TW201805953A - 用於處理使金屬表面去汙所產生之廢水的方法、廢水處理裝置及廢水處理裝置之用途 - Google Patents

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Abstract

一種處理在核反應爐（14）的主冷卻劑循環（12）中使金屬表面去汙所產生之廢水的方法，該方法包括以下步驟：將預定量的氧化溶液從主冷卻劑循環（12）排出至連接主冷卻劑循環（12）的還原管線（16）中，以及在形成不具有氧化劑的反應溶液的情況下使氧化溶液與還原劑反應，且其中反應溶液被輸送至離子交換樹脂，以形成去鹽溶液，且去鹽溶液被輸送回至主冷卻劑中且（或）被處置。此外，提供用於實行該方法的廢水處理裝置（10）。

Description

用於處理使金屬表面去汙所產生之廢水的方法、廢水處理裝置及廢水處理裝置之用途
本發明係關於一種用於處理在核反應爐的主冷卻劑循環中使金屬表面去汙所產生之廢水的方法、一種廢水處理裝置及該廢水處理裝置在核反應爐的主冷卻劑循環中使金屬表面去汙之方法中的應用。
核反應爐包括反應爐容器，在該反應爐容器中配置有包含核燃料的燃料元件。形成主冷卻劑循環的管路系統連接該反應爐容器，該管路系統與至少一個冷卻劑幫浦連接，且在壓水反應爐（Druckwasserreaktor, DWR）或重水反應爐的情況下，該管路系統與蒸汽產生器連接。
冷卻劑循環的管路系統通常由不鏽沃斯田鐵鉻鎳鋼所形成。蒸汽產生器的熱交換表面可以由鎳合金所形成。還將鈷鋼及（或）鑄造材料用於冷卻劑幫浦以及其他部件。在核反應爐的功率操作的情況下，所有此等材料在水中具有一定的溶解度。從合金溶解出的金屬離子連同冷卻劑流抵達反應爐容器，該等金屬離子在該反應爐容器處被該處的中子輻射部份地轉變為放射性核素。核素再度由冷卻劑流分佈到整個冷卻劑系統中，並累積在氧化層中，該等氧化層在操作核反應爐時形成在冷卻劑系統的金屬表面上。
隨著操作時間增加，累積之活性核素的量增加，使得冷卻劑系統之部件上的放射性或劑量率增加。根據用於部件的合金種類，氧化層的主要組成部分包括：具有二價鐵與三價鐵的氧化鐵以及其他金屬的氧化物，例如鉻與鎳，該等金屬在上述材料中作為合金組成部份而存在。
在可對反應爐系統之部件實施檢查、保養、維修與拆除措施之前，必須降低相關部件與元件的放射性輻射，以減少人員的輻射暴露。這藉由以下來達成：藉由去汙方法來儘可能完全去除存在於部件表面上的氧化層。去汙可實行為全系統去汙（Full System Decontamination - FSD）。對此，整個冷卻劑系統或是可藉由閥隔開的系統部份被清潔水溶液所填充並去汙。當部份去汙時，可在分離的包括清潔溶液的容器中處理系統的單獨部件。
在全系統去汙（FSD）的情況下，以下可為有意義的：處理溶液藉由發電廠自有的幫浦（例如主冷卻劑幫浦）在主冷卻劑循環中循環，且在主冷卻劑循環中所具有的發電廠自有的設備用於壓力與溫度控制。為了操作冷卻劑幫浦，必須將水封（Sperrwasser）提供給該等冷卻劑幫浦以用於密封部份之內部冷卻，此處該水封被排放到主冷卻劑。為此目的而必需的水封藉由發電廠的操作系統被提供至內部水封循環中，或經由外部提供去離子水而被提供。由於程序上的原因，尤其在去汙過程的氧化階段時，提供外部的水封。如此，外部水封較佳以去離子水品質被提供給主冷卻劑循環。由於當系統去汙時在封閉主冷卻劑循環中僅可接受非常有限量的外部提供之水封，因此對應於所提供水封量之大量的處理溶液必須作為廢水再度從系統排放出來。所排放的處理溶液通常可操作地集中在蒸發器中，以使放射性污染廢水保持為少量。
在全系統去汙的氧化階段引入冷卻劑系統中的外部水封可為每小時數立方公尺。因此，必須維持大的蒸發器容量，以蒸發達數百立方公尺之累積量的處理溶液。除了用於蒸發器的高投資成本之外，由於在蒸發過程中的高能耗而產生額外費用。在使用重水作為冷卻劑的重水反應爐中，由於以下原因而產生額外費用：僅可使用昂貴的重水作為水封，且於先前技術中在蒸發處理溶液時可能產生高重水損耗。因此，在此種反應爐類型之下，全系統去汙在經濟上並不可行。
本發明的目的是，提供一種處理在核反應爐的主冷卻劑循環中使金屬表面去汙時所累積之廢水的方法，該方法較具成本效益，並產生較少放射性廢棄物。
