PL80869B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL80869B1
PL80869B1 PL1970138890A PL13889070A PL80869B1 PL 80869 B1 PL80869 B1 PL 80869B1 PL 1970138890 A PL1970138890 A PL 1970138890A PL 13889070 A PL13889070 A PL 13889070A PL 80869 B1 PL80869 B1 PL 80869B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ether
solution
torr
mixture
water
Prior art date
Application number
PL1970138890A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Cibageigy Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Cibageigy Ag filed Critical Cibageigy Ag
Publication of PL80869B1 publication Critical patent/PL80869B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/30Indoles; Hydrogenated indoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/32Oxygen atoms
    • C07D209/34Oxygen atoms in position 2

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Sposób wytwarzania nowych, podstawionych alkoholi o-anilinofenyloetylowych Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych, podstawionych alkoholi o-anilinofeny¬ loetylowych o korzystnych wlasnosciach farmako¬ logicznych.Pochodne alkoholi o wzorze ogólnym 1, w któ¬ rym Rx oznacza atom wodoru, grupe, metylowa lub etylowa, atom fluoru, chlorowca, bromu allbo grupe tnjófluorómetylowa, R2 i Rs oznaczaja, niezaleznie od siebie, grujpe metylowa lub etylowa, atom flu¬ oru, chloru lub bromu, R4 oznacza atom wodoru, grupe metylowa, atom fluoru, chloru, bromu lub grupe metoksylowa, nie byly dotychczas opisane w literaturze.Stwierdzono, ze nowe zwiazki wykazuja korzy¬ stne wlasnosci farmakologiczne, szczególnie dziala¬ nie przeciwzapalne, przeciwbólowe i przeciwgora¬ czkowe. Wykazuja one równiez korzystny wska¬ znik leczniczy i sa dobrze znoszone przez uklad zoladkowo-'jelitowy. Skutecznosc przeciwbólowa nowych zwiazków o wzorze ogólnym 1 przy po¬ dawaniu per os oznacza sie na przyklad na my¬ szach wedlug metody E. Siegmund'a, R. Cad- mus' a i G/Lu, Proc. Soc. Exp. Biel. Med. 95, 729 (1957), przez ustalenie ilosci substancji koniecznej do zahamowania wystapienia objawów, wywola¬ nych dootrzewnowym zastrzyknieciem 2-fenylo-l,4- -benzochinonu. Skutecznosc przeciwzapalna po- choidnydi alkoholi o-anilinofenyloetylowych o wzo¬ rze ogólnym 1 oznacza sie na przyklad podajac je per os swinkom morskim wedlug metody UV-Ery- 2 them G. Wilhelm^ego, Schweiz. Med. Wochen- schrift 79, 577 (1949), a takze na szczurach wetdlug metody Boius alba — Oedem G, Wilhelmi'ego, Jap.J.Pharmacol. 16, 187 (1965) i wedlug metody 5 Carrageenin-Oedem. Wedlug metody Carrageenin- Oedem, badana substancje podaje sie per os szczurom w ustalonych dawkach. Po 60 minutach od podskórnego zastrzykniecia 0,05 ml !•/• zawie- 10 siny Carrageenin w wodzie destylowanej w stro¬ ne plantarna prawej tylnej lapy szczurów dos¬ wiadczalnych i okreslonej liczby szczurów kon¬ trolnych, wywoluje sie u nich obrzek, który osia¬ ga swoje maksymalne irozmiary po uplywie kolej¬ nych 5 godzin. Wówczas zwierzeta usmierca sie, 15 natychmiast amputuje sie im tylne lapy w stawie sikoikowo-piszczelowym i wazy je. Przez porówna¬ nie wagi prawej i lewej tylnej lapy szczura, okresla sie wielkosc obrzeku u zwierzat doswiad¬ czalnych i kontrolnych, a z róznicy wielkosci 20 obrzeków u obu grup zwierzat oblicza sie zdol¬ nosc hamowania w °/o . Skutecznosc przeciwzapal¬ na mozna oznaczac irówniiez wedlug metody Wat- teirgranulem. Szczurom znajdujacym sie pod narko¬ za eterowa wszczepia sie podskórnie na grzbiecie 25 dwa waleczki waty o dlugosci okolo 1 cm kazdy Nastepnie podaje sie im badana substancje w rów¬ nych dawkach w ciajgu kolejnych 10 dni. Jedenastego dnia zwierzeta usmierca sie, wyluszcza sie otwo¬ rzony ziarniak i wazy go w stanie mokrym ii su- 30 ehym. Poprzez porównanie wagi wysuszonych ziar- 80 869'•W* \ ¦: W 869 ¦¦¦¦ ii niaisAtfotiftctfi *b*dinej W {wynikiu tych bad^ ctomzenie temperatury niaków, pobranych od szczurów doswiadczalnych i kontrolnych, oblicza sie skutecznosc hamowania badanytch substancji. W celu ustalenia wlasnosci praeciwgoraczkowych zwiazków o wzorze ogólnym 1 podaje sie je per os szczurom w odpowiednich dawkach. Na 16-^18 godzin przed podaniem sub¬ stancji badanej zwierzetom doswiadczalnym wlsftrzykiuje sie sródmiesniowo zawiesine 15°/o droz¬ dzy piekarniczych z il°/o gumy tragakanitowej i l°/o chlorku sodowego w wodzie destylowanej w ilosci 1 ml na 100 g wagi ciala. Goraczke, wywolana dzialaniem drozdzy, imierzy sie w odbycie na godzine oraz pól godziny przed podaniem substancji ba- daiyajy a n^fiftqjpnio jw ciagu kolejnych 3 gadzin. ustala sie maksymalne | oraz srednia arytmetyczna jw ciagu 5 godzin po poda- w porównaniu ze srednia obu pomiarów temperatury przed jej podaniem. - Wytwarzane sposobem wedlug wynalazku nowe pochodne a!koholi o-anilinofenyloetylcwych o wzo¬ rze ogólnym 1 stosuje sie jako substancje biologi¬ cznie czynne w preparatach farmaceutycznych po¬ dawanych doustnie albo doodbytniczo w celu la¬ godzenia i usuwania stanów bólowych róznego pochodzenia, a takze podawanych doustnie, do- cdibyltiniczo, miejisicowo i pirzez skóre w celu le¬ czenia chorób artretycznych, reumatycznych i in¬ nych, powodujacych stan zapalny.W sposobie -wedlug wynalazku otrzymywania po¬ chodnych alkoholi onanilinofenyloetylowych o wzo¬ rze ogólnym 1 poddaje isie redukcji kwas o-anili- nofenyloootowego lub jego ester o wzorze ogólnym 2, w którym R5 oznacza atom wodoru albo nizsza grujpe alkilowa, a Rlf R2, R8 i R4 maja takie same znaczenie, jak we