TW201203619A - Package for semiconductor light-emitting device and semiconductor light-emitting device - Google Patents

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Yukinari Haraguchi
Takeshi Otsu
Yutaka Mori
Tadahiro Katsumoto
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Mitsubishi Chem Corp
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Description

201203619 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於具備發光器’特別為發光二極體等之發光元 件的半導體發光裝置所用的封裝、及發光裝置。 【先前技術】 具備半導體發光元件的半導體發光裝置係如圖1所示，由 半導體發光元件1、樹脂成形體2、接合線3、螢光體層4、 引線框架5等所構成’封裝係主要由引線框架5等之導電性 金屬佈線及絕緣性樹脂成形體2所構成。 以往’樹脂成形體所用之絕緣性材料，一般係使用聚醯胺 等之熱可塑性樹脂中調配白色顏料者（例如參照專利文獻 1)。對於發光追求指向性的半導體發光裝置，不僅由半導體 發光元件朝向目的發出光，並可將其以外的光以樹脂成形體 和引線框架等之金屬佈線、及反射材等朝向目的反射，而提 高發光效率。由於聚醯胺等之熱可塑性樹脂為透光性，故以 樹脂成形體反射時係在樹脂中調配白色顏料，藉此利用樹脂 與白色顏料的折射率差，將來自半導體發光元件的光反射， 並且提高就半導體發光裝置而言的發光效率。 上述專利文獻1中，即便使用白色顏料之情況，亦會根據 白色顏料的種類而使得其反射效率不夠充分，且吸收和穿透 的光線亦會出現，因此，結果使來自半導體發光元件的光無 法集中朝向目的’而會有就半導體發光裝置而言之效率下降 100114815 4 201203619 的情況。 又，使用聚醯胺的封裝’係由於聚醯胺為熱可塑性樹脂， 而在因環境問題而積極使用熔點高的無錯焊錫且迴焊溫度 有變高的傾向之現狀中’其會因為此熱而軟化，故在耐熱性 方面產生問題。又’聚酿胺會因各外線、熱而引起光劣化、 熱劣化，故在使用近年已發展實用化之諸如藍色〜近紫外線 半導體發光元件般之直至能量高的波長領域具有發光領域 的發光元件時，光所造成的劣化係特別成為問題。又，在追 求更明亮之發光元件的現狀中，由於從半導體發光元件所發 出之光束大的光、發熱，而使得熱劣化、光劣化的問題更力x口 顯在化。 另一方面 牡延水蚵熱憚則丨月几，係使用調配已燒結之 化鋁的陶瓷作為絕緣材料(例如參照專利文獻2)。 的封裝雖然耐熱性佳，但在製造時必須於成形用陶瓷 的燒結步驟。燒結步驟係具有電費等之 M Xr33/皿進行 題、和由於燒結所造成之成形體大， 面所造成之的問 不良品之量產性方面的問題。 大隻化而谷易出現 對於此情況，料錢胁翻旨 將使用氧化鈦作為白色顏料的聚㊉’有機錢燒，並 之案例(例如參照專利文獻3)。經由_ •成物予以成形 氧烧，相較於使用聚_者，可圖 中使用聚有機砂 [先前技術文獻] "、提鬲耐熱性。 100114815 201203619 [專利文獻] (專利文獻1)曰本專利特開2〇〇2_283498號公報 (專利文獻2)曰本專利特開2〇〇4_288937號公報 (專利文獻3)日本專利特開2〇〇9_155415綠公報 【發明内容】 (發明所欲解決之問題） 半導體發光|置中’有來自半導體發光元件的發熱，特別 是於追求明亮的發光元件之情況，其發熱亦變大。因此，由 於來自半導體發光元件的發熱，使得構成半導财光裝置之 封裝的樹脂成形體膨脹，從而產生金屬佈線和密封材容易自 树脂成形體剝離的新問題。在使用聚矽氧樹脂的情況，此現 象特別顯著。 又’使用聚石夕氧樹脂的封裝中，亦產生長期使用造成變 色，且反射率降低的問題。 本發明係解決該等問題，並以提供即便長期使用之情況亦 不會發生變色且維持高反射率，且即便面對來自半導體發光 元件的發熱亦難以使金屬佈線等自封裝中剝離的封裝為其 課題。 (解決問題之手段） 本發明者等人為了解決上述問題而致力檢討之結果，發現 在構成封裝的樹脂成形體中存在一定量SiH的情況，可解決 上述問題。 100114815 6 201203619 即，本發明係如下述。 (1) 一種半導體發光裝置用封裝’係至少具備：含有(A)含 有SiH之聚有機矽氧烷及(B)填料之樹脂成形體者，其特徵 為， 上述樹脂成形體於200C加熱10分鐘後上述樹脂成形體 中的SiH存在量為20〜65gmol/g。 (2) 如（1)中記載之半導體發光裝置用封裝，其中，上述封 裝進一步具備金屬佈線，且上述金屬佈線的至少一部分接觸 至上述樹脂成形體。 (3) 如（1)或(2)中δ己載之半導體發光震置用封裝，其中，上 述樹脂成形體於厚度〇.5mm時，波長46〇nm的光之反射率 為60%以上。 (4) 如（1)〜(3)中任一項記載之半導體發光裝置用封裝，其 中，上述樹脂成形體於厚度〇.5mm日夺，波長4〇〇nm的光之 反射率為60%以上。 (5) 如（1)〜(4)中任一項記載之半導體發光裝置用封裝，其 中，上述(B)填料為氧化鋁及/或氧化鈦。 • (6)如(5)中#載之半導體發光裝置用封裝，其中，上述⑻ 填料之初級粒徑為〇.1/lm以上且㈣以下，且初級粒子之 縱檢比為1.0以上且4 〇以下。 ⑺如⑴（6)中任一項記載之半導體發光裝置用封裝，其 中上述(A)3有SlH之聚有機石夕氧燒係以观與挪讯狗 100114815 7 201203619 之當量比SiH/Si(CHCH2)成為0.9〜2.5 , 2.5乞方式將含有SiH之
石夕氧烧及⑻㈣之如旨成雜者，其特徵 ，其特徵
光兀件、（1)〜(8)中任一項記載之封裝、 30〜I2〇jnmol/g。 ’至少具備半導體發 、及密封材。 ⑽如⑼中記載之半導體發光農置，其中，上述樹脂成形 體斤用之黏。劑樹脂與密封材的折射率差為⑽5以下。 又’上述(B)填料較佳為氧化鋁。 本發月之其他態樣係一種半導體發光裝置，其至少具備半 導體發光元件、上述記載之封裝、及密封材。 述役封材之折射率與上述樹脂成形體所用之黏合劑 樹脂的折射率相同、或者更大係為較佳態樣。 又―上述半導體發光裝置係含有含螢光體的螢光體層，且 上述半導體發光元件與螢光體的距離為。—以上且5麵 以下係為較佳態樣。 (發明效果） *根據本發明’則可提供即便面對來自半導體發光元件的 心”、、亦難以使金屬佈線等自封裝中剝離的封裝。 【實施方式] 100114815 8 201203619 < 1，樹脂成形體> 本毛明之封裝，係至少具備樹脂成形體的半導體發光裝置 用封裝，其特徵為，上述樹脂成形體含有(A)含有SiH之聚 有機石夕氧燒及⑼填料’且於2〇叱加熱ι〇分鐘後之上述樹 脂成形體中的迎存在量為20〜65_§。即，其特徵為， 無論製造步驟中是否含有加熱步驟，樹脂成形體或封裂進一 2於2〇(rc加熱ίο分鐘後之上述樹脂成形體中的存在 量為20〜65_vg。樹脂成形體或封裳若進一步於細。c加 …10刀知’則增進樹脂的硬化，有更加安定化的傾向，而 較佳。 又’本發明之封裝，係至少具備樹脂成形體的半導體發光 裝置用封裝，較佳係上述樹脂成形體含有⑷含有siH之聚 有機石夕氧烧、及⑻填料，且上述樹脂成形體中的siH存在 量為30〜120/xm〇l/g。即，更佳係對於封裝未於2〇〇。〇加熱 10分鐘而進行測定時之上述樹脂成形體中的siH存在量為 30〜120jLtmol/g。 此處，上述所謂SiH，係指Si (矽)與H (氫)直接鍵結的部 • 分構造。上述SiH於聚有機矽氧烷中，可存在於主鏈且亦可 存在於側鏈。 於半導體發光裝置用封裝中，如上述在近年係使用聚矽氧 樹脂，但本發明者發現下述問題：於具備使用聚矽氧系樹脂 之封裝的半導體發光裝置中，由於來自半導體發光元件之發 100114815 9 201203619 熱=使付構成半導體發光裝置的封裝膨脹，金屬佈線和密封 材合易由㈣成㊉體劍離。本發明者重複致力研究之結果， 發現藉^在構柄裝之飽旨成形體中 ，使SiH以一定比例存 在則可防止使用聚石夕氧系樹脂之封裝因熱造成膨服而使金 屬佈線和密崎由·成形體剝離。 於本發明中，構成封裂之樹脂成形體1克中所存在的SiH 存在量若料，則變得祕進增黏，並以於產生氫而造成 I狀l化’故發生剝離。另―方面，樹脂成形體工克中所存 在的SiH存在虿若過少，則無法充分獲得目存在所造 成的反射率提南之效果，又，對於金屬的接黏性降低。上述 树月曰成形體巾所存在之SiH存在量，從抑制剝離的觀點而 言’將該樹脂成形體於·。c加熱1G分鐘後之測定值通 吊較佳為20/xmol/g以上、更佳為25/im〇1/g以上、更佳為 30gmol/g以上，又，通常較佳為65^m〇i/g以下、更佳為 όθμιηοΐ/g以下、更佳為55Mm〇1/g以下。 又，上述樹脂成形體中所存在之SiH的存在量，從抑制韌 離的觀點而言，未將該樹脂成形體於2〇〇ΐ加熱1〇分鐘時 之測定值，通常較佳為30Mmol/g以上、更佳為35j[mi〇1/g以 上、更佳為40Mmol/g以上，又，通常較佳為12〇/mi〇1/g以 下更佳為1 以下、更佳為90jumol/g以下。 於本發明中，樹脂成形體中的SiH存在量的測定方法如 下。 100114815 10 201203619 所測定之樹脂成形體，係將後述之樹脂組成物成形，並且 給予熱能或光能而使其硬化者，於本發明中，係測定使硬化 前的樹脂組成物以150°C、3分鐘之條件硬化後的樹脂成形 體。本發明中’所謂硬化’係指由顯示流動性之狀態至不顯 示流動性之狀態的狀態變化，例如，對象物即使以由水平傾 斜45度之狀態靜置30分鐘亦完全不具有流動性的情況，便 視為硬化。 但，以高濃度添加後述填料時，則考慮由於觸變性的表 現，對象物呈自水平傾斜45度之狀態即便無流動性亦不硬 化之情況。此情況，若對象物未塑性變形，且以A型硬度 計測定硬度，硬度測定值為5以上，則判斷為硬化狀態。 其次，測定已硬化之樹脂成形體的siH存在量。