PT90078B - Processo para a preparacao de poliamida-imidas aromaticas funcionalizadas por grupos maleimido e seu emprego nomeadamente para preparar polimeros reticulados - Google Patents

Processo para a preparacao de poliamida-imidas aromaticas funcionalizadas por grupos maleimido e seu emprego nomeadamente para preparar polimeros reticulados Download PDF

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Description

RHÔNE-POULENC CHIMIE
PROCESSO PARA A PREPARAÇÃO DE POLIAMIDA-1 MI DAS AROMÁTICAS
FUNCTONAL IZADAS POR GRUPOS MALEIMIDO E SEU EMPREGO
NOMEADAMENTE PARA PREPARAR POLÍMEROS RETICULADOS
A presente invenção refere-se a novas poliamida-imi das aromáticas cujas cadeias comportam agrupamentos terminais do tipo maleimido eventual mente substituídos na ligação dupla e t i 1 é n J_ ca. Refere-se igualmente a um processo para a preoaração destas poliamida-imi das funciona1izadas na extremidade das cadeias. Refere-se ainda ã sua utilização, nomeadamente para a preparação de polímeros reticulados.
I’*;·'· '· ·’·’—--No pedido de patente de invenção japonesa numero JA-A-61 /293.966 , descreveram-se jã poliamida-imi das com agrupamentos terminais do tioo alceniloxi que são obtidas efectuando as ooera_ ções sequenci adas segui ntes ;
reacção de condensação em solução entre, nomeadamente, o cloreto de um mono-anidrido de ácido tricarboxílico, uma amina primaria aromática hidroxilada e, eventualmente, uma diamina biprimaria aromática: em seguida, reacção de eterificação efectuada com o auxílio de um halogeneto de alilo sobre os agrupamentos terminais hidroxilo dos oligõmeros formados mediante a reacção de con densação.
No entanto, a realização na pratica de um tal orocesso
apresenta diversos inconvenientes. Um destes inconvenientes, comum ã maior parte dos processos em que se faz reagir um reagente aminado com um composto orgânico carbonilado, como um anidrido de ácido carboxílico, reside na necessidade de realizar a desidratação ciclizante dos (po1i)-amida-ãcidos formados como produtos intermediãrios. Com efeito, como esta reacção e equilibrada, é necessário eliminar a agua libertada e esta operação não Dode geralmente realizar-se de maneira completa em solução.
Um outro inconveniente está ligado ã existência da reacção de eterificação de que se falou antes; esta reacção realiza-se na presença de um agente básico forte, como metoxido de sódio, e essas condições não são favoráveis â estabilidade dos núc leos imídicos, existentes nos oligomeros já formados, que oodem abrir-se pelo menos parcialmente e provocar por esse motivo uma degradação das poliamida-imi das pretendidas. Alem disso, os agry pamentos terminais do tipo alceniloxi destas poliamida-imidas da técnica anterior não possuem reactividade suficiente oara permiti r o seu emprego, de maneira vantajosa, em certas aplicações co_ mo, por exemplo, os- adesivos.
A requerente descobriu agora, e isso constitui o objecto da presente invenção, novas poliamida-imidas funcionalizadas na extremidade das cadeias por agrupamentos etilenicamente insatura. dos, que têm uma reactividade superior â dos agrupamentos alceni. loxi e que, além disso, podem preparar-se por um processo que não apresenta os inconvenientes mencionados antes para os processos da técnica anterior. Neste processo, a cíclização e a polimerização simultâneas que conduzem ã formação directa de poliamida-3-imidas funcionalizadas lineares são acomoanhadas pela libertação de diõxido de carbono, produto muito volátil, que não tem o perigo de alterar o polímero jã formado. Além disso, neste proces so, não e necessário empregar uma reacção de eterificação durante a po1i me ração.