wteorze ogólnym 1, za pomoca wodorków zespolonych albo w przypadku, kiejdy Rlf R2, Rs i R4 niie oznaczaja atomu chlorowca, a R5 oznacza nizsza grupe alkilowa, takze za pomo¬ ca sodu i nizszego alkanolu.Jako wodorek zespolony stosuje ,sie na przyklad wodorek litowo-glinowy albo borowodorek litowy i przeprowadza sie reakcje redukcji w temperatu¬ rze 0a-^100°iC.Reakcja ta korzystnie przebiega w srodowisku czterowodorocfiuranu, chociaz mozna stosowac do tego celu inine rozpuszczailniki, zawierajace eterowy atom tlenu takie, jak eter etylowy, dioksan, eter diwuimetylowy glikolu etylenowego albo eter diwu- metylciwy glikolu dwuetyilenowego. Do redukcji kwaisów o wzorze ogólnym 2 jako wodorek zes¬ polony moze byc uzyty boroetan, który na przy¬ klad moze byc wytwarzany in situ z borowodorku soidowego i eteratu trójfluorku borowego albo ko- rzyistniej moze byc wytwarzany w oddzielnej apa- ratuirze i wiprowadzany do mieszaniny reakcyjnej.Reidukoje estiru alkilowego o wzorze ogólnym 2 koirzylsjtmie przeprowadza sie takze za pomoca borowodonku metalu alkalicznego takiego, jak bo¬ rowodorek sodowy w srodowisku metanolu, w tem¬ peraturze ód temperatury otoczenia do tempera¬ tury wrzenia mieszaniny reakcyjnej. Nizsze estry alkilowe o wzorze ogólnym 2 nie zawierajace ato¬ mów chlorowca, redukuje sie za pomoca sodu 10 30 35 50 55 65 i nizszego alkanolu w temperaiUme $dj SoAC .cls temjperaftury wrzenia zastosowanego alkacpfy.W tylm celu stosuje sie korzystnie beznfrodny etanol albo bezwodny n^butanol w duzym nad¬ miarze ewentualnie lacznie z innymi obojetnymi rozpuszczalnikami takimi, jak toluen albo ksylen ewentualnie tylko w malym nadmiarze:Wjslpsiifliku do sodu. Ilosc uzytego sodu wynosi &—Tla^iAjko- rzystniej okolo 10 gramoatomów /$p&&bl esitru alkilowego o wzorze ogóflnylm 2. V ? Niektóre substianoje wyjisciowe o wzorze ogólnym 2 sa znane, a inne wytwarza sie w sposób analo¬ giczny do znanych zwiazków.Znane kwasy karboksylowe o wscofz0 ogólnym 2 otrzymuje sie na przyklad w wyniku, aflealgccnej hydrolizy odpowiedniej pochodnej l-fenylk^24n4lo- liinonu, nitrylu kwasu o-ainilinofienyloocto(wego albo nitrylu kwasu o^(N^cetyloaniUiiotferiy{lo)-octo- wego. Z kolej pochodne i lnfenyio-2HiinidoliTiionu otrzymuje sie na przyklad z odjpowiediniej pocho¬ dnej dwufenyloaminy, zawierajacej £rupy ozna¬ czone symbolami Rx, R2 R3 i R4. W wyniku reakcji tych zwiazków z chlorkiem chloroacetyiu powstaja odpowiednie pochodne 2-chloro^N-fenyloace(tan'ili- du, które poddane reakcji z chlorkiem ^Linowym w temperaturze okolo 160°C przechodza w odpo¬ wiednie pochodne l-fenylo-2-indoliinonu.W celu otrzymania nitryli przeksztalcajacych sie w wyniku alkallioznej hydrolizy w kwasy kar¬ boksylowe o wzorze ogólnym 2 wstepnie redukuje sie nizsze esJtry alkilowe odpowiedniej pochodnej kwasu N-fenyloantranilowego, zawierajace grupy oznaczone syinbolami Rlf R2, R8 i R4 do odpowie- dinich alkoholi o-anilinobenzylowych. Otrzymane alkohole, poidl3ane reakcji z chlorkiem acetylu, po podstawieniu grupy N-fenyiowej przez odpowie¬ dnia pochodna a^cMoro-N-fenylo-owtoluo^fyny ta¬ kiej, jak chlorek o-aniilinobenzylu albo jej pocho¬ dna N-acetylowa, przechodza w odpowiednie cnchlo ro-iN^fenyloaceltylo-o-toluidydy- a-chloro-N-fenylo- -o-toluidyny mozna takze otrzymac w wyniku reakcji alkoholu o-alnilinobenzylowego z chlorkiem tionyllu i pirydyna w srodowisku eteru albo z ete¬ rowym: roztworem chlorowodoru. Poddajac otrzymane zwiazki a-chlorowe reakcji z cy¬ jankiem sodowym lub potasowym przeprowadza sie je w pochodne nijtryliu kwasu o-anilinofenylo- octowego lub ich pochodne N-acetylowe.Inny sfposób nadaje sie szczególnie do otrzymy¬ wania kwasów karfbokjsylowych o wzorze ogólnym 2, w któryfm grupa oznaczona symbolem Rt znaj¬ duje sie w polozeniu orto w stosunku do atomu azotu. W sposobie tym wychodzi sie równiez z od¬ powiedniej pochodnej dwufenyloamdiny, kitóra prze¬ prowadza sie najpierw za pomoca chlorku oksalilu w odpowiednia pochodna chlorku N-fenylooklsani- loilowego. Otrzymane zwiazki poddaje sie reakcji z chlorkiem glinowym, w obojetnym rozpuszczal¬ niku takim, jak czterochloroetan, w wyniku której przechodza one juz w temjperaturze otoczenia w odpowiednie pochodne l-fenyloindolo-2,3-.dionu.Z kolei produkty reakcji z chlorkiem glinowym redukuje sie za pomoca hydrazyny albo wódziami hydrazyny i wodorotlenku metalu alkalicznego w odpowiednim, wystikowrzacym rozpuiszczalniku80 869 6 organicznym takim, jak eter jednometylowy gliko¬ lu diwuetylenowego w temperaturze okolo 140°— 200°C, bezposrednio do odpowiednich pochodnych kwasu o^nilhnofenylooctowegio o wzerze ogól¬ nym 2.Mozna takze pochodne l-fenyiloiiidolo-2,3-dionu wstepnie przeprowadzic przez ich hydrolize w sole metali alkalicznych odpowiednich pochodnych kwasu o-aniiMnofenylogiioksylowego, po czym zre¬ dukowac je za pomoca hydrazyny albo wodzianu hydrazyny i wodorotlenku metalu alkalicznego.Eisitry pochodnych kwasu o-anilinofenylooctowe- go, stosowane jako substancje wyjsciowe w re¬ akcji rediukcji za pomoca wodorków zespolonych moga byc otrzymane z odpowiednich kwasów w znanych reakcjach esforyfikacji.Kwasy karbokisylowe o wzorze ogólnym 2 mozna zestryifikowac nizszymi dwuazoaLkanami w oboje¬ tnym rozpuszczalniku organicznym takim, jak eter.Kwasy karbokisylowe o wzorze ogólnym 2 moga byc takze przeprowadzene w sole, na przyklad w sole metali alkalicznych, po czym poddaje sie je reakcji z reaktywnymi estrami nizszych adka- nofi takimi, jak siarczan