PL97663B1 - Sposob wytwarzania nowych stabilizatorow polimerow i kopolimerow chlorku winylu - Google Patents

Sposob wytwarzania nowych stabilizatorow polimerow i kopolimerow chlorku winylu Download PDF

Info

Publication number
PL97663B1
PL97663B1 PL1975180889A PL18088975A PL97663B1 PL 97663 B1 PL97663 B1 PL 97663B1 PL 1975180889 A PL1975180889 A PL 1975180889A PL 18088975 A PL18088975 A PL 18088975A PL 97663 B1 PL97663 B1 PL 97663B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methoxy
radical
indole
phenyl
general formula
Prior art date
Application number
PL1975180889A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL97663B1 publication Critical patent/PL97663B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/34Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring
    • C08K5/3412Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring having one nitrogen atom in the ring
    • C08K5/3415Five-membered rings
    • C08K5/3417Five-membered rings condensed with carbocyclic rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/34Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

przedmiotem wynalazku zwiazki wyka¬ zuja jedna lub wiecej sposród podanych powyzej wlasnosci lepsza niz fenylo-2 indol. 45 W szczególnosci, korzystnym zwiazkiem jest me- toksy-3' hydroksyl fenylo-2 indol (zwiazek 2),- który pod kazdym wzgledem przewyzsza fenylo-2 indol.W pierwszej kolejnosci oznaczono toksycznosc 50 bedacych przedmiotem wynalazku zwiazków, a uzyskanie zadowalajacych rezultatów umozliwilo przeprowadzenie dalszych badan.Zwiazek 2 3 14 fenylo-2 indol DL5o(mg/kg) 2000 2000 3000 3000 3000 Oznaki i zatrucia , brak brak brak brak brak A) Ostre badanie toksycznosci • Wymienione w ponizszej tablicy zwiazki podda- 65 no ostremu badaniu toksycznosci, oznaczajac daw-5 ke produktu powodujaca 50*/o zgonów u badanych zwierzat (DLso).Oznaczanie polegalo na poddawaniu doustnym gestej zawiesiny zwiazków grupom zwierzat skla¬ dajacym sie z co najmniej 10 myszy. Uzyskano na¬ stepujace wyniki: Ta sama metoda oznaczono równiez wielkosc maksymalnej dawki nie powodujacej smierci zad¬ nego ze zwierzat (DLo).Uzyskano nastepujace wyniki: Zwiazek 17 ¦ 23 27 29 31 33 34 39 DLo(mg/kg) 3000 500 3000 3000 500 500 3000 3000 500 Oznaki i zatrucia brak brak brak brak brak brak brak brak brak brak B) Badanie wytrzymalosci cieplnej materialu sta¬ bilizowanego Skutecznosc dzialania stabilizujacego bedacych przedmiotem wynalazku, badano w dwojaki spo¬ sób: a) przez zbadanie wytrzymalosci cieplnej statycz¬ nej, b) przez zbadanie wytrzymalosci cieplnej dyna¬ micznej.Do badan tych uzyto 5 nastepujacych skladów polimerów winylowych (mieszanek): Sklad 1 Skladniki Polichlorek winylu Zywica przeciwudarowa Olej sojowy epoksydowany 12-hydroksy stearynian wapnia SL 2016 Stabilizator Czesci wagowe 100 1 9 2 0,2 0,1 0,3 Sklad 2 | Skladniki Polichlorek winylu Zywica przeciwudarowa Olej sojowy epoksydowany Chelatant 1832 */o roztwór potasu w etylo- -2-heksanianie potasowym Alkohol stearynowy czysty [ Trój-/12-hydroksy/- . -stearynian gliceryny Trójmontanian gliceryny Montanian wapniowy SL 2016 | Stabilizator Czesci wagowe 100 9 2 0,25 0,025 0,5 0,5 0,2 o,i 1 0,1 I 0,3 | 663 6 Sklad 3 1 Skladniki Polichlorek winylu i Zywica przeciwudarowa Olej sojowy epoksydowany Chelatant 1832 1 10% roztwór potasu w etylo- -2-heksanianie potasowym Stearynian wapniowo- -cynkowy Stearynian wapnia Trój-/12-hytfroksy/- -stearynian gliceryny Trójmontanian gliceryny Zywica akrylowa | Stabilizator Czesci wagowe 100 12 3 0,25 0,025 • 0,2 0,2 1 0,3 0,5 0,3 Sklad 4 Skladniki Polichlorek winylu 1 Kopolomer chlorku winylu i chlorku winylidenu Zywica przeciwudarowa Zywica akrylowa Olej sojowy epoksydowany Fenylo-2' fenylo-3 epoksy-1, 2-propan Stabilizator cynoorganiczn Stearynian wapnia Olej rzepakowy uwodorniony Dwuhydroksystearynian metylowy Krzemionka drobnoziarnista Antyutleniacz Stabilizator Czesci wagowe 90 7 2 0,5 0,6 0,5 0,2 0,5 0,2 0,2 0,1 0,3 Sklad 5 Skladniki Polichlorek winylu Zywica przeciwudarowa Olej sojowy epoksydowany Trój-/12-hydroksy/- -stearynian gliceryny 1 Trójmontanian gliceryny Zywica akrylowa Stabilizator Czesci wagowe 100 12 ' 3 iH 0,3 0,5 1 W podanych powyzej skladach nastepujace sym¬ bole oznaczaja: SL 2016: roztwór etylo-2 heksanianu cynku w mieszaninie weglowodorów aromatycznych wrza- 55 cych od 158°C do 184°C.Chelatant 1832: fosforyn dwufenylodecylowy — 67 czesci wagowych, oktanian cynku 10°/o we fta- lanie dwuizobutylowym — 33 czesci wagowych. a) Badanie wytrzymalosci cieplnej statycznej 60 Rózne materialy przeznaczone do badan zmie¬ szano i przepuszczono przez kalander z walcami ogrzanymi do temperatury 160°C.Otrzymane w ten sposób sztywne arkusze pod¬ dano nastepnie - starzeniu w suszarce w tempera- e5 turach od 180°C do 215°C az do zaobserwowania97 663 8 poczatku zweglania. Eto tego celu stosowano su¬ szarke z bebnem obrotowym, zaopatrzona w wen¬ tylator i termostat.W podanych ponizej przykladach porównano zmiany zachodzace w próbce zawierajacej badany stabilizator z degradacja materialu otrzymanego w takich samych warunkach, lecz zawierajacego ja¬ ko stabilizator fenylo-2-indol.Porównania tego mozna dokonywac dwoma spo¬ sobami: 1) przez porównanie zmiany zabarwienia bada¬ nych próbek wyjmowanych z suszarki w regular¬ nych odstepach czasu ze znormalizowana skala barw, tzn. skala barwna GARDNERA, a wynik wyraza sie jako funkcje liczbowa w skali GARD¬ NERA. 1S Pomiary przeprowadza sie na komparatorze ska¬ li GARDNERA, zawierajacym 18 litrów z zabar¬ wionego szkla i umozliwiajacym obserwacje w swietle przechodzacym i w ograniczonym polu wi¬ dzenia ^- jednoczesnie próbki badanego produktu i odpowiedniego filtru odniesienia.W niektórych przypadkach odcienie próbek róz¬ nia sie znacznie od barw na skali GARDNERA i pomiary sa wtedy trudne lub niemozliwe do przeprowadzenia. i Otrzymano nastepujace wyniki: Do