為了達成上述目的，配置一種處理在核反應爐的主冷卻劑循環中使金屬表面去汙所產生之廢水的方法，該方法包括以下步驟： （a） 在形成氧化溶液的情況下將氧化劑釋入主冷卻劑循環中，且在主冷卻劑循環內使氧化溶液循環，以使氧化溶液與金屬表面接觸；以及 （b） 預定量的氧化溶液在步驟（a）時或在步驟（a）之後從主冷卻劑循環排出至連接主冷卻劑循環的還原管線中； （c） 在形成反應溶液的情況下，氧化劑在還原管線中與還原劑反應，該反應溶液不具有氧化劑； （d） 反應溶液被輸送至離子交換樹脂，以形成去鹽溶液；以及 （e） 去鹽溶液被輸送回至主冷卻劑中且（或）被暫存且（或）被處置。
根據本發明之廢水處理方法的步驟（a）對應於習知去汙方法應用中的氧化步驟。經由本發明之方法，在實施氧化步驟之時或之後從主冷卻劑循環排出的氧化溶液被淨化，並可被回送至去汙程序中，而無須高成本的後處理或（及）蒸發。再者，經由該方法，與習知技術相比僅產生少量廢棄物，因而，本發明不僅提供經濟優點，還提供生態優點。
發明人認知到，繼去汙方法之氧化步驟之後所進行的廢水處理適用於：經由運作冷卻劑幫浦而送入冷卻系統的水封量從系統中去除，並以如下方式淨化：使得回饋至冷卻系統中或低成本處置成為可能。以還原劑處理主冷卻劑的被排出部份中所存在的氧化劑包含：通常快速進行的氧化還原，該氧化還原可被如下控制：反應物反應至明確的降解產物的有效反應在短時間內達到。所產生的反應溶液由於輸送較少離子，因此適用於以離子交換器淨化，該等離子交換器本即需要用於實行去汙方法，且可用作發電廠自有的設備。如此可減少或避免產生額外的放射性污染廢棄物，例如蒸發器濃縮液。
對本發明而言，「不具有氧化劑」意指：氧化劑在反應溶液中的濃度為：對離子交換樹脂而言為安全值，且較佳低於5mg每公斤。較佳稍微過量地使用還原劑，以確保氧化劑的完全反應。
可使用Ce4+ 、過錳酸鹽（例如過錳酸）及過錳酸鹽的鹼金屬鹽、H2 S2 O8 、以及H2 S2 O8 的鹽或是O3 以作為氧化劑。根據較佳實施方式，氧化劑為過錳酸鹽，較佳為過錳酸。過錳酸鹽易於取得，且在技術上已被驗證為作為用於去汙方法的氧化劑。
根據較佳實施方式，在根據本發明之廢水處理方法中所使用的還原劑為脂肪族二羧酸，例如抗壞血酸，檸檬酸或草酸以及該等酸的混合物，尤佳者為草酸。對於在氧化步驟中從金屬表面上的氧化層溶解出的金屬離子而言，草酸為習知的良好錯合劑。此外，草酸可從反應溶液中無殘餘地被移除，因為只有二氧化碳與水作為反應產物而被生成。
主冷卻劑循環可包含具有水封提供的至少一冷卻劑幫浦。輸送給冷卻劑幫浦的水封被提供至主冷卻劑中。在氧化步驟時或在氧化步驟之後從主冷卻劑循環被排出的氧化溶液預定量較佳相應於輸送給主冷卻劑的水封量。尤佳的是，排放入還原管線中的氧化溶液的容積流量相應於在氧化步驟時從冷卻劑幫浦引入主冷卻劑中之水封的容積流量。藉此，在冷卻系統中保持恆定的主冷卻劑量，且調整還原管線中的定義流量。此外可以此方式確保持續淨化被排出的氧化溶液，並同時確保在主冷卻劑循環中固定的充盈量。
在替代性實施方式中，被排入還原管線中的氧化溶液可暫存於緩衝容器中，並一批一批地在還原管線中被淨化。
進一步較佳的是，還原管線的容量適於氧化劑與還原劑反應的反應時間，使得在不具有氧化劑的反應溶液被輸送至離子交換器之前，確保在還原管線中氧化劑大體上完全地與還原劑反應。藉此方式，可以最小成本確保氧化劑大體上完全地反應，而不需要持續監測並控制還原管線。
本發明的又一標的為：一種用於處理在核反應爐的主冷卻劑循環中使金屬表面去汙所產生之廢水的廢水處理裝置，其中該裝置包含以下： 排出設備，該排出設備經配置用於從主冷卻劑循環排出預定量的包含氧化劑的主冷卻劑，還原管線，該還原管線與排出設備連接，且還原管線包含給劑點以將還原劑引入預定量的被排出的主冷卻劑，且該還原管線經配置以在形成反應溶液的情況下使還原劑與主冷卻劑中的氧化劑反應，以及與還原管線連接的至少一離子交換器，用於使反應溶液去離子。
廢水處理裝置使得可在沒有使用蒸發器的情況下對於在核反應爐的主冷卻劑循環中去汙金屬表面時所使用的氧化溶液進行淨化及去鹽，使得能量需求以及累積的放射性廢棄物顯著減少。
在有益的實施方式中，還原管線包含選擇性地持續運作的反應容器。藉由提供額外的反應容器，可更容易地監測並控制氧化劑與還原劑的反應。此外，可較為彈性地設計廢水處理裝置，且廢水處理裝置可適於核反應爐的需求。持續運作的反應容器還具有以下優點：氧化溶液可被持續地淨化，且因而可持續地被排出主冷卻劑循環，並可在淨化之後作為去離子水儲存在離子交換器中或作為水封而被回送。
