TW202120731A - 鑽石基板及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明是一種鑽石基板的製造方法，針對藉由CVD法並使用包含烴氣與氫氣之原料氣體而在基底基板上形成鑽石結晶的方法，為了在前述鑽石結晶的至少一部分形成具有氮空孔中心之鑽石結晶層，將氮氣或氮化物氣體混入前述原料氣體，並且，將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為如下所述，以形成具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層：烴氣的量為0.005體積%以上且6.000體積%以下；氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.995體積%；氮氣或氮化物氣體的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。藉此，提供一種鑽石基板的製造方法，其藉由在基底基板上，以規定的條件進行CVD，能夠形成一種鑽石結晶，其NV軸為[111]高度定向且具有高密度的氮－空孔中心（NVC）。

Description

鑽石基板及其製造方法
本發明關於一種鑽石基板及其製造方法。
鑽石在室溫擁有5.47eV之寬廣的能隙（bandgap），作為寬能隙半導體（wide bandgap semiconductor）而為人所知。
關於鑽石，其介電崩潰電場強度（dielectric breakdown electric field strength）為10MV/cm，在寬能隙半導體中亦為極高，而可在高電壓下運作。另外，鑽石作為已知的物質，具有最高的導熱率，故散熱性亦優良。進一步，鑽石的載子遷移率和飽和漂移速度極大，因此適合作為高速元件。
因此，關於鑽石，即使將展現作為高頻和高功率元件之性能之詹森性能指標（Johnson’s figure of merit，JFOM）與碳化矽和氮化鎵之類的半導體相比，也展現了最高的數值，而被稱為是終極的半導體。
進一步，在鑽石中，具有存在於結晶中之氮－空孔中心（nitrogen-vacancy center，NVC）的現象，而具有下述特徵：可在室溫操作及檢測出單一自旋（single spin），且能夠將該狀態利用光學探測磁共振（optically detected magnetic resonance，ODMR）來成像。期待活用此特徵而作為磁場、電場、溫度、壓力等的高靈敏度感測器應用於廣泛的領域中。 [先前技術文獻] （非專利文獻）
非專利文獻1：M.Hatano et al., OYOBUTURI 85, 311 (2016) 非專利文獻2：T.Fukui,et al.,APEX 7,055201(2014) 非專利文獻3：H.Ozawa,et.al.,NDF Dia.Symp.29,16(2015) （專利文獻）
專利文獻1：US 2013/0143022 A1
[發明所欲解決的問題]
如上所述，期待鑽石作為半導體材料、或電子和磁性元件用材料而實用化，並期望大面積且高品質之鑽石基板之供給。例如，專利文獻1已針對利用藉由化學氣相沉積法實行之異質磊晶成長來形成鑽石（111）結晶之技術進行了報告。另外，特別是在鑽石的用途中為重要性高的NVC元件用途中，氮－空孔軸（NV軸）需為高度定向，因此，期望鑽石表面是NV軸在[111]方向上對齊之（111）晶面（非專利文獻1）。另外，例如，考慮應用於醫療用的核磁共振造影（magnetic resonance imaging，MRI）領域，若成為磁性感測器部分之鑽石基板為大直徑（大口徑），則可實現能夠效率良好地測定較廣泛的區域之裝置。另外，在製造成本方面亦有利。
另外，當將該鑽石基板用於電子和磁性元件時，關於感測器部分，在鑽石結晶中，NV軸不僅需要在[111]方向上對齊，進一步還需要高密度地形成。
迄今為止所報告之[111]定向且形成有高密度NVC之鑽石結晶的製作，如下所述。
將藉由高溫高壓合成（high-pressure high-temperature，HPHT）法而合成之單晶鑽石作為基底基板，利用微波電漿化學氣相沉積（microwave-plasma chemical vapor deposition，MPCVD）法並將氮添加至氫稀釋甲烷中來成長，藉此進行了探討（非專利文獻2、3）。
然而，在已報告之文獻中，僅將實用上難以獲得大尺寸之HPHT之Ib型（111）鑽石作為基礎（base）基板，進一步，在非專利文獻2中，不清楚化學氣相沉積（chemical vapor deposition，CVD）中的氣體組成的細節。另外，在非專利文獻3中，不清楚文獻中的CVD條件是否已最佳化。
本發明是為了解決上述問題而完成者，目的在於提供一種鑽石基板的製造方法，其藉由在基底基板上，以規定的條件進行CVD，能夠形成一種鑽石結晶，其NV軸為[111]高度定向且具有高密度的氮－空孔中心（NVC）。另外，本發明目的在於提供這種鑽石基板。 [用於解決問題的技術手段]
本發明是為了達成上述目的而完成者，提供一種鑽石基板的製造方法，針對藉由微波電漿CVD法、直流電漿CVD法、熱燈絲CVD法、及電弧放電電漿噴射CVD法（arc plasma jet chemical vapor deposition）之中的任一種CVD法，並使用包含烴氣（hydrocarbon gas）與稀釋用氣體也就是氫氣之原料氣體而在基底基板上形成鑽石結晶以製造鑽石基板的方法中，為了在形成於前述基底基板上之鑽石結晶的至少一部分形成具有氮空孔中心之鑽石結晶層，將氮氣或氮化物氣體混入前述原料氣體，並且，將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為如下所述，以形成具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層：烴氣的量為0.005體積%以上且6.000體積%以下；氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.995體積%；氮氣或氮化物氣體的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
依據這種CVD條件之鑽石基板的製造方法，能夠製造一種鑽石基板，其形成有高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC之鑽石結晶層。這種鑽石結晶能夠成為適用於電子和磁性元件者。