badania tego uzyto mieszanki o skladzie 2 Grubosc próbki porównawczej w czasie 0: 0,9 mm Grubosc próbki badanej w czasie 0: 1 mm Temperatura badania: 210°C Stabilizatory 1 Fenylo-2 indol Zwiazek 2 Czas w minutach 0 1 1 3 1 1 6 2 2 9 3 3 12 4 4 7 6 18 9 9 21 18 11 Zwiazek 2 ma dzialanie stabilizujace znaczenie wieksze niz fenylo-2-indol, poniewaz próbka po¬ równawcza ulegla wypaleniu po 21 minutach, pod¬ czas gdy próbka badana miala po tym samym czasie zabarwienie równe 11° w skali GARDNE¬ RA.Metoksy-3'-hydroksy-4'-fenylo-2 indol: Tym razem uzyto do badan mieszanke o skladzie 1.Grubosc próbki porównawczej w czasie 0: 0,8 mm Grubosc próbki badanej w czasie 0: 0,9 mm Temperatura badania: 210°C.Stabilizatory Fenylo-2 indol 1 Zwiazek 2 Czas w minutach 0 1 3 1 2 * 1 i 6 3 1,5 9 4 2 12 9 12 9 18 13 11 W mieszance nr 1, zwiazek 2 wykazuje równiez lepsze wlasnosci niz fenylo-2 indol.Metoksy-3'benzyloksy-4-fenylo-2 indol: Stosowano mieszanke o skladzie 1.Grubosc próbki porównawczej w czasie 0: 0,9 mm Grubosc próbki badanej w czasie 0: 0,9 mm Temperatura badania: 185°C Stabilizatory 1 Fenylo-2 indol | Zwiazek 31 Czas w minutach 0 i 1 1 6 2 1 12 4 • 2 18 9 6 24 11 9 36 | 42 | 16 11 | 11 48 16 54 18 60 spalona spalona 1 2) Poslugiwano sie takze metoda uproszczona, szybsza od poprzedniej, a prowadzaca równiez do otrzymania prawidlowych wyników.Skale porównawcza utworzono z próbek poli¬ chlorku winylu poddanego obróbce cieplnej, któ¬ rych zabarwienie zostalo uprzednio dobrane do wszystkich jednostek skali GARDNERA, wedlug wczesniej opisanej metody. Otrzymuje sie w ten sposób zastepcza skale GARDNERA skladajaca sie z próbek polichlorku winylu porównywalnych bez¬ posrednio z badanymi próbkami, bez stosowania kolorymetru.Uzyskano nastepujace wyniki: Metoksy-3/hydroksy-4'fenylo-2 indol: Stosowano mieszanke o skladzie 3.Temperatura badania: 210DC.Stabilizatory Fenylo-2 indol | Zwiazek 2 Czas w minutach 1 0 1 <1 1,5 1 2 1,5 < 3 2 40 3 2,5 50 3 < 3 55 3,5 3 60 < 4 • 4 1 Stabili¬ zatory Fenylo-2 indol | Zwiazek 2 Czas w minutach 0 1 «l 1 < 1 • < 2 1 2 < 2 Pasma zabarwien wedlug skali GARDNERA sa dosyc rozmyte i intensywnosc barwy trudna do 60 sprecyzowania. Mozna jednak w tym przypadku stwierdzic, ze zwiazek 2 jest lepszym stabilizato¬ rem niz fenylo-2 indol.Metoksy-3'hydroksy-4'fenylo-2 indol: Stosowano mieszanine o skladzie 4. e5 Temperatura badania: 185°C.97 663 9 10 Wyzszosc zwiazku 2 zaznacza sie szczególnie w Dwumetoksy-3,,5'-fenylo-2 indol: czasie 0, 10 i 20 min, glównie w zakresie kopoli- Stosowano mieszanine o skladzie 1. meru. Temperatura badania: 210°C.Stabilizatory Fenylo-2 indol Zwiazek 3 Czas w minutach 0 1 1 2 2 1 6 3 2 0 8 2 12 11 8 13 11 Po 15 minutach próbka porównawcza, przeciw- Hydroksy-3'metoksy-4'fenylo-2 indol: nie niz próbka badana, miala brzegi spalone. 10 Stosowano mieszanke o skladzie 1.Poczawszy od 9 minuty, zwiazek 3 przejawia du- Temperatura badania: 210°C. zo lepsze wlasnosci niz fenylo-2 indol.Stabilizatory Fenylo-2 indol Zwiazek 13 Czas w minutach 1 0 | 3 1 1 1 1 1 1 1 6 2 1 9 4 12 9 7 13 18 spalona spalona | Zwiazek 13 okazal sie znacznie lepszym stabi- otrzymano stosujac mieszanke o skladzie 1 w tem- lizatorem od fenylo-2 indolu. peraturze 210°C.Wyniki badan przedstawione w ponizszej tablicy Stabilizatory 1 1 14 Fenylo-2 indol Fenylo-2 indol 16 Fenylo-2 indol 1 17 Fenylo-2 indol 1 18 1 Fenylo-2 indol 19 Fenylo-2 indol , 23 Fenylo-2 indol 24 29 j Fenylo-2 indol 1 28 Fenylo-2 indol 26 27 Fenylo-2 indol 32 Fenylo-2 indol 21 Fenylo-2 indol 33 34 Fenylo-2 indol 36 Fenylo-2 indol 37 Fenylo-2 indol | 1 Czas w minutach 1 ° 1 3 " | . 6 1 2 | 3 | 4 2 1 1 2 2 1 2 1 3 2 1 3 1 | 1 2 2 3 3 2 3 2 1 1 3 2 2 3 1 1 1 3 4 3 2 2 2 2 1 2 1 3 1 2 2 | 2 3 1 1 9 1 5 i 5 1 9 4 3 4 3 4 3 8 6 6 9 2 4 4 6 3 2 4 2 3 4 4 3 8 1 11 3 3 2 4 | 1 12 1 6 1 8 11 11 12 9 1 12 6 9 6 11 3 12 14 9 12 3 4 6 11 6 9 11 13 7 9 8 11 I | 18 1 7 i 8 1 10 1 13 13 13 13 14 8 12 11 11 11 13 9 13 13 13 14 12 13 14 4 9 12 13 13 13 12 11 13 13 14 8 11 j 10 12 1 1 16 spalona 1 spalona | spalona | spalona spalona 12 spalona 13 spalona 16 spalona spalona spalona I spalona spalona 1 spalona spalona spalona 1 spalona spalona 13 spalona spalona 1 spalona spalona 14 12 spalona spalona 1 spalona spalona 12 spalona |97 663 li b) Badanie wytrzymalosci cieplnej dynamicznej Wytrzymalosc cieplna dynamiczna badano przy uzyciu metoksy-3'-hydroksy-4'fenylo-2 indolu (zwiazek 2) w porównaniu z fenylo-2 indolem.Aby wyniki byly bardziej czytelne, rozmaite sklady mieszanek poddawane badaniom, ponume¬ rowano w nastepujacy sposób: — nr 609: mieszanka o skladzie 3 z fenylo-2 in¬ dolem jako stabilizatorem, — nr 676: mieszanka o skladzie 3 ze zwiazkiem 2 jako stabilizatorem, — nr 633: mieszanka o skladzie 5 z fenylo-2 indo¬ lem jako stabilizatorem, — nr 674: mieszanka o skladzie 5 ze zwiazkiem 2 jako stabilizatorem.Badania prowadzono na plastografie pracujacym w temperaturze 190°C z szybkoscia obrotowa 12 60 obr/min przy wypelnieniu komory 30 gramami zzelowanego materialu.Wykreslono dwie krzywe: — 1 krzywa rozkladu wyrazajaca wartosc momen¬ tu oporowego w kg.m w funkcji czasu.Przy pomocy tej krzywej otrzymuje sie dwie wazne dane: minimalny moment oporowy i czas rozkladu. — 1 krzywa wyrazajaca czas samoogrzewania w funkcji temperatury.Czas samoogrzewania charakteryzuje moment, gdy temperatura materialu przekracza tempe¬ rature panujaca wewnatrz termostatu czyli 190°C.Wyniki odczytane z tych dwóch krzywych zebra¬ no w ponizszej tablicy: Rodzaj badania ¦ Minimalny moment oporowy, kg.m Czas rozkladu, min.Czas samoogrzania, min.Mieszanka 609 1,1 23,5 . 