PL28219B1 - Sposób wytwarzania pochodnych pirymidyny. - Google Patents

Sposób wytwarzania pochodnych pirymidyny. Download PDF

Info

Publication number
PL28219B1
PL28219B1 PL28219A PL2821937A PL28219B1 PL 28219 B1 PL28219 B1 PL 28219B1 PL 28219 A PL28219 A PL 28219A PL 2821937 A PL2821937 A PL 2821937A PL 28219 B1 PL28219 B1 PL 28219B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
amino
compound
acid
converted
Prior art date
Application number
PL28219A
Other languages
English (en)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL28219B1 publication Critical patent/PL28219B1/pl

Links

Description

Wynalazek niniejszy dotyczy sposobów wytwarzania pochodnych pirymidyny, któ¬ re maja wielkie znaczenie w syntezie wita¬ miny Blf oraz odpowiednich substancji.Zgodiiie z hipoteza w mysl wynalazku niniejszego, dotyczaca chemicznej budowy witaminy Blf wyrózniajacej sie aktywnos¬ cia przeciwneurytyczna, lecz wbrew pogla¬ dom innych badaczów, do wytwarzania zwiazków o budowie chemicznej, podobnej lub przypominajacej chemiczna budowe witaminy Blf oraz odnosnych substancji potrzebne sa pochodne pirymidynowe o wzorze ogólnym: N CH &-C N C-R2 — X N< We wzorze tym litera R1 oznacza grupy: alkylowa, arylowa lub aralkylowa, litera R2 — rodnik alifatyczny, litery i?3 i R4 oznaczaja wodór albo grupe alkylowa, a litera X oznacza np. chlorowiec, rodnikiorganicznych kwasów karbonowych i sul¬ fonowych, grupe hydroksylowa, rodniki a- minowe, acyloaminowe i tioamidowe, przy czym atom azotu w ostatnio wymienionych rodnikach jest polaczony z rodnikiem alifa¬ tycznym, oznaczonym litera R2.Wedlug wynalazku niniejszego wyzej wymienione pochodne pirymidynowe moz¬ na otrzymywac dzialajac na zwiazki o wzo¬ rze: ;• .¦*' ^ Z1 \ R-Y amidyna kwasu alkylo-, arylo- albo aralky- lokarbonowego. We wzorze tym litera R oznacza rodnik alifatyczny, najlepiej grupe alkylenowa, np. grupe metylenowa, etyle¬ nowa, propylenowa oraz grupe /? - hydro- ksypropylenowa, litery zas Z1 i Z2 ozna¬ czaja grupy przylaczone do jednego i tego samego atomu wegla w rodniku, oznaczo¬ nym litera R, i kazda z nich oznacza grupe cyjanowa, hydroksymetylenowa oraz zete- ryfikowane grupy hydroksymetylenowe, poza tym grupe karbonylowa, w której a- tom wegla jest podstawiony wodorem (gru¬ pe formylowa) lub grupa alkoksylowa, a- ryloksylowa oraz aralkoksylowa (grupy karbonoestrowe) albo atomami chlorowca lub grupami aminowymi (grupy haloidków lub amidów kwasów karbonowych), a litera Y oznacza grupe reaktywna, jak podano wyzej pod litera X, albo tez oznacza grupe, dajaca sie przeksztalcic w jedna z grup oznaczonych litera X; takimi grupami sa np. grupy estrowe kwasów karbonowych, które redukuje sie do grup wodorotleno¬ wych albo przeksztalca w odpowiednie grupy kwasoamidowe lub kwasohydrazy- dowe. Ostatnio wspomniane grupy, które moga same przez sie zastepowac równiez grupe oznaczona litera Y, przeksztalca sie w grupy aminowe za pomoca reakcji Hoffmanna, wzglednie reakcji Curtiusa.Grupe kwasoamidowa mozna równiez od¬ wodnic w celu wytworzenia grupy cyjano¬ wej; grupa cyjanowa moze sama przez sie równiez zastepowac grupe oznaczona lite¬ ra Y; redukuje sie ja do grupy H2N — — CH2 —. Grupe kwasoamidowa mozna równiez bezposrednio zredukowac do gru¬ py H2N — CH2— . Litera Y moze równiez oznaczac zeteryfikowane grupy wodoro¬ tlenowe, tj. grupy alkoksylowa, aralkoksy¬ lowa i arylo-oksylowa; odszczepia sie je za pomoca kwasów chlorowcowodorowych otrzymujac grupy chlorowcowe.W zaleznosci od rodzaju grupy, ozna¬ czonej literami Z1 i Z2, otrzymuje sie piry¬ midyny, zawierajace w polozeniu 4 i 6 ato¬ my wodoru, grupy wodorotlenowe albo ami¬ nowe. Atomy wodoru pochodza z reakcji grupy hydroksymetylenowej albo zeteryfi¬ kowanej grupy hydroksymetylenowej, gru¬ py wodorotlenowe zas pochodza z reakcji grupy estrowej kwasu karbonowego, grupy haloidku kwasu karbonowego oraz grupy amidu kwasu karbonowego, a grupy ami¬ nowe pochodza z reakcji grup cyjanowych.Grupy wodorotlenowe zastepuje sie na¬ stepnie, w razie potrzeby, wodorem albo grupa aminowa, najlepiej zastepujac je najpierw chlorowcem, np. za pomoca ha¬ loidku fosforu, najlepiej tlenohaloidku fosforu, a nastepnie zastepujac atom chlo¬ rowca wodorem albo grupa aminowa przez dzialanie wodorem, amoniakiem lub amina pierwszorzedowa albo drugorzedowa, Jesli pirymidyny sa w polozeniach 4 i 6 podsta¬ wione grupami aminowymi, to jedna z tych grup zastepuje sie nastepnie wodorem przez ostrozne traktowanie kwasem azota¬ wym i alkoholem.Wyzej wyszczególnione reakcje mozna bardziej szczególowo opisac w sposób na¬ stepujacy.Amidyny organicznych kwasów karbo¬ nowych kondensuje sie np. ze zwiazkami o wzorze: — 2 —R—Y Z2< w którym litera R oznacza grupe alkyleno- wa, litera Z1 — grupe estrowa kwasu kar- bonowego, litera zas Z2 oznacza grupe for- taylowa albo tautomerycznA grupe hyctró- ksymetylenowa lub zeteryfikowana grupe hydroksymetylenowa, a litera Y oznacza jedna z grup wyzej wymienionych. Zwiaz¬ kami o takim wzorze sa np. estry kwasu octowego, np. zwiazki o wzorach: ROOC- C — (CH2)n — Y lub ROOC -C — (CHJn — Y CHOH Cff-O-alkyl (litera n oznacza liczbe calkowita).Wspomniana kondensacje najlepiej jest przeprowadzac w obecnosci rozpuszczalni¬ ków albo rozcienczalników w temperaturze zwyklej lub podwyzszonej. Na ogól dodaje sie srodków kondensujacych, najlepiej czynników wiazacych kwas, np. alkohola¬ nów, weglanów i wodorotlenków metali i podobnych zwiazków. Zwiazki estru kwasu octowego mozna stosowac równiez w posta¬ ci ich polaczen z metalami. Podczas tej kondensacji otrzymuje sie pierwotnie 2 - - alkylo - (arylo-, aralkylo) - 4 - hydro- ksypirymidyny, podstawione w polozeniu NH HO-CH li !