PL80601B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL80601B1
PL80601B1 PL1970140055A PL14005570A PL80601B1 PL 80601 B1 PL80601 B1 PL 80601B1 PL 1970140055 A PL1970140055 A PL 1970140055A PL 14005570 A PL14005570 A PL 14005570A PL 80601 B1 PL80601 B1 PL 80601B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
compound
acid
general formula
carbon atoms
group
Prior art date
Application number
PL1970140055A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL80601B1 publication Critical patent/PL80601B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/02Preparation of carboxylic acid amides from carboxylic acids or from esters, anhydrides, or halides thereof by reaction with ammonia or amines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/12Preparation of carboxylic acid amides by reactions not involving the formation of carboxamide groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Sposób wytwarzania zwiazków heterocyklicznych Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób wy- itwarzania zwiazków o wzorze ogólnym 1, w któ- ~ / / rym xv oznacza grupe —CH,—HC lub —CH=C , \ \ Ri oznacza atom wodoru, nizszy rodnik alkilowy, rodnik allilowy lub benzylowy, a —NH—A oznacza cykliczna grupe polipeptydowa typu grup polipep- tydowych wystepujacych w alkaloidach sporyszu.Nowy sposób polega na reakcji soli zwiazku o wzorze ogólnym 2, w iktóryni —NH—A ma wy¬ zej podane znaczenie, ze zwiazkiem o wzorze ogól- -—- \ / nym 3, w którym zxy oznacza grupe CH—CH=C , \ / \ / C=CH—C H, lub CH—CH2—CH, a R, ma wy- / \ / \ zej podane znaczenie, w rozpuszczalniku organicz¬ nym obojetnym w warunkach reakcji, w obecnosci l«J-idwupodstawionego nizszymi rodnikami alkilowy¬ mi amidu alifatycznego kwasu monokanboksylowe- £o 1—3 atomach wegla i srodka chlorujacego lub /bromujacego, oraz srodka wiazacego kwas.Korzystnie postepuje sie tak, ze jako zwiazek o wzorze 3 wprowadza sie do reakcji mieszanine kwasów 1-Ri-lizertgowych, l-Rl-izolizergowych, 1- -R1-6-metylo-A8»9-'ergoleno-8Hkarboksylowych o do¬ wolnym skladzie. Jako zwiazek o wzorze ogólnym 3 niozna na przyklad wprowadzic mieszanine kwasów lizergowego, izolizergowego i 6^metylo-A8»9-ergole- no-8-karbpksylowego otrzymana przy saprofitycznej hodowli szczepu grzyba NRRL 3080 gatunku Cla- viceps paspali Stevens et Hall. Zwiazek o wzorze 2 wprowadza sie w postaci soli, poniewaz zwiazki te 5 w wolnej postaci sa nietrwale.Jako kwas tworzacy isól korzystnie stosuje sie kwas solny, chociaz mozna stosowac i inne kwasy mineralne.W reakcji wedlug wynalazku, w wyniku oddzia- 10 lywania srodka chlorowcujacego na N-dwupodsta- wiony nizszymi rodnikami alkilowymi amid alifa¬ tycznego (kwasu monokanboksylowego tworzy sie posrednio halogenek amidu, który zdolny jest do aktywowania zwiazków o wzorze 3 w wyniku utwo- 15 rzenia adduktu. Wymieniona reakcja aktywowania jest niezalezna od kolejnosci wprowadzania rea¬ gentów, poniewaz posrednie tworzenie sie halogen¬ ku amidu i reaktywnego adduktu nastepuje rów¬ niez wtedy, gdy