TW201638182A - 樹脂組成物、反射器、附反射器之引線框架及半導體發光裝置 - Google Patents

樹脂組成物、反射器、附反射器之引線框架及半導體發光裝置 Download PDF

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Toshiyuki Sakai
Satoru Kanke
Tomoki Sasou
Hiroyuki Hasegawa
Kei Amagai
Makoto Mizoshiri
Akihiro Maeda
Keisuke Hashimoto
Katsuya Sakayori
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Abstract

本發明提供一種即便為使用相對於聚烯烴樹脂而含有大量顏料之樹脂組成物進行成形而成之成形體，藉由使用具有特定結構之異三聚氰酸酯(isocyanurate)化合物，即便減少游離輻射照射量亦可進行硬化之樹脂組成物、將該樹脂組成物進行成形而成之反射器、附反射器之引線框架及使用該反射器之半導體發光裝置。 本發明係一種樹脂組成物，其含有聚烯烴樹脂、特定之異三聚氰酸酯化合物、及顏料。

Description

樹脂組成物、反射器、附反射器之引線框架及半導體發光裝置
本發明係關於一種樹脂組成物、反射器、附反射器之引線框架及半導體發光裝置。
以往，作為使電子零件安裝於基板等之方法，一直採用將電子零件暫時固定於在特定位置預先電附著有焊料之基板上後對該基板藉由紅外線、熱風等手段進行加熱使焊料熔融而將電子零件進行固定之方法(回焊法)。藉由該方法可使基板表面之電子零件之安裝密度提昇。
又，作為半導體發光裝置之一的LED元件為小型且壽命較長、節電性優異，故而一直作為顯示燈等之光源而受到廣泛利用。並且，近年來，已可相對經濟地製造亮度更高之LED元件，故而正研究用作代替螢光燈及白熾燈泡之光源。於應用於此種光源之情形時，為了獲得較大之照度，多使用表面安裝型LED封裝，即如下方式：於鋁等金屬製之基板(LED安裝用基板)上配置複數個LED元件，並於各LED元件之周圍配設使光反射至特定方向之反射器(反射體)。
然而，LED元件於發光時會伴隨發熱，故而就此種方式之LED照明裝置而言，反射器會因LED元件之發光時之溫度上升而劣化從而 其反射率降低，因此會導致亮度降低、LED元件之短壽命化等。因此，變得對反射器要求耐熱性。
應上述耐熱性之要求，專利文獻1中提出有用於發光二極體之反射器之聚合物組成物，具體而言，揭示有含有聚鄰苯二甲醯胺、碳黑、二氧化鈦、玻璃纖維、及抗氧化劑之聚合物組成物。並且，提示有如下內容：針對該組成物測定熱老化後之反射率，與不含有碳黑之聚合物組成物相比，該組成物可獲得良好之反射率，黃變亦較少。然而，專利文獻1中記載之聚合物組成物之熱老化試驗係於170℃且於3小時之短時間內之評價，就於更長時間之實際應用之條件下之耐熱耐久性而言，是否可獲得良好之結果並不明確。
又，專利文獻2中揭示有用於組合有光半導體元件及螢光體等波長轉換手段之光半導體裝置的熱硬化性光反射用樹脂組成物。該專利文獻2中記載之熱硬化性光反射用樹脂組成物之熱老化試驗係於150℃且於500小時之更實際應用之條件下進行驗證，但由於成形時間為90秒而較熱塑性樹脂長，又，作為後硬化處理需要150℃且2小時，故而於生產性方面存在問題。
為了解決該等問題點，專利文獻3中提出有含有聚甲基戊烯及分子量為1000以下之具有烯丙基系取代基之交聯處理劑的電子束硬化性樹脂組成物。於該專利文獻3中記載有如下內容：含有白色顏料、進而含有白色顏料以外之無機粒子之電子束硬化性組成物於回焊步驟中具有優異之耐熱性，且於製成反射器等成形體之情形時，可獲得優異之耐熱性。於該專利文獻3中，作為具有烯丙基系取代基之交聯處理劑，使用具有3個烯丙基之異三聚氰酸酯或具有2個烯丙基及環氧基之異三聚氰酸酯。若使 用具有3個烯丙基之交聯處理劑，則於照射電子束使樹脂組成物硬化時，為了使所有烯丙基進行反應，必須增大電子束照射量。然而，若電子束照射量增大，則引起樹脂之劣化，會導致半導體發光裝置之短壽命化，故而期望電子束照射量儘可能減小。又，環氧基不會因電子束照射而引起反應，故而會殘存，並於產品使用中進行變化，結果，存在導致半導體發光裝置之短壽命化之擔憂。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本特表2006-503160號公報
專利文獻2：日本特開2009-149845號公報
