低聚物之含量過多之情形時，有該丙烯酸低聚物之相容性降低，從而導致霧度上升而透明性降低之傾向。
黏著劑組合物亦可含有矽烷偶合劑。黏著劑組合物中之矽烷偶合劑之含量相對於基礎聚合物100質量份，較佳為0.1質量份以上，更佳為0.2質量份以上。該含量較佳為5質量份以下，更佳為3質量份以下。
黏著劑組合物視需要亦可含有其他成分。作為其他成分，例如可例舉：黏著賦予劑、塑化劑、軟化劑、抗氧化劑、填充劑、著色劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、界面活性劑、及防靜電劑。
單層結構之光學黏著劑層10例如可藉由如下方式製造：將上述黏著劑組合物塗佈於剝離膜L1(第1剝離膜)上而形成塗膜之後，使該塗膜乾燥。
作為剝離膜，例如可例舉具有可撓性之塑膠膜。作為該塑膠膜，例如可例舉：聚對苯二甲酸乙二酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜、及聚酯膜。剝離膜之厚度例如為3 μm以上，又，例如為200 μm以下。剝離膜之表面較佳為實施有剝離處理。
作為黏著劑組合物之塗佈方法，例如可例舉：輥式塗佈、接觸輥式塗佈、凹版塗佈、反向塗佈、輥式刷塗、噴塗、浸漬輥塗佈、棒式塗佈、刮塗、氣刀塗佈、淋幕式塗佈、模唇塗佈、及模嘴塗佈。塗膜之乾燥溫度例如為50℃～200℃。乾燥時間例如為5秒～20分鐘。
亦可於第1剝離膜L1上之光學黏著劑層10上進而積層剝離膜L2(第2剝離膜)。第2剝離膜係實施過表面剝離處理之可撓性塑膠膜，可使用與上文關於第1剝離膜所述之膜相同者。
以如上所述之方式，可製造黏著面由剝離膜L1、L2被覆保護之作為光學黏著片材S之光學黏著劑層10。於使用光學黏著片材S時，視需要將剝離膜L1、L2自光學黏著片材S剝離。
作為多層結構之光學黏著劑層10之形成方法，可例舉：乾疊乾法、濕疊乾法、及濕疊濕法。乾疊乾法中，例如可藉由如下方式形成多層黏著劑層，即，藉由在剝離膜上塗佈黏著劑組合物並使其乾燥而形成複數層黏著劑層各者之後，貼合該複數層黏著劑層。濕疊乾法中，例如可藉由如下方式形成多層黏著劑層，即，於剝離膜上，針對每層黏著劑層，實施藉由塗佈黏著劑組合物並使其乾燥而形成黏著劑層之操作。濕疊濕法中，例如可藉由如下方式形成多層黏著劑層，即，於剝離膜上分多級塗佈複數層黏著劑組合物而形成多層塗膜之後，使該多層塗膜乾燥。
單層結構或多層結構之光學黏著劑層10亦可藉由在利用光學黏著劑層10之接合對象物上塗佈黏著劑組合物並使其乾燥而形成。
基於確保對被黏著體之充分之黏著性之觀點考慮，光學黏著劑層10之厚度較佳為10 μm以上，更佳為15 μm以上。基於光學黏著劑層10之操作性之觀點考慮，光學黏著劑層10之厚度較佳為300 μm以下，更佳為200 μm以下，進而較佳為100 μm以下，尤佳為50 μm以下。
光學黏著劑層10之霧度較佳為3%以下，更佳為2%以下，進而較佳為1%以下。光學黏著劑層10之霧度可依據JIS K7136(2000年)，使用霧度計進行測定。作為霧度計，例如可例舉：日本電色工業公司製造之「NDH2000」、及村上色彩技術研究所公司製造之「HM-150型」。
光學黏著劑層10之全光線透過率較佳為60%以上，更佳為80%以上，進而較佳為85%以上。光學黏著劑層10之全光線透過率例如為100%以下。光學黏著劑層10之全光線透過率可依據JIS K 7375(2008年)進行測定。
圖4A至圖4C表示光學黏著劑層10之使用方法之一例。
於該方法中，首先，如圖4A所示，將光學黏著劑層10貼合於第1構件21(被黏著體)之厚度方向H之一面。第1構件21例如為軟性顯示面板所具有之積層結構中之一要素。作為該要素，例如可例舉：畫素面板、觸控面板、偏光板、及覆蓋膜(關於後述第2構件22亦同樣)。藉由該步驟，於第1構件21上設置用以與其他構件接合之光學黏著劑層10。
繼而，如圖4B所示，經由第1構件21上之光學黏著劑層10，使第1構件21之厚度方向H之一面側與第2構件22之厚度方向H之另一面側接合。第2構件22例如為軟性顯示面板所具有之積層結構中之另一要素。