wprowadza sie zwiazki o wzorze 3 20 w mieszaninie (Skladajacej sie z N-dwupodstawio- nego rodnikami alkilowymi amidu alifatycznego kwasu karbaksylowego o 1—3 atomach wegla i obo¬ jetnego rozpuszczalnika i nastepnie wprowadza sie srodek chlorowcujacy. Jako srodki chlorowcujace 25 istosuje sie np. chlorek tionylu, fosgen, tlenochlorek fosforu, tlenobromek fosforu, chlorek okcsalilu itp.Równiez i srodek wiazacy kwasy powodujacy uwolnienie zasady o wzorze 2 z jej soli mnozna wprowadzic do mieszaniny reakcyjnej przed lub 30 po wprowadzeniu soli zwiazku o wzorze ogólnym 2. 80 60180 601 3 W reakcji wedlug wynalazku jako obojetne roz¬ puszczalniki organiczne stosuje isie na przyklad: acetonitryl, chloroform, chlorek metylenu lub nad¬ miar dwumetyloformamidu, a jako .srodki wiazace kwasy trzeciorzedowe aminy, np. pirydyne.Reakcje mozna prowadzic w temperaturze od —10°C do +20°C, w ciagu 1/2—24 godzin. Po za¬ konczeniu reakcji produkt koncowy wydziela sie w znany sposób z cieczy poreakcyjnej i oczyszcza.Korzystny stosunek ilosciowy zwiazków wyjscio¬ wych, to jest zwiazków o wzorze ogólnym 2 i zwiazków o wzorze ogólnym 3, wynosi 1,5—2 mo¬ li zwiazku o wzorze ogólnym 3 na 1 mol zwiazku o,.wzorze ogólnym 2, w postaci ich soli. Po za¬ konczeniu reakcji riiieszanine reakcyjna przerabia sie w znany sposób.r Zaleta sposobu wedlug wynalazku, w porównaniu ze zftaina reakcja chlorowodorku chlorku kwasu szeregu, kwasu lizergowego z sola zasadowej czesci peptydowej alkaloidów sporyszu w obojetnym roz¬ puszczalniku organicznym w obecnosci srodka wia¬ zacego kwasy, polega na wyeliminowaniu etapów wytwarzania i wydzielania chlorowodorku chlorku kwasu szeregu kwasu lizergowego.Przy wytwarzaniu chlorowodorku chlorku kwa¬ su szeregu kwasu lizergowego nalezy stosowac wiekszy nadmiar czystego trójchlorku fosforu i pie- ciochlorku fosforu, co stwarza problem ich unie¬ szkodliwiania po zakonczeniu reakcji. Ponadto bar¬ dzo trudne sa operacje z chlorowodorkami chlor¬ ków kwasów szeregu kwasu lizergowego ze wzgle¬ du na ich nadzwyczajna higroskopijnosc oraz nie- trwalosc. Sposób wedlug wynalazku eliminuje wszystkie wymienione wady i ponadto skraca syn¬ teze alkaloidów sporyszu o jeden etap. Szczególnie korzystne jest stosowanie zwiazków wyjsciowych o wzorze ogólnym 3 w postaci mieszaniny kwasu lizergowego, izolizergowego i 6nmetylo-A8»9-ergole- no-karboksylowego. Mieszanine te mozna otrzymac bezposrednio przez hodowle saprofityczna szczepu grzylba NRRL 3080 gatunku Clavioeps paspali Ste- vens et Hall. Z wyzej podanych danych wynika, ze sposób wedlug wynalazku umozliwia wytwarzanie wysokoaktywnych farmakologicznie zwiazków o wzorze ogólnym 1, np. alkaloidów grupy ergota¬ miny i ergotoksyny z substancji latwiej dostepnych technicznie i znacznie tanszych od substancji stoso¬ wanych w znanym stanie techniki. Daje to w wy¬ niku znaczne obnizenie kosztów wytwarzania pro¬ duktów wedlug wynalazku.W nizej podanych przykladach, które objasniaja sposób wedlug wynalazku, lecz go nie