TW202200524A - 混合塗料系統 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種含有形成有機膜之聚丙烯酸酯聚合物及能夠形成地質聚合物之粒子兩者的雙組分混合塗料系統。當組合兩種反應性組分時，提供一種含有成膜有機聚丙烯酸酯聚合物組分及地質聚合物組分之混合塗料組成物。

Description

混合塗料系統
無。
含有諸如地質聚合物之無機膜形成組分之塗料組成物為此項技術中已知的。地質聚合物具有非晶形無機聚合物之網狀結構，且理解為具有良好的黏合特性。由於其高度緊密性、極佳界面聚結、不滲透性及耐凍融性特性，因此將地質聚合物理解為與其他成膜物質組合以提供塗料組成物之良好候選物。
一些當前含地質聚合物之塗料係藉由依序添加及混合個別成分來形成地質聚合物，以便形成必須立即使用之活性塗料組成物。對於其他塗料，製備能夠形成地質聚合物之物質的乾式混合物，可以向其中添加水以形成活性塗料組成物。然而，向吸濕鹼性粉末添加水引起溶液能量之發熱釋放，此降低塗料組成物之可加工性/應用窗口，對操作員/使用者產生額外危害，且對在混合期間在塗料組成物中分散其他聚合物粒子以及有效地溶劑化地質聚合物活化劑產生挑戰。
因此，期望具有提供地質聚合物塗料組成物及有機乳膠塗料組成物之益處的塗料組成物。特定言之，需要塗料組成物具有改良之抗刮擦性。
本發明提供一種混合的有機/無機塗料系統。在一個實施例中，本發明之塗料系統包含具有兩個獨立組分之反應性塗料系統。第一組分為活化液體，該活化液體包含(1)聚合物乳液，其包含聚丙烯酸酯乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物，(2)鹼矽酸鹽，及(3)溶劑。第二組分為包含鋁矽酸鹽之反應性固體。反應性固體亦可包含兩性金屬氧化物。在一個實施例中，活化液體組分中之鹼矽酸鹽可選自各種可商購的或預製鹼矽酸鹽。在一個實施例中，鹼矽酸鹽包括(a)鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物與(b)膠態氧化矽之反應產物。
在一個實施例中，本發明之反應性塗料系統包括以重量計20%至90%、或60%至85%、或70%至80%之活化液體組分及10%至80%、或15%至40%、或20%至30%之反應性固體混合物。在此類實施例中，活化液體組分包括以重量計0.5%至35%、或2%至30%、或5%至25%聚丙烯酸酯乳液聚合物之乳膠聚合物固體或自其衍生的粉末狀聚合物；以重量計5%至49%、或18%至45%、或30至40%鹼矽酸鹽；以重量計16%至94.5%、或25%至80%、或35%至65%溶劑，且視情況進一步包括以重量計0%至15%、或0.5%至10%之量的一或多種其他添加劑。此外，在此類實施例中，反應性固體混合物包括以重量計70%至99.5%或80%至99%、或85%至99%鋁矽酸鹽及0.5%至30%、或1%至20%、或1%至15%兩性金屬氧化物。
本發明之另一實施例提供一種塗料組成物，其包括地質聚合物組分，其中該地質聚合物組分包括鹼金屬矽酸鹽及鋁矽酸鹽、聚丙烯酸酯聚合物乳液及兩性金屬氧化物之反應產物。塗料組成物含有0.5至3.0、或1.5至2.5、或甚至1.75至2.25之Si/Al莫耳比。塗料組成物亦可具有0.5至2.5或甚至1.0至2.0之M/Al比率。
在本發明中，兩性金屬氧化物包括含有第3族、第4族或第12族過渡金屬種類或第13族元素之金屬氧化物。舉例而言，兩性金屬氧化物可包括氧化硼、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈧、氧化釔、氧化鋅、氧化鈰或其混合物。在一個實施例中，兩性金屬氧化物包含可視情況經氧化釔穩定之氧化鋯或由其組成。
各種實施例將在下面的實施方式中更詳細地描述。
下面將藉由非限制性說明來描述各種較佳特徵及實施例。
除非另有指示，否則所述的各化學組分之量不包含慣常在商用物質中存在的任何溶劑，亦即以活性化學物質為基礎。然而，除非另有指示，否則本文所提及之各化學物質或組成物應解釋為商用級物質，其可含有異構體、副產物、衍生物及通常理解為屬於商用級的其他此類物質。
在本文中之化學名稱中使用(甲基)意謂指示視情況存在甲基取代基。因此，術語「(甲基)丙烯酸酯單體」包含丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、二丙烯酸酯及二甲基丙烯酸酯單體。
眾所周知，上述物質中之一些可能在最終調配物中相互作用，因此最終調配物之組分可能與最初添加之組分有所不同。舉例而言，活化液體組分中之鹼矽酸鹽組分與反應性固體中之鋁矽酸鹽反應以在最終塗料組成物中形成地質聚合物組分。由此形成之產物，包含在預期用途中採用本發明之組成物而形成的產物，可能不易於描述。然而，所有此類修改及反應產物均包含在本發明範疇內；本發明涵蓋由摻合上述組分製備的組成物。 活化液體組分
本發明之活化液體組分含有聚丙烯酸酯聚合物乳液、鹼矽酸鹽及溶劑。在本發明之一些實施例中，以提供不結晶之亞穩定膠態溶液之方式組合三種組分，且因此活化液體組分為儲藏穩定的。在一個實施例中，本發明之活化液體組分能夠具有其中所含之高濃度的鹼矽酸鹽。
適用於本發明之聚丙烯酸酯聚合物乳液可選自現已知或今後研發之彼等聚合物乳液。如本文所使用，術語「聚丙烯酸酯聚合物乳液」意謂丙烯酸酯聚合物之微粒在液體物質中之分散液。通常，液體物質為水。在本發明之一些實施例中，聚丙烯酸酯聚合物乳液中之丙烯酸酯聚合物乾燥成粉末，該等粉末隨後分散或可分散於水中。適用於本發明之乳膠固體粉末為由諸如以下單體製備且含有單體殘基的均聚物或共聚物：丙烯酸酯、甲基丙烯酸脂、丙烯酸、甲基丙烯酸、(甲基)丙烯酸烷基酯、丙烯酸酯(例如，乙基、正丁基等)、氯乙烯、偏二氯乙烯、乙酸乙烯酯、乙烯基三甲氧基矽烷、苯乙烯、丙烯醯胺、二丙酮丙烯醯胺及二烯，諸如丁二烯或其組合。在一個實施例中，本發明中使用之聚丙烯酸酯聚合物含有乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物。在另一實施例中，乾燥聚丙烯酸酯聚合物粉末可直接混合至反應性塗料系統中。