metylu, siarczan etylu, jodek metylu, jodek etylu, bromek propylu, lub brcmek butylu, w rozpuszczalniku organicznym, nackorzysitniej w dwumetyloformaimidzie.Preparaty farmaceutyczne zawieraja jako sub¬ stancje biologicznie czynna co najmniej jeden zwiazek o wzorze ogólnym 1 otrzymany sposobem wedlug wynalazku w mieszaninie z obojetnym nosnikiem i ewentualnie z innymi substancjami.Preparaty farmaceutyczne, zawierajace jako sub¬ stancje biologicznie czynna zwiazki o rwzorze 1 wy¬ twarzane sposobem wedlug wynalazku, najkorzy¬ stniej sa podawane doustnie lub doodbytniczo w dawkach dziennych 1—30 mg zwiazku o wzorze ogólnym 1 na kg wagi ciala organizmu stalo-cie- pfaiego. Leki stosowane doustnie lub doodbytniczo w postaci ulatwiajacej dawkowanie takie, jak dra¬ zetki, tabletki, kapsulki lub czapki zawieraja naj¬ korzystniej 25—300 mg zwiazku o wzorze ogólnym 1. Wymienione leki zawieraja najkorzystniej 10—SHWo substancji biologicznie czynnej. W celu otrzymania tabletek albo rdzeni drazetek, miesza sie na przyklad suJbstanoje biologicznie czynna ze stalymi, sproszkowanymi nosnikami takimi, jak laktoza, sacharoza, sorbit, mannit, skrobia ziem¬ niaczana lub kukurydziana, amyiopekityna, krze¬ mionka o wysokim stopniu rozdrobnienia, wysu¬ szony i sproszkowany ekstrakt z rosliny Lamina- ria oloustoni, proszek z wysuszonej pulpy z owo¬ ców cytrusowych, pochodne celulozy albo zelatyna ewentualnie z dodatkiem srodków antyadhezyj- nych takich, jak stearynian magnezowy lub wa¬ pniowy albo glikole polietylenowe. Z otrzymanej mieszaniny sporzadza sie tabletki lub rdzenie dra¬ zetek. Te ostatnie powleka sie na przyklad stezo¬ nymi roztworami cukru, które moga jeszcze zawie¬ rac gume arabska, talk i/albo dwutlenek tytanu albo roztworem lakienu w latwopalnym rozpu¬ szczalniku organicznym, lub w mieszaninie takich rozpuszczalników. Powloki takie moga byc rozma¬ icie barwione, na przylklad w celu oznaczenia róz¬ nych dawek substancji biologicznie czynnej. Do¬ ustnie moga byc stosowane równiez twarde ka¬ psulki z zelatyny albo miekkie zamkniejte kapsulki z zelatyny i zmiejkczacza takiego, jak gliceryna.Twarde kapsulki zawieraja najkorzystniej granule 5 substancji biologicznie czynnej ewentualnie w mie¬ szaninie z rozcienczalnikami, takimi, jiak skrobia kukurydziana, ze srodkami antyadhezyjnymi ta¬ kimi, jak talk alibo stearynian imagnezlowy i z ewentualnym dodatkiem stabilizatorów takich, 10 jak pirosiarczyn sodowy i(Na2S205) alibo kwas askor¬ binowy. W miekkich kapsulkach znajduje sie substancja biologicznie czynna najkorzystniej w postaci roztworu lub zawiesiny w odpowiedniej cieczy takiej, jiak ciekly glikol polietylenowy ewen- is tua^nie z dodatkiem stabilizatorów.Leki stosowane doodbytniczo, na przyklad czop¬ ki, skladaja sie z mieszaniny zwiazku o wzorze ogó!inym 1 i podstawy masy czopkowej takiej, jak naturalne albo syntetyczne trójglicerydy, a. tiakze 20 zelatynowe kapsulki doedbytnicze, które zawieraja substancje biologicznie czynna z polietylenog!liko- lami.Leki o dzialaniu przeciwbólowym i przeciwza¬ palnym moga byc równiez stosowane w postaci 25 syropów, eliksirów do podawania doustnego oriaz w postaci nalewek i masci do stosowania miejsco¬ wego i przez skóre. Wymienione preparaty spo¬ rzadza sie w znany sposób, z uzyciem znanych srodków pomocniczych, rozpuszczalników lub pod - 30 lozy masci.Przytoczone nizej przyklady ilustruja sposób wedlug wynalazku wytwarzania nowych zwiazków o wzorze ogólnym 1 i dotychczas nieznanych sub¬ stancji wyjsciowych, nie ograniczajac jego zakresu. 35 Temperature podano w stopniach Celsjusza.Przyklad I. Zawiesine 6,55 g wodorku lito- wo-glinowego w 60 ml bezwodnego czterowodoro- furanu oziebia sie, przy mieszaniu, do temjperatury 5°C. Do zawiesiny tej powoTi wkraipla siepirzy zew- 40 netrznym oziejbianiu w lazni z lodem i w atmosfe¬ rze azotu, roztwór 13,75 g kwasu (o-/6^hlaro-o- to'uidyno/^fenylo]-octcwego/ patrz punkty a-e/ w 100 ml bezwodnego czterowodorofuranu. Calosc miesza sie w temperaturze otoczenia w ciagu ko- 45 lejnych 2 godzin, po czym utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu naste¬ pnych 2 godzin.Po oziebieniu mieszaniny reakcyjnej do tempe¬ ratury 0° kolejno wprowadza sie do niej, przy 50 mieszaniu 6,5 ml wody, 6,5 ml 15°/o lugu sodowego i 20 ml wody, po czym odsacza sie z niej osad i prze¬ mywa sie go dokladnie eterem. Przesacz odparowuje sie pod cisnieniem 11 torów w temperaturze 40°. Po¬ zostalosc po odparowaniu frakcjonuje sie w krót- 55 kiej kolumnie Vigriuex. Otrzymuje sie alkohol o-/6-chloro-o-toluMyno/^fenyloetylowy w postaci zóltego oleju o temperaturze wrzenia 130—135° pod cisnieniem 0,00,1 tora. Otrzymany zwiazek, po przekrystalizowaniu z cykloheksanu, topnieje 60 w temperaturze 78—<80°.W analogiczny sposób otrzymuje sie z odpowie¬ dnich znanych kwasów o^anilinofenylooctowych nastepujace zwiazki: alkohol 2-/2,6^dwuiohloroani- Hino/-5-chlorofenyloetylowy o temperaturze wrze- 65 nia 155—100° pod cisnieniem 0,001 tora, wycho-80 869 7 dzac z 16,5 g kwasu [2-/2,6Hd|WUchloroanilino/-5- chLorofenyilol-ootowego o temperaturze topnienia 181—183° /po przekrystartzcwaniu z metanolu/; al¬ kohol o-/2,3-ksylifdyno/-f€inyloetylowy o tempera¬ turze wrzenia 135° pod cisnieniem 0,005 tora 5 i o temperaturze topnienia 58^69° /po przekrysta- lizowaruuzTnleszahiny eteru i eteru naftowego), wy¬ chodzac z 12,75 g kwasu [o-/2,3-ksylidyno/-fenylo]- -octowego o temperaturze topnienia 110—illl° (po przelkrystaMzowaniu