TW202102364A - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents

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河田晋治
岩本達矢
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日商積水化學工業股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種層合玻璃用中間膜，該層合玻璃用中間膜儘管將包含不同樹脂之層彼此積層，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。 本發明之層合玻璃用中間膜係具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層，上述第1層與上述第2層包含不同之樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下，於2片透明玻璃之間夾入中間膜而獲得層合玻璃X時，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。

Description

層合玻璃用中間膜及層合玻璃
本發明係關於一種用以獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又，本發明係關於一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊而破損，玻璃碎片之飛濺量亦較少而安全性優異。因此，上述層合玻璃被廣泛用於汽車、鐵路車輛、飛機、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由於2個玻璃板之間夾入層合玻璃用中間膜而製造。
作為上述層合玻璃用中間膜之一例，於下述專利文獻1中揭示有如下層合玻璃用中間膜，其包含改性聚乙酸乙烯酯及塑化劑，且上述改性聚乙酸乙烯酯具有乙酸乙烯酯結構單元及脂肪酸乙烯酯結構單元。又，於專利文獻1中揭示有如下層合玻璃用中間膜，其具備第1層、及積層於該第1層之第1表面之第2層，該第1層包含上述改性聚乙酸乙烯酯及上述塑化劑，該第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]WO2014/069593A1
[發明所欲解決之問題]
為了提高層合玻璃之隔音性，有時使用具有2層以上之構造之多層中間膜。又，於多層中間膜中，有時不同層使用不同樹脂。然而，於將包含不同樹脂之層彼此積層而成之中間膜中，於該等層之界面容易產生剝離(層間剝離)。
於專利文獻1所記載之中間膜中，可於某種程度上提高層合玻璃之隔音性。然而，專利文獻1所記載之中間膜存在於製成多層中間膜之情形時會產生層間剝離之情況。又，專利文獻1所記載之中間膜存在視改性聚乙酸乙烯酯所具有之上述乙酸乙烯酯結構單元與上述脂肪酸乙烯酯結構單元之比率而中間膜白濁、層合玻璃之透明性降低之情況。
本發明之目的在於提供一種層合玻璃用中間膜，該層合玻璃用中間膜儘管係將包含不同樹脂之層彼此積層而成，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。又，本發明之目的亦在於提供一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。 [解決問題之技術手段]
根據本發明之較寬之態樣，提供一種層合玻璃用中間膜(於本說明書中，有時將「層合玻璃用中間膜」簡稱為「中間膜」)，其係具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下，於將中間膜夾入2片透明玻璃之間而獲得層合玻璃X時，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層包含酸值為5 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下之樹脂。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層包含具有羧基之樹脂。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述具有羧基之樹脂100重量%中，羧基之含有率為4重量%以上且15重量%以下。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述具有羧基之樹脂係具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述第1層包含塑化劑。
於本發明之中間膜之某一特定態樣中，上述中間膜具有3層以上之構造，且具備積層於上述第1層之與上述第1表面為相反側之第2表面之第3層。
根據本發明之較寬之態樣，提供一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及上述層合玻璃用中間膜，且於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。
根據本發明之較寬之態樣，提供一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，且於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜，上述中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層，於上述中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下，霧度為0.5%以下。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述第1層包含酸值為5 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下之樹脂。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述第1層包含具有羧基之樹脂。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述具有羧基之樹脂100重量%中，羧基之含有率為4重量%以上且15重量%以下。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述具有羧基之樹脂係具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述第1層包含塑化劑。
於本發明之層合玻璃之某一特定態樣中，上述中間膜具有3層以上之構造，且上述中間膜具備積層於上述第1層之與上述第1表面為相反側之第2表面之第3層。 [發明之效果]
本發明之層合玻璃用中間膜具有2層以上之構造。本發明之層合玻璃用中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層。於本發明之層合玻璃用中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂。於本發明之層合玻璃用中間膜中，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下。於本發明之層合玻璃用中間膜中，於將該中間膜夾入2片透明玻璃之間而獲得層合玻璃X時，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。於本發明之層合玻璃用中間膜中，由於具備上述構成，故而儘管係將包含不同樹脂之層彼此積層而成，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。
本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，上述中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層。於本發明之層合玻璃中，於上述中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下。於本發明之層合玻璃中，霧度為0.5%以下。於本發明之層合玻璃中，由於具備上述構成，故而儘管係將包含不同樹脂之層彼此積層而成，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。
以下，對本發明之詳細內容進行說明。
(層合玻璃用中間膜) 本發明之層合玻璃用中間膜(以下，有時簡稱為「中間膜」)具有2層以上之構造。
本發明之中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層。
於本發明之中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂。所謂「不同樹脂」，意指於對2種樹脂進行比較時，種類不同之結構單元之含有率為50莫耳%以上之樹脂。因此，例如聚乙酸乙烯酯樹脂與聚乙烯醇縮丁醛樹脂係不同樹脂。又，例如丙烯酸系樹脂與聚乙烯醇縮丁醛樹脂係不同樹脂。另一方面，例如聚乙烯醇縮丁醛樹脂A(羥基之含有率30.5莫耳%、乙醯化度1莫耳%、縮醛化度(縮丁醛化度)68.5莫耳%)與聚乙烯醇縮丁醛樹脂B(羥基之含有率24莫耳%、乙醯化度12莫耳%、縮醛化度(縮丁醛化度)64莫耳%)並非為不同樹脂。上述聚乙烯醇縮丁醛樹脂A與上述聚乙烯醇縮丁醛樹脂B由於種類相同之結構單元之含有率為50%以上，故而於本說明書中視作相同樹脂。
於本發明之中間膜中，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下。
於本發明之中間膜中，於將該中間膜夾入2片透明玻璃之間而獲得層合玻璃X時，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。
於本發明之層合玻璃用中間膜中，由於具備上述構成，故而即便係將包含不同樹脂之層彼此積層而成，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。於本發明之層合玻璃用中間膜中，儘管第1層與第2層包含不同樹脂，亦可抑制第1層與第2層之界面之剝離，且可提高層合玻璃之透明性。
又，於本發明之層合玻璃用中間膜中，由於具備上述構成，故而可提高層合玻璃之隔音性。
上述中間膜具有2層以上之構造。上述中間膜可具有2層構造，亦可具有3層構造，亦可具有3層以上之構造。
上述中間膜具備包含樹脂之第1層、及包含樹脂之第2層。第2層積層於第1層之第1表面。上述中間膜亦可具備積層於上述第1層之與上述第1表面相反側之第2表面之第3層。上述第3層較佳為包含樹脂。於中間膜不具備第3層之情形時，上述第1、第2層可為中間膜之表面層，亦可並非為表面層。於中間膜具備第3層之情形時，上述第2、第3層可為中間膜之表面層，亦可並非為表面層。亦可於上述第2層之與上述第1層為相反側之表面具備其他層。亦可於上述第3層之與上述第1層為相反側之表面具備其他層。上述第2層及上述第3層較佳為中間膜之表面層。
就發揮本發明之效果之觀點及提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度。
就有效地發揮本發明之效果之觀點及進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述第1層之玻璃轉移溫度與上述第2層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為10℃以上，更佳為20℃以上，進而較佳為35℃以上，較佳為60℃以下，更佳為50℃以下。
就有效地發揮本發明之效果之觀點及進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述第1層之玻璃轉移溫度較佳為低於上述第3層之玻璃轉移溫度。尤其是於上述第1層與上述第3層包含不同樹脂且上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第3層之玻璃轉移溫度之情形時，儘管第1層與第3層包含不同樹脂，亦可抑制第1層與第3層之界面之剝離。