Mais precisamente, a presente invenção refere-se a novas po1iamida-imi das aromáticas lineares cujas cadeias comoortam agru pamentos terminais do tipo maleimido, eventualmente substituídos na ligação dupla etilénica, caracterizadas pelo facto de corresponderem essencialmente ã formula geral seguinte:
na qual .co
CO co z
os símbolos D, idênticos, representam, cada um, uma li gação de valência simples ou um grupo de fórmula:
o símbolo B representa um radical trivalente que consiste num radical aromático que possui pelo menos seis átomos de carbono, substituído ou não substituído, ou dois destes radicais ligados entre si por uma ligação de valência simples ou um grupo de fórmula:
c ~rZ
CH,
I 3
- CH2 - ; - C - ; - 0
CH3 c - ;
(I o
o símbolo m representa o número médio das unidades re petidas, sendo pelo menos igual a 1 e mais precisamen te um número compreendido dentro do intervalo que vai de 1 a 10;
os símbolos X, idênticos, reoresentam, cada um, um ra dical de fórmula geral
CR:
cr2
-co
-co
N - E
- CONH (M na qual:
* os símbolos R.j e R^, iguais ou diferentes, representam, cada um, um ãtomo de hidrogénio ou um radical metilo;
* o símbolo R3 representa um radical metilo;
* o símbolo n representa um dos números inteiros- 0, 1, ou 3;
o símbolo E representa uma ligação de valência stmoles ou um grupo -CH2- e encontra-se na posição orto, meta ou para em relação ao ãtomo de carbono do ciclo 1iqado ao qrupo CONH:
As po1imida-imidas de acordo com as definições anteriores podem preparar-se vantajosamente mediante aquecimento, operando
-5a uma temperatura que va1 de 50°C a 200°C e na presença de um dis, solvente orgânico ou de uma mistura de dissolventes orgânicos, dos reagentes (i), (ii) e (iii) segintes, sendo os referidos reagentes feitos reagir simultaneamente, de tal modo que:
(i) e um di-isocianato de fórmula geral (III) na qual o símbolo D tem os significados definidos antes na fõrmula geral ( I) ;
- (ϋ) é um mono-anidrido de ácido tricarboxi1ico de formula geral
HOOC
CO
(IV) na qual o símbolo B tem os significados definidos antes na fõrmula geral (I) ; e (ili) é um mono-ãcido carboxílico substituído por um gru po maleimido (ele proprio eventualmente substituído) no radical ligado ao grupo carboxi de fórmula gera 1
CR]-CO
COOH (V)
CR?
CO (R3>n na qual os símbolos R-j »
Rg, n e E tem os significados
-6- / í
antes na fórmula (II) as proporções respectivas dos reagentes (i) e (ii) são escolhidas de maneira que a relação:
número de moles de di-j soei anato (j) número de moles de anidrido (ii) fique situado dentro do intervalo compreendido entre 1,05/1 e 2/1 ;
a proporção do reagente (iii ) Õ escolhida de maneira que a re.Lação .taU-ínúmero demoles de ácido maleimidocarboxTlico (iil) número de moles de di-isocianato (i) - número de mo les de anidrido (i i i ) seja igual a 2,
A titulo de exemplos esoecfficos de dl-isoctanatos (Q de fórmula geral (III) que são apropriados, oodem citar-se, de maneira particular, os seguintes:
ζ
- ο 4,41 - di-isοcia na to-2,2-difeni1 -propano,
- o 4,41-di-isoeianato-difeni1-metano,
- o 4,4'-di-isocianato-bifenilo,
- o 4,4'-di-isocianato-difenil-sulfureto,
- a 4,41-di-isoeianato-difeni1-sulfona,
- o 4,41 -di-isoeianato-difeni1-eter e
- o 4,41 - di-isociana to-1,1 -difeni1 -cic1 o-hexano ,
Para a realização prática da presente invenção, utiliza-se, de preferência, o 4,4'-di-isoeianato-difeni1-metano e o 4,4'-di-isocianato-difenil-éter.