6 676 | 633 U 23 8 0,96 43,5 9 674 | 0,95 44,5 | 22,5 | O ile wymki badan minimalnego momentu opo¬ rowego i czasu rozkladu moga byc porównywalne, o tyle czas samoogrzewania jest znacznie wiekszy, w przypadku polimerów stabilizowanych zwiaz¬ kiem 2. c) Badanie podatnosci do klejenia materialu sta¬ bilizowanego Badanie to prowadzi sie w walcarce tego same¬ go typu jaka stosowano do badania stabilnosci ter¬ micznej statycznej.Do badania tego uzyto mieszanek nr nr 609 i 676.Mieszanke podaje sie na walce, których cylindry maja stala temperature 210°C i obracaja sie w trzyminutowych cyklach pracy i odpoczynku.Po uplywie 19 minut mieszanka 676 nie kleila sie do walców, a mieszanka 609 kleila sie. Wyz¬ szosc wlasnosci zwiazku 2 nad fenyló-2 indolem zostala wiec równiez stwierdzona na podstawie po¬ datnosci mieszanki do przyklejania sie do wal¬ ców. * d) Badanie podatnosci do wytlaczania materialu stabilizowanego Wytlaczanie mieszanek nr nr 609 i 676 prowa¬ dzono na wytlaczarce ze slimakiem o srednicy 45 mm. Stwierdzono, ze mieszanka nr 676 ma do¬ skonala podatnosc do wytlaczania, czego nie wy¬ kazywala mieszanka nr 609.Wyzszosc wlasnosci zwiazku nad fenylo-2 indo¬ lem zostala wiec równiez stwierdzona na podsta¬ wie badania podatnosci mieszanek do wytlaczania. e) Badanie podatnosci do rozdmuchiwania mate¬ rialu stabilizowanego Podatnosc do rozdmuchiwania mieszanek nr nr 633, 674, 609 i 676 badano na formie o ksztalcie butelki.Zaobserwowane zachowanie sie przybranej masy pozwolilo stwierdzic, ze butelki otrzymane z mie¬ szanki nr 633 mialy jasnozólty kolor" dosyc trwa¬ ly. Z mieszanki nr 674 otrzymano butelki o znacz¬ nie mniej trwalym kolorze. 45 65 Ponadto, butelki otrzymane z mieszanki nr 676 byly bardzo jasne, duzo bardziej przezroczyste i mniej zólte od butelek otrzymanych z mieszan¬ ki nr 609. Równiez z tego badania wynika wyz¬ szosc zwiazku 2 nad fenylo-2 indolem. f) Badania sublimowania zwiazków bedacych przedmiotem wynalazku Wiadomo, ze wada fenylo-2 indolu jest sublimo- wanie podczas przerobu tego zwiazku w postaci proszku w czasie formowania czy wytlaczania mie¬ szanki. Ta wzglednie duza podatnosc do subli¬ mowania jest bardzo niekorzystna, poniewaz poza niemalymi stratami stabilizatora jest ona przyczy¬ na zanieczyszczenia atmosfery w halach fabrycz- nych, w których s:e go przerabia.Porównano podatnosc do sublimowania metoksy- -3'hydroksy-4'fenylo-2 indolu (zwiazek 2) z zacho¬ waniem sie fenylo-2 indolu.Zasada pomiaru jest nastepujaca. Próbke bada¬ nego materialu umieszcza sie w probówce i zanu¬ rza w kapieli grzejnej utrzymujacej stala tempe¬ rature pod zmniejszonym cisnieniem. Na rucho¬ mej, chlodzonej do stalej temperatury sciance zbie¬ ra sie frakcje przesublimowanego produktu i po pewnym czasie wazy zebrany material. Wynik wy¬ raza sie w procentach (wagowych) produktu ze¬ branego, w stosunku do masy próbki wyjsciowej.Uzyskane wyniki moga miec tylko wzgledna wartosc sluzaca do porównania dwóch materialów badanych w takich samych warunkach.Warunki badania (dobrane umownie) temperatura scianki goracej 120°C temperatura scianki zimnej 13°C cisnienie 15 Torów czas trwania badania 150 minut masa próbki 150 mg Procentowe ilosci przesublimowanych produktów byly w tych warunkach nastepujace: fenylo-2 in¬ dol 26,9% metoksy-3'hydroksy-4'fenylo-2 indol l,2°/o.13 Mozna podac liczbowo podatnosc do sublimowa- nia badanego produktu w stosunku do fenylo-2 in¬ dolu obliczajac stosunek ilosci produktu przesubli- mowanego do ilosci przesublimowanego fenylo-2 indolu, w takich samych warunkach. Otrzymuje sie: rnetoksy-3'hydroksy-4'fenylo-2 indol: 4,5%.Zaleta tego zwiazku w porównaniu z fenylo-2 indolem zostala jasno wykazana, poniewaz jego podatnosc do sublimowania jest 20-krotnie mniej¬ sza niz fenylo-2 indolu. g) Wytrzymalosc cieplna zwiazków bedacych przedmiotem wynalazku Wytrzymalosc cieplna zwiazku 2 oraz fenylo-2 indolu porównano przy pomocy termicznej anali¬ zy róznicowej oraz analizy termograwimetrycznej. a) Termiczna analiza róznicowa Diagramy termicznej analizy róznicowej uzyska¬ no na podstawie badan 2 mg próbek produktu umieszczonych w nieszczelnym naczyniu. Wzrost temperatury wynosil 2°C/minute, a czulosc urza¬ dzenia — 4 mcal/sek.Otrzymano kolejno dwa diagramy: jeden przy zastosowaniu fenyJo-2 indolu (i) oraz drugi przy zastosowaniu zwiazku 2(ii).Umozliwilo to wyciagniecie nastepujacych wnio¬ sków: (i) fenylo-2 indol sublimuje poczawszy od 140°C, a najbardziej w temperaturze 185—190°C (tempe¬ ratura topnienia). W 100°C nie wystepuje paro¬ wanie wody. Poczatek rozkladu wydaje sie miescic w zakresie 210—220 DC. Trudno dokladnie okreslic temperature rozkladu, poniewaz nie mozna oddzie¬ lic efektu termolizy od sublimowania. (ii) nie obserwuje sie odparowywania wody: za¬ obserwowano topnienie w 160°C i poczatek roz¬ kladu w 235—2403C, a nastepnie serie fal egzo¬ termicznych. b) Analiza termograwimetryczna Analize termograwimetryczna przeprowadzono w dwóch seriach badan: w powietrzu i w atmosferze gazu obojetnego (argonu), w celu wyeliminowania ewentualnego dzialania tlenu. Otrzymane wyniki byly identyczne.Zmiana temperatury wynosila 80DC/godzine.Termogramy wyników uzyskanych w atmosferze powietrza wykreslono odpowiednio dla fenylo-2 indolu (i) oraz zwiazku 2 (ii).Pozwolilo to na wyciagniecie nastepujacych wniosków: (i) Poczatek utraty wagi nastepuje w 190—195°C.Zjawisko tó spowodowane jest jednoczesnie subli- mowaniem i poczatkiem rozkladu. W przypadku badania w atmosferze powietrza, otrzymuje sie w rezultacie, poczawszy od 210°C, zóltawa pozosta¬ losc potwierdzajaca ten rozklad. Nawet jezeli prób¬ ka nie byla przetrzymywana w temperaturze 210°C, mozna przewidziec, ze dluzsze przebywanie w tych warunkach, a przy tym w obecnosci po¬ wietrza, powinno doprowadzic do jej znacznej de¬ gradacji. 