繼而，如圖4C所示，使第1構件21與第2構件22之間之光學黏著劑層10熟化。藉由熟化，使光學黏著劑層10中進行基礎聚合物之交聯反應，從而提昇第1構件21與第2構件22之間之接合力。熟化溫度例如為20℃～160℃。熟化時間例如為1分鐘～21日。於進行高壓釜處理(加熱加壓處理)作為熟化之情形時，溫度例如為30℃～80℃，壓力例如為0.1～0.8 MPa，處理時間例如為15分鐘以上。
於軟性裝置之製造程序中以如上所述之方式使用之光學黏著劑層10如上所述，於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'，且第1面10a及第2面10b之至少一者於上述條件下具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。此種光學黏著劑層10如上所述，適合於兼顧彎曲變形性與剝離抑制性，因此適合用於軟性裝置。 [實施例]
以下，示出實施例對本發明具體地進行說明。但是，本發明並不限定於實施例。又，以下所記載之調配量(含量)、物性值、參數等具體數值可代替上述「實施方式」中所記載之與其等對應之調配量(含量)、物性值、參數等之上限(定義為「以下」或「未達」之數值)或下限(定義為「以上」或「超過」之數值)。
＜聚合物P1之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)89質量份、N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)10質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1質量份、作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)0.1質量份、作為溶劑之乙酸乙酯及甲苯的混合物(固形物成分濃度為50質量%，溶劑中甲苯之比率為5質量%)於55℃、氮氣氛圍下攪拌6小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P1)之溶液。其後，向該溶液中添加乙酸乙酯，將該溶液之聚合物濃度調整為30質量%。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P1)之第1聚合物溶液。第1聚合物溶液中之丙烯酸聚合物之重量平均分子量為219萬。
＜聚合物P2之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)56質量份、丙烯酸月桂酯(LA)39質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)5質量份、作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)0.1質量份、及作為溶劑之乙酸乙酯的混合物(固形物成分濃度為33質量%)於58℃、氮氣氛圍下攪拌5小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P2)之溶液。其後，向該溶液中添加乙酸乙酯，將該溶液之聚合物濃度調整為30質量%。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P2)之第2聚合物溶液。第2聚合物溶液中之丙烯酸聚合物之重量平均分子量為83萬。
＜聚合物P3之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)70.3質量份、丙烯酸月桂酯(LA)8.0質量份、丙烯酸正丁酯(BA)20.1質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.0質量份、N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)0.6質量份、作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)0.1質量份、及作為溶劑之乙酸乙酯的混合物(固形物成分濃度為47質量%)於56℃、氮氣氛圍下攪拌6小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P3)之溶液。其後，向該溶液中添加乙酸乙酯，將該溶液之聚合物濃度調整為24質量%。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P3)之第3聚合物溶液。第3聚合物溶液中之丙烯酸聚合物之重量平均分子量為210萬。
