TW201622189A - 熱電模組結構及其製造方法 - Google Patents
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Abstract
一種熱電模組的結構包括至少一基板、一熱電元件以及一絕緣保護結構。熱電元件配置在基板上。絕緣保護結構設置於熱電元件之周圍。熱電元件包括至少三個電極板、一第一型熱電材料、一第二型熱電材料以及一擴散阻障結構。三個電極板當中的一第一電極板和一第二電極板配置在基板上。第一型熱電材料配置在第一電極板上。第二型熱電材料配置在第二電極板上。三個電極板當中的一第三電極板配置在第一型熱電材料和第二型熱電材料上。擴散阻障結構配置在第一型熱電材料和第二型熱電材料之兩端。另外，一種熱電模組結構的製造方法亦被提出。
Description
本揭露是有關於一種模組結構及其製造方法，且特別是有關於一種熱電模組結構及其製造方法。
熱電模組應用在廢熱回收利用已成為趨勢。為因應廢熱的應用溫度，中高溫熱電材料與熱電模組近期已逐漸被開發。然而，中溫熱電材料之工作溫度為200~600℃，低溫模組所用富錫銲料之熔點皆小於232℃。當應用溫度高於200℃時，多數的銲料會發生熔化，導致結構坍塌等問題。現今中溫熱電模組為避免上述問題，目前採用兩種製造方法，一種為擴散接合法(Diffusion bonding method)，另一種為硬銲法(Brazing method)。擴散接合法是同時施加壓力與提高環境溫度於材料上，將兩種固態材料直接進行固固接合的一種方式。利用原子在接合界面上進行相互擴散以達到接合的目的。接合時的環境溫度通常為兩固態材料的熔點一半以上以加速原子的擴散。而加壓的目的則是消除兩物件因粗
糙表面相互接觸所形成的孔洞。擴散接合法會導致十分嚴重的是氧化問題。亦即，高溫下若接合材料的表面形成穩定的氧化物，將會影響接合之品質，例如機械強度降低、熱阻及電阻升高使熱電模組優值及轉換效率下降等。並且，在加壓過程中接面的塑性變形亦會降低材料功能。
此外，若模組組裝的溫度太高，除了造成原子大量擴散加速熱電材料的劣化外，尚有熱膨脹係數不匹配(CTE mismatch)引起的可靠度問題等。低溫熱電模組常使用鎳作為擴散阻障層，可以有效阻擋錫、銅與銀的擴散，然而鎳與熱電材料中的碲容易發生擴散反應，生成鎳碲(NiTe)介金屬。同時，鎳亦容易擴散至N型的Bi2Te3內而影響熱電材料的功能。上述兩種情形皆會劣化熱電材料的表現。另外，相關研究指出若將鎳作為中溫熱電材料Pb0.5Sn0.5Te之擴散阻障層，於組裝後的介面處會產生一層複雜的介金屬化合物，造成介面電阻大幅上升。此種行為會降低模組的有效優值，因此開發更為適當的擴散阻障層以取代鎳的使用是刻不容緩的。
本揭露提供一種熱電模組結構及其製造方法，具高溫保護(high temperature protection)與擴散阻障(diffusion barrier)功能。
本揭露的一種熱電模組的結構包括至少一基板、一熱電
元件、至少三個電極板以及一絕緣保護結構。熱電元件配置在至少一基板上。絕緣保護結構設置於熱電元件之周圍。熱電元件包括至少三個電極板、一第一型熱電材料、一第二型熱電材料以及一擴散阻障結構。至少三個電極板當中的一第一電極板和一第二電極板作為熱電元件的一端配置在至少一基板上。第一型熱電材料配置在第一電極板上。第一型熱電材料的一端與第一電極板電性連接。第二型熱電材料配置在第二電極板上。第二型熱電材料的一端與第二電極板電性連接。至少三個電極板當中的一第三電極板作為熱電元件的另一端配置在第一型熱電材料和第二型熱電材料上。第三電極板與第一型熱電材料的另一端及第二型熱電材料的另一端電性連接。擴散阻障結構配置在第一型熱電材料和第二型熱電材料之兩端。
本揭露的一種熱電模組的製造方法包括如下步驟。在一第一型熱電材料及一第二型熱電材料之兩端形成一擴散阻障結構。將至少三個電極板當中的一第一電極板和的一第二電極板作為一熱電元件的一端配置在至少一基板上。分別將兩端包括擴散阻障結構的第一型熱電材料和第二型熱電材料配置在至少三個電極板當中的第一電極板和的第二電極板之上。將至少三個電極板當中的一第三電極板作為熱電元件的另一端配置在兩端包括擴散阻障結構的第一型熱電材料和第二型熱電材料之上，以形成一熱電元件。在熱電元件之周圍形成一絕緣保護結構，以形成一熱電模組。第一型熱電材料的一端與第一電極板電性連接。第二型熱
電材料的一端與第二電極板電性連接。第三電極板與第一型熱電材料的另一端及第二型熱電材料的另一端電性連接。
基於上述，本揭露的熱電模組包括絕緣保護結構，其可避免各元件及層狀結構的材料高溫氧化與劣化。本揭露的熱電模組包括單層或多層的擴散阻障結構具有緩衝及降低熱膨脹係數不匹配的功能。
為讓本揭露的上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
100、300、400、500、600、700、800、900‧‧‧熱電模組
110、310、410、510、610、710、810、910‧‧‧第一基板
120、420、620、720、820、920‧‧‧第二基板
130A、330A、430A、530A、630A、730A、830A、930A‧‧‧第一電極板
130B、330B、430B、530B、630B、730B、830B、930B‧‧‧第二電極板
140、340、440、540、640、740、840、940‧‧‧第三電極板
150、350、450、550、650、750、850、950‧‧‧熱電元件
1150、1250、1350、1450‧‧‧熱電接腳
152、352、452、552、652、752、852、952‧‧‧第一擴散阻障層
154、354、454、554、654、754、854、954‧‧‧第二擴散阻障層