A título de exemplos específicos de mono-anidridos de ácidos tricarboxí1icos (ii) de fórmula geral (IV) que são especi almente apropriados, podem citar-se, de maneira particular os se gui ntes :
- o mono-anid ri do de ácido trimêlite,
- 0 2,3-mono-anidrido do ãc i do naftelano-2,3,6-tricarboxíl ico,
- 0 1,8-mono-anidrido do ácido naftelano-1,8,4-tricarboxílico,
- 0 1,2-mono-anidrido do ácido naftelano-1,2,5-tricarboxilico,
- 0 3,4-mono-anidrido do ácido difenil-3,4,4'-tricarboxílico,
- 0 3,4-mono-ani d ri do do ácido difenil-sulfona-3,4,3'-tricarboxT
lico,
- 0 3,4-mono-anidrido do ácido difem'l-êter-3,4,4'-trícarboxíli-
co 5
- 0 3,4-mono-ani dri do do ácido benzofenona-3,4,4'-triearboxíli-
co e
- 0 3,4-mono-anidrido do ácido di fen i1 -i soprop ili deno-3,4,31 -tri
ca rboxí1ico.
Para a realização prática da presente invenção, utiliza-se, de preferência, o mono-anidrido de acido trimêlico.
A título de exemplos específicos de mono-ãcidos carboxílicos com um substituinte maleimido (ele mesmo eventualmente subs tituído) (i i i) de formula geral (V) que são esoecialmente convenientes, podem citar-se, de maneira particular, os- seguintes:
- 0 ácido 2-maleimido-benzóico,
- 0 ácido 3-maleimido-benzõico,
- 0 ácido 4-maleimido-beizõico,
- 0 ácido 2-ci traconimido-benzóico,
- 0 ácido **· ’ 3-citraconimido-benzóico,
- 0 ácido 4-citraconimido-benzóico , e
- 0 ácido 4-(maleimidometil)-benzcico.
Para a realização prática da presente invenção, utilíza-se, de preferencia, o acido 4-rnia 1 ei mi do-benzÕi co e o ácido 4-ci traconimido-benzóico.
Os mono-ãcidos carboxílicos (iii) são compostos conhecidos na técnica anterior [veja-se, nomeadamente, Chemical Abstracts, 1 04 , 1 9508 ( 1 986)]. Eles podem ser preparados, nomeadamente, fazendo reagir em solução um acido aminocarboxí1ico de formula gera 1
-9η2ν
COOH
(.VI) na qual os símbolos R^, n e E tem os significados definj dos antes na fórmula geral (II), com o anidrido de formula geral
CR
CO
CVII} cr2
CO ng qtrérr os símbolos R-j e R^ tem os significados definidos antes na fórmula geral (II), operando na presença de anidrido acético e, por exemolo, de trietilamina e de um sal de níquel,
A reacção que permite preparar as poliamida-tmidas ' de acordo com a presente inyenção realiza-se em meio homogéneo oor adição aos reagentes (i), (ii) e Ciii) de um dissolvente ou de uma mistura de dissolventes comuns aos reagentes e ao produto formado. Os dissolventes que são especialmente convenientes são os dissolyentes polares, em particular a Ν,Ν-dimetil-acetamina, a N ,Ν-djmeti 1-formamida , a N-meti1-pirrol idona-2, o s-ulfoxido de dimetilo, a 1,1,3,3-tetrameti1-ureia , a 1 ,3-dimetil-ureia e uma mistura destes dissolyentes; além disso, eles devem ser perfeit_a
-10mente anidros.
De maneira preferencial, as proporções dos reagentes (i) e (ii) são escolhidas de maneira que a relação r:
numero de moles de di-isocianato (i) numero de moles de anidrido (ii) esteja compreendida dentro do intervalo que vai de 1,1/1 atê 1,5/1 .
A reacção de polimerização efectua-se a uma temperatura compreendida entre 50°C e 200°C, Os melhores resultados são obt/ dos a temperaturas compreendidas entre 80° e 190°C,
Na pratica, dissolvem-se os reagentes de partida, que são utilizados em conjunto, no dissolvente ou nos dissolventes, trabalhando a quente a uma temperatura compreendida entre 50° e 150° C e, de preferência, entre 80° e 120°C; em seguida, defxa-s-e rea_ gir o meio sob agitação a uma temperatura que se mantêm igual ã temperatura de dissolução citada antes ou superior, de maneira directa ou progressiva, 4 um valor no máximo igual a 200°C e, de preferencia, no máximo igual a 190°C, durante um intervalo de reacção que vai variar em larga medida em função das- condições precisas de temperatura adoptadas, De maneira muito preferencial , a reacção que permite preparar as poliamida-imidas de acordo com a presente invenção realiza-se na presença de um inibidor de polimerização das ligações duplas etilènicas dos- agrupamentos ma-leimido (eventualmente substituídos); a titulo de exemplos específicos de inibidores utilizáveis, pode citar-se de maneira oar-11/ /
ticular ο hexafeni1-azobenzeno, o azobenzeno, a benzoqutnona, 0 dime ti 1-ditiocarbamato de zinco ou de cobre, o fosfito de trifen i 1 o .
