TW202307099A - 熱傳導片材及熱傳導片材之製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種熱傳導率較高,能夠容易地進行所需之熱傳導片材之好壞判定的熱傳導片材。
熱傳導片材1含有包含黏合劑樹脂2、各向異性熱傳導性填料3、及除各向異性熱傳導性填料3以外之其他熱傳導性填料4的組合物之硬化物,且滿足以下之條件1~3:
[條件1]藉由自與相對於熱傳導片材1表面之假想垂直線5成60°之位置入射之光線6測得的光澤值未達10;
[條件2]各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑為15 μm以上45 μm以下;
[條件3]熱傳導片材1中各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量超過60體積%且未達75體積%。
Description
本技術係關於一種熱傳導片材及熱傳導片材之製造方法。本申請案係基於2021年6月16日於日本提出申請之日本專利申請號特願2021-099910而主張優先權,並將該申請案以參照之形式引用至本申請案中。
隨著電子機器之進一步高性能化,半導體元件之高密度化、高安裝化正在發展。伴隨於此,重要的是更高效率地釋放自構成電子機器之電子零件產生之熱。例如,於半導體裝置中,為了高效率地散熱,將電子零件介隔熱傳導片材安裝於散熱風扇、散熱板等散熱片(heat sink)。作為熱傳導片材,廣泛使用於聚矽氧樹脂中含有(分散有)無機填料等填充材料者。
對於該熱傳導片材之類的散熱構件,要求進一步提高熱傳導率。例如,研究提高黏合劑樹脂等基質內調配之無機填料之填充率以實現熱傳導片材之高熱傳導性。然而,若提高無機填料之填充率,則有損害熱傳導片材之柔軟性之虞、或無機填料發生落粉之虞。因此,熱傳導片材中無機填料之填充率之提高有限。
作為無機填料,例如可列舉:氧化鋁、氮化鋁、氫氧化鋁等。又,以高熱傳導率為目的,亦有於基質內填充氮化硼、石墨等鱗片狀粒子、碳纖維等之情況。其原因在於鱗片狀粒子、碳纖維等所具有之熱傳導率之各向異性。例如,已知碳纖維於纖維方向上具有約600~1200 W/m・K之熱傳導率。又,已知作為鱗片狀粒子之氮化硼於面方向上具有約110 W/m・K左右之熱傳導率,於與面方向垂直之方向上具有約2 W/m・K左右之熱傳導率。如此,已知碳纖維或鱗片狀粒子之熱傳導率具有各向異性。藉由使碳纖維之纖維方向或鱗片狀粒子之面方向與作為熱之傳遞方向的熱傳導片材之厚度方向相同,即,使碳纖維或鱗片狀粒子沿熱傳導片材之厚度方向配向,能夠飛躍性地提高熱傳導片材之熱傳導率。
另外,對於熱傳導片材,除要求具有高熱傳導性以外,亦要求可容易地進行所製造之熱傳導片材之好壞判定,例如所需之熱傳導片材(例如以特定量包含特定粒徑之熱傳導性填料之熱傳導片材)是否具有特定之熱傳導性的判定。
專利文獻1中記載有一種熱傳導片材,其含有包含樹脂及分散於樹脂內之鱗片狀熱傳導性填料之樹脂組合物,且鱗片狀熱傳導性填料相對於熱傳導片材之厚度方向的斜度沿熱傳導片材之面方向內之一方向呈週期性變化。專利文獻1所記載之熱傳導片材之鱗片狀填料之配向度不充分,可謂並非為具有各向異性之高熱傳導片材,認為難以實現高熱傳導性。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1:日本專利特開2019-214663號公報
[發明所欲解決之問題]
本技術係鑒於此種先前之實際情況而提出者,提供一種熱傳導率較高,能夠容易地進行所需之熱傳導片材之好壞判定的熱傳導片材。
[解決問題之技術手段]
本技術之熱傳導片材係含有包含黏合劑樹脂、各向異性熱傳導性填料、及除各向異性熱傳導性填料以外之其他熱傳導性填料的組合物之硬化物者,且滿足以下之條件1~3:
[條件1]藉由自與相對於熱傳導片材表面之假想垂直線成60°之位置入射之光線測得的光澤值未達10;
[條件2]各向異性熱傳導性填料之平均粒徑為15 μm以上45 μm以下;
[條件3]熱傳導片材中各向異性熱傳導性填料與其他熱傳導性填料之合計含量超過60體積%且未達75體積%。
本技術之熱傳導片材之製造方法包括如下步驟:製作包含硬化性樹脂組合物、各向異性熱傳導性填料、及除各向異性熱傳導性填料以外之熱傳導性填料之熱傳導性組合物;將熱傳導性組合物擠出成形後進行硬化而獲得柱狀硬化物;及將柱狀硬化物沿與柱之長度方向大致垂直之方向切斷成特定之厚度而獲得熱傳導片材;且熱傳導片材滿足上述條件1~3。
[發明之效果]
本技術可提供一種熱傳導率較高,能夠容易地進行所需之熱傳導片材之好壞判定的熱傳導片材。
本說明書中,所謂各向異性熱傳導性填料及其他熱傳導性填料之平均粒徑(D50),係指將各向異性熱傳導性填料或其他熱傳導性填料之粒徑分佈整體設為100%之情況下,自粒徑分佈之小粒徑側起求出粒徑之值之累積曲線時,該累積值達到50%時之粒徑。再者,本說明書中之粒度分佈(粒徑分佈)係以體積基準求出之值。作為粒度分佈之測定方法,例如可列舉使用雷射繞射型粒度分佈測定機之方法。
<熱傳導片材>