此時，作為前述烴氣，能夠使用甲烷氣體；作為混入前述原料氣體中之氮氣或氮化物氣體，能夠使用氮氣；並且，能夠將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為：甲烷氣體的量為0.1體積%以上且6.000體積%以下；氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.900體積%；氮氣的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
藉由設為這種CVD條件之鑽石基板的製造方法，能夠更加有效地製造一種鑽石基板，其形成有高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC之鑽石結晶層。
此時，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，能夠將氣體壓力設為1.3kPa（10Torr）以上且50.0kPa（376Torr）以下。
進一步，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，能夠將氣體壓力設為12.0kPa（90Torr）以上且33.3kPa（250Torr）以下。
藉由這種氣體壓力條件，能夠更加有效地抑制非單晶鑽石的成長，而能夠獲得具有高結晶性之單晶鑽石。
另外，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，能夠將放電功率密度設為188W/cm2 以上且942W/cm2 以下。
藉由這種放電功率密度條件，能夠更加有效地抑制非單晶鑽石的成長，而能夠獲得具有高結晶性之單晶鑽石。
另外，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，能夠將放電電流密度設為0.09A/cm2 以上且0.85A/cm2 以下。
藉由這種放電電流密度條件，能夠更加有效地抑制非單晶鑽石的成長，而能夠獲得具有高結晶性之單晶鑽石。
另外，在本發明的鑽石基板的製造方法中，能夠將前述基底基板設為單晶鑽石的單層基板。
藉由如此般地採用單晶鑽石作為基底基板，能夠更加有效地以[111]高度定向、高密度的方式形成含有NVC之鑽石結晶的NV軸。
此時，較佳是將前述單晶鑽石的單層基板設為單晶鑽石（111），且主表面相對於晶面方位（111）在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角（offset angle），該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
藉由將這種單晶鑽石（111）作為基底基板來使用，容易進行階梯式流動成長（step-flow growth），而能夠形成凸起（hillock）、異常成長粒子、差排缺陷等較少之高品質的單晶鑽石。
另外，能夠將前述單晶鑽石的單層基板設為高溫高壓合成單晶鑽石、異質磊晶單晶鑽石、CVD合成同質磊晶鑽石、及組合該等而成之單晶鑽石之中的任一種。
作為本發明的鑽石基板的製造方法中的基底基板，能夠適宜地採用這些單晶鑽石。
另外，在本發明的鑽石基板的製造方法中，能夠將前述基底基板設為由下層基板與該下層基板上的中間層組成之積層構造。
作為本發明的鑽石基板的製造方法中的基底基板，亦能夠採用具有這種積層構造之基板。
此時，能夠將前述中間層的最外表面設為選自銥（Ir）、銠（Rh）、鈀（Pd）、及鉑（Pt）之金屬層。
藉由利用這樣的種類的金屬層來形成中間層的最外表面，在成核處理（偏壓處理）時，鑽石晶核容易成為高密度，於是成為容易在其上方形成單晶鑽石層。
另外，能夠將前述下層基板設為：由單一的矽（Si）、氧化鎂（MgO）、氧化鋁（Al2 O3 ）、二氧化矽（SiO2 ）、氮化矽（Si3 N4 ）、或碳化矽（SiC）組成之基板；或者，由選自Si、MgO、Al2 O3 、SiO2 、Si3 N4 、或SiC之層的複數層組成之積層體。
若將這些材料作為下層基板，則容易設定中間層還有基底基板的主表面的晶面方位（包含偏移角），因此作為基底基板的下層基板的材料為較佳。
另外，能夠將前述下層基板設為Si（111）、或設為在前述下層基板與前述中間層之間進一步包含Si（111）層。
藉由作成這種結構，會成為可進行有利於鑽石基板的大面積化之磊晶成長。
此時，能夠將前述下層基板的Si（111）、或前述下層基板與前述中間層之間的Si（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
藉由如此般地構成基底基板的積層構造，容易進行階梯式流動成長，而能夠形成凸起、異常成長粒子、差排缺陷等較少之高品質的單晶鑽石結晶。
另外，能夠將前述下層基板設為MgO（111）、或設為在前述下層基板與前述中間層之間進一步包含MgO（111）層。
藉由作成這種結構，會成為可進行有利於鑽石基板的大面積化之磊晶成長。
此時，能夠將前述下層基板的MgO（111）、或前述下層基板與前述中間層之間的MgO（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
藉由如此般地構成基底基板的積層構造，容易進行階梯式流動成長，而能夠形成凸起、異常成長粒子、差排缺陷等較少之高品質的單晶鑽石結晶。另外，這種MgO（111），其晶格常數與鑽石相近，因此會成為可進行高品質的鑽石結晶的磊晶成長。
另外，本發明能夠以下述方式來實行：針對上述鑽石基板的製造方法，在進行前述藉由CVD法實行之鑽石結晶的形成之腔室中，不使用含Si部件。
藉此，會成為沒有Si混入於所形成之鑽石結晶，於是在將製造出的鑽石基板作成電性和磁性元件使用時，沒有來自矽－空孔中心之雜訊（noise）影響，而能夠獲得高靈敏度化。
此時，能夠將藍寶石用於前述腔室的觀察窗。
藉此，在沒有Si混入於所形成之鑽石結晶的情況下，會成為可肉眼觀測CVD中的製程的情況，而且，會成為可利用輻射溫度計（radiation thermometer）進行溫度的確認等。
另外，本發明亦能夠自藉由上述鑽石基板的製造方法所獲得之包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之鑽石基板去除前述基底基板，以獲得包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之單晶鑽石自立式基板。
藉此，能夠獲得一種單晶鑽石自立式基板，其包含高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC之鑽石結晶層。該單晶鑽石自立式基板可應用於電子和磁性元件。
另外，本發明亦能夠將藉由上述鑽石基板的製造方法所獲得之包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之鑽石基板的具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層的表面作平滑化。
藉此，能夠抑制在具有NVC之鑽石結晶層的表面處的光的漫射，而能夠增加可取出的氮空孔中心光（NV- 中心光）。
