TW201327903A - 包括碳摻雜的ｐ型氮化物層的氮化物類發光器件 - Google Patents

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Abstract

一種在p型氮化物層上摻雜碳的氮化物半導體發光器件及其製備方法，包括由隨著調節氮源的流量，碳隨之自動摻雜（auto-doping）使自由電洞的濃度變高的氮化物形成的p型氮化物層的氮化物半導體發光器件及其製備方法。本發明的氮化物半導體發光器件能夠匯出用以往的單一p型摻雜物難以實現的高自由電洞濃度，並且可降低發光器件的電阻，還可以提高光學效率。

Description

包括碳摻雜的p型氮化物層的氮化物類發光器件
本發明是關於一種在p型氮化物層上摻雜碳的氮化物半導體發光器件及其製備方法，特別是關於包括由隨著調節氨源的流量，碳隨之自動摻雜(auto-doping)以使自由電洞的濃度變高的氮化物形成的p型氮化物層的氮化物半導體發光器件及其製備方法。該本發明的氮化物半導體發光器件可適用於藍色發光二極體(BLUE LED)、紫外線發光二極體(UV LED)等。
以往的氮化物半導體器件以氮化鎵(GaN)類氮化物半導體器件為例，該氮化鎵類氮化物半導體發光器件在其應用領域中通常應用於藍色或綠色發光二極體(LED)的發光器件、金屬半導體場效應電晶體(MESFET)和高電子遷移率電晶體(HEMT)等的高速開關和高功率器件等。
像這種以往的氮化鎵(GaN)類氮化物半導體發光器件中，以具有多量子阱結構的活性層的氮化物半導體發光器件為例，以往的氮化物半導體發光器件包括藍寶石基板、n型氮化物層、活性層及p型氮化物層。在p型氮化物層的上部面依次形成透明電極層和p側電極，在n型氮化物半導體層暴露的一面依次形成n側電極。
這種以往的氮化鎵(GaN)類氮化物半導體發光器件在活性層中注入電子和電洞，並藉由結合該電子和電洞的方式發光，如韓國公開專利公報第2010-0027410(2010.03.11)號中記載的內容，為了提高這種活性層的發光效率，正實行著提高n型氮化物層的n型摻雜物或者p型氮化物層的p型摻雜物的含量來增多流入到活性層的電子或者電洞的量的方案。
但是，如上所述地提高n型氮化物層的n型摻雜物或者p型氮化物層的p型摻雜物的含量的氮化物半導體器件，因電流擴散(current spreading)不均勻且電洞注入效率低，而導致發光效率大大降低。
尤其是，通常將鎂(Mg)用作p型摻雜物，位於鎂(Mg)能階(level)的電洞受到熱能，上升到價電子帶(Valence band)，用作自由電洞的同時進行導電。此時，可將鎂(Mg)的活化能計算為0.17eV，電洞被活化之後用作自由電洞的原理請詳見第1圖所示。
當增加p型摻雜物的含量時，較佳地，如第2圖的虛線所示，自由電洞濃度應增加，而p-氮化鎵(p-GaN)的電阻應降低。但是實際上，如實線所示，可確認一旦鎂(Mg)摻雜量達到規定水準以上，自由電洞濃度開始減少，使得電阻增加。這將被判斷為因氮空位(Nitrogen vacancy)、由鎂(Mg)及氮空位複合體生成的電子引起的自動補償(self-compensation)所導致的。
並且，就摻雜鎂(Mg)的p-氮化鋁鎵(p-AlGaN) 而言，自由電洞濃度小於約5×1016/cm3，呈現類似於絕緣體的性質，且因多餘的雜質污染而呈現n型特性。
因此，藉由以往的鎂(Mg)摻雜無法獲得規定水準以上的自由電洞濃度。故，目前有必要提供一種既可提高自由電洞濃度又能降低半導體發光器件的電阻的技術。