A quantidade de inibidor, quando se escolhe utilizar um inibidor, constitui geralmente 0,1 a 2% do peso total dos reagen tes (i), (ii) e (iii ) solubi1izados.
A reacção que permite preparar as po1tamida-imidas de acordo com a presente invenção pode realizar-se, além disso, na presença de um catalizador apropriado. Os ca ta 1izadores utilizáveis, caso seja necessário, são compostos orgânicos que não possuem grupos funcionais com hidrogénio movei susceptível de reagir com os grupos isocianatos. Nesta Óptica, convêm nomeadamente as aminas terciárias que pertencem a família dos compostos monocíclicos ou poli cíclicos que têm pelo menos um átomo de carbono ter ciãrio intracíclico e/ou extracíclico. A título de exemplos espe cíficos de cataiizadores utilizáveis, podem citar-se, de maneira particular, o 1,4-diazo-bicicl o /2,2,2/ octano, as Ν,Ν'-dfalquil-piperazinas, a N-alquil-morfolina, a N- alqui1-piperidi na , nas quais 0 radical alquilo ê um radical metilo e/ou etilo. Podem igualmente utilizar-se como cataiizadores sais metálicos. A tít£ lo de exempos específicos destes catai izadores, podem citar-se, de maneira particular, 0 dilaurato de dibuti1-estanho, 0 acetil-acetonato de cobalto.
A quantidade de catalizador, quando se escolhe utilizar um, representa, geralmente, 0,1 a 2% do peso total dos reagentes (i) , (ti) e (iii) s 01u b i1i z a d 0 s.
-12No fim da reacçao, a poliamida-imi da ê obtida sob a forma de solução. Pode fazer-se precipitar por adição ao meio reaccional de um não dissolvente ou de uma mistura de vãrios não dis_ solventes e separar o polímero precipitado do meio reaccfonal. Os não dissolventes convenientes são, por exemplo, agua, acetona, tetra-hidrofurano, tolueno ou qualquer outro dissolvente que não solubiliza o polímero pretendido. Ê também possível obter o poli mero por evaporação do dissolvente ou dos dissolventes do meto reaccional, efectuada numa estufa ventilada.
Estas po1imi da-imi das funcionalizadas , sob a forma de s£ lução, são especialmente bem apropriadas para a fabricação nome£ damente de fibras, de películas de revestimento, de vernizes iso ladores, de materiais adesivos e isto quer durante a evaporação do dissolvente quer posteriormente. Sob a forma precipitada, estes polímeros podem servir para a fabricação nomeadamente de pro dutos conformados, utilizando técnicas de moldação por compressão .
Uma das vantagens destas po1iamida-imidas reside no facto de, graças aos seus agrupamentos terminais do tipo maletmtdo muito reactivos, elas podem ser transf ormadas, em qualquer momejn to do seu processamento (de preferência depois da formação) em polímeros reticulados dotados de excelentes propriedades mecânicas e elêctricas, assim como de uma grande inércia química a tem peraturas de 200° a 300°C. Esta reticulação efectua-se por simples aquecimento a uma temperatura compreendida entre 150°C e 3QQ° C durante um intervalo de tempo determinado, eventualmente na presença de um iniciador de polimerização por radicais ou de um
-13catalizador de polimerização aniõnico.
As poliamida-imidas de acordo com a presente invenção podem ainda participar em reacções de copo 1imerização com am ou vãrios outros compostos que comportam grupos capazes de reagir com as ligações duplas reactivas dos agrupamentos terminais de tipo ma 1 ei mi do.
Os exemplos seguintes são descritos a título ilustrativo mas não limitativo da presente invenção.