另外，本發明提供一種鑽石基板，其包含具有氮空孔中心之鑽石結晶層，該鑽石基板的特徵在於：藉由光致發光（photoluminescence，PL）裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間（integration time）1秒、累計次數（number of integration times）3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K的室溫測定的條件下，測定具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層時，NV- 中心光（波長637nm）的光強度INV- 為：INV- ≧2800計數（counts）。
這種鑽石基板為高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC。另外，因而可應用於電子和磁性元件。
此時，較佳是藉由前述光致發光裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K的室溫測定的條件下，測定具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層時，NV- 中心光（波長637nm）的光強度INV- 與拉曼散射光（波長573nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為：INV- /IRaman ≧0.04。
另外，較佳是在具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層中，氮濃度[N]為：5×1017 原子/cm3 ≦[N]≦9×1019 原子/cm3 。
藉由具有這些物性，能夠作成一種鑽石基板，其具有特性更加良好之含有NVC之鑽石結晶。
另外，較佳是具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層的表面的平均表面粗糙度Ra為：Ra≦270nm。
若為這種表面粗糙度，則能夠抑制在具有NVC之鑽石結晶層的表面處的光的漫射，而能夠增加可取出的NV- 中心光。 [發明的功效]
如上所述，依據本發明之鑽石基板的製造方法，能夠製造一種鑽石基板，其形成有高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC之鑽石結晶層。這種鑽石結晶能夠成為適用於電子和磁性元件者。
另外，依據本發明的鑽石基板，會成為可提供一種鑽石基板，其為高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC，並可應用於電子和磁性元件。
以下，詳細說明本發明，但本發明不限於這些實施方式。
如上所述，追求獲得一種鑽石基板，其適用於電子和磁性元件、大直徑（大口徑）、高結晶性、NV軸為[111]高度定向、且具有高密度的NVC。
本發明人針對上述問題而重複深入探討的結果，發現藉由一種鑽石基板的製造方法，能夠獲得一種鑽石基板，其為高結晶性、NV軸為[111]高度定向、且具有高密度的NVC，進而完成本發明，該鑽石基板的製造方法，針對藉由微波電漿CVD法、直流電漿CVD法、熱燈絲CVD法、及電弧放電電漿噴射CVD法之中的任一種CVD法，並使用包含烴氣與稀釋用氣體也就是氫氣之原料氣體，而在基底基板上形成鑽石結晶以製造鑽石基板的方法，該製造方法的特徵在於：為了在形成於前述基底基板上之鑽石結晶的至少一部分形成具有氮空孔中心之鑽石結晶層，將氮氣或氮化物氣體混入前述原料氣體，並且，將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為如下所述，以形成具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層：烴氣的量為0.005體積%以上且6.000體積%以下；氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.995體積%；氮氣或氮化物氣體的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
在用於形成具有NVC之鑽石結晶層之原料氣體中，作為烴氣，能夠使用甲烷氣體、乙炔、乙烯、乙烷、丙烷等，但甲烷氣體容易廉價地取得高純度氣體也容易處理故較佳。
若甲烷氣體等烴氣的量未滿0.005體積%，則氫所致之蝕刻效果會變高，於是鑽石會變得不易成長。烴氣的量的更佳範圍為0.01體積%以上，進一步較佳為0.05體積%以上，最佳為0.1體積%以上為宜。另一方面，若烴氣的量超過6.0體積%，如果進行長時間成長，則鑽石會多晶化，因此不易獲得品質良好的單晶。烴氣的量更佳為5.5體積%以下，進一步較佳為5.0體積%以下為宜。
另外，在此原料氣體中，若氮氣或氮化物氣體的量未滿5.0×10-5 體積%，則氮對於鑽石結晶之摻雜量過少，NVC密度也會變低。氮氣或氮化物氣體的更佳的範圍是5.0×10-4 體積%以上，進一步較佳是1.0×10-3 體積%以上為宜。另一方面，若此氮氣或氮化物氣體的量超過5.0×10-1 體積%，如果進行長時間成長，則鑽石會變得容易多晶化，因此難以獲得品質良好的單晶。更佳的氮氣或氮化物氣體的量的範圍是1.0×10-2 體積%以下為宜。作為氮化物氣體，能夠使用氨、氧化氮、二氧化氮等，但氮氣容易廉價地取得高純度氣體也容易處理故較佳。
如上所述，作為烴氣，較佳是使用甲烷氣體，作為混入原料氣體中之氮氣或氮化物氣體，較佳是使用氮氣。在此情況下，作為原料氣體所包含的各種氣體的量，較佳是將甲烷氣體的量設為0.1體積%以上且6.000體積%以下；將氫氣的量設為93.500體積%以上且未滿99.900體積%；將氮氣的量設為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
此時，在藉由各種CVD法實行之鑽石結晶的形成中，若氣體壓力設為1.3kPa（10Torr）以上且50.0kPa（376Torr）以下，則能夠有效防止鑽石的多晶化，因此能夠獲得品質良好的單晶，故較佳。若氣體壓力過低，則放電難以發生，而且電漿密度過低，於是難以獲得品質良好的單晶鑽石。另一方面，若氣體壓力過高，則放電也還是會變得難以發生等等，於是高溫化造成結晶性下降且進一步鑽石的形成範圍變小等問題會變得容易發生。氣體壓力的更佳的範圍是12.0kPa（90Torr）以上且33.3kPa（250Torr）以下。
另外，在藉由各種CVD法實行之鑽石結晶的形成中，藉由提高放電功率密度，能夠有效進行鑽石的成長，因此較佳是設為188W/cm2 以上且942W/cm2 以下。此放電功率密度更佳是210W/cm2 以上為宜。若放電功率密度過高，如果進行長時間成長，則會變得容易引起鑽石的多晶化，因此更佳是800W/cm2 以下為宜。藉此，能夠獲得品質良好的單晶。