| H3C-C + C-CH2-COOR - NH, ROC=0 5 podstawnikiem oznaczonym litera Y.Naj dogodniejszym sposobem przemiany grupy 4 - hydroksylowej w grupe aniinowa jest zastapienie grupy hydroksylowej ato¬ mem chlorowca, np. za pomoca haloidku fosforu, i zastapienie atomu chlorowca podstawiona lub niepodstawiona grupa a- minowa przez dzialanie amoniakiem albo amina pierwszorzedowa lub drugorzedowa.Jesli np. na acetoamidyne bedzie sie dzialalo estrem dwualkylowym kwasu a - - hydroksymetylenobursztynowego, to re¬ akcja zachodzi wedlug wzorów nastepuja¬ cych: N- HX-C N-- CH CH N CH CH C-CH2-COOR — C-OH N—CH POCL H,C-C C-CH.-COOR NH*HX-C C-CHo.C0NH9 KOBrH,C~C C~CH2NH2 N= C-Cl N^=C-NH2 / / H2 N — CH HZC—C C - CH2- CH2 - NH2 N=C-CH* N = C-NH9Jesli reakcje te zamiast z estrem dwualky- kwasu a - formylo - y - fenoksymaslowego, lowym kwasu a - hydroksymetylenobur- to jej przebieg jest nastepujacy: sztynowego przeprowadza sie z estrem NB HO-CH N—CH II II II II H3C-C + C—CH2.CH;i.O.C6H;—+H3C-C C-CH2.CH.2.OC6H5 HBr NH2 ROCO N = C—OH N—CH N-CH H3C-C C-CH2.CH2Br P0C13 H3C—C C-CH2 CHa.Br NH3 I I II N=C-OH N=C.Cl N — CH H3C-C C-CH2.CH2.NH2 N= C—NH2 Inna jeszcze odmiane sposobu mozna wy o wzorze: ROOC — C <— (CH2)n — Y) przedstawic za pomoca wzorównastepuja- | cych (ester kwasu a - formylo - /? - acyloa- CHOH minopropionowego reprezentuje ester octo- NH HOCH N — CH II II II II H3C-C + C—Cff2 . NH—acyl H3C—C C- CH2 . NH-acyl P0C13 II II "* NH2 ROC=0 N = C-ON N—CH N—CH H3C-C C—CH2-NH-acy\ NH3 H3C-C C- CH2-NH-acyl N=C~Cl N= C-NH 2 Zgodnie z inna cecha charakterystycz- ganicznych kwasów karbonowych konden- na wyzej opisanej kondensacji amidyny or- suje sie ze zwiazkami o wzorze: Z1 R-Y — 4 —w którym litera R oznacza grupe alkyleno- ra zas Y oznacza wyzej podany podstaw- waf litera Z1 — grupe cyjanowa, litera Z2 nik, czyli takimi zwiazkami sa polaczenia — grupe hydroksymetylenowa albo zetery- acetonitrylowe o odpowiednich wzorach fikowana grupe hydroksymetylenowa, lite- NC-C-(CH2)n-Y, NC-C-(CHJ-Y CHOH CH — O— alkyl Kondensacje te mozna ulatwic tymi sa- wego (litery Z1 oraz Y oznaczaja grupy cy- mymi srodkami, jak wskazano powyzej, janowe) reakcja przebiega w sposób na- Przy uzyciu np, fenyloacetoamidyny oraz stepujacy: dwunitrylu kwasu etoksymetylenomalono- «5^2V ff5C6— CH2 — C + NH, C-H C—C=N C=N HbC6—CH2- N— CH w ii c CH C O C—AJ N=C—NH2 N — CH II II -C C-CH2-NH2 N= C-NH2 H2 3 Proces ten mozna zmodyfikowac stosu¬ jac estry kwasu cyjanooctowego opisanego typu, lecz zawierajace zamiast grupy hy- droksymetylenowej albo zeteryfikowanej grupy hydroksymetylenowej grupe estrowa kwasu karbonowego; takie zwiazki maja wzór nastepujacy NC-CH-fCH^-Y .COOR NH RQ-C=0 fl I H3C—C + CH-CH2.COOR NH2 C=N W tym przypadku pochodne pirymidyny, powstajace pierwotnie, zawieraja w polo¬ zeniu 6 grupe wodorotlenowa, która na¬ stepnie zastepuje sie wodorem. Przy uzy¬ ciu np. aoetoamidyny oraz estru kwasu cy- janobursztynowego (litery Z2 oraz Y ozna¬ czaja grupy estrowe kwasu karbonowego) otrzymuje sie najpierw pochodna 4 - ami¬ no - 6 - hydroksypirymidynowa, w której grupe 6 - hydroksylowa zastepuje sie na¬ stepnie wodorem. Reakcje te zachodza w sposób nastepujacy: N—C-OH - H£-C C-CH2.COOR POCk I I * N=C-NH, — 5 —N-C-Cl N—CH H, C—C C—CH2. COOR H2 HSC-C C- CH2. COOR H2 N^=C-NH2 N=C- NH2 N —CH N — CH H3C-C C~CH2. CH2OH HBr H3C-C C CH2. CH2Br N=C—NH2 N=C—NH2 Za pomoca wyzej opisanej reakcji o- trzymuje sie zwiazek 5 - chlorowcoalkylo- wy. 5 - chlorowooalkylo - 4 - aminopirymi- dyny sa szczególnie cenne jako materialy wyjsciowe do syntezy witaminy Br Zgodnie z inna odmiana wynalazku ni¬ niejszego zwiazki 5 - chlorowcoalkylowe mozna równiez wytwarzac ze zwiazków 4 - - amino - 5 - aminoalkylopirymidynowych.Okazalo sie, ze jesli na te zwiazki bedzie sie dzialalo kwasem azotawym, to zaata¬ kowana zostaje tylko grupa aminowa w rodniku 5 - aminoalkylowym. A zatem je¬ sli jako materialy wyjsciowe zastosuje sie 4 - amino - 5 - aminoalkylopirymidyny al¬ bo ich sole, to latwo mozna otrzymac 4 - - amino - 5 - oksyalkylopiryrnidyny oraz estry tych hydroksyzwiazków. Mozna rów¬ niez otrzymywac te estry przez estryfikac- je najpierw wytworzonych zwiazków 4 - a- mino - 5 - hydroksyalkylopirymidynowych, np. dzialaniem kwasów, bezwodników kwa¬ sowych albo takze haloidków kwasowych.Estry kwasów chlorowcowodorowych o- trzymuje sie równiez dzialaniem haloidków fosforu oraz haloidków kwasów siarko¬ wych, np. chlorku tionylu i chlorku sulfu- rylu. Poza tym mozna równiez estry te otrzymywac bezposrednio ze zwiazków 4 - amino - 5 - aminoalkylopirymidynowych za pomoca reakcji z azotynem w obecnosci nadmiaru kwasu, zwlaszcza nadmiaru kwa¬ su chlorowcowodorowego.Wyzej opisane zachowanie sie 4 - ami¬ no - 5 - aminoalkylopirymidyn wobec azo¬ tynu jest niespodziewane. Poniewaz w 4 - amino - 5 - alkylopirymidynach grupa aminowa ulega wymianie na grupe wodo¬ rotlenowa pod dzialaniem kwasu azotowe¬ go (porównac Meyer - Jacobson „Lehrbuch der organischen Chemie" tom II, czesc 3, str. 1 179, ust. 1) mozna bylo oczekiwac, ze w ten sposób równiez i grupa aminowa, stojaca w polozeniu 4, bedzie reagowala z azotynem. Ponadto, na podstawie znanych reakcji z kwasem azotawym zwiazków za¬ wierajacych jedna grupe aminowa oraz grupe aminoalkylowa w ugrupowaniu po¬ dobnym do ugrupowania 4 - amino - 5 - - aminoalkylopirymidyn, nalezalo oczeki¬ wac, ze pod dzialaniem azotynu z 4 - ami¬ no - 5 - aminoalkylopirymidyn powstana zwiazki 1,2,3 - trójazynowe (locum cito str, 1 509 i nastepne).Wynalazek wyjasniaja przyklady na¬ stepujace.Przyklad I. 128 g chlorowodorku ace- toamidyny i 269 g estru kwasu formylobur- sztynowego zalewa sie 200 cm3 alkoholu bezwodnego i gotuje z roztworem 32 g so¬ du w 500 cm3 alkoholu bezwodnego w cia¬ gu 6 godzin. Goracy roztwór odsacza sie od wydzielonego chlorku sodowego. Podczas oziebiania z roztworu tego wydzielaja sie bezbarwne igly estru kwasu 2 - motylo - 4 - - hydroksypirymidylo - 5 - octowego o punkcie topnienia 176°C. 100 g tego zwiaz¬ ku gotuje sie w ciagu pól godziny z 400 — 6 —cm8 tlenochlorku fosforu. Nastepnie odde- stylowuje sie nadmiar tlenochlorku fosforu pod zmniejszonym cisnieniem, a pozosta¬ losc rozklada sie za pomoca wody z lodem.Kwasny roztwór zobojetnia sie amoniakiem do odczynu zasadowego i kilkakrotnie wstrzasa z eterem. Roztwór eterowy suszy sie i odparowuje. Pozostalosc wrze w tem¬ peraturze 110°C pod cisnieniem 4 mm.Otrzymany destylat zestala sie na krysta¬ liczna mase i topnieje w temperaturze 40 — 41°C. Jest to ester kwasu 2 - metylo - 4 - - chloropirymidylo - 5 - octowego. 