156A、356A、456AL、456AH、556A、656A、756AL、756AH、856A、956AL、956AH‧‧‧第一型熱電材料
156B、356B、456BL、456BH、556B、656B、756BL、756BH、856B、956BL、956BH‧‧‧第二型熱電材料
1156、1256、1356、1456‧‧‧熱電材料
160、360、460、560、660、760、860、960、1360‧‧‧第一接合結構
170、370、470、570、670、770、870、970、1370‧‧‧第二接合結構
180、380、480、580、680、780、880、980‧‧‧絕緣保護結構
200‧‧‧熱電塊材
453、753、953‧‧‧第三擴散阻障層
1152、1154、1252、1254、1352、1354、1452、1454‧‧‧擴散阻障結構
S‧‧‧元件設置空間
S200、S210、S220、S230‧‧‧熱電塊材製作方法的步驟
S300、S310、S320、S400、S410、S420、S430、S600、S610、S620、S630、S900、S910、S920、S930‧‧‧熱電模組製造方法的步驟
圖1、圖5、圖7至圖8、圖10至圖12、圖14分別繪示本揭露多個不同範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。
圖2繪示本揭露一範例實施例之熱電塊材的製作方法。
圖3繪示圖2的絕緣保護結構模型的上視示意圖及側視示意圖。
圖4、圖6、圖9、圖13分別繪示本揭露多個不同範例實施例之熱電模組的製造方法。
圖15、圖16分別繪示本揭露多個不同範例實施例之熱電接腳的結構的概要示意圖。
圖17、圖18繪分別示本揭露多個不同範例實施例之熱電接腳的結構及接合結構的概要示意圖。
圖19繪示本揭露一範例實施例之層狀結構Ag/PbTe/Ag的熱電特性圖。
一般而言，熱電模組目前的應用溫度持續提高。高溫負載導致熱電材料會產生自發性揮發與析出。在相關技術中，熱電模組通常僅在其外圍包覆一層密封圈，確保模組內部的溫度穩定，但往往過高溫度可能造成材料氧化或氣爆行為。此外，應用在中高溫的熱電模組，其中的擴散阻障層在高溫負載下，無法抑止熱電材料與接合結構的材料之間的擴散反應。個結構的材料之間的擴散反應易導致介金屬化合物、孔洞與裂紋之生成。
本揭露提出利用耐高溫的絕緣膠材直接覆蓋熱電塊材周圍，作為絕緣保護結構，以避免高溫對於熱電元件周圍造成氧化、材料揮發與析出。在本揭露中，絕緣保護結構包覆熱電元件的形式至少可分為兩種。其中一種例如是熱電接腳包覆，此種形式的絕緣保護結構是直接覆蓋在作為熱電接腳的各熱電元件之兩端以外的表面，並緊密貼合，亦即此例的絕緣保護結構實質上覆蓋熱電元件的周圍。另一種例如是模組空隙完整包覆，此種形式的絕緣保護結構實質上完全填滿熱電模組內部由基板、電極板及熱電材料三者之間的空隙。亦即此例的絕緣保護結構實質上完整填滿模組內的空隙。另外，本揭露的絕緣保護結構也可以是配置在基板上的阻隔結構。此阻隔結構圍繞熱電模組內部的所有熱電
元件，並且與上下基板或電極板形成一真空狀態的密閉空間。另一方面，本揭露結合耐高溫的絕緣保護結構，當熱電材料在製備成塊材時，即可在熱壓過程中，連同熱電熱電材料與擴散阻障結構批次(batch)製作完成，藉此縮減熱電模組之製作流程與時間。
此外，本揭露提供利用高熔點的材料，例如玻璃、釉漆或陶瓷，作為中高溫熱電模組的絕緣保護結構，可避免在中高溫負載下熱電材料發生氣化與揮發行為，影響材料之特性。另外，模組化的熱電元件可快速將擴散阻障結構與熱電材料批次熱壓，以形成陣列式熱電接腳，大幅降低材料製作時間。本揭露的熱電模組結構亦利用合適的金屬材料作為熱電模組之擴散組障結構，以抑止接合結構的金屬材料或接點合金與熱電材料的材料產生交互擴散影響，防止孔洞或裂紋生成，避免影響元件可靠度。以下提出多個範例實施例來說明本揭露，然而本揭露不僅限於所例示的多個範例實施例。又範例實施例之間也允許有適當的結合。
圖1繪示本揭露一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖1，本範例實施例之熱電模組100包括一第一基板110、一第二基板120及至少一個熱電元件150。熱電元件150包括一第一電極板130A、一第二電極板130B、一第三電極板140。第一基板110、熱電元件150及第二基板120形成一堆疊結構。第一電極板130A和第二電極板130B作為熱電元件150的一端配置在第一基板110上。第三電極板140作為熱電元件150的另一端配置在第一型熱電材料156A和第二型熱電材料156B上。在本範
例實施例中，熱電模組100之組裝例如是以硬銲法或固液擴散接合方法或者利用奈米銀材料來接合各元件及層狀結構，以形成堆疊結構，但本揭露並不加以限制。在一範例實施例中，熱電模組100之組裝也可以是以直接壓合的方式來達成電氣之連接。
在本範例實施例中，熱電元件150之周圍包括一絕緣保護結構180，至少可避免第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B受高溫負載下產生氧化、材料揮發、析出或劣化，影響到熱電模組100之輸出性能。在本範例實施例中，絕緣保護結構180的材料是選自玻璃、釉漆及陶瓷三者其中之一，但本揭露並不加以限制。在本範例實施例中，絕緣保護結構180是完整包覆熱電模組100內部的空隙。也就是說，絕緣保護結構180實質上完全填滿熱電模組100內部由第一基板110、第一電極板130A、第二電極板130B、第一型熱電材料156A、第二型熱電材料156B、第三電極板140以及第二基板120之間的空隙。在一範例實施例中，絕緣保護結構180也可不填充熱電模組100內部第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B之間的空隙，使兩者之間保持空腔的狀態。