測定係以 下列方法進行^ SiH存在量之測定，係可將原本成形之樹脂 成形體、或構成封裝之樹脂成形體作為對象而進行，且亦可 將樹脂成形體、或含有樹脂成形體之封裝於赚c加熱1〇 分鐘後之物作為對象而進行。 <SiH存在量之測定方法> 經由IR測定之SiH存在量之測定方法，係可基於相對於 歸屬於甲基之C-H鍵之對稱伸縮振動的29〇4(^波峰面 積，歸屬於2167咖·1之糾之伸縮鍵的波峰面積之比（強 度_進行。具體而言，此測定方法，係將硬化前之聚有 機石夕氧燒(料氧劃旨所存在的SiH量定為，並且 100114815 201203619 評估其在硬化反應後減少至多少％，從而駭樹脂成形體中 之SiH存在錢手法。即，作為_存在量測定對象之樹 月曰成形體等中所用之聚♦氧樹脂的構造，必須根據等 之手法予歧性，預絲㈣㈣氧樹脂硬化前所含有的 SiH 量。 1) 作為SiH存在置之測定對象之樹脂成形體（聚石夕氧樹脂 (聚有機矽氧烷)硬化物)中使用之聚矽氧樹脂為不明的情 況對於其聚石夕氧樹脂硬化物，係使用固體N廳等進行聚 石夕氧的構造解析’而將使用的㈣氧予以定性。 2) —準備經依上述D定性之聚發氧樹脂(硬化前之狀態者)並 進行IR測定，求出硬化前狀態中之2i67cm々施⑽】的強 此處，IR測定係以下列方法進行。 使用裝置：Varian公司製红冰姑、 、外線分光裝置FTS-7000 測定條件：快速掃描法， 經由通常的讯干涉計掃描之穿 檢測器係使用MCTDetect〇r， 掃描頻率20kHz， 分解能：4cm·1 將作為m㈣對象之心氧樹脂硬化物以刹刀切片 吸收不會飽和的厚度，進行？透測定。 對於各個樣品’計算相姆於歸屬於甲基之C-H鍵 100114815 201203619 稱伸縮振動之2904cm·1波峰面積，歸屬於2167cm·1之Si_jj 之伸縮鍵的波峰面積之比（強度比）。 3) 以與上述同樣之方法，進行作為siH存在量測定對象之 聚石夕氧樹脂硬化物的IR測定’求出2167^1^/2904(^1的強 度比。 4) 將上述3)求出之作為SiH存在量測定對象之聚矽氣樹 脂硬化物之2167^^/2904(^1的強度比，除以上述2)求出 之硬化前之2167(^^/2904(^1-1的強度比，藉以計算聚矽氧 樹脂硬化物之SiH的殘存比例。由預先求出之硬化前的sm 里、與聚矽氧樹脂硬化物之siH的殘存比例，計算作為測定 對象之聚矽氧樹脂硬化物SiH存在量。 另外’無法獲得作為SiH存在量測定對象之樹脂成形體所 用的聚矽氧樹脂(硬化前之物）時，可如下處理求出SiH存在 量°最初㈣’NMR等之手法，預先測㈣為SiH存在 直測定對象之樹脂成形體中的曱基含量。其次，準備數個甲 基與SlH基之莫耳比為已知，且曱基與SiH的莫耳比不同 的聚矽氧樹脂，並進行其IR測定。其次，作成 2167(^/2904(^之強度比與_相對於甲基之數量比的 .檢量線。由最初求出之作為SiH存在量測錢象之樹脂成形 體中的甲基含量、和上述檢量線，則可求出樹脂成形體中的 SiH存在量。 將樹脂成形體所含之SiH存在量調整至上述範圍，係可經 100114815 13 201203619 ㈣當選擇聚有财氧院的原料及調配量，具體而言，作為 二:夕氧燒原料’係增加具有氫化雜基之聚有機石夕氧 y減少科乙職之聚有射魏而達成。又，經由調整 =有機矽氧燒之成形時的溫度及時間、和成形後的後硬化的 溫度及時間亦可達成。 么月之樹脂成形體，對於可見光可維持高反射率為 佳。，將樹脂成㈣絲為厚度G5mm之情況，波長楊nm 光的反射率為6G%以上為佳，以8G%以上為更佳，且以 90¾以上為更佳。 尺1 > '日成形體成形為厚度〇.5mm之情況，波長400nm 光的反射率為6()%以上為佳，以80%以上為更佳，且以 90%以上為更佳。 t成形體之反射率’可根據樹脂成形體所用之黏合劑樹 夕填料的種類、填料的粒徑和含量等加以控制。另 斤/樹&成形_社黏合賴脂，係構成樹脂成形體 成刀於本說明書中意指聚有機矽氧烷。 <2.聚有機矽氧烷> 月之枓月曰成形體係包含：含有SiH的聚有機矽氧烷。 、“ 有機⑦氧燒’係指在具有⑦原子介I%著氧原子與 ^ 子鍵結的部分之構造中，加成有機基的高分子物 通㊉係彳曰以矽氧烷鍵作為主鏈的有機聚合體，可列舉 ' 幻所示之—般組成式（1)所示之化合物、和其混合物。 100114815 201203619 (R R R3Sl〇1/2)M(R4R5Si02/2)D(R6Si03/2)T(Si〇4/2)Q ...(1) 此處’上述式（1)中，R1至R6係獨立地選自有機官能基、 經基、氮为 不卞。又，M、D、T及Q為〇至未滿1，且滿足 M+D+T+Qm 之數。 A、 夕氧燒可於常溫常壓下為液體，且亦可於常溫常壓 下為固體上述所謂常溫’係指2Gt：±15t：(5〜35。〇範圍之 溫^，所謂常蜃係指相等於大氣壓的壓力，大約i氣壓。 /有機夕氧燒’若根據硬化的機制分類，通常，可列舉加 成聚合硬化型、縮平人締儿丨 J牛加 巧型等之聚心 紫外線硬化型、過氧化物加 纽。此等之巾，以加絲合硬化型(加 成型聚有機矽氧焓、、μ A 、 為適當，以下分別說明硬化型（縮合型聚有機錢烧） <2-1.加成型聚有機矽氧烷> 上述所謂加成型聚有機矽 由有機加成鍵而交聯者 v係^有機砂氧烧鏈係經 燒等之㈣具有稀基之知f代表’可列舉例如將乙婦基石夕 含有氫化魏基之魏合&與例如氫錢等之(C2) 燒基量的莫耳比為G.5 ^ ’叫對於總縣量之總氫化石夕 在(C3) Pt觸媒等之加成^ ZG倍以T之量比混合，並 具有Sl^Si鍵的化合^觸媒存在下反應而得之交聯點 本發明者等人，如上述 發光裝置中，由於來自半暮:又’發現在具備封裝的半導體 100114815 導趙發μ狀發熱料構成半導 15 201203619 體發光裝置的封裝膨脹，金屬佈線和齋私^ ^ $封材容易 形 體剝離的問題，而認為將使用加成型戈有撫 , ’乳現的樹月曰成 形體使用於封裝之情況，構成封震之蔣 , 、 发之樹脂成形體膨脹的問 題’係起因於樹脂成形體中存在的嫌其 1土，特別為乙烯基。因 此，使用加成型聚有機石夕氧燒之情況1上述(c物⑶之 混合量’以(⑶量少於(C2)量之方式調整，則可防止起因於 聚石夕氧樹脂中存在之賴之構成㈣的樹脂成形體膨服。 作為上述㈢具有烯基之含石夕化合物，可列舉以下述一般 式(2)
RnSiO[(4-n)/2] …(2) 所示’且！分子中具有至少2個鍵結至㈣子之烯基的聚有 機矽氧烷。 但’上述式(2)中’ R為相同或相異之經取代或未經取代 之1價羥基、烷氧基、或羥基，n為滿足的正數。 上述(C1)具有烯基之含矽化合物中，所謂烯基，以乙烯 基、烯丙基、丁烯基、戊烯基等之碳數2〜8之烯基為佳。R 為烴基之情況，係選自曱基、乙基等之烷基、乙烯基、苯基 等之碳數1〜20之1價烴基。較佳為曱基、乙基、苯基，曱 基之情況，由於熱和UV所造成之反射率劣化變少，故為更 佳。此外，烷基之情況，相對於丨個Si原子具有2個烷基， 折射率係下降’故為佳。 在要求耐UV性之情況，上述式中，R中之65%左右為曱 100114815 16 201203619 基為佳。即，作為相對於Si個數(莫耳數)之 的含有數，為0.5個（莫耳)左右為佳。更^以外官能基 基。R亦可為碳數K8之烧氧基和經基，㈣/〇从上為甲 有率為(C1)具有婦基之含石夕化合 ^二I基之含 ^ ^ 里里的>/〇以下為佳。 . 又’η為滿足1==η<2之正數，此值若為2以上 裝用材料及引線框架等導電體之接黏上無法獲得充 度’若未滿卜則在合成上難以合成此聚有機石夕氧燒刀。 作為上述(C1)具有烯基之含石夕化合物，可列舉例如乙稀美 石夕烧、含乙烯基之聚有機魏燒，其可單獨使用1種、或ς 2種以上以任意之比率及組合使用。上述中亦以分子内且有 2個以上乙烯基的含乙烯基之聚有機石夕氧烧為佳。八 作為分子内具有2個以上乙烯基的含乙稀基之聚有機石夕 氧烧，具體而言可列舉下列者。 兩末端乙烯基聚二曱基石夕氧烧 DMS-V00 ^ DMS-V03 > DMS-V05 ^ DMS-V21 > DMS-V22 ^ DMS-V25、DMS-V3卜 DMS-V33、DMS-V35、DMS-V41、 DMS-V42、DMS-V46、DMS-V52 (均為 Gelest 公司製） 兩末端乙稀基二甲基石夕氧烧-二苯基石夕氧院共聚物 PDV-0325、PDV-0331、PDV-0341、PDV-0346、PDV-0525、 PDV-0541、PDV-1625、PDV-1631、PDV-1635、PDV-1641、 PDV-2331、PDV-2335 (均為 Gelest 公司製） 兩末端乙烯基苯基甲基矽氧烧 100114815 17 201203619 PMV-9925 (Gelest 公司製） 三曱基矽烧基封鏈乙烯基曱基矽氧烷·二甲基石夕氧烧共聚 物 VDT-123、VDT-127、VDT-131、VDT_153、vdt_4M、 VDT-731、VDT-954 (均為 Gelest 公司製） 乙稀基T-構造聚合物 VTT-106、MTV-124 (均為 Gelest 公司製） 於本發明中含有SiH之聚有機矽氧烷，以以11與以((：11(：]^) 之當量比（莫耳比）SiH/Si(CHCH2)成為〇.9〜2.5之方式，將上 述(C2)化合物與上述(C1)化合物混合，具體而言，將含有_ 之有财化合物與含有Si(CHCH2)之有機料合物混合可 將樹脂成形财的SiH存在量㈣於，故為佳。更 佳為1.2〜2.0。 <2-2.縮合型聚有機矽氧烷〉 作為上述縮合型聚有機石夕氧燒，可列舉例如，烧基烧氧基 石夕烧之水解/聚縮合所得之交聯點具有㈣⑸鍵的化合 物八體而5，可列舉下述一般式⑺及/或(4)所示之化合 物、及/或其寡聚物水解/聚縮合而得的聚縮合物。 MK ...(3) 式(3)中，M表示選自碎、紹、錯、及鈦所組成群之至少1 種之元素’ X表示水解性基，Y1表示1價有機基，m表示 M的價數且表示1以上之整數，η表示X基之數且表示i 100114815 201203619 以上之整數。其中，mgn。 (M XtY1…)uY2 …⑷ 式（）中Μ表不選自石夕、銘、錯及欽所組成群之至少工 種之元素，x表示水解性基，Y1表示1價有機基，Y2表示 U價之有機基，S表示M的價數且表示i以上之整數，t表 不1以上且Μ以下的整數，時示2以上之整數。 縮口里聚有機石夕氧貌可使用公知者，例如，日本專利特開 藤-胸號公報、日本專利特開鳩_2画號公報、日 本專利特開觀顧號公報、曰本專利特開 2〇06 33_ #U公報、日本專㈣開2_·348284號公報、 及國際公開2_9_4號說明書中記載之半導體發光裝置 用構件為適當。 