Exemplo 1
1. Exemplo de realização da presente invenção
Em um reactor de vidro de 250 centímetros cúbicos de capacidade, munido de dispositivo de agitação central do tipo ânc£ ra e de um refrigerante ascendente, no qual se estabelece uma lj_ geira sobrepressão por meio de azoto seco e que é previamente aquecido a 100°C com o auxílio de um banho de óleo apropriado, introduzem-se sucessivamente:
11,7 gramas (0,0609 mole)
18,3 gramas (0,0732 mole) de mono-anidrido de ácido trimélico, de 4,4'-di-isocianato-difenil-metano,
5,34 gramas (0,0246 mole) de acido 4-ma1eimido-benzoico, 0,27 grania de benzoq ui nona e 70 gramas de N-meti1-2-pirrolidona.
-14Deixa-se reagir durante três horas e quarenta e cinco m/ nutos sob agitação, mantendo a temperatura do meio reaccional igu al a 100°C.
A solução de polímero assim obtida ê uma massa líquida de cor vermelha escura tendo um peso de 99 gramas (contêm 29,1 gramas de polímero). Por anãlise de infravermelhos, não se detec ta a presença de funções NCD.
polímero que assim se preparou sob a forma corresponde essencialmente à seguinte fórmula geral de solução
NHCO
na qual o símbolo X representa um grupo de fórmula
Com o auxílio dà solução de polímero assim obtida, imprejj na-se uma esteira de vidro do tipo E, tendo um peso unitário de 2 g/m e acabada com gama-aminopropi1-trietoxi-si1 ano comercializado pela Sociedade Union Carbide sob a marca Silane A 1100. Esta esteira impregnada ê seca utilizando um processo de secagem que consiste em oito operações de secagem durante cinco minutos cada uma a 120° C. 0 adesivo suportado assim obtido ? em seguida
comprimido entre duas provetas de aço inoxidável, cujas dimensões são as previstas na Norma ASTM 1002, operando a 230°C durante quin:
ze minutos e sob uma pressão de manutenção igual a 0,5 MPa, Ao fim deste tempo, descarrega-se a pressão e colocam-se as amostras numa estufa ventilada, em que reina uma temperatura de 250°C, du
rante um intervalo de tempo de uma hora. Estas amostras são em
seguida rompidas num ensaio de ruptura de acordo com a Norma ASTM
1002. Os valores das ca rgas de ruptura são os seguintes : valor
médio = 21,3; valor mãximo = 23 MPa .
2. Descrição do processo de preparação do ácido 4-maleimido-benzõi co
Em um reactor agitado, munido de refrigerante ascendente e previamente aquecido a 60°C com o auxílio de um banho de oleo apropriado, introduzem-se simultaneamente, durante dez minutos:
gramas (0,365 mole) de 100 centímetros cúbicos 39,4 gramas (0,402 mole) 39,4 centímetros cúbicos ácido 4-aminobenzõi'co de acetona e de anidrido maleico em de acetona.
em solução em solução em
Deixa-se reagir durante vinte minutos sob agitação. Ao fim deste tempo, introduzem-se sucessivamente:
- 12,3 gramas (0,122 mole) de trietilamina,
- 0,4 grama de acetato de níquel e
- 44,7 gramas (0,438 mole) de ani dri do acéti co.
-16/ ,
Deixa-se reagir a 60°C durante três horas- e quinze minutos sob agitação. As fim deste tempo, arrefece-se ate 20°C, o que provoca a formação de um precipitado de cor bege. Precipita-se completamente o produto por adição de 500 centímetros cúbicos de ãgua gelada. Apos secagem a 50°C sob 530. 1 2 Pa, durante 12 horas, obtêm-se 68,7 gramas de um produto branco que possui um ponto de fusão de 230°C, medido por análise térmica diferencial e tendo uma estrutura de acordo com a do ãcido 4-ma 1 e imi do-benzoj_ co segundo as análises de ressonância magnética nuclear protonica efectuadas.
Exemplo 2
Opera-se como se indicou antes no Exemplo 1, mas- a partir das seguintes substâncias de partida:
- 29,25 gramas (0,152 mole) de mono-anidrico de acido trimêlico,
- 45,75 gramas (0,183 mole) de 4,4'-di-isocianato-difenil-meta-
no,
- 13,45 gramas (0,062 mole) de ãcido 4-malefmido-benzôico,
0,675 grama de benzoquinona e
175 gramas de N-meti1-2-pirrolidona.