就有效地發揮本發明之效果之觀點及進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述第1層之玻璃轉移溫度與上述第3層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為10℃以上，更佳為20℃以上，進而較佳為35℃以上，較佳為60℃以下，更佳為50℃以下。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，第1層之玻璃轉移溫度較佳為-20℃以上，更佳為-15℃以上，進而較佳為-10℃以上，尤佳為-7℃以上，較佳為20℃以下，更佳為10℃以下，進而較佳為5℃以下，尤佳為0℃以下。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，第2層之玻璃轉移溫度較佳為20℃以上，更佳為25℃以上，進而較佳為30℃以上，尤佳為34℃以上，較佳為60℃以下，更佳為50℃以下，進而較佳為45℃以下，尤佳為40℃以下。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，第3層之玻璃轉移溫度較佳為20℃以上，更佳為25℃以上，進而較佳為30℃以上，尤佳為34℃以上，較佳為60℃以下，更佳為50℃以下，進而較佳為45℃以下，尤佳為40℃以下。
上述玻璃轉移溫度係藉由黏彈性測定而求出。上述黏彈性測定具體而言，係以如下方式進行。
將試片於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時。繼而，使用黏彈性測定裝置(例如TA Instruments公司製造之「ARES-G2」)測定黏彈性。使用直徑8 mm之平行板作為治具，於剪切模式、以3℃/min之降溫速度使溫度自100℃降低至-20℃之條件、以及頻率1 Hz及應變1%之條件下進行測定。
上述第1層之tanδ之波峰溫度下之tanδ較佳為2.0以上，更佳為2.2以上，進而較佳為2.4以上，尤佳為2.5以上，較佳為10以下，更佳為8以下。於該情形時，可進一步提高層合玻璃之隔音性。
上述第1層之tanδ之波峰溫度下之tanδ可藉由黏彈性測定以如下方式進行測定。
將試片於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時後，立刻使用動態黏彈性測定裝置(例如IT測量控制公司製造之「DVA-200」)測定黏彈性。以剪切模式於以3℃/min之升溫速度使溫度自-50℃上升至200℃之條件、以及頻率1 Hz及應變1%之條件下進行測定。
於測定上述玻璃轉移溫度及上述第1層之tanδ之波峰溫度下之tanδ時，可使用中間膜本身進行黏彈性測定。於該情形時，可根據測定結果讀取源自上述第1層、第2層、第3層之tanδ之波峰等。又，亦可將中間膜之各層間剝離而測定測定對象之層之玻璃轉移溫度。又，於層合玻璃之情形時，亦可於利用液氮等將層合玻璃冷卻後將層合玻璃構件與中間膜剝離，並使用所剝離之中間膜進行黏彈性測定。
就抑制中間膜之層間剝離之觀點而言，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下。若上述第1層之酸值未達3 mgKOH/g或超過500 mgKOH/g，則容易產生中間膜之層間剝離。又，若上述第1層之酸值超過500 mgKOH/g，則存在層合玻璃白濁或擠出機等設備腐蝕之情況。
就進一步有效地抑制中間膜之層間剝離之觀點而言，上述第1層之酸值較佳為15 mgKOH/g以上，更佳為20 mgKOH/g以上，較佳為200 mgKOH/g以下，更佳為150 mgKOH/g以下。
上述第1層之酸值係依據JIS K0070所記載之電位差滴定法而測定。具體而言，可以如下方式進行測定。
將試樣(第1層)溶解於溶劑(例如甲基乙基酮：甲苯：甲醇=1：1：1(體積比))中。使用電位差滴定裝置(例如京都電子工業公司製造之「AT-710」，電極：京都電子工業公司製造之「H-171、R-173」)及0.1 mol/L氫氧化鉀乙醇溶液滴定所獲得之溶液，將所獲得之反曲點作為滴定之終點，並藉由下述式算出酸值。
酸值(mgKOH/g)=(V1-V0)×N×56.11×f/S S：試樣(第1層)之質量(g) V0：空白試驗中之滴定量(ml) V1：使用試樣(第1層)時之試驗中之之滴定量(ml) N：滴定液之濃度(0.1 mol/L) f：滴定液之係數(f=1.002)
酸值測定用之試樣(第1層)可使用用以形成第1層之組合物製作，亦可藉由將第1層自層合玻璃或中間膜分離而獲得。作為自層合玻璃獲得酸值測定用之試樣(第1層)之方法，可列舉如下方法等：使用液氮等冷卻並將層合玻璃構件與中間膜剝離後，將中間膜中之第1層與第2層(及第3層)剝離。作為自中間膜獲得酸值測定用之第1層之方法，可列舉將第1層與第2層(及第3層)剝離之方法等。
將本發明之中間膜夾入2片透明玻璃之間而製作層合玻璃X。
上述層合玻璃X係為了測定該層合玻璃X之霧度而製作。
用於製作層合玻璃X之透明玻璃之厚度較佳為2 mm。
上述層合玻璃X較佳為以如下方式製作。
將中間膜夾於厚度2 mm之2片透明玻璃之間而獲得積層體。將所獲得之積層體放入橡膠袋內，以2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後，以經脫氣之狀態直接移入烘箱內，進而於90℃下保持30分鐘後進行真空加壓，而對積層體進行預壓接。於高壓釜中，於135℃及壓力1.2 MPa之條件下對經預壓接之積層體進行20分鐘壓接，獲得具有長25 mm及寬300 mm之尺寸之層合玻璃X。
再者，亦可將層合玻璃中之中間膜自層合玻璃構件剝離而製作上述層合玻璃X。
就提高層合玻璃之透明性之觀點而言，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。
就進一步提高層合玻璃之透明性之觀點而言，上述層合玻璃X之霧度較佳為0.4%以下，更佳為0.3%以下。
上述層合玻璃X之霧度係依據JIS K6714而測定。
將本發明之中間膜配置於厚度2 mm之2片透明浮法玻璃之間，獲得具有長300 mm及寬300 mm之尺寸之層合玻璃Y。於針對所獲得之層合玻璃Y進行下述-20℃下之耐衝擊性試驗時，上述第1層與上述第2層之界面中之剝離面積較佳為50%以下，更佳為40%以下，進而較佳為30%以下。若上述剝離面積為上述上限以下，則儘管係將包含不同樹脂之層彼此積層而成，亦可抑制中間膜之層間剝離。再者，-20℃下之耐衝擊性試驗例如係較20℃下之耐衝擊性試驗或40℃下之耐衝擊性試驗更容易產生層間剝離之溫度條件。
-20℃下之耐衝擊性試驗：於-20±2℃下將層合玻璃Y保管4小時以上。針對保管後之層合玻璃Y，依據JIS R3211或JIS R3212於-20±2℃下使質量227±2 g及直徑38 mm之鋼球自高度9.5m掉落至層合玻璃Y之縱向之中央位置且橫向之中央位置。求出上述中間膜之上述第1層與上述第2層之界面中之剝離面積。
上述剝離面積例如可藉由以下之式求出。
剝離面積(%)=100-[(於實施-20℃下之耐衝擊性試驗後第1層與第2層接著之面積)/(實施-20℃下之耐衝擊性試驗之前第1層與第2層接著之面積)×100]
第1層與第2層接著之面積例如可藉由如下方式求出：利用數相位機等自上部對層合玻璃Y進行拍攝，對接著部分與剝離部分進行圖像解析而算出面積。
上述層合玻璃Y係用於實施-20℃下之耐衝擊性試驗而製作。
上述層合玻璃Y較佳為以如下方式製作。
將中間膜夾於厚度2 mm之2片透明浮法玻璃之間而獲得積層體。將所獲得之積層體放入橡膠袋內，以2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後，以經脫氣之狀態直接移入烘箱內，進而於90℃下保持30分鐘後進行真空加壓，而對積層體進行預壓接。於高壓釜中，於135℃及壓力1.2 MPa之條件下對經預壓接之積層體進行20分鐘壓接，獲得具有長300 mm及寬300 mm之尺寸之層合玻璃Y。
再者，亦可將層合玻璃中之中間膜自層合玻璃構件剝離而製作上述層合玻璃Y。
以下，一面參照圖式，一面對本發明之具體實施形態進行說明。
圖1模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。
圖1所示之中間膜11係具有2層以上之構造之多層中間膜。中間膜11用於獲得層合玻璃。中間膜11係層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2、及第3層3。中間膜11具有3層構造。於第1層1之第1表面1a配置並積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a相反之第2表面1b配置並積層有第3層3。第1層1係中間層。第2層2及第3層3分別係保護層，於本實施形態中係表面層。第1層1配置並夾於第2層2與第3層3之間。因此，中間膜11具有第2層2、第1層1及第3層3依序積層而成之多層構造(第2層2/第1層1/第3層3)。
再者，亦可於第2層2之與第1層1為相反側之表面、及第3層3之與第1層1為相反側之表面分別配置其他層。
以下，對本發明之中間膜、上述第1層、上述第2層及上述第3層、以及中間膜所使用之各成分之詳細內容進行說明。
(樹脂) 上述中間膜包含樹脂(以下，有時記載為樹脂(0))。上述第1層包含樹脂(以下，有時記載為樹脂(1))。上述第2層包含樹脂(以下，有時記載為樹脂(2))。上述第3層包含樹脂(以下，有時記載為樹脂(3))。上述樹脂(1)與上述樹脂(2)包含不同樹脂。上述樹脂(1)與上述樹脂(2)可為不同樹脂。上述樹脂(1)與上述樹脂(3)可為相同樹脂，亦可包含不同樹脂，亦可為不同樹脂。上述樹脂(2)與上述樹脂(3)可為相同樹脂，亦可包含不同樹脂，亦可為不同樹脂。就隔音性進一步提高之方面而言，上述樹脂(1)與上述樹脂(2)較佳為不同樹脂，上述樹脂(1)與上述樹脂(3)較佳為不同樹脂。上述樹脂(0)、上述樹脂(1)、上述樹脂(2)及上述樹脂(3)分別可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述樹脂(0)、上述樹脂(1)、上述樹脂(2)、上述樹脂(3)，可列舉：硬化樹脂(硬化物)、及熱塑性樹脂、以及該等樹脂經改性而成之改性樹脂等。
作為上述硬化樹脂，可列舉使光硬化性化合物及濕氣硬化性化合物等硬化而成之樹脂等。上述樹脂亦可為使光硬化性化合物或濕氣硬化性化合物硬化而成之硬化物。再者，亦存在上述使光硬化性化合物或濕氣硬化性化合物硬化而成之硬化物成為熱塑性樹脂之情況。
上述光硬化性化合物或上述濕氣硬化性化合物較佳為具有(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物，更佳為(甲基)丙烯酸系聚合物。上述樹脂較佳為具有(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物，更佳為(甲基)丙烯酸系聚合物。
作為上述熱塑性樹脂，可列舉：聚乙酸乙烯酯、聚酯樹脂、聚乙烯醇縮醛樹脂、乙酸乙烯酯樹脂、聚苯乙烯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、離子聚合物樹脂、聚乙烯醇樹脂、脂肪族聚烯烴等聚烯烴樹脂、及(甲基)丙烯酸系樹脂(具有(甲基)丙烯醯基之聚合物)等。再者，聚甲醛(或聚縮醛)樹脂包含於聚乙烯醇縮醛樹脂中。作為上述樹脂，亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。上述熱塑性樹脂亦可為熱塑性彈性體。
再者，所謂熱塑性樹脂，係當加熱時軟化而顯示出可塑性、例如當冷卻至室溫(25℃)時固化之樹脂。所謂熱塑性彈性體，意指熱塑性樹脂之中尤其是加熱時軟化而顯示出可塑性、例如冷卻至室溫(25℃)時固化而顯示出橡膠彈性之樹脂。
上述所例示之熱塑性樹脂可藉由調整樹脂之分子結構或聚合度等而成為熱塑性彈性體。
就進一步提高隔音性之觀點而言，上述熱塑性樹脂較佳為具有(甲基)丙烯醯基之聚合物，更佳為(甲基)丙烯酸系聚合物。
就進一步提高耐貫通性之觀點而言，上述熱塑性樹脂較佳為聚乙烯醇縮醛樹脂、離子聚合物樹脂或乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂，更佳為聚乙烯醇縮醛樹脂。