據此，本發明為了更加改善自由電洞的濃度來減少電阻，並提高光學效率的氮化物半導體發光器件而進行研究及努力的結果，確認了如果在特定條件下調節氨源的流量，則使氨、三甲基鋁(TMAl)及雙(環戊二基)鎂(Cp2Mg，Bis(cyclopentadienyl)magnesium)源的預反應(pre-reaction)最小化，使得碳自動摻雜於氮化物層，而p型摻雜物及碳共摻雜(co-doping)，由此可大大提高自由電洞的濃度。
因此，本發明的目的在於，提供一種具有高的自由電洞濃度的氮化物半導體發光器件及其製備方法。
為達該之目的，本發明的一實施例提供一種氮化物發光器件，其包括：n型氮化物層，活性層，形成於該n型氮化物層上，以及p型氮化物層，形成於該活性層上；該p型氮化物層由p型摻雜物及碳(C)共摻雜的氮化物所形成。
本發明的另一實施例提供一種氮化物發光器件的製 備方法，其包括如下步驟：在基板上形成n型氮化物層的步驟，在該n型氮化物層上形成活性層的步驟，以及在該活性層上形成p型氮化物層的步驟；在形成該p型氮化物層時，以比形成n型氮化物層的情況少的流量供給氮源，來共摻雜p型摻雜物及碳(C)。
本發明的氮化物半導體發光器件可以匯出用以往的單一p型摻雜物難以實現的高自由電洞濃度，因而可降低發光器件的電阻，還可以提高光學效率。
尤其是，在本發明的發光器件中，就IIIA族內的Al的莫耳比率達到20%以上的p型氮化物層而言，自由電洞濃度大於1×1018/cm3，由此可知，呈現優良的發光特性，這將適用為紫外線-發光二極體(UV-LED)等器件。
以下實施例請參照附圖詳細說明，使得本發明的優點和特徵以及實現這些優點和特徵的方法更加明確。但是，本發明不局限於以下所公開的實施例，能夠以互不相同的各種方式實施，本實施例只用於使本發明的公開內容更加完整，有助於本發明所屬技術領域的技術人員完整地理解本發明的範疇，本發明根據權利要求書的範圍而定義。在說明書全文中，相同的附圖標記表示相同的結構部件。
接著，將藉由附圖對本發明的較佳實施例的自由電 洞濃度得到增加的氮化物類發光器件進行詳細說明。
氮化物類發光器件：
如第3圖所示，本發明第一實施例的水平型氮化物半導體發光器件100在基板110的上方，包括緩衝層120、n型氮化物層130、活性層140、p型氮化物層150、透明電極層160、p側電極170及n側電極180。
緩衝層120可選擇性地形成，以解除基板110與n型氮化物層130之間的晶格不匹配，例如，可由氮化鋁(AlN)或氮化鎵(GaN)形成。
n型氮化物層130形成於基板110或者緩衝層120的上方，並由n型摻雜物摻雜的氮化物形成。該n型摻雜物可舉例矽(Si)、鍺(Ge)及錫(Sn)等。在此，n型氮化物層130為第一層和第二層交替形成的層壓結構，該第一層由摻雜有矽(Si)的n型氮化鋁鎵(AlGaN)或者無摻雜的氮化鋁鎵(AlGaN)構成，該第二層由無摻雜的n型氮化鎵(GaN)或者摻雜有矽的n型氮化鎵(GaN)構成。當然，也可使n型氮化物層130生長為單層的n型氮化物層，但是，使n型氮化物層130形成為第一層和第二層的層壓結構來用作無裂縫的結晶性優秀的載體限制層。
活性層140可在n型氮化物層130與p型氮化物層150之間由單一量子阱結構或多重量子阱結構構成，通過n型氮化物層130流動的電子與通過p型氮化物層 150流動的電洞再結合(re-combination)來發光。其中，活性層140是多重量子阱結構，量子勢壘層及量子阱層分別由AlxGayInzN(此時，x+y+z=1，0=x=1，0=y=1，0=z=1)形成。由這種量子勢壘層及量子阱層反覆形成的結構的活性層140可抑制所產生的應力及變形導致的自發性極化。
p型氮化物層150由p型摻雜物及碳(C)共摻雜(co-doping)的氮化物形成，並可使用氮化鎵(GaN)或氮化鋁鎵(AlGaN)層，但其種類不受限制，還可以形成為第一層及第二層的層壓結構。
該p型摻雜物可以是選自鎂(Mg)、鋅(Zn)及鎘(Cd)中的1種或2種以上，較佳地使用鎂(Mg)。