另外，在藉由各種CVD法實行之鑽石結晶的形成中，藉由提高放電電流密度，能夠有效推進鑽石的成長，因此較佳是設為0.09A/cm2 以上且0.85A/cm2 以下。此放電電流密度更佳是0.10A/cm2 以上。若放電電流密度過高，如果進行長時間成長，則會變得容易引起鑽石的多晶化，因此更佳是0.70A/cm2 以下為宜。藉此，能夠獲得品質良好的單晶。
以下，參照圖式作說明。首先，針對本說明書所使用之用語加以定義。
在本說明書中，將主表面為（111）面之結晶層、結晶膜簡稱為「（111）層」、「（111）膜」。例如，主表面為（111）面之單晶鑽石層稱為「單晶鑽石（111）層」。
另外，第5圖顯示偏移角的關係。第5圖顯示了主面為（111）面之基板的[-1 -1 2]方向與其三重對稱方向也就是[-1 2 -1]、[2 -1 -1]方向與偏移角之概念圖。並且，在本說明書中，將
Figure 02_image001
方向標記為[-1 -1 2]方向。其他方向也同樣地將通常的米勒指數（Miller index）的標記中的附加在數字上方的線以數字前的「－」代替。
（含有NVC之鑽石基板的製造方法） 如上所述，在本發明中，用於在基底基板上形成鑽石結晶之化學氣相沉積（CVD）法，能夠舉出微波電漿CVD法、直流電漿CVD法、熱燈絲CVD法、電弧放電電漿噴射CVD法。其中，利用微波電漿CVD法和直流電漿CVD法所獲得之鑽石，其為高結晶性，並且為凸起、異常成長粒子、差排缺陷少且雜質控制性良好的高品質的單晶鑽石。
要將NV軸以[111]高度定向、高密度的方式形成，較佳是將基底基板設為單晶鑽石的單層基板，特別是設為在基底基板上使用單晶鑽石（111）之磊晶成長為宜。第1圖顯示在基底基板11上形成了含有NVC之鑽石層12之鑽石基板100。若參照第1圖作說明，則作為基底基板11，較佳是使用單晶鑽石的單層基板且特佳是使用單晶鑽石（111）。
另外，在此情況下，作為基底基板11所使用之單晶鑽石（111），較佳是設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。藉由將這種單晶鑽石（111）作為基底基板11來使用，容易進行階梯式流動成長，而能夠形成凸起、異常成長粒子、差排缺陷等較少之高品質的單晶鑽石。
另外，作為基底基板11所使用之單晶鑽石的單層基板，能夠作成：高溫高壓合成單晶鑽石、異質磊晶單晶鑽石、CVD合成同質磊晶鑽石、及組合該等而成之單晶鑽石之中的任一種。作為本發明的基底基板11，能夠適宜地採用這些單晶鑽石。
除此之外，在本發明的鑽石基板的製造方法中，可將基底基板設為由下層基板與該下層基板上的中間層組成之積層構造。第2圖顯示在積層構造之基底基板上形成了含有NVC之鑽石層之鑽石基板200。亦即，第2圖的鑽石基板200，其是使用由下層基板13與中間層14組成之積層構造者作為基底基板21而在該基底基板21上形成了含有NVC之鑽石層15之鑽石基板200。
中間層14可以是單層，也可以是複數層之積層體。中間層14的最外表面較佳是設為選自Ir、Rh、Pd、及Pt之金屬層。若使用這種金屬膜，則在成核處理（偏壓處理）時，鑽石晶核容易成為高密度，於是成為容易在其上方形成單晶鑽石層，故較佳。
另外，在此情況下，可將下層基板13設為：由單一的Si、MgO、Al2 O3 、SiO2 、Si3 N4 、或SiC組成之基板；或者，由選自Si、MgO、Al2 O3 、SiO2 、Si3 N4 、或SiC之層的複數層組成之積層體。若將這些材料作為下層基板13，則容易設定中間層14還有基底基板21的主表面的晶面方位（包含偏移角），因此作為基底基板21的下層基板13的材料為較佳。而且，這些材料的價格相對廉價且能夠容易取得。
另外，可將下層基板13設為Si（111）、或設為在下層基板13與中間層14之間進一步包含Si（111）層。藉由使用這種由Si（111）組成之下層基板13或具有Si（111）層之基底基板21，會成為可進行有利於直徑4吋（100mm）以上之基板等鑽石基板200的大面積化之磊晶成長。
另外，在此情況下，較佳是將下層基板13的Si（111）、或下層基板與中間層之間的Si（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。藉由使用這種由Si（111）組成之下層基板13或具有Si（111）層之基底基板21，容易進行階梯式流動成長，而能夠形成凸起、異常成長粒子、差排缺陷等少之高品質的單晶鑽石結晶。在偏移角超過-0.5°和未滿+0.5°的範圍內，難以進行朝向階梯（step）方向之成長，因此無法獲得良好的結晶。另外，在偏移角未滿-8.0°的範圍和超過+8.0°的範圍內，如果進行長時間成長，則會多晶化，因此無法獲得品質良好的單晶。
另外，如第2圖所示，在使用積層結構之基底基板21時，可將下層基板13設為MgO（111）、或設為在下層基板13與中間層14之間進一步包含MgO（111）層。藉由使用這種由MgO（111）組成之下層基板13或具有MgO（111）層之基底基板21，會成為可進行有利於直徑4吋（100mm）以上之基板等鑽石基板200的大面積化之磊晶成長。另外，這種MgO（111），其晶格常數與鑽石相近，因此會成為可進行高品質的鑽石結晶的磊晶成長。
另外，在此情況下，較佳是將下層基板13的MgO（111）、或下層基板13與中間層14之間的MgO（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。藉由使用這種由MgO（111）組成之下層基板13或具有MgO（111）層之基底基板21，容易進行階梯式流動成長，而能夠形成凸起、異常成長粒子、差排缺陷等少之高品質的單晶鑽石結晶。若偏移角在-0.5°以下的範圍或+0.5°以上的範圍內，則容易進行朝向階梯方向的成長，因此容易獲得良好的結晶。另外，在偏移角為-8.0°以上的範圍、或+8.0°以下的範圍內，即使進行長時間成長也不易多晶化，因此容易獲得品質良好的單晶。
另外，在本發明的鑽石基板的製造方法中，較佳是在進行藉由CVD法實行之鑽石結晶的形成之腔室中，不使用含Si部件。在以往進行鑽石製造之通常的CVD裝置中，腔室內壁使用不銹鋼，載台（stage）類使用不銹鋼及鉬，絕緣體類使用Si3 N4 、SiC、Al2 O3 、氮化硼（BN）等，觀察窗使用SiO2 。若使用這種通常的CVD裝置進行鑽石製造，則Si會混入鑽石結晶中，這會形成矽－空孔中心（SiVC），於是將鑽石基板用於電子和磁性感測器時，會成為雜訊來源。因此，在本發明中，較佳是在進行藉由各種CVD方法實行之鑽石結晶的形成之腔室部件（腔室內壁、載台類、觀察窗等）中，不使用含Si部件。
特別是，被認為是Si混入來源者為CVD裝置的腔室的觀察窗。因此，較佳是將藍寶石用於腔室的觀察窗。
