RO129374B1 - Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular - Google Patents

Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular Download PDF

Info

Publication number
RO129374B1
RO129374B1 ROA201200709A RO201200709A RO129374B1 RO 129374 B1 RO129374 B1 RO 129374B1 RO A201200709 A ROA201200709 A RO A201200709A RO 201200709 A RO201200709 A RO 201200709A RO 129374 B1 RO129374 B1 RO 129374B1
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
cellulose
mixture
molecular oxygen
oxidation
hours
Prior art date
Application number
ROA201200709A
Other languages
English (en)
Other versions
RO129374A2 (ro
Inventor
Sergiu Coseri
Gabriela Biliuta
Rodinel Ardeleanu
Valeria Harabagiu
Original Assignee
Institutul De Chimie Macromoleculară "Petru Poni" Din Iaşi
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Institutul De Chimie Macromoleculară "Petru Poni" Din Iaşi filed Critical Institutul De Chimie Macromoleculară "Petru Poni" Din Iaşi
Priority to ROA201200709A priority Critical patent/RO129374B1/ro
Publication of RO129374A2 publication Critical patent/RO129374A2/ro
Publication of RO129374B1 publication Critical patent/RO129374B1/ro

Links

Landscapes

  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)

Description

Invenția se referă la un procedeu de oxidare selectivă cu oxigen molecular a fibrelor
6-carboxil celulozice, de tip viscoză, cu posibile aplicații biomedicale.
Modificarea la suprafață a fibrelor, în general, și, în special, a celor de natură celulozică, prin utilizarea unor metode chimice sau fizice, este un procedeu esențial pentru creșterea gradului de adsorbție a coloranților și a ionilor metalelor grele, și a încărcării cu sarcini la suprafața fibrelor, ca o consecință a introducerii grupărilor carboxilice în catena celulozei.
Procedeul de obținere a produsului numit 6-carboxil celuloză constă în introducerea selectivă a grupărilor carboxilice în catena celulozei prin oxidarea carbonului din poziția 6 a ciclului piranozic, în vederea creșterii gradului de adsorbție a coloranților și a ionilor metalelor grele, și încărcării cu sarcini la suprafața fibrelor necesare aplicațiilor de decontaminare a apelor reziduale/industriale, dar și a diferitelor procese din sfera medicală.
Sunt cunoscute în literatură procedee pentru introducerea selectivă a grupărilor carboxilice prin oxidarea carbonului din poziția 6 a ciclului piranozic din catena celulozei; printre primele se numără cele care folosesc oxizii de azot (NO2 sau N2O4) [Zimnitsky D. S., Yurkshtovich T. L. și Bychkovsky P. M., J. Polym. Sci., Part A: Polym. Chem. 2004, 42, 4785], azotitul de sodiu sau azotatul de sodiu, reacție care se desfășoară în soluție de 85% h3po4 [Kumar V. și Yang T., și Carbohydr. Polym și . 2002, 48, 403], sau oxidarea în lichide ionice [Safaei-Ghomi J., Hajipour A. R. și Esmaeili M., și Dig. J. Nanomater. Bios. 2010, 5(3), 865],
Una dintre cele mai utilizate metode de oxidare selectivă a celulozei utilizează drept mediator de oxidare 2,2,6,6-tetrametil piperidina și N-oxil, un radical stabil, cunoscut și sub numele de TEMPO. în acest procedeu, pe lângă TEMPO, oxidarea mai necesită și prezența hipoclorituIui de sodiu, drept agent de oxidare propriu-zis, dar și bromura de sodiu, utilizată drept cocatalizator [Jetten J. M., Van Den Dool R. Τ. M., Van Hartingsveldt W., Van Wandelen Μ. T. R., US 6831173 B1, 2004; Jetten J. M., Van Den Dool R. T.M., Van Hartingsveldt W., Besemer A. C., US 6716976 B1, 2004; Fleury E., Vignon M., Gomez
B. S., WO 2003035699 A1, 2002],
De asemenea, din brevetul RO 122817 B1 se cunoaște un procedeu de albire a pulpei de celuloză obținute din fibre naturale celulozice, cum ar fi cânepă, in, ramie etc., sau materiale celulozice, cum ar fi paie, stuf etc., prin oxidare catalitică cu polioxometalați, destinat obținerii hârtiei de calitate superioară. Procedeul conform documentului citat se realizează prin albirea în două etape: în prima etapă, pulpa de celuloză din fibre naturale celulozice sau materiale celulozice, în concentrație de 10...15%, se suspendă într-o soluție apoasă de peroxo-polioxometalați, de concentrație 0,005...0,01 g/ml, surfactant anionic 0,01...0,1% și apă oxigenată 1...3% față de pulpa de celuloză uscată, iarîn a doua etapă, pulpa de celuloză se supune unei extracții alcaline prin suspendare într-o soluție de 0,2...2 N de NaOH, ce conține 0,5...4% apă oxigenată, pH-ul soluției fiind de 10,5...11,0.
Din brevetul US 6716976 B1 se cunoaște un procedeu de oxidare a celulozei, în care un compus nitroxilic este oxidat utilizând un agent de oxidare în prezența unui complex de metal tranzițional, cum arfi Mn, Fe, Cu, și a unui agent de complexare, cum ar fi o poliamină sau o enzimă oxidativă, cu formarea unui ion de nitrozoniu, care este utilizat în continuare pentru oxidarea selectivă a grupelor 6-hidroxi-metilenice ale celulozei la grupe de carbaldehidă și grupe de acid carboxilic.