用於本發明中之聚丙烯酸酯聚合物乳液之特徵為玻璃轉變溫度小於150℃、或甚至小於100℃、或甚至小於75℃、或甚至小於40℃、或甚至小於30℃。獨立地，玻璃轉變溫度為至少-40℃、或甚至至少-20℃、或甚至至少-10℃、或甚至至少-5℃。聚丙烯酸酯聚合物乳液可包含如此項技術中已知之各種添加劑，諸如界面活性劑、去泡劑、乳膠穩定劑及其組合。適用於本發明之聚丙烯酸酯聚合物乳液可具有以重量計約30%至60%或甚至以重量計40%至50%之聚合物固體含量。可商購的聚丙烯酸酯聚合物乳液包含購自盧伯利索先進材料有限公司(Lubrizol Advanced Materials, Inc.)之Carboset®及Hycar®聚合物乳液。
活化液體組分亦含有鹼矽酸鹽。適用的鹼矽酸鹽由式M2n SiO2+n 表示，但亦可描述為(M2 O)n SiO2 或(M2 O)n SiO2 .xH2 O或M2n SiO2+n .xH2 O。在此等式中，M表示鹼金屬，例如鈉、鋰或鉀或其混合物。在一些實施例中，鹼矽酸鹽不含鈣或鎂或基本上不含鈣或鎂，因為此類鹼矽酸鹽不在本發明之塗料組成物中提供合乎需要的地質聚合物。在上式中，n可為0.33至1.33，例如0.63至1.25。在一些實施例中，鹼金屬矽酸鹽的SiO2 /M2 O(其中M=Li、Na、K或其混合物)之莫耳(或重量(wt.))比為3.0至0.75或甚至1.6至0.8。
適用於本發明之鹼矽酸鹽可選自多種矽酸鈉、矽酸鋰及/或矽酸鉀或其混合物。在一個實施例中，鹼矽酸鹽包括偏矽酸鈉或由其組成。可商購的鹼矽酸鹽之實例可購自各種供應商，包含PQ公司(美國)、Groupo IQE(西班牙)、ICL(英國)及Ankit(印度)。適用於本發明之鹼矽酸鹽為可商購的且由熟習此項技術者理解為不同組成物。其中許多具有非整數化學計量。他們的行為很複雜，但是在文獻中有記載(例如，Weldes及Lange.「可溶性矽酸鹽之特性(Properties of Soluble Silicates)」，《工業及工程化學(Industrial and Engineering Chemistry )》第61卷，第4號，1969年4月)。
在另一實施例中，鹼矽酸鹽包括膠態氧化矽與鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物的反應產物。膠態氧化矽為呈液相之精細非晶形、無孔及通常球形氧化矽粒子之懸浮液。可商購的膠態氧化矽含有以重量計約10%至約60% SiO2 。在一些實施例中，SiO2 粒子之尺寸為約1 nm至100 nm。在一些實施例中，膠態氧化矽為帶負電溶液，其藉由添加例如Na2 O、NaOH、NH4 OH，以諸如膠態氧化矽調配物總重量之0.025%至1.5%的低處理率來穩定。在其他實施例中，膠態氧化矽為帶正電溶液，其藉由Al2 O3 、Al2 O3 及Cl之表面塗料以膠態氧化矽調配物總重量之0.025%至2.5%的處理率來穩定。可商購的膠態氧化矽之實例包含按以下商標出售的彼等：LUDOX®(特拉華州威爾明頓杜邦德內穆爾公司(E.I. duPont de Nemours & Co., Wilmington, Delaware))、NALCOAG®(伊利諾伊州芝加哥納爾科化學公司(Nalco Chemical Co., Chicago, Illinois))、NYACOL®(馬薩諸塞州亞什蘭尼亞科爾公司(Nyacol, Inc., Ashland, Massachusetts))、SNOWTEX®(日本東京日產化學工業株式會社(Nissan Chemical Industries, Ltd., Tokyo, Japan))及SYTON®(英國倫敦及密蘇里州聖路易斯孟山都有限公司(Monsanto Ltd., London, England and St. Louis, Missouri))。鹼金屬氧化物、氫氧化物、碳酸鹽、碳酸氫鹽為此項技術中所熟知且包含基於鈉、鋰或鉀之彼等。
在一個實施例中，鹼矽酸鹽可藉由在活化液體組分中使膠態氧化矽與鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物組合而當場形成於活化液體組分中。在一些實施例中，當場製備鹼矽酸鹽使得活化液體組分的鹼矽酸鹽濃度高於使用預製鹼矽酸鹽時的濃度。
活化液體組分亦包括一或多種溶劑。在一個實施例中，溶劑包括水或由水組成。在另一實施例中，溶劑包括水及一或多種與水可混溶之共溶劑。此類共溶劑可包含例如醇，諸如C1-6脂族醇，諸如乙醇、異丙醇、二丙酮醇；二醇，諸如C2-6烷二醇；醇醚，諸如甲氧基-、乙氧基-、丙氧基-及丁氧基乙醇、甲氧基-、乙氧基-、丙氧基-及丁氧基丙醇；二醇醚，諸如二乙二醇及二丙二醇；二醇酯，諸如乙酸2-乙氧基乙酯、乙酸2-乙氧基丙酯；或聚乙二醇，諸如聚乙二醇，其中聚乙二醇具有小於600之MW。
活化液體組分將含有以重量計約0.5%至35%、或2%至30%、或5%至25%乳膠聚合物固體或自其衍生之聚丙烯酸酯乳液聚合物之粉末狀聚合物；以重量計約5%至49%、或18%至45%、或30%至40%鹼矽酸鹽；以重量計約16%至94.5%、或25%至80%、或35%至65%溶劑。活化液體組分可視情況含有其他添加劑。若包含其他添加劑，則可以以重量計至多約15%(例如以重量計0%至約15%，或以重量計0.5%至約10%)之量包含在內。 反應性固體混合物