ograniczaja, temperatura podana jest w stopniach Celsjusza i jest korygowana.Przyklad I. Ergotamina i ergotaminina. Do 40 ml ochlodzonego do temperatury —10°C abso¬ lutnego dwumetyloformamidu wkrapla sie w cia¬ gu 5 minut przy silnym mieszaniu roztwór 3,18 g (25 m imoli) chlorku oksalilu w 20 ml absolutnego acetonitrylu i miesza isie otrzymana breje krysta¬ liczna w podanej temperaturze w ciagu 10 minut.Nastepnie wprowadza sie 5,36 g (20 m moli) bez¬ wodnej mieszaniny skladajacej sie z 40% kwasu 6-metylo-A8»9-ergoleno-8Hkarboksylowego, 40% kwa¬ su lizergowego i 20% kwasu izolizergowego i otrzy- 4 imana ciemno-brazowa zawiesine miesza sie jeszcze w temperaturze okolo —10°C w ciagu 5 minut, po czym przy dobrym chlodzeniu doprowadza sie 40 ml absolutnej pirydyny, tak iby temperatura nie przekroczyla —10°C. Na koncu wprowadza sie za¬ wiesine 3,68 g (10 im móM) chlorowodorku (2R, 5S, 1OaS, 1ObS)-2-amino-5-benzylo-3,6-dwuketo-lOb-hyd- roksy-2-metylo-oktahydro-8H-oksazolo-[3,2-a] - piro- lo-[2,l-c]-pirazyny w 40 ml absolutnego dwumetylo- formamadu i miesza sie mieszanine reakcyjna w temperaturze od —10°C do 0°C w ciagu 2 godzin.W obróbce koncowej rozciencza sie 500 ml chlor¬ ku metylenu, wytrzasa sie dobrze z 200 ml 2n roz¬ tworu weglanu sodu. Warstwe wodna ekstrahuje sie trzykrotnie 300 ml chlorku metylenu. Po osu¬ szeniu polaczonych roztworów organicznych nad siarczanem isodu i oddestylowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym cisnieniem resztki pirydyny usu¬ wa sie przez dodanie 2X200 ml toluenu i nastepnie destylacje. Pozostalosc otrzymana w postaci proszku o barwie jasnej ochry krystalizuje sie z 50 ml me¬ tanolu i otrzymuje sie czysta krystaliczna ergota- minine o temperaturze topnienia 236—237°C (roz¬ klad); (a)a°D= +375° (c = 0,5 w chloroformie). Lug 'macierzysty zateza sie do sucha, pozostalosc roz¬ puszcza sie w mieszaninie skladajacej sie z 40 ml metanolu i 7 ml lodowatego kwasu octowego i wy- krystalizowuje sie ergotamine w postaci trudno- rozpuszczalnego siarczanu przez dodanie 0,25 g kwa¬ su siarkowego w malej ilosci metanolu. Po 2 go¬ dzinnym staniu w lodówce otrzymuje sie jako osad brazowe krysztaly o temperaturze topnienia 201— 203°C, z którego przez wytrzasanie z 5% wodnym roztworem amoniaku i chloroformem, osuszenie nad siarczanem sodu i weglem aktywnym, traktowanie teoretyczna iloscia kwasu d-winowego w metanolu i nastepnie zatezenie otrzymuje sie bezposrednio prawie bialy winian ergotaminy bez dodatkowego oczyszczania.L/ug macierzysty po krystalizacji siarczanu ergo¬ taminy zateza sie pod zmniejszonym cisnieniem i w sposób podany wyzej przerabia sie na zasade.Przez chromatografie na 30-krotnej ilosci tlenku glinowego o aktywnosci I i nastepnie eluowanie chlorkiem metylenu otrzymuje sie dodatkowa ilosc czystej ergotaminy,. a przez nastepne eluowanie chlorkiem metylenu zawierajacym 0,5% metanolu dodatkowa ilosc ergotaminy. Ergotaminine mozna przeprowadzic w siarczan ergotaminy przez roz¬ puszczenie w podwójnej ilosci lodowatego