在本範例實施例中，熱電元件150更包括第一型熱電材料156A、第二型熱電材料156B及一擴散阻障結構。此擴散阻障結構分別配置在第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B之兩端，在本範例實施例中，第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的兩端包括擴散阻障結構，即第一擴散阻障層152及第二
擴散阻障層154，分別用以阻止第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B以及第一、第二接合結構160、170之材料彼此擴散。在本範例實施例中，位於第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的兩端分別是單一層的第一、第二擴散阻障層152、154，其材料例如是選自銀、銅、鋁及鍺四者其中之一。在另一範例實施例中，擴散阻障結構可以包括多層結構的擴散阻障層，其材料之組合例如是選自銀/鍺、銅/鍺、銀/碳及銅/碳四者其中之一，可有效阻止其兩側的材料成分擴散及降低應力，也可進一步改善熱膨脹係數不匹配的問題(coefficient of thermal expansion mismatch，CTE mismatch)。應注意的是，在本範例實施例中，位於第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的兩端的擴散阻障結構所包括的擴散阻障層之數量及其材料的選擇僅用以例示說明，本揭露並不限於此。在一範例實施例中，多層結構的擴散阻障層可合而為一，由不同成分的及濃度的材料層構成，形成一功能梯度(functional grade)的擴散阻障層，亦可有效阻止其兩側的材料成分擴散及降低應力。在此例中，擴散阻障層也可以是漸進成分的材料所組成的，具應力緩衝以及改善熱膨脹係數不匹配的問題。在另一範例實施例中，位於第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的兩端的擴散阻障結構也可與其各自堆疊的第一、第二接合結構160、170結合成一單一層狀結構。
在本範例實施例中，第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B是以第一電極板130A、第二電極板130B及第三電極板
140彼此電性連接。第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B可以是以串聯阻態連接或並聯阻態連接，本揭露並不加以限制。在本範例實施例中，熱電模組100更包括第一接合結構160及第二接合結構170。第一接合結構160配置在第一型熱電材料156A與第一電極板130A之間，並且配置在第二型熱電材料156B與第二電極板130B之間。因此，第一型熱電材料156A的一端與第一電極板130A電性連接，第二型熱電材料156B的一端與第二電極板130B電性連接。第二接合結構170配置在第一型熱電材料156A與第三電極板140之間，並且配置在第二型熱電材料156B與第三電極板140之間。因此，第一型熱電材料156A的另一端以及第二型熱電材料156B的另一端與第三電極板140電性連接。。第一接合結構160及第二接合結構170用以作為組裝焊料，分別接合第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的第一擴散阻障層152與第一電極板130A、第二電極板130B，以及接合第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B的第二擴散阻障層154與第三電極板140。在本範例實施例中，第一接合結構160及第二接合結構170包括可將導電的金屬或非金屬材料，本揭露並不加以限制。在本範例實施例中，第一接合結構160及第二接合結構170的形成方法包括但不限於包括電鍍程序、無電鍍程序、濺鍍用或化學氣相沈積程序。在以固液擴散接合方法來組裝熱電模組100的範例實施例中，第一接合結構160及第二接合結構170可以是錫金屬薄膜。
應注意的是，圖1雖僅繪示熱電模組100包括兩個第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B作為熱電元件150的熱電接腳，但其數量僅用以例示說明，本揭露並不加以限制。從俯視角度來看，第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B可以是以陣列形式設置在第一基板110上，以形成多個熱電元件150。在本範例實施例中，第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B包括可將熱轉換為電的材料，其可為P型熱電材料或是N型熱電材料。舉例來說，各熱電材料156包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3系列合金材料，但本揭露不限於此。在本範例實施例中，第一型熱電材料156A例如是P型熱電材料，第二型熱電材料156B例如是N型熱電材料。惟本揭露並不加以限制，在一範例實施例中，第一型熱電材料156A例如是N型熱電材料，第二型熱電材料156B例如是P型熱電材料。
在本範例實施例中，擴散阻障層的材料與第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B可形成介金屬化合物，至少可增強熱電元件150的操作性能。在擴散阻障層的材料是銀以及各熱電材料是PbTe合金材料的範例實施例中，擴散阻障層與各熱電材料之間會形成Ag2Te之介金屬化合物，可提高熱電元件的熱電優值係數。