本發明之反應性固體混合物組分含有鋁矽酸鹽物質及兩性金屬氧化物。當與活化液體組分組合時，鋁矽酸鹽物質在數小時或甚至數天的過程中在地質聚合反應中與鹼矽酸鹽反應，以提供成品硬質塗層，該塗層表現出優於僅由聚丙烯酸酯聚合物乳液或地質聚合物製成之塗層的特性。
適用於本發明之鋁矽酸鹽可衍生自煅燒黏土、焚化灰，包含但不限於飛灰、稻殼灰、甘蔗葉片灰、棕櫚油灰、鍋爐灰、廢紙淤渣灰、城市固體廢棄物灰、爐底灰、天然火山灰材、火山灰、研磨的粒狀高爐熔渣(來自鋼或鐵)、工業研磨的熔渣，包含但不限於磷、鎳鐵、鉻鐵鎂鐵、銅、鎳、含鈦物、尾礦砂或廢料(包含但不限於煤脈石、赤泥)沸石、長石及其混合物。在一個實施例中，鋁矽酸鹽包括偏高嶺土或由其組成。
適用於本發明之兩性金屬氧化物可選自含有第3族或第4族或第12族過渡金屬種類或第13族元素之金屬氧化物。舉例而言，兩性金屬氧化物可選自氧化硼、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈧、氧化釔、氧化鋅、氧化鉿或其混合物。在一個例示性實施例中，兩性金屬氧化物包括氧化鋯或由其組成。在另一例示性實施例中，兩性金屬氧化物包含經氧化釔穩定之氧化鋯，例如氧化釔穩定之氧化鋯或由其組成。在氧化釔穩定之氧化鋯中，藉由添加氧化釔使氧化鋯之立方晶體結構在室溫下穩定。
在本發明中，反應性固體混合物包括以重量計70%至99.5%或80%至99%、或85%至99%鋁矽酸鹽及0.5%至30%、或1%至20%、或1%至15%兩性金屬氧化物。
亦預期在一些實施例中，根據本發明之塗料組成物可經調配以使得兩性金屬氧化物可分散於塗料組成物之活化液體部分中且產生與本文所描述之相同優勢。
在一些實施例中，本發明之塗料組成物可包含一或多種額外添加劑。此等額外添加劑通常作為反應性液體組成物之一部分包含在內，但亦預期此等額外添加劑可為反應性固體混合物之一部分或在組合兩種組分以形成塗料組成物之後添加。下文描述此等額外添加劑之實例。
在一些實施例中，塗料組成物可進一步含有一或多種額外聚合物。聚合物可以固體形式或以溶液或分散液形式包含在內。此等額外聚合物可在塗料組成物中或最終塗料中發揮多種功能。然而，對於本發明之基本特徵而言，額外聚合物並非必需的組分。
水性塗料組成物可進一步包含一或多種添加劑，包含顏料、填料、分散劑、聚結劑、pH調節劑、塑化劑、去泡劑、界面活性劑、流變改質劑或增稠劑、保濕劑、阻燃劑、界面活性劑、防腐劑、殺生物劑、腐蝕抑制劑、共溶劑及其組合。組成物中添加劑之選擇將受多種因素影響，該等因素包含但不限於塗料組成物之預期用途。
適合顏料之實例包含金屬氧化物，諸如二氧化鈦、氧化鋅、氧化鐵或其組合。在某些實施例中，組成物包含二氧化鈦顏料。商用二氧化鈦顏料之實例為可自康諾斯全球公司(Kronos WorldWide, Inc.)(新澤西州克蘭伯里(Cranbury, NJ))購得的KRONOS® 2101、KRONOS® 2310；可自杜邦公司(DuPont)(特拉華州威明頓(Wilmington, DE))購得的TI-PURE® R-900或可自千年無機化學公司(Millenium Inorganic Chemicals)購得的TIONA® AT1。二氧化鈦亦可以濃縮分散體形式獲得。二氧化鈦分散體之一實例為亦可自康諾斯全球公司購得的KRONOS® 4311。
適合填料之實例包含碳酸鈣、霞石正長岩、(25%霞石、55%鈉長石及20%鉀長石)、長石(矽鋁酸鹽)、矽藻土、煅燒矽藻土、滑石(水合矽酸鎂)、氧化矽(二氧化矽)、鋁氧(alumina)(氧化鋁)、黏土、(水合矽酸鋁)、高嶺土(高嶺石、水合矽酸鋁)、雲母(含水矽酸鋁鉀)、葉蠟石(氫氧化矽酸鋁)、珍珠岩、重晶石(硫酸鋇)、矽灰石(偏矽酸鈣)及其組合。在某些實施例中，組成物包括碳酸鈣填料。在一些實施例中，填料將包含於塗料組成物之反應性固體混合物部分中。若包含，則填料可以以重量計高達50%之反應性固體混合物之量存在。在包含填料之情況下，將減少反應性固體混合物中之鋁矽酸鹽之量以適應填料之存在。
適合分散劑之實例為多元酸分散劑及疏水共聚物分散劑。多元酸分散劑通常為多元羧酸，諸如聚丙烯酸或聚甲基丙烯酸，其部分或完全呈其銨鹽、鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽、銨鹽或低碳烷基四級銨鹽的形式。其他適用分散劑包含完全或部分聚乙氧基化或聚丙氧基化之多元酸酯，亦稱為聚羧酸酯醚，其部分或完全呈其銨鹽、鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽、銨鹽或低碳烷基四級銨鹽形式。疏水性共聚物分散劑包含丙烯酸、甲基丙烯酸或順丁烯二酸與疏水性單體之共聚物。在某些實施例中，組成物包含聚丙烯酸型分散劑，諸如可自巴斯夫股份公司(BASF SE)購得的Pigment Disperser N。
有助於乾燥期間成膜之適合聚結劑包含乙二醇單甲醚、乙二醇單丁醚、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇單丁醚、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二丙二醇單甲醚、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯及其組合。
適合流變改質劑或增稠劑之實例包含疏水改質之環氧乙烷胺基甲酸酯(HEUR)聚合物、疏水改質之鹼溶性乳液(HASE)聚合物、疏水改質之羥乙基纖維素(HMHEC)、疏水改質之聚丙烯醯胺及其組合。HEUR聚合物為二異氰酸酯與經疏水性烴基封端之聚氧化乙烯之線性反應產物。HASE聚合物為(甲基)丙烯酸之均聚物，或(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸酯或經疏水性乙烯基單體改質之順丁烯二酸的共聚物。HMHEC包含用疏水烷基鏈改質之羥乙基纖維素。疏水改質之聚丙烯醯胺包含丙烯醯胺與用疏水烷基鏈改質之丙烯醯胺(N-烷基丙烯醯胺)的共聚物。在某些實施例中，塗料組成物包含疏水改質之羥乙基纖維素增稠劑。