663 14 (ii) Poczatek straty wagi zaczyna sie w 235— —240 °C, co prowadzi do zapoczatkowania roz¬ kladu.Wyniki analizy termograwimetrycznej potwier- dzaja wyniki badan termicznej analizy róznicowej, wskazujac jednoczesnie na znaczna wyzszosc zwiazku 2 w porównaniu z fenylo-2 indolem, pod wzgledem cieploodpornosci.Jest to bardzo wazne spostrzezenie, poniewaz io przygotowanie mieszanki i jej przeróbka wymaga¬ ja czesto temperatur wahajacych sie od 180°C do 220°C, trwajacych w niektórych przypadkach wie¬ le minut. ii h) Podatnosc stabilizatora do ekstrakcji Bedace przedmiotem wynalazku zwiazki sa prze¬ znaczone do stosowania jako stabilizatory polime¬ rów wchodzacych w sklad opakowan zywnosci i w zwiazku z tym, pomimo ich niewielkiej toksyczno- sci, koniecznym okazalo sie przebadanie podatno¬ sci stabilizatorów do ekstrahowania przez rózne rozpuszczalniki zastepujace artykuly spozywcze.Badanie to prowadzone wedlug warunków opra¬ cowanych przez „Food and Drug Administration1' (USA).Stosowanymi rozpuszczalnikami byly: woda, roz¬ twór wodny etanolu 50/50, 3*/o roztwór wodny kwasu octowego, heptan.Ekstrakcje przeprowadzono w butelkach pól- -twardych, otrzymanych z mieszanek nr nr 609 i 676, o nastepujacych wymiarach: srednica 62 mm wysokosc 170 mm pojemnosc 375 mm ciezar 28 g Stosunek objetosciowy rozpuszczalnika ekstrak¬ cyjnego do powierzchni tworzywa poddanego eks- 40 trakcji jest blisko 1 na kazde 100 ml rozpuszczal¬ nika, biorac pod uwage ksztalt butelki. Warunki przeprowadzonych badan: — temperatura: 49°C — sposób ogrzewania: suszarka z termostatem dla rozpuszczalników niepalnych (woda i kwas octo- 45 wy) laznia wodna z termostatem dla rozpuszczalni¬ ków palnych (alkohol i heptan) — czas trwania ekstrakcji: czasy trwania ekstrak¬ cji byly celowo dobrane jako dluzsze od cza- 50 sów, przy których osiaga sie wartosci ustalone.Dokladne czasy trwania ekstrakcji podano po¬ nizej obok uzyskanych wyników badan.Ilosc wyekstrahowanego stabilizatora oznaczano przez miareczkowanie kolorymetryczne p-dwume- 55 tyloaminobenzaldehydem, wedlug metody opisanej w Analytical Chemistry 36, 425—26 (1964).Slepa próbe przeprowadzano na mieszance ó tym samym skladzie co mieszanki 609 i 676, nie zawie¬ jo rajacej jednak stabilizatora. Uzyskano oczywiscie wynik zerowy. Wszystkie wyniki zebrano w poniz¬ szej tablicy. Ilosci odmiareczkowanego stabilizato¬ ra wyrazono w \i g na litr rozpuszczalnego eks¬ trahujacego, co odpowiada tej samej ilosci na n 1000 cm2 powierzchni ekstrahowanej.97 663 16 Rozpuszczalniki Woda 3% roztwór wodny kwasu octowego Roztwór wodny alkoholu etylowego 50/50 Heptan Mieszanka 1 nr 609 40 (6 dni) < 3 (20 dni) 100 (9 dni) 875 (48 godzin) nr 676 | < 3 (10 dni) ] < 3 (20 dni) s < 10 (9 dni) 175 (48 godzin) Dalsze badania prowadzono równiez na mieszance o skladzie i zawierajacej nizej podane stabiliza¬ tory: Rozpuszczalniki woda 3% roztwór wodny kwasu octowego roztwór wodny alkoholu etylowego 50/50 heptan Stabilizatory 14 | 19 | " 24 | 30 <3 (10 dni) <3 (20 dni) <10 9 (dni) 175 (48 godzin) <3 (10 dni) <3 (20 dni) <10 9 (dni) 175 (48 godzin) <3 (10 dni) <3 (20 dni) <10 9 (dni) 175 (48 godzin) <3 | (10 dni) | <3 (20 dni) <10 1 9 (dni) 175 (48 godzin) Z powyzszych badan wynika, ze zwiazki 2, 14, 19, 24 i 30 sa-znacznie mniej podatne do ekstrak¬ cji woda, wodnym roztworem alkoholu etylowego oraz heptanem niz fenylo-2 indol.W przypadku rozcienczonego kwasu octowego wyekstrahowane ilosci sa podobne, ale trudno na tej podstawie wyciagnac wnioski, poniewaz ilosci te mieszcza sie w granicach bledu pomiaru metody miareczkowej.Jezeli idzie o wode, to stwierdzono, ze zwiazek 2 jest duzo lepszy od fenylo-2 indolu, poniewaz jego podatnosc do ekstrakcji jest co najmniej dziesie¬ ciokrotnie mniejsza. Stwierdzenie to jest wazne, poniewaz wiaze sie z zagadnieniem przechowywa¬ nia wód mineralnych i ich ewentualnym zanieczy¬ szczeniu przez opakowanie ze stabilizowanego po¬ limeru.Bedace przedmiotem wynalazku stabilizatory wprowadza sie do tworzywa termoplastycznego w ilosciach 0,1—ltyo wagowych.Nastepujace przyklady ilustruja, w sposób nie wyczerpujacy, sposób wytwarzania zwiazków we¬ dlug wynalazku.Przyklad I. Sposób otrzymywania hydroksy- -2'metoksy-4'fenylo-2 indolu a) Otrzymywanie fenylohydrazonu hydroksy-2 me- toksy-4-acetofenonu Do roztworu 166 g (1 mol) hydroksy-2-metoksy- -4-acetofenonu w benzenie, dodaje sie 94 g (1 mol) fenylohydrazyny i kataliczna ilosc bezwodnika kwasu octowego. Mieszanine ogrzewa sie pod chlodnica zwrotna przez godzine, a nastepnie usu¬ wa rozpuszczalnik przez odparowanie.W nastepnym etapie stosuje sie surowy produkt w takim stanie, w jakim zostal otrzymany.Postepujac w taki sam sposób, ale stosujac od¬ powiednio inne produkty wyjsciowe, otrzymanp nastepujace zwiazki: fenylohydrazon hydroksy-2 metylo-5 acetofenonu fenylohydrazon metylo-2 metoksy-4 acetofenonu fenylohydrazon hydroksy-2 metylo-4 acetofenonu fenylohydrazon metylo-3 metoksy-4 acetofenonu fenylohydrazon dwumetoksy-2,4 acetofenonu fenylohydrazon dodecylo-3 metoksy-4 acetofeno¬ nu fenylohydrazon izopropylo-3 metoksy-4 acetofe¬ nonu fenylohydrazon cykloheksylo-3 metoksy-4 aceto¬ fenonu fenylohydrazon dwumetylo-3,5 metoksy-4 aceto- fenonu fenylohydrazon dwumetylo-3,5 etoksy-4 acetofe¬ nonu b) Otrzymywanie hydroksy-2'metoksy-4'fenylo-2 in¬ dolu 45 50 55 60 Otrzymuje sie 450 g kwasu polifosforowego mie¬ szajac 1 czesc kwasu ortofosforowego z jedna cze¬ scia bezwodnika kwasu fosforowego i mieszanine utrzymuje w temperaturze 140°C—180°C. Dodaje sie do niej powoli 230 g (1 mol) fenylohydrazonu hydroksy-2 metoksy-4 acetofenonu i utrzymuje te sama temperature przez 1 godzine. Mieszanine re¬ akcyjna wlewa sie do litra wody i wytraca osad, który zbiera sie w eterze. Faze eterowa przemywa sie woda az do zobojetnienia, a potem suszy.Po oczyszczeniu roztworu weglem aktywnym i odparowaniu eteru otrzymuje sie zielonawy olej, który po wykrystalizowaniu stanowi surowy pro¬ dukt. Po przekrystalizowaniu z benzenu uzyskuje sie 60 g hydroksy-2'metoksy-4'fenylo-2 indolu, top¬ niejacego w 195°C. Wydajnosc 25%.W identyczny sposób, lecz stosujac odpowiednio inne produkty wyjsciowe, otrzymano podane po¬ nizej zwiazki: Zwiazek | 1 1 hydroksy-2'metylo-5'fenylo-2 indol hydroksy-2'metylo-4'fenylo-2 