圖1係表示本技術之熱傳導片材1之一例之剖視圖。熱傳導片材1含有包含黏合劑樹脂2、各向異性熱傳導性填料3、及各向異性熱傳導性填料3以外之其他熱傳導性填料4的組合物之硬化物。於熱傳導片材1中,各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4分散於黏合劑樹脂2中,各向異性熱傳導性填料3沿熱傳導片材1之厚度方向B配向。
此處,所謂各向異性熱傳導性填料3沿熱傳導片材1之厚度方向B配向,例如熱傳導片材1中之全部之各向異性熱傳導性填料3中的長軸沿熱傳導片材1之厚度方向B配向之各向異性熱傳導性填料3之比率為50%以上,亦可為55%以上,亦可為60%以上,亦可為65%以上,亦可為70%以上,亦可為80%以上,亦可為90%以上,亦可為95%以上,亦可為99%以上。
各向異性熱傳導性填料3係形狀具有各向異性之熱傳導性填料。作為各向異性熱傳導性填料3,可列舉具有長軸、短軸及厚度之熱傳導性填料(例如鱗片狀熱傳導性填料)。所謂鱗片狀熱傳導性填料,係指具有長軸、短軸及厚度之熱傳導性填料,且為高縱橫比(長軸/厚度),於包含長軸之面方向上具有各向同性之熱傳導率。所謂鱗片狀熱傳導性填料之短軸,係指於鱗片狀熱傳導性填料之包含長軸之面上,通過鱗片狀熱傳導性填料之長軸之中點而交叉之方向,且鱗片狀熱傳導性填料之最短部分之長度。所謂鱗片狀熱傳導性填料之厚度,係指對鱗片狀熱傳導性填料之包含長軸之面之厚度進行10點測定而獲得之平均值。各向異性熱傳導性填料3之縱橫比並無特別限定,可根據目的適當選擇。例如各向異性熱傳導性填料3之縱橫比可設為10~100之範圍。各向異性熱傳導性填料3之長軸、短軸及厚度可利用例如顯微鏡、掃描式電子顯微鏡(SEM)、粒度分佈計等測定。
其他熱傳導性填料4係各向異性熱傳導性填料3以外之熱傳導性填料,即,形狀不具有各向異性之熱傳導性填料。
圖2係用以說明光澤值之測定方法之一例之圖。本申請案之發明者等人經過研究,認為熱傳導片材1之組成(尤其是各向異性熱傳導性填料3之配向、各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑、各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量等)與熱傳導片材1中之藉由自與相對於熱傳導片材1之表面1A之假想垂直線5成60°之位置入射之光線6測得的光澤值之間存在如下關係。
首先,作為熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之配向所致之影響,相較於各向異性熱傳導性填料3配向之熱傳導片材,各向異性熱傳導性填料3未配向之熱傳導片材中,相對於入射光之反射成分增加,因此存在光澤值易變高之傾向。
又,作為熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量對光澤值之影響,若熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量變少,則存在相較於粒子(各向異性熱傳導性填料3或其他熱傳導性填料4)之反射,熱傳導片材1之表面存在之黏合劑樹脂2之光澤之影響變大的傾向。例如於黏合劑樹脂2為聚矽氧樹脂之情形時,自熱傳導片材1溢出之聚矽氧樹脂之光澤變得強於各向異性熱傳導性填料3或其他熱傳導性填料4引起之反射,認為各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量之減少導致聚矽氧樹脂對光澤值之影響變強。
又,各向異性熱傳導性填料3之粒徑越大,越可期待熱傳導片材1之熱傳導率之增大。然而,若各向異性熱傳導性填料3之粒徑為一定以上,則因其粒徑之影響使得難以將各向異性熱傳導性填料3填充至黏合劑樹脂2中,其結果存在難以提高熱傳導率之傾向。另一方面,各向異性熱傳導性填料3之粒徑越小,例如為了將熱自熱傳導片材1之厚度方向B之一端傳遞至另一端,需要越多之各向異性熱傳導性填料3,因此,需要越多之各向異性熱傳導性填料3之接觸點。如此,若熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之接觸點變多,則該接觸部之接觸間熱阻增大,更易產生熱傳導損耗,因此存在難以提高熱傳導片材1之厚度方向B之熱傳導率之傾向。對於熱傳導片材1之面方向A亦同理。
因此,熱傳導片材1滿足以下之條件1~3:
[條件1]藉由自與相對於熱傳導片材1之表面1A之假想垂直線5成60°之位置入射之光線6測得的光澤值未達10。
[條件2]各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑為15 μm以上45 μm以下。
[條件3]熱傳導片材1中各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量超過60體積%且未達75體積%。
關於條件1,熱傳導片材1之藉由自與相對於熱傳導片材1之表面1A之假想垂直線5成60°之位置入射之光線6測得的光澤值未達10,亦可為8以下,亦可為7以下,亦可為6.2以下,亦可為5.4以下,亦可為5.2以下,亦可為3.9以下。熱傳導片材1之光澤值之測定方法與下述實施例中記載之方法相同。