專利文獻3：日本特開2013-166926號公報
本發明之課題之目的在於提供一種即便為使用相對於聚烯烴樹脂而含有大量顏料之樹脂組成物進行成形而成之成形體，藉由使用具有特定結構之異三聚氰酸酯化合物，即便減少游離輻射照射量亦可進行硬化之樹脂組成物、將該樹脂組成物進行成形而成之反射器、附反射器之引線框架及使用該反射器之半導體發光裝置。
本發明者等人為了達成上述目的反覆進行了銳意研究，結果發現藉由下述發明可達成該目的。即，本發明如下。
[1]一種樹脂組成物，其含有聚烯烴樹脂、異三聚氰酸酯(isocyanurate)化合物、及顏料，且該異三聚氰酸酯化合物為下述通式(1)所表示之化合物。
[式中，R1為可含有雜原子之碳數4~30之烴基，R2及R3表示碳數3~6之烯基，R2及R3可相同亦可不同]。
[2]如[1]記載之樹脂組成物，其中，上述顏料為白色顏料或黑色顏料。
[3]如[1]或[2]記載之樹脂組成物，其中，上述聚烯烴樹脂之折射率為1.40~1.60。
[4]如[1]至[3]中任一項記載之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有上述異三聚氰酸酯化合物1~100質量份、及顏料10~1000質量份。
[5]如[4]記載之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有除顏料以外之無機填料10~500質量份。
[6]如[4]或[5]記載之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有流動性改善劑0.1~50質量份。
[7]一種反射器，其係由[1]~[6]中任一項記載之樹脂組成物之硬化物所構成。
[8]如[7]記載之反射器，其中，上述硬化物係於將上述樹脂組成物進行成形之後照射游離輻射而成。
[9]一種附反射器之引線框架，其係由[1]~[6]中任一項記載之樹脂組成物之硬化物所構成。
[10]一種半導體發光裝置，其於基板上具有光半導體元件、及設置於上述光半導體元件之周圍並使來自該光半導體元件之光反射至特定方向之反射器，且上述反射器為[7]或[8]記載之反射器。
藉由本發明而獲得之樹脂組成物於在成形後照射游離輻射進行硬化時，可減少游離輻射照射量，故而可獲得因游離輻射而引起之劣化較少之反射器。又，藉由本發明而獲得之樹脂組成物由於流動性優異，故而於利用射出成形等製作成形體時，加工性提昇。因此，可獲得形狀之再現性優異之成形物。
10‧‧‧光半導體元件
12‧‧‧反射器
14‧‧‧基板
16‧‧‧引線
18‧‧‧透鏡
圖1係表示本發明之半導體發光裝置之一例之概略剖視圖。
圖2係表示本發明之半導體發光裝置之一例之概略剖視圖。
[1.樹脂組成物]
本發明之樹脂組成物含有聚烯烴樹脂、異三聚氰酸酯化合物、及顏料，且該異三聚氰酸酯化合物為下述通式(1)所表示之化合物。
[式中，R1為可含有雜原子之碳數4~30之烴基，R2及R3表示碳數3~6之烯基，R2及R3可相同亦可不同]。
以下，針對本發明之樹脂組成物詳細地進行說明。再者，於本說明書中，可任意地採用被認為較佳之規定，較佳之規定彼此之組合可謂更佳。
<聚烯烴樹脂>
本發明之樹脂組成物所使用之所謂聚烯烴樹脂，係主鏈為由碳-碳鍵所構成之結構單元之聚合物，且亦存在碳鍵中包含環狀結構之情況。可為均聚物，亦可為與其他單體共聚而成之共聚物。碳-碳鍵由於不發生水解反應，故而耐水性優異。作為烯烴樹脂，例如可列舉使降莰烯衍生物進行開環複分解聚合而得之樹脂或其氫化物、乙烯、丙烯等烯烴之各均聚物、或乙烯-丙烯之嵌段共聚物、無規共聚物、或乙烯及/或丙烯與丁烯、戊烯、己烯等其他烯烴之共聚物，進而，乙烯及/或丙烯與乙酸乙烯酯等其他單體之共聚物等。其中，較佳為聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯，更佳為聚甲基戊烯，其原因在於：其具有熔點較高為230~240℃、即便成形溫度為280℃左右亦不會分解、耐化學品性及電氣絕緣性優異之特性。
上述所謂聚乙烯，可為乙烯之均聚物，亦可為乙烯與可和乙烯進行共聚之其他共聚單體(例如，丙烯、1-丁烯、1-己烯、1-辛烯等α-烯烴、乙酸乙烯酯、乙烯醇等)之共聚物。作為聚乙烯樹脂，例如可列舉：高密度聚乙烯(HDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、 直鏈低密度聚乙烯(LLDPE)、超低密度聚乙烯(VLDPE)、超高分子量聚乙烯(UHMWPE)、交聯聚乙烯(PEX)等。該等聚乙烯可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