indol Temperatura topnienia 2 178°C 191°C17 1 metylo-3'metoksy-4'fenylo-2 indol dwumetoksy-'2,4'fenylo-2 indol 2 210°C 143°C Przyklad II. Sposób otrzymywania metylo- -2'metoksy-4'fenylo-2 indolu Metylo-2'metoksy-4'fenylo-2 indol otrzymuje sie przez eyklizacje fenylohydrazonu metylo-2-meto- ksy-4 acetofenonu w kwasie polifosforowym, we¬ dlug metody opisanej w przykladzie I, ale pracu¬ jac w temperaturze okolo 110—120°C. Otrzymany produkt rekrystalizuje sie z etanolu i uzyskuje 95 g metylo-2'metoksy-4'fenylo-2 indolu, topnieja¬ cego w temperaturze 131°C. Wydajnosc: 40%.Przyklad III. Sposób otrzymywania dodecy- lo-3'metoksy-4'fenylo-2 indolu Otrzymuje sie 50 g kwasu polifosforowego mie¬ szajac jedna czesc kwasu ortofosforowego z jedna czescia bezwodnika kwasu fosforowego i miesza¬ nine utrzymuje w temperaturze 100°C. Dodaje sie do niej nastepnie powoli 40,8 g (0,1 mola) fenylo¬ hydrazonu dodecylo^3 metoksy-4-acetofenonu otrzy¬ manego jak opisano w przykladzie I i mieszanine reakcyjna utrzymuje w temperaturze okolo 100 — —110C)C przez jedna godzine. Po ochlodzeniu do 80°C przelewa sie ja do wody z lodem i wytraca osad indolu, który filtruje sie i przemywa woda az do zobojetnienia, suszy i przemywa heksanem.Po przekrystalizowaniu z etanolu w atmosferze azotu, zbiera sie 9 g dodecylo-3'metoksy-4'fenylo-2 indolu, o temperaturze topnienia 111°C. Wydajnosc 23%.W identyczny sposób, lecz przy uzyciu odpowied¬ nich produktów wyjsciowych, otrzymano wymie¬ nione ponizej zwiazki: Zwiazek Izopropylo-3'metoksy-4' fenylo-2 indol Cykloheksylo-3'metoksy-4' fenylo-2 indol Dwumetylo-3,,5/metoksy-4/ fenylo-2 indol Dwumetylo-3',5'etoksy-4' . fenylo-2 indol Temperatura topnienia 160°C (benzen potem etanol) 176°C (benzen) 175°C (etanol potem aceton) 134°C (chromatografia na kolumnie wypelnionej krzemionka z benzenem- - eluentem). [ Przyklad IV. Sposób otrzymywania metoksy- -3,hydroksy-4,fenylo-2 indolu a) Otrzymywanie fenylohydrazonu metoksy-3 hy¬ droksy-4 acetofenonu Mieszanine zawierajaca 8,3 g (0,05 mola) meto7 ksy-3 hydroksy-4 acetofenonu, 5,4 g (0,05 mola) fenylohydrazyny, 20 ml etanolu i krople kwasu octowego ogrzewa sie pod chlodnica zwrotna na 663 18 lazni wodnej przez 6 godzin, a nastepnie przecho- y wuje przez noc w ternperaturze okolo 5DC. Utwo¬ rzony osad odwadnia sie, przemywa minimalna iloscia benzenu i suszy pod próznia w temperatu- B rze otoczenia. Otrzymuje sie 10,5 g fenylohydra¬ zonu metoksy-3 hydroksy-4 acetofenonu, o tempe¬ raturze topnienia 131°C. Wydajnosc: 82%. b) Otrzymywanie metoksy-3'hydroksy-4'fenylo-2 indolu io 40 g kwasu ortofosforowego wlewa sie do 7,68 g (0,03 mola) fenylohydrazonu metoksy-3 hydroksy-4 acetofenonu, nastepnie ogrzewa mieszanine w 130°C przez jedna godzine, a potem w 180°C przez minut. Po 30 minutach kondycjonowania w tem- peraturze otoczenia, srodowisko reakcyjne zalewa sie 200 ml wody i odwadnia wodna zawiesine przez wielokrotne przemywanie chlorkiem metylowym.Zbiera sie razem fazy organiczne, przemywa wo¬ da i suszy nad bezwodnym siarczanem magnezo- wym, pózniej filtruje na kolumnie wypelnionej tlenkiem glinowym.Po odparowaniu roztworu do sucha otrzymuje sie 5,1 g surowego produktu. Z dwóch rekrystali¬ zacji w toluenie uzyskuje sie 4,8 g metoksy-3'hy- droksy-4/fenylo-2 indolu o temp. topnienia 165°C.Wydajnosc 67,3%.Przyklad V. Sposób otrzymywania dwumeto- ksy-3',4'-fenylo-2 indolu a) Otrzymywanie fenylohydrazonu dwumetoksy-3, 80 4-acetofenonu Mieszanine zawierajaca 60 g (0,3 mola) dwume- toksy-3,4-acetofenonu, 33 ml fenylohydrazyny, 100 ml etanolu i 1,5 ml kwasu octowego ogrzewa sie pod chlodnica zwrotna w atmosferze azotu przez 10 godzin. Nastepnie odparowuje sie alko- 4 hol w wyparce obrotowej, a uzyskana pozostalosc rekrystalizuje sie z toluenu* Otrzymuje sie 56,8 g krysztalów, które dodaje sie do 28,2 g produktu uzyskanego z zatezenia lugów pokrystalicznych. 40 Otrzymuje sie ogólem 85 g fenylohydrazonu dwu- metoksy-3,4-acetofenonu, nadajacego sie do stoso¬ wania w stanie surowym.Postepujac w taki sam sposób, lecz stosujac od¬ powiednio inne produkty wyjsciowe, otrzymuje sie nastepujace zwiazki: fenylohydrazon dwumetoksy-3,5 acetofenonu fenylohydrazon trójmetoksy-3,4,5 acetofenonu. b) Otrzymywanie dwumetoksy-3',4'fenylo-2 indolu 50 Do 450 g kwasu polifosforowego, otrzymanego jak podano w przykladzie I, dodaje sie 67,5 g (0,25 mola) fenylohydrazonu dwumetoksy-3,4-acetofeno- nu, utrzymujac temperature w granicach 170— —185°C podczas mechanicznego mieszania. 55 Po zakonczeniu dodawania utrzymuje sie tempe¬ rature 180 °C przez 10 minut. Po 10 minutach kon¬ dycjonowania w temperaturze otoczenia mieszani¬ ne zalewa sie 1 litrem wody i miesza az do zaniku fazy olejowej. Po ochlodzeniu do temperatury po- 60 kojowej, zawiesine wodna odwadnia sie przez wie¬ lokrotne przemycie eterem. Faze eterowa przemy¬ wa sie woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodowym, a nastepnie filtruje przez kolumne wy¬ pelniona obojetnym tlenkiem glinu aby otrzymac 65 po rekrystalizacji z toluenu 22 g dwumetoksy-3',4'-97 663 19 fenylo-2 indolu o temperaturze topnienia 188°C.Wydajnosc: 35%.Postepujac w taki sam sposób, lecz stosujac od¬ powiednio inne produkty wyjsciowe, otrzymano nastepujace zwiazki: Zwiazki Temperatura topnienia ! dwumetoksy-3',5'-fenylo-2 indol 124°C trójmetoksy-3',4',5'fenylo-2 indol | 206°C Przyklad VI. Sposób otrzymywania hydro- ksy-3,metoksy-4/fenylo-2 indolu a) Otrzymywanie fenylohydrazonu hydroksy-3'me- toksy-4'acetofenonu Po wprowadzeniu do 500 cm8 benzenu 60 g (0,36 mola) hydroksy-3-metoksy-4 acetofenonu, 20 g (0,2 mola) fenylohydrazyny i 5 cm* bezwodnika kwa¬ su octowego, mieszanine ogrzewa sie mieszajac pod chlodnica zwrotna w czasie jednej godziny.Roztwór benzenowy zateza sie nastepnie przez od¬ parowanie pod zmniejszonym cisnieniem, a otrzy¬ many w stanie surowym fenylohydrazon hydro- ksy-3 metoksy-4 acetofenonu uzywany jest