＜聚合物P4之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)97.3質量份、N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)1.7質量份、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.0質量份、作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)0.1質量份、作為溶劑之乙酸乙酯及甲苯的混合物(固形物成分濃度為50質量%，溶劑中之甲苯之比率為5質量%)於55℃、氮氣氛圍下攪拌6小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P1)之溶液。其後，向該溶液中添加乙酸乙酯，將該溶液之聚合物濃度調整為30質量%。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物(聚合物P4)之第4聚合物溶液。第4聚合物溶液中之丙烯酸聚合物之重量平均分子量為200萬。
＜第1丙烯酸低聚物之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含甲基丙烯酸二環戊酯(DCPMA)60質量份、甲基丙烯酸甲酯(MMA)40質量份、作為鏈轉移劑之α-硫甘油3.5質量份、及作為溶劑之甲苯100質量份的混合物於70℃、氮氣氛圍下攪拌1小時。其後，向混合物中添加作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)0.2質量份而製備反應溶液，於氮氣氛圍、70℃下反應2小時，其後，於氮氣氛圍、80℃下反應2小時(第1丙烯酸低聚物之形成)。藉此，獲得固體狀之第1丙烯酸低聚物。第1丙烯酸低聚物之重量平均分子量為5100。第1丙烯酸低聚物之玻璃轉移溫度(Tg)為130℃。
＜第2丙烯酸低聚物之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、及氮氣導入管之反應容器內，將包含甲基丙烯酸環己酯(CHMA)95質量份、丙烯酸(AA)5質量份、作為鏈轉移劑之α-甲基苯乙烯二聚物(製品名「Nofmer MSD」，日本油脂公司製造)10質量份、及作為溶劑之甲苯120質量份的混合物於室溫、氮氣氛圍下攪拌1小時。其後，向混合物中添加作為熱聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)10質量份而製備反應溶液，於氮氣氛圍、85℃下反應2小時，其後，於氮氣氛圍、86℃下反應1.5小時(第2丙烯酸低聚物之形成)。藉此，獲得固體狀之第2丙烯酸低聚物。第2丙烯酸低聚物之重量平均分子量為4000。第2丙烯酸低聚物之玻璃轉移溫度(Tg)為67℃。
[實施例1] ＜第1黏著劑組合物之製備＞ 向第1聚合物溶液中添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為10質量%，獲得第1黏著劑組合物。
＜第2黏著劑組合物之製備＞ 於第2聚合物溶液中，該聚合物溶液中之丙烯酸聚合物(聚合物P2)每100質量份，添加交聯劑(製品名「Nyper BMT 40SV」，過氧化二苯甲醯，日本油脂公司製造)0.5質量份並加以混合，其後，添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為23質量%，獲得第2黏著劑組合物。