＜(甲基)丙烯酸系聚合物＞ 上述(甲基)丙烯酸系聚合物較佳為包含具有(甲基)丙烯醯基之化合物之聚合性組合物之聚合物。上述聚合性組合物包含聚合成分。為了有效地製作上述(甲基)丙烯酸系聚合物，上述聚合性組合物亦可包含光反應起始劑。上述聚合性組合物亦可一併包含光反應起始劑及用以促進反應之助劑。作為上述具有(甲基)丙烯醯基之化合物之代表例，可列舉(甲基)丙烯酸酯及具有醯胺基之N取代丙烯醯胺等。上述(甲基)丙烯酸系聚合物較佳為聚(甲基)丙烯酸酯。
上述聚合成分較佳為包含具有環狀醚結構之(甲基)丙烯酸酯、具有脂環結構之(甲基)丙烯酸酯、具有芳香環之(甲基)丙烯酸酯、具有極性基之(甲基)丙烯酸酯、側鏈之碳數為6以下之非環式(甲基)丙烯酸酯、或具有醯胺基之N取代丙烯醯胺。藉由使用該等較佳之(甲基)丙烯酸酯或具有醯胺基之N取代丙烯醯胺，可有效地獲得本發明之效果，又，可平衡性良好地提高隔音性與發泡抑制性能之兩者。
作為上述具有環狀醚結構之(甲基)丙烯酸酯，可列舉：(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯縮水甘油醚、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯縮水甘油醚、丙烯酸4-羥基丁酯縮水甘油醚、(甲基)丙烯酸縮水甘油基5-羥基戊酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯縮水甘油醚；(甲基)丙烯酸(3-甲基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-丙基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-丁基氧雜環丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)乙酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)丙酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)丁酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)戊酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)己酯；(甲基)丙烯酸四氫糠酯、(甲基)丙烯酸(2,2-二甲基-1,3-二氧雜環戊烷-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧雜環戊烷-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-異丁基-1,3-二氧雜環戊烷-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-環己基-1,3-二氧雜環戊烷-4-基)甲酯、四氫糠醇丙烯酸多聚物酯；(甲基)丙烯酸四氫-2H-吡喃-2-基-酯、(甲基)丙烯酸2-{1-[(四氫-2H-吡喃-2-基)氧基]-2-甲基丙基}酯、環狀三羥甲基丙烷縮甲醛丙烯酸酯、(甲基)丙烯醯𠰌啉等。就有效地獲得本發明之效果之觀點而言，上述具有環狀醚結構之(甲基)丙烯酸酯較佳為(甲基)丙烯酸四氫糠酯或環狀三羥甲基丙烷縮甲醛丙烯酸酯。
作為上述具有脂環結構之(甲基)丙烯酸酯，可列舉：(甲基)丙烯酸異𦯉基酯、(甲基)丙烯酸環己酯等。
作為上述具有芳香環之(甲基)丙烯酸酯，可列舉：丙烯酸苄酯、苯氧基聚乙二醇丙烯酸酯等。
作為上述具有極性基之(甲基)丙烯酸酯，可列舉具有羥基、醯胺基、胺基、異氰酸基、羧基等作為極性基之(甲基)丙烯酸酯。
作為具有羥基之(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸羥丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯等。
作為具有異氰酸基之(甲基)丙烯酸酯，可列舉異氰尿酸三烯丙酯及其衍生物等。
作為具有羧基之(甲基)丙烯酸酯，可列舉：丙烯酸、ω-羧基-聚己內酯單丙烯酸酯、琥珀酸2-丙烯醯氧基乙酯等。
上述(甲基)丙烯酸酯亦可為具有(甲基)丙烯醯基之多元羧酸酯。作為該具有(甲基)丙烯醯基之多元羧酸酯，可列舉丁二酸2-丙烯醯氧基乙酯等。
作為上述側鏈之碳數為6以下之非環式(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯。
為了有效地獲得本發明之效果，上述聚合成分100重量%中，側鏈之碳數為8以上之非環式(甲基)丙烯酸酯之含量較佳為未達20重量%。
作為上述具有醯胺基之N取代丙烯醯胺，例如可列舉：N,N-二甲基胺基丙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、(甲基)丙烯醯𠰌啉、N-異丙基(甲基)丙烯醯胺、N-羥基乙基(甲基)丙烯醯胺等。
作為上述(甲基)丙烯酸酯，除上述化合物以外，例如亦可列舉：二乙二醇單乙醚(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸3-甲氧基丁酯、鄰苯二甲酸2-丙烯醯氧基乙酯-2-羥基丙酯(2-acryloyloxyethyl-2-hydroxypropyl phthalate)、鄰苯二甲酸2-丙烯醯氧基乙酯-2-羥基丙酯(2-acryloyloxyethyl-2-hydroxylpropyl phthalate)、(甲基)丙烯酸環己酯；乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,3-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、2,2-雙[4-(丙烯醯氧基乙氧基)苯基]丙烷二(甲基)丙烯酸酯；三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、磷酸三(2-丙烯醯氧基乙基)酯、四羥甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯及其衍生物等。
上述(甲基)丙烯酸酯及具有醯胺基之N取代丙烯醯胺可分別僅使用1種，亦可將2種以上併用。上述(甲基)丙烯酸系聚合物可為上述(甲基)丙烯酸酯之均聚物，亦可為包含上述(甲基)丙烯酸酯之聚合成分之共聚物。
作為上述光反應起始劑，具體而言，可列舉：2-甲基-1-(4-甲硫基苯基)-2-𠰌啉基丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-𠰌啉基苯基)-丁酮-1、2-(二甲基胺基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-𠰌啉基)苯基]-1-丁酮、2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基-氧化膦、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦、雙(η5-2,4-環戊二烯-1-基)-雙(2,6-二氟-3-(1H-吡咯-1-基)-苯基)鈦、2-甲基-1-(4-甲硫基苯基)-2-𠰌啉基丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-𠰌啉基苯基)-丁酮-1、2-(二甲基胺基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-𠰌啉基)苯基]-1-丁酮、二乙氧基苯乙酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、苯偶醯二甲基縮酮、4-(2-羥基乙氧基)苯基-(2-羥基-2-丙基)酮、1-羥基環己基苯基酮、2-甲基-2-𠰌啉基(4-硫代甲基苯基)丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-𠰌啉基苯基)丁酮、2-羥基-2-甲基-1-[4-(1-甲基乙烯基)苯基]丙酮低聚物、安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香異丙醚、安息香異丁醚、二苯甲酮、鄰苯甲醯苯甲酸甲酯、4-苯基二苯甲酮、4-苯甲醯基-4'-甲基-二苯基硫醚、3,3',4,4'-四(第三丁基過氧羰基)二苯甲酮、2,4,6-三甲基二苯甲酮、4-苯甲醯基-N,N-二甲基-N-[2-(1-側氧基-2-丙烯氧基)乙基]苯甲溴化銨、(4-苯甲醯基苄基)三甲基氯化銨、2-異丙基9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
、4-異丙基9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
、2,4-二乙基9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
、2,4-二氯9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
、1-氯-4-丙氧基9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
、2-(3-二甲基胺基-2-羥基)-3,4-二甲基-9H-9-氧硫𠮿
Figure 108142325-0000-3
-9-酮內消旋氯化物、2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基氧化膦、雙(2,6-二甲氧基苯甲醯基)-2,4,4-三甲基-戊基氧化膦、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦、四(五氟苯基)硼酸三苯基甲基鎓等。上述光反應起始劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述光反應起始劑較佳為苯偶醯二甲基縮酮、1-羥基環己基苯基酮、或雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)苯基氧化膦。
上述聚合性組合物100重量%中，上述光反應起始劑之含量較佳為0.01重量%以上，更佳為0.1重量%以上，較佳為10重量%以下，更佳為5重量%以下。若上述光反應起始劑之含量為上述下限以上及上述上限以下，則光反應性及保存穩定性進一步提高。
於上述聚合性組合物包含光硬化性化合物之情形時，為了使該光硬化性化合物聚合，較佳為使用紫外線照射裝置等光硬化性裝置。作為上述紫外線照射裝置，可列舉：箱型裝置、及傳送帶型裝置等。又，作為設置於上述紫外線照射裝置之紫外線燈，可列舉：超高壓水銀燈、高壓水銀燈、低壓水銀燈、化學燈、金屬鹵化物燈、準分子燈、UV-LED(Ultraviolet-light-emitting diode，紫外線-發光二極體)等。上述紫外線燈較佳為化學燈或UV-LED。
於對上述光硬化性化合物照射紫外線之情形時，紫外線照射量(累計照射量)較佳為500 mJ以上，更佳為1000 mJ以上，進而較佳為1500 mJ以上，尤佳為2000 mJ以上。上述紫外線照射量(累計照射量)較佳為20000 mJ以下，更佳為10000 mJ以下，進而較佳為8000 mJ以下。若上述紫外線照射量(累計照射量)為上述下限以上，則可減少未反應單體。若上述紫外線照射量(累計照射量)為上述上限以下，則樹脂之保存穩定性提高。又，上述紫外線照射之照射強度較佳為0.1 mW以上，更佳為0.5 mW以上，進而較佳為1 mW以上，尤佳為2 mW以上。
＜聚乙酸乙烯酯＞ 就本發明之效果優異之方面而言，上述聚乙酸乙烯酯較佳為包含乙酸乙烯酯與具有上述官能基之單體之聚合性組合物之聚合物。
作為具有上述官能基之單體，可列舉：3-甲基-3-丁烯-1-醇、乙二醇單乙烯醚、及異丙基丙烯醯胺等。作為具有羧基作為上述官能基之單體，可列舉：丙烯酸、及伊康酸等。
就有效地提高隔音性之觀點而言，聚乙酸乙烯酯之重量平均分子量較佳為25萬以上，更佳為30萬以上，進而較佳為40萬以上，尤佳為50萬以上。就使層間接著力良好之觀點而言，聚乙酸乙烯酯之重量平均分子量較佳為120萬以下，更佳為90萬以下。