本舍明中，使用縮合型聚有機石夕氧院之情況，係適當選擇 縮合型聚有機魏院之原料及魏量，調整成形時之溫度及 時間、和成形後之後硬化溫度及時間，藉以將SiH的含量調 整至本發明之範圍。 具有上述<2-1.加成型聚有機石夕氧烧>、及<2_2縮合型聚有 财氧·中記_徵之聚有_氧財，亦以無伴隨反應 進行而脫離之成分的加成型聚有卿氧㈣佳4係因在假 設於密閉的模具内硬化時，不會產生副生成物(使成形容器 内的麗力上升’並於硬化材料中以泡泡形式殘存，故為不 佳），且反應非為可逆性，故成形加工性良好，更且從硬化 100114815 201203619 物之耐熱性（重量變化少）等觀點而言亦具有優點。 、左由成形加工方法’在伴隨縮合反應進行所產生的成分對 於成形加工性的影響不大的情況，亦可使用縮合型聚有機石夕 氧烷，此情況’特別以矽醇含有率為〇〇1重量%以上、1〇 重量％以下的縮合型聚有機石夕氧烧為佳。 卜亦可併用加成型聚有機0氧烧與縮合型聚有機石夕氧 烷。 <3.填料> 本么月中，填料係為了提高樹脂成形體的硬度而添加者， 可適當選擇對於樹脂的硬化不會阻礙之公知的無機或有機 填料。 作為本發明可使用的無機填料，可列舉氧化紹(alumina)、 氧化矽、氧化鈦(titania)、氧化鋅、氧化鎂等之金屬氧化物； 碳酸鈣、碳酸鋇、碳酸鎂、硫酸鋇、氫氧化鋁、氫氧化鈣、 氮氧化鎮等之金屬鹽；氮化蝴、氧化鋁白、氧化矽、矽酸鋁、 矽酸锆、硼酸鋁、黏土、滑石、高嶺土、雲母、合成雲母等。 又’作為有機填料’可列舉氣樹脂粒子、胍胺樹脂粒子、 三聚氰胺樹脂粒子、丙烯酸系樹脂粒子、聚矽氧樹脂粒子等 之樹脂粒子等，但均不被限定於此。 此等之中，從發揮作為反射材之高機能的觀點而言，以呈 現白色的白色顏料為佳，於呈現白色的白色顏料中，亦以無 機系者為更佳。無機之白色顏料尹，特別以可見光之吸收弱 100114815 20 201203619 且折射率高為佳，具體而言，選自氧化鋁、氧化鈦、及氮化 硼所組成群之i種或2種以上為佳，且以氧化鋁、及/或氧 化鈦為更佳。特別於使用氧化鋁之情況，即便對於短波長之 光亦可提高反射率，故為佳。 填料可單獨使用或混合使用2種以上。 上述氧化鋁係指鋁的.氧化物，不論結晶形態，以具有化學 安定、熔點高、機械強度大、硬度高、電絕緣電阻大等特性 的α氧化紹為適合使用。 又’氧化紹中含有銘、氧以外元素作為雜質的情況，因在 可見光區域具有吸收而著色，故為不佳。較佳為，可使用鉻、 鐵、鈦之含量分別為0.02%以下、較佳為〇 〇1%以下者。又， 材料的熱傳導率高者為佳，且為了提高熱傳導率，使用純度 燃以上、較佳域度99%以上的氧触為佳，特別以低驗 氧化銘（low soda alumina)為佳。 使用氧化紹及/或氧化鈦作為填料（白色顏料)之情況，以使 用具有如下形狀者為特佳。 上述白色顏料以初級粒子之縱橫比為1〇〜4〇、更且以 1.2〜2.0為佳。使用縱橫比為上述範圍之白色顏料的樹脂成 形體，由於散亂而容易表現高反射率，特別是近紫外線區域 之短波長光的反射大。藉此，使用此種樹脂成形體的半導體 發光裝置係具有高輸出功率性能。縱橫比超過4.0之情況， 白色顏料的形狀變得過度細長，且反射率㈣低的傾向。 100114815 21 201203619 子將根據SEM等之電子顯微鏡觀察所計測之粒 點（例如H)度除以短轴長度而求出者，並以SEM計測複數 點（例如1〇點、 黑占），由其平均值則可算出。 ，； L 3於上述範圍的白色顏料，相對於本發明 成形體所含之填料^⑽ 树月之树月曰 真枓總置為70體積°/。以上為佳，更佳為80體 、 特別為佔有90體積％以上為佳。 处白色顏料，初級粒徑為〇 以上且以下 為佳關於下限值’較佳為G.15#m以上、更佳為0.2/im以 上關於上限值，較佳為咖以下、更佳為0.8/un以下、 特佳為〇.5μπι以下。 初級粒徑若過小’則白色顏個㈣光強度小，故反射率 有變低之傾向，初級粒徑若過大，則白色㈣的散亂強度變 大，但因有前方散亂傾肖，故反射率有變小的傾肖。另外， 在提高樹脂組成物中之白色顏料填充率等之目的下，亦可併 用初級粒徑大於2μπι的白色顏料。 另一方面，上述白色顏料以次級粒子的平均粒徑(D5〇)為 0.2/zrn以上且i 0Mm以下者為佳，以〇 2μιη以上且5/xm以下 者為更佳。另外，在提高樹餘成物巾之自色㈣填充率等 之目的下，亦可併用次級粒子之平均粒徑大於1Q/mi的白色 顏料。 本發明中所謂初級粒子，係指於構成粉體的粒子中，可與 他者明確區別的最小單位，初級粒徑係指根據漏等之電 100114815 22 201203619 子顯微鏡觀察所計測之初級粒子的粒徑。另一方面，初級粒 子凝集而成的凝集粒子稱為次級粒子，次級粒子的平均粒徑 係指粉體於適當分散媒（例如氣化鋁之情況為水）t分散並 以粒度分析計等測定的粒徑。初級粒子的粒徑有變異時，可 利用SEM觀察數點(例如1〇點），並將其平均值視為粒徑。 又’測定時’各個粒徑非為球狀之情況，係將最長，即長轴 長度視為粒徑。 上述填料’為了提高與樹脂成形體中之黏合劑樹脂的接黏 性，進行表面處理為佳。作為表面處理，可列舉以矽烷偶合 劑、鈦偶合劑等之偶合劑進行處理。 作為此種偶合劑，使用^環氧丙氧基丙基三〒氧基矽烷、 γ-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、仏(3,4_環氧環己基) 乙基二甲氧基矽烷等之環氧官能性烷氧基矽烷、Ν-/3(胺乙 基)-r胺丙基三曱氧基魏、γ胺丙基三乙氧基㈣、Ν_苯 基-r胺丙基三甲氧基㈣等之胺基官能性烧氧基魏1·氮 硫丙基三？祕㈣等之氫硫基官雛締基魏等為佳。 另外，關於表面處理所用之偶合劑的表面處理方法， 以通常的處理方法實施即可，其方法並無特別限^物將 石夕錢合劑轉於適當之溶射，並於此溶 =顧咖以加熱乾燥的方法等。於表面處理：偶 ^對於填料謂重量份，使用偶合_〜H)重量 100114815 23 201203619 又，樹脂成形體中之填料含量，可根據使用之填料種類等 適當設定’樹脂成形體之黏合劑樹脂與填料之比為1〇〜6〇 : 90〜40，係易於將上述樹脂成形體的蕭氏D硬度控制於適當 範圍，其結果，溫度衝擊強，引線框架和密封材難以由樹脂 成形體剝離’且易於獲得物理衝擊強且不會產生裂痕和缺陷 的樹脂成形體。上述範圍為2〇〜4〇 : 8〇〜60為更佳。 <4.硬化觸媒〉 本發明中所謂硬化觸媒，係使黏合劑樹脂硬化的觸媒。經 由加入硬化觸媒，使得聚合反應提早硬化。若硬化觸媒的調 配量增多，則樹脂成形體中的SiH存在量有變少的傾向，若 硬化觸媒的調配量減少，則樹脂成形體中的SiH存在量有變 多的傾向，故以SiH存在量成為特定範圍之方式，調整硬化 觸媒的調配量，並調整硬化速度為佳。 於本發明中’根據聚有機石夕氧燒之硬化機構而有加成聚合 用觸媒、縮合聚合用觸媒《作為加成聚合⑽媒，係促進上 述(C1)成分中之贼與上述(C2)成分中之氫化魏基的氮 化石夕烧化加叙應用_媒，作為此加歧合顯之例，可 列舉麵黑、氯化10、氣化崎、氣化簡與—元醇的反應物、 氣化銷酸與稀烴類的錯合物、雙乙_義等之㈣觸媒、 把糸觸媒、料觸媒等之_金屬觸媒#。加成聚合用觸媒 的調配量，通常誠族金屬而言，相對於上述(C1)及(C2)成 分之合計重t ’通常為lppm以上、較佳為2鹏以上通 100114815 201203619 常為 500ppm 以 it 下、較佳為lOOppm以下。藉此，可作成觸 媒活性高者。 * 1F為縮口 λΚ合用觸媒，可使用鹽酸、硝酸、硫酸、有機酸 Λ I胺类員等之驗、金屬冑合化合物等，作為適當者， 可使用含有Tl、Ta、Zr、Ah Hf、Zn、Sn、Pt之任一者以 上的金屬螯合化合物。其中，較佳係使用金屬 養合化合物含 有 Ti、Al、、7
Zr之任一者以上者，更佳係使用含有Zr 者。 —二等觸媒作為半導體發絲置封裝材料，係考慮調配時的 疋!生被膜硬度、無黃變性、硬化性等而選擇。 八縮：聚合:觸媒的調配量，相對於上述式⑶及⑷所示成 5十重1通吊為0H0重量％為佳，且以〇仍〜6重 量°/。為更佳。 添加量若為上述範圍，則半導體發光裝置封震材料的硬化 性、保存安定性、封裝品質良好。添加量若為上限值以上， 1封錄料的保存安定性產生問題，若未滿下限值，則硬化 長且封裝的生產性降低，並且由於未硬化成分而使得 封装品質有降低的傾向。 <5.其他成分> 中於本發明之樹脂組成物中，只要不損害本發明之要旨，視 需要可以任意時及組合含有丨種或2細上其他成分。 例如，在控制樹脂組成物之流動性和抑制白色顏料沉降之 100114815 25 201203619 目的下’可含有與填料同軌切微 粒子的含量，通常，相對於聚有機魏燒刚=化石夕微 6〇重量份以下、較佳為4〇重量份 4罝份，為 本發韻使狀氧切微粒子，並鱗舰定卞 ,::ir;：irr/gr'^--g^ 為2(W/g以下。比表 心為3〇〇m2/g以下、較佳 粒子的添加絲，料/^小’㈣域_氧化石夕微 ^❹子，例如亦可制經由使親水性氧切微粒子表^ 子在之㈣基與表航應錢得表面疏水化者。 例作為==一 二甲_ 氣魏、六，基二錢坑、辛基錢、 ^為氧切微粒子，可列舉例如㈣氧切，燒製氧化石夕 '、β、生由使H2與〇2之混合氣體燃燒之彻。c的火越 將S1CI4體氧化、水解而製作。壎製氧化料初級粒子， 係以平均粒# 4 5〜5Gnm纟右的非晶f二氧化邦i〇2)作為 主成刀的球狀超餘子，此初錄子分職集，形成球徑為 =百nm的次級粒子。壎製氧化石夕為超微粒子之同時，經由 〜、冷而1作，故表面構造呈現化學活性狀態。 「”體而。，可列舉例如曰本Aerosil股份有限公司製 J (°主冊商標）’作為親水性Aerosil (註冊商標）之 100114815 26 201203619 例，可列舉「90」、「130」、「150」、「200」、「3〇〇」，作為疏 水性Aerosil (註冊商標）之例，可列舉「R8200」、「R972」、 「R972V」、「R972CF」、「R974」、「R202」、「R805」、「R812」、 「R812S」、「RY200」、「RY200S」「RX200」。 又’在提高樹脂組成物熱硬化後之強度、靭性的目的下， 亦可含有玻璃纖維等之無機物纖維，又，為了提高熱傳導 性，可將熱傳導率高的氮化硼、氮化鋁、纖維狀氧化鋁等與 上述之白色顏料另外含有。