bezpo¬ srednio w kolejnym etapie pracy. b) Otrzymywanie hydroksy-3'metoksy-4'fenylo-2 indolu W czasie 20 minut dodaje sie 20 g (0,12 mola) fenylohydrazonu hydroksy-3 metoksy-4 acetofeno¬ nu do 100 g kwasu polifosforowego, otrzymanego przez wymieszanie 60 czesci kwasu fosforowego i 40 czesci bezwodnika kwasu fosforowego. Tem¬ perature srodowiska reakcji utrzymuje sie równa 110°C przez 30 minut po zakonczeniu dodawania.Nastepnie mieszanine wlewa sie do wody z lodem i pochodna indolowa ekstrahuje eterem. Faze ete¬ rowa przemywa sie, suszy i zateza pod zmniejszo¬ nym cisnieniem. Surowy produkt rekrystalizuje sie z mieszaniny toluen/etanol (80/20) i otrzymuje sie 14,3 g hydroksy-3'metoksy-4'fenylo-2 indolu. Tem¬ peratura topnienia 217°C. Wydajnosc: 50%.Przyklad VII. Sposób otrzymywania dwuhy- droksy-2,,4/-fenylo-2 indolu a) Otrzymywanie fenylohydrazonu dwuhydroksy-2, 4-acetofenonu Mieszanine zawierajaca 15,2 (0,1 mola) dwuhy- droksy-2,4-acetofenonu, 50 ml etanolu, 10 ml fe¬ nylohydrazyny i 3 krople kwasu octowego ogrze¬ wa sie pod chlodnica zwrotna przez 2 godziny, a nastepnie pozostawia w lazni z lodem na 30 mi¬ nut. Otrzymane krysztaly odwadnia sie i przemy¬ wa 100 ml heksanu. Otrzymuje sie 21 g brunat¬ nych krysztalów o temperaturze topnienia 159^0. b) Otrzymywanie dwuhydroksy-2',4'fenylo-2 indolu 12,2 g (0,05 mola) fenylohydrazonu dwuhydroksy- -2,4-acetofenonu dodaje sie do 60 g kwasu orto¬ fosforowego, mieszanine reakcyjna ogrzewa do 130°C przez dziesiec minut. Przelewa sie ja na¬ stepnie mieszajac do litra wody z lodem i ekstra¬ huje octanem etylowym. Faze organiczna przemy¬ wa sie 100 ml wody, suszy i pozbawia rozpuszczal¬ nika przez odparowanie. Otrzymuje sie brunatna pozostalosc, która poddaje sie chromatograficzne¬ mu rozdzieleniu na kolumnie wypelnionej silika- -zelem z mieszanina octanu etylowego i eteru (10/90) jako eluentu. Po pozbyciu sie rozpuszczal¬ nika i rekrystalizacji z mieszaniny toluenu i me¬ tanolu, otrzymuje sie 4,6 g dwuhydroksy-2',4'fe- nylo-2 indolu o temperaturze topnienia 188°C. Wy¬ dajnosc: 40%.Przyklad VIII. Sposób otrzymywania meto- ksy-3,hydroksy-4,fenylo-2 indolu Do 32,5 g (0,35 mola) aniliny rozgrzanej do tem¬ peratury wrzenia dodaje sie 20 g (0,1 mola) u- -chloro-metoksy-3-hydroksy-4-acetofenonu w cza- sie 15 minut. Nastepnie temperature mieszaniny reakcyjnej utrzymuje sie równa 180°C przez 20 minut. Nastepnie mieszanine wlewa sie do roz¬ cienczonego kwasu solnego i ekstrahuje eterem po¬ chodna indolowa. Faze eterowa przemywa sie, su- czy i zateza pod zmniejszonym cisnieniem. Surowy produkt miesza sie z toluenem i odwadnia. Po re¬ krystalizacji z mieszaniny toluen-etanol (80/20) otrzymuje sie 4,8 g metoksy-3'hydroksy-4-fenylo-2 indolu o temperaturze topnienia 165°C. Wydajnosc M 20%.W identyczny sposób, ale stosujac odpowiednio inny produkt wyjsciowy, otrzymano nastepujacy zwiazek: Zwiazek Izopropylo-3'metoksy-4'fenylo-2 indol Temperatura topnienia 160°C (etanol) Przyklad IX. Sposób otrzymywania dwume- toksy-3',4'fenylo-2 indolu Mieszanine zawierajaca 372 g (4 mole) aniliny i 215 g (1 mol) co-chloro-dwumetoksy-3,4-acetofeno- nu ogrzewa sie pod chlodnica zwrotna przez jed¬ nostke godzine. Po ochlodzeniu mieszaniny reak- cyjnej do okolo 50°C przelewa sie ja do wody z lodem z dodatkiem 50 cm3 stezonego kwasu sol¬ nego.Chloroformem wyciaga sie ekstrakt fazy orga¬ nicznej i przemywa go woda, suszy i zateza pod *• zmniejszonym cisnieniem. Otrzymany surowy pro¬ dukt rekrystalizuje sie z etanolu i uzyskuje 100 g dwumetoksy-3',4'fenylo-2 indolu, o temperaturze topnienia 190—192°C. Wydajnosc 40%.Przyklad X. Sposób otrzymywania metoksy- 45 -2,metylo-5/fenylo-2 indolu Do roztworu 223 g (1 mola) hydroksy-2'mety- Io-2'fenylo-2 indolu, otrzymanego zgodnie z przy¬ kladem I, w 1200 ml N,N-dwumetyloformamidu, dodaje sie 65 g (1,2 mola) metylanu sodowego w W temperaturze 90°C. Nastepnie dodaje sie po kropli 170 g (1,2 mola) jodku metylowego i po skonczeniu dodawania mieszanine ogrzewa sie w 100°C przez 3 godziny. Nastepnie pozostawia sie ja do ochlo¬ dzenia i wytraca surowy produkt przez dodatek 55 wody. Osad wychwytuje sie eterem, przemywa i suszy.Po odparowaniu eteru, produkt oczyszcza sie . chromatograficznie na kolumnie wypelnionej krze¬ mionka stosujac jako eluent benzen. Uzyskuje sie •• 150 g metoksy-2'metylo-5'fenylo-2 indolu o tem¬ peraturze topnienia 119°C. Wydajnosc: 59%.Przyklad XI. Sposób otrzymywania meto- ksy-2'metylo-4'fenylo-2 indolu Do roztworu 223 g (1 mola) hydroksy-2'metylo-4' 05 fenylo-2 indolu, otrzymanego jak w przykladzie I,97663 21 w 1200 ml N,N-dwumetyloformamidu, dodaje sie 54 g (1 mol) metylenu sodowego, a pózniej 170 g (1,2 mola) jodku metylowego, utrzymujac miesza¬ nina reakcyjna w temperaturze 25°C. Po zakon¬ czeniu dodawania miesza sie ja jeszcze przez 2 go¬ dziny. Surowy produkt wytraca sie przez dodatek wody i rekrystalizuje go z benzenu. Uzyskuje sie 166 g metoksy-2'metylo-4'fenylo-2 indolu o tem¬ peraturze topnienia 125°C. Wydajnosc 70%.Przyklad XII. Sposób ttrzymywania meto- - ksy-3'etoksy-4'fenylo-2 indolu Do mieszaniny 50 ml N,N-dwumetyloformamidu i 1,23 g (0,022 mola) wodorotlenku potasowego do¬ daje sie 4,8 g (0,02 mola) metoksy-3'-hydroksy-4' fenylo-2 indolu, otrzymanego zgodnie z przykla¬ dem IV i mieszanine reakcyjna ogrzewa do tem¬ peratury 50°C. Nastepnie przez 10 minut dodaje sie 4,68 g (0,03 mola) jodku etylowego i ogrzewa z kolei do 60°C przez dwie godziny. Po ochlodze¬ niu mieszanine reakcyjna przelewa sie do wody i ekstrahuje eterem. Faze eterowa przemywa sie woda az do zobojetnienia, suszy i zateza pod zmniejszonym cisnieniem.Po wykrystalizowaniu z toluenu uzyskuje sie 3,06 g metoksy-3'-etoksy-4'fenylo-2 indolu o tem¬ peraturze topnienia 177°C. Wydajnosc: 60%.Przyklad XIII. Sposób otrzymywania meto- ksy-3'dodecyloksy-4'fenylo-2 indolu W ciagu 15 minut do mieszaniny 120 ml N,N- -dwumetyloformamidu i 