＜光學黏著劑層之形成＞ 於單面經矽酮剝離處理之第1剝離膜(製品名「JT-50Wa」，聚酯膜，厚度50 μm，日東電工公司製造)之剝離處理面上，藉由濕疊濕法塗佈第1黏著劑組合物(下位)及第2黏著劑組合物(上位)。具體而言，於第1剝離膜上塗佈第1黏著劑組合物而形成塗膜(乾燥後之厚度為2 μm)，並且，於該塗膜上塗佈第2黏著劑組合物而形成塗膜(乾燥後之厚度為23 μm)(多層塗膜之形成)。繼而，藉由將第1剝離膜上之多層塗膜於155℃下加熱2分鐘而使其乾燥，形成厚度25 μm之多層黏著劑層。繼而，將單面經矽酮剝離處理之第2剝離膜(製品名「MRQ25T100J」，聚酯膜，厚度25 μm，Mitsubishi Chemical公司製造)之剝離處理面貼合於第1剝離膜上之多層黏著劑層。其後，於50℃下熟化處理48小時，於黏著劑層中進行交聯反應。以如上所述之方式製作實施例1之光學黏著片材(光學黏著劑層)。實施例1之光學黏著片材具有由第1黏著劑組合物所形成之作為第1黏著劑層之第1層(厚度2 μm)、及由第2黏著劑組合物所形成之作為第2黏著劑層之第2層(厚度23 μm)之2層結構。關於實施例1之光學黏著片材中之聚合物之單體組成及黏著劑層組成，將單位設為質量份而示於表1(關於後述實施例及比較例亦同樣)。
[實施例2] 除了下述操作以外，以與實施例1之光學黏著片材相同之方式製作實施例2之光學黏著片材。於製備第2黏著劑組合物時，將交聯劑(製品名「Nyper BMT 40SV」)之調配量設為1.0質量份以取代0.5質量份。
實施例2之光學黏著片材具有由第1黏著劑組合物所形成之作為第1黏著劑層之第1層(厚度2 μm)、及由第2黏著劑組合物所形成之作為第2黏著劑層之第2層(厚度23 μm)之2層結構。實施例2之光學黏著片材與實施例2之光學黏著片材在第1黏著劑層及第2黏著劑層中之聚合物成分之交聯度方面產生差異。其結果為，實施例1、2之光學黏著片材在後述之剝離黏著力F方面產生差異。其原因在於：於光學黏著片材製造過程中之上述濕疊濕法中，一部分交聯劑自塗佈於第1黏著劑組合物(下位)上之第2黏著劑組合物(上位)擴散至第1黏著劑組合物中。
[實施例3] ＜第3黏著劑組合物之製備＞ 於第3聚合物溶液中，該聚合物溶液中之丙烯酸聚合物(聚合物P3)每100質量份，添加交聯劑(製品名「Nyper BMT 40SV」，過氧化二苯甲醯，日本油脂公司製造)0.28質量份、第1丙烯酸低聚物3質量份、及抗氧化劑(製品名「Irganox1010」，BASF公司製造)0.3質量份並加以混合，其後，添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為15質量%，獲得第3黏著劑組合物。第1丙烯酸低聚物係藉由如下方式獲得。
＜光學黏著劑層之形成＞ 於單面經矽酮剝離處理之第1剝離膜(製品名「JT-50Wa」，聚酯膜，厚度50 μm，日東電工公司製造)之剝離處理面上，塗佈第3黏著劑組合物而形成塗膜(乾燥後之厚度為25 μm)。繼而，藉由將第1剝離膜上之塗膜於155℃下加熱2分鐘而使其乾燥，形成厚度25 μm之黏著劑層。繼而，將單面經矽酮剝離處理之第2剝離膜(製品名「MRQ25T100J」，聚酯膜，厚度25 μm，Mitsubishi Chemical公司製造)之剝離處理面貼合於第1剝離膜上之黏著劑層。其後，於50℃下熟化處理48小時，於黏著劑層中進行交聯反應。以如上所述之方式製作實施例3之光學黏著片材(單層結構之光學黏著劑層)。
[實施例4] 於上述第3聚合物溶液中，該聚合物溶液中之丙烯酸聚合物(聚合物P3)每100質量份，添加第1交聯劑(製品名「Nyper BMT 40SV」，過氧化二苯甲醯，日本油脂公司製造)0.26質量份、第2交聯劑(製品名「Coronate L」，甲苯二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成物，東曹公司製造)0.02質量份、第2丙烯酸低聚物1.5質量份、及矽烷偶合劑(製品名「KBM403」，信越化學工業公司製造)0.3質量份並加以混合，其後，添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為23質量%，獲得第4黏著劑組合物。繼而，於光學黏著劑層之形成中，使用第4黏著劑組合物代替第3黏著劑組合物，除此以外，以與實施例3之光學黏著片材相同之方式製作實施例4之光學黏著片材(單層結構之光學黏著劑層)。