z imieszandiny eteru i eteru io naftowego), alkohol o-/2-chiloro^-ttró|jfluorometylo- an$inio/-£fenetytlcwy o temperaturze wrzenia 130° picd cisnieniem 0,0i2 tora, wychodzac z 5,5 g kwa¬ su [o-/2,-chioro-5,-tróljifluoTomeitylo-aniilino/-fenylo] -octowego o temperaturze topnienia 94—96°; alkohol 15 o-/3-tr6jfluarometylo-ainiliino/-fenyil(Owy o tem|pexa- turzewarzenia 125° pod cisnieniem 0,001 tora, wycho¬ dzac zdfrygikwasju [o-ZS^trófirluoroimetylo-anilino/^fe- nylo]-octowego o temiperaturze topnienia 112—114°, alkbhol/2HmetyIo-3Hchtaoanilino/- fenetyloalkoho- 20 Iowy o temiperatfuirze wrzenia 155° pod cisnielniem 0,001 tora, wychodzac z kwasu o-/2-metylo-3-chlo- roanilino/-feny!loootowego o temperaturze topnie¬ nia 124—,125°, alkohol o /2,6-id|wuetyloaniilino/^fene- tyloiwy o temiperaltuirze wrzenia 135° pod cisnieniem 25 0,001 tora, wychodzac zkwaisu o-^e-dwuetyloanili- no/-feny£coatowego o temiperalturze topnienia 88—90°- alkohol o-anilino-fenetylowy o tempera¬ turze wrzenia 140^145° pod cisnieniem 0,005 tora, wychodzac z kwasu o-anilino-fenylooctowego 30 o temperaturze topnienia 1U1—1113°.Kwais [o-Ze-chUoro-o-ltoluidyno-fenylol-octowy, stosowany jako sutatanoja wyjsciowa, otrzymuje sie w nastepujacy sposób: a) Do roztworu 142,5 g 6-chloro-o-italiuidyny w 35 60 ml lodowatego kwasu octowego powoli wkra- pia sie 80 g chlorku acetyilu, po czym roztwór reakcyjny ogrzewa sie w laznii wodnej dopóty, do- pciki nie przestanie .sie wydzielac z niego chloro¬ wodór. Nastepnie wylewa sie mieszanine reakcyj- 40 na do naczynia z lodem, odsacza sie wytracone krysztaly i przekrystailiizowuje sie je z 50% kwasu octowego. Otrzymany e^chloroacetyio-o-toluidyd topnieje w temperaturze 162—164°. b) Mieszanine zlozona z 90 g 6'-chloroacetylo-o- 45 -itoluidydu. 3i20g bromobenzenu, 3,65 g sproszkowa¬ nej miedzi i 36,5 g weglanu potasowego, utrzy¬ muje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 4 dni, oddzielajac przez caly czas two¬ rzaca sie wode za pomoca oddzielacza wody. Nasfte- 50 pnie mieszanine reakcyjna oziebia sie i destyluje z para wodna. Pozostalosc ekstrahuje sie dwukro¬ tnie 800 ml porcjami chlorku metylenu. Warstwe chlorku metylenu, po oddzieleniu, przesacza sie przez zel krzemionkowy i odparowuje do sucha 55 pod disnieniem 11 torów. Pozostalosc, surowy 6^cMoro-N-fenyloacetyllo-o-toiluidyd, rozpuszcza sie w 400 ml 20% etanolowegio roztworu wodorotlenku potaswego i roztiwór etaniolowy utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 60 15 godzin. Nastepnie od|parciwuje sie roztwór reak¬ cyjny do sucha w temperaturze 40°, pod cisnie¬ niem 11 torów. Do pozosltaloiseli po odparowaniu dodaje sie 50 ml wody i ekstrahuje sie 700 ml chlorteu metylenu. Po oddzieleniu roztworu chlor- 65 8 ku metylenu przemywa sie go 100 ml wody, su¬ szy nad siarczanem sodowym i odparowuje do sucha pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po od¬ parcwaniu destyluje sie pod znacznie obnizonym cisnieniem. Otrzymany 6-chloro-N-fenyló-o-'totoi- idyd wrze w temperaturze 96° pod cisnieniem 0,005 tora i iskrapda sie w postaci zóltego ©lfcju, który po pewnym czasie krystalizuje- TemperalUira topnienia krysitaliioznego prodiuikitu wynosi 45°. c) Mieszanine 100 g N^enylo-6^hloro-o-toluidy- du z 500 ml swiezo przedestylowanego chlorku chleroacetylu utrzymuije sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 15 godzin, po czym odparowuje sie ciemny roztwór pod cisnieniem 11 torów w laznii wodnej d temperaturze 50°. Po¬ zostalosc po odparowaniu rozpuszcza sie w 1500 ml elteru. Rozitwor eterowy ekstrahuje sie kolejno 100 mil 2 n roztworu wodoroweglanu potasowego i 1C0 ml wody, suszy nad siarczanem sodowym i odrparowuje pod cisnieniem 11 torów. Z eteru krystalizuje N-fenylo-2,6-dwucbloroacetylo-o ^tolu- idyd, o terniperaturze topnienia 110—112°. d) 40 g N^enylo^y6Mdwuchloroacetylo^-tolui- dydu miesza sie doflclaldnie z 40 g chlorku glino¬ wego, po czym ogrzewa sie otrzymana mieszalndne w temperaturze 160° w ciaglu 2 godzin. Nastepnie oziebia sie pcwlsftaly sitop i wlewa jeszcze w sta¬ nie cieplym do okolo 500 g lodu. Wytracony olej rozpuszcza sie w 500 ml elteru, przemywa roztwór eterowy 100 ml wody, suiszy go nad siarczanem sodowym i odiparowuje pod cisnieniem 11 torów.Z eteru kryistailizujje l^/6-ehlcco-o-foolilo/-2-indo linon o temperaturze topnienia 90—98°. e) Roztwór 33 g l-/6-chloro-o-tolilo/~2-indolino- nu w 130 ml 2 n lugu sodowego w mieszaninie z 500 ml etanolu fuitrzymuje isiie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 15 godzin, po czym oziebia isie Marowny roztwór i odparowuje do su¬ cha pod cisnieniem 11 torów z lazni wodnej o tem¬ peraturze 50°. Pozostalosc po odparowaniu rozpu¬ szcza sie w 2000 iml wody. Roztwór wofdriy gotuje sie z weglem aktywinym i przesacza. Przesacz ekstrahuje sie 400 ml eteru i po oddzieleniu eteru oziebia .sie do temperatury 5° przez dodanie do niego lodu. Nastepnie zakwasza sie go, przy mie¬ szaniu, 2 n kwasem solnym do wartosci pH 6.Wydzielony olej ekstrahuje sie 300 ml eteru, a po oddzieleniu warstwy eterowej ekstrahuje sie wo¬ dny roztwór jeszcze raz 200 ml eteru. Polaczone roztwory eterowe przemywa sie 50 ml wody, suszy nad siarczanem sodowym i zateza bez ogrzewania pod cisnieniem 11 torów. Po dodaniu eteru nafto¬ wego do zatezonego do objetosci okolo 70 ml roz¬ tworu eterowego, z roztworu tego wypadaja kry¬ sztaly kwasu [o-/6-cMoro-o-toluidyno/-fenylo]-ocito- wego. Otrzymany produkt, po przekrysltalizowaniu z mieszaniny eteru i eteru naftowego, topnieje w temperaturze 140—'147°.Przyklad U. Zawiesine 6,5i5 g wodorku li- towo-igilinciwego w 60 ml bezwodnego czltlerofwodo- rofiuranu oziebia sie, przy mieszaniu, do tempera¬ tury 5°, po czym powoli wikrapla sie do niej, w atmosferze azotu i przy zewnejtrznym chlodze¬ niu w lazni z lodem, roztwór 14,8 g kwasu [o-/2$- -dwuchloroanillino/-feinylo]^ootowego/ o tcimperaitu-» 80 88*' !