45 g tego zwiazku ogrzewa sie w ciagu 10 godzin z 380 cm3 25% -owego roztworu amoniaku w alkoholu metylowym w auto¬ klawie do temperatury 120 — 130°C, Po ostygnieciu odsysa sie wydzielone kryszta¬ ly i przekrystalizowuje je z rozwodnionego alkoholu. Otrzymany amid kwasu 2 - mety¬ lo - 4 - aminopirymidyio - 5 - octowego tworzy bezbarwne igly o punkcie topnienia 250°C. 16,6 g tego zwiazku rozpuszca sie w roztworze 16 g bromu w 200 cm3 2,5-nor- malnego roztworu wodorotlenku potaso¬ wego. Dodaje sie 50 cm3 50%-owego roz¬ tworu wodorotlenku potasowego. Po ozie¬ bieniu wstrzasa sie roztwór z eterem, po czym otrzymany roztwór eterowy suszy sie i uwalnia od eteru. Pozostalosc sublimuje sie w prózni w postaci grubych rombów o punkcie topnienia 132°C. Krysztaly te sa 2 - metylo - 4 - amino - 5 - amino - metylo- pirymidyna. Pikrynian tego zwiazku topnie¬ je w temperaturze 224 — 225°C, chlorowo¬ dorek zas topnieje w temperaturze 268°C z rozkladem.Ten sam zwiazek mozna równiez otrzy¬ mac z estru, etylowego kwasu 2 - metylo - - 4 - hydroksypirymidylo - 5 - octowego przeksztalcajac amid kwasu 5 - octowego wedlug reakcji Curtiusa na zwiazek 5 - - aminometylowy, a nastepnie przeksztal¬ cajac grupe wodorotlenowa w polozeniu 4 w grupe aminowa w sposób wskazany po¬ wyzej.Przy uzyciu zamiast chlorowodorku acetoamidyny równowaznej ilosci chloro¬ wodorku propionoamidyny i przeprowadza¬ jac reakcje te poza tym, jak opisano po¬ wyzej, otrzymuje sie najpierw ester kwasu 2 - etylo - 4 - hydroksypirymidylo - 5 - - octowego topniejacy w temperaturze 164°C. Przeksztalca sie go w ester kwasu 2 - etylo - 4 - chloropirymidylo - 5 - octo¬ wego wrzacy pod cisnieniem 2 mm w tem¬ peraturze 126 — 127°C, który nastepnie przeksztalca sie w 2 - etylo - 4 - aminopi- rymidylo - 5 - acetamid o punkcie topnienia 236°C, z tego zas zwiazku otrzymuje sie chlorowodorek 2 - etylo - 4 - amino - 5 - - aminometylopirymidyny w postaci bez¬ barwnych krysztalów, topniejacych z roz¬ kladem w temperaturze 248 — 250PC.Zwiazki 5 - aminoalkylowe mozna prze¬ ksztalcac w zwiazki 4 - chlorowcoalkylowe w sposób nastepujacy. 63,3 g chlorowodorku 2 - metylo - 4 - - amino - 5 - aminometylopirymidyny roz¬ puszcza sie w 600 cm3 wody w temperatu¬ rze 50 — 60°C. W temperaturze tej wkra- pla sie roztwór 22 g azotynu sodbwego w 200 cm3 wody. Mieszanine te ogrzewa sie w ciagu 2 godzin do 50 — 60°Cf nastepnie dodaje sie 45 g bezwodnego weglanu sodo¬ wego i odparowuje mieszanine do sucha pod zmniejszonym cisnieniem. Sproszkowana pozostalosc wyciaga sie na goraco aceto¬ nem. Po odparowaniu acetonu otrzymuje sie 2 - metylo - 4 - amino - 5 - oksymetylo- pirymidyne w postaci bezbarwnych krysz¬ talów o punkcie topnienia 191°C. 20 g tego zwiazku rozpuszcza sie w 300 cm3 lodowa^ tego kwasu octowego i do roztworu tego wprowadza sie bromowodór. Temperatura reakcji wzrasta przy tym do 60^C. Bromo- wodorek tego alkoholu, stracajacy sie pierwotnie, rozpuszcza sie, po czym stop¬ niowo wydziela sie w postaci cienkich krysztalów bromowodorek 2 - metylo - 4 - - amino - 5 - bromometylopirymidyny, 0- trzymane krysztaly odsysa sie i przemywa — 7 —lodowatym kwasem octowym oraz eterem.Topnieja one z rozkladem w temperaturze 308°C, Ze wspomnianego powyzej zwiazku 5 - - hydroksymetylowego otrzymuje sie ester kwasu benzenosulfonowego w nastepujacy sposób* 13,9 g 2 - metylo - 4 - amino - 5 - oksy- metylopirymidyny proszkuje sie mialko i ogrzewa z 20 g benzenosulfochlorku w cia¬ gu 1 godziny db 100°C. Powstaly produkt reakcji traktuje sie eterem. Otrzymany zól¬ tawo zabarwiony proszek jest chlorowo¬ dorkiem benzenosulfonowego estru 2 - - metylo - 4 ~ amino - 5 - hydroksymetylo- pirymidyny.Zwiazek 5 - chloroinetylowy otrzymuje sie, jak nizej. 21,1 g chlorowodorku 2 - metylo - 4 - - amino - 5 - aminometylopirymidyny za¬ wiesza sie w postaci mialko sproszkowanej w 300 cm8 stezonego kwasu solnego i trak¬ tuje stezonym wodnym roztworem 7 g azo¬ tynu sodowego w temperaturze 40 — 50^0, Mieszanine reakcyjna ogrzewa sie do 40 — 50°C, az do zakonczenia wywiazywania sie azotu, po czym wylewa sie ja do wody z lodem, zalewa eterem i warstwe wodna czyni sie zasadowa za pomoca roztworu weglanu potasowego mieszajac i dobrze oziebiajac. Po kilkakrotnym wyciaganiu eterem i odparowaniu rozpuszczalnika po¬ zostaje 2 - metylo - 4 - amino - 5 - chloro- metylopirymidyna w postaci bezbarwnych krysztalów o punkcie topnienia 163°C, Ten sam zwiazek mozna równiez otrzy¬ mac w sposób nastepujacy. 5 g 2 - metylo - 4 - amino - 5 - oksyme- tylopirymidyny uciera sie dokladnie pod 50 cm3 chloroformu z 8 g pieciochlorku fo¬ sforu. Mieszanine te ogrzewa sie mieszajac do wrzenia w ciagu godziny. Po odparowa¬ niu chloroformu oraz wytworzonego tleno¬ chlorku fosforu pozostaje chlorowodorek 2 - metylo - 4 - amino - 5 - chlorometylo- pirymidyny, który przeksztalca sie na wol¬ na zasade za pomoca zimnego roztworu weglanu potasowego.Zwiazek 5 - tkrfotmamidoalkylowy o- trzymuje sie ze zwiazku 5 - amidoalkylo- wego w sposób nastepujacy. 