[比較例1] 於上述第1聚合物溶液中，該聚合物溶液中之丙烯酸聚合物(聚合物P1)每100質量份，添加交聯劑(製品名「Nyper BMT 40SV」，過氧化二苯甲醯，日本油脂公司製造)0.5質量份並加以混合，其後，添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為15質量%，獲得第5黏著劑組合物。繼而，於光學黏著劑層之形成中，使用第5黏著劑組合物代替第3黏著劑組合物，除此以外，以與實施例3之光學黏著片材相同之方式製作比較例1之光學黏著片材(單層結構之光學黏著劑層)。
[比較例2] 於光學黏著劑層之形成中，使用上述第2黏著劑組合物代替第3黏著劑組合物，除此以外，以與實施例3之光學黏著片材相同之方式製作比較例2之光學黏著片材(單層結構之光學黏著劑層)。
[比較例3] 向上述第4聚合物溶液中添加乙酸乙酯而將固形物成分濃度調整為10質量%，獲得第6黏著劑組合物。繼而，於光學黏著劑層之形成中，使用第6黏著劑組合物代替第1黏著劑組合物，除此以外，以與實施例1之光學黏著片材相同之方式製作比較例3之光學黏著片材。比較例3之光學黏著片材具有由第6黏著劑組合物所形成之作為第1黏著劑層之第1層(厚度2 μm)、及由第2黏著劑組合物所形成之作為第2黏著劑層之第2層(厚度23 μm)之2層結構。
＜黏著劑層之厚度＞ 對實施例1～4及比較例1～3之各光學黏著片材調查厚度。具體而言，首先，自光學黏著片材切出黏著片材片(短邊25 mm×長邊100 mm)。繼而，利用針盤量規測定黏著片材片中之5處測定點各處之厚度。5處測定點係在長邊方向上將黏著片材之寬度方向中央6等分之5點。將5處測定點之厚度測定值中之最大厚度T 1(μm)及最小厚度T 2(μm)示於表1。又，亦將最大厚度與最小厚度之差(T 1－T 2)示於表1。
＜剝離黏著力＞ 對於實施例1～4及比較例1～3之各光學黏著片材，藉由剝離試驗調查剝離黏著力。
首先，針對各光學黏著片材製作測定用試樣。於實施例1、2之各光學黏著片材之測定用試樣之製作中，首先，自光學黏著片材將第2剝離膜剝離，並於藉此露出之露出面上貼合表面經電漿處理之聚醯亞胺基材(製品名「Upilex 25RN」，厚度25 μm，宇部興產公司製造)，獲得積層體。繼而，自該積層體(聚醯亞胺基材/黏著劑層/第1剝離膜)切出試片(寬度25 mm×長度100 mm)。繼而，自該試片中之黏著劑層將第1剝離膜剝離，於藉此露出之露出面(於多層黏著劑層中為第1層側表面)上貼合聚醯亞胺膜(製品名「Upilex 50S」，厚度50 μm，宇部興產公司製造)。該貼合係於23℃之環境下，藉由使2 kg之手壓輥往返1次之作業而將試片壓接於聚醯亞胺膜。以如上所述之方式製作實施例1、2及比較例3之各光學黏著片材之測定用試樣。關於實施例3、4及比較例1、2之各光學黏著片材之測定用試樣，使用表面未經電漿處理之聚醯亞胺基材(製品名「Upilex 25RN」，厚度25 μm，宇部興產公司製造)代替表面經電漿處理之上述聚醯亞胺基材，除此以外，以與實施例1、2及比較例3中之測定用試樣相同之方式進行製作。
繼而，將測定用試樣於室溫下靜置30分鐘之後，實施自測定用試樣中之聚醯亞胺膜將試片剝離之剝離試驗，並測定剝離強度。於實施例1、2及比較例3中之測定用試樣中，測定第1層表面自聚醯亞胺膜表面之剝離強度。該測定係使用拉伸試驗機(製品名「Autograph AG-50NX plus)」，島津製作所製造)。於該測定中，將測定溫度設為25℃，將試片自聚醯亞胺膜之剝離角度設為180°，將試片之拉伸速度設為300 mm/分鐘，將剝離長度設為50 mm。將所測得之剝離強度之平均值作為剝離黏著力F(N/25 mm)示於表1。多層結構(第1層/第2層)之黏著劑層之剝離黏著力F係第1層之露出表面之黏著力。