另外，在本發明中，能夠自藉由上述鑽石基板的製造方法所獲得之包含具有NVC之鑽石結晶層之鑽石基板去除基底基板。藉此，能夠獲得包含具有NVC之鑽石結晶層之單晶鑽石自立式基板。如此般地實行，在已將含有NVC部分之存在比率增大之鑽石基板中，能夠減少實際使用中的雜訊的原因，因此會成為可實現高靈敏度之電子和磁性元件。並且，在基底基板為單層時，能夠去除基底基板整體。另外，在基底基板由下層基板與中間層組成時，能夠僅去除下層基板，亦能夠去除下層基板與中間層二者。另外，也能夠去除基底基板的一部分。
第3圖顯示當在積層構造之基底基板21上依序形成（由單晶組成之）未摻雜氮之鑽石層16且進一步形成（由單晶組成之）含有NVC之鑽石層15時的鑽石基板300。第4圖顯示自第3圖的鑽石基板300去除基底基板21的一部分（下層基板13及中間層14）而作成由含有NVC之鑽石層15/未摻雜氮之鑽石層16組成之鑽石基板400（鑽石基板之自立式構造基板）的情況。
基底基板11、21的去除方法並無特別限定。可配合基底基板11、21和下層基板13及中間層14的材料而適當選擇研磨等機械性處理、濕式或乾式蝕刻處理等。另外，亦能夠組合上述各種處理。
另外，可加入將含有NVC之鑽石結晶層的表面作平滑化之步驟。要進行平滑化，可進行機械性研磨、化學機械研磨、電漿處理、濺鍍處理、化學蝕刻等。若將含有NVC之鑽石結晶層的表面的平均表面粗糙度Ra作成270nm以下，則能夠抑制光的漫射，而能夠增大可取出的NV- 中心光。
藉由上述本發明之鑽石基板的製造方法，能夠獲得如下所述的鑽石基板。亦即，一種鑽石基板，其是包含具有NVC之鑽石結晶層之鑽石基板，其中，藉由光致發光裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K之室溫測定的條件下，測定具有NVC之鑽石結晶層時，NV- 中心光（波長637nm）的光強度INV- 為：INV- ≧2800計數。上述測定所使用之光致發光裝置能夠設為堀場製作所製之LabRAM-HR PL。
這種鑽石基板為高結晶性、NV軸為[111]高度定向且具有高密度的NVC。另外，因而可應用於電子和磁性元件。
此處，具有上述NVC之鑽石結晶層，其較佳是藉由上述光致發光裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K之室溫測定的條件下作測定時，NV- 中心光（波長637nm）的光強度INV- 與拉曼散射光（波長573nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為：INV- /IRaman ≧0.04。
另外，較佳是在具有上述NVC之鑽石結晶層中，氮濃度[N]為：5×1017 原子/cm3 ≦[N]≦9×1019 原子/cm3 。
藉由具有這些物性，能夠作成一種鑽石基板，其具有特性更加良好之含有NVC之鑽石結晶。
另外，若如上述般地將含有NVC之鑽石結晶層的表面的平均表面粗糙度Ra作成270nm以下，則能夠抑制光的漫射，而能夠增大可取出的NV- 中心光，故較佳。 （實施例）
以下，舉出實施例來針對本發明作詳細說明，但這些實施例並非用於限定本發明。
（實施例1） 作為基底基板，準備直徑20.0mm、厚度1.0mm、主表面為（111）面、在晶軸[-1 -1 2]方向上具有2°之偏移角且經單面研磨之單晶MgO基板（以下，稱為「單晶MgO（111）基板」）。
隨後，在所準備之單晶MgO（111）基板的表面上，藉由射頻磁控濺鍍法（RF magnetron sputtering）形成單晶Ir膜之中間層。形成單晶Ir膜，使用了將直徑6吋（150mm）、厚度5.0mm、純度99.9%以上的Ir作為靶材之高頻（RF）磁控濺鍍法（13.56MHz）。
將下層基板也就是單晶MgO（111）基板加熱至800℃，並確認基礎壓力（base pressure）已成為6×10-7 Torr（約8.0×10-5 Pa）以下後，以50sccm導入氬（Ar）氣。隨後，調節通往排氣系統之閥的開口度而使壓力成為3×10-1 Torr（約39.9Pa）後，輸入1000W的RF功率，進行了15分鐘的成膜。藉此，獲得了厚度1.0μm之單晶Ir膜。
如上述般地獲得之在單晶MgO（111）基板上積層單晶Ir膜而成者，其成為對單晶MgO基板附加了偏移角而進行了異質磊晶成長。將此單晶Ir膜利用波長λ＝1.54Å之X射線繞射（X-ray diffraction，XRD）法分析的結果，表面為（111）面，且在晶軸[-1 -1 2]方向上附加有2°之偏移角。另外，歸屬於Ir（111）之位於2θ＝40.7°處的繞射峰的半值寬度（full width at half maximum，FWHM）為0.187°。以下，將此單晶Ir膜稱為「Ir（111）膜」。
隨後，作為用於進行鑽石成核之預處理，進行了成核處理（偏壓處理）。在處理室內的直徑25mm之平板型電極上，使Ir（111）膜側朝上來設置基板。確認基礎壓力已成為1×10-6 Torr（約1.3×10-4 Pa）以下後，將氫稀釋甲烷氣體（CH4 /（CH4 +H2 ）＝5.0體積%）以500sccm之流量導入至處理室內。調整通往排氣系統之閥的開口度而使壓力成為100Torr（約1.3×104 Pa）後，對基板側電極施加負電壓而暴露於90秒的電漿，以將基板（Ir（111））膜）表面作偏壓處理。
在如上述般地製作出的Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板上，藉由直流電漿CVD法來異質磊晶成長鑽石。將已進行偏壓處理之Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板設置於直流電漿CVD裝置的腔室內，並確認基礎壓力已成為1×10-6 Torr（約1.3×10-4 Pa）以下後，將原料也就是甲烷氣體、氫氣之混合氣體，以下述體積比且以200sccm之流量導入至腔室內： 甲烷氣體5.000體積%； 氫氣95.000體積%； 調節通往排氣系統之閥的開口度，使腔室內的壓力成為110 Torr（約1.5×104 Pa）後，流通6.0A之直流放電電流，進行20小時的成膜，藉此進行成膜至厚度達到約130μm為止。
接著，將原料也就是甲烷氣體、氫氣且進一步添加了氮氣之混合氣體改變為下述體積比且以200sccm之流量導入至腔室內： 甲烷氣體2.000體積%； 氫氣97.995體積%； 氮氣5.0×10-3 體積%； 壓力、放電電流設為相同。在此條件下，進行6小時的成膜，藉此將氮摻雜層進行成膜至厚度達到約20μm為止。
如此般地實行，在Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板上使鑽石層異質磊晶成長，而獲得積層基板。