上述重量平均分子量表示藉由凝膠滲透層析法(GPC)所測得之聚苯乙烯換算下之重量平均分子量。
使上述聚合性組合物聚合而合成上述聚乙酸乙烯酯之方法並無特別限定。作為該合成方法，可列舉：溶液聚合法、懸浮聚合法、及UV(ultraviolet，紫外線)聚合法等。
就提高中間膜之透明性且於透明性得到提高之中間膜中有效地提高隔音性及層間接著力之觀點而言，上述聚乙酸乙烯酯之合成方法較佳為溶液聚合法。
＜聚酯樹脂＞ 作為上述聚酯樹脂，可列舉聚對苯二甲酸乙二酯及聚萘二甲酸乙二酯等。
＜聚乙烯醇縮醛樹脂＞ 上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由利用醛使聚乙烯醇(PVA)縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如可藉由使聚乙酸乙烯酯皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度通常為70莫耳%～99.9莫耳%之範圍內。
上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進一步較佳為1500以上，進而較佳為1600以上，較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下，尤佳為3000以下。若上述平均聚合度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。若上述平均聚合度為上述上限以下，則中間膜之成形變得容易。
上述聚乙烯醇之平均聚合度係藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂中所包含之縮醛基之碳數並無特別限定。製造上述聚乙烯醇縮醛樹脂時所使用之醛並無特別限定。上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3～5，更佳為3或4。若上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數為3以上，則中間膜之玻璃轉移溫度充分降低。
上述醛並無特別限定。通常適當使用碳數為1～10之醛。作為上述碳數為1～10之醛，例如可列舉：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛及苯甲醛等。較佳為丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛，更佳為丙醛、正丁醛或異丁醛，進而較佳為正丁醛。上述醛可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率(羥基量)較佳為15莫耳%以上，更佳為18莫耳%以上，較佳為40莫耳%以下，更佳為35莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上，則中間膜之接著力進一步提高。又，若上述羥基之含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，而中間膜之操作變得容易。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率係以百分率表示鍵結有羥基之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量而求出之莫耳分率所得之值。上述鍵結有羥基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，較佳為10莫耳%以下，更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。
上述乙醯化度係以百分率表示乙醯基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量而求出之莫耳分率所得之值。上述乙醯基所鍵結之伸乙基量例如可藉由JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為55莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，較佳為75莫耳%以下，更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
上述縮醛化度係以如下方式求出。首先，求出主鏈之總伸乙基量減去鍵結有羥基之伸乙基量與乙醯基所鍵結之伸乙基量所得之值。將所獲得之值除以主鏈之總伸乙基量而求出莫耳分率。以百分率表示該莫耳分率所得之值為縮醛化度。
再者，上述羥基之含有率(羥基量)、縮醛化度(縮丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。但是，亦可使用藉由ASTM D1396-92之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，上述羥基之含有率(羥基量)、上述縮醛化度(縮丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。
以下，對第1層、第2層及第3層中所包含之較佳之樹脂之詳細內容更具體地進行說明。
第1層中所包含之樹脂(樹脂(1))： 可使用上述樹脂作為上述樹脂(1)。
上述第1層較佳為包含酸值為5 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下之樹脂(以下，有時記載為樹脂(1A))。上述樹脂(1)較佳為包含上述樹脂(1A)。上述樹脂(1)亦可為上述樹脂(1A)。於該情形時，可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可有效地抑制中間膜之層間剝離。再者，上述樹脂(1)亦可包含上述樹脂(1A)以外之樹脂。
就進一步有效地抑制中間膜之層間剝離之觀點而言，上述樹脂(1A)之酸值較佳為200 mgKOH/g以下，更佳為150 mgKOH/g以下。
上述樹脂(1)之酸值係依據JIS K0070所記載之電位差滴定法而測定。具體而言，可以如下方式進行測定。
將試樣(樹脂(1))溶解於溶劑(例如甲基乙基酮：甲苯：甲醇=1：1：1(體積比))中。使用電位差滴定裝置(例如京都電子工業公司製造之「AT-710」，電極：京都電子工業公司製造之「H-171、R-173」)及0.1 mol/L氫氧化鉀乙醇溶液滴定所獲得之溶液，將所獲得之反曲點作為滴定之終點，並藉由下述式算出酸值。
酸值(mgKOH/g)=(V1-V0)×N×56.11×f/S S：試樣(樹脂(1))之質量(g) V0：空白試驗中之滴定量(ml) V1：使用試樣(樹脂(1))時之試驗中之滴定量(ml) N：滴定液之濃度(0.1 mol/L) f：滴定液之係數(f=1.002)
酸值測定用之試樣(樹脂(1))可使用樹脂(1)本身，亦可將樹脂(1)自第1層分離。作為將樹脂(1)自第1層分離之方法，可列舉以下之方法。將第1層溶解於良溶劑(例如甲基乙基酮或四氫呋喃等)中。針對所獲得之溶液，利用不良溶劑(例如乙醇或甲醇等)進行再沈澱後，針對所獲得之高分量成分，進而藉由液相層析儀等將第1層之高分子量成分(樹脂)與低分子量成分(塑化劑等)分離，獲得作為試樣(樹脂(1))之高分子量成分。
上述第1層100重量%中，上述樹脂(1A)之含量較佳為30重量%以上，更佳為50重量%以上，較佳為90重量%以下，更佳為80重量%以下，進而較佳為75重量%以下。若上述樹脂(1A)之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離。
上述第1層中所包含之樹脂100重量%中(樹脂(1)100重量%中)，上述樹脂(1A)之含量較佳為50重量%以上，更佳為70重量%以上。若上述樹脂(1A)之含量為上述下限以上，則可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離。
上述第1層較佳為包含具有羧基之樹脂。上述樹脂(1)、上述樹脂(1A)較佳為包含具有羧基之樹脂。於該情形時，可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可有效地抑制中間膜之層間剝離。再者，上述樹脂(1)及上述樹脂(1A)亦可為上述具有羧基之樹脂。又，上述具有羧基之樹脂亦可與上述樹脂(1A)不同。
上述具有羧基之樹脂100重量%中，羧基之含有率較佳為4重量%以上，更佳為5重量%以上，較佳為15重量%以下，更佳為13重量%以下。若上述羧基之含有率為上述下限以上及上述上限以下，則可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離。
上述羧基之含有率可藉由H-NMR(nuclear magnetic resonance，核磁共振)等進行測定。
就進一步有效地抑制中間膜之層間剝離之觀點、進一步提高層合玻璃之透明性及隔音性之觀點而言，上述具有羧基之樹脂較佳為具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物或具有羧基之聚乙酸乙烯酯，更佳為具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物。上述具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物例如可藉由使包含上述具有羧基之(甲基)丙烯酸酯之聚合性組合物硬化而獲得。上述具有羧基之聚乙酸乙烯酯例如可使用包含乙酸乙烯酯與上述具有羧基之單體之聚合性組合物而獲得。
上述第1層100重量%中，上述具有羧基之樹脂之含量較佳為4重量%以上，更佳為5重量%以上，較佳為15重量%以下，更佳為13重量%以下。若上述具有羧基之樹脂之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離。
上述第1層中所包含之樹脂100重量%中(樹脂(1)100重量%中)，上述具有羧基之樹脂之含量較佳為4重量%以上，更佳為5重量%以上，較佳為15重量%以下，更佳為13重量%以下。若上述具有羧基之樹脂之含量為上述下限以上及上述上限以下，則可容易地將第1層之酸值控制於上述範圍，其結果為可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離。
於上述第1層包含2種以上之樹脂之情形時，第1層較佳為不具有共連續結構及海島結構等相分離結構。
上述第1層100重量%中，上述樹脂(1)之含量較佳為10重量%以上，更佳為30重量%以上，進一步較佳為50重量%以上，進而較佳為60重量%以上，尤佳為65重量%以上。
第2,第3層中所包含之樹脂(樹脂(2)、樹脂(3))： 可使用上述樹脂作為上述樹脂(2)及上述樹脂(3)。
就有效地抑制中間膜之層間剝離之觀點、以及提高層合玻璃之透明性及隔音性之觀點而言，上述樹脂(2)及上述樹脂(3)分別較佳為包含上述熱塑性樹脂，更佳為上述熱塑性樹脂。
就進一步有效地抑制中間膜之層間剝離之觀點、以及進一步提高層合玻璃之透明性及隔音性之觀點而言，上述樹脂(2)較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂，上述樹脂(3)較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂。
就進一步提高中間膜之製造效率之觀點而言，上述樹脂(2)與上述樹脂(3)較佳為相同樹脂。
上述第2層中所包含之樹脂100重量%中(樹脂(2)100重量%中)，上述熱塑性樹脂之含量較佳為10重量%以上，更佳為30重量%以上，進一步較佳為50重量%以上，進而較佳為70重量%以上，尤佳為80重量%以上，最佳為90重量%以上。上述樹脂(2)之主成分(50重量%以上)較佳為上述熱塑性樹脂。
上述第2層中所包含之熱塑性樹脂100重量%中，上述聚乙烯醇縮醛樹脂之含量較佳為10重量%以上，更佳為30重量%以上，進一步較佳為50重量%以上，進而較佳為70重量%以上，尤佳為80重量%以上，最佳為90重量%以上。上述第2層之熱塑性樹脂之主成分(50重量%以上)較佳為聚乙烯醇縮醛樹脂。