圖2繪示本揭露一範例實施例之熱電塊材的製作方法。圖3繪示圖2的絕緣保護結構模型的上視示意圖及側視示意圖。請參考圖1至圖3，以圖1的熱電模組100為例，在將基板110、
120、第一電極板130A、第二電極板130B、第三電極板140與第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B接合之前，本揭露可預先批次製作包括第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B及擴散阻障結構152、154的熱電塊材200。在本範例實施例中，絕緣保護結構180的模型是在絕緣保護塊材上先形成多個以陣列方式排列的元件設置空間S，如圖2所示的步驟S200。因此，圖3所繪示者僅包括絕緣保護結構180的模型，其元件設置空間S內尚未形成第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B。接著，在步驟S210中，在各元件設置空間S內形成第一擴散阻障層152。之後，在步驟S220中，在不同的第一擴散阻障層152上分別形成第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B。繼之，在步驟S230中，在第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B上分別形成第二擴散阻障層154。至此，本範例實施例的熱電塊材200已完成，其元件設置空間S內各自形成作為熱電接腳的第一型熱電材料156A及第二型熱電材料156B。亦即，第一擴散阻障層152、第一型熱電材料156A、第二型熱電材料156B及第二擴散阻障層154在各元件設置空間S內形成堆疊結構的熱電接腳。在本範例實施例中，第一、第二擴散阻障層152、154的形成方法包括但不限於包括電鍍程序、無電鍍程序、濺鍍用或化學氣相沈積程序。在本範例實施例中，熱電塊材200的製作方法例如可利用耐高溫的絕緣保護結構的模型直接熱壓，以形成陣列式熱電塊材200，其各元件設置空間S包含擴散阻障層與熱電材料同時熱壓成型，從而可
縮減熱電塊材製作與模組組裝時程。
圖4繪示本揭露一範例實施例之熱電模組的製造方法。請參考圖1及圖4，以圖1的熱電模組100為例，在本範例實施例中，首先，在步驟S400中，提供第二基板120，其上已預先形成第三電極板140以及第二接合結構170。接著，在步驟S410中，將熱電塊材200配置在第一基板110上。在此步驟中，第一基板110上已預先形成第一電極板130A、第二電極板130B以及第一接合結構160。在本範例實施例中，熱電塊材200例如是以圖2所例示的製作方法來批次製造完成，惟本揭露並不加以限制。之後，在步驟S420中，將第一基板110與第二基板120進行組裝，形成第一基板110、第一電極板130A、第二電極板130B、第一型熱電材料156A、第二型熱電材料156B、第三電極板140及第二基板120的堆疊結構。在此步驟中，熱電模組100之組裝方式例如是以硬銲法或固液擴散接合方法或者利用奈米銀材料來接合各元件及層狀結構，以形成堆疊結構。在一範例實施例中，熱電模組100之組裝方式也可以是進行一加壓加熱程序，或是直接壓合程序來接合各元件及層狀結構，本揭露並不加以限制。接著，在步驟S430中，再將絕緣保護結構180填充滿熱電模組100之空隙，以充分保護各元件及層狀結構。
圖5繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖1及圖5，本範例實施例之熱電模組500類似於圖1範例實施例之熱電模組100，惟兩者之間主要的差異例如在
於本範例實施例之熱電模組500並沒有包括第二基板170。在本範例實施例中，沒有包括第二基板的熱電模組500在熱電轉換應用時，其第三電極板540例如是沒有透過第二基板而直接貼附在熱源。此方式可避免第二基板因長期貼附在熱源而導致第二基板的材料劣化，或者第二基板和第三電極板540的材料之間產生物理或化學變化影響熱電模組500的熱電轉換效率及輸出性能。
圖6繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的製造方法。請參考圖4至圖6，本範例實施例之熱電模組的製造方法類似於圖4範例實施例之熱電模組的製造方法，惟兩者之間主要的差異例如如下。以圖5的熱電模組500為例，在本範例實施例中，步驟S600所提供的是第三電極板540，其上已預先形成第二接合結構570。此外，在步驟S620中，所組裝完成的堆疊結構包括第一基板510、第一電極板530A、第二電極板530B、第一型熱電材料556A、第二型熱電材料556B及第三電極板540，沒有包括第二基板。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組500及其製造方法可以由圖1至圖4範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖7繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖1及圖7，本範例實施例之熱電模組700類似於圖1範例實施例之熱電模組100，惟兩者之間主要的差異例如在於本範例實施例之熱電模組700是使用堆疊式的第一型熱電材料