kwasu octowego i traktowanie teoretyczna iloscia kwasu siarkowego w dziesieciokrotnej ilosci metanolu i pozostawienie w temperaturze pokojowej, a tym samym zwiekszyc wydajnosc czystego winianu er¬ gotaminy.Przyklad II. Ergostyna. Wedlug przykladu I 'wytwarza sie ergostyne przez reakcje 3,18 g (25 m moli) chlorku oksalilu, 5,36 g (20 m moli) bezwod¬ nej mieszaniny iskladajacej sie z 40% kwasu 6-me- tylo-A8»9-ergoleno-8-karboksylowego, 40% kwasu li¬ zergowego i 20% kwasu izolizergowego, oraz 5,56 g (10 m moli) chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-2- -amino-2-etylo-5-ibenzylo-3,6^dwuketo-1Ob-hydroksy- 6ktahydiro-8H-0!ksazolo-[3,2-a]-pirolo-[2,l-c] - pirazy- ny w postaci polaczenia z 2 czastkami dioksanu. 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 6080 601 5 Przyklad III. Ergokrystyna. Wedlug przy¬ kladu I wytwarza sie ergokrystyne przez reakcje 3,18 g (25 ni imoli) chlorku oksalilu, 5,36 g (20 m moli) bezwodnej mieszaniny skladajacej sie z 40% kwasu 6-nietylo-A8.9-ergoleno-8Hkarbokisylowego, 40% kwasu lizergowego i 20% kwasu izolizergowego oraz 4,7 g (10 m moli) chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 1ObS)-2-amino-5-benzylo-3,6-dwuketo-1Ob-hydroksy- -2-izopropylooktahydro-8H-oksazelo-[3,2-a] - pirolo- -[2,1-ej -pirazymy w postaci polaczenia z 1 czastecz¬ ka dwumetyloformaniidu.Przyklad IV. Ergowalina. Wedlug przykla¬ du I wytwarza isie ergowaline przez reakcje 3,18 g (25 m moli) chlorku oksalilu, 5,36 g (20 m moli) bezwodnej mieszaniny skladajacej sie z 40% kwa¬ su 6-metylo-A8»9-ergoleno-8-kanbokisylowego, 40% kwasu lizergowego i 20% kwasu izolizergowego, oraz 3,2 g (10 m moli) chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-2-amino-2-metylo-5-izopropylo -lOb-hydroksy- -3,6-dwuketo-oktahydro-8H-oksazolo-[3,2-a] - pirolo- -[2,1-c] -pirazyny.W sposób analogiczny jak w przykladach I—IV mozna wytworzyc ergokornine, ergokryptyne i er- gonine.Przyklad V. Ergotamina i ergotaminina. Mie¬ szanine 10 ml absolutnego dwumetyloformamidu i 30 ml absolutnego chlorku metylenu chlodzi sie do temperatury —10°C i wikrapla sie do niej roz¬ twór 2,14 g chlorku tionylu w 10 ml chlorku mety¬ lenu. Nastepnie dodaje sie w temperaturze —10°C 4,02 g wysuszonego w wysokiej prózni kwasu d- -lizergowego i otrzymana mieszanine miesza sie w temperaturze —10°C w ciagu 5 minut. Nastepnie dodaje sie 3,68 g chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-amino-2nmetylo-5-oenzylo-10b - hydroksy - 3,6- -dwuketo-oktahydro-8H-oksazolo- [3,2-a] - pirolo - [2, lHcjnpirazyny, po czym bezposrednio wkrapla sie w ciagu 15 minut, w temperaturze —10°C, przy mieszaniu, 10 ml absolutnej pirydyny. Mieszanine, reakcyjna miesza sie w ciemnosci najpierw w cia¬ gu 1/2 godziny w temperaturze 0°C? nastepnie w ciagu l1/* godziny w temperaturze pokojowej.W koncowej obróbce rozciencza sie 500 ml chlorku metylenu i roztwór ten ekstrahuje sie 250 ml 4n roztworu wodnego weglanu potasu. Warstwe wod¬ na ekstrahuje sie trzykrotnie chlorkiem metylenu porcjami