上述第3層中所包含之樹脂100重量%中(樹脂(3)100重量%中)，上述熱塑性樹脂之含量較佳為10重量%以上，更佳為30重量%以上，進一步較佳為50重量%以上，進而較佳為70重量%以上，尤佳為80重量%以上，最佳為90重量%以上。上述樹脂(3)之主成分(50重量%以上)較佳為上述熱塑性樹脂。
上述第3層中所包含之熱塑性樹脂100重量%中，上述聚乙烯醇縮醛樹脂之含量較佳為10重量%以上，更佳為30重量%以上，進一步較佳為50重量%以上，進而較佳為70重量%以上，尤佳為80重量%以上，最佳為90重量%以上。上述第3層之熱塑性樹脂之主成分(50重量%以上)較佳為聚乙烯醇縮醛樹脂。
(塑化劑) 上述中間膜較佳為包含塑化劑。上述第1層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(1))。上述第2層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(2))。上述第3層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(3))。藉由使用塑化劑，有各層間之接著力進一步提高之傾向。又，藉由將聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑併用，耐衝擊性及耐貫通性進一步優異，包含聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之層對層合玻璃構件或其他層之接著力適度提高。上述塑化劑並無特別限定。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)可相同，亦可不同。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)可分別僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述塑化劑，可列舉一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。
作為上述一元有機酸酯，可列舉藉由二醇與一元性有機酸之反應而獲得之二醇酯等。作為上述二醇，可列舉：三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元性有機酸，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作為上述多元有機酸酯，可列舉多元有機酸與具有碳數4～8之直鏈或支鏈結構之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸，可列舉：己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作為上述有機酯塑化劑，可列舉：三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。
作為上述有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三(丁氧基乙基)酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。
上述塑化劑較佳為下述式(1)所表示之二酯塑化劑。
[化1]
Figure 02_image001
上述式(1)中，R1及R2分別表示碳數2～10之有機基，R3表示伸乙基、伸異丙基或正伸丙基，p表示3～10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數5～10之有機基，更佳為碳數6～10之有機基。
上述塑化劑較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)。上述塑化劑更佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)，進而較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。
於上述第1層中，將上述塑化劑(1)相對於上述樹脂(1)100重量份之含量設為含量(1)。上述含量(1)較佳為10重量份以上，更佳為20重量份以上，進而較佳為30重量份以上，尤佳為35重量份以上，較佳為100重量份以下，更佳為80重量份以下，進而較佳為70重量份以下，尤佳為65重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上，則可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離，又，可進一步提高層合玻璃之隔音性。若上述含量(1)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。
於上述第2層中，將上述塑化劑(2)相對於上述樹脂(2)100重量份之含量設為含量(2)。上述含量(2)較佳為20重量份以上，更佳為25重量份以上，進而較佳為30重量份以上，較佳為45重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為37重量份以下。若上述含量(2)為上述下限以上，則可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離，又，可進一步提高層合玻璃之隔音性。若上述含量(2)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。若上述含量(2)為上述上限以下，則彎曲剛性進一步提高。
於上述第3層中，將上述塑化劑(3)相對於上述樹脂(3)100重量份之含量設為含量(3)。上述含量(3)較佳為20重量份以上，更佳為25重量份以上，進而較佳為30重量份以上，較佳為45重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為37重量份以下。若上述含量(3)為上述下限以上，則可進一步有效地抑制中間膜之層間剝離，又，可進一步提高層合玻璃之隔音性。若上述含量(3)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性進一步提高。若上述含量(3)為上述上限以下，則彎曲剛性進一步提高。
上述含量(1)與上述含量(2)可相同，亦可不同。上述含量(1)與上述含量(3)可相同，亦可不同。就提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，較佳為上述含量(1)與上述含量(2)相同或上述含量(1)多於上述含量(2)，更佳為上述含量(1)多於上述含量(2)。就提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，較佳為上述含量(1)與上述含量(3)相同或上述含量(1)多於上述含量(3)，更佳為上述含量(1)多於上述含量(3)。
就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為5重量份以上，更佳為10重量份以上，進而較佳為15重量份以上。上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下，更佳為75重量份以下，進而較佳為70重量份以下。
(隔熱性物質) 上述中間膜亦可包含隔熱性物質。上述第1層亦可包含隔熱性物質。上述第2層亦可包含隔熱性物質。上述第3層亦可包含隔熱性物質。上述隔熱性物質可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述隔熱性物質可包含酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X或可包含隔熱粒子。於該情形時，上述隔熱性物質亦可包含上述成分X與上述隔熱粒子之兩者。
上述成分X並無特別限定。作為成分X，可使用先前公知之酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物。
作為上述成分X，可列舉：酞菁、酞菁之衍生物、萘酞菁、萘酞菁之衍生物、蒽酞菁及蒽酞菁之衍生物等。上述酞菁化合物及上述酞菁之衍生物分別較佳為具有酞菁骨架。上述萘酞菁化合物及上述萘酞菁之衍生物分別較佳為具有萘酞菁骨架。上述蒽酞菁化合物及上述蒽酞菁之衍生物分別較佳為具有蒽酞菁骨架。
上述成分X可含有釩原子或銅原子。上述成分X可含有釩原子，亦可含有銅原子。上述成分X可為含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。
上述中間膜亦可包含隔熱粒子。上述第1層亦可包含隔熱粒子。上述第2層亦可包含隔熱粒子。上述第3層亦可包含上述隔熱粒子。上述隔熱粒子係隔熱性物質。藉由使用隔熱粒子，可有效地阻斷紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述隔熱粒子，可使用金屬氧化物粒子。作為上述隔熱粒子，可使用藉由金屬之氧化物而形成之粒子(金屬氧化物粒子)。
長於可見光之波長780 nm以上之紅外線與紫外線相比能量較小。然而，紅外線之熱作用較大，當紅外線被物質吸收時會作為熱而被釋放。因此，紅外線通常被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子，可有效地阻斷紅外線(熱線)。再者，所謂隔熱粒子，意指可吸收紅外線之粒子。
作為上述隔熱粒子之具體例，可列舉：摻雜有鋁之氧化錫粒子、摻雜有銦之氧化錫粒子、摻雜有銻之氧化錫粒子(ATO粒子)、摻雜有鎵之氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻雜有銦之氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻雜有鋁之氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻雜有鈮之氧化鈦粒子、摻雜有鈉之氧化鎢粒子、摻雜有銫之氧化鎢粒子、摻雜有鉈之氧化鎢粒子、摻雜有銣之氧化鎢粒子、摻雜有錫之氧化銦粒子(ITO粒子)、摻雜有錫之氧化鋅粒子、摻雜有矽之氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子或六硼化鑭(LaB6 )粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。
(金屬鹽) 上述中間膜亦可包含鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少1種金屬鹽(以下，有時記載為金屬鹽M)。再者，所謂鹼土金屬，意指Be、Mg、Ca、Sr、Ba、及Ra之6種金屬。上述第1層亦可包含上述金屬鹽M。上述第2層亦可包含上述金屬鹽M。上述第3層亦可包含上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M，容易控制中間膜與玻璃板等層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。上述金屬鹽M可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述金屬鹽M可包含選自由Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba所組成之群中之至少1種金屬。
又，作為上述金屬鹽M，可使用碳數2～16之有機酸之鹼金屬鹽、及碳數2～16之有機酸之鹼土金屬鹽。上述金屬鹽M亦可包含碳數2～16之羧酸鎂鹽或碳數2～16之羧酸鉀鹽。
作為上述碳數2～16之羧酸鎂鹽及上述碳數2～16之羧酸鉀鹽，可列舉：乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。
(紫外線遮蔽劑) 上述中間膜亦可包含紫外線遮蔽劑。上述第1層亦可包含紫外線遮蔽劑。上述第2層亦可包含紫外線遮蔽劑。上述第3層亦可包含紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑，即便長期使用中間膜及層合玻璃，可見光線透過率亦不易進一步降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