• rze topnienia nl66-4ilfi80, po przekrystajwwaniy z mieszaniny etesrui eteru naftowego/ wM0 ml bezwodnego ozte^wwodorofuTanu. Calosc miesza sie w temperaturze otoczenia czym utejNUHjjfe. sie ja w stantie wrzenia: dnica* zwrotna w ciagu nastejpnych 2 godzin. Po oziebiearu mieszaniny reakcyjnej do 0° kolejno do¬ daje ; sie; sio niej, przy 6,5 imL 15if/» hsgu sadowego i 20 ml wody.Wytracony osad odsacza sie ^przemywa dokladnie eterem. Przesacz odparowuje siej w tmperafcurze 40° pod cisnieniem U torów, a pozostalosc po od¬ parowaniu przelcryatalizowuje sie • z r tmeszaniny eteru i eteru nafltowego. Otrzymany alkohol o^2,6Hdwuchlofroa«ilHio/-iem3do-€ityIowy topniej e w tejnperaturze 104^105°.W aoatogacgpy sposób otrzymuje sie alkohol o-/ 2,l^*«mclllojro-im-.toiiudyiK^ który p* pn^dOTtstadizowaniu z niieszaniny eteru i eteru naftowego topnieje w temperaturze 85—90°, wy- chedzac z 15,5 g kwasu [o-2,6-o)wUichloro-mMtolui- dyno/-£enylo-]-octQiweigo/ o temperaturze topnie¬ nia 146—^149° po praekryisitalizofwaniu z mieszaniny eteru i eteru -naftowego/.Przykia d HI. Zawiesine 6,56 g wodorku li- towo-tgliinowego w 60 iml bezwodnego czterowodo- rofuranu oziebia sie, przy mieszaniu, do tempera¬ tury 5°. Do zawiesiny tej powoli wkrapla sie, w atmosferze azotu i przy zewnetrznym chlodzeniu w lazni z lodem, rozfowór 12,75 g kwasu [o-/2,6- ksylidyno/-cfenylo]-octowego / pata punkty a-e/ w 100 ml bezwodnego czlterowodonoiurainu. Naste¬ pnie miesza sie calosc w teaiiperatuirze otoczenia w ciagu 2 godzin, po czym utrzymuje sie w stanie wrzemia w ciagu kolejnych 2 godzin- Po oziebieniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury 0° kolejno dodaje sie do niej, przy mieszaniu, 6,5 rad wody, 6,5 ml 15°/o lugu sodowego i 200 ml wody. Wytra¬ cony osad odsacza sie i przemywa dokladnie cite- rem. Przesacz odparowuje sie w temperaturze 40° pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparo¬ waniu frakcjonuje sie w krótkiej kolumnie Vi®re- aux, otrzymujac alkohol o-/2,6Hksylidyno/-fenylo- etylowy w postaci zóltego oleju o temperaturze wrzenia 130—135° pod cisnieniem 0,001 tora. Otrzy¬ many produkt, po przekrystalizowaniu z cyklohek¬ sanu, topnieje w temperaturze 88—90°.Substancje wyjsciowe otrzymuje sie w nastepu¬ jacy sposób: a) Mieszanine 525 g kwasu o^chlorobenzoesowego i 195 g 85°/o wodorotlenku potasowego w 1500 ml n-pentanolu ogrzewa sie, przy mieszaniu, w tem¬ peraturze 160°. W ciagu 30 minut z mieszaniny reakcyjnej oddestylowuje sie okolo 400 ml nnpen- tanoiu. Nastepnie dodaje sie do niej 1000 g 2,6- -ksylidyny i 12J5 ig sproszkowanej miedzi i utrzy¬ muje sie calosc w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 15 godzin. Po oziebieniu miesza¬ niny reakcyjnej wlewa sie ja do rozitworu 1&0 g weglanu sodowego w 600 ml wody i destyluje z para wodna. Po oddestylowaniu nadmiaru 2,6-ksylidyny pozostaly wodny roztwór przesacza sie przez zel krzemionkowy, a przesacz zakwasza sie stezonym kwasem solnymi. Wytracone krysztaly odsacza sie i przekrystalizowuje sie z mieszaniny etanolu, i wody; Otrzymuje sie kwas . N-/-2,onksy- liloy-aratranUowy, o temperaturze .iopniienia 205—208. b) $70 g kwasu N-/^6-k»ylilo/-antranilo(wego 5 ogrzewa sie w temperaturze £80° w ciagu 2,5 go¬ dziny. Oziebiony stop rozpuszcza sie w 1500 ml ete¬ ru. Roztwór eterowy kolejno przemywa sie 300 ml 2 n roztworu weglanu sodowego i 300 ml wody.Po oddzieleniu rozitworu eterowego suszy sie go io mad siarczanem sodowym i odparowuje do sucha w temperaturze -.4#° &e$- cisnieniem 11 torów. Po¬ zostalosc po odparowaniu ^esiyluje sie, otrzymujac N-fenyIo^2,6-ksytidyne w postaci zóltego oleju o temperaturze wrzenia 125° pod cisnieniem 0,01 15 tora- Destylat przeterystalizowuje sie z eteru nafto¬ wego. Otrzymana N-fenylo-2,6Hksylidyna topnieje w temperaturze 52—54?. c) Do roztworu 101 g N-fenylo-2,onksylidyny w 650 ml bezwodnego benzenu powoli wkrapla sie 20 162 ml chlorku oksalilu w temperaturze 5°, po czym zawiesine reakcyjna miesza sie w temperatu¬ rze otoczenia w ciagu 2 godzin i w temperaturze 50c w errgu S0 mkipt. r W tym jezasie zawiesina przekszitalca sie w roz- 25 tw6r* Po oziebieniu roztworu reakcyjnego odparo¬ wuje sie go do suoha pad cisnieniem 11 torów z lazni wodnej o temperaturze 40°. Pozostalosc po odparowaniu rozpuszcza sie w 400 nil bezwodnego benzenu, a roztwór benzenowy ponownie odparo- 30 wuje sie do sucha pod olsnieniem 11 torów. Pozo¬ stalosc po drugim odparowaniu przekrystalizo¬ wuje sie z mieszaniny benzenu i eteru naftowego.Otrzymany chlorek N-fenylo-2',6/-dwumetylookisa- ni-oi.'u topnieje w temperaturze 78—80°. 