反應容器為選擇性地持續運作的攪拌槽反應器，該攪拌槽反應器包含以下優點：可控制進入氧化溶液的還原劑量以及反應溶液在攪拌槽反應器中的停留時間，以保證氧化劑大體上完全地與還原劑反應。
根據有益的實施方式，還原管線還包括緩衝容器，該緩衝容器與攪拌槽反應器連接。緩衝容器使氧化溶液亦可在間歇操作攪拌槽反應器時持續地從冷卻系統排出。替代地，緩衝容器亦可為與第一攪拌槽反應器並聯的另一攪拌槽反應器。以如下方式調整攪拌槽反應器及（或）緩衝容器的容積：從冷卻劑系統排出的氧化溶液量可完全地被容納在其中一容器中，而另一容器中進行氧化劑與還原劑的反應。
根據又一有益的實施方式，反應容器包括流管反應器，該流管反應器允許持續運作。在此情況下，可將還原管線的一區段配置為流管反應器。
視流管反應器直徑以及反應溶液的流量速度，來決定流管反應器的長度。流管反應器的長度較佳定為：反應溶液在流管反應器中達到一停留時間，在該停留時間內，在形成不具有氧化劑的反應溶液的情況下使氧化劑大體上完全地與還原劑反應。藉此，可不需要額外的監測與控制設備，因此提升運作安全以及降低成本。
本發明的又一標的為：用於實行根據本發明之廢水處理方法的根據本發明之廢水處理裝置的用途，且較佳為廢水處理裝置在去汙方法上的用途，在該去汙方法中，使核反應爐的主冷卻劑循環中的金屬表面去汙，該金屬表面包含：具有一或多種金屬氧化物及放射性同位素的層。
去汙方法可具有一或多個處理循環，該一或多個處理循環各具有氧化步驟、還原步驟與去汙步驟；在該氧化步驟中，在形成氧化溶液的情況下將氧化劑引入主冷卻劑循環中的主冷卻劑內，並使氧化溶液在主冷卻劑循環內循環，以使氧化溶液與金屬表面接觸；在該還原步驟中，將還原劑引入氧化溶液中，並還原氧化溶液中的氧化劑；在該去汙步驟中，在氧化步驟中所處理的金屬表面與去汙劑接觸，以在形成去汙溶液的情況下將金屬氧化物與放射性同位素的至少一部份溶解於主冷卻劑中。根據本發明，預定量的在氧化步驟中所形成的氧化溶液排出至廢水處理裝置。
尤佳的是，根據本發明之方法以及根據本發明之廢水處理裝置適用於壓水反應爐、沸水反應爐或重水反應爐之全設備去汙。由於在FSD的整個去汙區域中氧化層的化學性質與化學組成以及厚度可能不同，且由於在FSD中去汙區域的將被處理的整個表面相當大，因此需要特別長的氧化時間，以分解累積在金屬表面上的氧化層。根據本發明之方法特別地作出以下貢獻：減少所累積的放射性污染廢水量。藉助於根據本發明的方法，在重水反應爐中可回收昂貴的重水，而沒有高蒸發損失及其他的淨化步驟。
在第1圖中所示意性圖示的廢水處理裝置10與核反應爐14的主冷卻劑循環12連接，且用於處理在主冷卻劑循環12中金屬表面之去汙所產生的廢水，該金屬表面包含具有一或多種金屬氧化物及放射性同位素的層。主冷卻劑循環12包括在核反應爐14功率操作時與主冷卻劑接觸的所有系統與元件。該等系統與元件特別包括但不限於冷卻劑管路、反應爐容器、蒸汽產生器以及輔助系統，該等輔助系統例如為緊急冷卻系統與後冷卻系統、容積控制系統以及反應爐水淨化系統（未圖示）。
主冷卻劑循環12還包括主冷卻劑幫浦20，該主冷卻劑幫浦20配置用於氧化步驟中主冷卻劑及（或）氧化溶液之循環。亦可操作多個主冷卻劑幫浦以替代一個主冷卻劑幫浦20。作為主冷卻劑幫浦20的補充或替代，亦可將輔助系統的幫浦，特別是緊急冷卻系統與後冷卻系統（未圖示）之幫浦，用於主冷卻劑循環12中氧化溶液之循環。對此，可使用由冷卻劑幫浦所產生的廢熱，該廢熱使氧化溶液達到所希望的反應溫度。該等冷卻劑幫浦中的至少一個冷卻劑幫浦包含水封提供。
儘管在第1圖中僅圖示主冷卻劑循環12之一個迴路，但可假設：根據本發明的廢水處理裝置10亦可應用於包含具有兩個或更多迴路的主冷卻劑循環12之核反應爐。
核反應爐14可特別地被建造為壓水反應爐、沸水反應爐或重水反應爐。
與主冷卻劑循環12連接的廢水處理裝置10包括：還原管線16以及排出設備18，一部份的氧化溶液作為廢水從主冷卻劑循環12在該排出設備18處排出至還原管線16中。排出設備18可包括例如三通閥及（或）直接整合於主冷卻劑循環12之去汙區域中的（具有或不具有控制閥的）連接管件。這具有以下優點：主冷卻劑循環12中的容積流量以及排出至還原管線16中之氧化溶液的容積流量皆可被控制。