去泡劑用於在塗料組成物的混合及/或施加期間使起泡減至最少。適合去泡劑包含矽油去泡劑，諸如聚矽氧烷、聚二甲基矽氧烷、聚醚改質之聚矽氧烷及其組合。例示性的聚矽氧類去泡劑包含可自畢克美國公司(BYK USA Inc.)(康涅狄格州沃靈福德(Wallingford, CT))購得的BYK®-035；可自贏創工業公司(Evonik Industries)(弗吉尼亞州霍普韋爾(Hopewell, VA))購得的TEGO®系列去泡劑；及可自亞仕蘭公司(Ashland Inc.)(肯塔基州科文頓(Covington, KY))購得的DREWPLUS®系列去泡劑。其他適合去泡劑包含非聚矽氧去泡劑或無聚矽氧去泡劑，諸如基於油或油乳液。例示性非聚矽氧去泡劑包含購自巴斯夫股份公司之Efka™ 2526、Efka™ 2788；購自畢克美國公司(康涅狄格州沃靈福德)之BYK™ 011。
可在儲存期間併入適合殺生物劑以抑制塗料組成物中細菌及其他微生物之生長。例示性殺生物劑包含2-[(羥甲基)胺基]乙醇、2-[(羥甲基)胺基]2-甲基-1-丙醇、鄰苯基苯酚、鈉鹽、1,2-苯并異噻唑啉-3-酮、2-甲基-4-異噻唑啉-3-酮(MIT)、5-氯2-甲基及4-異噻唑啉-3-酮(CIT)、2-辛基-4-異噻唑啉-3-酮(OTT)、4,5-二氯-2-正辛基-3-異噻唑酮以及其可接受之鹽及其組合。適合殺生物劑亦包含抑制塗料中之黴菌或其孢子生長的防黴劑。防黴劑之實例包含2-(硫氰基甲硫基)苯并噻唑、3-碘-2-丙炔基胺基甲酸丁酯、2,4,5,6-四氯間苯二甲腈、2-(4-噻唑基)苯并咪唑、2-正辛基4-異噻唑啉-3-酮、二碘甲基對甲苯基碸以及其可接受之鹽及其組合。在某些實施例中，塗料組成物含有1,2-苯并異噻唑啉-3-酮或其鹽。此類型之殺生物劑包含PROXEL® BD20，其可自奧麒化工公司(Arch Chemicals，Inc)(佐治亞州亞特蘭大(Atlanta，GA))商購。
例示性共溶劑及塑化劑包含乙二醇、丙二醇、二乙二醇及其組合。
當組合本文中所描述之塗料系統之兩種組分時，其形成塗料組成物，該塗料組成物包括由活化液體組分中所含有之鹼金屬矽酸鹽與反應性固體組分中所含有之鋁矽酸鹽的反應產物形成的地質聚合物組分。塗料組成物亦含有聚丙烯酸酯聚合物及兩性金屬氧化物。經充分調配組合之塗料組成物通常包括0.5至3.0、或1.5至2.5、或1.75至2.25之Si/Al之莫耳比範圍。塗料組成物亦可包括0.5至2.5或1.0至2.0之M/Al比率。
塗料組成物可藉由任何適合塗佈技術，包含噴塗、輥塗、刷塗或塗鋪施加至表面。塗料組成物可根據需要以單塗層或多個連續的塗層(例如兩個塗層或三個塗層)施加。通常，使塗料組成物在環境條件下乾燥。然而，在某些實施例中，可例如藉由加熱及/或藉由使空氣在塗層上循環來乾燥塗料組成物。
塗層厚度可視塗層應用而變化。例如，對於彈性體塗層，塗層之乾厚度可為至少一或10密耳(例如，至少15密耳、至少20密耳、至少25密耳、至少30密耳或至少40密耳)，尤其在塗層需要彌合基板中之裂紋之情況下。在此類彈性體情況下，塗層之乾厚度小於100密耳(例如，小於90密耳、小於80密耳、小於75密耳、小於60密耳、小於50密耳、小於40密耳、小於大於35密耳或小於30密耳)。在一些彈性體實施例中，塗層之乾厚度在10密耳與100密耳之間。在某些實施例中，塗層之乾厚度在10密耳與40密耳之間。對於較少彈性體塗層，諸如金屬塗層而言，且在Tg可為15或25至80℃之情況下，塗層厚度可能往往會較薄，諸如一至10或一至五密耳乾厚度。
塗料組成物可應用於多種表面，包含但不限於金屬、瀝青、混凝土、石材、陶瓷、木材、塑膠、聚合物、聚胺基甲酸酯發泡體、玻璃及其組合。塗料組成物可施加至內表面或外表面。在某些實施例中，該表面為建築表面，諸如屋頂、牆壁、地板或其組合。實例
以下實例提供本發明之說明。此等實例為非窮盡性的且並不意欲限制本發明之範疇。
在以下實例中，藉由兩種不同的方法製備了完整的塗料組成物，特別是活化液體組分。用於整個塗料組成物之兩種方法因此鑑別為製備方法A及製備方法B。
製備方法 A ：階段 I ： 在具有改良式螺旋蓋之250 mL寬口玻璃罐中製備調配物，該螺旋蓋使得能夠在無需移除蓋的情況下添加且攪拌，其中頂置式攪拌器(鋸齒攪拌器)穿過蓋中之孔口而使用。在氮氣流下向此罐中添加水。以100-500 rpm開始攪拌，且緩慢添加聚合物乳液(通常在5分鐘內)。在添加之後，添加固體偏矽酸鈉。添加時段期間之攪拌速度為1000-1500 rpm，偶爾降低至300 rpm，同時打開蓋添加孔口，以避免飛濺出容器。在添加鹼矽酸鹽期間，觀測到放熱。在此階段繼續攪拌1小時。此製備之產物提供製備方法A之活化液體。階段 II ： 在適合之玻璃罐中單獨地將偏高嶺土與8%氧化釔穩定之氧化鋯組合，隨後密封此罐，且在實驗室輥混合器上混合乾燥粉末直至均質為止。此製備之產物得到製備方法A之反應性固體。階段 III ： 藉由在具有改良式螺旋蓋之250 mL寬口玻璃罐中將製備之反應性固體添加到製備之活化液體中製備製備方法A之全部塗料組成物，該螺旋蓋使得能夠在無需移除蓋的情況下添加及攪拌，其中頂置式攪拌器(鋸齒攪拌器)穿過蓋中之孔口。歷經5分鐘以小份添加反應性固體，允許固體在以300-1000 rpm之間的攪拌器速度混合期間潤濕。在將反應性固體完全添加至活化液體之後，在施加濕潤塗膜之前不超過額外10分鐘將全部塗料組成物混合。隨後用施用器棒將全部塗料組成物施加至預清潔不鏽鋼Q面板。在於30℃下之受控溫度烘箱中乾燥之前。在測試及分析面板之前允許7天之最小固化時間。所包含之實例之面板樣品在同一天製備且隨後在固化後在同一天測試，所有樣品板在測試之前在相同條件下固化。