上述所謂聚丙烯，可為丙烯之均聚物，亦可為丙烯與可和丙烯進行共聚之其他共聚單體(例如，乙烯、1-丁烯、1-己烯、1-辛烯等α-烯烴、乙酸乙烯酯、乙烯醇等)之共聚物。該等聚丙烯可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
作為上述聚甲基戊烯樹脂，較佳為4-甲基戊烯-1之均聚物，亦可為4-甲基戊烯-1與其他α-烯烴例如乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十八烯、1-二十烯、3-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯等碳數2至20之α-烯烴之共聚物中以4-甲基-1-戊烯為主體之共聚物。於為上述共聚物之情形時，就耐熱性之觀點而言，較佳為共聚有碳數10~18之烯烴(alkene)者，更佳為共聚有碳數16以上之烯烴(alkene)者。
藉由將本發明之樹脂組成物所使用之聚烯烴樹脂之折射率設為1.40~1.60，而尤其於將使用白色顏料作為顏料並將樹脂組成物進行成形所獲得之成形體製成反射器之情形時，可使光線反射率提昇。又，聚烯烴樹脂之重量平均分子量較佳為220,000~800,000。若重量平均分子量為220,000以上，則於將樹脂組成物進行成形所獲得之成形體中不易產生裂縫，故而較佳。例如，若於半導體發光裝置中產生有裂縫，則水分會滲入而使半導體發光元件發生故障，故而產品壽命會極端地變短。又，若重量平均分子量為800,000以下，則不難將樹脂組成物進行成形，故而較佳。聚 烯烴樹脂之重量平均分子量之下限值較佳為230,000以上，更佳為240,000以上。又，重量平均分子量之上限值較佳為700,000以下，更佳為650,000以下。再者，重量平均分子量較佳為利用凝膠滲透層析法(GPC)所測得之聚苯乙烯換算之重量平均分子量，但只要為可再現性較好地測定出重量平均分子量之方法，則並不限定於此。例如，可藉由例示利用適當之溶劑所提取之材料之方法對重量平均分子量進行測定。
作為利用GPC之重量平均分子量測定條件之例，可例示以下條件。
溶離液：鄰二氯苯
溫度：140~160℃
流速：1.0mL/min
試樣濃度：1.0/L
注入量：300μL
<異三聚氰酸酯化合物>
本發明之樹脂組成物所使用之異三聚氰酸酯化合物為下述通式(1)所表示之化合物。
[式中，R1為可含有雜原子之碳數4~30之烴基，R2及R3表示碳數3~6之烯基，R2及R3可相同亦可不同]。
R1為可含有雜原子之碳數4~30之烴基。於烴基中，較佳為 不具有烯烴性不飽和鍵之烴基。作為該等烴基，例如可列舉：烷基、環烷基、芳基、芳烷基等。作為烷基，例如可列舉：己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基、十八烷基、十九烷基、二十烷基等直鏈狀之烷基或支鏈狀之烷基。作為環烷基，例如可列舉：環己基、環庚基、環辛基、環壬基、環癸基、環十一烷基、環十二烷基等。作為芳基，可列舉：苯基、萘基、蒽基等。作為芳烷基，可列舉：苄基、苯乙基、三苯甲基、萘基甲基、蒽基甲基等。於該等烴基中，如上所述，可含有雜原子，作為雜原子，可列舉氧原子、氮原子、硫原子等雜原子。上述R1較佳為烷基，尤佳為碳數6~20之烷基。
R2及R3表示碳數3~6之烯基，可列舉：丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基等烯基。該等烯基中之碳-碳雙鍵之位置可為末端位，亦可為內部位。R2及R3可相同，亦可不同。作為R2及R3，尤佳為丙烯基，丙烯基之中較佳為烯丙基。並且，較佳為R2及R3均為烯丙基。
作為上述通式(1)所表示之異三聚氰酸酯化合物，例如若例示R2及R3均為烯丙基之情況之具體化合物，則可列舉：5-壬基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-癸基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-十二烷基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-十三烷基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-十四烷基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-環己基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-苯基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯、5-苄基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯等。