在還原管線16中配置幫浦22，藉由該幫浦22的幫助，從主冷卻劑循環在排出設備18處排出的該部份氧化溶液經還原管線16被抽吸。
流量計24配置為連接在幫浦22上，可藉由該流量計24來確定並控制還原管線16中氧化溶液的容積流量。
在幫浦22下游配置給劑點26，來自給劑設備28的還原劑可藉由給劑幫浦30在該給劑點26處釋入還原管線16中。
在給劑點26下游配置反應區段32，在該反應區段32中，在形成反應溶液的情況下，實現還原劑與氧化溶液中的氧化劑的反應。
在第1圖所圖示的實施方式中，反應區段32包含：具有一定長度的流管反應器34，該長度定為：反應溶液在流管反應器34中達到足夠停留時間，使氧化劑大體上完全地與還原劑反應，使得反應溶液在流管反應器的出口不含有氧化劑。視反應器直徑以及反應溶液的流量速度，來決定流管反應器34的長度。
至少一個離子交換器36與還原管線16的反應區段32連接，在該離子交換器36之中，至少不含有氧化劑的反應溶液中所包含的放射性成份（較佳為包含於其中的金屬離子）被鍵結，且從而反應溶液被去鹽及淨化。尤佳的是，以去離子品質提供經由去鹽處理的廢水。
從離子交換器36而出的且經由去鹽而至少不包含放射性成份的溶液可在連接點38處選擇性地被排出，並直接被輸送至廢水40，且（或）例如作為去離子水而被輸送至中介儲存容器42，以用於水封幫浦44或其他用於去離子水的儲存容器（未圖示）。被接收於其他儲存容器中的去離子水可例如用於補償主冷卻劑的損失。此實施方式特別適用於重水反應爐之去汙，在重水反應爐中，重水的損失已出於經濟上的原因而應保持在最低限度。
經去鹽的溶液可藉由主冷卻劑幫浦20之水封幫浦44作為外部水封而從中介儲存容器42被輸送出來，並以此方式提供給主冷卻劑循環12再度作為主冷卻劑或用於其他化學處理劑的溶劑。
額外的外部去汙設備46可經由連接點48、50與主冷卻劑循環12連接，藉由該去汙設備46，可監視並控制去汙方法的單獨步驟。外部去汙設備46可模組化地建立，且特別包含：一個或多個用於化學處理劑的儲存槽，該等化學處理劑例如為氧化劑與用於實施去汙的去汙劑；給劑設備，用於將化學處理劑提供至主冷卻劑循環12中；幫浦；加熱器；過濾設備；取樣系統；一或多個離子交換器與用於去汙劑之光觸媒分解的紫外線反應器；以及用於遠端監視的介面與各種感應器，該等感應器用於測定：特定物質濃度、pH值、處理溶液的活性以及其他方法參數。外部去汙設備46可經由連接點48、50選擇性地開啟，或由主冷卻劑循環12斷開。外部去汙設備46之設計與組裝取決於：在去汙時，是否以及可以何種程度動用發電廠自有的設備。
在一較佳實施方式中，根據本發明的廢水處理裝置10亦可被整合至外部去汙設備46中。在此情況下，較佳地，連接點48、50中之一者可進一步作為排出設備18。
在第2圖中所圖示的實施方式中，與第1圖相同功能的部件使用相同的元件符號。在此方面參考上述闡釋。
在第2圖所圖示的實施方式中，反應區段32包含：第一攪拌槽反應器52，在該攪拌槽反應器52中氧化劑與還原劑發生反應。除了第一攪拌槽反應器52之外，還配置第二攪拌槽反應器54，該第二攪拌槽反應器54與第一攪拌槽反應器52並聯。此配置使得攪拌槽反應器52與54之間歇操作得以實現，其中氧化劑與還原劑在反應器之一者中發生反應，而另一攪拌槽反應器充滿由主冷卻劑循環12所排出的氧化溶液。以如下方式調整攪拌槽反應器52與54之容積：反應溶液在其中一反應器中使氧化劑大體上完全地與還原劑反應所需之停留時間，比在另一反應器中充滿反應溶液的所需時間要短。
替代地，第二攪拌槽反應器54可作為簡單的緩衝容器，該緩衝容器與第一攪拌槽反應器52連接，且容納由主冷卻劑循環12所排出的氧化溶液，直到氧化劑與反應劑在攪拌槽反應器52中反應結束為止。在此實施方式中，還原劑可直接給劑於攪拌槽反應器52中。
再者，攪拌槽反應器52可持續運作。在此情況下，可省略緩衝容器或第二攪拌槽反應器54。接著以如下方式配置攪拌槽反應器52：反應溶液的容積流量有以下之經由攪拌槽反應器52的停留時間：足夠使氧化劑大體上完全地與還原劑反應，並產生不含有氧化劑的反應溶液。
以下先敘述去汙方法，在該去汙方法中可使用根據本發明的廢水處理裝置10。
在核反應爐14之主冷卻劑循環12中的金屬表面之去汙可以一或多個處理循環實行，該金屬表面包含具有一或多種金屬氧化物及放射性同位素的層，該一或多個處理循環各具有氧化步驟、還原步驟與去汙步驟以及選擇性地具有進一步的處理步驟。
