PL165630B1 - Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL - Google Patents

Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL

Info

Publication number
PL165630B1
PL165630B1 PL90287502A PL28750290A PL165630B1 PL 165630 B1 PL165630 B1 PL 165630B1 PL 90287502 A PL90287502 A PL 90287502A PL 28750290 A PL28750290 A PL 28750290A PL 165630 B1 PL165630 B1 PL 165630B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
palladium
catalyst
rhodium
lanthanum oxide
discontinuous
Prior art date
Application number
PL90287502A
Other languages
English (en)
Other versions
PL287502A1 (en
Inventor
Mohinder S Chattha
William L H Watkins
Haren S Gandhi
Original Assignee
Ford Motor Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ford Motor Co filed Critical Ford Motor Co
Publication of PL287502A1 publication Critical patent/PL287502A1/xx
Publication of PL165630B1 publication Critical patent/PL165630B1/pl

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/92Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B01D53/94Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
    • B01D53/9445Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC]
    • B01D53/945Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC] characterised by a specific catalyst
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/38Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals
    • B01J23/54Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
    • B01J23/56Platinum group metals
    • B01J23/63Platinum group metals with rare earths or actinides
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02ATECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02TCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
    • Y02T10/00Road transport of goods or passengers
    • Y02T10/10Internal combustion engine [ICE] based vehicles
    • Y02T10/12Improving ICE efficiencies

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

1. Katalizator do dopalania spalin sam ochodo- wych, umieszczony na mechanicznym nosniku z su b - stancja podtrzymujaca bedaca tlenkiem glinowym, znam ienny tym , ze zawiera nieciagla faze tlenku lan- tanowego umieszczona na wymienionej substancji pod- trzymujacej. katalityczne metale szlachetno pallad i rod, przy czym rod stanowi co najwyzej 10% wagowych metali szlachetnych, a pallad stanowi co najmniej 60% wagowych metali szlachetnych, umieszczonych w spo- sób nieciagly bezposrednio na pokryciu wymienionej substancji podtrzymujacej i nieciagla faze dw utlenku tytanu rozmieszczona bezposrednio na kazdej odslonie- tej czastce wymienionego katalitycznego metalu szla- chetnego i tlenku lantanowego. 7. Sposób wytwarzania katalizatora do dopala- nia spalin samochodowych obejmujacy nanoszenie pal- ladu i rodu jako substancji katalitycznie czynnych na nosnik z substancja podtrzymujaca bedaca tlenkiem glinowym, znamienny tym. ze n a podtrzym ujacy tle- nek glinowy naklada sie nieciagla powloke tlenku lan - tan o w eg o po czym s u b s ta n c je p o d trz y m u ja c a zawierajaca tlenek lantanowy impregnuje sie palladem, a nastepnie substancje podtrzymujaca zawierajaca tle- nek lantanowy i pallad impregnuje sie zwiazkiem tyta- noorganicznym z wytworzeniem po ogrzaniu nieciaglej fazy tytanu na odkrytych czesciach pokrytych w sp o só b nieciagly czastkami palladu, tlenku tytanowego i tlenku glinowego i tak otrzymany produkt impregnuje sie ro- dem w ilosci co najwyzej 0.15% m asy katalizatora. PL