關於本發明之樹脂組成物，藉由使用通式(1)所表示之異三聚氰酸酯系化合物，可改善樹脂組成物之成形性及硬化處理。關於將樹 脂組成物進行成形之後之硬化處理，通常係照射游離輻射進行硬化處理，藉由使用通式(1)所表示之異三聚氰酸酯系化合物，與使用習知之3官能之交聯處理劑時相比，可減少游離輻射之照射量。因此，可減少使用之材料之劣化。又，通式(1)所表示之異三聚氰酸酯系化合物由於R1為碳數4~30且與烯烴樹脂之相溶性優異，故而樹脂組成物之流動性變高，於利用射出成形等製作成形體時，加工性提昇。
<顏料>
於本發明之樹脂組成物中可使用顏料。作為顏料，並無特別限定，於將樹脂組成物之硬化物製成反射器之情形時，作為顏料，可較佳地使用白色顏料或黑色顏料。作為白色顏料，可將氧化鈦、氧化鋁、滑石、氫氧化鋁、雲母、碳酸鈣、硫化鋅、氧化鋅、硫酸鋇、鈦酸鉀等單獨使用或者混合使用。白色顏料係為了對使本發明之樹脂組成物硬化而獲得之硬化物賦予白色系之色調而使用者，尤其藉由將其色調設為高度之白色，可使硬化物之光線反射率提昇。使本發明之樹脂組成物硬化而獲得之硬化物之光線反射率提昇者可製成反射器而使用。尤其於將硬化物製成反射器而使用之情形時，由於要求良好之光線反射率，故而作為白色顏料，較佳為使用容易獲取且光線反射率亦優異之氧化鈦。關於白色顏料之平均粒徑，考慮到成形性，且就獲得較高之反射率之觀點而言，於一次粒度分佈中，較佳為0.1~100μm，更佳為0.1~10μm，進而較佳為0.2~1μm。平均粒徑可設為利用雷射繞射法之粒度分佈測定之質量平均值D50而求出。
又，所謂黑色顏料，係至少於可見光區域(400~700nm)中光線反射率呈現出未達1%之粉末，為了對使本發明之樹脂組成物硬化而獲得之硬化 物賦予黑色系色調而使用，可使硬化物之光線反射率降低。此種已使光線反射率降低之硬化物亦可製成特定用途之LED之反射器而使用。作為黑色顏料，可較佳地使用碳黑或石墨。
<摻合比率>
本發明之樹脂組成物含有聚烯烴樹脂、異三聚氰酸酯化合物、及顏料，關於異三聚氰酸酯化合物，相對於聚烯烴樹脂100質量份，通常為1~100質量份，較佳為8~60質量份，更佳為10~50質量份。藉由將異三聚氰酸酯化合物之含量設為上述範圍內，可兼顧樹脂組成物之成形性及樹脂組成物之硬化物之硬化性。又，關於顏料，相對於聚烯烴樹脂100質量份，通常為10~1000質量份，較佳為50~800質量份，更佳為100~600質量份。藉由將顏料之含量設為上述範圍內，於由樹脂組成物而獲得之硬化物中，可充分地發揮顏料之效果，且於將樹脂組成物進行成形時，可確保成形性。
<除顏料以外之無機填料>
可使本發明之樹脂組成物進而含有除顏料以外之無機填料(以下，有時亦稱為無機填料)。藉由使其含有無機填料，可提昇使本發明之樹脂組成物硬化而獲得之硬化物之強度。作為此種無機填料，可使用纖維狀無機填料、板狀或粒子狀等之其他無機填料。
(纖維狀無機填料)
作為纖維狀無機填料，可列舉：玻璃纖維、石棉纖維、碳纖維、石墨纖維、金屬纖維、硼酸鋁晶鬚、鎂系晶鬚、矽系晶鬚、矽灰石、絲狀鋁英石、海泡石、礦渣纖維、硬矽鈣石、石膏纖維、二氧化矽纖維(silica fiber)、二氧化矽-氧化鋁纖維、氧化鋯纖維、氮化硼纖維、氮化矽纖維及硼纖維等。
(其他無機填料)
作為其他無機填料，可列舉：二氧化矽粒子、層狀矽酸鹽、經有機鎓離子交換之層狀矽酸鹽、玻璃薄片、非膨潤性雲母、石墨、金屬箔、陶瓷顆粒、黏土、雲母、絹雲母、沸石、膨潤土、白雲石、高嶺土、矽酸粉末、長石粉、白砂球(shirasu balloon)、石膏、均密石英質岩、碳鈉鋁石及白土富勒烯等碳奈米粒子等板狀或粒子狀之無機填料。
上述除顏料以外之無機填料之中，於將本發明之樹脂組成物製成反射器用而使用之情形時，就製成半導體發光裝置而使用時之機械強度或受溫度影響之形狀穩定性優異之觀點而言，較佳為使用玻璃纖維，尤佳為使用含有60質量%以上之二氧化矽(silicon dioxide)之玻璃纖維。玻璃纖維中之二氧化矽之比率更佳為65質量%以上，進而較佳為70質量%以上。