若熱傳導片材1滿足條件1,則如上所述,存在熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之配向比率較高之傾向,熱傳導片材1之厚度方向之熱傳導率變得良好。又,若熱傳導片材1滿足條件1,則能夠容易地進行所製造之熱傳導片材之好壞判定、例如以特定量包含特定粒徑之熱傳導性填料之熱傳導片材具有特定之熱傳導性之判定。換言之,除了測定熱傳導片材1之熱傳導率以外,亦可藉由計測熱傳導片材1之光澤值來掌握熱傳導片材1之熱傳導率之標準。進而,若熱傳導片材1滿足條件1,則於使用熱傳導片材1時,能夠更確實地避免利用自動機器拾取熱傳導片材1時之圖像識別之誤識別,從而能夠更確實地進行熱傳導片材1之拾取。
關於條件2,就使熱傳導片材1之熱傳導性變得良好之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑為15 μm以上,亦可為20 μm以上,亦可為25 μm以上,亦可為30 μm以上,亦可為35 μm以上,亦可為40 μm以上。又,就使熱傳導片材1之熱傳導性變得良好之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑較佳為20~40 μm之範圍。
熱傳導片材1中可使用單獨一種各向異性熱傳導性填料3,亦可併用粒徑不同之兩種以上之各向異性熱傳導性填料3。於熱傳導片材1包含粒徑不同之兩種以上之各向異性熱傳導性填料3之情形時,熱傳導片材1中之粒徑為20 μm以上40 μm以下之各向異性熱傳導性填料3之含量相對於各向異性熱傳導性填料3之總含量的比率可為50體積%以上,亦可為60體積%以上,亦可為70體積%以上,亦可為80體積%以上,亦可為90體積%以上,亦可為100體積%。
就熱傳導片材1之成形性之觀點而言,熱傳導片材1較佳為包含單獨一種各向異性熱傳導性填料3作為各向異性熱傳導性填料3。即,較佳為不於熱傳導片材1中併用兩種以上之各向異性熱傳導性填料3。
關於條件3,就熱傳導性或上述條件1之光澤值之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量超過60體積%,亦可為61體積%以上,亦可為63體積%以上,亦可為66體積%以上,亦可為67體積%以上。又,就熱傳導片材1之成形性之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量未達75體積%,亦可為74體積%以下,亦可為70體積%以下,亦可為69體積%以下,亦可為68體積%以下。又,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4之合計含量可為63~67體積%之範圍。
就熱傳導片材1之熱傳導性或上述條件1之光澤值之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之含量較佳為超過20體積%,亦可為23體積%以上,亦可為25體積%以上,亦可為26體積%以上。又,就熱傳導片材1之成形性之觀點而言,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之含量較佳為未達35體積%,亦可為30體積%以下,亦可為28體積%以下,亦可為27體積%以下。又,熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之含量可為23~27體積%之範圍。
又,熱傳導片材1中之其他熱傳導性填料4之含量可設為10體積%以上,亦可為15體積%以上,亦可為20體積%以上,亦可為25體積%以上,亦可為30體積%以上,亦可為35體積%以上。又,熱傳導片材1中之其他熱傳導性填料4之含量之上限值可設為50體積%以下,亦可為45體積%以下,亦可為40體積%以下。又,熱傳導片材1中之其他熱傳導性填料4之含量可為30~50體積%之範圍,亦可為35~45體積%之範圍,亦可為37~42體積%之範圍。
熱傳導片材1,即,含有包含黏合劑樹脂2、各向異性熱傳導性填料3、及其他熱傳導性填料4之組合物之硬化物且滿足上述條件1~3之熱傳導片材存在片材表面之L*a*b*表色系統中之L*值越高,沿厚度方向B配向之各向異性熱傳導性填料3越多之傾向,厚度方向B之熱傳導性越良好。因此,熱傳導片材1之片材表面之L*a*b*表色系統中之L*值較佳為70以上,亦可為75以上,亦可為77以上,亦可為80以上,亦可為85以上,亦可為88以上,亦可為89以上。又,熱傳導片材1之片材表面之L*a*b*表色系統中之L*值之上限值較佳為95以下,亦可為90以下。
此處,L*a*b表色系統例如為「JIS Z 8781」中記載之表色系統,將各色配置於球形色空間中而表示。於L*a*b表色系統中,用縱軸(z軸)方向之位置表示亮度,用外周方向之位置表示色相,用距中心軸之距離表示彩度。表示亮度之縱軸(z軸)方向之位置係由L*表示。亮度L*之值為正數,其數字越小則亮度越低,存在變暗之傾向。具體而言,L*之值係在相當於黑色之0至相當於白色之100之間變化。又,於將球形色空間於L*=50之位置水平切斷所得之剖視圖中,x軸之正方向為紅色方向,y軸之正方向為黃色方向,x軸之負方向為綠色方向,y軸之負方向為藍色方向。x軸方向之位置係由取-60~+60之值之a*表示。y軸方向之位置係由取-60~+60之值之b*表示。如此,a*及b*為表示色度之正負數字,越接近0則越黑。色相及彩度係由該等a*之值及b*之值表示。