製備方法 B ：階段 I ： 向適合之罐/容器(或反應容器)中添加50%氫氧化鈉水溶液。施加氮氣覆蓋層以避免鹼溶液之碳酸化。輕輕地攪拌此物質直至出現最大溶解。接著在攪拌下用逐滴添加之額外水稀釋此物質(放熱-冷卻混合物之溫度以使得製程溫度不超過60℃)。在此添加且完全混合10至15分鐘之後，逐滴添加膠態氧化矽LUDOX™-50。在添加完成後，攪拌混合物直至溶液為均質的且所有固體均已溶解。階段 II ： 將一部分所製備之鹼矽酸鹽溶液置放於準備在乳液聚合物中混合之適合容器中。將混合物冷卻至15-20℃。接著使用高剪切混合方案，其中將聚合物預混合部分直接添加至容器之高剪切混合區域中。使用大於1000 rpm之高攪拌器速度。經10-15分鐘將聚合物預混合物在高剪切混合下逐滴(緩慢)添加至鹼矽酸鹽溶液。隨後繼續混合另外30分鐘以進一步打碎聚結物。完成後，移除小樣品(10 g)且置放於小28 mL玻璃小瓶中用於穩定性研究，接著在階段IV中使用剩餘部分。此製備階段之產物為製備方法B之活化液體且可在用於全部塗料組成物中之前儲存。階段 III ： 在適合之玻璃罐中單獨地將偏高嶺土與8%氧化釔穩定之氧化鋯組合，隨後密封此瓶，且在實驗室輥混合器上混合乾燥粉末直至均質為止。此製備之產物提供製備方法B之反應性固體且可在用於全部塗料組成物中之前儲存。階段 IV ： 隨後向所需量的活化液體中添加反應性固體，使用刮鏟手動混合以潤濕固體，且隨後平緩/緩慢攪拌5-10分鐘以充分混合但避免夾帶空氣。隨後用施用器棒將全部塗料組成物施加至預清潔不鏽鋼Q面板。在於30℃下之受控溫度烘箱中乾燥之前。在測試及分析面板之前允許7天之最小固化時間。
製備方法 B2 ：階段 I ： 向合適之罐/容器(或反應容器，通常為150 mL玻璃罐)中添加50%氫氧化鈉水溶液、額外氫氧化鈉固體(視需要，並非在所有實例中)及氫氧化鋰固體(視需要，並非在所有實例中)。施加氮氣覆蓋層以避免鹼溶液之碳酸化。輕輕地攪拌此物質直至出現最大溶解。接著在攪拌下用逐滴添加之額外水稀釋此物質(放熱-冷卻混合物之溫度以使得製程溫度不超過60℃)。在此添加且完全混合10至15分鐘之後，逐滴添加膠態氧化矽LUDOX™-50。在添加完成後，攪拌混合物直至溶液為均質的且所有固體均已溶解。階段 IIa ： 藉由向乳液聚合物Carboset®7160RC添加界面活性劑DOWFAX™  2A1，緩慢混合直至均質而產生聚合物/界面活性劑預混合物。階段 IIb ： 將一部分所製備之鹼矽酸鹽溶液置放於準備在聚合物/界面活性劑預混合物中混合之適合容器中。將混合物冷卻至15-20℃。接著使用高剪切混合方案，其中將聚合物預混合部分直接添加至容器之高剪切混合區域中。使用大於900 rpm之高攪拌器速度。經10-15分鐘將聚合物預混合物在高剪切混合下逐滴(緩慢)添加至鹼矽酸鹽溶液。隨後繼續混合另外30分鐘以進一步打碎聚結物。完成後，移除小樣品(5 g)且置放於小28 mL玻璃小瓶中用於穩定性研究，接著在階段IV中使用剩餘部分。此製備階段之產物為製備方法B之活化液體且可在用於全部塗料組成物中之前儲存。階段 III ： 在適合之玻璃罐中單獨地將偏高嶺土與8%氧化釔穩定之氧化鋯組合，隨後密封此罐，且在實驗室輥混合器上混合乾燥粉末直至均質為止。此製備之產物提供製備方法B之反應性固體且可在使用於全部塗料組成物中之前儲存。階段 IV ： 隨後向所需量的活化液體中添加反應性固體，使用刮鏟手動混合以潤濕固體，且隨後平緩/緩慢攪拌5-10分鐘以充分混合但避免夾帶空氣。隨後用施用器棒將全部塗料組成物施加至預清潔不鏽鋼Q面板。在於30℃下之受控溫度烘箱中乾燥之前。在測試及分析面板之前允許7天之最小固化時間。
表1：用於製備調配物之活化液體部分的原料，以公克為單位。
實例 方法 氫氧化鈉 (水溶液50%) (g) 氫氧化鈉 (固體) (g) 氫氧化鋰 (固體) (g) 膠態氧化矽 (Ludox TM-50) (g) 偏矽酸鈉 (g) 水 (g) 乳液 聚合物 乳液 聚合物 (g) 界面 活性劑3
1 A 0.0       0.0 39.6 56.8 A1 30.0   
2 A 0.0       0.0 39.6 75.6 A 30.0   
3 A 0.0       0.0 39.6 56.8 A 30.0   
4 A 0.0       0.0 39.6 75.6 A 30.0   
                                
5 B 69.2       69.3 0.0 11.4 B2 41.4   
6 B 69.2       69.3 0.0 11.4 B 41.4   
7 B 78.2       62.4 0.0 9.4 B 41.4   
8 B 43.9       89.0 0.0 17.1 B 41.4   
9 B 78.2       62.4 0.0 9.4 B 41.4   
10 B 43.9       89.0 0.0 17.1 B 41.4   
11 B2 32.6 4.6    32.9 0.0 0.0 B 30.1 1.2
12 B2 32.6 4.6    32.9 0.0 0.0 B 15.2 0.6
13 B2 31.1       29.2 0.0 6.3 B 18.0 0.7
14 B2 34.6    5.5 24.7 0.0 5.9 B 18.1 0.7
15 B2 28.1    4.5 30.1 0.0 7.3 B 18.1 0.7
16 B2 26.6    4.3 38.0 0.0 1.0 B 20.3 0.8