纖維狀填料之剖面形狀可為普通之大致圓形，亦可為扁平形狀等異形剖面。進而，亦可不為剖面形狀、剖面面積固定之纖維。該情形時之剖面面積可規定為將於長度方向上不同之剖面面積進行平均所獲得之剖面面積。作為一例，於纖維狀填料為玻璃纖維之情形時，作為剖面之尺寸，較佳為滿足上述之剖面面積之規定，且剖面之短徑D1為0.5μm以上且25μm以下，長徑D2為0.5μm以上且300μm以下，D2相對於D1之比D2/D1為1.0以上且30以下。又，玻璃纖維之平均纖維長度較佳為0.75μm以上且300μm以下。此種玻璃纖維亦稱為磨碎纖維，可將長纖維進行粉碎而獲得。關於上述除顏料以外之無機填料，相對於聚烯烴樹脂100質量份，通常可於10~500質量份之範圍內使用。
<流動性改善劑>
可使本發明之樹脂組成物進而含有流動性改善劑。藉由使其含有流動性改善劑，於將樹脂組成物進行成形時，尤其可提昇大量含有顏料或除顏料以外之無機填料之樹脂組成物的成形性。
作為流動性改善劑，可列舉聚乙烯蠟、聚丙烯蠟、極性蠟、液態石蠟、作為矽烷偶合劑而使用之矽烷化合物、及金屬皂等。上述流動性改善劑可僅使用1種，亦可將2種以上併用。
就無機物質相對於樹脂之分散性、相溶性較高、且於製成反射器時可使反射率、機械特性、尺寸穩定性提昇之觀點而言，尤佳為使用作為矽烷偶合劑而使用之矽烷化合物作為上述流動性改善劑。作為該等矽烷化合物，例如可列舉：六甲基二矽氮烷等二矽氮烷；環狀矽氮烷；三甲基矽烷、三甲基氯矽烷、二甲基二氯矽烷、甲基三氯矽烷、烯丙基二甲基氯矽烷、三甲氧基矽烷、苄基二甲基氯矽烷、甲基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、異丁基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、三甲基甲氧基矽烷、羥丙基三甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、正丁基三甲氧基矽烷、正十六烷基三甲氧基矽烷、正十八烷基三甲氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、及乙烯基三乙醯氧基矽烷等烷基矽烷化合物；γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、γ-(2-胺基乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-(2-胺基乙基)胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)3-胺基丙基三甲氧基矽烷、及N-β-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷等胺基矽烷化合物等。
關於上述流動性改善劑，相對於聚烯烴樹脂100質量份，通 常可於0.1~50質量份之範圍內使用。
<其他添加劑>
再者，於本發明之樹脂組成物中，只要無損本發明之效果，則可使其含有各種添加劑。例如，為了改善樹脂組成物之性質，可摻合各種聚矽氧粉末、熱塑性彈性體、有機合成橡膠、脂肪酸酯、甘油酸酯、硬脂酸鋅、硬脂酸鈣等內部脫模劑、或二苯甲酮系、水楊酸系、氰基丙烯酸酯系、異三聚氰酸酯系、草酸醯替苯胺系、苯甲酸酯系、受阻胺系、苯并三唑系、酚系等之抗氧化劑、或受阻胺系、苯甲酸酯系等之光穩定劑等添加劑。
本發明之樹脂組成物係可將已述之聚烯烴樹脂、異三聚氰酸酯化合物、及顏料及視需要而使用之除顏料以外之無機填料、流動性改善劑及其他添加劑進行熔融混練，以顆粒等造粒物之形式進行製造。作為熔融混練方法，可使用熔融混練擠出機、雙輥研磨機或三輥研磨機、均質機、行星式混合機等攪拌機、聚合物實驗室測試系統(PolyLab System)或密閉型混練機(Laboplastomill)等熔融混練機等公知之熔融混練方法。
由本發明之樹脂組成物所獲得之硬化物可藉由使用各種成形方法將該樹脂組成物製成特定形狀之成形體並對該成形體進行硬化處理而獲得。作為成形方法，可使用轉移成形、壓縮成形、射出成形等成形方法。例如，於使用射出成形方法之情形時，可於料缸溫度200~400℃、模具溫度20~150℃進行射出成形而獲得。作為對以此方式所獲得之成形體進行硬化處理之方法，通常可藉由照射游離輻射而獲得硬化物。作為游離輻射，可列舉電子束、紫外線等，就可於相對短時間內獲得硬化物之觀點而言，較佳為使用電子束。