此後，去除Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板，進行了自立式基板化。首先，蝕刻去除單晶MgO（111）基板後，利用研磨去除Ir（111）膜。其結果，獲得了直徑20mm、氮摻雜之單晶鑽石膜以約20μm厚度且未摻雜之單晶鑽石（111）基板以約130μm厚度組成之單晶鑽石（111）積層基板。
將該積層構造之鑽石基板的表面側作研磨加工並作最終加工。
最後，針對最終加工後之積層基板進行了二次離子質譜分析（secondary ion mass spectroscopy，SIMS）、XRD、PL、表面粗糙度之各種分析。
利用二次離子質譜分析（SIMS）裝置（CAMECA IMS-7f），測定了結晶中的氮濃度[N]。其結果，從膜的最外表面算起為約10μm之深度處的氮濃度[N]為[N]=8×1018 原子/cm3 。
利用X射線繞射（XRD）裝置（RIGAKU SmartLab），從膜的最外表面測定了結晶性。其結果，僅觀察到2θ＝43.9°之歸屬於鑽石（111）之繞射強度峰，而確認了氮摻雜之單晶鑽石膜相對於未摻雜之單晶鑽石（111）層而進行了磊晶成長。
進一步，利用光致發光（PL）裝置（堀場製作所 LabRAM-HR PL），在激發光波長532 nm、激發光強度2.0 mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、室溫測定（298K）之條件下作測定。其結果，NV- 中心光（波長637 nm）的光強度INV- 為INV- =15090（計數）。
另外，INV- 與拉曼散射光（波長573 nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為INV- /IRaman =1.54。
因此，所獲得之氮摻雜膜，其為高密度地形成有NVC之單晶鑽石（111）結晶。
並且，使用光學式表面粗糙度計（ZYGO公司 New View 5032），將鑽石基板的表面測定290μm×218μm之區域的結果，平均表面粗糙度Ra為147nm。
若將該含有NVC之鑽石（111）基板應用於電子和磁性元件，則能夠獲得高性能元件。例如，能夠獲得高靈敏度之磁性感測器。
（實施例2） 作為基底基板，準備直徑20mm、厚度125μm、主表面為（111）、在晶軸[-1 -1 2]方向上具有2°之偏移角且經單面研磨之單晶鑽石基板。此單晶鑽石基板的製造方法如下所述。首先，以與實施例1相同的順序進行至未摻雜氮之單晶鑽石層的形成為止，而獲得了未摻雜氮之單晶鑽石層/Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板。隨後，去除Ir（111）膜/單晶MgO（111）基板而進行自立式基板化。具體而言，蝕刻去除單晶MgO（111）基板後，利用研磨去除Ir（111）膜。其結果，獲得了直徑20mm且厚度為約130μm之未摻雜氮之單晶鑽石（111）自立式單層基板。將該基板的表面側作研磨加工，獲得了成為基底基板之直徑20mm、厚度約120μm、主表面為（111）、在晶軸[-1 -1 2]方向上具有2°之偏移角且經單面研磨之單晶鑽石基板。
在如上述般地製作出的基底基板上，藉由直流電漿CVD法來磊晶成長氮摻雜之單晶鑽石。將基底基板設置在直流電漿CVD裝置的腔室內，確認基礎壓力已成為1×10-6 Torr（約1.3×10-4 Pa）以下後，將原料也就是甲烷氣體、氫氣且進一步添加了氮氣之混合氣體以下述體積比並以200sccm之流量導入至腔室內： 甲烷氣體0.200體積%； 氫氣99.795體積%； 氮氣5.0×10-3 體積%； 調節通往排氣系統之閥的開口度，使腔室內的壓力成為110 Torr（約1.5×104 Pa）後，流通6.0A之直流放電電流，進行20小時的成膜，藉此將氮摻雜之單晶鑽石層進行成膜至厚度達到約70μm為止。
如此般地實行，獲得了氮摻雜之單晶鑽石層/未摻雜之單晶鑽石（111）基板之積層鑽石基板。
最後，針對最終加工後之積層基板進行了SIMS、XRD、PL、表面粗糙度之各種分析。
利用二次離子質譜分析（SIMS）裝置（CAMECA IMS-7f），測定了結晶中的氮濃度[N]。其結果，從膜的最外表面算起為約15μm之深度處的氮濃度[N]為[N]=8×1018 原子/cm3 。
利用X射線繞射（XRD）裝置（RIGAKU SmartLab），從膜的最外表面測定了結晶性。其結果，僅觀察到2θ＝43.9°之歸屬於鑽石（111）之繞射強度峰，而確認了氮（N）摻雜之膜相對於未摻雜之單晶鑽石（111）基板而進行了磊晶成長。
進一步，利用光致發光（PL）裝置（堀場製作所 LabRAM-HR PL），在激發光波長532 nm、激發光強度2.0 mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、室溫測定（298K）之條件下作測定。其結果，NV- 中心光（波長637 nm）的光強度INV- 為INV- =341213（計數）。 另外，INV- 與拉曼散射光（波長573nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為INV- /IRaman =4.35。
因此，所獲得之氮摻雜膜，其為高密度地形成有NVC之單晶鑽石（111）結晶。
並且，使用光學式表面粗糙度計（ZYGO公司 New View 5032），將鑽石基板的表面測定290μm×218μm之區域的結果，平均表面粗糙度Ra為261nm。
若將該含有NVC之鑽石（111）基板應用於電子和磁性元件，則能夠獲得高性能元件。例如，能夠獲得高靈敏度之磁性感測器。
（實施例3） 在與實施例2同樣地製作出的直徑20mm、厚度約120μm、主表面為（111）、在晶軸[-1 -1 2]方向上具有2°之偏移角且經單面研磨之未摻雜之單晶鑽石組成之基底基板上，如下述般地藉由直流電漿CVD法來磊晶成長氮摻雜之單晶鑽石。
首先，將基底基板設置在直流電漿CVD裝置的腔室內，確認基礎壓力已成為1×10-6 Torr（約1.3×10-4 Pa）以下後，將原料也就是乙炔（C2 H2 ）氣體、氫氣且進一步添加了氨（NH3 ）氣體之混合氣體改變為下述體積比並以200sccm之流量導入至腔室內： 乙炔氣體0.500體積%； 氫氣99.485體積%； 氨氣1.5×10-2 體積%； 調節通往排氣系統之閥的開口度，使腔室內的壓力成為110 Torr（約1.5×104 Pa）後，流通6.0A之直流放電電流，進行5小時的成膜，藉此將氮摻雜之層進行成膜至厚度達到約20μm為止。
如此般地實行，能夠獲得直徑20mm、氮摻雜之單晶鑽石膜以約20μm厚度且未摻雜之單晶鑽石（111）基板以約120μm厚度組成之單晶鑽石（111）積層基板。
將該積層構造之鑽石基板的表面側作研磨加工並作最終加工。
最後，針對最終加工後之積層基板進行了SIMS、XRD、PL、表面粗糙度之各種分析。