另一方面，如果如氮化物內的鎂一樣的p型摻雜物的含量增加，氮空位(Nitrogen vacancy)的濃度則增加，此時，共摻雜的碳置換到氮空位的位置，來降低氮空位的濃度。第4圖表示作為p型摻雜物的鎂及碳共摻雜時的氮化鎵(GaN)薄膜內能帶圖和多個電洞的活化路徑。如該第4圖所示，電洞可根據3種路徑實現活化，鎂(Mg)水準促進在碳水準內的電洞的離子化，由此可實現具有高自由電洞濃度的p型氮化物層。
該摻雜的碳的濃度較佳為1×1017atoms/cm3(原子/立方公分)~1×1019atoms/cm3。如果該碳的濃度小於限定的範圍，則氮空位置換程度甚微，而且存在氮化物層呈現n型的性質的問題，如果超過限定的範圍來使用，則 結晶性降低而導致自由電洞的濃度減少的問題。
並且，本發明的特徵在於，p型摻雜物及碳(C)摻雜於氮化物的c-平面上。作為代表性氮化物的氮化鎵(GaN)摻雜碳來起到受體(acceptor)作用，需要置換到氮位置，但是氮化鎵(GaN)的c-平面的表面截止到鎵(Ga)平面，因此碳難以置換到氮位置。結果，碳更容易置換到鎵(Ga)位置，在這種情況下，起到供體(donor)作用，將會去除碳受體(carbon acceptor)的電洞，因此存在導電性消失的問題。但是，在本發明中，在特定條件下，通過碳的自動摻雜來增加自由電洞的濃度，由此調節可實現c-平面上的摻雜。尤其是，如果碳(C)被自動摻雜，則鎂(Mg)容易置換到鎵(Ga)位置，由此，碳(C)也置換到氮(N)位置的機率變大，從而可提高電洞濃度。
通過上述碳摻雜，可大大增加p型氮化物層的自由電洞濃度，例如可在1×1018/cm3~1×1019/cm3的範圍。
另一方面，透明電極層160為設在p型氮化物層150的上面的層，這種透明電極層160由透明導電性氧化物形成，該透明導電性氧化物的材質包含銦(In)、錫(Sn)、鋁(Al)、鋅(Zn)及鎵(Ga)等元素，該透明導電性氧化物例如可由氧化銦錫(ITO)、氧化銅銦(CIO)、氧化鋅(ZnO)、氧化鎳(NiO)及三氧化二銦(In2O3)中的其中一種所形成。
接著，參照第5圖所示的本發明第二實施例的垂直 型氮化物半導體發光器件進行說明。第5圖是表示本發明第二實施例的垂直型氮化物半導體發光器件的截面的剖視圖。其中，為避免垂直型氮化物半導體發光器件的相關公知結構或功能的具體說明使本發明的主旨不清楚的情況，省略對其詳細說明。
如第5圖所示，本發明第二實施例的垂直型氮化物發光器件在p側電極支撐層200的上方包括反射層210、歐姆接觸層220、p型氮化物層230、活性層240、n型氮化物層250及n側電極260。
p側電極支撐層200作為導電性支撐部件，p側電極的作用的同時充分地發散出發光器件工作時產生的熱。尤其是，p側電極支撐層200具有機械強度，在包括切割(scribing)程序或者壓片(breaking)程序的製備過程中支撐上方的多個層。
因此，p側電極支撐層200能夠由金(Au)、銅(Cu)、銀(Ag)及鋁(Al)等的熱傳導率優秀的金屬形成。或者，p側電極支撐層200因與這種金屬的結晶結構及晶格常數類似，而能夠在合金時使內部發生的應力最小化，並能夠由具有機械強度的合金材質形成。例如，較佳地由包括鎳(Ni)、鈷(Co)、鉑(Pt)及鈀(Pd)等的輕金屬的合金形成。
反射層210能夠選擇性地形成在p側電極支撐層200的上方，並可由使活性層240發散的光向上反射的反射率高的金屬材質所形成。
歐姆接觸層220在反射層210的上方由鎳(Ni)或者金(Au)的金屬或者由包含這種金屬的氮化物形成的層，來形成具有低電阻的歐姆接觸(Ohmic Contact)。在此，在利用鎳(Ni)或者金(Au)的金屬來形成歐姆接觸層220的情況下，由於歐姆接觸層220能夠執行反射功能，因此，無需形成反射層210。