po 500 ml, roztwór w ichlorku metylenu przemywa sie rozcienczonym roztworem soli ku¬ chennej, osusza sie siarczanem sodu i usuwa sie rozpuszczalnik, przy czym otrzymuje sie brazowa mieszanine surowych zasad, z której otrzymuje sie przez krystalizacje z 40 ml metanolu surowa ergo- taminine o temperaturze topnienia 225—227^ (roz¬ klad). W wyniku dalszej krystalizacji surowego produktu krystalicznego z mieszaniny chlorek me¬ tylenu/metanol otrzymuje sie czysta ergotaminine o temperaturze topnienia 231 °C (rozklad), (a)20D= = +375° (c = 0,5 w chloroformie). Lug macierzy¬ sty otrzymany po krystalizacji surowej krystalicz¬ nej ergotamkiiny zateza sie do sucha, rozpuszcza w imalej ilosci acetonu zawierajacego wode i za¬ szczepia sie, wykrystalizowuje ergotamine w po¬ staci charakterystycznych krysztalów o tempera¬ turze topnienia 172—175°C (rozklad), (a)20D= —7,7° (c = 1 w pirydynie). 6 Przyklad VI. 1-Metyloergotamina i 1-mety- loergotaminina. Do ochlodzonego do temperatury —10°C roztworu 50 ml absolutnego dwumetylofor¬ mamidu w 150 ml absolutnego chlorku metylenu 5 wkrapla sie w ciagu 5 minut 5,95 g chlorku tiony^ lu i miesza sie jeszcze w ciagu 5 minut. Nastepnie wprowadza sie w temperaturze —10°C 14,1 g kwa¬ su 1-metylo-d-lizergowego i ponownie miesza sie w ciagu 5 minut. Do roztworu o barwie brazowej, 10 wkrapla sie nastepnie-w ciagu 5 iminut, przy mie¬ szaniu, w temperaturze —10°C, 30 ml absolutnej pirydyny i bezposrednio po tym wprowadza sie 9,2 g chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-2-amino-2- -metylo-5-ibenzylo-10b-hydroksy - 3,6 - dwuketo-okta- 15 hydro-8H-oksazolo-,[3,2-a] - pirolo - [2,1-c] - pirazyny.Mieszanine reakcyjna miesza sie jeszcze w ciagu Vi godziny w temperaturze 0°C, nastepnie w ciagu 3 godzin w temperaturze pokojowej, rozciencza sie 700 ml octanu etylu i ekstrahuje sie 500 ml 20% 20 roztworu weglanu potasu. Po trzykrotnej ekstrak¬ cji roztworu weglanu potasu octanem etylu porcja¬ mi po 700 ml, wyciagi w octanie etylu przemywa isie roztworem soli kuchennej, osusza sie nad siar¬ czanem sodu i rozpuszczalnik usuwa sie pod 25 zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc chromato¬ grafuje sie na 500 g tlenku gdinowego o aktywnos¬ ci I. Chlorkiem metylenu zawierajacym 0,1% me¬ tanolu eluuje sie 1-metyloergotaminine, która po przekrystalizowaniu z mieszaniny chlorek nietyle- /nu/metanol otrzymuje sie w postaci czystej. Tem¬ peratura topnienia 219—220°C (rozklad), (a)20D= = +390° (c = 0,5 w pirydynie). Nastepnie za po¬ moca chlorku metylenu zawierajacego 0,2% meta¬ nolu wymywa sie z kolumny 1-metyloergotaniine _ i oczyszcza sie ja przez krystalizacje z mieszaniny chlorek metylenu/metanol. Temperatura topnienia 167^170° (rozklad), (a)2oD= ^163°C (c = 0,5 w chlo¬ roformie).Przyklad VII. 9,10-Dwuhydroergotamina. 