756AH、756AL及堆疊式的第二型熱電材料756BH、756BL結構作為熱電接腳，來提升熱電模組700之輸出性能。熱電材料756AH、756AL、756BH、756BL可根據不同溫度端選擇所對應的材料系統。在熱電轉換應用時，第一基板710及第二基板720例如分別是靠近冷源及熱源的應用端，因此，熱電材料756AH、756AL、756BH、756BL可選擇適合的材料系統，以符合實際應用需求。在本範例實施例中，第一型熱電材料756AH、756AL之間更包括一第三擴散阻障層753，並且第二型熱電材料756BH、756BL之間也包括第三擴散阻障層753，用以阻止熱電材料756AH、756AL、756BH、756BL的材料分子之間彼此擴散，影響熱電模組700的熱電轉換效率及輸出性能。在另一範例實施例中，熱電模組700也可以不包括第二基板170。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組700及其製造方法可以由圖1至圖6範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖8繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖1及圖8，本範例實施例之熱電模組800類似於圖1範例實施例之熱電模組100，惟兩者之間主要的差異例如在於本範例實施例之絕緣保護結構880是熱電接腳包覆形式。在本範例實施例中，絕緣保護結構880是直接覆蓋在作為熱電接腳的第一型熱電材料856A、第二型熱電材料856B之兩端以外的表面，並緊密貼合，亦即此例的絕緣保護結構880是實質上覆蓋熱電元
件850的周圍。
圖9繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的製造方法。請參考圖8及圖9，本範例實施例之熱電模組的製造方法類似於圖4範例實施例之熱電模組的製造方法，惟兩者之間主要的差異例如如下。以圖8的熱電模組800為例，在本範例實施例中，步驟S910所提供的第一基板810，其上已預先形成第一電極板830A、第二電極板830B以及第一接合結構860，並且已批次完成多個以陣列方式排列的熱電元件850。在此步驟中，第一型熱電材料856A、第二型熱電材料856B的周圍尚未包覆絕緣保護結構880。此外，在步驟S930中，再將組裝、接合完成的熱電模組800浸泡在液態或溶融態的耐熱絕緣材而後抽出固化或者霧灑(spray)耐熱絕緣材在第一型熱電材料856A、第二型熱電材料856B的周圍(即以噴霧或浸泡的方式在第一型熱電材料856A、第二型熱電材料856B的周圍形成耐熱絕緣材)，以形成絕緣保護結構880來保護各元件及層狀結構。因此，在本揭露的範例實施例中，絕緣保護結構不一定需要延伸到基板周圍。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組800及其製造方法可以由圖1至圖4範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖10繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖8及圖10，本範例實施例之熱電模組300類似於圖8範例實施例之熱電模組800，惟兩者之間主要的差異例如
在於本範例實施例之熱電模組300並沒有包括第二基板820。在本範例實施例中，沒有包括第二基板的熱電模組300在熱電轉換應用時，其第三電極板340例如是沒有透過第二基板而直接貼附在熱源。此方式可避免第二基板因長期貼附在熱源而導致第二基板的材料劣化，或者第二基板和第三電極板的材料之間產生物理或化學變化影響熱電模組300的熱電轉換效率及輸出性能。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組300及其製造方法可以由圖6、圖8及圖9範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖11繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖8及圖11，本範例實施例之熱電模組400類似於圖8範例實施例之熱電模組800，惟兩者之間主要的差異例如在於本範例實施例之熱電模組400使用堆疊式的第一型熱電材料456AH、456AL及堆疊式的第二型熱電材料456BH、456BL作為熱電接腳，來提升熱電模組400之輸出性能。熱電材料456AH、456AL、456BH、456BL可根據不同溫度端選擇所對應的材料系統。在熱電轉換應用時，第一基板410及第二基板420例如分別是靠近冷源及熱源的應用端，因此，熱電材料456AH、456AL、456BH、456BL可選擇適合的材料系統，以符合實際應用需求。在本範例實施例中，熱電材料456AH、456AL之間更包括一第三擴散阻障層453，並且熱電材料456AH、456AL之間也包括第三擴散阻障層453，用以阻止熱電材料456AH、456AL、456BH、456BL
的材料分子之間彼此擴散，影響熱電模組400的熱電轉換效率及輸出性能。在另一範例實施例中，熱電模組400也可以不包括第二基板870。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組400及其製造方法可以由圖8至圖10範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖12繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖1及圖12，本範例實施例之熱電模組600類似於圖1範例實施例之熱電模組100，惟兩者之間主要的差異例如在於本範例實施例之絕緣保護結構680是配置在基板上的阻隔結構。此阻隔結構680圍繞熱電模組650內部的所有熱電元件，並且與上下基板或電極板形成一真空狀態的密閉空間，以保護熱電模組600內部的各元件及層狀結構。也就是說，從圖12所繪示的概要示意圖來看，本範例實施例在熱電模組600之周圍放置阻隔檔板(dam bar)作為阻隔結構680，使其形成密閉式結構。熱電模組600內部為真空狀態，此阻隔檔板與絕緣材料相同，都可避免各元件及層狀結構的材料高溫氧化與劣化。