利用二次離子質譜分析（SIMS）裝置（CAMECA IMS-7f），測定了結晶中的氮濃度[N]。其結果，從膜的最外表面算起為約10μm之深度處的氮濃度[N]為[N]=1×1019 原子/cm3 。
利用X射線繞射（XRD）裝置（RIGAKU SmartLab），從膜的最外表面測定了結晶性。其結果，僅觀察到2θ＝43.9°之歸屬於鑽石（111）之繞射強度峰，而確認了氮摻雜之單晶鑽石膜相對於未摻雜之單晶鑽石（111）層而進行了磊晶成長。
進一步，利用光致發光（PL）裝置（堀場製作所 LabRAM-HR PL），在激發光波長532 nm、激發光強度2.0 mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、室溫測定（298K）之條件下作測定。其結果，NV- 中心光（波長637 nm）的光強度INV- 為INV- =84290（計數）。
另外，INV- 與拉曼散射光（波長573 nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為INV- /IRaman =2.93。
因此，所獲得之氮摻雜膜，其為高密度地形成有NVC之單晶鑽石（111）結晶。
並且，使用光學式表面粗糙度計（ZYGO公司 New View 5032），將鑽石基板的表面測定290μm×218μm之區域的結果，平均表面粗糙度Ra為12nm。
若將該含有NVC之鑽石（111）基板應用於電子和磁性元件，則能夠獲得高性能元件。例如，能夠獲得高靈敏度之磁性感測器。
（實施例4） 作為基底基板，準備正方形2.0mm、厚度0.5 mm、主表面為（111）面、在晶軸[-1 -1 2]方向上具有2°之偏移角且經單面研磨之高溫高壓合成Ib型單晶鑽石基板（以下，稱為「HPHT（111）基板」）。
隨後，在所準備的HPHT（111）基板上，藉由直流電漿CVD法來磊晶成長鑽石。將該基板設置在直流電漿CVD裝置的腔室內，確認基礎壓力已成為1×10-6 Torr（約1.3×10-4 Pa）以下後，將原料也就是甲烷氣體、氫氣且進一步添加了氮氣之混合氣體以下述體積比且以200sccm之流量導入至腔室內： 甲烷氣體0.005體積%； 氫氣99.995體積%； 氮氣5.0×10-5 體積%； 調節通往排氣系統之閥的開口度，使腔室內的壓力成為110 Torr（約1.5×104 Pa）後，流通6.0A之直流放電電流，進行20小時的成膜，藉此進行成膜至厚度達到約3μm為止。
如此般地實行，獲得了正方形2.0mm、氮摻雜之單晶鑽石膜以約3μm厚度且基底之HPHT（111）基板以約0.5mm厚度組成之單晶鑽石（111）積層基板。
最後，針對最終加工後之積層基板進行了SIMS、XRD、PL、表面粗糙度之各種分析。
利用二次離子質譜分析（SIMS）裝置（CAMECA IMS-7f），測定了結晶中的氮濃度[N]。其結果，從膜的最外表面算起為約10μm之深度處的氮濃度[N]為[N]=5×1017 原子/cm3 。
利用X射線繞射（XRD）裝置（RIGAKU SmartLab），從膜的最外表面測定了結晶性。其結果，僅觀察到2θ＝43.9°之歸屬於鑽石（111）之繞射強度峰，而確認了氮摻雜之單晶鑽石膜相對於未摻雜之單晶鑽石（111）層而進行了磊晶成長。
進一步，利用光致發光（PL）裝置（堀場製作所 LabRAM-HR PL），在激發光波長532 nm、激發光強度2.0 mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、室溫測定（298K）之條件下作測定。其結果，NV- 中心光（波長637 nm）的光強度INV- 為INV- =2890（計數）。
另外，INV- 與拉曼散射光（波長573 nm）的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為INV- /IRaman =0.05。
因此，所獲得之氮摻雜膜，其為高密度地形成有NVC之單晶鑽石（111）結晶。
並且，使用光學式表面粗糙度計（ZYGO公司 New View 5032），將鑽石基板的表面測定290μm×218μm之區域的結果，平均表面粗糙度Ra為40nm。
若將該含有NVC之鑽石（111）基板應用於電子和磁性元件，則能夠獲得高性能元件。例如，能夠獲得高靈敏度之磁性感測器。
並且，本發明不限於上述實施方式。上述實施方式為例示，任何與本發明的申請專利範圍所記載的技術思想具有實質相同的構成而發揮同樣的作用效果者，皆包含於本發明的技術範圍內。
11、21:基底基板 12、15:含有NVC之鑽石層 13:下層基板 14:中間層 16:未摻雜氮之鑽石層 100、200、300、400:鑽石基板
第1圖顯示在本發明之單層基底基板上形成了含有NVC之鑽石之示例。 第2圖顯示在本發明之積層基底基板上形成了含有NVC之鑽石之示例。 第3圖顯示在本發明之積層基底基板上形成了未摻雜氮之鑽石、含有NVC之鑽石之示例。 第4圖顯示本發明之留下的含有NVC之鑽石層/未摻雜氮之鑽石層之鑽石基板之示例。 第5圖是說明基板的晶面方位之概略圖。
國內寄存資訊(請依寄存機構、日期、號碼順序註記) 無 國外寄存資訊(請依寄存國家、機構、日期、號碼順序註記) 無
11:基底基板
12:含有NVC之鑽石層
100:鑽石基板

Claims (24)

  1. 一種鑽石基板的製造方法，針對藉由微波電漿CVD法、直流電漿CVD法、熱燈絲CVD法、及電弧放電電漿噴射CVD法之中的任一種CVD法，並使用包含烴氣與稀釋用氣體也就是氫氣之原料氣體，而在基底基板上形成鑽石結晶以製造鑽石基板的方法，該製造方法的特徵在於： 為了在形成於前述基底基板上之鑽石結晶的至少一部分形成具有氮空孔中心之鑽石結晶層，將氮氣或氮化物氣體混入前述原料氣體，並且，將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為如下所述，以形成具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層： 烴氣的量為0.005體積%以上且6.000體積%以下； 氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.995體積%； 氮氣或氮化物氣體的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
  2. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，作為前述烴氣，使用甲烷氣體； 作為混入前述原料氣體中之氮氣或氮化物氣體，使用氮氣； 並且，將前述原料氣體所包含的各種氣體的量設為： 甲烷氣體的量為0.1體積%以上且6.000體積%以下； 氫氣的量為93.500體積%以上且未滿99.900體積%； 氮氣的量為5.0×10-5 體積%以上且5.0×10-1 體積%以下。