上述紫外線遮蔽劑中包含紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。
於包含上述具有(甲基)丙烯醯基之化合物之聚合性組合物包含光硬化性化合物之情形時，於使該光硬化性化合物聚合時，可使紫外線吸收劑以少於光起始劑之量(不抑制聚合之量)含有並聚合，亦可利用光起始劑使該光硬化性化合物聚合後於另一步驟中含有紫外線吸收劑。
作為上述紫外線遮蔽劑，例如可列舉：包含金屬原子之紫外線遮蔽劑、包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑(苯并三唑化合物)、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑(二苯甲酮化合物)、具有三𠯤結構之紫外線遮蔽劑(三𠯤化合物)、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑(丙二酸酯化合物)、具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑(草醯苯胺化合物)及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑(苯甲酸酯化合物)等。
作為上述包含金屬原子之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：鉑粒子、鉑粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子、鈀粒子及鈀粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為並非隔熱粒子。
作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而，關於上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，表面亦可經被覆。作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料，可列舉：絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。
作為上述絕緣性金屬氧化物，可列舉：二氧化矽、氧化鋁及氧化鋯等。上述絕緣性金屬氧化物例如具有5.0 eV以上之帶隙能量。
作為上述具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二-第三丁基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二-戊基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 328」)等。
作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb81」)等。
作為上述具有三𠯤結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三𠯤-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin1577FF」)等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：2-(對甲氧基苯亞甲基)丙二酸二甲酯、二丙二酸四乙基-2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)酯、丙二酸2-(對甲氧基苯亞甲基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)酯等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品，可列舉：Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。
作為上述具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草醯二胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草醯二胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基苯胺(Clariant公司製造之「Sanduvor VSU」)等具有取代於氮原子上之芳基等之草醯二胺類。
作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin 120」)等。
(抗氧化劑) 上述中間膜亦可包含抗氧化劑。上述第1層亦可包含抗氧化劑。上述第2層亦可包含抗氧化劑。上述第3層亦可包含抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述抗氧化劑，可列舉：酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑係具有酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑係含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑係含有磷原子之抗氧化劑。
作為上述酚系抗氧化劑，可列舉：2,6-二第三丁基對甲酚(BHT)、丁基羥基苯甲醚(BHA)、2,6-二第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙-(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三-(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]甲烷、1,3,3-三-(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)乙二酯雙(氧化乙烯)等。適當使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述磷系抗氧化劑，可列舉：亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、二亞磷酸雙(十三烷基酯)季戊四醇酯、二亞磷酸雙(癸酯)季戊四醇酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二-第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。適當使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述抗氧化劑之市售品，例如可列舉：BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、堺化學工業公司製造之「H-BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。
(其他成分) 上述中間膜、上述第1層、上述第2層及上述第3層亦可視需要包含偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、金屬鹽以外之接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
(層合玻璃用中間膜之其他詳細內容) 上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用面之觀點、以及充分地提高層合玻璃之耐貫通性及彎曲剛性之觀點而言，中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上，更佳為0.25 mm以上，較佳為3 mm以下，更佳為1.5 mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性及彎曲剛性進一步提高。若中間膜之厚度為上述上限以下，則中間膜之透明性變得更良好。
將中間膜之厚度設為T。上述第1層之厚度較佳為0.005 T以上，更佳為0.01 T以上，進而較佳為0.02 T以上，較佳為0.17 T以下，更佳為0.15 T以下，更佳為0.13 T以下，更佳為0.1 T以下，進而較佳為0.08 T以下。若上述厚度為上述下限以上及上述上限以下，則遍及較寬之溫度範圍而隔音性進一步提高。
上述第2層及上述第3層之各厚度為0.01 T以上，進而較佳為0.02 T以上，較佳為0.17 T以下，更佳為0.15 T以下，更佳為0.13 T以下，更佳為0.1 T以下，進而較佳為0.08 T以下。若上述厚度為上述下限以上及上述上限以下，則遍及較寬之溫度範圍而隔音性進一步提高。
上述中間膜可為厚度均勻之中間膜，亦可為厚度變化之中間膜。上述中間膜之剖面形狀可為矩形，亦可為楔形。
中間膜亦可經捲繞而製成中間膜之捲筒體。捲筒體可具備捲芯及捲繞於該捲芯之外周之中間膜。
上述中間膜之一端與另一端之距離較佳為3 m以下，更佳為2 m以下，尤佳為1.5 m以下，較佳為0.5 m以上，更佳為0.8 m以上，尤佳為1 m以上。
本發明之中間膜之製造方法並無特別限定。作為本發明之中間膜之製造方法，例如可列舉：使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層後將所獲得之各層積層之方法、以及藉由使用擠出機將用以形成各層之各樹脂組合物共擠出而將各層積層之方法等。由於擠出成形之製造方法適合連續生產，故而較佳。
就中間膜之製造效率優異之方面而言，較佳為上述第2層與上述第3層中包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂。就中間膜之製造效率優異之方面而言，更佳為上述第2層與上述第3層中包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂及相同之塑化劑。就中間膜之製造效率優異之方面而言，進而較佳為上述第2層與上述第3層係藉由相同樹脂組合物形成。
上述中間膜較佳為於兩側之表面中之至少一表面具有凹凸形狀。上述中間膜更佳為於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法，並無特別限定，例如可列舉：模唇壓紋法、壓紋輥法、砑光輥法、及異形擠出法等。就可定量地形成固定之凹凸樣式之大量凹凸形狀之壓紋之方面而言，較佳為壓紋輥法。
(層合玻璃) 本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及上述層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，將上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。
本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中，上述中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層。於本發明之層合玻璃中，較佳為於上述中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下。於本發明之層合玻璃中，霧度較佳為0.5%以下。
本發明之層合玻璃由於具備上述構成，故而儘管不同層中包含不同樹脂，亦可抑制中間膜之層間剝離，且可提高層合玻璃之透明性。
就進一步提高層合玻璃之透明性之觀點而言，上述層合玻璃之霧度較佳為0.4%以下，更佳為0.3%以下。
上述層合玻璃之霧度係依據JIS K6714進行測定。
於針對上述層合玻璃進行下述-20℃下之耐衝擊性試驗時，上述第1層與上述第2層之界面中之剝離面積較佳為50%以下，更佳為40%以下，進而較佳為30%以下。再者，-20℃下之耐衝擊性試驗例如係較20℃下之耐衝擊性試驗或40℃下之耐衝擊性試驗更容易產生層間剝離之溫度條件。