作為游離輻射，於使用電子束之情形時，關於電子束之加速電壓，可根據使用之樹脂組成物之大小或成形體之厚度適當進行選定。例如，於厚度為1mm左右之成形體之情形時，通常可於加速電壓250~3000kV左右下使所使用之交聯處理劑進行交聯而進行硬化。再者，於電子束之照射中，由於加速電壓越高穿透能力越增加，故而於使用會因電子束而劣化之基材作為基材之情形時，藉由以電子束之穿透深度與成形體之厚度實質上成為相同之方式選定加速電壓，可抑制多餘之電子束對成形體之照射，從而可將因過量電子束而引起之成形體之劣化限制為最小限度。又，照射電子束時之吸收劑量可根據樹脂組成物之組成進行適當設定，較佳為使成形體中之交聯密度飽和之量，照射劑量較佳為50~600kGy，尤佳為100~250kGy。
進而，作為電子束源，並無特別限制，例如可使用Cockcroft Walton型、Van de Graaff型、共振變壓器型、絕緣芯變壓器型、或直線型、高頻高壓加速器型、高頻型等之各種電子束加速器。
[2.反射器]
本發明之反射器係將已述之本發明之樹脂組成物進行成形而成。
該反射器可與後文敘述之半導體發光裝置組合而使用，亦可與由其他材料所構成之半導體發光裝置(LED安裝用基板)組合而使用。
本發明之反射器主要具有使來自半導體發光裝置之LED元件之光朝透鏡(出光部)方向反射之作用。關於反射器之詳細情況，由於與應用於本發明之半導體發光裝置之反射器(後文敘述之反射器12)相同，故而此處進行省略。
[3.附反射器之引線框架]
本發明之附反射器之引線框架係將上文所述之本發明之樹脂組成物進行成形而成。引線框架表示用於載置反射器之基板。關於引線框架，只要為可用於半導體發光裝置之領域者，不論為何種引線框架均可使用。作為引線框架之材料，例如，可列舉由氧化鋁、或氮化鋁、莫來石、玻璃等之燒結體所構成之陶瓷等。除此以外，亦可列舉聚醯亞胺樹脂等具有可撓性之樹脂材料等。尤其，作為由金屬所構成之引線框架，多使用鋁、銅及銅合金，為了提昇反射率，亦多藉由銀等反射率較高之貴金屬進行鍍敷。尤其，利用金屬而形成之反射器用基板亦多稱為引線框架。形成於引線框架之端子部等可藉由半蝕刻而形成。具體而言，藉由在上述引線框架上將本發明之樹脂組成物進行射出成形而成形為所需之反射器形狀，藉此可製造本發明之附反射器之引線框架。
本發明之附反射器之引線框架之厚度(反射器之厚度)較佳為0.1~3.0mm，更佳為0.1~1.0mm，進而較佳為0.1~0.8mm。
本發明之附反射器之引線框架可藉由於其上載置LED晶片，進而藉由公知之密封劑進行密封，並進行黏晶而設為所需形狀，而製作半導體發光裝置。再者，本發明之附反射器之引線框架係作為反射器發揮作用，亦可作為支撐半導體發光裝置之框架而發揮作用。
[4.半導體發光裝置]
將本發明之半導體發光裝置例示於圖1。於本實施形態中，半導體發光裝置係於基板14上具有光半導體元件10、及設置於該光半導體元件10之周圍且使來自光半導體元件10之光反射至特定方向之具有光反射面之反射 器12而成。光半導體元件10較佳為LED元件或LED封裝。於半導體發光裝置中，反射器12相當於上述反射器，且光反射面之至少一部分(圖1之情況為全部)係利用由上文所述之本發明之反射器用樹脂組成物所構成之成形體構成。
光半導體元件10係釋出放射光(一般而言，於白色光LED中為UV或藍光)之例如具有藉由n型及p型之包覆層夾住由AlGaAs、AlGaInP、GaP或GaN所構成之活性層之雙異質構造的半導體晶片(發光體)，例如，呈一邊之長度為0.5mm左右之六面體之形狀。並且，於打線接合安裝之形態之情形時，經由引線16連接於未圖示之電極(連接端子)。
反射器12之形狀係依據透鏡18之端部(接合部)之形狀，通常為矩形、圓形、楕圓形等之筒狀或輪狀。於圖1之概略剖視圖中，反射器12為筒狀體(輪狀體)，且反射器12之所有端面接觸並固定於基板14之表面。
再者，為了提高來自光半導體元件10之光之指向性，反射器12之內面可錐狀地向上方(參照圖1)擴展。
又，反射器12於將透鏡18側之端部加工成與該透鏡18之形狀相應之形狀之情形時，亦可作為透鏡座發揮功能。
如圖2所示，反射器12可僅將光反射面側設為由本發明之樹脂組成物所構成之光反射層12b。於此情形時，關於光反射層12b之厚度，就降低熱阻等觀點而言，較佳為設為500μm以下，更佳為設為300μm以下。供光反射層12b形成之構件12a可由公知之耐熱性樹脂構成。
如已述般，於反射器12上設置有透鏡18，其通常為樹脂製， 亦存在根據目的、用途等而採用各種結構並進行著色之情況。