＜剪切儲存模數＞ 對於實施例1～4及比較例1～3之各光學黏著片材(光學黏著劑層)，以如下所述之方式測定剪切儲存模數。
首先，製作測定用樣品。具體而言，將自光學黏著片材切出之複數片黏著劑層片貼合而製作出厚度約1 mm之黏著劑片材之後，對該片材進行沖切，獲得作為測定用樣品之圓柱狀顆粒(直徑9 mm)。繼而，對於測定用樣品，使用動態黏彈性測定裝置(製品名「ARES-G2」，TA Instruments公司製造)將其固定於直徑8 mm之平行板之治具之後，進行動態黏彈性測定。於該測定中，將測定模式設為剪切模式，將測定溫度範圍設為-60℃～150℃，將升溫速度設為5℃/分鐘，將頻率設為1 Hz。自測定結果讀取-20℃下之第1剪切儲存模數G'(kPa)、及-40℃下之第2剪切儲存模數G'(kPa)。將其結果示於表1。表1中亦示出第1剪切儲存模數G'(kPa)相對於剝離黏著力F(N/25 mm)之比率、及第2剪切儲存模數G'(kPa)相對於剝離黏著力F(N/25 mm)之比率。
又，關於實施例1～4及比較例2、3之各光學黏著片材(光學黏著劑層)，將上述剝離黏著力F及第1剪切儲存模數G'之測定結果示於圖5之圖表。於圖5之圖表中，橫軸表示作為-20℃下之剪切儲存模數之第1剪切儲存模數G'(kPa)，縱軸表示剝離黏著力F(N/25 mm)。於圖5中，點E1表示實施例1中之測定結果，點E2表示實施例2中之測定結果，點E3表示實施例3中之測定結果，點E4表示實施例4中之測定結果，點C2表示比較例2中之測定結果，點C3表示比較例3中之測定結果(比較例1之測定結果落於縱軸、橫軸之範圍外，故而未示出)。又，於圖5中，一點鏈線R1表示於G'≦135時剝離黏著力F＝5 N/25 mm之線，一點鏈線R2表示於G'＞135時F＝0.4667×G'－58之線。於G'≦135時剝離黏著力F為5 N/25 mm以上，且於G'＞135時剝離黏著力F滿足F≧0.4667×G'－58之情形時(點E1～E4)，可謀求光學黏著劑層之柔軟性與高密接性之兼顧。
＜透過率之變化＞ 對於實施例1～4及比較例1～3之各光學黏著片材(光學黏著劑層)，以如下所述之方式調查透過率變化。
首先，製作測定用樣品。具體而言，自光學黏著片材將第2剝離膜剝離之後，將藉此露出之黏著劑層側貼合於PET基材(製品名「T100C50」，厚度50 μm，Mitsubishi Chemical公司製造)。繼而，自光學黏著片材(黏著劑層)將第1剝離膜剝離之後，將藉此露出之黏著劑層表面貼合於PET基材(製品名「T100C50」，厚度50 μm，Mitsubishi Chemical公司製造)。藉此，獲得具有PET基材/光學黏著劑層/PET基材之積層構成之積層體。繼而，自該積層體切出寬度25 mm×長度100 mm之尺寸之測定用樣品。
繼而，對測定用樣品測定波長550 nm之光之透過率(T1)(第1透過率測定)。測定係使用透過率測定裝置(製品名「U4100型分光光度計」，Hitachi High-Technologies公司製造)。
繼而，將經過第1透過率測定之測定用樣品，以該樣品之長度方向沿著捲芯之周向之態樣捲繞於直徑20 mm之捲芯(繞捲芯約1.6周)。繼而，將以此方式捲繞於捲芯之樣品於23℃下保管1小時。繼而，對於該保管後之測定用樣品，以與第1透過率測定相同之方式測定波長550 nm之光之透過率(T2)(第2透過率測定)。
並且，基於下述式求出透過率T2相對於透過率T1之變化率。將其值示於表1。
透過率之變化率(%)＝[(T2－T1)/T]×100
[表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 比較例1 比較例2 比較例3
第1層 第2層 第1層 第2層 第1層 第2層
丙烯酸聚合物 2EHA 89 56 89 56 70.3 70.3 89 56 97.3 56
LA - 39 - 39 8.0 8.0 - 39 - 39