圖13繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的製造方法。請參考圖12及圖13，本範例實施例之熱電模組的製造方法類似於圖8範例實施例之熱電模組的製造方法，惟兩者之間主要的差異例如如下。以圖12的熱電模組600為例，在本範例實施例中，步驟S310所提供的第一基板610，其上已預先形成絕緣保護結構
680、第一電極板630A第二電極板630B以及第一接合結構660，並且已批次完成多個以陣列方式排列的第一型熱電材料656A、第二型熱電材料656B。在此步驟中，絕緣保護結構680的形成方式可以是另外在基板上配置的阻隔結構。或者是，類似於圖2的步驟S200，在一絕緣保護塊材上先形成一個完整的元件設置空間，其大小足以容置多個陣列排列的第一型熱電材料656A、第二型熱電材料656B，之後，再將多個第一型熱電材料656A、第二型熱電材料656B配置在所述元件設置空間。此外，在本範例實施例中，步驟S300至S320例如是在真空環境下進行，以確保熱電模組600內部為真空狀態。在一範例實施例中，若熱電模組600內部不為真空狀態，熱電模組600的內部也可以填充氮氣，以避免各元件及層狀結構的材料高溫氧化與劣化。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組600及其製造方法可以由圖1至圖4範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
圖14繪示本揭露另一範例實施例之熱電模組的結構的概要示意圖。請參考圖12及圖14，本範例實施例之熱電模組900類似於圖12範例實施例之熱電模組600，惟兩者之間主要的差異例如在於本範例實施例之熱電模組900使用堆疊式的第一型熱電材料956AH、956AL及堆疊式的第二型熱電材料956BH、956BL作為熱電接腳，來提升熱電模組900之輸出性能。熱電材料956AH、956AL、956BH、956BL可根據不同溫度端選擇所對應的
材料系統。在熱電轉換應用時，第一基板910及第二基板920例如分別是靠近冷源及熱源的應用端，因此，熱電材料956AH、956AL、956BH、956BL可選擇適合的材料系統，以符合實際應用需求。在本範例實施例中，熱電材料956AL、956AH之間更包括一第三擴散阻障層953，並且熱電材料956BL、956BH之間也包括第三擴散阻障層953，用以阻止熱電材料956AH、956AL、956BH、956BL的材料分子之間彼此擴散，影響熱電模組900的熱電轉換效率及輸出性能。
另外，本揭露之範例實施例的熱電模組900及其製造方法可以由圖12至圖13範例實施例之敘述中獲致足夠的教示、建議與實施說明，因此不再贅述。
在本揭露中，位於各熱電材料兩端的擴散阻障結構可包括一至多層擴散阻障層。以下提出多個範例實施例來說明擴散阻障結構，然而本揭露不僅限於所例示的多個範例實施例。又範例實施例之間也允許有適當的結合。
圖15繪示本揭露一範例實施例之熱電接腳的結構的概要示意圖。請參考圖15，本範例實施例之熱電接腳1150包括一熱電材料1156以及擴散阻障結構1152、1154。擴散阻障結構1152、1154分別位於熱電材料1156的兩端，三者形成一堆疊結構。在本範例實施例中，擴散阻障結構1152、1154分別是單一層的層狀結構，其材料例如是選自銀、銅、鋁及鍺四者其中之一。第一、第二擴散阻障層1152、1154的材料之選擇可以相同或不相同，本揭露並
不加以限制。在熱電材料1156的兩端形成。擴散阻障結構1152、1154的方法包括但不限於電鍍程序、無電鍍程序、濺鍍用或化學氣相沈積程序。在本範例實施例中，熱電材料1156例如是P型熱電材料或N型熱電材料。
圖16繪示本揭露另一範例實施例之熱電接腳的結構的概要示意圖。請參考圖16，本範例實施例之熱電接腳1250包括一熱電材料1256以及擴散阻障結構1252、1254。擴散阻障結構1252、1254分別位於熱電材料1256的兩端，三者形成一堆疊結構。在本範例實施例中，擴散阻障結構1252、1254分別是多層的層狀結構。以本範例實施例之三層的層狀結構為例，其材料的組合例如是銀、鎳及銅。以雙層的層狀結構為例，其材料的組合例如是選自銀/鍺、銅/鍺、銀/碳及銅/碳四者其中之一。擴散阻障結構1252、1254的材料之選擇可以相同或不相同，本揭露並不加以限制。在本範例實施例中，熱電材料1256例如是P型熱電材料或N型熱電材料。
圖17繪示本揭露另一範例實施例之熱電接腳的結構及接合結構的概要示意圖。請參考圖17，本範例實施例之熱電接腳1350包括一熱電材料1356以及擴散阻障結構1352、1354。擴散阻障結構1352、1354分別位於熱電材料1356的兩端，三者形成一堆疊結構。圖17更繪示了熱電接腳1350配置在下上的兩層第一、第二接合結構1360、1370。在本範例實施例中，擴散阻障結構1352、1354例如是由不同成分的及濃度的材料層構成，分別形成一功能
梯度的擴散阻障層，亦可有效阻止其兩側的材料成分擴散及降低應力。在此例中，擴散阻障層例如是漸進成分的材料所組成的，具應力緩衝以及改善熱膨脹係數不匹配的問題。在本範例實施例中，熱電材料1356例如是P型熱電材料或N型熱電材料。