Dezavantajul metodelor de oxidare amintite mai sus constă în aceea că se utilizează condiții de reacție dure (presiune înaltă, temperatură, agenți de reacție corozivi, reactivi scumpi), produsul principal de reacție este contaminat de prezența unor produși secundari care conțin azot (în cazul oxidării cu oxizii de azot), materialul de plecare (celuloza) suferă severe procese de depolimerizare, obținându-se astfel compuși cu un grad de polimerizare redus.
Problema tehnică pe care invenția urmărește să o rezolve constă în realizarea unui procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea unor fibre celulozice de tip viscoză, în care să se păstreze neschimbat gradul de polimerizare a acestora în urma oxidării.
RO 129374 Β1
Soluția propusă în prezenta invenție constă în procedeul de obținere a 6-carboxil 1 celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular, caracterizat prin aceea că, într-un amestec 1:1 în volum de apă bidistilată și acetonitril, N-hidroxiftalimida și un cocatalizator, selectat dintre 3 o sare a unui metal tranzițional, ca hexanitrat de ceriu amoniacal, sau clorură de cupru (II), menținut la temperatura camerei și presiune atmosferică, se imersează sub agitare energică 5 un amestec heterogen format din fibre celulozice de tip viscoză, se barbotează oxigen molecular pentru un timp de la 72 h până la 96 h, apoi fibrele celulozice oxidate sunt 7 separate din amestec prin filtrare, spălate cu etanol, acetonă și apă bidistilată, și uscate la vid pentru 48 h. 9
Conținutul de grupări carboxilice se determină prin titrare potențiometrică, iar masa moleculară a fibrelor se determină viscozimetric. 11
Prin aplicarea procedeului conform invenției, se obține un produs cu posibile aplicații biomedicale, 6-carboxil celuloza, în condiții tehnice ieftine, nepoluante, cu puritate avansată 13 și cu masa moleculară ridicată (grad de depolimerizare aproape inexistent).
Se prezintă, în continuare, două exemple de realizare a procedeului conform 15 invenției:
Exemplul 1 17 într-un balon de sticlă cu trei gâturi, cu o capacitate de 3 I, care conține un amestec de 1,2 I de apă bidistilată și acetonitril (50:50 voi), se introduc 10 g de fibre celulozice de tip 19 viscoză (având densitatea liniară de 1,88 dtex, lungimea fibrei de 40 mm, diametrul fibrei de 14,3 pm, densitatea 1,50 g/cm3, gradul de polimerizare 308, masa moleculară 49957, 21 indicele de cristalinitate 0,25). Vasul de reacție este prevăzut cu un circuit de alimentare cu oxigen gazos de la o butelie de oxigen. N-hidroxiftalimida (NHPI) (0,33 g) se adaugă în vasul 23 de reacție, urmată apoi de adăugarea a 1,096 g de cocatalizator: hexanitrat de ceriu amoniacal, (NH4)2Ce(NO3)6(CAN). După adăugarea CAN, se deschide circuitul de barbotare 25 a oxigenului. întreg amestecul este ținut la temperatura camerei, sub agitare viguroasă, timp de 96 h. Instalația este prevăzută, de asemenea, cu un traseu de evacuare a suprapresiunii 27 care se poate crea prin barbotarea oxigenului. După 96 h, reacția este stopată, fibrele fiind filtrate, spălate cu alcool etilic, acetonă și apă bidistilată, apoi uscate la vid pentru 48 h. 29 Conținutul de grupări carboxilice introduse a fost determinat prin titrare potențiometrică, fiind egal cu 60 mmol/kg. Analiza de masă moleculară determinată viscozimetric a fost găsită ca 31 fiind egală cu 45,881, ceea ce corespunde unei valori a gradului de polimerizare de aproximativ 285, comparativ cu valoarea masei moleculare a materialului de plecare de 33 49,957 (grad de polimerizare = 308).
Exemplul 2 35 într-un balon de sticlă cu trei gâturi, cu o capacitate de 1 I, care conține un amestec de 200 ml de apă bidistilată și acetonitril (50:50 voi), se introduc 2 g de fibre celulozice de 37 tip viscoză (având densitatea liniară de 1,88 dtex, lungimea fibrei de 40 mm, diametrul fibrei de 14,3 pm, densitatea: 1,50 g/cm3, gradul de polimerizare 308, masa moleculară 49957, 39 indicele de cristalinitate 0,25). Vasul de reacție este prevăzut cu un circuit de alimentare cu oxigen gazos de la o butelie de oxigen. N-hidroxiftalimida (NHPI) (0,067 g) se adaugă în 41 vasul de reacție, urmată apoi de adăugarea a 0,054 g de cocatalizator: clorură de cupru,
CuCI2. După adăugarea CuCI2, se deschide circuitul de barbotare a oxigenului. întreg 43 amestecul este ținut la temperatura camerei, sub agitare viguroasă, timp de 72 h. Instalația este prevăzută, de asemenea, cu un traseu de evacuare a suprapresiunii care se poate crea 45 prin barbotarea oxigenului. După 72 h, reacția este stopată, fibrele fiind filtrate, spălate cu alcool etilic, acetonă și apă bidistilată, apoi uscate la vid pentru 48 h. Conținutul de grupări 47 carboxilice introduse a fost determinat prin titrare potențiometrică, fiind egal cu 75 mmol/kg. Analiza de masă moleculară determinată viscozimetric a fost găsită ca fiind egală cu 45,881, 49 ceea ce corespunde unei valori a gradului de polimerizare de aproximativ 285, comparativ cu valoarea masei moleculare a materialului de plecare de 49,957 (grad de polimerizare 51 = 308).