此外，在降低硬化物之線膨脹係 數之目的下，可含有石英珠粒、玻璃珠粒等。 該等添加時的含量，若過少則無法獲得目的效果，若過多 則樹脂組成物的黏度上升，影響加工性，故在表現充分致 果，且不會損害材料加工性之範圍中適當選擇。通常，相對 於聚有機矽氧烷100重量份，為1〇〇重量份以下、較佳為 60重量份以下。 又，於上述樹脂組成物中，在不損害本發明目的及效果的 範圍中可含有其他之抗離子遷移（電化學遷移）劑、硬化促進 劑、硬化延遲劑、抗老化劑、自由基禁止劑、紫外線吸收劑、 接黏性改良劑、難_、界面活性劑、保存安定改良劑、抗 臭氧劣化劑、光安定劑、增黏劑、可塑劑、偶合劑、抗氧化 劑、熱安定劑、導電性賦予劑、抗靜電劑、放射線屏蔽劑、 核劑、磷系過氧化物分解劑、滑劑、顏料、金屬去活化劑、 物性調整劑等。 100114815 27 201203619 上述例示中’亦以添加硬化延遲劑為佳。硬化延遲劑的調 配量若多，則樹脂成形體中的SiH存在量變多，硬化延遲劑 的調配量若變少，則樹脂成形體中的SiH存在量有變少的傾 向，故以使SiH存在量成為特定範圍之方式，調整硬化觸媒 的調配量，並控制硬化速度為佳。 硬化延遲劑，特別於硬化速度快之加成聚合型聚有機矽氧 烷組成物的液狀射出成形中係為重要的成分。 作為加成聚合反應中的硬化延遲劑，可列舉含有脂肪族不 飽和鍵的化合物、有機磷化合物、有機硫化合物、含氮化合 物、錫系化合物、有機過氧化物等，且該等可併用。 作為含有脂肪族不飽和鍵的化合物，可例示H里基j甲 基-1-丁炔，3-羥基-3-苯基-1-丁炔、3-(三甲基矽烷氧基) 曱基-1-丁炔、1-乙炔基-1-環己醇等之炔丙醇類、烯炔化八 物類、順丁烯二酸二曱酯等之順丁烯二酸酯類等。含有脂肪 族不飽和鍵之化合物中，亦以具有三鍵的化合物為佳。作為 有機磷化合物，可例示三有機基膦類、二有機基膦類、有機 基膦醯類、二有機基亞磷酸鹽類等。作為有機硫化合物，可 例示有機基硫醇類、二有機基硫醚類、硫化氫、笨并噻唑、 噻唑、苯并噻唑二硫化物等。作為含氮化合物，可例示氨、 1〜3級烷基胺類、芳基胺類、脲、肼等。作為錫系化合物， 可例示鹵化亞錫二水合物、羧酸亞錫等。作為 物，可例示過氧化二第三丁基、過氧化二異4= 100114815 28 201203619 氧化苯甲醯、過苯甲酸第三丁酯等。 該等硬化延遲劑中，從延遲活性良好且原料獲得性佳 點而言，以苯并噻唑、噻唑、順丁烯二酸二 、 m 一 T 、3-經基-3- 甲基-丁快、3-(三甲基石夕燒氧基>3_甲基小丁块、 -1-環己醇為佳。 暴 • 力°絲合反應中之硬化輯_添加4錢_限 對於使用之硬化觸媒丨莫耳之較佳添加量的下限為10. 以上，更佳為i莫耳以上’較佳添加量的上限為103莫耳以 為5〇莫耳町。又，料硬彳_#1可單獨使用， 且亦可併用2種以上。
之為縮合聚合反應中的硬化延遲劑，可列舉碳數W 物、含产氡子量以下之胺類、含氮和硫的有機化合 物等/ *之化合物4_醇反應或者進行氫鍵結的化合 縮合聚合反應中之硬化延遲劑的添 對於所使用之縮合型聚右為各種认疋’相 卓 、Λ機夕氧叙反應性末端基1莫耳 較佳添加量的下限為1(rl 較佳更佳為1莫耳以上， •為該^… 耳以下，更佳為5莫耳以下。因 .速度。"石夕醇相互作用’且作用為保護基’故可抑制硬化 石夕Llil為上述樹脂組成物中含有的偶合劑，可列舉例如 。作切_合劑，只要是於分子中分別具有至 100114815 29 201203619 少1個財機基具有反舰之官能基和水解财基的化合 物則…、=別限定。作為與有機基具有反應性之基，從操作 而。選自環氧基、甲基丙烯醯基、丙婦醯基、 酸酉曰基、異三聚氰酸g旨基、乙婦基、胺甲酸酯基之至少1 個官能基騎’且從硬化性及接純方㈣言，以環氧基、 甲基丙烯醯基、丙烯醯基為特佳。作為水解性之魏，從操 作性方面而言’城氧魏基為佳，且從反練方面而言， 以甲氧梦燒基、環氧基為特佳。 -作為較佳切燒偶合劑，可例示3_環氧丙氧基丙基三甲 氧土夕、元3環氧丙氧基丙基三乙氧基石浅、2_(3 4_環氧環 己基）乙基—甲氧基石夕烧、2_(3,4環氧環己基）乙基三乙氧基 石夕烧等之具有環氧官能基的院氧基⑪院類；3·甲基丙稀酿氧 丙基二甲氧基魏、3•甲基丙烯醯氧丙基三乙氧基魏、3-丙稀酿氧丙基三甲氧基㈣、3.丙烯醯氧丙基三乙氧基石夕 炫、甲基丙烯醯氧甲基三甲氧基梦燒、甲基㈣醯氧甲基三 乙氧基魏、丙_氧甲基三甲氧基魏、丙烯醯氧曱基三 乙氧基魏等之具有甲基丙職基或丙烯醯基的炫氧基石夕 烧類。 又，於上述樹脂組成物中，為了改善接黏性，可含有烷基 烷氧基矽烷之水解/縮合聚合所得之交聯點具有
Si-0-Si 鍵 的化合物。上述化合物之含量，相對於上述樹脂組成物1〇〇 重量份，為5重量份以下為佳。 100114815 30 201203619 <6.反射率> 本七月之封裝，對於可見光可維持高反射率為佳。波長 460nm之光的反射率為6〇%以上為佳，以卯。乂以上為更佳， 且以90%以上為再佳。 又，波長40〇nm之光的反射率為以上為佳，以8〇% 以上為更佳，且以90%以上為再佳。 封裝的反射率可根據樹脂種類和填料的種類、填料的粒經 和含量等加以控制。 <7.折射率> 構成本發明封裝之樹脂成形體，不含填料之黏合劑樹脂的 折射率為1.41〜1.54為佳。樹脂成形體之黏合讓脂的折射 率為此圍之情況’經由與密封材所用的樹脂掺混，則可抑 制樹脂成形體與密封材界面中的光反射流失。另外，構成本 七月封裝之_旨絲體的折料，係指細旨成雜中黏合劑 樹脂成形時的折射率。 樹脂成形體之折射率，可根據樹脂種類和樹脂所含之官能 基而加以控制。具體而言，含有笨基作為官能基可提高折射 率，而含魏射減低。❹卜，已知在不具有苯基之二甲基 金糸聚有_氧輪射率丨.抓Μ)，相對於&峨莫耳 數）’就苯基含有數而士 、 到達約⑸〜⑸。添加G.8個（莫耳)左右，則折射率 硬化前樹脂組成物、樹脂 成形體(黏合劑樹脂)之折射率， 100114815 31 201203619 可以阿貝折射計（Abbe refractometer)進行測定。 <8.本發明之樹脂成形體之製造方法〉 本發明之半導體發光裝置用封裝所具備的樹脂成形體，可 經由將下列說明之樹脂組成物予以成形而得。 <8-1·樹脂組成物之製造方法〉 (使用原料） 作為使用之原料，除了上述之(A)聚有機矽氧烷、（B)填料 以外可適导使用氧化石夕微粒子、硬化觸媒、硬化延遲劑、 及其他添加劑。 此處’各原料之調配量，只要是可獲得本發明效果之範圍 内，則無特別限制，⑷聚有機石夕氧烧之調配量，相對於樹 脂組成物⑽重量份，為15〜7〇重量份、較佳為2〇〜5〇重 量份’（B)填料之調配量’相對於樹脂組成物⑽重量份， 為20〜80重量份、較佳為3〇〜7〇重量份，氧化石夕微粒子之 調配量，相對於樹脂組成物】⑻重量份，為㈣重量份、 較佳為3〜30重量份。x ’硬化觸媒之調配量，例如若融 系觸媒’則相對於聚有機石夕氧燒，麵濃度為WOppm、較召 ’相對於使用之硬化觸媒 1〜50莫耳。又，該等硬 2種以上。 為2〜1 Oppm。硬化延遲劑之調配量 1莫耳’為0.1〜1000莫耳、較佳為 化延遲劑可單獨使用，且亦可併用 (混合方法） 發氧烷作為液狀媒體。例 將各原料混合時，可使用聚有機 100114815 32 201203619 如’計量指定量之聚有機梦氧燒、填料、硬化觸媒等，並以 混合器、高速分散器、均質器、三輥機、捏和機、離心脫泡 裝置等混合，以先前公知的方法混合。 於本發明中’混合無機粒子的方法並無特別限制，使用游 星攪拌混合器、自轉/公轉式真空混合器、薄膜迴旋型混合 器等予以脫泡混合為佳。例如，作為游星擾拌混合器，可列 舉Primix公司製T.K. High Bismix、淺田鐵工公司製行星式 混合器和行星式Despa、井上製作所公司製行星式混合器和 Trimix、PDMixer、Ashizawa · Finetech 公司製雙螺桿行星 式混合器PLM、三軸行星式混合器3PLM等。於離心攪拌 之情況，可使用自轉/公轉式真空混合器（具體而言，可列舉
Synki 公司製 ARV310、ΕΜΕ 公司製 V-mini 300V、Clubow 公司製Mazerster等）。又’作為薄膜迴旋型混合器，可列舉 Primix公司製T.K. Filmix，作為臼型混練機，可列舉淺田鐵 工公司製Miracle KCK。 另外，於混合如氣溶膠般容易凝集之小粒子的情況，亦可 於小粒子混合後’視需要使用珠粒磨和三輥機等進行凝集粒 子的解碎，然後混合填料等容易混合的大粒子成分。 於混合各原料的步驟中，所製造的樹脂組成物若含有許多 水分，則樹脂成形體中的SiH存在量變少，若減少水分，則 樹脂成形體中的SiH存在量有變多的傾向，故以使SiH存 在量成為特定範圍之方式，調整水分含量為佳。為了減少水 100114815 33 201203619 分混入樹脂組成物，可在減壓環境氣體下進行混合。作為減 壓時的氣壓’通常為〇kpa以上、較佳為 0·lkPa以上、更佳 為0.5kPa以上，又，通常為4〇kPa以下、較佳為以 下、更佳為2〇kPa以下。若低於此範圍，則難以維持減壓度 且需要高精細度的裝置，具有不經濟的可能性q，若高於 此範圍，則水分的除去有不夠充分的傾向。 又’作為減壓時的環境氣體，以大氣、氣氮、稀有氣體等 之惰性氣體等為佳。 減壓時之環境氣體的相對濕度，係根據溫度和壓力、減壓 步驟所用之機器種類和操作方法而異，無法—概言之，一般 減壓操作前的相對濕度於2 51巾通常為Q %以上、較佳為$ % 以上’又’通常為8〇%以下、較佳為鳩以下，更佳為帆 以下。若低於此範JS，賴使賴高水分除去效率的特殊傾 析裝置’具有不經濟且生紐差的可祕。又，若超過此範 圍，則水分除去有不夠充分的傾向。 又，與環境氣體的溫度相比較，過度降低混合時之材料溫 度時’由於局料結露，會使樹脂組成物的水分含量增加。 又，於將填料和氧化石夕微粒子等混合前進行熱風乾燥，亦 。可減少樹驗錢的水分含量。㈣減乾_的溫度，150 °C以上為佳，且以25〇〇c以上為更佳。 (混合形態） 可將上述之原料成分全部混合，製造單組分型(one调k) 100114815 34 201203619 之^組成物，且亦可作成雙板分型(tw〇调。雙组分型 之情況，例如，可預先難(㈣有、㈣和氧切 微粒子作為主成分的聚有機石夕氧燒樹脂組成物、和⑼硬化 觸媒和硬化延遲劑作為主成分之交聯劑液的雙組分，亦可於 .即將使用前混合⑴聚有機錢烧樹脂組成物與⑼交聯劑 液。 (樹脂組成物之保管） —樹脂組成㈣歸方法並無特別_，歸時的環境溫度 若為15°C以下’則_硬化反應的急速進行，從而可防止 成形時對於模具的填充不良，故為佳。其中，樹脂組成物保 管時的環境溫度若高於〇。〇，則保管中SiH存在量有變少的 傾向，環境溫度若為〇它以下、較佳為⑽它以下，則樹脂 成形體中的SiH存在量有變多的傾向，故以使SiH存在量 成為特定範圍之方式調整保管時的環境溫度為佳。 <8_2.成形方法> 作為本發明之樹脂成形體的成形方法，可列舉壓縮成形 法、轉移成形法和射出成形法。於壓縮成形法中，可使用壓 縮成形機進行於轉移成形法中，可使用轉移成形機進行， 於射出成形法中，可使用射出成形機進行。該等之中，射出 成形法因使職小型的模具，賴具費餘保養成本方面而 言係有利，故為佳。 成形溫度(射出成形法之情況，係汽缸設定溫度），只要是 !〇〇114815 35 201203619 根據材料適當選擇成形溫度即可，通常為8(rc以上、3〇(rc 以下，較佳為100。〇以上、25(TC以下，更佳為130°c以上、 200C以下。成形時間只要是根據材料之硬化速度適當選擇 即可’通常為3秒鐘以上、1200秒鐘以下，較佳為5秒鐘 以上、900秒鐘以下，更佳為10秒鐘以上、600秒鐘以下。 上述範圍中，成形溫度為1〇〇ΐ以上且250°C以下，且， 成形時間為1〇秒鐘以上且6〇秒鐘以下為佳，成形溫度為 l〇〇°C以上且200〇c以下，且，成形時間為5秒鐘以上且30 秒鐘以下為更佳。此乃由於若提高硬化溫度，且硬化時間過 長，則SiH基與Si乙烯基的反應過度進行，於樹脂成形體 中不會殘留指定量的SiH。 任一成形法中均可視需要進行後硬化，後硬化溫度為1〇〇 °c以上、較佳為150°c以上，又，為25(rc以下、較佳為22(rc 以下後硬化時間通常為3分鐘以上、24小時以下，較佳 為5分鐘以上、10小時以下，再佳為1〇分鐘以上、5小時 以下。 另外，亦可藉由適當設定硬化條件，而調整樹脂成形體中 存在的SiH量。以將用於使樹脂成形體硬化之熱量合計減小 的條件進行硬化，可使樹脂成形體中的SiH量適切，故為 佳。如上述說明，硬化有成形時的硬化和後硬化，而以較溫 和的條件進行後硬化為佳。作為溫和的硬化條件，可列舉以 100°C~200°C、較佳i5(rC〜20(TC，加熱5分鐘〜3〇分鐘。 100114815 36 201203619 藉由將本發明之樹脂成形體，於成形時與金屬佈線共同成 形，可作成半導體發光裝置用封裝。例如，可藉由作成具有 佈線作為金屬佈線的基板，並於基板上使用模具將樹脂成形 體射出成形的方法；和在模具配置引線框架作為金屬佈線並 將樹脂成形體予以射出成形的方法等而製造。 <9.半導體發光裝置> 本發明之半導體發光裝置用封裝，通常係搭載半導體發光 元件並以半導體發光裝置形式使用。半導體發光裝置的概要 内谷係使用圖式予以說明，但本發明不被限定於下列之實施 形態，且在不超脫本發明要旨的範圍中可任意變形實施。 圖1〜圖8中，係顯示本發明之半導體發光裝置之一例， 由半導體發光元件1、樹脂成形體2及引線框架5所構成之 封裝、接合線3、後封材層（透明密封層）8、含有螢光體之 密封材層（螢光體層）4等所構成。另外，引線框架如後述般 係封裝所具備之金屬佈線的一形態。 圖1〜圖8之各態樣中，為了便利，係圖示半導體發光元 件以含有螢光體之进封材層（螢光體層）4予以密封的態樣 (圖1、2、4、5、7、8);和半導體發光元件以密封材予以密 封，更且螢光體層係隔離半導體發光元件而定位的態樣（圖 . 3 :後述遠程磷光體態樣）。但是，如後述，例如圖2之態樣 中，使用不含有螢光體之密封材層代替螢光體層而將半導體 發光元件雄、封的態樣；和使用密封材代替螢光體層而將半導 100114815 37 201203619 體發光元件密封，然後在隔離半導體發光元件的位置設置螢 光體層4的態樣亦包含於本發明之態樣。又，於圖3中，未 設置螢光體層9的態樣；和在密封材中添加螢光體，並以含 有螢光體之密封材層形式將半導體發光元件予以密封的態 樣亦包含於本發明之態樣。 以下，說明關於構成本發明之半導體發光裝置的各要素。 半導體發光元件1，係可使用發出具有近紫外線區域波長 光的近紫外線半導體發光元件、發出紫色區域波長光的紫色 半導體發光元件、發出藍色區域波長光的藍色半導體發光元 件等，並發出在波長350nm以上且520nm以下之範圍具有 峰值波長的光。圖1中僅記載1個半導體發光元件，但亦可 如圖6所示般將複數個半導體發光元件配置成線狀、平面 狀。藉由將半導體發光元件1配置成平面狀，可容易作成面 照明，且該實施形態適合欲更加強發光輸出功率的情況。 構成封裝之樹脂成形體2，係與引線框架5共同成形，且 引線框架5的至少一部分係接觸至樹脂成形體2。封裝之形 狀並無特別限定，可為平面型且亦可為杯型，但從對光具有 指向性的觀點而言，以作成杯型為佳。 引線框架5為導電性的金屬佈線，由半導體發光裝置外進 行電源供給，並且擔任對半導體發光元件1通電的角色。 接合線3係將半導體發光元件1固定至封裝。又，在半導 體發光元件1未與成為電極的引線框架接觸之情況，導電性 100114815 38 201203619 接合線3係擔任對半導髀旅土 __ μ，
子體發先70件1供給電極的角色。接A 線3係壓黏至引線框架5，並藉由提供熱及超音波振動而: 黏’引線框架5表面為銀或銀合金之情況，該齡性提高， 故為佳。 榮光體層4係在密封材中混合榮光體等的混合物，營光體 係將來自半導體發光元件丨的激發光變換成可見光。榮光體 層4中所含之榮光體，可根據半導體發光元件丨的激發光波 長而適當選擇。於發出白色光的發光裝置中，若以發出藍色 激發光的半導體發光元件作為激發光源之情況，使螢光體層 含有綠色及紅色螢光體，則可生成白色光。若為發出紫色教 發光之半導體發光元件情況，可列舉使螢光體層含有藍色及 黃色螢光體的情況、和使螢光體層含有藍色、綠色、及紅色 螢光體的情況等。另外’不必將從半導體發光元件發出的光 變換之情況等，亦可使螢光體層4中不含有螢光體。又，於 螢光體層4中，於密封材和螢光體以外，視需要亦可含有其 他成分。 作為螢光體層4所含之密封材中所用的樹脂，可適當選择 先前密封材所用之透光性物質，可列舉環氧樹脂和聚矽氡樹 脂、丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯樹脂等，但以使用聚矽氧樹脂 為佳。於密封材中，除了上述之樹脂以外，視需要可含有無 機粒子作為增量劑、觸變材等。 本發明封裝中所用之樹脂成形體2所用之黏合劑樹脂的 100114815 39 201203619 折射率，與上述螢光體層4所含
杜。„ 达、封材折射率相同程度A 佳。此處，所謂上述密封材的折 度為 的折射率，即，不含有無機粒子 封材所用樹脂 率》具體而言，其差為⑽以下二劑之樹脂本身的折射 形體2與螢光體層4的界面之 可防止在树月曰成 恭伞壯$ ^ 九…失，可作成整體亮度高的 毛光裝置。樹脂成形體2之折射率 + —& 射羊、與上述螢光體層4所含 之祖封材的折射率差為〇.03以 .下為佳，且其差愈接近0(零） 為佳。另外，本發明中折射率係使用納d射線測定。 又，上述螢光體層4所含之密封材的折射率，與上述樹脂 成形體2所用之黏合劑樹脂折射率相同、或者更大之情 更佳。 以往，半導體發光裝置中之密封材與構成封裝之樹脂成形 體的折射率之關係，係樹脂成形體折射率高於密封材’故樹 脂成形體與密封材的界㈣成絲界面，進人樹脂成形體中 的光難以由樹脂成形體中出來至密封材側，半導體發光裝置 的免度低。對此’已檢討將樹脂成形體與密騎故意剝離， =以樹脂成形體表面，而以密封材剝離面反射光而使亮度提 同的方法等’但提向亮度的檢討仍未充分。 主又，亦檢討使祕和料之金屬反射器，但金屬反射器昂 貝且於使用尹亦有生鏽、變色等問題。 ;疋本發月者等人著眼^折射率’認為將構成封裝的樹脂 成形體與密封㈣㈣料成同程度 ’可解決上述問題。經 100114815 201203619 由作成此種構成，财會在構_裝_駭雜與密封材 的界面產生光反射，亮度提高。 為了滿足上騎射率’可經由使構賴裝之_成形體及 密封材均為聚魏系樹脂等而達m卜折射率的測定方 法如上述。 以下’說明關於圖1〜8所示之本發明之半導體發光裝置的 態樣。 圖1係顯示樹脂成形體中凹部底面存在的引線框架大部 分未被樹脂所被覆的半導體發光裝置。 圖2係顯示樹脂成形體中凹部底面的引線框架露出面積 減小，大部分除去底面反射材(樹脂成形體)所佔部分的半導 體發光裝置。於此態樣中，在樹脂成形體2直接搭載半導體 發光元件1 ’半導體發光元件丨搭載處之樹脂成形體2的厚 度，通常為ΙΟΟμιη以上、較佳為2〇〇μιη以上。又，通常為 3000/mi以下，且較佳為2000μιη以下。厚度若過薄，則光 穿透底面且反射率有降低的傾向，且有發生封裝強度不足且 操作上變形等問題之虞，若過厚，則封裝本身亦變厚且龐 大，具有使半導體發光裝置應用用途受限的可能性。 圖3係顯示半導體發光元件1以密封材層8予以密封，再 將螢光體層9隔離半導體發光元件丨而定位的態樣(遠距磷 光體態樣)的半導體發光裝置。如此，於密封材層8中不混 合螢光體且僅具有密封的角色’將螢光體層以其他方式構成 100114815 41 201203619 之態樣亦為本發明的實施態樣。 此種態樣，係藉由於密封材層8 (透明密封層）上以接合或 網版印刷等直接形成螢光體層9，並以其他步驟將樹脂成形 體2覆蓋透明基板（未予圖示），並於其上將經由網版印刷或 模具塗敷等方法設置螢光體層9者載置於透明的密封材層 上而製造。 如圖3態樣之情況，因半導體發光元件1與螢光體層9 係隔著間隔配置，故螢光體層9可防止來自半導體發光元件 1的光能量所造成的劣化，且亦可提高發光裝置的輸出功 率。此時，半導體發光元件1與螢光體層9的間隔通常為 0.10mm以上、較佳為0.15mm以上、更佳為0.18mm以上。 另一方面，螢光體層9與半導體發光元件1的距離愈短，則 發光裝置愈可小型化，從此觀點而言，由半導體發光元件上 面之密封材層的厚度通常為1 cm以下、較佳為5mm以下、 更佳為1 mm以下。 另外，在樹脂成形體2與螢光體層9之間產生的間隙，配 置具有透光性的密封材層8為佳。於螢光體層9中，為了減 低螢光的自我再吸收和藍、綠、紅等各色螢光體間的再吸 收，亦可作成將所用之螢光體以各色分塗的多層構造，或形 成條紋狀、或點狀等圖案。 