就高熱傳導化之觀點而言,熱傳導片材1之熱傳導率越高越佳,例如厚度方向B之整體熱傳導率較佳為8.0 W/m・K以上,亦可為8.1 W/m・K以上,亦可為8.4 W/m・K以上,亦可為8.7 W/m・K以上,亦可為10.3 W/m・K以上。熱傳導片材1之熱傳導率可藉由下述實施例中記載之方法測定。
熱傳導片材1之厚度並無特別限定,可根據目的適當選擇。例如熱傳導片材之厚度可設為0.05 mm以上,亦可設為0.1 mm以上。又,熱傳導片材之厚度之上限值可設為5 mm以下,亦可為4 mm以下,亦可為3 mm以下。就熱傳導片材1之操作性之觀點而言,熱傳導片材1之厚度較佳為設為0.1~4 mm。作為熱傳導片材1之厚度,例如可於任意之5個位置測定熱傳導片材1之厚度B,由其算術平均值求出。
以下,對熱傳導片材1之構成要素之具體例進行說明。
<黏合劑樹脂>
黏合劑樹脂2係用以將各向異性熱傳導性填料3與其他熱傳導性填料4保持於熱傳導片材1內者。根據熱傳導片材1所要求之機械強度、耐熱性、電性等特性來選擇黏合劑樹脂2。作為黏合劑樹脂2,可自熱塑性樹脂、熱塑性彈性體、熱硬化性樹脂之中選擇。
作為熱塑性樹脂,可列舉:聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等乙烯-α烯烴共聚物、聚甲基戊烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚乙烯醇、聚乙烯醇縮醛、聚偏二氟乙烯及聚四氟乙烯等氟系聚合物、聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、苯乙烯-丙烯腈共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)樹脂、聚苯醚共聚物(PPE)樹脂、改性PPE樹脂、脂肪族聚醯胺類、芳香族聚醯胺類、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯等聚甲基丙烯酸酯類、聚丙烯酸類、聚碳酸酯、聚苯硫醚、聚碸、聚醚碸、聚醚腈、聚醚酮、聚酮、液晶聚合物、聚矽氧樹脂、離子聚合物等。
作為熱塑性彈性體,可列舉:苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物或其氫化物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物或其氫化物、苯乙烯系熱塑性彈性體、烯烴系熱塑性彈性體、氯乙烯系熱塑性彈性體、聚酯系熱塑性彈性體、聚胺基甲酸酯系熱塑性彈性體、聚醯胺系熱塑性彈性體等。
作為熱硬化性樹脂,可列舉:交聯橡膠、環氧樹脂、酚系樹脂、聚醯亞胺樹脂、不飽和聚酯樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂等。作為交聯橡膠之具體例,可列舉:天然橡膠、丙烯酸系橡膠、丁二烯橡膠、異戊二烯橡膠、苯乙烯-丁二烯共聚橡膠、腈橡膠、氫化腈橡膠、氯丁二烯橡膠、乙烯-丙烯共聚橡膠、氯化聚乙烯橡膠、氯磺化聚乙烯橡膠、丁基橡膠、鹵化丁基橡膠、氟橡膠、胺基甲酸酯橡膠、及聚矽氧橡膠。
作為黏合劑樹脂2,例如就發熱體(例如電子零件)之發熱面與散熱片面之密接性之觀點或滿足上述條件1之觀點而言,較佳為聚矽氧樹脂。作為聚矽氧樹脂,例如可使用包含以具有烯基之聚矽氧為主成分且含有硬化觸媒之主劑、及具有氫矽烷基(Si-H基)之硬化劑的二液型加成反應型聚矽氧樹脂。作為具有烯基之聚矽氧,例如可使用具有乙烯基之聚有機矽氧烷。硬化觸媒係用以促進具有烯基之聚矽氧中之烯基與具有氫矽烷基之硬化劑中之氫矽烷基之加成反應的觸媒。作為硬化觸媒,可列舉作為矽氫化反應中使用之觸媒而周知之觸媒,例如可使用鉑族系硬化觸媒,例如鉑、銠、鈀等鉑族金屬單質或氯化鉑等。作為具有氫矽烷基之硬化劑,例如可使用具有氫矽烷基之聚有機矽氧烷。黏合劑樹脂2可使用單獨一種,亦可併用兩種以上。
熱傳導片材1中之黏合劑樹脂2之含量並無特別限定,可根據目的適當選擇。例如熱傳導片材1中之黏合劑樹脂2之含量可設為超過25體積%,亦可為30體積%以上,亦可為32體積%以上,亦可為33體積%以上。又,熱傳導片材1中之黏合劑樹脂2之含量之上限值可設為60體積%以下,亦可為50體積%以下,亦可為40體積%以下,亦可為37體積%以下。尤其就降低上述條件1之光澤值之觀點而言,熱傳導片材1中之黏合劑樹脂2之含量較佳為設為超過25體積%~未達40體積%,亦可為33~37體積%。
<各向異性熱傳導性填料>
各向異性熱傳導性填料3之材質並無特別限定,例如可列舉:氮化硼(BN)、雲母、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、二氧化矽、氧化鋅、二硫化鉬等,就熱傳導率或上述條件1之光澤值之觀點而言,較佳為氮化硼。各向異性熱傳導性填料3可使用單獨一種,亦可併用兩種以上。