35 d) Do roztworu 124 g chlorku N-fenyk-2',6'- -dwumetylooksaniloiiu w 900 ml czterochloroeta- nu porcjami dodaje sie 58,6 g sproszkowanego gli¬ nu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w tempera¬ turze otoczenia w ciagu 48 godzin, po czym wlewa 40 sie ja do mieszaniny 1000 g lodu i 200 ml 2n kwasu solnego. Do otrzymanej mieszaniny dodaje sie £00 ml chloroformu i dobrze wytrzasa. Roztwór czterochloroetanowo-chloroformowy oddziela sie, kolejno przemywa sie go 300 ml 2 n roztworu we- 45 glanu sodowego i 300 ml wody, suszy nad siarcza¬ nem sodowym i odparowuje do sucha pod cisnie¬ niem 0,1 tora. Pozostalosc po odparowaniu prze¬ krystalizowuje sie z mieszaniny eteru i eteru naf¬ towego. Otrzymany l-/2,6Hksylilo/-indolo-2,3-dion 50 topnieje w temperaturze 157—150°. e) Do roztworu 3 g l-/2,6nksylilo/-indolo-2,3-dionu w 20 iml eteru jednometylowego glikolu dwiuetyle- nowego dodaje sie 1,56 g wódziami hydrazyny, przy czym roztwór ogrzewa sie. Po 15 minutach 55 dodaje sie do niego 1,34 g sproszkowanego wodo¬ rotlenku potasowego. Nastepnie roztwór reakcyjny ogrzewa sie powoli w lazni olejowej do tempera¬ tury 150°, po czym utrzymuje sie go w tej tempe¬ raturze w ciagu jednej godziny. Po oziebieniu roz- 60 tworu reakcyjnego wlewa sie go do naczynia z lo¬ dem. Utworzona mieszanine zakwasza sie stezonym kwasem isolnyim i ekstrahuje eterem. .....Roztwór eterowy oddziela sie i dwukrotnie ekstrahuje sie go 2 n roztworem weglanu sodowe- 65 go. Polaczone roztwory weglanu sodowego zakwa-11 80 869 12 sza sie 2 n kwasem solmyim, a wytracony olej ekstrahuje sie eterem. Roztwór eterowy przemy- wa sie woda, suszy nad siarczanem sodowym i od¬ parowuje w temperaturze 40°, pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu przekrystalizo- wuije sie dwukrotnie z mieszaniny eteru i eteru naftowego. Otrzymany kwas [o-/2,6Hksylidyno/-fe- nylo]-octowy topnieje w temperaturze 120—127° (z rozkladem).Przyklad IV. Zawiesine 6,55 g wodorku li¬ towe-glinowego w 60 ml bezwodnego czterowodo- rofuranu oziebia sie, przy mieszaniu, do tempera¬ tury 5°. Do zawiesiny tej powoli wkrapla sie, w atmosferze azotu i przy zewnetrznym chlodze¬ niu w lazni z lodem, roztwór 16,3 g kwasu [2-/2,6- -dwiiichiloroaniQ.iJno /-'5-metcksyfenylo]-octowego (patrz punkty a-e) w 100 ml bezwodnego cztero- wodorofuranu. Nastepnie miesza sie calosc w tem¬ peraturze Otoczenia w ciagu 2 godzin, po czym utrzymuje sie ja w stanie wrzenia (pod chlodnica zwrotna w ciagu 2 godizin. Po oziebieniu miesza¬ niny reakcyjnej do temperatury 0°, kolejno doda¬ je sie do niej, przy mieszaniu, 6,5 ml wody, 6,5 ml 15% luigu sodiowego i 20 iml wody. Wytracony osad cdisacza sie i dokladnie przemywa eterem. Przesacz odparowuje sie w temlperaturze 40° pod cisnie- niiem 11 torów, a pozostalosc po odparowaniu kry¬ stalizuje sie z cykloheksanu. Otrzymany alkohol 2-/2,6^wuchloroanilino /-5- topnieje w temperaturze 90—01°. Kwasy stosowa- ne jako substancje wyjsciowe otrzymuje sie w na¬ stepujacy sposób: a) Do roztworu 47 g; 2'6/r-dwUchloroacetanilidu w 400 iml p-broimoanizolu dodaje sie 1S g wyprazo¬ nego weglanu potalsowego i 2 g sproszkolwanej mie¬ dz1:. Nastepnie utrzymuje siie mieszanine reakcyjna w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 4 dni, oddzielaj a|c p!c|wlsitaija£a wode w oddzielaczu wody. Po oziebieniu mieszaniny reakcyjnej desty¬ luje sie ja z para wodna. Pozostalosc po destylacji eksitrahuije sie 800 iml eteru. Roztwór eterowy przesacza sie przez zel krzemionkowy i odparowuje do sucha pod cisnieniem VL torów. Pozostalosc po odlparowaniu-surowy N-/2,6-dwuchloroffehylo/-ace- to^-anizydyd, rozpuszcza sie w 200 ml 10°/o eta- nolowego roztworu wodorotlenku potasowego, po czym utrzymuje sie roztwór etanolowy w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 3 godzin- Nastepnie odparowuje sie go do sucha w tempera¬ turze 40°, pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu zadaje sie 50 ml wody i ekstrahuje 400 ml eteru. Roztwór eterowy przemywa sie 50 ml wody, suszy nad siarczanem sodowym i odparo¬ wuje do sucha pod cisnieniem lii torów. Pozosta¬ losc po odlparowaniu destyluje sie pod bardzo nisikta cisnieniem. Otrzymuje sie N-/2,6-dwuchlo- rofenylo/^p-anizydyne o temperaturze wrzenia 165—1176° pod cisnieniem 0,01 tora. Produkt, prze- krylstalizowany z chloroformu, topnieje w temipe¬ raltulrze 75—77°. b) 12 g N^/2,6-idwUchlcrofenyilo/-p-anizydyny w mieszaninie z 120 ml swiezo przediestylowanego chlorku chloroacetylu utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu godziny.Otrzymany ciemny roztwór odparowuje sie pod cisnieniem 11 torów z lazni wodnej o temperaturze 50°. Pozostalosc po odlparowaniu rozpuszcza sie w 200 ml mieszaniny octanu etylu i eteru (1:1).Otrzymany roztwór kolejno efasforahuje sie 30 ml 2 n roztworu wodoroweglanu potasowego i 30 ml wody, po czym suszy nad siarczanem sodowym i odparowuje pod cisnieniem 11 torów. Po prze- krystalizowaniu produktu z metanolu otrzymuje sie 2-chloro-N-/z,6HdwuchJorofenylo /-aceto^p-anizydyd o temperaturze topiienia H27—I12J8°. c) Mieszanine 10 g 2HChloro-N-/2,6HdwuChlorofe- nyio/-acetoip-anizy|dydJU i 20 g dobrze rozdrobnio¬ nego chlorku glinowego ogrzewa sie, przy miesza¬ niu i w atmosferze azotu, w temperaturze 280° w ciagu godziny. Po oziejbdeniu mieszaniny reak¬ cyjnej zadaje sie zakrzeiply stop duza iloscia wody z lodem. Wytracony czarny osad odsacza sie, i su¬ szy w temperaturze 80° pod cisnieniem 11 torów.Produkt oczyszcza sie w kolumnie chromatogra¬ ficznej, wypelnionej Obojetnym tlenkiem glinowym.Otrzymuje sie l-/2,6ndhvuchlorofenylo/-5Hhydrolk!sy- 2-incolinon o temperaturze topnienia 204—205°. d) 40 g surowego l-/2,6HdwucMorofenylo/-5-hy- diroklsy-2-indolinonu rozpuszcza slie w 140 ml 1 n lugu sodowego- Do otrzymanego roztworu dodaje sie 17,5 g siarczanu metylu i utrzmuje sie calosc w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 30 minut. Po oziejbieniiu