另外，半導體發光元件1的光未變換波長而直接利用之情 況，使用未添加螢光體的透明密封材代替螢光體層9。或 100114815 42 201203619 者，未設置螢光體層9，而將密封材層8作為含有螢光體的 螢光體層4亦可。 另外，圖2之情況，於密封材中混合螢光體層4中的螢光 體並且密封裝置時，藉由控制螢光體沉降速度，可將半導體 發光元件1與螢光體層4中的螢光體隔著距離配置。 圖4及5係顯示未設置如圖1〜3般之杯型反射器之板上晶 片（chip-on-board)裝配用的半導體發光裝置。本發明之半導 體發光裝置用封裝的形狀不僅可為杯型，例如，亦可如圖4 及5所圖示之板上晶片裝配用的樹脂成形體2的形狀。 該等態樣中，金屬佈線15係介隔著接合線3而將半導體 發光疋件1與連接部7連接。又，該等態樣中，金屬佈線 15的一部分係以樹脂成形體2所被覆。樹脂成形體2亦具 有作為絕緣層的機能，亦可加大其厚度。 半導體發光元件1亦可存在複數個。經由螢光體層4,可 將後述圖6之複數裴 配。P予以一併密封。圖4中絕緣層1〇 可為透明，亦可具有竹 111馬反射材的機能，且亦具有高放埶棬 能為佳。圖5中散熱κ ιλ …、機 、12係由金屬等之高放熱構件所形成， 為了將從半導體發光开 几件1所產生的熱放熱至封裝外部，視 下方。 另外，如圖4般，箕&、 土材為金屬之情況，可列舉含有鋁和錮 之材料所構成的態揭 ’’且在基材由含鋁之材料所構成之愔 況’亦可將具有増加反 射構造之絕緣性透明多層膜經由蒸_ 100114815 43 201203619 等形成以作為絕緣層10。圖5之基材係由絕緣性材料所構 成，可列舉由陶瓷(AIN、Al2〇3)、本發明之樹脂成形體所構 成的態樣。 圖4及5之半導體發光裝置中，螢光體層4亦可為不含螢 光體的透明層。 圖6係顯示具有複數半導體發光元件的態樣，圖6中，引 線框架5係介隔著接合線3而將半導體發光元件1與連接部 7連接。此外，在引線框架5的連接部7以外，係以樹脂成 形體2被覆表面。又，於此態樣中，半導體發光元件可經由 含有螢光體之密封材層（螢光體層4)予以密封，或者半導體 發光元件亦可經由透明的密封材層8予以密封，且在隔離半 導體發光元件的位置具有螢光體層9與否皆可。 圖7係顯示封裝型之半導體發光裝置，在樹脂成形體2 所構成之杯狀底面設置半導體發光元件。又，於此態樣中， 螢光體層4亦可為不含有螢光體的透明層，又，亦可如圖3 般將螢光體層9隔離半導體發光元件而設置。該等態樣中， 引線框架5的露出部係在半導體發光裝置的斜上方側露 出，難以接受來自半導體發光元件的光，故經由半導體發光 元件所產生之電場、熱及光等之影響，可防止引線框架5 之鍍銀等著色且發生亮度降低。 圖8係顯示本發明實施形態之半導體發光裝置的概略剖 面圖。 100114815 44 201203619 ，此種態樣之半導體發光裝置1G，由引線框架5與樹脂成 形體2所構成之封裝構造係適於液狀射出成形(LIM)法，成 為放熱良好的構成。 於本發明之封裝柄彡巾，旨成雜所㈣樹脂與先前的 工私塑膠彳相比較，因柔軟且具有黏性，故難以脫模，成形 =薄壁部在脫模時切絲且殘留於模型内，而容易成為妨礙連 、貝成开y的要因。因此，側面反射器部的上緣和封襞之角較佳 係作成無角部且接近曲面的形狀。又，以反射器的内壁面及 外壁面距離封裝底面愈遠狀㈣愈薄之方式，自相對於封 垂直起立的線有3±1度左右之傾斜為佳。又，就引線 框架型而$，在成形/脫模時、以送料器/機械手臂等將封裝 個片移送時、或錢配發光元件時等，對於封裝施加扭轉外 力’引線由成形體卿/脫落，因此較佳係作成正負之内引 線例如由封裝上方來看，以凸型和凹型般在縣底面相互鑽 入’對於扭轉應力和線接合時之局部應力_構造。更且， 弓 1線框架較佳係由上下夾住成形體之部分的面積多的構 .、：圖8之貫施態樣中側面部與底面部的樹脂成形體 夾住外引綠的構造。 引線框架若預先扭轉彎曲，則成形後經由彎曲加工不會對 、穿牙引線樞架的界面施加應力且難以破損，故為佳。本實 ' ' 外弓丨線係預先折彎成完成形狀，且外引線裏面係 與封裝裝配面在同—平面上，裝配安定性高且放熱良好。 100114815 45 201203619 使用本發明之半導體發光裝置用封裝之圖丨〜8的半導體 發光裝置’可適合使用作為圖9所示之照明裝置的發光部 105 °但使用上述半導體發光裝置作為此種態樣之情況，通 常使用僅以不含螢光體的密封材予以密封者。 圖9之照明裝置，係由具有窗部的框體ι〇1、反射器部 102、光源部103、散熱片104所構成。光源部103係在佈 線基板上具備發光部105，佈線基板1〇6為相當於圖4及5 之佈線基板11的形式、直接裝配半導體發光元件的COB (板 上晶片）形式、如圖1、2、3及7般表面裝配半導體發光裝 置的形式之任一者均可❶光源部1〇3為C〇B形式之情況， 半導體發光元件如圖4和5記載般由成形為圓頂狀或平板狀 之密封樹脂而未使用框材予以密封亦可。又，裝配於佈線基 板106上的半導體發光元件可為1個且亦可為複數個。反射 器部102及散熱片1〇4可與框體1〇ι 一體成型，亦可分別獨 立’且可視需要使用。從放熱的觀點而言，光源部103、框 體101、散熱片104為一體構造或介隔著高熱傳導性薄片和 潤滑油等無間隙連接為佳。窗部1〇7可使用公知的透明樹脂 和光學玻璃等，可為平板狀且亦可具有曲面。 於設置螢光體部並作成白色LED之情況，可於光源部103 且亦可於窗部107設置螢光體部，若設置於窗部1〇7，則可 在隔離發光元件的位置配置螢光體，可抑制容易因熱和光劣 化之螢光體劣化，且具有可長期獲得均勻且高亮度白色光的 100114815 46 201203619 於窗部ι〇7設置榮光體層之情況，可在透明窗材上(未予 圖示）以網版印刷和模具錄、噴霧塗佈等方法製造勞光體 層。半導體發光元件與窗部107<螢光體層的距離為 5〜50麵為佳。此時，為了減低螢光的自我再吸收和㈣ 各色螢光體間的再吸收，亦可作成對所用之螢光體各色分塗 之多層構造，或形成條紋狀、或點狀等圖案。 上述照明裝置之各部的形狀並不限於圖中所示，可具有曲 面部’且視f要亦可附有調絲置和f路保護裝置等附屬裝 置。 另外，於所說明之圖9的照明裝置中，本發明之半導體發 光裝置用封裝所具備的樹脂成形體’例如，亦可使用於框體 101、反射器部102、光源部103、發光部1〇5、佈線基板1〇6 之各構件。此樹脂成形體因為紫外線〜可見光的反射率高且 耐熱性、财光性優異，故可抑賴需要的半導體發光元件個 數，且可廉價提供高亮度、高耐久的照明裝置。 特別是，本發明之半導體發絲置用縣所具備之樹脂成 形體由於紫外線〜藍色糾反射率高，可有效反射由營光體 轉換波長前之半導體發光元件所發出的光，適合螢光體層設 置於由光源部隔離之位置的實施態樣。半導體發光元件的發 光色在紫外線〜近紫外線之情況，（B)填料以氧化鋁作為主成 分為佳’於藍色之情況，以氧化減/或氧化鈦作為主成分 100114815 47 201203619 為佳。 [實施例] 以下’列舉實施例更加詳細說明本發明，但本發明不被下 列實施例所限定。 <白色樹脂組成物及樹脂成形體之製造> [實施例1] 於聚乙烯製容器中裝入6.0克之氧化紹(次級粒子之平均 粒徑].2降、初級粒子之平均縱橫比：i 48)、〇 47克之唑 表面處理(三甲基石夕烧基處理）的燻製氧化石夕、非含有苯基之 聚石夕氧(含有乙烯基：G.3毫料/克、含抽：8ppm ^常 溫之黏度37,。以下’將此聚矽氧稱為「非含有苯基之 聚石夕氧E」）3.04克、非含有苯基之聚魏(含有乙稀基：Ο」 毫莫耳/克、含有氫化魏基：4·6毫料/克、在常溫之黏 度_，以下，將此聚石夕氧稱為「非含有苯基之聚石夕氧F」） 〇·30克、含有硬化延遲成分(觸媒控制成分)之非含有苯基之 聚石夕氧(含有乙烯基：〇·2毫莫耳/克、含有氫切絲：〇」 毫莫耳/克、含有块基：〇.2毫莫耳/克、在常溫之黏度s〇〇cp。 、下將此聚石夕氧稱為「非含有苯基之聚石夕氧G」）〇 i5克， 並於Thmky公司製泡取練太郎中麟後，以聚丙烯製刮刀 授拌。再實施真空脫賴得自色樹脂組成物卜白色樹脂組 成物1之SiH與Si(CHCH2)的莫耳比siH/Si(CHCH2)，以裝 入組成計為1.3。 ^00114815 48 201203619 將所得之白色樹脂組成物l，使用不銹鋼模具於銀板上以 約lcm直徑、lmm厚度成形，並於l〇kg/cm2之壓力下，於 空氣中以150°C加溫加壓3分鐘，藉此獲得樹脂成形體1。 對於所得之樹脂成形體以下列條件進行IR測定，求出 2167cm_1/2904cm_1的強度比，並以預先作成的檢量線為基 礎，計算SiH存在量。 IR測定之條件 使用裝置：Varian公司製紅外線分光裝置FTS-7000 測定條件：快速掃描法， 經由通常之IR干涉計掃描之穿透測定， 檢測器係使用MCT Detector， 掃描頻率20kHz，分解能：4cm·1 樹脂成形體1中的SiH存在量為44/miol/g。 銀板上之樹脂成形體1，即便以刮刀由旁邊施加少許力量 亦不會由銀表面剝離。 [實施例2] 除了使非含有苯基之聚矽氧E、和非含有苯基之聚矽氧F . 的添加量分別為2.89克、0.46克以外，同實施例1處理而 調製白色樹脂組成物2，並予以成形，藉此獲得樹脂成形體 2。另外，白色樹脂組成物2之siH與Si(CHCH2)的莫耳比 SiH/Si(CHCH2)，以裝入組成計為2 〇。 、 樹脂成形體2中的SiH存在量為90/mi〇l/g。 100114815 49 201203619 銀板上之樹脂成形體2，即便以到刀由旁邊施加少許力量 亦不會由銀表面剝離。 [實施例3] 除了使氧化鋁添加量為5.23克、表面以氧化矽和氧化鋁 予以薄膜塗敷的金紅石型氧化鈦(初級粒徑：〇 3/πη、初級粒 子之平均縱橫比：1.45)的添加量為〇.8〇克以外，同實施例 1處理而調製白色樹脂組成物3 ’並予以成形，藉此獲得樹 脂成形體3。另外，白色樹脂組成物3的SiH與Si(CHCH2) 的莫耳比SiH/Si(CHCH2)，以裝入組成計為i 3。 樹脂成形體3中的SiH存在量為49Mm〇1/g。 銀板上之樹脂成形體3，即便以到刀由旁邊施加少許力量 亦不會由銀表面剝離，但觀察到若干浮起。 [比較例1] 除了使非含有苯基之聚石夕氧E、和非含有苯基之聚石夕氧F 的添加量分別^ 3.10克、0.24克以外，同實施例！處理而 調製白色樹脂組成物4，並予以成形，藉此獲得樹脂成形體 4。