-20℃下之耐衝擊性試驗：於-20±2℃下將層合玻璃保管4小時以上。針對保管後之層合玻璃，依據JIS R3211或JIS R3212並於-20±2℃下使質量227±2 g及直徑38 mm之鋼球自高度9.5 m掉落至層合玻璃之縱向之中央位置且橫向之中央位置。求出上述中間膜之上述第1層與上述第2層之界面中之剝離面積。
上述-20℃下之耐衝擊性試驗中所使用之層合玻璃較佳為具有長300 mm、寬300 mm之尺寸之層合玻璃。
上述剝離面積例如可藉由上述式而求出。
圖2係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。
圖2所示之層合玻璃31具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜11。中間膜11配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
於中間膜11之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層有第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層有第2層合玻璃構件22。
上述第1層合玻璃構件較佳為第1玻璃板。上述第2層合玻璃構件較佳為第2玻璃板。
作為上述第1、第2層合玻璃構件，可列舉玻璃板及PET(聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。上述層合玻璃不僅包含於2片玻璃板之間夾有中間膜之層合玻璃，亦包含於玻璃板與PET膜等之間夾有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃係具備玻璃板之積層體，較佳為使用至少1片玻璃板。上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件分別為玻璃板或PET膜，且較佳為上述層合玻璃具備玻璃板作為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件中之至少一者。尤佳為上述第1、第2層合玻璃構件均為玻璃板。
作為上述玻璃板，可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃，可列舉：浮法平板玻璃、吸熱板玻璃、熱反射板玻璃、拋光板玻璃、壓花玻璃、線板玻璃及綠玻璃等。上述有機玻璃係代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃，可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸樹脂板等。作為上述聚(甲基)丙烯酸樹脂板，可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件之各厚度較佳為1 mm以上，較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。又，於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時，該玻璃板之厚度較佳為0.5 mm以上，更佳為0.7 mm以上，較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時，該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上，較佳為0.5 mm以下。
上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。例如將中間膜夾於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間，使其通過按壓輥或將其放入橡膠袋中進行減壓抽吸，而將殘留於上述第1層合玻璃構件、上述第2層合玻璃構件及中間膜之間之空氣脫氣。其後，於約70℃～110℃下進行預接著而獲得積層體。繼而，將積層體放入高壓釜中或進行加壓，並以約120℃～150℃及1 MPa～1.5 MPa之壓力進行壓接。如此，可獲得層合玻璃。於製造上述層合玻璃時，亦可將中間膜中之各層積層。
上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車、鐵路車輛、飛機、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可用於該等用途以外。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築物用之中間膜及層合玻璃，更佳為車輛用之中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車之擋風玻璃、側窗玻璃、後玻璃或車頂玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可較佳地用於汽車。上述中間膜可較佳地用於獲得汽車之層合玻璃。
以下，列舉實施例及比較例對本發明更詳細地進行說明。本發明並不僅限定於該等實施例。
於所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂中，縮醛化使用碳數4之正丁醛。關於聚乙烯醇縮醛樹脂，縮醛化度(縮丁醛化度)、乙醯化度及羥基之含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法進行測定。再者，於藉由ASTM D1396-92進行測定之情形時，亦顯示出與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。
準備以下之材料。
(樹脂) 聚乙烯醇縮醛樹脂(聚乙烯醇縮丁醛樹脂(PVB)、平均聚合度1700、羥基之含有率30.5莫耳%、乙醯化度1莫耳%、縮醛化度(縮丁醛化度)68.5莫耳%)
(甲基)丙烯酸系聚合物(1)～(4)、(X1)： 將具有下述表1所示之成分組成之聚合性組合物夾入至2片單面經脫模處理之PET片材(Nippa公司製造，厚度50 μm)中，並以厚度成為1 mm之方式形成聚合性組合物層。再者，於2片PET片材之周圍配置有間隔片。使用化學燈以3 mW並以照射量3000 mJ/cm2 對聚合性組合物層照射紫外線，藉此，藉由反應使聚合性組合物硬化，獲得(甲基)丙烯酸系聚合物(1)～(4)、(X1)。
聚乙酸乙烯酯(1)： 準備具備回流冷凝器、滴加漏斗、溫度計及氮氣導入口之玻璃製聚合容器。向該聚合容器內添加乙酸乙烯酯單體100重量份，加熱至60℃並進行攪拌，對聚合容器內進行氮氣置換。繼而，歷時4小時滴加下述表2所示之成分組成，滴加結束後聚合1小時，獲得包含聚乙酸乙烯酯(1)之溶液。使該溶液於110℃之烘箱內乾燥3小時，藉此獲得聚乙酸乙烯酯(1)。於聚乙酸乙烯酯(1)中，源自羧酸之結構單元之比率為4重量%。
聚乙酸乙烯酯(X1)、(X2)： 準備具備回流冷凝器、滴加漏斗、溫度計及氮氣導入口之玻璃製聚合容器。向該聚合容器內添加離子交換水270重量份及聚乙烯醇(造化度88%、聚合度300)0.1重量份，進行加熱及攪拌而使聚乙烯醇溶解。繼而，使上述聚合容器內之溫度成為58℃，添加下述表2所示之成分組成並聚合6小時，獲得聚乙酸乙烯酯(X1)、(X2)之粒子。
又，針對所獲得之(甲基)丙烯酸系聚合物及聚乙酸乙烯酯，藉由H-NMR求出(甲基)丙烯酸系聚合物100重量%中之羧基之含有率、聚乙酸乙烯酯100重量%中之羧基之含有率。
(塑化劑) 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO) 二丁基己二酸酯(DBA) (金屬鹽M) Mg混合物(2-乙基丁酸鎂與乙酸鎂之50：50(重量比)混合物) (紫外線遮蔽劑) Tinuvin 326(2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑，BASF公司製造之「Tinuvin 326」) (抗氧化劑) BHT(2,6-二-第三丁基-對甲酚)
(實施例1) 用以形成第1層之組合物之製作： 調配以下之成分，並利用混合輥充分地進行混練，獲得用以形成第1層之組合物。
(甲基)丙烯酸系聚合物(1)100重量份 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)55重量份
用以形成第2層及第3層之組合物之製作： 調配以下之成分，並利用混合輥充分地進行混練，獲得用以形成第2層及第3層之組合物。
聚乙烯醇縮醛樹脂(PVB)100重量份 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)31重量份 所獲得之第2、第3層中成為70 ppm之量之金屬鹽M(Mg混合物) 所獲得之第2、第3層中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(Tinuvin 326) 所獲得之第2、第3層中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(BHT)
中間膜之製作： 使用共擠出機將用以形成第1層之組合物及用以形成第2層及第3層之組合物共擠出，藉此製作具有第2層(厚度350 μm)/第1層(厚度100 μm)/第3層(厚度350 μm)之積層構造之中間膜(厚度800 μm)。
層合玻璃之製作： 將中間膜夾於依據JIS R3202之寬25 mm、長300 mm及厚2 mm之2片透明浮法玻璃之間而獲得積層體。將所獲得之積層體放入橡膠袋內，以2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後，以經脫氣之狀態直接移入烘箱內，進而於90℃下保持30分鐘後進行真空加壓，而對積層體進行預壓接。於高壓釜中，於135℃及壓力1.2 MPa之條件下對經預壓接之積層體進行20分鐘壓接，獲得層合玻璃(1)。又，使用長300 mm及寬300 mm及厚2 mm之透明浮法玻璃，除此以外，以與層合玻璃(1)相同之方式獲得層合玻璃(2)。
所獲得之層合玻璃(1)相當於上述層合玻璃X，所獲得之層合玻璃(2)相當於上述層合玻璃Y。
(實施例2～5及比較例1～3) 將樹脂之種類、塑化劑之種類及含量如表3、4所示般進行變更，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得中間膜、層合玻璃(1)、層合玻璃(2)。
(評價) (1)第1層之酸值 將所獲得之中間膜之第1層、第2層及第3層剝離，獲得試樣(第1層)。將試樣(第1層)溶解於溶劑(甲基乙基酮：甲苯：甲醇=1：1：1(體積比))中。依據JIS K0070所記載之電位差滴定法，並使用電位差滴定裝置(京都電子工業公司製造之「AT-710」，電極：京都電子工業公司製造之「H-171、R-173」)及0.1 mol/L氫氧化鉀乙醇溶液滴定所獲得之溶液，並將所獲得之反曲點作為滴定之終點。使用上述式算出第1層之酸值。
(2)第1層中所包含之樹脂之酸值 將所獲得之(甲基)丙烯酸系聚合物(1)～(4)、(X1)、聚乙酸乙烯酯(1)、(X1)、(X2)分別溶解於溶劑(甲基乙基酮：甲苯：甲醇=1：1：1(體積比))中。依據JIS K0070所記載之電位差滴定法，並使用電位差滴定裝置(京都電子工業公司製造之「AT-710」，電極：京都電子工業公司製造之「H-171、R-173」)及0.1 mol/L氫氧化鉀乙醇溶液滴定所獲得之溶液，並將所獲得之反曲點作為滴定之終點。使用上述式算出各樹脂之酸值。
(3)第1層、第2層及第3層之玻璃轉移溫度(Tg) 以與製作上述中間膜之方法相同之方式分別製作第1層及第2層。將該第1層任意切斷並重疊，藉此準備厚度為0.5 mm之試片(1)，又，將該第2層任意切斷並重疊，藉此準備厚度為0.5 mm之試片(2)。將試片(1)及試片(2)於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時。繼而，使用黏彈性測定裝置(TA Instruments公司製造之「ARES-G2」)測定黏彈性。使用直徑8 mm之平行板作為治具，於剪切模式、以3℃/min之降溫速度使溫度自100℃降低至-20℃之條件、以及頻率1 Hz及應變1%之條件下進行測定。再者，由於第2層與第3層為相同組成，故而第2層之玻璃轉移溫度與第3層之玻璃轉移溫度相同。