接著，依次形成p型氮化物層230、活性層240、n型氮化物層250及n側電極260。
氮化物類發光器件的製備方法：
參照圖6A至圖6E，對本發明第一實施例的氮化物半導體發光器件100的製備方法進行具體說明。
如圖6A所示，本發明第一實施例的氮化物半導體發光器件100的製備方法中，首先，在基板110的上方依次形成緩衝層120及n型氮化物層130。
緩衝層120能夠選擇性地形成在基板110的上方，以解除基板110與n型氮化物層130之間的晶格不匹配。在此，例如，可以由氮化鋁或者氮化鎵形成。
n型氮化物層130可形成為n-氮化鎵(n-GaN)層。n型氮化物層130的形成方法如下：例如，通過供給包含氨(NH3)、三甲基鎵(TMG)及矽(Si)等n型摻雜物的矽烷氣體，藉此能夠將n-氮化鎵(n-GaN)層生長為n型氮化物層。
如圖6B所示，活性層140可具有單一量子阱結構或 者由量子阱層及量子勢壘層交替地多層層壓的多重量子阱結構。其中，活性層150由多重量子阱結構形成，並且量子勢壘層及量子阱層分別由AlxGayInzN(此時，x+y+z=1、0=x=1、0=y=1、0=z=1)形成。
接著，p型氮化物層150由p型摻雜物及碳(C)共摻雜(co-doping)的氮化物形成。摻雜有p型摻雜物及碳的氮化物層可以利用原子層外延(ALE，atomic layer epitaxy)、常壓化學氣相沉積(APCVD，atmospheric pressure chemical vapour deposition)、電漿輔助化學氣相沉積(PECVD，Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition)、快速升溫化學氣相沉積(RTCVD，rapid thermal chemical vapor deposition)、超高真空化學氣相沉積(UHVCVD，ultra high vacuum chemical vapor deposition)、低壓化學氣相沉積(LPCVD，low pressure chemical vapor deposition)及金屬有機化學氣相沉積(MOCVD，Metal organic Chemical Vapor Deposition)等的氮相外延生長方法來形成。
此時，如果減少不另行使用碳源而作為氮源使用的氨氣的流量，則使鋁源或鎂源及作為氮源使用的氨的預反應最小化，因此無需另行注入碳源，碳可實現自動摻雜，例如，通過金屬有機化合物化學氣相沉澱(MOCVD)方法，利用氨(NH3)、三甲基鋁(TMAL)、三甲基鎵(TMG)及雙(環戊二基)鎂(Bis(cyclopentadienyl)magnesium(Cp2Mg))，可製備出由鎂(Mg)及碳(C) 摻雜的氮化鋁鎵(AlGaN)層。
此時，形成p型氮化物層時，與形成n型氮化物層時相比，以更少的流量供給氨源，更較佳地，以1 l/min(公升/分鐘)~15 l/min的流量供給。如果氨源的流量小於該範圍，則存在薄膜異常生長的問題，如果大於該範圍，則存在碳自動摻雜次數變少的問題。
較佳地，當該p型氮化物層包括鋁(Al)時，在1000 ℃~1500℃的生長溫度、10mbar(毫巴)~200mbar的生長壓力及100~1500的V/III比率的程序條件下生長。尤其是，當IIIA族內的鋁(Al)的莫耳比率達到20%以上時，在1200℃~1400℃的生長溫度、30mbar~100mbar的生長壓力及300~1200的V/III比率的程序條件下生長比較有利。但是，當該p型氮化物層不包含鋁(Al)時，可在900℃~1200℃的生長溫度、100mbar~1013mbar的生長壓力及100~3000的V/III比率的工序條件下生長。如果生長溫度及生長壓力小於該範圍，則結晶性弱化而導致電洞濃度降低，如果生長溫度及生長壓力大於該範圍，則鎵被脫落而導致結晶品質降低的問題。並且，如果V/III比率小於該範圍，則如氨一樣的氮源不足而致使結晶性弱化，如果大於該範圍，則氮源過多而致使碳的摻雜進行的不充分。該p型氮化物層可通過原位(in-situ)工序來進行摻雜，但並不局限於此。