圖3係模式性地表示作為各向異性熱傳導性填料3之一例的結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼3A之立體圖。圖3中,a表示鱗片狀氮化硼3A之長軸,b表示鱗片狀氮化硼3A之厚度,c表示鱗片狀氮化硼3A之短軸。作為各向異性熱傳導性填料3,就熱傳導率或上述條件1之光澤值之觀點而言,較佳為使用如圖3所示般結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼3A。本技術中,藉由使用價格比球狀熱傳導性填料(例如球狀氮化硼)低廉之鱗片狀熱傳導性填料(例如鱗片狀氮化硼3A)作為各向異性熱傳導性填料3,可以低成本獲得兼備優異之熱特性(高熱傳導率)與光學特性(低光澤值)之熱傳導片材1。
各向異性熱傳導性填料3之平均粒徑可於滿足上述條件2之範圍內根據目的適當選擇。
熱傳導片材1中之各向異性熱傳導性填料3之含量可於滿足上述條件3之範圍內根據目的適當選擇。
<其他熱傳導性填料>
其他熱傳導性填料4包含球狀、粉末狀、顆粒狀等之熱傳導性填料。就熱傳導片材1之熱傳導性之觀點而言,其他熱傳導性填料4之材質例如較佳為陶瓷填料,作為具體例,可列舉:氧化鋁(藍寶石)、氮化鋁、氫氧化鋁、氧化鋅、氮化硼、氧化鋯、碳化矽等。其他熱傳導性填料4可使用單獨一種,亦可併用兩種以上。
作為其他熱傳導性填料4,尤其是考慮到上述條件1之光澤值之觀點、熱傳導片材1之熱傳導率之觀點、熱傳導片材1之比重之觀點等,較佳為包含氧化鋁、以及氮化鋁、氧化鋅及氫氧化鋁之至少一種,例如可併用氮化鋁與氧化鋁。
就熱傳導片材1之比重之觀點而言,氮化鋁之平均粒徑可設為未達30 μm,亦可為0.1~10 μm,亦可為0.5~5 μm,亦可為1~3 μm,亦可為1~2 μm。又,就熱傳導片材1之比重之觀點而言,氧化鋁之平均粒徑可設為0.1~10 μm,亦可為0.1~8 μm,亦可為0.1~7 μm,亦可為0.1~3 μm。
熱傳導片材1中之其他熱傳導性填料4之含量可於滿足上述條件3之範圍內根據目的適當選擇。例如於併用氮化鋁粒子與氧化鋁粒子作為其他熱傳導性填料4之情形時,熱傳導片材1中,氮化鋁粒子之含量較佳為設為10~25體積%(尤佳為17~23體積%),氧化鋁粒子之含量較佳為設為10~25體積%(尤佳為17~23體積%)。
熱傳導片材1之較佳形態如下所示。熱傳導片材1較佳為含有包含作為黏合劑樹脂2之聚矽氧樹脂、作為各向異性熱傳導性填料3之氮化硼、及作為其他熱傳導性填料4之氧化鋁與氮化鋁的組合物之硬化物。又,熱傳導片材1較佳為作為各向異性熱傳導性填料3之氮化硼之含量超過20體積%且未達35體積%。
熱傳導片材1亦可於無損本技術之效果之範圍內進而含有上述成分以外之其他成分。作為其他成分,例如可列舉:偶合劑、分散劑、硬化促進劑、延遲劑、黏著賦予劑、塑化劑、阻燃劑、抗氧化劑、穩定劑、著色劑、溶劑等。例如就進一步提高各向異性熱傳導性填料3及其他熱傳導性填料4之分散性之觀點而言,熱傳導片材1中可使用經偶合劑處理之各向異性熱傳導性填料3及/或經偶合劑處理之其他熱傳導性填料4。
<熱傳導片材之製造方法>
熱傳導片材1之製造方法包括下述步驟A、步驟B及步驟C。
<步驟A>
步驟A中,藉由使各向異性熱傳導性填料3及其他熱傳導性填料4分散於黏合劑樹脂2中,製作包含黏合劑樹脂2、各向異性熱傳導性填料3、及其他熱傳導性填料4之熱傳導性組合物。熱傳導性組合物可藉由將黏合劑樹脂2、各向異性熱傳導性填料3、及其他熱傳導性填料4、以及視需要包含之上述其他成分利用公知之方法均勻混合而製備。
<步驟B>
步驟B中,將步驟A中製備之熱傳導性組合物擠出成形後進行硬化,獲得柱狀硬化物(成形體塊)。作為擠出成形之方法,並無特別限制,可根據熱傳導性組合物之黏度或熱傳導片材1所要求之特性等,自公知之各種擠出成形法中適當採用。於擠出成形法中,自模具擠出熱傳導性組合物時,熱傳導性組合物中之黏合劑樹脂2流動,各向異性熱傳導性填料3沿其流動方向配向。
步驟B中獲得之柱狀硬化物之大小、形狀可根據所要求之熱傳導片材1之大小來決定。例如可列舉截面之縱向大小為0.5~15 cm且橫向大小為0.5~15 cm之長方體。長方體之長度可視需要決定。
<步驟C>
步驟C中,將步驟B中獲得之柱狀硬化物相對於柱之長度方向切斷成特定之厚度而獲得熱傳導片材1。於步驟C中獲得之熱傳導片材1之表面(切斷面)露出各向異性熱傳導性填料3。切斷方法並無特別限制,可根據柱狀硬化物之大小及機械強度,自公知之切片裝置(較佳為超音波切割機)中適當選擇。關於柱狀硬化物之切斷方向,於成形方法為擠出成形法之情形時,亦有各向異性熱傳導性填料3沿擠出方向配向者,故較佳為相對於擠出方向為60~120度,更佳為70~100度之方向,進而較佳為90度(大致垂直)之方向。除上述內容以外,柱狀硬化物之切斷方向並無特別限制,可根據熱傳導片材1之使用目的等適當選擇。
如此,於包括步驟A、步驟B及步驟C之熱傳導片材之製造方法中,可獲得滿足上述條件1~3之熱傳導片材1。