(4)第1層之tanδ之波峰溫度下之tanδ 以與製作上述中間膜之方法相同之方式製作第1層。將該第1層任意切斷並進行重疊，藉此準備厚度為0.5 mm之試片(1)。將試片(1)於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時後，使用動態黏彈性測定裝置(IT測量控制公司製造之「DVA-200」)測定黏彈性。以剪切模式於以3℃/min之升溫速度使溫度自-50℃上升至200℃之條件、以及頻率1 Hz及應變1%之條件下進行測定。
(5)-20℃下之耐衝擊性試驗 於-20±2℃下將層合玻璃(2)保管4小時以上。針對保管後之層合玻璃(2)，依據JIS R3211或JIS R3212於-20±2℃下使質量227±2 g及直徑38 mm之鋼球自高度9.5 m掉落至層合玻璃(2)之縱向之中央位置且橫向之中央位置。使用上述式求出上述中間膜之上述第1層與上述第2層之界面中之剝離面積。
[-20℃下之耐衝擊性試驗之判定基準] ○○：剝離面積為0%以上且10%以下 ○：剝離面積超過10%且為50%以下 ×：剝離面積超過50%
(6)層合玻璃之霧度(透明性) 依據JIS K6714測定所獲得之層合玻璃(1)之霧度。
(7)一次損耗係數(20℃下之隔音性) 藉由阻尼試驗用之振動產生機(振研公司製造之「加振機G21-005D」)對於所獲得之層合玻璃(1)加振。利用機械阻抗測定裝置(RION公司製造之「XG-81」)使自此獲得之振動特性增幅，藉由FFT(Fast Fourier Transform，快速傅裏葉變換)頻譜分析儀(RION公司製造之「FFT Analyzer SA-01A2」)對振動光譜進行解析。
根據上述一次損耗係數並以以下之基準對隔音性進行判定。
[隔音性之判定基準] ○○：一次損耗係數為0.45以上 ○：一次損耗係數為0.4以上且未達0.45 ×：一次損耗係數未達0.4
將詳細內容及結果示於下述表1～4。再者，表中，省略金屬鹽M、紫外線遮蔽劑及抗氧化劑之記載。
[表1]
   (甲基)丙烯酸系聚合物(1) (甲基)丙烯酸系聚合物(2) (甲基)丙烯酸系聚合物(3) (甲基)丙烯酸系聚合物(4) (甲基)丙烯酸系聚合物(X1)
調配成分 IBOA 重量份 65 75 65 60   
CTFA(#200) 重量份 30    20 30   
Aac 重量份 5 10 8    1
BA 重量份    15         
4HBA 重量份       7      
M5300 重量份          10   
CHA 重量份             85
HPA 重量份             14
IRGACURE 184 重量份 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
[表2]
   聚乙酸乙烯酯 (1) 聚乙酸乙烯酯 (X1) 聚乙酸乙烯酯 (X2)
調配成分 乙酸乙烯酯 重量份 96 89.7 87
丙烯酸 重量份 4 0.3 3
癸酸乙烯酯 重量份    10 10
新癸酸過氧化第三丁酯 重量份 0.02      
過氧化月桂醯 重量份    0.08 0.08
表1所示之成分之詳細內容如下。
IBOA：丙烯酸異𦯉酯(日本觸媒公司製造) CTFA(#200)：環狀三羥甲基丙烷甲縮醛丙烯酸酯(大阪有機化學工業公司製造，Viscoat#200) Aac：丙烯酸(日本觸媒公司製造) BA：丙烯酸第三丁酯(日本觸媒公司製造) 4HBA：丙烯酸4-羥基丁酯(大阪有機化學工業公司製造) M5300：ω-羧基-聚己內酯單丙烯酸酯(東亞合成股份有限公司製) CHA：丙烯酸環己酯(大阪有機化學工業公司製造，Viscoat#155) HPA：丙烯酸羥丙酯(大阪有機化學工業公司製造) IRGACURE 184：2,2-二甲氧基-1,2-二苯乙烷-1-酮(BASF公司製造)
[表3]
   單位 實施例 1 實施例 2 實施例 3 實施例 4 實施例 5
中間膜 第1層 厚度 μm 100 100 100 100 100
樹脂之種類 - (甲基)丙烯酸系聚合物(1) (甲基)丙烯酸系聚合物(2) (甲基)丙烯酸系聚合物(3) (甲基)丙烯酸系聚合物(4) 聚乙酸乙烯酯 (1)
羧基之含有率 重量% 5 10 8 10 4
樹脂之調配量 重量份 100 100 100 100 100
塑化劑之種類 - 3GO 3GO 3GO 3GO DBA
塑化劑之調配量 重量份 55 55 50 55 50
第2、第3層 各厚度 μm 350 350 350 350 350
樹脂之種類 - PVB PVB PVB PVB PVB
樹脂之調配量 重量份 100 100 100 100 100
塑化劑之種類 - 3GO 3GO 3GO 3GO DBA
塑化劑之調配量 重量份 31 31 31 31 35
第1層之酸值 mgKOH/g 24.5 45.9 32.3 41.0 16.7
第1層中所包含之樹脂之酸值 mgKOH/g 38.0 71.1 48.5 26.5 25.0
第1層之玻璃轉移溫度 ℃ -2 -4 -3 -3 -3
第1層之tanδ之波峰溫度下之tanδ - 2.2 2.0 2.3 2.0 1.8
第2、第3層之玻璃轉移溫度 ℃ 33 33 33 33 31
-20℃下之耐衝擊性試驗(剝離面積) % 20 0 10 35 40
判定 ○ ○○ ○○ ○ ○
層合玻璃之霧度(透明性) % 0,4 0.4 0.3 0.5 0.5
一次損耗係數(20℃下之隔音性) - 0.49 0.46 0.5 0.46 0.41
判定 ○○ ○○ ○○ ○○ ○
[表4]
   單位 比較例1 比較例2 比較例3
中間膜 第1層 厚度 μm 100 100 100
樹脂之種類 - 聚乙酸乙烯酯 (X1) 聚乙酸乙烯酯 (X2) (甲基)丙烯酸系聚合物(X1)
羧基之含有率 重量% 0.3 3 1
樹脂之調配量 重量份 100 100 100
塑化劑之種類 - 3GO 3GO 3GO
塑化劑之調配量 重量份 40 40 50
第2、第3層 各厚度 μm 350 350 350
樹脂之種類 - PVB PVB PVB
樹脂之調配量 重量份 100 100 100
塑化劑之種類 - 3GO 3GO 3GO
塑化劑之調配量 重量份 37.5 37.5 31
第1層之酸值 mgKOH/g 0.3 2.9 2.6
第1層中所包含之樹脂之酸值 mgKOH/g 0.5 4.1 4.0
第1層之玻璃轉移溫度 ℃ -4 5 -3
第2、第3層之玻璃轉移溫度 ℃ 26 26 33
-20℃下之耐衝擊性試驗(剝離面積) % 100 100 90
判定 × × ×
層合玻璃之霧度(透明性) % 0.6 1.5 0.5
一次損耗係數(20℃下之隔音性) - 0.42 0.3 0.4
判定 ○ × ○
1:第1層1a:第1表面1b:第2表面2:第2層2a:外側之表面3:第3層3a:外側之表面11:中間膜11a:第1表面11b:第2表面21:第1層合玻璃構件22:第2層合玻璃構件31:層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖2係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。

Claims (15)

  1. 一種層合玻璃用中間膜，其係具有2層以上之構造者，且具備：  第1層，其包含樹脂；及  第2層，其積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂；  上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，  上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，  上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下，  於2片透明玻璃之間夾入中間膜而獲得層合玻璃X時，上述層合玻璃X之霧度為0.5%以下。
  2. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層包含酸值為5 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下之樹脂。
  3. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層包含具有羧基之樹脂。
  4. 如請求項3之層合玻璃用中間膜，其中上述具有羧基之樹脂100重量%中，羧基之含有率為4重量%以上且15重量%以下。
  5. 如請求項3之層合玻璃用中間膜，其中上述具有羧基之樹脂係具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物。
  6. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層包含塑化劑。
  7. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其具有3層以上之構造，且  具備積層於上述第1層之與上述第1表面為相反側之第2表面之第3層。
  8. 一種層合玻璃，其具備：  第1層合玻璃構件、  第2層合玻璃構件、及  如請求項1至7中任一項之層合玻璃用中間膜；且  於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。
  9. 一種層合玻璃，其具備：  第1層合玻璃構件、  第2層合玻璃構件、及  具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜；且  於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜，  上述中間膜具備包含樹脂之第1層、及積層於上述第1層之第1表面且包含樹脂之第2層，  於上述中間膜中，上述第1層與上述第2層包含不同樹脂，上述第1層之玻璃轉移溫度低於上述第2層之玻璃轉移溫度，上述第1層之酸值為3 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下，  霧度為0.5%以下。
  10. 如請求項9之層合玻璃，其中上述第1層包含酸值為5 mgKOH/g以上且500 mgKOH/g以下之樹脂。
  11. 如請求項9或10之層合玻璃，其中上述第1層包含具有羧基之樹脂。
  12. 如請求項11之層合玻璃，其中上述具有羧基之樹脂100重量%中，羧基之含有率為4重量%以上且15重量%以下。
  13. 如請求項11之層合玻璃，其中上述具有羧基之樹脂係具有羧基之(甲基)丙烯酸系聚合物。
  14. 如請求項9或10之層合玻璃，其中上述第1層包含塑化劑。
  15. 如請求項9或10之層合玻璃，其中上述中間膜具有3層以上之構造，且  上述中間膜具備積層於上述第1層之與上述第1表面為相反側之第2表面之第3層。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2010111563A (ja) * 2008-10-08 2010-05-20 Fujifilm Corp 合わせガラス貼り合せ材及び合わせガラス
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KR20170134955A (ko) * 2015-03-31 2017-12-07 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
EP3438072B1 (en) 2016-03-31 2020-08-12 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer film for laminated glass, and laminated glass
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