Deixa-se reagir durante quatro horas e trinta minutos.
A solução de polímero assim obtida e uma massa líquida de cor yermelha escura com um peso de 248 gramas ( contem 73 gr_a mas de polímero). Por análise de infraverme1ho, não se detecta a presença da função NCO.
-170 polímero que se obtém sob a forma de solução correspori de essencialmente a fórmula indicada no Exemplo 1, na qual o sím bolo m é também igual a 5.
Precipita-se a pol i ami da-imi da por adição de agua ã s o 1 ção em que se encontra dissolvida. Nesta óptica, introduzem-se progressivamente, sob agitação, 50 gramas desta solução em 500 centímetros cúbicos de ãgua. Filtra-se o precipitado assim obtido, lava-se com agua e depois seca-se a 100°C durante vinte e p
quatro horas sob um vazio de 53,2 . 10 Pa. 0 po assim obtido e em seguida finamente moído e peneirado para reter as partículas inferiores a 200 micrõmetros e depois aquece-se a 200°C durante duas horas.
Este pó, peneirado e aquecido como se indicou antes-, é introduzido, numa quantidade igual a 7,5 gramas, num molde cilín drico (diâmetro : 5 centímetros) e instala-se o conjunto entre as duas placas circulares (adaptadas ao tamanho do molde) de uma prensa pré-aquecida a 300°C e sobre as quais se aplica uma pressão de 14,7 MPa. Quando a temperatura do material atinge 3Q0°C, mantém-se o conjunto nestas condições durante mais uma hora. Em seguida, deixa-se arrefecer o molde e o seu conteúdo durante doze horas sob uma pressão de 1 MPa. Depois da desmoldação, obtém-se um objecto moldado cilíndrico (diâmetro : 5 centímetros; altura : 3 milímetros) que apresenta as seguintes características mecânicas em flexão (medidas de acordo com as indicações da Norma ASTM D 790 M; alcance = 35 milímetros);
resistência a flexão : 155 MPa,
-18mõdulo ã f1exão
310Q MPa.
Exemplo 3
1. Procede-se como se descreveu antes no Exemolo 1, mas a par tir dos seguintes reagentes:
29,3 gramas (0,1172 mole) de 4,4 1 -di-isoci anato-difeηΐ1-metano,
18,7 gramas (0,0974 mole) de mono-anidrido de acido trimêlico, 9,14 gramas (0,0396 mole) de ácido 4-citraconfmtdo-benzoico, 0,09 grama de benzoquinona e
133 gramas de N-meti1-2-pirrolidona.
Deixa-se reagir durante seis horas, sob boa agitação, se guindo o seguinte ciclo de subida de temperatura que se indica a seguir:
horas a 100°C e depois.
horas a 185°C.
colÕdio assim obtido e uma massa líquida de cor castanha tendo um peso de 180 gramas (contêm 47 gramas de polímero), Por análise de infraverme1ho, não se detecta a presença de funções anidrido nem NCQ no colodio.
As operações de precipitação do colõdto na ãgua, de 1 ava^ gem e de secagem do precipitado formado são idênticas ãs descritas no Exemplo 2. Obtêm-se um po de cor bege que ? em seguida fi
-19ί
namente moído e peneirado (partículas inferiores a 200 micrÓmetros ) .
polímero que foi preparado sob a forma de põ correspori de essencialmente ã seguinte fórmula geral
na qual o símbolo X representa um grupo de formula
CH3 \
Este po é moldado por compressão, de acordo com o modo operatório descrito no Exemplo 2.
Depois da desmoldação, obtém-se um objecto moldado cilín drico (diâmetro : 5 centímetros; altura : 3 milímetros) que possui as seguintes características mecânicas de flexão (medidas de acordo com as indicações da Norma ASTM D 790 M; (distância entre pontos de apoio : 35 mm):
resistência a flexão : 80 MPa
- módulo ã flexão : 3500 MPa
2.