40 10,8 g (40 m moli) kwasu 9,10-dwuhydrolizergowe- go rozpuszcza sie w 100 ml absolutnego dwumety¬ loformamidu i chlodzi sie do temperatury —40°C.Nastepnie wkrapla sie w ciagu 5 minut 4,72 g (40 im moli) chlorku tionylu i mieszanine reakcyj- 45 na miesza sie jeszcze w ciagu 30 minut w tempe¬ raturze od —5° do 0°C. Po dodaniu 40 ml abso¬ lutnej pirydyny w temperaturze —15°C, przy sil¬ nym mieszaniu, wprowadza sie 7,36 g (20 m moli) chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-2-amino-2-me- 50 tylo-5-benzylo-l 0b-hydroksy-3,6-dwuketo-oktahydro- -8H-oksazolo-(3,2-a]-pirolo-[2,l-c]-pirazyny i otrzy¬ mana ceglasto-czerwona breje miesza sie jeszcze w ciagu 100 minut w temperaturze od —5°C do 0°C, przy czym mieszanina staje sie miodowo-zólta, roz- 55 ciencza sie 500 ml chloroformu, wytrzasa sie z 300 ml 2n roztworu amoniaku i faze wodna ekstra¬ huje sie 3-krotnie 200 ml chloroformu zawieraja¬ cego 5% metanolu. Polaczone warstwy organiczne przemywa sie woda, suszy nad siarczanem sodu, 60 usuwa sie rozpuszczalnik pod zmniejszonym cis¬ nieniem i otrzymuje sie zólta pianke, z której po wysuszeniu w wysokiej prózni w temperaturze 100°C i krystalizacji z 60 ml 90%-wego wodnego roztworu acetonu otrzymuje sie czysta krystaliczna 65 9,10-dwuhydroergotamine. Zwiazek ten po wysu- )80 601 i i i < IS t i 4 1 E ( a 1 6 s szeniu w ciagu 2 godzin w temperaturze 100°C w wysokiej [prózni topi sie z rozkladem w tempera¬ turze 235—<239°C, (a)^^—64° (c = 1, pirydyna).Przyklad VIII, 9,10-Dwuhydroergokryptyna, 10,8 g (40 m moli) kwasu 9,10-dwuhyd'rolizergowe- go rozpuszcza sie w 100 ml absolutnego dwumely- lofonmamidu i chlodzi sie do temperatury —40°C.Nastepnie wtkrapla sie w ciagu 5 minut 4,72 g (40 m moli) chlorku tionylu i mieszanine reakcyjna mi«s- sza jeszcze w ciagu 30 minut w temperaturze od —5*C do 0°C. Po dodaniu 40 ml absolutnej pirydyn ny w temperaturze —13°C, przy silnym mieszaniu, wprowadza sie 7,24 g (20 m moli) chlorowodorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)'2-aminO'2-izopropylo-5-izobu- tylO'10b^ydr<)(k3y-3,6^wulketo*oktahydro-8H - oksa- zolo-[3,2-a]-pirolo-[24-c]Hpirazyny i otrzymana ce- gla»to-cz3rwona breje miesza sie jeszcze w ciagu 100 minut w temperaturze od —5PC do 0°C, przy czyni mieszanina reakcyjna staje sie miodowo-zól- ta, rozciencza sie 300 ml chloroformu, wytrzasa sie z 300 ml Zn roztworu amoniaku i warstwe wodna ekstrahuje sie trzykrotnie 200 ml chloroformu za¬ wierajacego 5% metanolu. Po przemyciu woda po- laczonych warstw organicznych, osuszeniu nad siar¬ czanem sodu 1 usunieciu rozpuszczalnika pod zmniejszonym cisnd«ni&m otrzymuje sie zólta pian¬ ke, z której po suszeniu w ciagu 2 godzin w wy¬ sokiej prózni w temperaturze 100°C i przekrysrta- lizowaniu z 60 ml alkoholu etylowego otrzymuje sie czysta krystaliczna 9,10'dwuhydroergokryptyne, Zwiazek ten po wysuszeniu w ciagu 2 godzin w temperaturze 100°C w wysokiej prózni topi sie w temperaturze 230—235qC (rozklad), (a)*°D= —41° (c *= 1, pirydyna).Przyklad IX. 9,10-Dwuhydroergokrystyna. 