熱傳導片材1之製造方法並不限定於上述例,例如可於步驟C之後進而包括對切斷面進行加壓之步驟D。藉由進而包括加壓步驟D,可使步驟C中獲得之熱傳導片材1之表面更平滑,進一步提高與其他構件之密接性。作為加壓之方法,可使用包含平盤及表面平坦之壓頭之一對加壓裝置。又,亦可利用夾送輥進行加壓。作為加壓時之壓力,例如可設為0.1~100 MPa。為了進一步提高加壓效果,縮短加壓時間,較佳為於黏合劑樹脂2之玻璃轉移溫度(Tg)以上之溫度下進行加壓。例如加壓溫度可設為0~180℃,亦可為室溫(例如25℃)~100℃之溫度範圍內,亦可為30~100℃。
<電子機器>
熱傳導片材1例如配置於發熱體與散熱體之間,藉此,可製成為了將發熱體產生之熱釋放至散熱體而配置於該等之間之構造的電子機器(熱裝置)。電子機器至少具有發熱體、散熱體及熱傳導片材1,視需要亦可進而具有其他構件。
作為發熱體,並無特別限定,例如可列舉:CPU(Central Processing Unit,中央處理單元)、GPU(Graphics Processing Unit,圖形處理單元)、DRAM(Dynamic Random Access Memory,動態隨機存取記憶體)、快閃記憶體等積體電路元件、電晶體、電阻器等於電路中發熱之電子零件等。又,發熱體亦包括通信機器中之光收發器等接收光信號之零件。
作為散熱體,並無特別限定,例如可列舉:散熱片或均熱片(heat spreader)等與積體電路元件或電晶體、光收發器殼體等組合使用者。作為散熱片或均熱片之材質,例如可列舉:銅、鋁等。作為散熱體,除均熱片或散熱片以外,只要為傳導自熱源產生之熱並將其釋放至外部者即可,例如可列舉:散熱器、冷卻器、晶片座、印刷基板、冷卻風扇、珀爾帖元件、熱管、均溫板(vapor chamber)、金屬罩、殼體等。熱管為例如圓筒狀、大致圓筒狀或扁平筒狀之中空構造體。
圖4係表示應用熱傳導片材之半導體裝置之一例之剖視圖。例如,如圖4所示,於各種電子機器內置之半導體裝置50中安裝熱傳導片材1,將其夾在發熱體與散熱體之間。圖4所示之半導體裝置50具備電子零件51、均熱片52、及熱傳導片材1,熱傳導片材1夾在均熱片52與電子零件51之間。熱傳導片材1藉由夾在均熱片52與散熱片53之間,而與均熱片52一起構成釋放電子零件51之熱之散熱構件。熱傳導片材1之安裝位置並不限於均熱片52與電子零件51之間、或均熱片52與散熱片53之間,可根據電子機器或半導體裝置之構成而適當選擇。均熱片52例如形成為方形板狀,具有與電子零件51面對之主面52a、及沿著主面52a之外周豎立設置之側壁52b。均熱片52於被側壁52b包圍之主面52a設置熱傳導片材1,於主面52a之相反側之另一面52c隔著熱傳導片材1設置散熱片53。
[實施例]
以下,對本技術之實施例進行說明。再者,本技術並不限定於該等實施例。
<實施例1>
藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物。藉由擠出成形法使該熱傳導性組合物流入至具有長方體狀內部空間之模具(開口部:50 mm×50 mm)中,於60℃之烘箱中加熱4小時,而形成柱狀硬化物(成形體塊)。再者,預先於模具之內面以剝離處理面為內側之方式貼附剝離聚對苯二甲酸乙二酯膜。對於獲得之柱狀硬化物,利用超音波切割機沿與柱之長度方向大致正交之方向將柱狀硬化物切斷(切片)成厚2 mm之片狀,藉此獲得鱗片狀氮化硼沿片材之厚度方向配向之熱傳導片材。
<實施例2>
實施例2中,藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為30 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<實施例3>
實施例3中,藉由將聚矽氧樹脂37體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為30 μm)23體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<實施例4>
實施例4中,藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為20 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例1>
比較例1中,藉由將聚矽氧樹脂40體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)20體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)30體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)10體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例2>
比較例2中,藉由將聚矽氧樹脂40體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)20體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例3>