Descrição do processo de preparaçao do ãcfdo 4-citraconimi do-benzõi co
Procede-se como se indicou no Exemplo 1, mas a partir dos seguintes reagentes:
gramas (0,365 mole) de acido 4-arainobenzoico em solução em 100 centímetros cúbicos de acetona, e gramas (0,402 mole) de anidrido citraconíco em solução em 45 centímetros cúbicos de acetona.
Deixa-se reagir durante yinte e cinco minutos· sob agitação
Ao fim deste tempo, introduzem-se sucessivamente:
12,3 gramas (0,122 mole) de trietilamina,
0,4 grama de acetato de níquel e
44,7 gramas (0,438 mole) de anidrido acético.
Deixa-se reagir a 6Q°C durante três horas e quinze mtnutos, sob agitação. A precipitação do produto na ãgua as-stm como a lavagem e a secagem do precipitado formado são idênticas gs operações descritas no Exemplo 1. Obtêm-se 67 gramas de um produ amarei o-cl aro que contêm 20% em moles de ãcido N-(4-carboxi-f£ ni 1 )-ci traconâmi co e 80% em moles de ãcido 4-ci; trgconimi do-benzõico. Purificam-se 50 gramas deste produto por neutralização do ãcido N-(4-ca rboxi-feni1)-ci traconami co com 5 gramas (0,0595 mole) de hidrogenocarbonato de sodio em 300 gramas de acetona,
-21- /
Depois da adição de 400 centímetros cúbicos de agua, extraí-se o ácido pretendido com 400 gramas de acetato de etilo, concentra-se por meio do evaporador rotativo sob 53 .10 Pa a
50° C e depois recristaliza-se em acetona. Apôs filtração e seca o 2 gem a 100 C sob 53 . 10 Pa obtêm-se 22 gramas de sólido amarelo -claro que possui um ponto de fusão igual a 190°C medido por anã li se térmica diferencial e tendo uma estrutura de acordo com a do ácido 4-citraconimido-benzõico segundo as analises de ressonância magnética nuclear protónica efectuadas.

Claims (6)

1,- Processo para a preparação de poliamida-imidas aromáticas lineares 'cujas cadeias comportam agrupamentos terminais de tipo meleimido, eventualmente substituídos na ligação dupla etilénica, de fórmula geral
HH - CO - B N Xco/
0W0 (II (I) os símbolos D, idênticos, representam, cada um, uma ligação de valência simoles ou um oruDO :
C - ; - 0 - ; - S I CH3
- o símbolo B reoresenta um radical trivalente aue consiste num radical aromático aue dossuí Delo menos 6 átomos de carbono, substituído ou não, ou em dois destes radicais ligados entre si por uma ligação de valência simples ou por um grupo:
- CH -;-C-;-O-;-c1 I II '
CHj o o símbolo m representa o número médio das unidades de recorrência, sendo pelo menos iguala 1; e os símbolos X, idênticos, representam, cada um deles, um radical de fórmula geral
COOH (II) na qual os símbolos R^ e R^· idênticos ou diferentes, representam, cada um deles um átomo de hidrogénio ou um radical metilo;
o símbolo representa um radical metilo;
o símbolo n representa um dos números inteiros 0, 1,2 ou 3 ; e o símbolo E representa uma ligação de valência simples ou um grupo -CH2- e encontra-se na posição orto, meta ou para em relação ao átomo de carbono do ciclo benzénico
-24ligado ao grupo CONH, caracterizado pelo facto de se efectuar o aquecimento, trabalhando a uma temperatura compreendida entre 50°C e 200°C e na presença de um dissolvente orgânico ou de uma mistura de dissolventes orgânicos, dos reagentes i) , ii) e iii) seguintes, que são feitos reagir simultaneamente:
—i) um di-isocianato de fórmula geral (III)
·. na^-qual o símbolo D tem os significados definidos antes para a fórmula geral (I);
-ii) um monoanidrido de ãcido tricarboxílico de fórmula geral
HOOC (IV) na qual o símbolo B tem os significados definidos antes para a fórmula geral (I); e
-iii) um monoácido carboxílico substituído por um grupo maleimido (ele mesmo eventualmente substituído) no radical ligado ao grupo carboxi, de fórmula geral na qual os símbolos R^ , R2, R^, n e E têm os significados definidos antes para a fórmula geral (II);
- sendo as proporções respectivas dos reagentes i) e ii) escolhidas de maneira que a relação r:
número de moles de di-isocianato i) ,, __ número de moles esteja compreendida dentro do
- sendo a proporção do reagente que a relação r':
de anidrido ii) intervalo de 1,05/1 a 2/1 iii) escolhida de maneira número de moldes de ácido maleimidocarboxílico iii) número de moles de di-isocianato i) - número de moles de anidrido ii) seja igual a 2.