10,8 g (40 m moli) kwasu 9y10^dwiuhydrolizergowe- go rozpuszcza sie w 100 iml absolutnego dwumety- loformamidu i chlodzi sie do temperatury —10°C, nastepnie wkrapla sie w ciagu 5 minut 4,72 g 40 m moli) chlorku tionylu i mieszanine reakcyjna mie¬ sza sie jeszcze w ciajgu 30 minut w temperaturze od —5° do 0°C, Po dodaniu 40 ml absolutnej piry¬ dyny w temperaturze ^15°C przy silnym miesza¬ niu, wprowadza sie 7,96 g (20 m moli) chlorowo¬ dorku (2R, 5S, lOaS, 10bS)-2-amino-2-izopropylo- -5-benzylo-10b-hydrolksy-3,6-dwuketo - oktahydro- -8H-oksazolo-[3,2-a]-pirolo-[2,l-c]-pirazyny, otrzy¬ mana oeglasto-czerwona breje miesza sie jeszcze w ciagu 100 minut w temperaturze od —5°C do 0PC, przy czym mieszanina reakcyjna staje sie mio- dowo-zólta, rozciencza sie 500 ml chloroformu, wy¬ trzasa sie z 300 ml 2n roztworu amoniaku i war¬ stwe wodna ekstrahuje sie trzykrotnie 200 ml chlo¬ roformu zawierajacego 5% metanolu. Po przemyciu woda polaczonych warstw organicznych, osuszeniu nad siarczanem sodu i usunieciu rozpuszczalnika pod zmniejszonym cisnieniem otrzymuje sie zólta pianke, z której po wysuszeniu w ciagu 2 godzin w temperaturze 100°C w wysokiej prózni i prze- jkrystalizowaniu z 60 ml acetonu otrzymuje sie czy sta krystaliczna 9,10-dwuhydroergokrystyne. Zwia¬ zek po wysuszeniu w ciagu 2 godzin w tempera- 95 40 45 50 55 3 turze 100°C w wysokiej prózni topi sie w tempe¬ raturze 178—180°C z rozkladem, (a)2«D= —64° (c =1, pirydyna). PL

Claims (4)

1. Zastrzezenia patentowe L Sposób wytwarzania zwiazków heterocyklicz¬ nych o wzorze 1, w którym xy oznacza grupe / / —CH2—CH lub —CH=C , Rx oznacza atom wo- \ \ daru, nizszy rodnik alkilowy, rodnik allilowy lub benzylowy, a NU—A oznacza cykliczna grupe, po- lipeptydowa typu polipeptydowych wystepujacych w alkaloidach sporyszu, znamienny tym, ze sól zwiazku o wzorze ogólnym 2, w którym —NH—A ima wyzej podane znaczenie, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze ogólnym 3, w którym oznacza grupe CH—CH = C , C=;CH—CH, zxy lub W 15 20 / \ / \ \ / CH—CH2—CH, a Rj ma wyzej podane znacze- / \ nie, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego, obojetnego w warunkach reakcji, w obecnosci N- -dwupodstawionego rodnikami alkilowymi amidu alifatycznego kwasu monokarboksylowego o 1—3 3Q atomach wegla, srodka chlorujacego lub bromuja* cego, oraz srodka wiazacego kwas.
2. Sposób wedlug zastrz. 1 w przypadku wytwa¬ rzania zwiazków o ogólnym wzorze la, w któ- ~ / / 2B rym xy oznacza grupe —CH=C lub —CH2—CH, \ \ Ri oznacza atom wodoru, rodnik alkilowy o 1—4 atomach wegla, grupe afllilowa lub 'benzylowa, R2 oznacza rodnik alkilowy o 1—6 atomach wegla, a R3 oznacza rodnik alkilowy o 1—6 atomach we¬ gla lub grupe benzylowa, znamienny tym, te sól zwiazku o ogólnym wzorze 2a, w którym R2 i Rs maja znaczenie wyzej podane, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze 3, w którym xy i Rx maja znaczenie wyzej podane, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego obojetnego w warun¬ kach reakcji, w obecnosci N-dwupodstawionego nizszymi -rodnikami alkilowymi amidu alifatyczne¬ go kwasu monokarboksylowego o 1—3 atomach wegla, srodka chlorujacego lub bromujacego oraz srodka wiazacego kwas.