為了實施氧化步驟，在形成氧化溶液的情況下將氧化劑釋入主冷卻劑循環12中的主冷卻劑內，且在主冷卻劑循環12內使氧化溶液循環，以使氧化溶液與金屬表面接觸。可在使用外部去汙設備46或發電廠自有的容積控制系統之情況下，將氧化劑餽入主冷卻劑中。
為了使氧化溶液循環，可至少使用主冷卻劑幫浦20及（或）其他存在於主冷卻劑循環12中的冷卻劑幫浦，該等幫浦同時作為熱源。主冷卻劑幫浦20及（或）該等其他冷卻劑幫浦的緊密性在氧化步驟中藉著由水封幫浦44供給外部水封而保證。在氧化步驟中去離子水作為水封，該去離子水由主冷卻劑幫浦20及（或）該等其他冷卻劑幫浦提供至主冷卻劑中，且因此提升氧化步驟時的主冷卻劑容積。
在去汙步驟中，以及選擇性地在其他處理步驟中，處理溶液可自身作為水封，或者可用外部幫浦，例如去汙設備46，來進行處理溶液的循環。
氧化溶液中的氧化劑濃度較佳地在10mg/L與800mg/L的範圍內，較佳在100mg/L至300mg/L的範圍內。
累積在金屬表面上的氧化層通常包含：在難溶尖晶石結構中的三價鉻、二價鐵與三價鐵以及二價鎳。經由與氧化劑的接觸，在金屬表面上的氧化層中的三價鉻與二價鐵被氧化為六價鉻與三價鐵，且因此打斷層的尖晶石結構。作為氧化劑而使用的過錳酸鹽（MnO4 − ）因此還原為二氧化錳（MnO2 ）。當六價鉻在此階段作為易溶的鉻酸鹽而溶解時，大部分的三價鐵以及二價鎳作為水合氧化物而留在金屬表面上。
氧化步驟係擴散控制之程序，該程序由將新鮮氧化物運送至金屬表面所限制，且藉此僅可分解特定氧化層厚度。在使用過錳酸鹽時，氧化劑至金屬表面之擴散還會因二氧化錳形成在表面上而隨著氧化時間的繼續而變慢。結果隨著處理時間而持續減少六價鉻之形成。氧化步驟通常持續數小時，並且當可確定在氧化溶液中的六價鉻濃度不再上升時，結束氧化步驟。
在去汙方法中，還原步驟接連在氧化步驟之後，在該還原步驟中，將包含在氧化溶液中的氧化劑殘留還原，並且選擇性地將使用過錳酸鹽時在主冷卻劑循環12中所形成的二氧化錳還原。脂肪族二羧酸，較佳為草酸，作為還原劑而被使用。
當使用草酸作為還原劑時，反應通式如下： 2MnO4 − +5H2 C2 O4 +6H+ →2Mn2+ +10CO2 +8H2 O MnO2 +H2 C2 O4 +2H+ →Mn2+ +2CO2 +2H2 O
使用草酸的還原最終生成CO2 與H2 O，其中每莫耳的過錳酸鹽產生五莫耳的CO2 ，且每莫耳的二氧化錳產生兩莫耳的CO2 。在還原步驟中所產生的CO2 可例如收集在外部去汙設備的平衡槽中，或收集在主冷卻劑循環12的低壓區域中，且從該處經由相應的過濾器輸送至核反應爐之工業廢氣。
一旦氧化劑濃度不再進一步減少且（或）降低至預定閾值以下，即結束還原步驟。
在與還原步驟接連的去汙步驟中，在氧化步驟中被處理的金屬表面與去汙劑接觸，以在形成去汙溶液的情況下將金屬氧化物與放射性同位素的至少一部份溶解於主冷卻劑中。
可再度將草酸作為去汙劑。主冷卻劑循環12中還原步驟與去汙步驟之間的過渡因此為平順的。
當使用草酸作為去汙劑，六價鉻被還原為三價鉻，且作為草酸錯合物留在去汙溶液中。可能存在的三價鎳被還原為二價鎳，並在溶液中成為二價鎳草酸錯合物，而鐵在溶液中成為三價鐵草酸錯合物。此外，去汙溶液亦包含從氧化層溶解出的放射性同位素。
含有金屬離子的去汙溶液通過陽離子交換樹脂，以便束縛腐蝕產物鐵與鎳，以及源自氧化步驟的錳與放射性同位素。少量的放射性同位素與三價鉻草酸錯合物可留在陰離子交換樹脂上。經由去汙溶液在離子交換樹脂上的永久淨化，避免放射性回送至冷卻劑系統中，且使當前處理循環中的輻射暴露有效減少。一旦可確定去汙溶液的活性不再減少，即結束處理循環內的去汙步驟。
在接連的淨化步驟中，從除去金屬離子的去汙溶液中移除去汙劑。當使用草酸作為去汙劑時，草酸可藉由紫外光經由光催化濕式氧化而分解為二氧化碳與水。同時，去汙溶液還持續地通過離子交換器以去除剩餘活性與腐蝕產物。從去汙溶液去除還原成份，以作為下一個處理循環的準備，並確保在接下來的氧化步驟中所使用的氧化劑之穩定性。
一旦金屬表面輻射劑量達成所期望之減少，最後一個處理循環即結束，此時，被淨化的且不具有剩餘去汙劑的去汙溶液係藉由混合床過濾器所淨化，直到達到所定的極限導電率為止。
以下詳細敘述：在使用廢水處理裝置10的情況下，在核反應爐的主冷卻劑循環中，根據本發明的處理使金屬表面去汙所產生之廢水的方法。