比較例3中,藉由將聚矽氧樹脂40體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)20體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)10體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)30體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例4>
比較例4中,藉由將聚矽氧樹脂40體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為20 μm)20體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例5>
比較例5中,藉由將聚矽氧樹脂25體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)35體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物。
<比較例6>
比較例6中,藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為40 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物。利用棒式塗佈機將該熱傳導性組合物成形為2 mm厚,於60℃之烘箱中加熱4小時,而獲得厚2 mm之熱傳導片材。
<比較例7>
比較例7中,藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為50 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<比較例8>
比較例8中,藉由將聚矽氧樹脂33體積%、結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼(D50為10 μm)27體積%、氮化鋁(D50為1.2 μm)20體積%、及球狀氧化鋁粒子(D50為2 μm)20體積%均勻混合,而製備熱傳導性組合物,除此以外,以與實施例1相同之方法獲得熱傳導片材。
<L*值>
測定熱傳導片材之表面(截面)之L*a*b表色系統中之L*值。使用分光光度計(製品名:Konica Minolta公司製造之CM-700d),依據JIS Z 8781求出L*值。將結果示於表1。表1中,「-」表示因無法製作熱傳導片材而導致無法測定L*值。
<整體熱傳導率>
關於整體熱傳導率,藉由依據ASTM-D5470之方法測定各熱傳導片材之熱阻,將橫軸設為測定時之熱傳導片材之厚度(mm)、縱軸設為熱傳導片材之熱阻(℃・cm
2/W),繪製曲線圖,由該曲線之斜率算出熱傳導片材之整體熱傳導率(W/m・K)。關於熱傳導片材之熱阻,準備厚度不同之3種熱傳導片材,測定各厚度之熱傳導片材之熱阻。將結果示於表1。表1中,「-」表示因無法製作熱傳導片材而導致無法測定整體熱傳導率。
<60°光澤值>
關於熱傳導片材之表面之光澤值,使用微型三角度光澤儀(micro-tri-gloss)(BYK Instruments公司製造),藉由依據ASTM D523之方法進行測定。將結果示於表1。表1中,「-」表示因無法製作熱傳導片材而導致無法測定光澤值。
[表1]
實施例1 | 實施例2 | 實施例3 | 實施例4 | 比較例1 | 比較例2 | 比較例3 | 比較例4 | 比較例5 | 比較例6 | 比較例7 | 比較例8 | |
聚矽氧樹脂[Vol%] | 33 | 33 | 37 | 33 | 40 | 40 | 40 | 40 | 25 | 33 | 33 | 33 |
氧化鋁(D50=2 μm)[Vol%] | 20 | 20 | 20 | 20 | 10 | 20 | 30 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 |
氮化鋁(D50=1.2 μm)[Vol%] | 20 | 20 | 20 | 20 | 30 | 20 | 10 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 |
氮化硼(D50=50 μm)[Vol%] | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 27 | - |
氮化硼(D50=40 μm)[Vol%] | 27 | - | - | - | 20 | 20 | 20 | - | 35 | 27 | - | - |
氮化硼(D50=30 μm)[Vol%] | - | 27 | 23 | - | - | - | - | - | - | - | - | - |
氮化硼(D50=20 μm)[Vol%] | - | - | - | 27 | - | - | - | 20 | - | - | - | - |