6,9 g 2 - metylo - 4 - amino - 5 - amino¬ metylopirymidyny ogrzewa sie z 4 g mrów¬ czanu etylowego w obecnosci 10 cm3 alko¬ holu w ciagu 10 godzin w zamknietej rurze do 110 — 120°C. Wytworzony krystalicz¬ ny produkt reakcji odsysa sie i przekry- stalizowuje z alkoholu. Otrzymuje sie bez¬ barwne igly N - (2 - metylo *-4 - aminopi- rymidylo - 5 - metylo) - formamidu o tem¬ peraturze topnienia 224aC. 10 g tego zwiaz¬ ku gotuje sie w 400 cm8 toluenu z 3 g pie- ciosiarczku fosforu w ciagu 1 godziny. Na¬ stepnie mieszanine reakcyjna odsysa sie, pozostalosc przemywa eterem i rozpuszcza w wodzie. Z przesaczu straca sie N * (2 - - metylo - 4 - aminopirymidylo - 5 - mety¬ lo) - tioformamid przez dodanie roztworu weglanu potasowego. Po przekrystalizowa- niu z malej ilosci alkoholu otrzymuje sie bezbarwne krysztaly o punkcie topnienia 190 — 192°C. Rozpuszczaja sie one latwo w roztworze sody zracej.Przyklad II. 81 g estru etylowego kwasu cyjanobursztynowego i 41,6 g chlo¬ rowodorku acetoamidyny ogrzewa sie z roztworem 10 g sodu w 200 cm3 alkoholu absolutnego w ciagu 4 godzin. Po dodaniu 200 cm3 wody i malej ilosci rozcienczonego kwasu octowego krystalizuje sie ester ety¬ lowy kwasu 2 - metylo - 4 - amino - 6 - o- ksypirymidylo - 5 - octowego. Zwiazek ten mozna przekrystalizowac z 80%-owego kwasu octowego. 41 g tego produktu kondensacji gotuje sie z 400 cm3 tlenochlorku fosforu w ciagu 3 godzin. Nastepuje rozpuszczenie sie skladników reakcji. Wówczas oddestylowu- je sie nadmiar tlenochlorku fosforu pod zmniejszonym cisnieniem, pozostalosc ozie¬ biajac traktuje sie woda oraz amoniakiem i wyciaga chloroformem. Po odparowaniu — 8 —rozpuszczalnika roztwór ogrzewa sie do wrzenia z 1 1 alkoholu i 500 cm3 wody, Na- stepnie wprowadza sie do mieszaniny re¬ akcyjnej 120 g pylu cynkowego i gotuje mieszanine w ciagu nastepnych 4 godzin, po czym pyl cynkowy odsysa sie, roztwór odparowuje do sucha, wyciaga na zimno roztworem weglanu potasowego i wyciaga chloroformem. Po odparowaniu rozpusz¬ czalnika pozostaje ester etylowy kwasu 2 - - metylo - 4 - amino - pirymidylo - 5 - octo¬ wego w postaci bezbarwnych graniastoslu- pów, które przekrystalizowuje sie z benze¬ nu otrzymujac produkt o punkcie topnienia 168°a 15 g tego zwiazku ogrzewa sie ze 120 cm3 20% -owego roztworu amoniaku w al¬ koholu metylowym w ciagu 8 godzin w autoklawie do 120 — 130PC. Po oziebieniu otrzymany roztwór przesacza sie za pomo¬ ca pompy ssacej i wytworzony osad prze¬ mywa mala iloscia alkoholu metylowego.Otrzymany 2 - metylo - 4 - aminopirymi- dylo - 5 - acetoamid topnieje w temperatu¬ rze 250PC. Dalsza przeróbke na 2 - metylo- - 4 - amino - 5 - amino - metylo - piryini- dyne przeprowadza sie, jak wskazano w przykladzie L W podobny sposób, jak opisano w ostat¬ nim ustepie przykladu I, mozna otrzymy¬ wac N - (2 - metylo - 4 - aminopirymidy- lo - 5 - metylo -) - acetoamid o punkcie topnienia 204°C oraz N - (2 - metylo - 4 - - aminopirymidylo - 5 - metylo -) - tioace- toamid o punkcie topnienia 225°C.Przyklad III. 271 g soli sodowej estru kwasu a - formylo - /? - benzoyloaminopro- pionowego (porównac „Berichte der deut- schen Chem. Ges/' 35, str. 3 769) gotuje sie z 94,5 g chlorowodorku acetoamidyny oraz 3 1 alkoholu w ciagu 6 godzin. Na¬ stepnie alkohol odpedza sie z para wodna, a pozostalosc rozpuszcza sie w rozcienczo¬ nym lugu sodowym. Czesc, która sie nie rozpuszcza, usuwa sie przez wyciagniecie e- terem. Po zakwaszeniu wodnego roztworu kwasem octowym wydzielaja sie krysztaly, które sie odsysa; po pfzekrystalizowaniu z wody topnieja one w temperaturze 242°C.Otrzymany zwiazek jest 2 - metylo - 4 - - hydroksy - 5 - benzoyloaminometylopiry- midyna. 60 g tej substancji gotuje sie z 500 cm3 tlenochlorku fosforu w ciagu 2 godzin.. Po oziebieniu przezroczysty roztwór rozklada sie woda z lodem i zobojetnia octanem so¬ dowym. Nastepnie wyciaga sie go trzykrot¬ nie chlorkiem metylenu i otrzymany roz¬ twór w chlorku metylenu przemywa sie lugiem sodowym i woda. Po wysuszeniu ponad weglanem potasu oddestylowuje sie rozpuszczalnik. Pozostale krzysztaly prze¬ krystalizowuje sie z acetonu. Topnieja one z rozkladem w temperaturze 209°C. O- trzymany zwiazek jest 2 - metylo - 4 - chlo¬ ro - 5 - benzoyloaminometylopirymidyna. 50 g tego zwiazku ogrzewa sie w ciagu godziny w autoklawie do 100°C z 500 cm3 nasyconego roztworu amoniaku w alkoholu metylowym. Po oziebieniu alkohol metylo¬ wy usuwa sie na kapieli wodnej i pozosta¬ losc zadaje kwasem solnym. Czesc nie roz¬ puszczona wyciaga sie chlorkiem metyle¬ nu. Z roztworu w kwasie solnym wydziela¬ ja sie krysztaly chlorowodorku 2 - metylo - - 4 - amino - 5 - benzoyloaminometylopiry- midyny. Po przekrystalizowaniu z alkoho¬ lu topnieja one w temperaturze 223°C. 20 g tego zwiazku ogrtzewa sie z 500 cm3 normalnego lugu sodowego w ciagu kilku godzin na kapieli wodnej. Po zakwaszeniu roztworu reakcyjnego kwasem solnym wy¬ dziela sie kwas benzoesowy, który wyciaga sie eterem, a roztwór w kwasie solnym od¬ parowuje sie do sucha pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc przekrystalizowuje sie z mieszaniny alkoholu z eterem, az do otrzymania stalego punktu topnienia wy¬ tworzonego zwiazku w temperaturze 268°C.Substancja ta jest chlorowodorkiem 2 - - metylo - 4 - amino -.5 - aminometylopi- rymidyny. — 9 —Przyklad IV- 43,2 g dwuetylowego cstru kwasu etoksymetylenomalonowego gotuje sie z 20 g chlorowodorku acetoami- dyny w roztworze 4,6 g sodu w 200 cm3 alkoholu w ciagu 5 godzin. Roztwór re¬ akcyjny odsacza sie na goraco przez ode- ssanie. Po oziebieniu wykrystalizowuje sie 2 - metylo - 4 - oksy - 5 - karboetoksypiry- midyna