  3. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，將氣體壓力設為1.3kPa也就是10Torr以上且50.0kPa也就是376Torr以下。
  4. 如請求項3所述之鑽石基板的製造方法，其中，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，將氣體壓力設為12.0kPa也就是90Torr以上且33.3kPa也就是250Torr以下。
  5. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，將放電功率密度設為188W/cm2 以上且942W/cm2 以下。
  6. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，在藉由前述CVD法實行之鑽石結晶的形成中，將放電電流密度設為0.09A/cm2 以上且0.85A/cm2 以下。
  7. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述基底基板設為單晶鑽石的單層基板。
  8. 如請求項7所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述單晶鑽石的單層基板設為單晶鑽石（111），且主表面相對於晶面方位（111）在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
  9. 如請求項7所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述單晶鑽石的單層基板設為高溫高壓合成單晶鑽石、異質磊晶單晶鑽石、CVD合成同質磊晶鑽石、及組合該等而成之單晶鑽石之中的任一種。
  10. 如請求項1所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述基底基板設為由下層基板與該下層基板上的中間層組成之積層構造。
  11. 如請求項10所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述中間層的最外表面設為選自Ir、Rh、Pd、及Pt之金屬層。
  12. 如請求項10所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述下層基板設為：由單一的Si、MgO、Al2 O3 、SiO2 、Si3 N4 、或SiC組成之基板；或者，由選自Si、MgO、Al2 O3 、SiO2 、Si3 N4 、或SiC之層的複數層組成之積層體。
  13. 如請求項10所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述下層基板設為Si（111）、或設為在前述下層基板與前述中間層之間進一步包含Si（111）層。
  14. 如請求項13所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述下層基板的Si（111）、或前述下層基板與前述中間層之間的Si（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
  15. 如請求項10所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述下層基板設為MgO（111）、或設為在前述下層基板與前述中間層之間進一步包含MgO（111）層。
  16. 如請求項15所述之鑽石基板的製造方法，其中，將前述下層基板的MgO（111）、或前述下層基板與前述中間層之間的MgO（111）層設為：主表面相對於晶面方位（111），在晶軸[-1 -1 2]方向或其三重對稱方向上具有偏移角，該偏移角在-8.0°以上且-0.5°以下、或+0.5°以上且+8.0°以下的範圍內。
  17. 一種鑽石基板的製造方法，針對請求項1～16中任一項所述之鑽石基板的製造方法，其特徵在於：在進行前述藉由CVD法實行之鑽石結晶的形成之腔室中，不使用含Si部件。
  18. 如請求項17所述之鑽石基板的製造方法，其中，將藍寶石用於前述腔室的觀察窗。
  19. 一種鑽石基板的製造方法，其特徵在於：自藉由請求項1～16中任一項所述之鑽石基板的製造方法所獲得之包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之鑽石基板去除前述基底基板，以獲得包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之單晶鑽石自立式基板。
  20. 一種鑽石基板的製造方法，其將藉由請求項1～16中任一項所述之鑽石基板的製造方法所獲得之包含具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層之鑽石基板的具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層的表面作平滑化。
  21. 一種鑽石基板，其包含具有氮空孔中心之鑽石結晶層，該鑽石基板的特徵在於： 藉由光致發光裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K的室溫測定的條件下，測定具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層時，波長637nm 的NV- 中心光的光強度INV- 為：INV- ≧2800計數。
  22. 如請求項21所述之鑽石基板，其中，藉由前述光致發光裝置，在激發光波長532nm、激發光強度2.0mW、累計時間1秒、累計次數3次、孔徑100μm、物鏡15倍、298K的室溫測定的條件下，測定具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層時，波長637nm的 NV- 中心光的光強度INV- 與波長573nm的拉曼散射光的光強度IRaman 之比INV- /IRaman 為：INV- /IRaman ≧0.04。
  23. 如請求項21所述之鑽石基板，其中，在具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層中，氮濃度[N]為：5×1017 原子/cm3 ≦[N]≦9×1019 原子/cm3 。
  24. 如請求項21所述之鑽石基板，其中，具有前述氮空孔中心之鑽石結晶層的表面的平均表面粗糙度Ra為：Ra≦270nm。
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