根據本發明，預定量的在上述去汙方法的氧化步驟中所形成的氧化溶液從主冷卻劑循環12排出，並在根據本發明的廢水處理裝置10的連接主冷卻劑循環的還原管線16中與還原劑反應。可當仍在進行主冷卻劑循環12中的氧化步驟時，即開始在廢水處理裝置10中使氧化溶液反應。
從主冷卻劑循環12排出的預定量的氧化溶液與在氧化步驟中被輸送至冷卻劑幫浦，特別是主冷卻劑幫浦20，並且排放至主冷卻劑中的水封量相當。特別地，氧化溶液在還原管線16中的容積流量可相應於在氧化步驟時引入主冷卻劑中之水封的容積流量。藉助於幫浦22以及流量計24，可控制還原管線16中氧化溶液的流量速度。
藉由給劑設備28在給劑點26處，將還原劑釋入還原管線16內的氧化溶液中，並在形成不具有氧化劑的反應溶液的情況下，將連接給劑點26之反應區段32中的氧化劑還原。
在還原管線16中且在上述去汙方法的還原步驟中所使用的還原劑可為相同或不同的。較佳地，在兩個步驟中皆使用相同的還原劑。在還原管線16中，較佳以脂肪族二羧酸作為還原劑，較佳為草酸。
藉由還原劑，將還原管線16內氧化溶液中所包含的氧化劑剩餘量，例如過錳酸鹽（MnO4 − ），還原為Mn2+ ，以及選擇性地將引入還原管線16中的二氧化錳（MnO2 ）還原為Mn2+ 。
藉由使用略微超過化學劑量之量的草酸，可在反應區段32中使過錳酸鹽以及選擇性地使二氧化錳完全還原為二價錳以及錯合，使得溶液中剩下二價錳。從氧化層溶解出的六價鉻藉由還原劑還原為三價鉻，且以草酸錯合物的形式留存在反應溶液中。藉由與氧化劑的反應，草酸反應成為二氧化碳CO2 與水。
藉由對還原管線16及（或）反應區段32加壓，可防止二氧化碳從反應溶液逸出。藉此使二氧化碳完全溶解於反應溶液。
當在反應區段32中使用流管反應器34（第1圖）時，較佳施加足夠的過量壓力直至離子交換器36。
若使用反應容器，例如使用攪拌槽反應器52（第2圖），則可在反應容器中進行除氣，且可將大部分量的二氧化碳經由相應的HEPA過濾器輸送至核能發電廠的工業廢氣。
還原管線16的容量較佳適於氧化劑與還原劑反應的反應時間，使得反應溶液在反應區段32中的停留時間足以保證在還原管線16中氧化劑大體上完全地與還原劑反應。氧化劑與還原劑反應的反應時間可經實驗來確定。依據在氧化步驟時引入主冷卻劑的外部水封的量及（或）容積流量，來確定還原管線16的容量以及反應溶液在反應區段32中的停留時間，使得可在主冷卻劑循環中保持基本上恆定的冷卻劑量。
在使用流管反應器34時，可藉由流管反應器34的長度及（或）反應溶液的流量速度，控制氧化劑與還原劑在流管反應器34中的停留時間，以保證在流管反應器34中氧化劑大體上完全地與還原劑反應。如此，在流管反應器34的出口處得到除去氧化劑的反應溶液。
在使用攪拌槽反應器52的狀況下，可配置攪拌槽反應器的容量，使得反應溶液在反應器中的停留時間足夠使氧化劑大體上完全地與還原劑反應。較佳地，持續運作攪拌槽反應器52。在間歇操作的狀況下，可額外配置緩衝容器或其他攪拌槽反應器54，該攪拌槽反應器52與該攪拌槽反應器54的容量如下地配合：當該另一個反應器54或緩衝容器充滿從主冷卻劑循環12排出到還原管線16中的氧化溶液時，氧化劑在反應器52中達到完全反應。
不具有氧化劑的反應溶液被輸送至離子交換器36中的離子交換樹脂以淨化，以形成去鹽溶液。來自氧化步驟的錳以及選擇性地溶解於反應溶液中的腐蝕產物鐵與鎳以及放射性材料被束縛在陽離子交換樹脂上。少量的放射性材料與三價鉻可被束縛在陰離子交換樹脂上。可在形成去離子水的情況下完全去鹽或部分去鹽，較佳地至少直至達到淨化溶液的預定活性，該淨化溶液允許將溶液排出至廢水。
不具有氧化劑的反應溶液可選擇性地在進入離子交換器36之前或之後經由過濾器除去可能的粒子。
經如此淨化並去鹽的溶液可被輸送至水封提供，在該處該溶液作為用於主冷卻劑幫浦20或其他冷卻劑幫浦的水封，且可被引回至主冷卻劑循環12。此外或替代地，淨化去鹽溶液可完全或部份地被處置。實施例
為了實現實驗室規模的廢水處理，可假設：在氧化溶液中過錳酸的最大濃度約為300ppm(mg/kg)。該濃度取決於去汙方法中通常以過錳酸鹽而使用的氧化劑量之上限，且因而為保守之估計。
待處理之氧化溶液量對應於氧化步驟中所需要的水封量，且與在氧化階段運作之冷卻劑幫浦的數量相關。當在主冷卻劑循環中同時運作所有四個主冷卻劑幫浦時，水封的引入量為最多6m3 /h。