另外，白色樹脂組成物4的SiH與Si(CHCH2)的莫耳比 SiH/Si(CHCH2)，以裝入組成計為i 〇。 樹脂成形體4中的SiH存在量為24Mm〇1/g。 銀板上之樹脂成形體4，若以刮刀由旁邊施加力，則由銀 表面簡單剝離。 [比較例2] 100114815 50 201203619 除了使非含有苯基之聚矽氧E、和非含有苯基之聚矽氧F 的添加量分別為2.68克、〇.67克以外，同實施例！處理而 調製白色樹脂組成物5，並予以成形，藉此獲得樹脂成形體 5。另外，白色樹脂組成物5的siH與Si(CHCH2)的莫耳比 SiH/Si(CHCH2) ’以裝入組成計為3.1。 樹月曰成形體5中的SiH存在量為126/miol/g。 銀板上之樹脂成形體5，即便以刮刀由旁邊施加少許力量 亦不會由銀表面剝離，但觀察到若干浮起。 <反射率之測定> 對於上述實施例及上述比較例所得之白色樹脂組成物1 至5 ’作成以板厚〇.5mm左右成形之樹脂成形體6至10。 又，並以Solve Advanced Polymers股份有限公司製聚醜醯 胺樹脂的Amodel A4122作為醯胺樹脂組成物，作成以板厚 2000μιη成形的樹脂成形體11。 使用 Konica Minolta 公司製 SPECTROPHOTOMETER CM-2600d ’樹脂成形體6至10以測定徑3mm，樹脂成形 體11以測定徑6mm，分別測定波長360nm、400nm、420nm、 440nm及之光的反射率（％)。測定結果示於表i。 100114815 51 201203619 [表1] 360nm 400nm 反射率 420nm 440nm 460nm 樹脂成形體6 實施例1 92.7 95.4 95.5 95.6 95.8 樹脂成形體7 實施例2 92.2 95.2 95.5 95.6 96.1 樹脂成形體8 實施例3 8.3 46.5 91.5 96.2 96.7 樹脂成形體9 比較例1 92.9 94.5 94.4 94.3 94.6 樹脂成形體10 比較例2 91.2 94.6 94.7 94.8 95.3 樹脂成形體11 8.8 43.3 79.8 84.4 86.6 <半導體發光裝置用封裝之製造> [實施例4] 使用實施例1之白色樹脂組成物1，並使用整面鍍銀之銅 引線框架’藉由液狀射出成形，而成形出如圖2所示之縱 5mmx橫5mmx高度1.5mm、開口部具有直徑3.6mm凹部的 杯狀表面裝配型封裝1。以150°C、500kg/cm2、硬化時間 20秒鐘之條件進行成形。 所得之表面裝配型封裝1中的SiH存在量為38jumol/g。 [比較例3] 以Solve Advanced Polymers股份有限公司製聚酞醢胺樹 脂Amodel A4122作為醯胺樹脂組成物，並與實施例4同樣 使用整面鍍銀的銅引線框架，而成形出縱5mmx橫5mmx高 度1.5mm、開口部具有直徑3.6mm凹部的杯狀表面裝配型 封裝2。另外，實施例4之封裝1與比較例3之封裝2為完 全相同形狀。 [實施例5] 使用實施例1之白色樹脂組成物1 ’與整面鑛銀之銅引線 100114815 52 201203619 框架共同藉由液狀射出成形，而成形出杯狀的表面裝配型封 裝3。以實施例4同樣之條件（150°C、500kg/cm2、硬化時間 20秒鐘）進行硬化，且該封裝之形狀係具有樹脂部為縱 3.2mmx橫2.7mmx高度1.4mm、開口部具有直徑2.4mm凹 部之杯狀、圖8記載之形狀。 觀察成形之封裝時，未產生毛邊，且無缺料(short mold)、 脫模不良的封裝。另外，所得之表面裝配型封裝3中的SiH 存在量，因以實施例4同樣之條件進行成形，故認為與實施 例 4 相同值(38/>imol/g)。 將，成形的封在以液態氮冷凍之狀態以微切片機予以切 削，進行封裝剖面的SEM觀察。剖面露出之氧化鋁的初級 粒徑為0.3μιη、初級粒子的縱橫比為1.48。 [比較例4] 將屬於使Solve Advanced Polymers股份有限公司製聚献 醯胺樹脂之Amodel A4122成形的市售封裝，且具有整面鍍 銀的銅引線框架’樹脂部為縱3.2itimx橫ζ.Υηιηΐχ高度 1.4mm、開口部具有直徑2.4mm凹部之杯狀封裝，作為比較 用的表面裝配型封裝4。 醤 〈以200它加熱10分鐘後之SiH存在量> 將如上述處理所得之樹脂成形體1至5之試驗片及表面裝 配型封裴1，以200Ϊ加熱10分鐘後，以上述之測定條件測 定SiH存在量。其測定結果示於表2。 100114815 53 201203619 更且，對於實施例4之封裝1，再以200°c加熱1〇分鐘後 (即，進行2次200°C加熱10分鐘後），以上述之測定條件測 定SiH存在量。其測定結果示於表2。可知將樹脂成形體或 封裝以200¾加熱10分鐘後，即便再進行加熱，siH存在量 亦不太有變化。 [表2] 試料形態 SiH存在量（私mol/g) 加熱前* 加熱後 再加熱後 樹脂成形體1 實施例1 試驗片 44 33 樹脂成形體2 實施例2 試驗片 90 51 .樹脂成形體3 實施例3 試驗片 49 34 表面裝配型封裝1 實施例4 封裝 38 25 23 樹脂成形體4 比較例1 瓦驗片 24 16 樹脂成形體5 比較例2 試驗片 126 72 ※經由加溫加壓之樹脂成形體之製造後的狀態 <加溫加壓所造成之成形時的突出量之測定> 對於上述實施例及上述比較例所得之白色樹脂組成物1 至5，測定加溫加壓所造成之成形時的突出量。即，對於厚 度0.3mm之不銹鋼板的貫通孔（直徑i3mm)，以80體積％ 填充s式料’並將其上覆被聚酿亞胺薄膜者，以熱加壓機以 150°C、165kg/cm2、3分鐘之條件予以加溫加壓。加溫加壓 終了後，測疋由貫通孔突出之材料端之從孔端部起的最長距 離。材料的一部分未到達孔端部之情況，係將直到材料端為 止的最長距離以負值記錄。此處，該測定值小於_2mm之情 況，於成形中有發生未填充的傾向。又，該測定值大於3mm 之情況，於成形中有發生所謂毛邊的傾向。 100114815 54 201203619 結果不於表3 於本案發明之白色樹脂組成物1至3中， 突出量為良好的範圍。另一士尤 为 方面，比較例之白色樹脂組成物 4係突出量大，又，比如点 孕又例之白色樹脂組成物5雖突出量少， 仁成形時產生H到斷為不適於樹脂成形體用材料。 [表3] 白色樹脂組成物1 白色樹脂組成物2 白色樹脂組成物3 白色樹脂組成物4 白色樹脂組成物5 _ <發光裝置之製造^ ---- 突出量(mm) 實施例1 2.3 實施例2 0.7 實施例3 -0.9 比較例1 3.4 例 2 -0.8 使用實^例4之表面裝配型封裝】及比較例3之表面裝配 型封裝2，如下處理而組裴發光裝置。 將八有406nm發光波長之半導體發光元件(定格電流 0mA)在封裝凹部露出之内弓丨線上的指定位置，介隔著聚石夕 氧曰曰粒黏合材⑷越化學工業(股)製ker_3__m取置後， 將該聚魏晶粒黏合材以·。〇硬化i小時、再以15代硬 化2小時。如此處理而於封裝上搭載半導體發光元件後，以 金屬線連接該封裝的引線框架和半導體發光元件。 其次，以下列方法將半導體發光元件密封，製造半導體發 光裝置。 (1)密封材之製造 將 Momentive Performace Materials Japan 有限公司製兩束 端石夕醇二甲基矽油XC96-723 385克、曱基三曱氧基矽境 100114815 55 201203619 10.28克、及作為觸媒之西乙醯丙酸結粉末〇 79ι克於安 裝有攪拌翼、分餾管、迪姆羅回流冷凝器及里比西冷凝器之 500毫升三口燒瓶中計量’並於室溫中攪拌15分鐘，直到 觸媒的粗大粒子溶解為止。其後’將反應液升溫至丨⑻力且 將觸媒完全溶解’並於l〇〇t：全迴流下以500rpm擾拌30分 鐘進行初期水解。 接著將顧出連接至里比西冷凝器側，於液中以SV20吹入 氮並一邊使生成之曱醇及水分、副生成物之低沸矽成分伴隨 氣氣餾出且一邊以l〇〇°C、500rpm擾拌1小時。一邊於液 中以SV20吹入氮氣一邊再升溫至13(rc、保持且繼續聚合 反應5小時，獲得黏度i2〇mpa · s的反應液。另外，此處 所謂「SV」係「Space Velocity (空間速度）」的簡稱，係指 每單位時間的吹入體積量。因此，所謂SV20，係指1小時 吹入反應液20倍體積的N2。 停止吹入氮氣且一旦將反應液冷卻至室溫後，將反應液移 至茄型燒瓶’使用旋轉蒸發器於油浴上以120°C、lkPa 50 分鐘餾出微量殘留的甲醇及水分、低沸矽成分，獲得黏度 230mPa · s之無溶劑的密封材液(折射率1 41)。 (2)半導體發光元件的密封 對於上述實施例4及比較例3之封裝凹部，將上述密封材 以開口部上緣相同高度之方式滴下後，於怪溫器中以9〇°C 2小時、其次以ll〇°C 1小時、150〇C 3小時進行加熱硬化’ 100114815 56 201203619 將半導體發光元件密封。 <初期放射束的測定> 將如上述使用實施例4之表面裝配型封裝丨及比轸彳3 之表面裝配型封裝2所製造的半導體發光裝置安襄^點燈 電源，通電20mA之驅動電流並且進行點燈1〇务丨、拉 之初期 放射束（光輸出功率）的測定。結果示於表4。在耳備使用折 射率差小之封裝之實施例4之表面裝配型封裝}的發光誓置 之情況，係大為提高密封後的放射束。 另外’於放射束的測定上’係使用〇cean 〇ptics公司製分 光器「USB2000」（積算波長範圍·· 350〜80〇nm、受光方式. 100mm0之積分球），將分光器本體保持於25〇c恆溫槽内並 測定。為了防止發光裝置的溫度上升，係介隔著熱傳導性絕 緣薄片於3mm厚的鋁板進行放熱。 又，表4中，黏合劑樹脂（封裝之樹脂成形體部所用之樹 脂）及如上述處理所製造之密封材的折射率，係以阿貝折射 計予以測定者。 [表4] 光輸出沒 無密封材 ，率(mW) 有密封材 黏合劑樹月 之折射率 點合劑樹脂與密 __封材之折射率差 ------ 0.00 具備實施例4之表面裝 配型封裝1的發光裝置 46.0 56.0 1.41 具備比較例3之表面裝 配型封裝2的發光裝置 41.4 40.5 1.53 0.12 <發光裝置之製造2> 如下處理，分肋裝各5種具備實施例5之表面裝配型封 100114815 57 201203619 裝3或比較例4之表面裝配型封裝4的發光裝置。