6,75 g (0,125 mola) mety¬ lenu sodowego, dodaje sie 23,9 g (0,1 mola) me- toksy-3'hydroksy-4'fenylo-2 indolu, otrzymanego j.ak opisano poprzednio w przykladzie VIII i mie¬ sza przez 15 minut przed wprowadzeniem w cia¬ gu dalszych 15 minut 25,6 g (0,1 mola) chloro-1 dodekanu.Nastepnie mieszanine reakcyjna utrzymuje sie w temperaturze 130°C, ciagle mieszajac przez 3 godziny. Po ochlodzeniu wlewa sie ja do wody, a tworzacy sie osad filtruje i przemywa woda do zobojetnienia.Po dwóch kolejnych krystalizacjach z etanolu uzyskuje sie 20 g metoksy-3'dodecylo-4'fenylo-2 indolu o temperaturze topnienia 104°C. Wydajnosc 50%.W identyczny sposób, lecz stosujac odpowiednio inne produkty wyjsciowe, otrzymano ponizsze zwiazki: 22 Zwiazek 1 1 metoksy-3'butyloksy-4' fenylo-2 indol metoksy-3'propyloksy-4' fenylo-2 indol metoksy-3'izopropyloksy-4' fenylo-2 indol dwuetoksy-3',4'-fenylo-2 indol benzyloksy-3'metoksy-4' fenylo-2 indol Temperatura topnienia 2 140°C (etanol) 138°C (etanol, potem aceton) 139°C (etanol, potem aceton) 163°C (benzen, potem etanol) 174°C (etanol) | II 45 50 55 80 1 1 metylo-3'dodecylok.sy-4' fenylo-2 indol metylo-3'benzyloksy-4' fenylo-2 indol metoksy-3'benzyloksy-4' fenylo-2 indol metylenodwuoksy-3',4' fenylo-2 indol 1 etylenodwuoksy-3',4' fenylo-2 indol metylo-3'etoksy-4' fenylo-2 indol 2 . 1 112°C ... (heksan) 184°C (etanol, potem aceton) 1573C (toluen) 191°C (metanol) 190°C (metanol) 167*0 (etanol-aceton 80/20) | Przyklad XIV. Sposób otrzymywania mety- lo-2'hydroksy-4'fenylo-2 indolu Roztwór zawierajacy 1800 ml benzenu, 237 g (1 mol) metylo-2'metoksy-4/fenylo-2 indolu, otrzy¬ manego zgodnie z przykladem II oraz 300 g (2,25 mola) chlorku glinowego ogrzewa sie pod chlodni¬ ca zwrotna przez 2 godziny. Po ochlodzeniu eks¬ trahuje sie eterem i faze eterowa przemywa na¬ stepnie az do zobojetnienia, potem suszy nad bez¬ wodnym siarczanem sodowym. Uzyskany produkt po odparowaniu eteru wykrystalizowuje sie z ben¬ zenu. Otrzymuje sie 167 g metylo-2'hydroksy-4-fe- nylo-2 indolu o temperaturze topnienia 106°C. Wy¬ dajnosc: 75%.W analogiczny sposób, lecz z zastosowaniem od^ powiednich produktów wyjsciowych, otrzymano nastepujace zwiazki: Zwiazek | 1 metylo-3'hydroksy-4' fenylo-2 indol n-dodecylo-3'hydroksy-4' fenylo-2'indol izopropylo-3'hydroksy-4' fenylo-2 indol dwuhydroksy-3',4'fenylo-2 indol cykloheksylo-3'hydroksy-4' fenolo-2 indol dwumetylo-3',5'hydroksy-4' fenylo-2 indol Temperatura topnienia 2 J 222°C (rekrystalizacja w mieszaninie etanol/woda 95—5) 115°C (benzen) 195°C (benzen) 236°C (metanol) 161°C (benzen/heptan) 254°C (etanol) 65 PL

Claims (11)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych stabilizatorów polimerów i kopolimerów chlorku winylu o wzo¬ rze ogólnym 1, w którym Ri i Rf sa identyczne lub rózne i oznaczaja rodnik metylowy, hydroksy¬ lowy lub metoksylowy, a R3 oznacza atom wodo¬ ru lub rodnik metoksylowy, przy czym gdy jeden z symboli Ri lub R2 oznacza rodnik metylowy, to23 symbole te sa rózne, a gdy Ra oznacza rodnik me- toksylowy, to Ri i R2 sa identyczne i oznaczaja oba rodniki metoksylowe, znamienny tym, ze pod¬ daje sie reakcji pochodna acetofenonowa o wzo¬ rze ogólnym 2, w którym Ri, R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, z fenylohydrazyna, po czym otrzymany fenylohydrazon acetofenonu poddaje sie cyklizacji z czynnikiem odwadniajacym albo przez termolize.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze poddaje sie reakcji 3-metoksy-4-hydroksy-l-aceto- fenon z fenylohydrazyna, po czym otrzymany fe- nylohydrazon-3- metoksy-4- hydroksy- acetofenon, poddaje sie cyklizacji czynnikom odwadniajacym albo przez termolize, przy czym otrzymuje sie 2- -/3'-metoksy-4'-hydroksy-fenylo/-indol.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze cyklizacje prowadzi sie za pomoca kwasu polifo- sforowego.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze cyklizacje prowadzi sie za pomoca kwasu siarko¬ wego.
  5. 5. Sposób wytwarzania nowych stabilizatorów polimerów i kopolimerów chlorku winylu o wzo¬ rze ogólnym 1, w którym Ri i R2 sa identyczne lub rózne, przy czym kazdy z nich oznacza rodnik al¬ kilowy o budowie liniowej lub rozgalezionej, za¬ wierajacy 2—12 atomów wegla, rodnik cykloheksy- lowy, rodnik alkoksylowy o budowie liniowej lub rozgalezionej i zawierajacy 2—12 atomów wegla, rodnik benzyloksylowy, lub tez Ri i R2 oznaczaja oba rodniki alkilenodwuoksylowe, zawierajace 1^- —3 atomów wegla, R3 oznacza atom wodoru, rod¬ nik metylowy lub metyloksylowy, przy czym przy¬ najmniej jeden z podstawionych Ri i R2 oznacza rodnik inny niz alkilowy, znamienny tym, ze pod¬ daje sie reakcji pochodna acetofenonowa o wzo¬ rze ogólnym 2, w którym Ri, R2, Rs maja wyzej podane znaczenie, z fenylohydrazyna, po czym otrzymany fenylohydrazon acetofenonu poddaje sie cyklizacji czynnikiem odwadniajacym albo przez termolize. 663 24
  6. 6. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, ze cyklizacje prowadzi sie za pomoca kwasu polifosforowego.
  7. 7. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2, znamienny 5 tym, ze cyklizacje prowadzi sie za pomoca kwasu siarkowego.
  8. 8. Sposób otrzymywania stabilizatorów polime¬ rów i kopolimerów chlorku winylu o wzorze ogól¬ nym 1, w którym Ri i R2 sa identyczne lub rózne 10 i oznaczaja rodnik metylowy, hydroksylowy lub metoksylowy, a R3 oznacza atom wodoru lub rod¬ nik metoksylowy, przy czym, gdy jeden z sym¬ boli Ri lub Rs oznacza rodnik metylowy, to sym¬ bole te sa rózne, a gdy R3 oznacza rodnik meto- 15 ksylowy, to Ri i R2 sa identyczne i oznaczaja oba rodniki metoksylowe, znamienny tym, ze poddaje sie reakcji pochodna acetofenonu o wzorze ogól¬ nym 4, w którym Ri, R2 i R3 maja wyzej podane znaczenie, a X oznacza atom chlorowca, z anilina. 20 9. Sposób wedlug zastrz. 8, znamienny—tym, ze stosuje sie zwiazek o wzorze ogólnym 1, w którym
  9. 9. X oznacza atom chlorku lub bromu.