o punkcie topnienia 192aC. Pod¬ czas gotowania w ciagu 2 godzin z 5-krot¬ na iloscia tleno - chlorku fosforu zwiazek ten przeksztalca sie w 2 - metylo - 4 - chlo¬ ro - 5 - karboetoksypirymidyne, wrzaca w temperaturze 102°C pod cisnieniem 3 mm.Z niej podczas ogrzewania z 20-krotna ilo¬ scia roztworu amoniaku w alkoholu mety¬ lowym mniej wiecej do 120°C w zamknie¬ tym naczyniu otrzymuje sie amid kwasu 2 - - metylo - 4 - aminopirymidylo - 5 - karbo- nowego topniejacy w temperaturze 262°C.Traktuje sie go wodorem w normalnym kwasie siarkowym z dodatkiem palladu koloidalnego. Po odsaczeniu od katalizato¬ ra usuwa sie kwas siarkowy baryta i odpa¬ rowuje przesacz. Po dodaniu alkoholowego roztworu chlorowodoru otrzymuje sie chlo¬ rowodorek 2 - metylo - 4 - amino - 5 - ami- nometylopirymidyny. Topnieje on w tem¬ peraturze 268 — 269°C.Przyklad V. 216 g estru kwasu formy- loglutarowego, wrzacego w temperaturze 115°C pod cisnieniem 3 mm (punkt topienia soli miedziowej 125°C), kondensuje sie z 96 g chlorowodorku acetoamidyny w roz¬ tworze 23 g sodu w 1 1 alkoholu absolutne¬ go. Wytworzony ester etylowy kwasu 2 - - metylo - 4 - oksypirymidylo - 5 - propio- nowego topnieje w temperaturze 111°C.Za pomoca tlenochlorku fosforu metoda opisana w przykladzie I otrzymuje sie zwiazek 4 - chlorowy wrzacy w temperatu¬ rze 130 — 131°C pod cisnieniem 4 mm.Podczas ogrzewania do 120PC z roztworem amoniaku w alkoholu metylowym w za¬ mknietym naczyniu powstaje mieszanina, z której za pomoca rozcienczonego lugu sodoiwego wyciaga sie produkt uboczny o temperaturze topnienia 243°C, którego do¬ kladnie nie zbadano. Czesc nie rozpusz¬ czona stanowi amid kwasu 2 - metylo - 4 - - aminopirymidylo - 5 - propionowego top¬ niejacy w temperaturze 195 — 20(^0. Z tego zwiazku za pomoca rozkladu metoda Hoffmanna (porównac warunki reakcji w przykladzie I) otrzymuje sie 2 - metylo - - 4 - amino - 5 - (/? - aminoetylo) - pirymi- dyne. Chlorowodorek tego zwiazku topnie¬ je w temperaturze 264° C, jego zas pikry- nian — w temperaturze 229°C.Przyklad VI-. Mieszanine 23 g estru etylowego kwasu y - fenoksymaslowego i 9 g mrówczanu etylowego wkrapla sie do 2,5 g sodu i 50 cm3 suchego eteru w taki spo¬ sób, azeby eter stale wrzal. Po mieszaniu w ciagu pewnego czasu wytraca sie w po¬ staci stalej zwiazek sodowy estru etylowe¬ go kwasu a - formylo - y - fenoksymaslowe¬ go. Zwiazek sodowy estru etylowego kwasu a - formylo - y - fenoksymaslowego odsa¬ cza sie, przemywa eterem, rozpuszcza w wodzie i przez dodanie kwasu solnego wy¬ dziela sie wolny ester etylowy kwasu a - - formylo - y - fenoksymaslowego w postaci oleju. Wydzielony olej wyciaga sie ete¬ rem i odparowuje rozpuszczalnik. Pozosta¬ losc gotuje sie z 5 g chlorowodorku aceto¬ amidyny i roztworem 1 g sodu w 50 cm3 al¬ koholu w ciagu 5 godzin pod chlodnica zwrotna. Na goraco odsysa sie roztwór od chlorku sodowego i zageszcza ten roztwór.Przy tym wykrystalizowuje sie 2 - metylo - - 4 - oksy - 5 - (/? - fenoksyetylo) - pirymi- dyna, topniejaca w temperaturze 138°C. 12 g tego zwiazku gotuje sie z 80 cm3 roz¬ tworu bromowodoru (o ciezarze wlasci¬ wym = 1,5) w ciagu 4 godzin pod chlod¬ nica zwrotna. Nastepnie roztwór odparo¬ wuje sie do sucha pod zmniejszonym cis¬ nieniem, przy czym odszczepiajacy sie fe¬ nol przedestylowuje sie z kwasem bromo- wodorowym. Pozostalosc gotuje sie z 60 cm3 tlenochlorku fosforu w ciagu godziny — 10 —pod chlodnica zwrotna. Nadmiar tleno¬ chlorku fosforu usuwa sie przez destylacje i pozostalosc rozklada woda z lodem i a- moniakiem. Wyciaga sie ja eterem i desty¬ luje. W ten sposób otrzymuje sie 2 - me¬ tyle - 4 - chloro - 5 - (/? - bromoetylo) - pi- rymidyne, wrzaca w temperaturze 111°C pod cisnieniem 3 mm. 4 g tego zwiazku o- grzewa sie w ciagu 5 godzin w autoklawie do-120?C z 60 cm3 20%-owego roztworu amoniaku w alkoholu metylowym. Roztwór reakcyjny odparowuje sie do sucha, pozo¬ stalosc gotuje z acetonem, aceton odparo¬ wuje sie i pozostalosc przeksztalca sie w chlorowodorek za pomoca alkoholowego roztworu chlorowodoru. Otrzymany chlo¬ rowodorek topnieje w temperaturze 266°C i wykazuje wlasciwosci podane w przykla¬ dzie V.Przyklad VII. 23 g sodu rozpuszcza sie w 2 1 alkoholu absolutnego i gotuje z 202 g estru kwasu formylobursztynowego I 170 g chlorowodorku fenyloacetoamidyny w ciagu 6 godzin. Po oziebieniu w wodzie z lodem odsysa sie powstale krysztaly i roz¬ puszcza je w lugu sodowym. Z tego roz¬ tworu otrzymuje sie biale krysztaly o punk¬ cie topnienia 175°C. Otrzymany zwiazek jest estrem kwasu 2 - benzylo - 4 - oksy- pirymidylo - 5 - octowego. 190 g tego zwiazku gotuje sie z 500 cm3 tlenochlorku fosforu w ciagu 4 godzin.Przezroczysty roztwór uwalnia sie od nad¬ miaru tlenochlorku fosforu pod zmniejszo¬ nym cisnieniem i rozklada pozostalosc za pomoca wody z lodem, po czym roztwór wodny zobojetnia sie octanem sodu i trzy¬ krotnie wyciaga eterem. Otrzymany roz¬ twór eterowy wyciaga sie lugiem sodowym, az do otrzymania odczynu zasadowego, na¬ stepnie przemywa woda i suszy ponad siarczanem sodu. Pb odparowaniu eteru po¬ zostaje olej, wrzacy w temperaturze 188°C pod cisnieniem 3 mm. Jest to ester kwasu 2 - benzylo - 4 - chloropirymidylo - 5 - oc¬ towego. 