mieszaniny reakcyjnej wy¬ tracony osad odsacza sie i rozpuszcza w 800 ml chlorku etylenu. Roztwór ograniczony przesacza sie i przemywa go kolejno 100 ml 2 n roztworu weglanu sodowego i 100 (ml wody, suszy nad siar¬ czanem sodowylm i odjparowuje do sucha pod cis¬ nieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu przekrystalizowuje sie z mielszaniny octanu etylu i eteru naftowego. Otrzymany l-/2,6-dwu- cMorofenylo-S-metoksy-^-indolinon topnieje w temperaturze 141H1430- e) Roztwór 7,1 ig l^,6ndwuchilorofeny(lo/j5^me- tcJ&yH2-Lndoliinonu i 1,9 g wodorotlenku potaso¬ wego w 715 ml etanolu utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwlrotna w ciagu 12 godzin.Po oziebielniu klarownego roztworu oddestyHowuje sie z niego etanol pod cisnieniem 11 torów z lazni wodnej o temperaturze 40°. Pozostalosc po desty¬ lacji rczpuiszcza sie w 600 ml wody. Roztwór wo¬ dny ekstrahuje sie 100 ml eteru i po oddzieleniu wantsitwy eterowej, oziebia sie go przez dodanie lo¬ du w ilosci okolo 50 g i przez zewnetrzne chlodze¬ nie, do temperatury 5°. Oziebiony roztwór wodny zakwasza sie przy mieszaniu, 2 n kwasem solnym do wartosci pH okolo' 6. Wytracony kwas ekstra¬ huje sie 200 iml eteru. Po oddzieleniu warstwy eterowej, roztwór wodny ponownie eklstrahuje sie 100 ml eteru. Roztwory eterowe przemywa sie 50 ml wody, laczy, sulszy nad siarczanem sodowym i zateza bez ogirzewania pod cisnieniem 11 torów.Po dodaniu do stezonego roztworu eterowego eteru naftowego wypadaja z niego krysztaly kwasu [2-/2,6-dwuchloroanilino /^5-imetoksyfenylo]-Octowe- go. Po przekrystalizowaniu z mieszaniny eteru i eteru naftowego otrzymany produkt topnieje w temperaturze 134—il&6°.Przyklad V. 5 g kwasu [o^/2,6Hksylidyno/-fe- nylo]-octowefeo {porównaj przyklad III a-e) rozpu- 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 6080 869 13 szcza sie w 100 ml swiezo przedestylowanego, boz- wodnego cztOTOwodorofiuranu. Do roztworu tego wtpirojwaidza sie, w temperaturze 8—112°, w ciagu 1,5 .godziny, boroetan, który wytwarza sie z 1,22 g borowodorku sodowego i 6,8 g pochodnej eterowej tircijifll.ucirfcu borowego w 40 iml eteru dwumetylo- we©o glikolu dwuetylenoweigo wedlug Organie Re- aatiicms 13, 31 (1963). Rozltwór reakcyjny miesza sie w temperaturze 0—5°, w ciafeu 2 godzin, po czym w temperalturize otoczenia w ciagu kolejnej godziny- Nastepnie ostroznie dodaje sie do niego w temperaturze oid —110° do 0°, 20 ml wody i roz¬ ciencza sie go 200 ml eiteru. Mieszanin^ reakcyjna pirzemywa sie trzykrotnie 30 ml porcjami 2 n roz¬ tworu weglanu isodowego, po czyim przemywa sie ja woda. Warstwe origanicziia suszy sie nad siar¬ czanem magnezowym i zalteza w temperaturze 40° pcd eisnieniinem 11 torów. Zatezona pozostalosc w positaci rzadkiego oleiju oczyszcza siew kolumnie chromaltogralficznej wypelnionej 140 g obojetnego tlclnku glinowego. Produkt eluuje sie pieciokro¬ tnie 400 ml porcjami eiteru, a nastepnie trzykro¬ tnie 400 ml porcjami mieszaniny chloroformu i me¬ tanolu 1(98:2). iFrakicje chloroformowo-metanolowe zawierajja alkohol o-^e^ksylidynoZ-fenyloetylowy.Po przekryistalizowaniu z cykloheksanu produkt topnieje w temperaturze 88—90°.Przyklad VI. Zawiesine 5,5 g wodorku lito- wo-gUinowego w 80 ml bezwodnego czterowodoro- furanu oziebia sie, przy mieszaniu, do temperatury 0°, po czym wikrapia sie do niej, w atmosferze azotu i przy zewnetrznym chlodzeniu, roztwór l$,8 g estru metylowego kwasu [o-/2,6-dwuchloro- -1mHtoluidyno/-£fenylo]^octo(wego w 100 ml bezwo¬ dnego czterowodorofuranu. Nastepnie utrzymuje sie calosc w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu godziny. Po oziebieniu mieszaniny reak¬ cyjnej do temperatury 0°, kolejno wkrapla sie do niej 6 iml wody, 6 ml 15*/o lugu sodowego i 18 ml wody. Wytracony osad odsacza sie i przemywa 100 ml eteru. Przesacz odparowuje sie do sucha pcd cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparo¬ waniu przekrysitalizawuje sie dwukrotnie z mie¬ szaniny eteru i eteru naftowego. Otrzymany alko¬ hol o-/2,i6ncVwiuchloronmHtoluidyno/Hfenyloetylowy topnieje w temperaturze 85—90°.Przyklad VII. Do roztworu 2 g ostru mety¬ lowego kwasu [o-2,6-k|sylidyno/-fenylo]-octowego w 100 ml bezwodnego metanolu dodaje sie 0,6(2 g bromowodorfcu sodowego w temperatu¬ rze 10°. Calosc .miesza sie w tempera¬ turze otoczenia w ciagu godziny, po czyim porcja¬ mi dodaje sie ponownie 0,52 g borowodorku sodo¬ wego i ogrzewa sie mieszanine reakcyjna w tem¬ peraturze 60° w ciagu 2 godzin. Nastepnie odpa¬ rowuje sie do sucha roztwór reakcyjny w tempe¬ raturze 40° pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu zada,je sie 30 ml wody z lodem i 70 ml eteru- Po wytraasnieciu otrzymanej mie¬ szaniny, oddziela sie warstwe eterowa, przemywa sie ja 30 iml wody, suszy nad siarczanem magne¬ zowym i odparowuje do sucha pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc, po odparowaniu, przekrysta- lizowuje sie z cykloheksanu. Otrzymany alkohol 14 o-/2,6Hksylidyno/-^fenyloetylowy topnieje w tempe¬ raturze 88—90°.Ester metylowy, stosowany jako substancja wyj¬ sciowa, otrzymuje sie w nastepujacy sposób: 5 a) Do roztworu 10 g kwasu [o-/2,6-lksyI:dyno-fe nylo]-octowego (porównaj przyklad m a-e) w 200 ml bezwodnego eteru powoli wkrapla sie 100 ml 1,4% eterowego roztworu dwuazornetanu.Roztwór reakcyjny pozostawia sie na godzine io w temperaturze otoczenia, po czym odparowuje sie go do sucha, w temperaturze 40° pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu rozpuszcza sie w 100 ml eteru. Roztwór eterowy kolejno ekstrahuje sie 40 ml porcjami 1 n roztwo- 15 ru wodoroweglanu potasowego i wody, suszy nad siarczanem isodowym i odjparowiuje do sucha w tem¬ peraturze 40° pod cisnieniem 11 torów. Pozostalosc po odparowaniu przekrystalizowuje sie z miesza¬ niny eteru i eteru naftowego. Otrzymany ester 20 metylowy kwasu [o-/2,6-ksyiidyno/-fenylo]-octowego topnieje w temperaturze 79—80°.Przyklad VIII. Zawiesine 4,6 g s PL