BA - - - - 20.1 20.1 - - - -
4HBA 1.0 5.0 1.0 5.0 1.0 1.0 1.0 5.0 1.0 5.0
NVP 10 - 10 - 0.6 0.6 10 - 1.7 -
交聯劑 Nyper BMT 40SV - 0.5 - 1.0 0.28 0.26 0.5 0.5 - 0.5
Coronate L - - - - - 0.02 - - - -
第1丙烯酸低聚物 - - - - 3.0 - - - - -
第2丙烯酸低聚物 - - - - - 1.5 - - - -
抗氧化劑(Irganox1010) - - - - 0.3 - - - - -
厚度(μm) 2 23 2 23 25 25 25 25 2 23
最大厚度T 1(μm) 26 26 25 25 25 25 25
最小厚度T 2(μm) 24 24 25 25 25 25 25
T 1－T 2(μm) 2 2 0 0 0 0 0
剝離黏著力F(N/25 mm) 11.5 - 5.2 - 10.6 5.2 20 2.4 3.9 -
-20℃下之剪切儲存模數G'(kPa) 78 77 140 128 614 73 78
-40℃下之剪切儲存模數G' (kPa) 511 503 1054 874 27139 393 404
G'[-20℃]/F 6.78 14.8 13.2 24.6 30.7 30.4 20
G'[-40℃]/F 44.4 96.7 99.4 168 1,357 164 104
透過率之變化(%) -0.05 -0.06 0.03 -0.08 0.03 -0.06 0.15
10:光學黏著劑層 10a:第1面 10b:第2面 11:第1黏著劑層 12:第2黏著劑層 13:第2黏著劑層 21:第1構件 22:第2構件 H:厚度方向 L1:剝離膜 L2:剝離膜 S:光學黏著片材
圖1係本發明之光學黏著劑層之一實施方式之剖面模式圖。 圖2表示圖1所示之光學黏著劑層具有2層結構之情形。 圖3表示圖1所示之光學黏著劑層具有3層結構之情形。 圖4表示本發明之光學黏著劑層之使用方法之一例。圖4A表示將光學黏著劑層貼合於第1被黏著體之步驟，圖4B表示經由光學黏著劑層使第1被黏著體與第2被黏著體接合之步驟，圖4C表示熟化步驟。 圖5係針對實施例1～4及比較例2、3之光學黏著劑層所測得之第1剪切儲存模數G'(橫軸)及剝離黏著力F(縱軸)之測定結果之點。
10:光學黏著劑層
H:厚度方向
L1:剝離膜
L2:剝離膜
S:光學黏著片材

Claims (7)

  1. 一種光學黏著劑層，其係具有第1面、及與該第1面為相反側之第2面者，且 於-20℃下具有180 kPa以下之剪切儲存模數G'， 上述第1面及上述第2面之至少一者在貼合於聚醯亞胺膜後於23℃下經過30分鐘後，於剝離角度180°及剝離速度300 mm/分鐘之條件下對於該聚醯亞胺膜具有5 N/25 mm以上之剝離黏著力F。
  2. 如請求項1之光學黏著劑層，其於-20℃下之上述剪切儲存模數G'(kPa)及上述剝離黏著力F(N/25 mm)於G'＞135時滿足F≧0.4667×G'－58。
  3. 如請求項1之光學黏著劑層，其於-20℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於上述剝離黏著力F(N/25 mm)之比率為30以下。
  4. 如請求項1之光學黏著劑層，其於-40℃下之剪切儲存模數G'(kPa)相對於上述剝離黏著力F(N/25 mm)之比率為200以下。
  5. 如請求項1至4中任一項之光學黏著劑層，其於-40℃下之剪切儲存模數G'為1200 kPa以下。
  6. 如請求項1至4中任一項之光學黏著劑層，其最大厚度與最小厚度之差為3 μm以下。
  7. 如請求項1至4中任一項之光學黏著劑層，其捲繞於截面直徑20 mm之捲芯後，經過1小時後之透過率之變化為5%以下。
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