50 g tego zwiazku ogrzewa sie z 500 cm3 nasyconego roztworu amoniaku w alkoholu metylowym w ciagu 5 godzin w autokla¬ wie do 100°C. Po oziebieniu wydzielajace sie krysztaly odsysa sie i przekrystalizo- wuje z alkoholu. W ten sposób otrzymu¬ je sie 2 - benzylo - 4 - aminopirymidylo - - 5 - aoetoamid w postaci bialych kryszta^ lów o punkcie topnienia 239°C. 24,2 g tego zwiazku rozpuszcza sie w mieszalniku w 5 1 goracej wody i oziebia roztwór do 5°C. W ciagu godziny wkrapla sie roztwór 16 g bromu w 224 cm3 10%- owego roztworu wodorotlenku potasu i mieszanine te utrzymuje sie w ciagu 4 go¬ dzin w tej temperaturze. Nastepnie mie¬ szanine reakcyjna ogrzewa sie w ciagu go¬ dziny na wrzacej kapieli wodnej. Po ozie¬ bieniu do 20°C mieszanine reakcyjna mie¬ sza sie z 20 g benzaldehydu i 50 cm3 ete¬ ru w ciagu 5 godzin, po czym wydzielaja sie krysztaly, które odsysa sie i przemywa eterem. Zwiazek benzaldehydowy zawiesza sie w normalnym kwasie solnym i destylu¬ je z para wodna, az do odpedzenia benzal¬ dehydu. Przezroczysty roztwór wodny od¬ parowuje sie do' sucha pod zmniejszonym, cisnieniem, a krystaliczna pozostalosc roz¬ puszcza sie w alkoholu i straca eterem. W ten sposób otrzymuje sie krysztaly chloro¬ wodorku 2 - benzylo - 4 - aminopirymidy¬ lo - 5 - metyloaminy, topniejace w tempera¬ turze 261 °C z rozkladem.Przyklad VIII. Do roztworu 100 cze¬ sci wagowych dwunitrylu kwasu etoksyme- tylenomalonowego (porównac ,,Berichte der deutschen chem. Ges." 55, str. 3 441) w al¬ koholu wkrapla sie przy oziebianiu lodem alkoholowy roztwór 78 czesci wagowych chlorowodorku acetoamidyny, który zmie¬ szano uprzednio z wyliczona iloscia etylanu sodowego i przesaczono. Po staniu w ciagu 12 godzin odsysa sie wytworzona 4 - amino* - 5 - cyjano - 2 - metylopirymidyne. Przez przekrystalizowanie z alkoholu otrzymuje sie cienkie spilsniajace sie igly o tempera- — U —turze topnienia 249°C. Pikrynian tego zwiazku krystalizuje z wody w iglach o punkcie topnienia 215°C z rozkladem. 10 czesci wagowych 4 - amino - 5 - cy- jano - 2 - metylopirymidyny rozpuszcza sie w lodowatym kwasie octowym, dodaje sie taka sama objetosc roztworu chlorowodoru w lodowatym kwasie octowym oraz 10 cze¬ sci wagowych katalizatora zlozonego z pal¬ ladu oraz wegla drzewnego (w stosunku 1 : 4) i mieszanine te traktuje sie wodorem.Po 2 godzinach pochloniete zostaja 2 mo¬ le wodoru. Mieszanine te rozciencza sie taka sama objetoscia wody, odsysa i odpa¬ rowuje roztwór do sucha w prózni. Otrzy¬ many dwuchlorowodorek - 2 - metylo -4 - - amino - 5 - aminometylopirymidyuy prze- krystalizowuje sie z rozwodnionego alko¬ holu i otrzymuje go z wydajnoscia równa teoretycznej. Pikrynian tego zwiazku top¬ nieje w temperaturze 224,5°C z rozkladem.Odpowiedni zwiazek 2 - etylowy otrzy¬ muje sie przy uzyciu 90 czesci wagowych chlorowodorku propionoamidyny zamiast 78 czesci wagowych chlorowodorku aceto- amidyny# Wytworzona przy tym 4 - ami¬ no - 5 - cyjano - 2 - etylopirymidyna top¬ nieje w temperaturze 198°C.Przez katalityczna redukcje w wyzej o- pisany sposób powstaje 2 - etyld - 4 - ami¬ no - 5 - aminometylopirymidyna, której dwuchlorowodorek topnieje w temperatu¬ rze 250°C. Wolna zasada tworzy z benzal¬ dehydem zwiazek trudno rozpuszczajacy sie w eterze.Przyklad IX. 23 g sodu rozpuszcza sie w 2 1 bezwodnego alkoholu i gotuje w ciagu 6 godzin ze 170 g chlorowodorku fe- nyloacetoamidyny i 199 g estru kwasu cy- janoburszitynowego. Alkoholowy roztwór ten zakwasza sie kwasem solnym i usuwa alkohol z para wodna. Wodna pozostalosc czyni sie zasadowa za pomoca lugu sodo¬ wego i wyciaga trzykrotnie eterem. Z wod¬ nego roztworu otrzymuje sie za pomoca kwasu octowego zwiazek krystaliczny, któ¬ ry topnieje w temperaturze powyzej 300°C.Jest to ester kwasu 2 - benzylo - 4 - ami¬ no - 6 - hydroksypirymidylo - 5 - octowego. 50 g tego zwiazku gotuje sie z 200 cm3 tlenochlorku fosforu w ciagu póltorej go¬ dziny. Wytworzony przezroczysty roztwór rozklada sie woda z lodem i zobojetnia oc¬ tanem sodowym. Nastepnie wyciaga sie go trzykrotnie chlorkiem metylenu i traktuje otrzymany roztwór w chlorku metylenu lu¬ giem sodowym i woda. Po wysuszeniu i od¬ destylowaniu chlorku metylenu pozostaja krysztaly estru kwasu 2 - benzylo - 4 - a- mino - 6 - chloropirymidylo - 5 - octowe¬ go o punkcie topnienia 136°C. Mozna je przekrystalizowac z acetonu. 20 g tego zwiazku gotuje sie z 3 1 wo¬ dy i 200 g pylu cynkowego w ciagu 5 go¬ dzin. Pyl cynkowy odsysa sie na goraco i uwalnia roztwór od cynku za pomoca siarkowodoru. Po usunieciu straconego siarczku roztwór doprowadza sie do ma¬ lej objetosci w prózni i nasyca weglanem potasu. Wydzielajace sie krysztaly odsysa sie i przekrystalizowuje z acetonu. Topnie¬ ja one w temperaturze 130°C. W ten spo¬ sób otrzymuje sie ester kwasu 2 - benzylo - - 4 - aminopirymidylo - 5 - octowego. 10 g tego zwiazku ogrzewa sie z 200 cm3 roztworu amoniaku w alkoholu metylowym w ciagu 3 godzin w autoklawie do 100°C.Po oziebieniu odsacza sie wydzielone kry¬ sztaly przez odessanie i przekrystalizowu¬ je z alkoholu. W ten sposób otrzymuje sie 2 - benzylo - 4 - aminopirymidylo - 5 - a- ceto - amid o punkcie topnienia 239°C.Przeksztalca sie go, jak wskazano w przy¬ kladzie VII, w 2 - benzylo - 4 - aminopi¬ rymidylo - 5 - metyloamine o punkcie top¬ nienia 261 aC z rozkladem.Przyklad X. 40,7 g dwunitrylu kwasu etoksymetylenomalonowego rozpuszcza sie w 100 cm3 absolutnego alkoholu i oziebia do +5°C. W ciagu godziny wkrapla sie zimny roztwór 7,7 g sodu w 150 cm3 alko¬ holu absolutnego, do którego dodano 56,7 g — 12 —chlorowodorku fenyloacetoamidyny. Na¬ stepnie mieszanine te miesza sie w ciagu 12 godzin wi temperaturze 20°C. Stracony osad odsysa sie i rozpuszcza w rozcienczonym kwasie solnym* Po oczyszczeniu weglem zwierzecym roztwór ten wprowadza sie w reakcje z octanem sodowym dopóty, az odczyn przestanie byc kwasny wobec pa¬ pierka kongo. Wydzielajace sie krysztaly przekrystalizowuje sie z metanolu* W ten sposób otrzymuje sie biale igly 2 - benzy- lo - 4 - amino - 5 - cyjanopirymidyny top¬ niejacej w temperaturze 180°C. 5(3 g tego zwiazku rozpuszcza sie w 60 cm3 normalnego kwasu solnego i dodaje 50 cm3 metanolu. Roztwór ten traktuje sie nastepnie 0,5 g koloidalnego palladu w atmosferze