並且，透明電極層160形成於p型氮化物層160的 上方，這種透明電極層160由透明導電性氧化物形成。
如圖6C所示，如此形成透明電極層160之後，能夠對從透明電極層160到n型氮化物層130的一個區域為止進行微影蝕刻(lithography etching)來使n型氮化物層130的一個區域暴露。
如第6D圖所示，如果n型氮化物層130的一個區域暴露，則p側電極170形成於透明電極層160的上方，並形成於n側電極180被暴露的n型氮化物層130的一個區域。
另一方面，第二實施例的垂直型氮化物半導體發光器件可通過普通的垂直型氮化物半導體發光器件的製備方法來製備，但是，此時p型氮化物層230如上所述由p型摻雜物及碳(C)共摻雜(co-doping)的氮化物形成。
下面，通過本發明的以下實驗例對本發明的氮化物半導體發光器件進行具體說明。
實驗組：
作為用於構成氮化物類發光器件的各層適用氮化鋁鎵(AlGaN)(包含20莫耳%鋁)，在生長壓力為60mbar、生長溫度為1100℃、V/III比率(ratio)為1100、雙(環戊二基)鎂(Cp2Mg)流量為100sccm的條件下進行摻雜，此時，供給10l/min流量的氨(NH3)。
對照組：
作為用於構成氮化物類發光器件的各層適用氮化鋁鎵(AlGaN)(包含20莫耳%鋁)，在生長壓力為150mbar、生長溫度為1100℃、V/III比率為3000、雙(環戊二基)鎂(Cp2Mg)流量為100sccm的條件下進行摻雜，此時，供給20l/min流量的氨(NH3)。
實驗組：比較p-氮化鋁鎵(p-AlGaN)層的碳濃度及器件的光功率
該實驗組及對照組的發光器件中，鎂(Mg)及碳(C)的資料圖表分別見第7及第8圖。並且，測定p-氮化鋁鎵(p-AlGaN)層中的鎂及碳的濃度以及以20mA驅動時250μm×600μm晶片的光功率，見表1。
如上述圖1及表1所示，就實驗組的發光器件而言，在p-氮化鋁鎵(p-AlGaN)層中，碳以高的濃度摻雜，上述實驗組的發光器件與對照組的發光器件相比，呈現約30%左右優秀的光功率。
雖然本發明已以較佳實施例揭露，然其並非用以限 制本發明，任何熟習此項技藝之人士，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作各種更動與修飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧半導體發光器件
110‧‧‧基板
120‧‧‧緩衝層
130‧‧‧n型氮化物層
140‧‧‧活性層
150‧‧‧p型氮化物層
160‧‧‧透明電極層
170‧‧‧p側電極
180‧‧‧n側電極
200‧‧‧p側電極支撐層
210‧‧‧反射層
220‧‧‧歐姆接觸層
230‧‧‧p型氮化物層
240‧‧‧活性層
250‧‧‧n型氮化物層
260‧‧‧n側電極
第1圖：鎂(Mg)摻雜的氮化鎵(GaN)層中位於鎂(Mg)受主能級(acceptor level)的電洞被活化而成為自由電洞的能帶圖。
第2圖：隨著鎂(Mg)摻雜量而改變的自由電洞濃度的變化量的曲線圖。
第3圖：本發明第一實施例的水平型氮化物半導體發光器件的剖面圖。
第4圖：由鎂(Mg)及碳摻雜的氮化鎵(GaN)層中的多個電洞的活化路徑的能帶圖。
第5圖：本發明第二實施例的垂直型氮化物半導體發光器件的剖面圖。