即，針對 各個封裝，製造在波長360nm、406nm或460nm具有發光 峰值波長之半導體發光元件各1個於封裝中予以透明（清澈） 在封的發光裝置、和在波長406nm或460nm具有發光峰值 波長之半導體發光元件各1個於封裝中使用螢光體糊料予 以密封的發光裝置。 將1個半導體發光元件（定格電流2〇mA)在露出封裝凹部 之内引線上的指定位置，介隔著聚石夕氧晶粒黏合材（信越化 學工業（股）製KER-3000-M2)設置後，將該聚矽氧晶粒黏合 材以100t： 1小時、再以15(TC 2小時硬化。如此處理而於 封裝上搭載半導體發光元件後，以金屬線連接該封裝之引線 框架和半導體發光元件。 [透明（清激）密封] 對於如上述製造之發光裝置的封裝凹部，將上述〈發光裝 置之製造1>所用之密封材以開口部上緣相同高度之方式滴 下後，於恢溫器中進行9(TCx2小時、其次iurCxl小時、 150。〇<3小時之加熱硬化，藉此將半導體發光元件予以透明 (清澈）密封，而獲得對於實施例5之表面裝配型封裝3及比 較例4之表面裝配型封裝4分別具有360nm、406nm、460nm 之半導體發光元件的半導體發光裝置(共計6種）。 [螢光體糊料之製造] (406nm半導體發光元件用螢光體糊料的製造） 100114815 58 201203619 於<發光裝置之製造ι>所用的密封材中混合三菱化學公 司製之紅色螢光體CaAlSi(ON)3 : Eu、及藍色螢光體 BaMgAhoOn : Eu、電氣化學工業股份有限公司製之綠色螢 光體(Si，Al)6(0, N)8 : Eu (/3-sialon)、及作為觸變劑之 Ebonic 公司製AEROSIL RX-200並作成糊狀，獲得4〇6mn發光元 件用的螢光體糊料。 (460nm半導體發光元件用榮光體糊料的製造） 於<發光裝置之製造1>所用的密封材中混合三菱化學公 司製之紅色榮光體CaAlSiN3 : Eu、綠色螢光體CaSc2〇4 : Ce、及作為觸變劑之Ebonic公司製AEROSIL RX-200並作 成糊狀，獲得460nm發光元件用的螢光體糊料。 [使用螢光體糊料的密封] 除了將如上述處理而製造之具有406nm半導體發光元件 之發光裝置的封裝’使用上述之406nm半導體發光元件用 營光體糊料予以密封以外’同上述Γ'透明（清澈）密封」處理， 獲得對於實施例5之表面裝配型封裝3及比較例4之表面裝 配型封裝4分別具有406nm之半導體發光元件，且發出白 光的2種半導體發光裝置。 又，除了將如上述處理而製造之具有460nm半導體發光 元件之發光裝置的封裝，使用上述之460nm半導體發光元 件用螢光體糊料予以密封以外，同上述「透明（清激)密封」 處理，獲得對於實施例5之表面裝配型封裝3及比較例4 100114815 59 201203619 之表面裝配型封裝4分別具有460nm之半導體發光元件， 且發出白光的2種半導體發光裝置。 <初期放射束的測定> 將上述<發光裝置之製造2>所製造之實施例5之表面裝配 型封裝3或比較例4之表面裝配型封裝4中發光元件被透明 (清澈）密封之6種半導體發光裝置安裝至點燈電源，通電 60mA的驅動電流並且進行點燈20秒鐘後之放射束（光輸出 功率）的測定。結果示於表5。 另外’於放射束的測定上’使用Ocean Optics公司製分光 器「USB2000」(積具波長範圍：350〜800nm、受光方式：i〇〇mm 0之積分球），將分光器本體保持於25。(：恆溫槽内並測定。 為了防止發光裝置的溫度上升’係介隔著熱傳導性絕緣薄片 並於3mm厚的紹板進行放熱。 [表5] 光輸出功率 (mW) 發光波長(nm) 360 — 406 460 驅動電流(m A) 60 60 fin 具備實施例5之表面裝配型封裝3 的發光裝置 4.8 146 91.6 具備比較例4之表面裝配型封裝4 的發光裝置 2.5 97.1 89 <連續點燈試驗> 將上述<發光裝置之製造2>所製造之實施例5之表面裝配 型封裝3或比較例4之表面裝配型封裝4中，在波長楊證 或460nm具有發光峰值波長之半導體發光元件予以透明（清 激)密封的發光裝置(共計4種）、和在波長概賊或46〇腕 100114815 .. 201203619 八有lx S峰值波長之半導體發光元件使用螢光體糊料予以 密封的發綠置(共計4種)衫絲燈電源 ，並於85t：、相 對濕度85/〇之j衣境試驗機中，通電⑼瓜入的驅動電流，進行 =續點燈試驗。每指定時間取出半導體發綠置，於線上測 疋相對於初期放射束(mW)之經時後的放射束(mW)的百分 率(放射束_率卜於具有料體之白色發光裝 置中使用全 光束(Lm)評估試驗前後的全光束維持率。 另外’全光束的測定係與上述初期放射束測定同樣的方法 進行。結果示於圖1〇。 如表5及圖1〇所示，使用實施例5之表面裝配型封裝3 之透明密封的半導體發域置，與先前構成之使用比較例4 之表面裝配型縣4的半導體發絲置相比較， 於 406nm、 nm任波長中均顯示高放射束，同時，於連續點燈試驗 中亦可長時間維持高放射束。又，即便併用螢光體作成白色 LED時亦可同樣長時間維持高的全光束。 <根據樹脂成形體與密封材之折射率差的反射率〉 為了檢討構成封装之樹脂成形體與密封材的最適折射率 差，係進行以下的光學模擬檢討。 使用美國 〇PUcal Research Associates 公司製之 Light Tools進行光學模擬。 構成係設置光源、作為反射材之板狀樹脂成形體、密接反 射材的透明密封材料(密封材），且於遠方設置受光偵測器。 100114815 61 201203619 光源、_亦設置於密封材料中。光源係發出特定波長的 光’並對於反射材料進行朗伯(Lambmi()n)人射者。因光源 本身未設定材質，故狀不引減射和折射。板狀之反射材 係對於板厚，設定成充分大的尺寸。 反射材(樹脂成形體）、及密封材所用之樹脂設為聚有機石夕 氧烧’反射材設為氧德粒子均勻分散的模型，且密封材設 為粒子不分散之模型。上述聚有_紐之折射率等光學; 數，係使用實際測定所得之值計算。氧化社折射率係輸入 -般已知值，且粒子之平均粒徑、粒徑分佈係採用實測值。 又’粒子濃度亦任意設定。 計算係由光源射出百萬根光線，並入射至反射材表面。反 射材的表面假定為光學上平坦，穿透反射材表面，進入反射 材内部的光，係再接觸粒子，從而重複進行多重散亂。根據 粒子的濃度和厚度，不僅朝光的入射方向反射，並且弓丨起朝 反面的穿透。經過該等計算而積算入射至設置於遠方之受光 器的光線，測定反射率。 將由反射材（樹脂成形體）所用之黏合劑樹脂的折射率減 去密封材折射率之折射率差變化的結果，示於表6。 [表6] 折射率差 反 — 0.00 96.6 0.15 96.1 0.30 95.7 — 由此模擬結果’可確認反射材(樹脂成形體)所用之黏合劑 100114815 62 201203619 树月曰與#封材的折射率差小者’反射率高。折射率差大之情 況，由雄封材入射至反射材(樹脂成形體）的光，在密封材與 反射材(川g成形體)之界面重複多重反射而產生光衰減，結 果使反射率變低。相反地，折射率差小之情況，難以經由此 多重反射$丨起光衰減，故可為高反射率。 【圖式簡單說明】 圖1係表示本發明之半導體發光裝置之一態樣的概念圖。 圖2係表示本發明之半導體發光裝置之-態樣的概念圖。 圖3係表示本發明之半導體發光裝置之一態樣的概念圖。 圖係表示本發明之半導體發光裝置之一態樣的概念圖。 圖5係表示本發明之半導體發光裝置之一態樣的概念圖。 圖6係表不本發明之半導體發光裝置之一態樣的平面圖。 圖7係表示本發明之半導體發光裝置之—態樣的概念圖。 圖8係表不本發明之半導體發光裝置之—態樣的概念圖。 圖9係顯不搭載本發明之半導體發光裝置的照 一態樣的圖。 < 圖1〇係顯不本發明之半導體發光裝置中之連續點燈試驗 的結果之圖表。
P 【主要元件符號說明】 1 半導體發光元件 10 半導體發光裝置 2 樹脂成形體 100114815 63 201203619 3 接合線 4 含有螢光體之密封材層（螢光體層） 5 引線框架 6 反射材被覆部之厚度 7 連接部 8 密封材層 9 窗部（螢光體層） 10 絕緣層 11 佈線基板 12 散熱片 13 金屬基材 14 絕緣性基材 15 .金屬佈線 101 框體 102 反射器部 103 光源部 104 散熱片 105 發光部 106 佈線基板 107 窗部 100114815 64

Claims (1)

  1. 201203619 七、申睛專利範圍： 1·-種半導體發光I置關裝，係至少具備：含有（A)含 有 漱有機矽氧烷及(B)填料之樹脂成形體者，其特徵 為， i述樹脂成形體於鮮c加熱1G分鐘後上賴脂成形體 ， 中的SlH存在量為20〜65/miol/g。 2. 如申請翻範圍第1項之半導料光裝置用封裝，其 中上述封褒進一步具備金屬佈線，且上述金屬佈線的至少 一部分係接觸至上述樹脂成形體。 3. 士申明專利範圍第1項之半導體發光裝置用封裝，其 中，上述樹脂成形體於厚度〇 5mm時，波長46〇nm的光之 反射率為60%以上。 4. 如申請專利範圍第丨項之半導體發光裝置用封裝，其 中，上述樹脂成形體於厚度〇 5mm時，波長4〇〇nm的光之 反射率為60°/。以上。 5·如申請專利範圍第1項之半導體發光裝置用封裝，其 中’上述(B)填料為氧化鋁及/或氧化鈦。 6. 如申請專利範圍第5項之半導體發光裝置用封裝，其 0 中’上述(B)填料之初級粒徑為Ο.ίμιη以上且2μιη以下，且 初級粒子之縱橫比為1.0以上且4.0以下。 7. 如申請專利範圍第1項之半導體發光裝置用封裝，其 中’上述(Α)含有SiH之聚有機矽氧烷係以SiH與Si(CHCH2) 100114815 65 201203619 之當量比SiH/Si(CHCH2)成為0.9〜2.5之方式將含有SiH之 有機矽化合物與含有Si(CHCH2)之有機矽化合物混合而成。 8. —種半導體發光裝置用封裝，係至少具備：含有（A)含 有SiH之聚有機矽氧烷及(B)填料之樹脂成形體者，其特徵 為， 上述樹脂成形體中的SiH存在量為30〜120/miol/g。 9. 一種半導體發光裝置，其特徵為，至少具備半導體發光 元件、申請專利範圍第1至8項中任一項之封裝、及密封材。 10. 如申請專利範圍第9項之半導體發光裝置，其中，上 述樹脂成形體所用之黏合劑樹脂與密封材的折射率差為 0.05以下。 100114815 66
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