較佳以溶液的形式來將草酸提供至還原管線中。用於去汙方法的草酸備用溶液的濃度約為每1kg水100g草酸二水合物，對應於每立方公尺水100kg草酸二水合物。在該濃度下，在T≧15℃的溫度時不會發生草酸沈澱。
草酸溶液進入還原管線的提供速率取決於氧化溶液的過錳酸濃度以及水封量。在上述假設的最大條件之下，該提供速率約為63.5公升/小時。這對應於化學劑量上將氧化溶液中的過錳酸還原為二價錳並使錯合所需的草酸量。藉此，避免在還原之後形成沈澱。草酸的提供速率可在偏離上述輸出參數時重新確定及（或）調整。還可在實施廢水處理時，基於離子交換柱之前的電導率測量來微調提供速率。
作為連續流管反應器之所需的管長係取決於所使用的管直徑、完全進行反應的所需停留時間以及流量速度。安置一般的用於去汙管的直徑，DN80，以作為管直徑。在上述條件下以及在溫度T≧85℃至95℃的情況下，過錳酸與草酸反應的反應時間最長為兩分鐘。考慮到最多為6m3 /h之水封引入量，得出約40公尺的必要管長。
上面所計算的參數在量產得到驗證。代替管直徑DN80，將具有DN25直徑的管使用於規模試驗中。維持40公尺的管長。為了達到同樣的反應溶液停留時間，流量速度調整為500公升/小時。反應溶液在管中的所測量到的停留時間為兩分鐘又三秒鐘（02:03），標準差為九秒鐘（00:09）。適合於流量速度的草酸溶液提供速率為5.25公升/小時。其他運作參數如過錳酸濃度或反應溫度保持不變。在作為流管反應器所使用的管的出口處得到無色且無過錳酸鹽的溶液。
在作為流管反應器的管中還原過錳酸的可行性可被如此證實。根據證實，所計算的停留時間係足夠使過錳酸達到完全還原。在氧化步驟結束時，留在溶液中的離子產生每100立方公尺過錳酸溶液約250公升的離子交換需求。
此處所述的在流管反應器中藉由草酸還原的氧化溶液處理之優點在於：與習知技術的藉由蒸發器之去汙方法的廢水處理相比，所產生的廢棄物體積以及用於進行還原反應的成本較少。
如此，本發明特別有用於核技術設施，該等核技術設施並不具有足夠的蒸發器容量來處置在全設備去汙時累積的廢水量，並且特別有用於重水反應爐，在該等重水反應爐中，在設備去汙時以數百立方公尺的程度排放大量重水並不經濟。
10‧‧‧廢水處理裝置
12‧‧‧主冷卻劑循環
14‧‧‧核反應爐
16‧‧‧還原管線
18‧‧‧排出設備
20‧‧‧主冷卻劑幫浦
22‧‧‧幫浦
24‧‧‧流量計
26‧‧‧給劑點
28‧‧‧給劑設備
30‧‧‧給劑幫浦
32‧‧‧反應區段
34‧‧‧流管反應器
36‧‧‧離子交換器
38‧‧‧連接點
40‧‧‧廢水
42‧‧‧中介儲存容器
44‧‧‧水封幫浦
46‧‧‧去汙設備
48‧‧‧連接點
50‧‧‧連接點
52‧‧‧第一攪拌槽反應器
54‧‧‧第二攪拌槽反應器
以下的敘述連同隨附圖式闡釋進一步的優點與特徵。在圖式中：
第1圖圖示根據本發明之具有流管反應器之廢水處理裝置之示意圖；及
第2圖圖示根據本發明之具有攪拌槽反應器之廢水處理裝置的進一步的實施方式。
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10‧‧‧廢水處理裝置
12‧‧‧主冷卻劑循環
14‧‧‧核反應爐
16‧‧‧還原管線
18‧‧‧排出設備
20‧‧‧主冷卻劑幫浦
22‧‧‧幫浦
24‧‧‧流量計
26‧‧‧給劑點
28‧‧‧給劑設備
30‧‧‧給劑幫浦
32‧‧‧反應區段
34‧‧‧流管反應器
36‧‧‧離子交換器
38‧‧‧連接點
40‧‧‧廢水
42‧‧‧中介儲存容器
44‧‧‧水封幫浦
46‧‧‧去汙設備
48‧‧‧連接點
50‧‧‧連接點

Claims (19)

  1. 一種處理在一核反應爐（14）的一主冷卻劑循環（12）中使一金屬表面去汙所產生之廢水的方法，其特徵在於，該方法包括以下步驟： （a） 在形成一氧化溶液的情況下將一氧化劑釋入該主冷卻劑循環（12）中的一主冷卻劑內，且在該主冷卻劑循環（12）內使該氧化溶液循環，以使該氧化溶液與該金屬表面接觸； （b） 一預定量的該氧化溶液在步驟（a）時或在步驟（a）之後從該主冷卻劑循環（12）排出至連接該主冷卻劑循環（12）的一還原管線（16）中； （c） 在形成一反應溶液的情況下，該氧化劑在該還原管線（16）中與一還原劑反應，該反應溶液不具有該氧化劑； （d） 該反應溶液被輸送至一離子交換樹脂，以形成一去鹽溶液；以及 （e） 該去鹽溶液被輸送回至該主冷卻劑中且（或）被暫存且（或）被處置。