由基板14、反射器12及透鏡18所形成之空間部可為透明密封部，亦可視需要為空隙部。該空間部通常為填充有賦予透光性及絕緣性之材料等之透明密封部，可防止於打線接合安裝中因藉由直接接觸引線16而施加之力、及間接地施加之振動、衝擊等而自與光半導體元件10之連接部、及/或與電極之連接部引線16脫落、或切斷、或短路而產生之電性不良。又，同時，可保護光半導體元件10免受濕氣、塵埃等之影響，而歷經長時間地維持可靠性。
作為該賦予透光性及絕緣性之材料(透明密封劑組成物)，通常可列舉：聚矽氧樹脂、環氧聚矽氧樹脂、環氧系樹脂、丙烯酸系樹脂、聚醯亞胺系樹脂、聚碳酸酯樹脂等。該等之中，就耐熱性、耐候性、低收縮性及耐變色性之觀點而言，較佳為聚矽氧樹脂。
以下，針對圖1所示之半導體發光裝置之製造方法之一例進行說明。
首先，藉由使用具備特定形狀之模腔空間之模具之轉移成形、壓縮成形、射出成形等，將上述本發明之反射材樹脂組成物成形為特定形狀之反射器12。其後，藉由接著劑或接合構件將另行準備之光半導體元件10及電極固定於基板14，並利用引線16將LED元件與電極連接。繼而，向由基板14及反射器12所形成之凹部注入含有聚矽氧樹脂等之透明密封劑組成物，並藉由加熱、乾燥等使其硬化而製成透明密封部。其後，於透明密封部上配設透鏡18，而獲得圖1所示之半導體發光裝置。
再者，亦可於在透明密封劑組成物未硬化之狀態下載置透鏡18之後使 組成物硬化。
由本發明之樹脂組成物所獲得之成形體由於在照射游離輻射使其硬化時可減少游離輻射照射量，故而可獲得因游離輻射而引起之劣化較少之反射器、附反射器之引線框架。
實施例
繼而，藉由實施例對本發明進一步詳細地進行說明，但本發明絲毫不受該等例所限定。
再者，於本實施例及比較例中所使用之材料如下。
[樹脂成分]
‧聚甲基戊烯樹脂：MX002(三井化學(股)製造，商標註冊：TPX-MX002，密度0.833g/cm3，熔融峰值溫度224℃，折射率1.42)
‧聚丙烯樹脂：J137G[PrimePolymer(股)製造，Prime Polypro J137G，MI=30g/10min，折射率1.48]
‧聚乙烯樹脂：高密度聚乙烯[PrimePolymer(股)製造，Hi-Zex 1300J，MI=12g/10min，折射率1.53]
[異三聚氰酸酯化合物]
‧化合物1：三烯丙基異三聚氰酸酯
‧化合物2：5-十二烷基-1,3-二烯丙基異三聚氰酸酯[於通式(1)中，為R1為正十二烷基且R2及R3為烯丙基之化合物]
‧化合物3：單烯丙基二環氧丙基異三聚氰酸酯
[顏料成分]
‧氧化鈦：PF691(石原產業(股)製造 金紅石型結構 平均粒徑0.21 μm)
‧碳黑：#45(三菱化學(股)製造)
[除顏料以外之無機填料成分]
‧玻璃纖維：SS05DE-413SP(Nittobo(股)製造，纖維長度65μm，平均剖面面積41.6μm2，剖面形狀為圓形之玻璃纖維)
[流動性改善劑]
‧矽烷化合物：己基三甲氧基矽烷[KBM-3063(信越化學(股)製造)]
[其他添加劑]
‧脫模劑：硬脂酸鋅[SZ-2000(堺化學(股)製造)]
‧抗氧化劑(1)：IRGANOX1010(BASF Japan(股)製造)
‧抗氧化劑(2)：PEP36[雙(2,6-二-第三丁基-4-甲基苯基)新戊四醇二亞磷酸酯，ADEKA(股)製造，商品名：Adekastab PEP36]
[實施例1~10、比較例1~3]
如下述表1~表2所示般將各種材料進行摻合、混練，而獲得樹脂組成物。
再者，樹脂組成物係摻合各種材料並使用擠出機(Nippon Placon(股)MAX30：模頭直徑3.0mm)及造粒機(東洋精機製作所(股)MPETC1)進行而製作。針對所獲得之樹脂組成物，利用下述記載之方法對MVR(Melt Flow Rate)進行評價。又，利用射出成形機(Sodick(股)製造TR40ER)將樹脂組成物製作附反射器之引線框架成形體，並利用下述記載之方法對成形性進行評價。關於耐熱性及拉伸特性，對來自同一成形機之成形尺寸750mm×750mm×厚度0.5mm之成形體於加速電壓800kV以200kGy或340 kGy之吸收劑量照射電子束，並對所得之硬化物利用下述記載之方法進行評價。將評價結果示於表1及表2。
(評價1)
‧MVR(cm3/60秒)之測定及成形性之評價
樹脂組成物之MVR係藉由依據JIS K 7210：1999熱塑性塑膠之MVR記載之方法的方法而進行測定。具體而言，於試驗溫度280℃、試驗負載2.16kg、60秒之條件下進行。作為測定裝置，使用CEAST公司製造之熔體流動測試機。MVR係表示成形性之指標，其數值越大流動性越高，表示成形性越優異。
(評價2)
‧成形性