3. Sposób wedlug zastrz. 1 i 2, znamienny tym, ze jako zwiazek o wzorze 3 wprowadza sie miesza¬ nine o dowolnym skladzie kwasów 1-Rj-lizergo- wych, 1-Rj-izolizergowych i l-R1-6-metylo-A8»9-ergo- leno-8-ikarboiksylowych.
4. Sposób wedlug zastrz. 1 i 2, znamienny tym, ze jako zwiazek o wzorze 3, wprowadza sie mie¬ szanine kwasu lizergowego, izolizergowego i 6-me- tylo-A8'9-ergoleno-8-karboksylowego, otrzymana przez hodowle szczepu grzyba NRRL 3080 gatunku Claviceps paspali Stevens et Hall.80 601 O C NH N-Chf, y WZÓR 1 H NH A WZÓR 2 WZÓR 3 PL
PL1970140055A 1969-04-18 1970-04-16 PL80601B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH589569A CH512490A (de) 1969-04-18 1969-04-18 Verfahren zur Herstellung von heterocyclischen Verbindungen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL80601B1 true PL80601B1 (pl) 1975-08-30

Family

ID=4301136

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1970140055A PL80601B1 (pl) 1969-04-18 1970-04-16

Country Status (6)

Country Link
AT (1) AT344331B (pl)
CH (1) CH512490A (pl)
CS (1) CS170145B2 (pl)
HU (1) HU162308B (pl)
PL (1) PL80601B1 (pl)
SU (1) SU542475A3 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
CS170145B2 (pl) 1976-08-27
CH512490A (de) 1971-09-15
SU542475A3 (ru) 1977-01-05
ATA351270A (de) 1977-11-15
HU162308B (pl) 1973-01-29
AT344331B (de) 1978-07-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPH02177A (ja) セファロスポリン系抗生物質の製造用中間体
SK134399A3 (en) Cefdinir in the form of a salt with dicyclohexylamine, a process for its production and its use
JPH02311483A (ja) セフトリアキソンの製造方法
EP0002765B1 (de) Cephalosporinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Präparate sowie deren Herstellung
EP0333154B1 (en) Process for the preparation of cephem derivatives
US4608373A (en) Cephem compounds
US3755328A (en) Process for preparing ergot alkaloids
US4404214A (en) 2-Pyridinecarboxamide derivatives compositions containing same and method of using same
US3963712A (en) 3-Halo-cephalosporins
CH622523A5 (pl)
PL80601B1 (pl)
FR2496666A1 (fr) Nouveaux derives de cephalosporine et composition pharmaceutique les contenant
EP0019067B1 (en) 5,10-dioxo-5,10-dihydrodiimidazo(1,5-a,1&#39;,5&#39;-d)pyrazine-1,6-dicarboxylic acid and a process for producing imidazoledicarboxylic acid amido-derivatives
PL124350B1 (en) Process for preparing vindesin
PL83620B1 (pl)
Nam et al. New Thiazolo [3, 2-b][1, 2, 4] triazole Derivatives: Useful Compounds for the Preparation of 7-Substituted Cephalosporins
JPS5973590A (ja) 新規なセフアロスポリン誘導体,その製造法およびそれを含有する抗生物質薬剤
JPS596308B2 (ja) テトラゾ−ルチオ−ル誘導体
US4024129A (en) Process for the preparation of heterocyclic compounds
SU1189348A3 (ru) Способ получени сложных эфиров алкоксивинкаминовой кислоты и/или сложных эфиров алкоксиаповинкаминовой кислоты или их эпимеров,рацематов,оптически активных изомеров или их кислотных физиологически приемлемых солей
US4183850A (en) Process for preparing 2-acyloxymethylpenams and 3-acyloxycephams
US4929730A (en) Bis(1,2,5)thiadiazolo(3,4-b:3&#39;,4&#39;-E) pyrazine, a process for the preparation thereof and a method of using same
US4035501A (en) N-lysergyl-amino-pyridines
SU420175A3 (pl)
US2816892A (en) Pyridazinesulfonamides