  2. 如請求項1所述之方法，其中該氧化劑為一過錳酸鹽，較佳為過錳酸。
  3. 如請求項1所述之方法，其中該還原劑為一脂肪族二羧酸，較佳為草酸。
  4. 如請求項1所述之方法，其中該主冷卻劑循環（12）包括：具有一水封提供（42）的至少一冷卻劑幫浦（20），且在使用該冷卻劑幫浦（20）的情況下該氧化溶液在該主冷卻劑循環（12）中循環。
  5. 如請求項4所述之方法，其中向該冷卻劑幫浦（20）輸送水封並且將該水封排放至該主冷卻劑中，其中從該主冷卻劑循環（12）排出的該預定量的該氧化溶液相應於排放至該主冷卻劑中的該水封之量。
  6. 如請求項5所述之方法，其中排出至該還原管線（16）中之該氧化溶液的一容積流量相應於在步驟（a）時排放至該主冷卻劑中之該水封的一容積流量。
  7. 如請求項1所述之方法，其中在該還原管線（16）中之該停留時間適於該氧化劑與該還原劑反應的一反應時間，使得在該還原管線（16）中該氧化劑大體上完全地與該還原劑反應。
  8. 如請求項1所述之方法，其中該還原管線（16）包括：一流管反應器（34），其中控制該氧化劑與該還原劑在該流管反應器（34）的該停留時間，使得在該流管反應器（34）中該氧化劑大體上完全地與該還原劑反應。
  9. 如請求項1所述之方法，其中該還原管線（16）在必要時被加壓，以防止二氧化碳逸出。
  10. 一種用於處理在一核反應爐（14）的一主冷卻劑循環（12）中使一金屬表面去汙所產生之廢水的廢水處理裝置（10），其中該裝置（10）包含以下： 一排出設備（18），該排出設備（18）經配置用於從該主冷卻劑循環（12）排出一預定量的包含一氧化劑的主冷卻劑，一還原管線（16），該還原管線（16）與該排出設備（18）連接，且該還原管線（16）包含給劑點（26）以將一還原劑引入該預定量的該被排出的主冷卻劑，且該還原管線（16）經配置以在形成一反應溶液的情況下使該還原劑與該主冷卻劑中的該氧化劑反應，以及與該還原管線（16）連接的一離子交換器（36），用於使該反應溶液去離子。
  11. 如請求項10所述之廢水處理裝置，其中該主冷卻劑循環（12）包括：具有一水封提供（42）的至少一冷卻劑幫浦（20）。
  12. 如請求項10所述之廢水處理裝置，其中該還原管線（16）包括：一選擇性持續運作的反應容器（34；52、54）。
  13. 如請求項12所述之廢水處理裝置，其中該反應容器為一攪拌槽反應器（52、54）。
  14. 如請求項13所述之廢水處理裝置，其中該還原管線（16）還包括一緩衝容器，該緩衝容器與該攪拌槽反應器（52）連接。
  15. 如請求項12所述之廢水處理裝置，其中該反應容器包括一流管反應器（34）。
  16. 如請求項15所述之廢水處理裝置，其中該流管反應器（34）具有一長度，該長度定為：該反應溶液在該流管反應器（34）中達到一停留時間，在該停留時間中該氧化劑大體上完全地與該還原劑反應。
  17. 如請求項10所述之廢水處理裝置，其中該核反應爐（14）可被建造為一壓水反應爐、一沸水反應爐或一重水反應爐。
  18. 一種根據請求項10所述之廢水處理裝置（10）用於實施根據請求項1所述之方法的用途。
  19. 一種根據請求項10所述之廢水處理裝置（10）在使一核反應爐（14）的一主冷卻劑循環（12）中的一金屬表面去汙之一方法上的用途，該金屬表面包含：具有一或多種金屬氧化物及放射性同位素的一層，其中該去汙方法包括：一或多個處理循環，該一或多個處理循環各具有一氧化步驟、一還原步驟以及一去汙步驟，在該氧化步驟中，在形成一氧化溶液的情況下將一氧化劑釋入該主冷卻劑循環中的一主冷卻劑內，且在該主冷卻劑循環內使該氧化溶液循環，以使該氧化溶液與該金屬表面接觸；在該還原步驟中，將一還原劑釋入該氧化溶液內，且該氧化溶液中的該氧化劑被還原；在該去汙步驟中，在該氧化步驟中被處理的該金屬表面與一去汙劑接觸，以在形成一去汙溶液的情況下將該等金屬氧化物與該等放射性同位素的至少一部份溶解於該主冷卻劑中，其中一預定量的在該氧化步驟中所形成的該氧化溶液排出至該廢水處理裝置（10）。
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