wodoru dopóty, az zostanie po¬ chloniete okolo 1 300 cm3 wodoru. Nastep¬ nie roztwór reakcyjny odsacza sie od ka¬ talizatora i odparowuje do sucha pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc przekrystalizowuje sie z mieszaniny alko¬ holu z eterem, az do osiagniecia punktu topnienia 261 °C. W ten sposób otrzymuje sie chlorowodorek 2 - benzylo - 4 - amino- pirymidylo - 5 ¦- metyloaminy.Przyklad XI. 3,3 g 2,4 - dwuamino - 5 - - fi - aminoetylo -6 - metylopirymidyny rozpuszcza sie w 60 cm3 70%-owego kwasu octowego i wprowadza w reakcje ze ste¬ zonym roztworem 1,6 g azotynu sodowego.Skoro wywiazywanie sie gazu ustanie, od¬ parowuje sie kwas octowy pod zmniejszo¬ nym cisnieniem i pozostalosc wprowadza w reakcje ze stezonym roztworem weglanu potasowego, przy czym wydziela sie w po¬ staci stalej 2,4 - dwuamino - 5 - acetooksy- etylo - 6 - metylopirymidyna. Zwiazek ten latwo rozpuszcza sie w wodzie, trudno roz¬ puszcza sie w benzenie i rozklada sie przy ogrzewaniu powyzej 200°C.Przyklad XII. 31 g dwuchlorowodor- ku 2 - fenylo - 4 - amino - 5 - aminomety- lopirymidyny rozpuszcza sie w 60 cm3 wo¬ dy i mieszajac ogrzewa do 50 — 60°C, W ciagu godziny dodaje sie kroplami roz¬ twór 8 g azotynu sodowego w 100 cm3 wo¬ dy i utrzymuje zawartosc naczynia w cia¬ gu nastepnych 2 godzin w temperaturze 60°C. Nastepnie metny roztwór czyni sie zasadowym za pomoca weglanu sodowego i wyciaga chlorkiem metylenu. Polaczone wyciagi metylenowe wyciaga sie rozcien¬ czonym kwasem solnym i roztwór w kwasie solnym zobojetnia sie octanem sodowym.Wyciaga sie go nastepnie chlorkiem mety¬ lenu kilka razy. Po odparowaniu chlorku metylenu pozostaje olej zestalajacy sie stopniowo w krysztaly. Jest to 2- fenylo - - 4 - amino - 5 - hydroksymetylopirymidy- na, której chlorowodorek topnieje w tem¬ peraturze 199°C, a pikrynian —*¦ w tempe¬ raturze 177°C. 10 g pikrynianu 2 - fenylo - 4 - amino - - 5 - hydroksymetylopirymidyny rozpu¬ szcza sie w 300 cm3 lodowatego kwasu octowego i do roztworu' tego wprowadza sie suchy bromowodór w temperaturze 35°C az do nasycenia. Roztwór reakcyjny pozo¬ stawia sie w spokoju w ciagu 18 godzin, po czym traktuje eterem, az do chwili roz¬ poczecia sie krystalizacji. Wytworzone krysztaly odsysa sie i przemywa eterem. W ten sposób otrzymuje sie bromowodorek 2 - fenylo - 4 - amino - 5 - bromometylopi- rymidyny topniejacy w temperaturze 165°C.Przyklad XIII, 71 g estru kwasu 2 - metylo - 4 - chloropirymidylo - 5 - - octowego ogrzewa sie w autoklawie w ciagu 10 godzin do 120 — 130°C z 650 cm3 25% -owego roztworu metyloaminy w alko¬ holu metylowym. Nastepnie produkt reak¬ cji odparowuje sie do sucha i wyciaga ace¬ tonem na goraco. Podczas stezania otrzy¬ muje sie metyloamid kwasu 2 - metylo - - 4 - metyloaminopirymidylo - 5 - octo¬ wego w postaci krysztalów o punkcie top¬ nienia 165°C.Przez zmydlenie wodorotlenkiem baru otrzymuje sie kwas 4 - metyloaminopiry^ - 13 —midylo - 5 - octowy o punkcie topnienia 217°C. Z kwasu tego przez gotowanie z alkoholowym roztworem chlorowodoru o- trzymuje sie 2 zwiazki: staly zwiazek o punkcie topnienia 111°C oraz olej, wrzacy w temperaturze 132<)C pod cisnieniem 2 mm. Podczas traktowania alkoholowym a- moniakiem otrzymuje sie z obu zwiazków ten sam amid kwasu 2 - metylo - 4 - mety- loaminopirymidylo - 5 - octowego, z któ¬ rego otrzymuje sie w sposób opisany powy¬ zej 2 - metylo - 4 - metyloamino - 5 - ami- nometylopirymidyne wrzaca w temperatu¬ rze 130°C pod cisnieniem 3 mm. Chlorowo¬ dorek topnieje w temperaturze 273°C.Jesli w powyzszym przykladzie za¬ miast roztworu metyloaminy w alkoholu metylowym uzyje sie odpowiednich roz¬ tworów dwumetyloaminy, etyloaminy i dwuetyloaminy, przeprowadzajac reakcje poza tym, jak opisano powyzej, to otrzy¬ muje sie 2 - metylo' - 4 - dwumetyloamino - albo 4 - etyloamino - albo tez 4 - dwuety- loamino - 5 - aminometylopirymidyne, zwiazki wrzace pod cisnieniem 3 mm w temperaturach 132°C, 135°C i 137°C. PL

Claims (5)

  1. Zastrzezenia patentowe. 1. Sposób wytwarzania pochodnych pirymidyny, znamienny tym, ze amidyny kwasów alkylo- wzglednie aralkylokarbo- nowych kondensuje sie z estrami kwasu octowego, które oprócz grupy aminoalkylo- wej wzglednie zabezpieczonej grupy ami- noalkylowej albo oprócz grupy, dajacej sie przeprowadzic w grupe aminoalkylowa, za¬ wieraja grupe oksymetylenowa, albo zete¬ ryfikowana grupe oksymetylenowa, wytwa¬ rzajac odpowiedni zwiazek 4 - oksypiry- midynowy, który w zwykly sposób prze* ksztalca sie w odpowiedni zwiazek 4 - a- minopirymidynowy i ewentualnie grupe o- becna w polozeniu 5, dajaca sie przepro¬ wadzic w grupe aminoalkylowa, przepro¬ wadza sie w te grupe w zwykly sposób*
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamien¬ ny tym, ze do kondensacji z amidynami kwasów alkylo- wzglednie aralkylokarbo- nowych stosuje sie nitryle kwasu octowego, zawierajace zwiazana z atomem wegla a z jednej strony grupe oksymetylenowa wzglednie zeteryfikowana grupe oksymety¬ lenowa albo grupe estru kwasu karbonowe- go, a z drugiej strony — grupe aminoalky¬ lowa wzglednie zabezpieczona grupe ami¬ noalkylowa albo reszte, dajaca sie prze¬ prowadzic w grupe aminoalkylowa, i w tak otrzymanych zwiazkach pirymidynowych ewentualnie obecne grupy okso wzglednie oksy znanymi metodami zastepuje sie wo¬ dorem, a grupe ewentualnie obecna w po¬ lozeniu 5, dajaca sie przeprowadzic w gru¬ pe aminoalkylowa, przeprowadza sie w te grupe w sposób zwykly.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do kondensacji stosuje sie ester kwasu a - oksymetylenobursztynówego wzglednie zeteryfikowana pochodna tego estru.