17 B2 18.7    12.6 28.0 0.0 16.6 B 16.0 0.6
                                
18 A 0.0       0.0 39.6 56.8 A 30.0   
19 A 0.0       0.0 38.3 58.1 B 25.8   
20 A 0.0       0.0 0.0 0.0 A 100%   
21 A 0.0       0.0 65 120.8    0.0   
1 乳液聚合物A為來自盧伯利索先進材料有限公司(Lubrizol Advanced Materials, Inc.)之Hycar® 26951，其具有以重量計49.5%之聚合物固體含量及-11℃之Tg。2 乳液聚合物B為來自盧伯利索先進材料有限公司之Carboset® 7160RC，其具有以重量計44%之聚合物固體含量及18℃之Tg。3 來自陶氏公司(Dow, Inc.)之DOWFAX™ 2A1溶液界面活性劑。
表2：用於製備調配物之反應性固體部分之原料。
實例 偏高嶺土(g) 氧化鋯(8%氧化釔穩定之)(g)
1 39.6 0.0
2 39.6 0.0
3 39.6 5.8
4 39.6 5.8
        
5 65.0 0.0
6 65.0 4.4
7 70.0 0.0
8 70.0 0.0
9 50.0 0.0
10 50.0 0.0
11 29.0 1.9
12 28.8 1.6
13 25.6 1.6
14 25.8 1.6
15 25.8 1.6
16 29.1 1.7
17 22.8 1.5
        
18 39.6 0.0
19 38.3 0.0
20 0.0 0.0
21 65.0 0.0
表3：全部塗料組成物之總重量百分比
實例 水 鹼矽酸鹽 聚丙烯酸酯乳液 聚合物固體 偏高嶺土 氧化鋯 (8%氧化釔穩定之) 額外 界面活性劑 活性物
1 44.3 23.9 8.0 23.9 0.0   
2 50.0 21.4 7.1 21.4 0.0   
3 42.8 23.1 7.7 23.1 3.4   
4 48.5 20.8 6.9 20.8 3.0   
                    
5 42.7 24.0 8.0 25.4 0.0   
6 42.0 23.6 7.9 24.9 1.7   
7 41.9 23.5 7.8 26.8 0.0   
8 41.9 23.5 7.8 26.8 0.0   
9 45.3 25.5 8.5 20.7 0.0   
10 45.3 25.5 8.5 20.7 0.0   
11 45.0 20.0 11.3 21.9 1.4 0.4
12 44.5 22.6 6.5 24.8 1.4 0.2
13 46.9 20.8 7.9 22.8 1.4 0.3
14 44.8 23.8 7.7 22.1 1.4 0.3
15 59.4 24.0 9.4 5.2 1.7 0.3
16 47.3 18.9 8.31 23.9 1.4 0.3
17 55.9 16.3 6.8 19.5 1.3 0.2
                    
18 44.3 23.9 8.0 23.9 0.0   
19 44.3 23.9 8.0 23.9 0.0   
20 56.0 0.0 44.0 0.0 0.0   
21 48.2 25.9 0.0 25.9 0.0   
表4：實例1-4之硬度量測。
   硬度量測(在測試之前在30℃下2小時之後) 硬度量測(在測試之前在75℃下2小時之後)
實例 鉛筆硬度 (ASTM D3363) 努氏硬度(Knoop Hardness) (ASTM E384) 鉛筆硬度 (ASTM D3363) 努氏硬度 (ASTM E384)
1 5H 250 5H 250
2 5H 177 5H 177
3 9H 585 9H 418
4 9H 508 9H 850
200 µm膜厚(濕)
表5：漸進式刮擦及最大Si-O-Si拉伸變化
實例 漸進式負載刮擦測試(UMT tribolab)-臨界負載(N) (ASTM C1624-05(2015)1 在1天與2個月之間的FTIR中 最大Si-O-Si拉伸位置的變化(cm-1 ) (ASTM E573)2
5 6 -11.14
6 20 54.69
11 15.5 未測試
12 18.5 未測試
13 30.6 未測試
14 21.0 未測試
15 19.6 未測試
16 19.7 未測試
17 9.4 未測試
18 13 未測試
20 1 未測試
21 6 未測試
1 藉由定量單點刮擦測試，在來自布魯克之UMT-Tribolab上運作之針對陶瓷塗層之黏著強度及機械故障模式的標準測試方法。2 在消耗塗料混合物且乾燥之後1天，且隨後在2個月之後進行塗層表面之ATR FTIR量測。在兩個時間點都採集了由Si-O-Si拉伸引起的峰值吸光度，且測定其位置的變化以給出此量度。
除實例中或另有明確指示外，否則本說明書中指定物質量、反應條件、分子量、碳原子數及其類似者之所有數量應理解為由單詞「約」修飾。應理解，本文闡述的上限及下限、範圍及比率極限可獨立地進行組合。類似地，本發明的各要素之範圍及量可與任何要素元素之範圍或量一起使用。
如本文中所用，與「包含」、「含有」或「特徵在於」同義的過渡性術語「包括」呈包含性的或開放式的，且不排除另外的未列舉的要素或方法步驟。然而，在本文中對「包括」的每一次敍述中，該術語意欲亦涵蓋短語「基本上由……組成」及「由……組成」作為替代實施例，其中「由……組成」排除了未指定之任何要素或步驟，且「基本上由……組成」允許包含不會實質性影響所考慮的組成物或方法的基本及新穎特徵的其他未列舉的要素或步驟。