2.- Processo de acordo com a reivindicação 2, caracterizado pelo facto de se escolher o di-isocianato i) de fórmula geral (III) no grupo formado por:
- di-isocianato-4,41-difenil-2,2-propano;
- di-isocianato-4,4'-difenil-metano,
- di-isocianato-4,4'-bifenilo,
-26- sulfureto de di-isocianato-4,4'-difenilo
- di-isocianato-4,41-difenil-sulfona3
- éter di-isocianato-4,4’-difenílico,
- di-isocianato-4,4'-difenil-1,1-ciclo-hexano.
3.- Processo de acordo com uma qualquer das reivindicações
1 e 2, caracterizado pelo facto de se escolher o monoanidrido de ácido tricarboxílico ii) de fórmula geral (IV) no grupo formado por
- monoanidrido de ácido trimé
- 2,3-monoanidrido de ácido __co,
- 1,8-monoanidrido de ácido lico,
- 1,2-monoanidrido de ácido lico,
- 3,4-monoanidrido de ácido co,
- 3,4-monoanidrido de ácido carboxílico,
- 3,4-monoanidrido de ácido boxi1ico,
- 3,4-monoanidrido de ácido xílico,
- 3,4-monoanidrido de ácido
-ico, naftaleno-2,3,6-tricarboxílinaftaleno-1,8, 4 -tricarboxínaftaleno-1,2,5-tricarboxídifenil 3,4,4'-tricarboxí1idifenil-sulfona-3,4,3'-tridifenil-éter-3,4,4'-tricarbenzofenona-3,4,4'-tricarbodifenil-isopropilideno-3,4,
3’-tricarboxílico.
4.- Processo de acordo com uma qualquer das reivindicações
1 a 3, caracterizado pelo facto de se escolher monoácido carboxíli co com substituinte de tipo maleimido iii) de fórmula geral (IV) no grupo formado por:
- ácido 2—maleimido-benzoico,
- ácido 3-maleimido-benzóico,
- ácido 4-maleimido-benzóico,
- ácido 2-citraconimido-benzóico,
- ácido 3-citraconimido-benzóico, . , - ácido 4-citraconimido-benzóico,
- ácido 4-(maleimidometil)-benzóico.
5.- Processo de acordo com uma qualquer das reivindicações 1 a 4, caracterizado pelo facto de se dissolver os reagentes de partida i), ii) e iii), que são tomados em conjunto, num dissolven te orgânico ou numa mistura de dissolventes orgânicos trabalhando quente a uma temperatura compreendida entre 50° e 150°C; de se deixar reagir depois o meio sob agitação a uma temperatura igual à temperatura de dissolução citada ou, caso seja necessário, a uma temperatura superior, até um valor máximo igual a 200°C,de maneira directa ou progressiva, durante um tempo de reacção que varia em larga medida em função das condições precisas de temperatura adoptadas.
-286. - Processo de acordo com tuna qualquer das reivindicações 1 a 5, caracterizado pelo facto de os dissolventes empregados serem escolhidos no grupo formado por-N,N-dimetil-acetamida, N,N-dimetil-formamida, N-metil-pirrolidona-2, sulfóxido de dimetilo, 1,1,3,3-tetrametil-ureia, 1,3-dimetil-ureia e uma mistura destes dissolventes.
7. - Processo para a preparação de polímeros reticulados, caracterizado pelo facto de se submeter poliamida-imidas funcionalizadas obtidas pelo processo de acordo com a reivindicação 1, a um aquecimento a uma temperatura compreendida entre 150°C e 300°C evervtualmente na presença de um iniciador de polimerização por radicais ou de um catalisador de polimerização aniónico,
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