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamien¬ ny tym, ze do kondensacji stosuje sie es¬ ter kwasu octowego, zawierajacy grupe oksymetylenowa albo zeteryfikowana gru¬ pe oksymetylenowa, a prócz tego podsta¬ wiony zeteryfikowana grupa alkylowa. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamien¬ ny tym, ze do kondensacji stosuje sie ester kwasu octowego, zawierajacy grupe oksy¬ metylenowa albo zeteryfikowana grupe oksymetylenowa i ponadto podstawiony grupa acyloaminoalkylowa. 6. Sposób wedlug zastrz. 2, znamien¬ ny tym, ze do kondensacji stosuje sie oksy* metylenodwunitryl wzglednie zeteryfiko- wany oksymetylenodwunitryl i grupe cy- janowa w tak otrzymanej 2 - alkylo - 4 - - amino - 5 - cyjanopirymidynie redukuje sie do grupy aminometylowej. 7. Sposób wedlug zastrz. 2, znamien¬ ny tym, ze do kondensacji stosuje sie ester kwasu a - cyjanooctowego, podstawiony - 14 -rodnikiem estrowym kwasu alkylokarbono- wego. 8. Sposób wedlug zastrz, 1 i 2, zna¬ mienny tym, ze do kondensacji stosuje sie acetoamidyne. 9. Sposób wedlug zastrz, 1, znamien¬ ny tym, ze grupe wodorotlenowa, znajdu¬ jaca sie w zwiazku pirymidynowym w po¬ lozeniu 4, zastepuje sie chlorowcem przez dzialanie chlorowcofosforem, a nastepnie atom chlorowca dzialaniem zwiazku amo¬ niakalnego, zawierajacego co najmniej 1 atom wodoru, zwiazany z atomem azotu, przeprowadza sie w grupe aminowa, przy czym jednoczesnie grupe estrowa kwasu karbonowego w polozeniu 5 przeprowadza sie w grupe amidowa kwasu karbonowe- ga 10. Sposób' wedlug zastrz, 9, znamien¬ ny tym, ze na otrzymany uprzednio zwia¬ zek chlorowcowy dziala sie amoniakiem, wskutek czego chlorowiec zostaje zastapio¬ ny grupa aminowa, a jednoczesnie grupa estrowa kwasu karbonowego w polozeniu 5 zostaje przeprowadzona w grupe amidowa kwasu karbonowego i te grupe amidowa kwasu karbonowego za pomoca reakcji Hoffmanna zastepuje sie grupa aminowa. 11. ¦ Sposób wedlug zastrz. 1, znamien¬ ny tym, ze w wytworzonym zwiazku piry¬ midynowym zeteryfikówana grupe alkylo- wa, znajdujaca sie w polozeniu 5, przez traktowanie kwasem chlorowcowodorowym przeprowadza sie w grupe chlorowcoalky- lowa i te grupe nastepnie przez traktowa¬ nie amoniakiem lub amina pierwszorze- dowa albo drugorzedowa zastepuje sie od¬ powiednia amina, przy czym jednoczesnie atom chlorowca, znajdujacy sie w poloze¬ niu 4 i otrzymany dzialaniem chlorowco- fosforu na odpowiedni oksyzwiazek, zaste¬ puje sie grupa aminowa. 12, Sposób wedlug zastrz. 2, znamien¬ ny tym, ze grupe wodorotlenowa, znajdu¬ jaca sie w polozeniu 5 w odpowiednim zwiazku pirymidynowym, dzialaniem chlorowcofosforu zastepuje sie chlorowcem, który nastepnie dzialaniem srodka reduku¬ jacego zastepuje sie wodbrem, przy czym jednoczesnie redukujd sie grupe alkylokar- bonoestrowa, znajdujaca sie w polozeniu
  5. 5. 13, Sposób wedlug zastrz. 1 i 2, zna¬ mienny tym, ze 4 - amino - 5 - aminoalky- lopirymidyny wzglednie ich sole dzialajac kwasem azotawym przeprowadza sie w od¬ powiednie 4 - amino - 5 - oksyalkylopiry- midyny i oksy - grupe tego zwiazku estryfikuje sie zwyklymi metodami za po¬ moca kwasu, np. chlorowcowodorowego. 14, Odmiana sposobu wedlug zastrz. 13, znamienna tym, ze estry 4 - amino - 5 - - oksyalkylopirymidyny, otrzymywane spo¬ sobem wedlug zastrz, 13, wytwarza) sie tyl¬ ko w jednym zabiegu roboczym dzialajac kwasem azotawym na 4 - amino - 5 - a- minoalkylopirymidyny w obecnosci nad¬ miaru kwasu, np, chlorowcowodorowego, którym nalezy zestryfikowac tworzaca sie przejsciowo grupe 5 - oksyalkylowa. I. G. Farbenindustrie Aktiengesellschaft. Zastepca: M. Skrzypkowski, rzecznik patentowy. Druk L. Boguslawskiego i Ski, Warszawa. PL
PL28219A 1937-03-25 Sposób wytwarzania pochodnych pirymidyny. PL28219B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL28219B1 true PL28219B1 (pl) 1939-04-29

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4379788A (en) 2-Phenyl-pyrimidones
DE3043252C2 (de) Cyclische Acetale von N-Acylglutaminsäure -&amp;gamma;- semialdehyden, Verfahren zu deren Herstellung und ihre Verwendung
JPS6126538B2 (pl)
DE2707268A1 (de) Indol-3-carbaldehyd-oxime und verfahren zu ihrer herstellung
DE2614189A1 (de) Therapeutisch wirksame ureido- und semicarbazido-derivate des tiazols und verfahren zu ihrer herstellung
PL28219B1 (pl) Sposób wytwarzania pochodnych pirymidyny.
PL110872B1 (en) Method of manufacture of novel 4-substituted 3-sulfamoyl-5-pyrrolylalkylbenzoic acids
JPS6029707B2 (ja) 新規イミダゾ−ル化合物,該化合物の合成法および該化合物を用いる銀金属の防錆方法
Yoshino et al. Structure–activity relationships of bioisosteric replacement of the carboxylic acid in novel androgen receptor pure antagonists
US3398155A (en) 2, 6-dichloro-isonicotinamide derivatives and a method for their preparation
DE889445C (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Aminopyrimidinen
US2377395A (en) Pyrimidine derivatives and peocesb
PL88905B1 (pl)
CA1138868A (en) Quinoxaline-di-n-oxide derivatives
DE2162324A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Mercapto-1,3,4-thiadiazolen
AT256863B (de) Verfahren zur Herstellung neuer basischer Derivate des Dihydro-1, 3-benzoxazin-2, 4-dions
US2368336A (en) Disubstituted thiobarbituric acid
US2723978A (en) 2-amino-5-alkenyl-6-phenyl-4-pyrimidols
AT339482B (de) Verfahren zur herstellung neuer organischer amid-verbindungen
DE2546667A1 (de) Neue 2,4-diamino-5-benzylpyrimidine, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
US3342836A (en) 2-(alkoxyalkyl)amino-2-(2-thienyl) cyclohexanone compounds
Turner et al. Preparation and derivatives of N-substituted glycinonitriles
AT230357B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Benzoesäurederivaten
US2585936A (en) Process for the manufacture of diquaternary salts of pyrimidylaminocinnolines
AT267499B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Sulfonamiden und ihren Salzen