雖然已出於說明本發明之目的展示某些代表性實施例及細節，但熟習此項技術者將顯而易見，可在不脫離本發明之範疇的情況下在其中進行各種改變及修改。就此而言，本發明範疇僅由以下申請專利範圍限定。
無。
無。
無。

Claims (49)

  1. 一種反應性塗料系統，其包含： (A)活化液體，其包含 (1)聚合物乳液，其包含聚丙烯酸酯乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物； (2)鹼矽酸鹽； (3)溶劑；及 (B)反應性固體混合物，其包含 (1)鋁矽酸鹽。
  2. 如請求項1之反應性塗料系統，其中該反應性固體混合物進一步包含(2)兩性金屬氧化物。
  3. 如請求項2之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物為含有第3族或第4族過渡金屬種類或第13族元素或其混合物之金屬氧化物。
  4. 如請求項3之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物係選自氧化硼、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈧、氧化釔、氧化鋅、氧化鉿或其混合物。
  5. 如請求項2之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物包括氧化鋯或由其組成。
  6. 如請求項2之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物包含氧化釔穩定化之氧化鋯或由其組成。
  7. 如請求項1至6中任一項之反應性塗料系統，其中該鹼矽酸鹽由式M2n SiO2+n 表示。
  8. 如請求項7之反應性塗料系統，其中M表示鈉、鋰或鉀，或其混合物。
  9. 如請求項7或8之反應性塗料系統，其中n為0.33至1.33或0.63至1.25。
  10. 如請求項1至9之反應性塗料系統，其中該鹼矽酸鹽包括偏矽酸鈉或由其組成。
  11. 如請求項1至9中任一項之反應性塗料系統，其中該鹼矽酸鹽包括(a)鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物與(b)膠態氧化矽之反應產物。
  12. 如請求項1至11中任一項之反應性塗料系統，其中該聚丙烯酸酯乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物的玻璃轉變溫度小於150℃、或小於100℃、或小於75℃、或小於40℃、或小於30℃。
  13. 如請求項1至13中任一項之反應性塗料系統，其中該聚丙烯酸酯乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物的玻璃轉變溫度為至少-40℃、或至少-20℃、或至少-10℃、或至少-5℃。
  14. 如請求項1至13中任一項之反應性塗料系統，其中該溶劑包括水。
  15. 如請求項14之反應性塗料系統，其中該溶劑進一步包括一或多種與水可混溶之選自以下之共溶劑：C1-6脂族醇、C2-6烷二醇、醇醚、二醇醚、二醇酯及具有小於600之MW的聚乙二醇。
  16. 如請求項1至15中任一項之反應性塗料系統，其進一步包括一或多種選自以下之添加劑：保濕劑、界面活性劑、流變改質劑/增稠劑、消泡劑、去泡劑、防腐劑、殺生物劑、流平劑、有機顏料、無機顏料、填料、阻燃劑及其混合物。
  17. 如請求項1至16中任一項之反應性塗料系統，其中該鋁矽酸鹽衍生自煅燒黏土、焚化灰、天然火山灰材、火山灰、研磨的粒狀高爐熔渣、工業研磨的熔渣、尾礦砂或廢料、沸石、長石、骨架鋁矽酸鹽、合成玻璃態前驅物(矽酸鹽、鋁酸鹽、鋁矽酸鹽)及其混合物。
  18. 如請求項1至16中任一項之反應性塗料組成物，其中該鋁矽酸鹽包括偏高嶺土或由其組成。
  19. 如請求項2至18中任一項之反應性塗料系統，其中： (A)以重量計20%至90%、或60%至85%、或70%至80%之活化液體，其中該活化液體包含 (1)以重量計0.5%至35%、或2%至30%、或5%至25%之聚丙烯酸酯乳液聚合物之乳膠聚合物固體或自其衍生之粉末狀聚合物； (2)以重量計5%至49%、或18%至45%、或30%至40%之鹼矽酸鹽； (3)以重量計16%至94.5%、或25%至80%、或35%至65%之溶劑；及 (4)以重量計0%至15%、或0%至10%或一或多種添加劑； (B)以重量計10%至80%、或5%至40%、或20%至30%之反應性固體混合物，其中該反應性固體混合物包含 (1)以重量計70%至99.5%、或80%至99%、或85%至99%之鋁矽酸鹽；及 (2)0.5%至30%、或1%至20%、或1%至15%兩性金屬氧化物。
  20. 一種反應性塗料組成物，其包含： (A)活化液體，其包含 (1)聚丙烯酸酯乳液聚合物或自其衍生之粉末狀聚合物；及 (2)鹼矽酸鹽水溶液，其中該鹼矽酸鹽水溶液包含(a)反應性鹼金屬組分，其選自鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物；(b)膠態氧化矽及(c)水； 及 (B)反應性固體混合物，其包含 (1)鋁矽酸鹽。
  21. 如請求項19之反應性塗料組成物，其中該反應性固體混合物進一步包含(2)兩性金屬氧化物。
  22. 如請求項21之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物係選自氧化硼、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈧、氧化釔、氧化鋅、氧化鉿或其混合物。
  23. 如請求項21之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物包括氧化鋯或由其組成。