圖18繪示本揭露另一範例實施例之熱電接腳的結構及接合結構的概要示意圖。請參考圖18，本範例實施例之熱電接腳1450包括一熱電材料1456以及結合接合結構的擴散阻障結構1452、1454。擴散阻障結構1452、1454分別位於熱電材料1456的兩端，三者形成一堆疊結構。在本範例實施例中，接合結構與擴散阻障結構1452、1454進行反應以分別形成一介金屬化合物的層狀結構，此層狀結構即是結合了銲層的(solderable)功能梯度擴散阻障層。舉例而言，接合結構例如是錫金屬薄膜，擴散阻障結構1452、1454例如包括銀、鎳或是銅金屬薄膜，在進行一壓合以及加熱處理程序之後，接合結構與擴散阻障結構1452、1454進行反應以形成一銀錫、鎳錫或銅錫合金介金屬化合物。在一範例實施例中，錫金屬薄膜完全反應形成銀錫、鎳錫或銅錫合金之介金屬化合物，且銀、鎳或是銅金屬薄膜仍有部分殘留。在本範例實施例中，熱電材料1456例如是P型熱電材料或N型熱電材料。
在本揭露中，擴散阻障層的材料與各熱電材料可形成介金屬化合物，至少可增強熱電元件的操作性能。在擴散阻障層的材料是銀以及各熱電材料是PbTe合金材料的範例實施例中，擴散阻障層與各熱電材料之間會形成Ag2Te之介金屬化合物。
圖19繪示本揭露一範例實施例之層狀結構Ag/PbTe/Ag的熱電特性圖。在本範例實施例中，層狀結構Ag/PbTe/Ag的擴散阻障層Ag與各熱電材料PbTe之間會形成Ag2Te之介金屬化合物。請參考圖19，圖19(a)顯示在量測範圍內，層狀結構Ag/PbTe/Ag的席貝克係數S(Seebeck coefficients)大於單一層狀結構PbTe的席貝克係數S。圖19(b)顯示兩者的電導率σ(electrical conductance)隨著溫度的增加而減少。圖19(c)顯示在300K-630K的絕對溫度範圍內，單一層狀結構PbTe之整體的熱導率κ(Thermal Conductivity)小於層狀結構Ag/PbTe/Ag的熱導率κ。並且，在絕對溫度高於630K時，層狀結構Ag/PbTe/Ag的熱導率κ會逐漸上升。圖19(d)顯示，利用Ag作為擴散阻障層，對PbTe的熱電材料而言，可提供銀參雜效應(Ag-doping effect)，提高熱電元件的熱電優值係數ZT。其中熱電材料的效率可由熱電優值係數ZT=S2 σ T/(κ e+κ L)來定義，其中S為熱電動勢或西貝克係數，σ為電導率，T為溫度，κ e和κ L則分別為電子與聲子的熱傳導率。
綜上所述，本揭露的熱電模組包括絕緣保護結構可避免各元件及層狀結構的材料高溫氧化與劣化。本揭露的熱電模組的製作方法可批次製作熱電材料及擴散阻障結構，從而可縮減熱電塊材製作與模組組裝時程。本揭露的熱電模組的單層或多層的擴散阻障結構具有緩衝及降低熱膨脹係數不匹配的功能。另外，本揭露的熱電模組也可適用於高溫組裝接合。
雖然本揭露已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本
揭露，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本揭露的精神和範圍內，當可作些許的更動與潤飾，故本揭露的保護範圍當視後附的申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧熱電模組
110‧‧‧第一基板
120‧‧‧第二基板
130A‧‧‧第一電極板
130B‧‧‧第二電極板
140‧‧‧第三電極板
150‧‧‧熱電元件
152‧‧‧第一擴散阻障層
154‧‧‧第二擴散阻障層
156A‧‧‧第一型熱電材料
156B‧‧‧第二型熱電材料
160‧‧‧第一接合結構
170‧‧‧第二接合結構
180‧‧‧絕緣保護結構
Claims (21)
- 一種熱電模組的結構，包括：至少一基板；一熱電元件，配置在該至少一基板上，其中該熱電元件包括：至少三個電極板，當中的一第一電極板和一第二電極板作為該熱電元件的一端配置在該至少一基板上；一第一型熱電材料，配置在該第一電極板上，該第一型熱電材料的一端與該第一電極板電性連接；一第二型熱電材料，配置在該第二電極板上，該第二型熱電材料的一端與該第二電極板電性連接，其中該至少三個電極板當中的一第三電極板作為該熱電元件的另一端配置在該第一型熱電材料和該第二型熱電材料上，該第三電極板與該第一型熱電材料的另一端及該第二型熱電材料的另一端電性連接；以及一擴散阻障結構，配置在該第一型熱電材料和該第二型熱電材料之該兩端；以及一絕緣保護結構，設置於該熱電元件之周圍。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該絕緣保護結構覆蓋在該熱電元件之該兩端以外的表面。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該絕緣保護結構實質上完全填滿該至少一基板及該熱電元件之間的空隙。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該至少一基板包括一第一基板與一第二基板，該絕緣保護結構包括一阻隔結構，設置在該第一基板與該第二基板之間，並圍繞該熱電元件，其中該阻隔結構與該第二基板、該第一電極板及該第二電極板形成一密閉空間。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，更包括至少一接合結構，分別配置在該至少三個電極板與該擴散阻障結構之間。
- 如申請專利範圍第5項所述的熱電模組的結構，其中該擴散阻障結構包括一第一擴散阻障層以及一第二擴散阻障層，該第一擴散阻障層配置在該第一型熱電材料與該第一電極板之間，以及配置在該第二型熱電材料與該第二電極板之間，該第二擴散阻障層配置在該第一型熱電材料與該第三電極板之間，以及配置在該第二型熱電材料與該第三電極板之間，其中該至少一接合結構包括：一第一接合結構，配置在該第一擴散阻障層與該第一電極板之間，以及配置在該第一擴散阻障層與該第二電極板之間，且分別接合該第一擴散阻障層與該第一電極板，以及接合第一擴散阻障層與該第二電極板；以及一第二接合結構，配置在該第二擴散阻障層與該第三電極板之間，並且接合該第二擴散阻障層與該第三電極板。