氮化硼(D50=10 μm)[Vol%] | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 27 |
填料合計量[Vol%] | 67 | 67 | 63 | 67 | 60 | 60 | 60 | 60 | 75 | 67 | 67 | 67 |
L值 | 89 | 88 | 77 | 80 | 66 | 68 | 69 | 67 | - | 88 | 90 | 75 |
整體熱傳導率(W/m・K) | 10.3 | 8.7 | 8.1 | 8.4 | 6.5 | 6.1 | 5.7 | 5.1 | - | 4.3 | 7.5 | 7.1 |
60°光澤值 | 3.9 | 5.4 | 6.2 | 5.2 | 12.2 | 12.5 | 12.3 | 12 | - | 25.8 | 4.7 | 4.9 |
備註 | - | - | - | - | - | - | - | - | 無法 製作 | 棒式塗佈機 (沿面方向配向) | - | - |
可知實施例1~4中獲得之熱傳導片材含有包含黏合劑樹脂、各向異性熱傳導性填料、及其他熱傳導性填料之組合物之硬化物,且滿足上述條件1~3,藉此熱傳導率較高。
又,實施例1~4中獲得之熱傳導片材由於滿足上述條件1,故而能夠容易地進行所製造之熱傳導片材之好壞判定、例如以特定量包含特定粒徑之熱傳導性填料之熱傳導片材具有特定之熱傳導性之判定。
可知比較例1~4中獲得之熱傳導片材之熱傳導率欠佳。認為其原因在於,比較例1~4中獲得之熱傳導片材不滿足上述條件1及條件3。
比較例5由於高硬度而無法製作熱傳導片材。認為其原因在於,比較例5所使用之熱傳導性組合物中之各向異性熱傳導性填料與其他熱傳導性填料之合計含量為75體積%,不滿足上述條件3。
可知比較例6中獲得之熱傳導片材之熱傳導率欠佳。認為其原因在於,比較例6中獲得之熱傳導片材不滿足上述條件1。
可知比較例7、8中獲得之熱傳導片材之熱傳導率欠佳。認為其原因在於,比較例7、8中獲得之熱傳導片材不滿足上述條件2。
1:熱傳導片材
1A:表面
2:黏合劑樹脂
3:各向異性熱傳導性填料
3A:鱗片狀氮化硼
4:其他熱傳導性填料
5:假想垂直線
6:光線
50:半導體裝置
51:電子零件
52:均熱片
52a:主面
52b:側壁
52c:主面之相反側之另一面
53:散熱片
A:熱傳導片材之面方向
a:鱗片狀氮化硼之長軸
B:熱傳導片材之厚度方向
b:鱗片狀氮化硼之厚度
c:鱗片狀氮化硼之短軸
圖1係表示熱傳導片材之一例之剖視圖。
圖2係用以說明光澤值之測定方法之一例之圖。
圖3係模式性地表示作為各向異性熱傳導性填料之一例的結晶形狀為六方晶型之鱗片狀氮化硼之立體圖。
圖4係表示應用熱傳導片材之半導體裝置之一例之剖視圖。
1:熱傳導片材
2:黏合劑樹脂
3:各向異性熱傳導性填料
4:其他熱傳導性填料
A:熱傳導片材之面方向
B:熱傳導片材之厚度方向
Claims (9)
- 一種熱傳導片材,其係含有包含黏合劑樹脂、各向異性熱傳導性填料、及除上述各向異性熱傳導性填料以外之其他熱傳導性填料的組合物之硬化物者,且 滿足以下之條件1~3: [條件1]藉由自與相對於該熱傳導片材表面之假想垂直線成60°之位置入射之光線測得的光澤值未達10; [條件2]上述各向異性熱傳導性填料之平均粒徑為15 μm以上45 μm以下; [條件3]該熱傳導片材中上述各向異性熱傳導性填料與上述其他熱傳導性填料之合計含量超過60體積%且未達75體積%。
- 如請求項1之熱傳導片材,其中上述各向異性熱傳導性填料之含量超過20體積%且未達35體積%。
- 如請求項1或2之熱傳導片材,其中該熱傳導片材之表面之L*a*b表色系統中之L*值為70以上。
- 如請求項1或2之熱傳導片材,其整體熱傳導率為8 W/m・K以上。
- 如請求項1或2之熱傳導片材,其中上述各向異性熱傳導性填料為氮化硼, 上述其他熱傳導性填料包含氧化鋁、以及氮化鋁、氧化鋅及氫氧化鋁之至少一種。
- 如請求項5之熱傳導片材,其中上述氮化硼為鱗片狀氮化硼。
- 如請求項1或2之熱傳導片材,其中上述各向異性熱傳導性填料之平均粒徑為20 μm以上40 μm以下。
- 一種熱傳導片材之製造方法,其包括: 步驟A,其係製作包含黏合劑樹脂、各向異性熱傳導性填料、及除上述各向異性熱傳導性填料以外之其他熱傳導性填料之熱傳導性組合物; 步驟B,其係將上述熱傳導性組合物擠出成形後進行硬化而獲得柱狀硬化物;及 步驟C,其係將上述柱狀硬化物沿與柱之長度方向大致垂直之方向切斷成特定之厚度而獲得熱傳導片材;且 上述熱傳導片材滿足以下之條件1~3: [條件1]藉由自與相對於上述熱傳導片材表面之假想垂直線成60°之位置入射之光線測得的光澤值未達10; [條件2]上述各向異性熱傳導性填料之平均粒徑為15 μm以上45 μm以下; [條件3]上述熱傳導片材中上述各向異性熱傳導性填料與上述其他熱傳導性填料之合計含量超過60體積%且未達75體積%。
- 一種電子機器,其具備: 發熱體、 散熱體、及 夾在發熱體與散熱體之間之如請求項1至7中任一項之熱傳導片材。
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