  24. 如請求項21之反應性塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物包含氧化釔穩定化之氧化鋯或由其組成。
  25. 如請求項20至24中任一項之反應性塗料系統，其中該鹼矽酸鹽由式M2n SiO2+n 表示。
  26. 如請求項25之反應性塗料系統，其中M表示鈉、鋰或鉀，或其混合物。
  27. 如請求項25或26之反應性塗料系統，其中n為0.33至1.33或0.63至1.25。
  28. 如請求項19至27中任一項之反應性塗料組成物，其中該鹼矽酸鹽水溶液包含以下者或由其組成：(a)氫氧化鈉、(b)膠態氧化矽及(c)水。
  29. 如請求項19至28中任一項之反應性塗料系統，其中該膠態氧化矽包括以重量計5%至60%或45%至60%之SiO2 粒子。
  30. 如請求項20至29中任一項之反應性塗料系統，其中該聚丙烯酸酯乳液聚合物之玻璃轉變溫度小於150℃、或小於100℃、或小於75℃、或小於40℃、或小於30℃。
  31. 如請求項1至13中任一項之反應性塗料系統，其中該聚丙烯酸酯乳液聚合物之玻璃轉變溫度為至少-40℃、或至少-20℃、或至少-10℃、或至少-5℃。
  32. 如請求項20至31中任一項之反應性塗料系統，其中該活化液體進一步包括一或多種選自以下之添加劑：保濕劑、界面活性劑、流變改質劑/增稠劑、消泡劑、去泡劑、防腐劑、殺生物劑、流平劑、有機顏料、無機顏料、填料、阻燃劑及其混合物。
  33. 如請求項20至32中任一項之反應性塗料系統，其中該鋁矽酸鹽較佳為偏高嶺土或另一種煅燒黏土，但亦可選自以下：固體前驅物、飛灰、焚化灰(包括但不限於稻殼灰、甘蔗葉灰、棕櫚油灰、鍋爐灰、廢紙淤渣灰、城市固體廢棄物灰、爐底灰)、天然火山灰材、火山灰、研磨的粒狀高爐熔渣(來自鋼或鐵)、其他工業研磨的熔渣(包括但不限於磷、鎳鐵、鉻鐵鎂鐵、銅、鎳、含鈦物)、尾礦砂或廢料(包括但不限於煤脈石、赤泥)、沸石、長石、骨架鋁矽酸鹽、合成玻璃態前驅物(矽酸鹽、鋁酸鹽、鋁矽酸鹽)及其混合物。
  34. 如請求項20至33中任一項之反應性塗料組成物，其中該鋁矽酸鹽包括偏高嶺土或由其組成。
  35. 如請求項20至34中任一項之反應性塗料組成物，其中該塗料組成物包含： (A)以重量計20%至90%、或60%至85%、或70%至80%之活化液體，其中該活化液體包括 (1)以重量計0.5%至35%、或2%至30%、或5%至25%之聚丙烯酸酯乳液聚合物之乳膠聚合物固體或自其衍生之該粉末狀聚合物； (2)以重量計5%至49%、或18%至47%、或30%至45%之鹼矽酸鹽； (3)以重量計16%至94.5%、或23%至80%、或30%至55%之溶劑；及 (4)以重量計0%至15%、或0.5%至10%或一或多種添加劑； (B)以重量計10%至80%、或15%至40%、或20%至30%之反應性固體混合物，其中該反應性固體混合物包括 (1)以重量計90%至99.5%、或93%至99%、或95%至99%之鋁矽酸鹽；及 (2)0.5%至10%、或1%至7%、或1%至5%兩性金屬氧化物。
  36. 一種塗料組成物，其包括： (a)地質聚合物組分，其中該地質聚合物組分包括鹼金屬矽酸鹽及鋁矽酸鹽之反應產物； (b)聚丙烯酸酯聚合物乳液；及 (c)兩性金屬氧化物。
  37. 如請求項36之塗料組成物，其中該鹼矽酸鹽係由式M2n SiO2+n 表示。
  38. 如請求項37之塗料組成物，其中M表示鈉、鋰或鉀，或其混合物。
  39. 如請求項36或37之塗料組成物，其中n為0.33至1.33或0.63至1.25。
  40. 如請求項36至39中任一項之塗料組成物，其中該地質聚合物組分具有1至4或1.5至3之Si/Al莫耳比。
  41. 如請求項36至40中任一項之塗料組成物，其中該鹼矽酸鹽包括(a)鹼金屬氧化物、鹼金屬氫氧化物、鹼金屬碳酸鹽、鹼金屬碳酸氫鹽或其混合物與(b)膠態氧化矽之反應產物。
  42. 如請求項36至41中任一項之塗料組成物，其中該聚丙烯酸酯聚合物乳液進一步包含選自以下之添加劑：界面活性劑、去泡劑、乳膠穩定劑及其組合。
  43. 如請求項36至42中任一項之塗料組成物，其中該鋁矽酸鹽選自飛灰、焚化灰(包括但不限於稻殼灰、甘蔗葉片灰、棕櫚油灰、鍋爐灰、廢紙淤渣灰、城市固體廢棄物灰、爐底灰)、天然火山灰材、火山灰、研磨的粒狀高爐熔渣(來自鋼或鐵)、其他工業研磨的熔渣(包括但不限於磷、鎳鐵、鉻鐵鎂鐵、銅、鎳、含鈦物)、尾礦砂或廢料(包括但不限於煤脈石、赤泥)、沸石、長石、骨架鋁矽酸鹽、合成玻璃態前驅物(矽酸鹽、鋁酸鹽、鋁矽酸鹽)及其混合物。
  44. 如請求項36至43中任一項之塗料組成物，其中該鋁矽酸鹽包括偏高嶺土或由其組成。
  45. 如請求項36至44中任一項之塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物係選自氧化硼、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈧、氧化釔、氧化鋅、氧化鉿或其混合物。
  46. 如請求項45中任一項之塗料組成物，其中該兩性金屬氧化物包括氧化鋯或由其組成。
  47. 如請求項36至46中任一項之塗料組成物，其中該鹼金屬矽酸鹽為矽酸鈉。
  48. 如請求項36至47中任一項之塗料組成物，其中該塗料組成物具有0.5至3.0或1.5至2.5之Si/Al比率。
  49. 如請求項36至48中任一項之塗料組成物，其中該塗料組成物具有0.5至2.5或1.0至2.0之M/Al比率。
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