第6A至6D圖：本發明第一實施例的水平型氮化物半導體發光器件的製備方法的程序剖面圖。
第7圖：實驗組的氮化物半導體發光器件中的鎂及碳的資料圖表的曲線圖。
第8圖：對照組的氮化物半導體發光器件中的鎂及碳的資料圖表的曲線圖。
100‧‧‧半導體發光器件
110‧‧‧基板
120‧‧‧緩衝層
130‧‧‧n型氮化物層
140‧‧‧活性層
150‧‧‧p型氮化物層
160‧‧‧透明電極層
170‧‧‧p側電極
180‧‧‧n側電極

Claims (14)

  1. 一種氮化物半導體發光器件，其包括：n型氮化物層；活性層，形成於該n型氮化物層上；以及p型氮化物層，形成於該活性層上；該p型氮化物層由p型摻雜物及碳(C)共摻雜的氮化物形成。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該p型氮化物層的碳濃度高於該活性層或該n型氮化物層的碳濃度。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該摻雜的碳的濃度為1×1017原子/立方公分~1×1019原子/立方公分。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該p型摻雜物是選自鎂(Mg)、鋅(Zn)及鎘(Cd)中的1種或2種以上。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該p型摻雜物及碳(C)摻雜於該氮化物的c-平面上。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該p型氮化物層的自由電洞濃度為1×1018/cm3~1×1019/cm3。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中該p型氮化物層由IIIA族內的鋁(Al)的 莫耳比率達到20%以上的氮化物形成。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之氮化物半導體發光器件，其中另包括：緩衝層，形成於該n型氮化物層的下方；以及基板，設置於該緩衝層的下方。
  9. 一種氮化物半導體發光器件的製備方法，其包括如下步驟：在基板上形成n型氮化物層的步驟；在該n型氮化物層上形成活性層的步驟；以及在該活性層上形成p型氮化物層的步驟；其中，在形成該p型氮化物層時，以比形成n型氮化物層的情況少的流量供給氮源，來共摻雜p型摻雜物及碳(C)。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之氮化物半導體發光器件的製備方法，其中在形成該p型氮化物層時，以1公升/分鐘~15公升/分鐘供給氮源。
  11. 如申請專利範圍第9或10項所述之氮化物半導體發光器件的製備方法，其中該氮源為氨(NH3)。
  12. 如申請專利範圍第9項所述之氮化物半導體發光器件的製備方法，其中包含鋁(Al)的該p型氮化物層在1000℃~1500℃的生長溫度、10毫巴~200毫巴的生長壓力及100~1500的V/III比率的程序條件下生長。
  13. 如申請專利範圍第12項所述之氮化物半導體發光器 件的製備方法，其中該p型氮化物層包含IIIA族內的鋁(Al)的莫耳比率達到20%以上的氮化物。
  14. 如申請專利範圍第9項所述之氮化物半導體發光器件的製備方法，其中不包含鋁(Al)的該p型氮化物層在900℃~1200℃的生長溫度、100毫巴~1013毫巴的生長壓力及100~3000的V/III比率的程序條件下生長。
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