  10. 10. Sposób wytwarzania nowych stabilizatorów polimerów i kopolimerów chlorku winylu, o wzo- 25 rze ogólnym 1, w którym Ri i R2 sa identyczne lub rózne, przy czym kazdy z nich oznacza rod¬ nik alkilowy o budowie liniowej lub rozgalezio¬ nej, zawierajacy 2—12 atomów wegla, rodnik cy- kloheksylowy, rodnik alkoksylowy o budowie li- 30 niowej lub rozgalezionej i zawierajacy 2—12 ato¬ mów wegla, rodnik benzyloksylowy lub tez Ri i Ra oznaczaja oba rodniki alkilenodwuoksylowe, zawie¬ rajace 1—3 atomów wegla, R3 oznacza atom wo¬ doru, rodnik metylowy lub metoksylowy, przy U czym przynajmniej jeden z podstawionych Ri i R2 oznacza rodnik inny niz alkilowy, znamienny tym, ze poddaje sie reakcji pochodna acetofenonu o wzo¬ rze ogólnym 4, w którym Ri, R2 i R3 maja znacze¬ nie jak we wzorze 1, X oznacza atom chlorowca 40 z anilina.
  11. 11. Sposób wedlug zastrz. 10, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o wzorze ogólnym 4, w któ¬ rym X oznacza atom chloru lub bromu.97 663 Wzór 1 Wzór 2 R R2 R- O ii C-CH2X Wzór U PL
PL1975180889A 1974-06-05 1975-06-03 Sposob wytwarzania nowych stabilizatorow polimerow i kopolimerow chlorku winylu PL97663B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7419304A FR2273841A1 (fr) 1974-06-05 1974-06-05 Nouveaux stabilisants des polymeres et copolymeres du chlorure de vinyle

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL97663B1 true PL97663B1 (pl) 1978-03-30

Family

ID=9139621

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975180889A PL97663B1 (pl) 1974-06-05 1975-06-03 Sposob wytwarzania nowych stabilizatorow polimerow i kopolimerow chlorku winylu

Country Status (20)

Country Link
JP (1) JPS5111762A (pl)
AT (1) AT340913B (pl)
BE (1) BE829836A (pl)
BG (2) BG31948A3 (pl)
CA (1) CA1067085A (pl)
CH (2) CH610886A5 (pl)
CS (1) CS188960B2 (pl)
DE (1) DE2524659C3 (pl)
DK (1) DK144009C (pl)
ES (1) ES438264A1 (pl)
FR (1) FR2273841A1 (pl)
GB (1) GB1489685A (pl)
HU (2) HU172391B (pl)
IT (1) IT1038662B (pl)
NL (1) NL160307C (pl)
NO (1) NO145693C (pl)
PL (1) PL97663B1 (pl)
RO (2) RO72170A (pl)
SE (1) SE408706B (pl)
SU (3) SU591140A3 (pl)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1489717A (en) 1975-05-07 1977-10-26 Sapchim Fournier Cimag Sa Synthetic plastics materials containing lubricating agent
DE3232968A1 (de) * 1981-09-10 1983-06-09 Degussa Ag, 6000 Frankfurt Neue 2-(hydroxy-phenyl)-indole und verfahren zu deren herstellung
AT379150B (de) * 1981-09-10 1985-11-25 Degussa Verfahren zur herstellung von neuen 2-(hydroxyphenyl)-indolen
US4543360A (en) * 1981-09-10 1985-09-24 Degussa Aktiengesellschaft 2-(Hydroxy-phenyl)-indoles and process for their production
HUP0104987A3 (en) * 1998-12-18 2002-09-30 Axys Pharmaceuticals Inc South Benzimidazole or indole derivatives protease inhibitors, and pharmaceutical compositions containing them

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2198939B1 (pl) * 1972-09-08 1977-08-05 Solvay

Also Published As

Publication number Publication date
NO751958L (pl) 1975-12-08
ES438264A1 (es) 1977-01-16
DK144009B (da) 1981-11-16
IT1038662B (it) 1979-11-30
NL160307B (nl) 1979-05-15
SU635881A3 (ru) 1978-11-30
SE408706B (sv) 1979-07-02
CS188960B2 (en) 1979-03-30
DE2524659A1 (de) 1975-12-18
BG28073A4 (en) 1980-02-25
CH610886A5 (en) 1979-05-15
NL160307C (nl) 1979-10-15
HU173484B (hu) 1979-05-28
DK252075A (da) 1975-12-06
ATA423675A (de) 1977-05-15
SU594893A3 (ru) 1978-02-25
DK144009C (da) 1982-06-28
RO67845A (ro) 1981-05-15
BG31948A3 (en) 1982-04-15
JPS5111762A (en) 1976-01-30
CH605746A5 (pl) 1978-10-13
FR2273841A1 (fr) 1976-01-02
AT340913B (de) 1978-01-10
DE2524659B2 (de) 1979-10-25
CA1067085A (fr) 1979-11-27
HU172391B (hu) 1978-08-28
SU591140A3 (ru) 1978-01-30
SE7506278L (sv) 1975-12-08
NO145693C (no) 1982-05-12
DE2524659C3 (de) 1980-07-03
RO72170A (ro) 1982-10-26
NL7506430A (nl) 1975-12-09
NO145693B (no) 1982-02-01
GB1489685A (en) 1977-10-26
FR2273841B1 (pl) 1978-02-17
BE829836A (fr) 1975-12-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3678044A (en) Substituted flavanones
US4057530A (en) 2-Phenyl-indole derivatives and process for preparing the same
CZ290535B6 (cs) Způsob výroby beta-diketonů
Loudon et al. Rearrangements of chromanones and dihydrocoumarins by aluminium chloride
GB1592996A (en) Acylated pyrrole carboxylic acids and derivatives thereof
JPS5946265B2 (ja) 安定剤組成物
PL97663B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych stabilizatorow polimerow i kopolimerow chlorku winylu
US4024155A (en) 2-(3&#39;-Methoxy-4&#39;-hydroxy-phenol)-indole
SU810698A1 (ru) Производные псоралена,обладаю-щиЕ дЕРМАТОлОгичЕСКОй АКТиВНОСТью
Nikpassand et al. Synthesis and antimicrobial activity of Mono, Bis and Tris 2-Amino-4HChromenes
US3994869A (en) Photodegradable polyolefins containing aryl-substituted 1,3-diones
Bennett et al. Synthesis of minor xanthones from Garcinia mangostana
Robertson et al. 606. The pigments of “dragon's blood” resins. Part III. The constitution of dracorubin
US4113736A (en) 2-Phenyl-indole derivatives
Kirby et al. Some naturally occurring dimethylchromenes. II. Alloevodione
US3801644A (en) Substituted-o-hydroxy-omega-(methylsulfinyl)acetophenones and process for producing same
Cooke et al. Colouring matters of Australian plants. I. The structure of droserone
Walter et al. Synthesis and cyclization reactions of 3-(2-hydroxybenzylidene)-2 (3H)-coumaranones
Tipson et al. Note on the tosylation of diethyl mucate
US3772243A (en) Polypropylene stabilized with substituted chalcones and flavanones
Shriner et al. Derivatives of coumaran. V. Synthesis of 4-hydroxycoumaran-3-one
AT352113B (de) Verfahren zur herstellung neuer 2- phenyl-indolderivate
KR910009415B1 (ko) 비스(펜옥시)아세틸 nn-디메틸 아미드의 제조방법
US2783261A (en) Polyoxygenated cyclic compounds
Cason et al. 3, 7-Dihydroxy-1, 2, 5, 6-dibenzanthraquinone