Claims (3)

  1. 3 Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular, caracterizat prin aceea că, într-un amestec 1:1 în volum de apă bidistilată și acetonitril, N5 hidroxiftalimida și un cocatalizator, selectat dintre o sare a unui metal tranzițional, ca hexanitrat de ceriu amoniacal, sau clorură de cupru (II), menținut la temperatura camerei și
  2. 7 presiune atmosferică, se imersează sub agitare energică un amestec heterogen format din fibre celulozice de tip viscoză, se barbotează oxigen molecular pentru un timp de la 72 h
  3. 9 până la 96 h, apoi fibrele celulozice oxidate sunt separate din amestec prin filtrare, spălate cu etanol, acetonă și apă bidistilată, și uscate la vid pentru 48 h.
ROA201200709A 2012-10-08 2012-10-08 Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular RO129374B1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201200709A RO129374B1 (ro) 2012-10-08 2012-10-08 Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201200709A RO129374B1 (ro) 2012-10-08 2012-10-08 Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RO129374A2 RO129374A2 (ro) 2014-04-30
RO129374B1 true RO129374B1 (ro) 2017-04-28

Family

ID=50552603

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ROA201200709A RO129374B1 (ro) 2012-10-08 2012-10-08 Procedeu de preparare a 6-carboxil celulozei prin oxidarea cu oxigen molecular

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO129374B1 (ro)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN114086262B (zh) * 2021-12-06 2023-06-27 东华大学 一种使用氮羟基邻苯二甲酰亚胺苎麻氧化脱胶方法
CN114000205B (zh) * 2021-12-06 2023-04-04 东华大学 一种高质量低污染选择性氧化苎麻脱胶的方法

Also Published As

Publication number Publication date
RO129374A2 (ro) 2014-04-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2805574C (en) Process for the synthesis of 2,5-furandicarboxylic acid
US6716976B1 (en) Process for selective oxidation of cellulose
JPH02500990A (ja) リグニン含有原料からセルロースを製造する方法
KR102080198B1 (ko) 차아염소산 칼슘을 이용한 산화방법 및 설폰 또는 설페이트 화합물을 제조하는 방법
DE60208384D1 (de) Katalysator und dessen verwendung zur herstellung von wasserstoffperoxid
AU2002354168A1 (en) Process for the production of acrylic acid
RO104348B1 (en) Production method of alginic fibres and some others polyuronic acids with modified physical features
JP3069076B2 (ja) 化合物の電気化学的分解のためのシステム及び方法
WO1991008985A2 (fr) Procede catalytique de degradation oxydative d'effluents aqueux contenant des composes hydrocarbones toxiques
US20050106686A1 (en) Process for oxidising dialdehyde polysaccharides
WO2005058972A1 (en) Process for the oxidation of hydroxy compounds by means of nitroxy compounds
WO1988007988A1 (en) Porphyrins, their syntheses and uses thereof
FI68681B (fi) Foerfarande foer fullblekning av cellulosa
RO129374A2 (ro) Procedeu de oxidare a fibrelor celulozice utilizând oxigenul molecular
RU97106060A (ru) Отделочный агент
US20050121159A1 (en) Process for the oxidation of hydroxy compounds by means of nitroxy compounds
CN111072587A (zh) 催化分子氧氧化环合制备苯并[d]异噻唑啉-3(2H)-酮的方法
WO2003023134A1 (en) Laccase activity enhancers for pulp bleaching
RU2529974C1 (ru) Способ делигнификации и отбелки бумажной массы активированным пероксидом водорода
CN109053514B (zh) 一种二硫氰基甲烷的分离方法
CN111960567A (zh) 一种针对氯醇法制备环氧乙烷废水的处理方法
RU2110529C1 (ru) Способ получения надкислот на полимерных носителях, содержащих фрагменты органических кислот
JPH02221483A (ja) 植物繊維の漂白方法
SU787519A1 (ru) Способ получени целлюлозы
CN106672913A (zh) 蒽醌法生产双氧水工作液中的溶剂体系