- 如申請專利範圍第5項所述的熱電模組的結構，其中該擴 散阻障結構包括至少一擴散阻障層，該至少一擴散阻障層與該至少一接合結構形成一介金屬化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該擴散阻障結構包括一至多個擴散阻障層，該一至多個擴散阻障層的材料是選自銀、銅、鋁、鍺、銀/鍺、銅/鍺、銀/碳及銅/碳其中之一。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該第一型熱電材料是選自P型熱電材料及N型熱電材料當中的一種，該第二型熱電材料是選自P型熱電材料及N型熱電材料當中的另一種，以及P型熱電材料或N型熱電材料包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3系列合金材料。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該擴散阻障結構包括至少一擴散阻障層，該至少一擴散阻障層與該第一型熱電材料和該第二型熱電材料形成一介金屬化合物。
- 如申請專利範圍第10項所述的熱電模組的結構，其中該至少一擴散阻障層的材料是銀，該第一型熱電材料和該第二型熱電材料是PbTe合金材料，該至少一擴散阻障層與該第一型熱電材料和該第二型熱電材料形成Ag2Te之介金屬化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該絕緣保護結構的材料是選自玻璃、釉漆及陶瓷三者其中之一。
- 如申請專利範圍第1項所述的熱電模組的結構，其中該至少一基板、該至少三個電極板、該第一型熱電材料及該第二型 熱電材料是以硬銲法或固液擴散接合方法或者利用奈米銀材料來接合，以形成該堆疊結構。
- 一種熱電模組的製造方法，包括：在一第一型熱電材料及一第二型熱電材料之兩端形成一擴散阻障結構；將至少三個電極板當中的一第一電極板和的一第二電極板作為一熱電元件的一端配置在至少一基板上，其中該第一型熱電材料的一端與該第一電極板電性連接，以及該第二型熱電材料的一端與該第二電極板電性連接；分別將該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料和該第二型熱電材料配置在至少三個電極板當中的該第一電極板和的該第二電極板之上；將該至少三個電極板當中的一第三電極板作為該熱電元件的另一端配置在該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料和該第二型熱電材料之上，以形成一熱電元件，其中該第三電極板與該第一型熱電材料的另一端及該第二型熱電材料的另一端電性連接；以及在該熱電元件之周圍形成一絕緣保護結構，以形成一熱電模組。
- 如申請專利範圍第14項所述的熱電模組的製造方法，其中在該熱電元件之周圍形成該絕緣保護結構的步驟包括：提供一絕緣保護塊材；以及 在該絕緣保護塊材內形成多個元件設置空間。
- 如申請專利範圍第15項所述的熱電模組的製造方法，其中在該第一型熱電材料及該第二型熱電材料之該兩端形成該擴散阻障結構的步驟包括：在各該元件設置空間內形成一第一擴散阻障層；在各該第一擴散阻障層上形成該第一型熱電材料及該第二型熱電材料；以及在該第一型熱電材料及該第二型熱電材料上形成一第二擴散阻障層。
- 如申請專利範圍第16項所述的熱電模組的製造方法，其中在該熱電元件之周圍形成該絕緣保護結構的步驟更包括：進行一壓合以及加熱處理程序以使得該第一擴散阻障層、該第一型熱電材料及該第二擴散阻障層以堆疊形式接合在一起，並且使得該第一擴散阻障層、該第二型熱電材料及該第二擴散阻障層以堆疊形式接合在一起。
- 如申請專利範圍第14項所述的熱電模組的製造方法，更包括：提供一第一基板、該第一電極板及該第二電極板；在該第一基板上配置該第一電極板及該第二電極板，並且在該第一電極板及該第二電極板上形成一第一接合結構；提供該第三電極板；以及在該第三電極板上形成一第二接合結構， 其中分別將該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料和該第二型熱電材料配置在至少三個電極板當中的該第一電極板和的該第二電極板之上的步驟包括：藉由該第一接合結構分別將該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料與該第一電極板接合在一起，以及將該兩端包括該擴散阻障結構的該第二型熱電材料與該第二電極板接合在一起，其中將該至少三個電極板當中的該第三電極板配置在該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料和該第二型熱電材料之上的步驟包括：藉由該第二接合結構分別將該兩端包括該擴散阻障結構的該第一型熱電材料與該第三電極板，以及將該兩端包括該擴散阻障結構的該第二型熱電材料與該第三電極板接合在一起。
- 如申請專利範圍第18項所述的熱電模組的製造方法，更包括：提供一第二基板；以及在該第二基板上配置該第三電極板。
- 如申請專利範圍第19項所述的熱電模組的製造方法，其中在該熱電元件之周圍形成該絕緣保護結構的步驟包括：在該第一基板上配置一阻隔結構，以圍繞該熱電元件，並且與該第二基板、該第一電極板及該第二電極板形成一密閉空間。
- 如申請專利範圍第18項所述的熱電模組的製造方法，其 中在該熱電元件之周圍形成該絕緣保護結構的步驟包括：以噴霧或浸泡的方式，將該熱電元件的表面覆蓋該絕緣保護結構。
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