將上述所獲得之樹脂組成物利用射出成形機(Sodick(股)製造TR40ER)於厚度250μm之鍍銀引線框架上進行射出成形，而製作附反射器之引線框架成形體(樹脂厚度：700μm；外形尺寸：35mm×35mm；開口部：2.9mm×2.9mm；開口部數：36個)。射出成形機條件設為：料缸溫度：260℃；模具溫度：70℃；射出速度：200mm/sec；保壓力：100MPa；保壓時間：1sec；冷卻時間：15sec。成形性係按照以下基準對成形時之柱塞穩定性進行評價。
○：‧‧‧‧成形性良好，且柱塞位置穩定
△：‧‧‧‧可進行成形，但柱塞位置不穩定(存在產生不良之可能性)
×：‧‧‧‧無法進行成形
(評價3)
‧耐熱性
利用RSAG2(TA INSTRUMENTS製造)於測定溫度25~400℃、升溫速度5℃/min、應變(strain)0.1%之條件下測定成形體之各試樣之儲存彈性模數。將於270℃之儲存彈性模數示於下述表1~表2。
(評價4)
‧拉伸特性
依據JIS K 7162於25℃之溫度環境下使用拉伸壓縮試驗機(A&D(股)製造Tensilon RTF-1350)於拉伸速度0.3mm/min、夾頭間距離20mm之條件下對成形體之各試樣之拉伸彈性模數(MPa)進行測定，並根據所獲得之拉伸應力-應變曲線之最初之直線部分，藉由如下式進行計算。將測定結果示於下述表1~表2。
E=△ρ/△ε
E：拉伸彈性模數
△ρ：直線上之2點間之原平均剖面面積時之應力差
△ε：相同之2點間之應變差
如由上述實施例之結果所明白，實施例1~10所獲得之樹脂組成物顯示：與比較例1及2所獲得之樹脂組成物相比，MVR高至6cm3/60秒以上，成形性優異。
實施例1~7所獲得之樹脂組成物顯示：即便電子束照射量較少，亦具有充分之硬化性。又，實施例8~10所獲得之樹脂組成物顯示：若增多電子束照射量，則儲存彈性模數變高，耐熱性變高。相對於此，根據實施例1與比較例2之對比顯示：使用化合物3(單烯丙基二環氧丙基異三聚氰酸酯)作為異三聚氰酸酯化合物之比較例2係儲存彈性模數變低，耐熱性較差；根據實施例2與比較例3之對比顯示：使用化合物1(三烯丙基異三聚氰酸酯)作為異三聚氰酸酯化合物之比較例3係成形性較差，無法測定儲存彈性模數。
再者，實施例1及8之樹脂組成物、實施例2、7及9之樹脂組成物、以及實施例3及10之樹脂組成物係各樹脂組成物之成分組成相同而改變了電子束照射量之實施例。根據該等實施例顯示：即便電子束照射量較少，亦具有充分之儲存彈性模數。
並且，實施例1~10所獲得之樹脂組成物顯示：即便電子束照射量較少，亦具有充分之拉伸彈性模數。
10‧‧‧光半導體元件
12‧‧‧反射器
14‧‧‧基板
16‧‧‧引線
18‧‧‧透鏡

Claims (10)

  1. 一種樹脂組成物，其含有聚烯烴樹脂、異三聚氰酸酯(isocyanurate)化合物、及顏料，且該異三聚氰酸酯化合物為下述通式(1)所表示之化合物： [式中，R1為可含有雜原子之碳數4~30之烴基，R2及R3表示碳數3~6之烯基，R2及R3可相同亦可不同]。
  2. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，上述顏料為白色顏料或黑色顏料。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，上述聚烯烴樹脂之折射率為1.40~1.60。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有上述異三聚氰酸酯化合物1~100質量份、及顏料10~1000質量份。
  5. 如申請專利範圍第4項之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有除顏料以外之無機填料10~500質量份。
  6. 如申請專利範圍第4或5項之樹脂組成物，其中，相對於上述聚烯烴樹脂100質量份，含有流動性改善劑0.1~50質量份。
  7. 一種反射器，其係由申請專利範圍第1至6項中任一項之樹脂組成物之硬化物所構成。
  8. 如申請專利範圍第7項之反射器，其中，上述硬化物係於將上述樹脂組成物進行成形之後照射游離輻射而成。
  9. 一種附反射器之引線框架，其係由申請專利範圍第1至6項中任一項之樹脂組成物之硬化物所構成。
  10. 一種半導體發光裝置，其於基板上具有光半導體元件、及設置於上述光半導體元件之周圍並使來自該光半導體元件之光反射至特定方向之反射器，且上述反射器為申請專利範圍第7或8項之反射器。
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