Claims (1)

1. Zastrzezenie patentowe Sposób wytwarzania nowyich, podstawionych al¬ koholi o-anilinofenyloetylowych o wzorze ogólnym 1, w którym Rx oznacza atom wodoru, grupe me¬ tylowa lub etylowa, atom fluoru, chloru, bromu lub grupe trójfluorometylowa, R2 i R8 oznaczaja, niezaleznie od siebie, grupe metylowa lub etylowa, atom fluoru, chloru lub bromu, R4 oznacza atom wodoru, grupe metylowa, atom fluoru, chloru, bromu lub grupe metokjsyllowa, znamienny tym, ze poddaje sie redukcji zwiazek o wzorze ogólnym 2, w którym R5 oznacza atom wodoru lub nizsza grupe alkilo¬ wa, a Rj R2, R8 i R4 maja takie samo znaczenie, jak we wzorze ogólnym 1, za pomoca wodorku zespolonego albo w przypadlku gdy R1} R2, Rs i R4 nie oznaczaja atomu chlorowca, a R5 oznacza niz¬ sza grupe alkilowa, takze za pomoca sodu i nizsze¬ go alkanolu. TT X/^ Cena 10 zl RZG — 2604/76 105 egz. A4. PL PL
PL1970138890A 1969-02-20 1970-02-19 PL80869B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH256169A CH506480A (de) 1969-02-20 1969-02-20 Verfahren zur Herstellung von neuen, substituierten o-Anilino-phenäthylalkoholen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL80869B1 true PL80869B1 (pl) 1975-08-30

Family

ID=4236570

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1970138890A PL80869B1 (pl) 1969-02-20 1970-02-19

Country Status (20)

Country Link
JP (1) JPS5010295B1 (pl)
AT (1) AT298465B (pl)
BE (1) BE746191A (pl)
BG (2) BG16736A3 (pl)
CA (1) CA918175A (pl)
CH (1) CH506480A (pl)
CS (2) CS154657B2 (pl)
DE (1) DE2007700C2 (pl)
DK (1) DK125241B (pl)
ES (1) ES376699A1 (pl)
FI (1) FI52571C (pl)
FR (1) FR2034558B1 (pl)
GB (1) GB1304622A (pl)
IE (1) IE34016B1 (pl)
IL (1) IL33932A (pl)
NL (1) NL168497C (pl)
NO (1) NO126572B (pl)
PL (1) PL80869B1 (pl)
SE (1) SE366540B (pl)
YU (2) YU34026B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5254489A (en) * 1975-10-30 1977-05-02 Kusano Kagaku Kikai Seisakushi Method of collecting small amoungs of liquid reagent
US4496590A (en) * 1983-04-18 1985-01-29 Sterling Drug Inc. Benzyl alcohol derivatives, their preparation and use
DK335086A (da) * 1985-08-05 1987-02-06 Michele Testa Kemiske sammensaetninger og farmaceutiske praeparater til topisk brug indeholdende mindst en af de kemiske sammensaetninger i en terapeutiskvirksom maengde

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NL133740C (pl) * 1965-04-08

Also Published As

Publication number Publication date
JPS5010295B1 (pl) 1975-04-19
ES376699A1 (es) 1972-07-01
DE2007700C2 (de) 1983-04-28
CH506480A (de) 1971-04-30
FI52571B (pl) 1977-06-30
YU34026B (en) 1978-10-31
NO126572B (pl) 1973-02-26
IL33932A (en) 1973-05-31
IL33932A0 (en) 1970-04-20
IE34016L (en) 1970-08-20
DK125241B (da) 1973-01-22
CS154656B2 (pl) 1974-04-30
GB1304622A (pl) 1973-01-24
FI52571C (fi) 1977-10-10
NL168497B (nl) 1981-11-16
YU126777A (en) 1978-05-15
BE746191A (fr) 1970-08-19
IE34016B1 (en) 1975-01-08
BG17292A3 (pl) 1973-07-25
AT298465B (de) 1972-05-10
YU39070A (en) 1978-05-15
BG16736A3 (pl) 1973-02-15
CS154657B2 (pl) 1974-04-30
FR2034558A1 (pl) 1970-12-11
SE366540B (pl) 1974-04-29
YU34027B (en) 1978-10-31
NL7002097A (pl) 1970-08-24
NL168497C (nl) 1982-04-16
DE2007700A1 (de) 1970-11-19
FR2034558B1 (pl) 1973-07-13
CA918175A (en) 1973-01-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1152516A (en) Imidazole-5-acetic acid derivatives, their production and use
JPH0133470B2 (pl)
SE458605B (sv) Foerfarande foer framstaellning av acetohydroxamsyror
HRP20010514A2 (en) Telmisartan polymorphs, methods for producing same and their use in the preparation of a medicament
CA1212380A (fr) Procede de preparation de nouveaux derives de thieno (2,3-b) pyrrole
CN103232467A (zh) 一种青藤碱结构改造化合物及其制备方法
IL23152A (en) Alkanoic acids are converted by aryl groups
US3933802A (en) New sulphamoylbenzoic acid amides
PL80869B1 (pl)
US3989746A (en) Substituted naphthyl anthranilic acids
GB2092144A (en) Novel indanyl derivaitves
CN101092397B (zh) 一种青藤碱结构改造化合物及其制备方法
PL106659B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych pirazolo/1,5-c/chinazoliny
GB2078715A (en) N-(diethylaminoethyl)-2-alkoxybenzamide derivatives
DD209461A5 (de) Verfahren zur herstellung von 4,5-dihydro-3(2h)-pyridazinonen
Hanze et al. Dibenzo [b, e][1, 4] diazepines
Werner et al. Derivatives of Morphanthridine1
NZ197476A (en) 5,7-dihydro-imidazo(1,2-a)thieno(3,2-d)pyrimid-6,9-diones
PL101781B1 (pl) A method of producing new amides of cinnamic acid
CN102093373A (zh) 一种青藤碱结构改造化合物及其制备方法
PL110872B1 (en) Method of manufacture of novel 4-substituted 3-sulfamoyl-5-pyrrolylalkylbenzoic acids
US4344946A (en) 2,6-Diamino-benzo[1,2-d:5,4-d&#39;]bisthiazoles and salts thereof
CA1152996A (en) Substituted pyrrolidinyl-benzoic acid derivatives and a process for their manufacture
GB2169291A (en) 8a-acylaminoergolines, their production and pharmaceutical compositions containing them
AU592358B2 (en) Derivatives of diphenoxyethylamine, a process for their production and the pharmaceutical compositions containing the same