Description

Przedmiotem wynalazku jest katalizator do dopalania spalin samochodowych, a dokładniej katalizator o potrójnym działaniu skutecznie przetwarzający węglowodory, tlenek węgla i tlenki azotu oraz sposób wytwarzania tego katalizatora.
Metale szlachetne, w tym pallad i rod, stosowano jako aktywne substancje katalityczne w urządzeniach do dopalania spalin. Jednak pallad jako główny lub jedyny katalizator ma ograniczoną skuteczność działania obejmującą redukcję tlenków azotu w wysokich temperaturach, w których nie sprzyja zbyt dobrze utlenianiu węglowodorów. Przykład zastosowania palladu opisano w opisie patentowym Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 123 391. Możliwości palladu starano się zwiększać wykorzystując inne kosztowne alternatywy, szczególnie stosując inne metale szlachetne, w szczególności rod. Rod stosowano z platyną lub z platyną i palladem, ponieważ rod selektywnie redukuje tlenki azotu przez tlenek węgla do nieszkodliwego azotu w obecności nadmiaru powietrza w odniesieniu do stosunku ilości powietrza do ilości paliwa /A/F/ dostarczanego do katalizatora. Zjawisko obecności nadmiaru tlenu w gazach spalinowych będzie określane dalej mianem ubogich gazów spalinowych i obejmuje stosunek X równy 1,1-1,8. Platyna ulega łatwo spiekaniu w podwyższonych temperaturach w ubogich gazach spalinowych, zmniejszając dostępne pole powierzchni katalizatora. Obecność ubogich gazów spalinowych działa szkodliwie także na rod, ponieważ oddziałuje on z γ-tlenkiem glinowym i dyfunduje weń powodując zmniejszenie aktywności, prawdopodobnie z powodu niedostępności rodu w układzie wylotowym spalin (patrz opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 675 308).
Wynalazek ujawnia, że niewielkie ilości dwutlenku tytanu i rodu dodane w odpowiedni sposób do katalizatora pallad/tlenek lantanowy współdziałają synergicznie zwiększając całkowity efekt katalityczny utleniania i redukcji, szczególnie dla ubogich gazów spalinowych. Dwutlenku tytanu samego, ani w połączeniu z tlenkiem lantanowym nie używano dotychczas jako składnika polepszającego katalizatory. Dołączano dwutlenek tytanu do substancji podtrzymujących katalizator w celu ich stabilizacji, ale nie dopuszczano do udziału w procesie katalitycznym nakładając na niego powłoki innych katalitycznych substancji (patrz opisy patentowe Stanów Zjednoczonych Amerylci nr 4 504 598 i'4 123 391). W pewnych przypadkacłi dwutlenek tytanu nakładano na substancję podtrzymującą w dużych ilościach przed pokryciem go materiałem katalitycznym (patrz opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 350 613). Dwutlenek tytnyu nakładano w zawiesinie na substancje zawieraj ące w przewodzi5 metale szlachetne, w tym pallad, w postaci cienkiej warstwy (o grubości około 0,0762. 10'3- 0,254.10'3 w), aby zwiększyć toleran cję katalizatora utlenian ia na ołów (patro opte patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 650 782). Taka struktura katalizatora nie rn^a na celu osiągnięcia polepsze^h procesów redu kcji, dwutlenek tytanu nie działa jako katalimator redukcji i nie stwierdzono katalitycznego efektu cyneagicznego pomiędzy dwutlenkiem tytanu i palladem.
Tlenek lantanowy proponowano jako stabilizator substratów podobnie jak inne tlenki metali ziem rzadkich (patrz opisy patentowe Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 624 941 i 4 283 308). Według tych opisów ttenek lwntaSowy rozprowadzn s^ w postaci spi ekarwgo proszku na substancji podtrzymującej, takiej jak tlenek glinowy, tlenek lantanowy wraz z substancją podtrzymującą pokrywa się następnie jednym lub kilkoma metalami szlachetnymi. Nie przypisywano żadnej aktywności katalitycznej obecności tlenku lantanowego. Opis patentowy Stanów Zjndnoczonych Ameryk i nr 4 791 09)1 opisuje, że zdyspergowanie tlenku lantannwego na tlenku glinowym w postaci małych cząstek dawało mniejszą interferencję z aktywnością metalu szlachetnego niż w przypadku dyspersji o większych rozmiarach cząstek, ale nie docenia aktywności tlenku lantanowego w kierunku synergicznego współdziałania katalizatora z metalu szlachetnego i nieszlachetnego.
Przedmiotem wynalazku jest katalizator do dopalania spalin samochodowych oraz sposób jego wytwamzania, w którym wyko-zym-ije się pallad l rod jako katalin'rzne mytale szlachetne oraz tlenek lantanomk i dwutlenek tytanu jako katalizatory z metali nikcjlacaetnkca w unikatoteej kombinacji i w unikatowy sposób. Struktura katalizatora do dopalania spalin samorhodomyra umieszczonego na mechanicznym nośniku z substancją podtrzymującą będącą głównie tlenkiem glinowym zawiera: (a) nieciągłą powłokę tlenku lantanowego na substancji ondiizkulującej; (b) aataliturzae składnik z metali szlachetnyrh, palladu i rodu, gdzi e rodu net co najwyżej 10%% ilości palladu, a pallad ctaukwl co najmniej 60% masy metal i szlarhetuk.eC,
1(55 <630 umieszczony w sposób nieciągły na substancji podtrzymującej: (c) katalityczny składnik z metali nieszlachetnych będący tlenkiem tytanu umieszczony w sposób nieciągły bezpośrednio na katalitycznym składniku z metalu szlachetnego i tlenku lantanowego.
Unikatowe współdziałanie pomiędzy nieciągłymi złożami krystalitów dwutlenku tytanu i Pd + La2O3 prowadzi do polepszenia wydajności konwersji ubogich gazów spalinowych zarówno w niższych, jak i w wyższych temperaturach konwersji.
Termin substancja podtrzymująca stosuje się w niniejszym opisie do substancji o dużym polu powierzchni na jednostkę objętości, do której dobrze przywierają metale szlachetne. Termin nośnik oznacza substancję o względnie małym polu powierzchni na jednostkę objętości, do której metale szlachetne nie przywierają lub przywierają słabo. Termin katalizator i struktura katalityczna oznacza połączenie substancji podtrzymującej, tlenku lantanowego, szlachetnych składników katalitycznych i dwutlenku tytanu, a nie obejmujące nośnika.
Zaleca się, aby cząstki tlenku glinowego wytrącać z zawiesiny tlenku glinowego i cząstki takie powinny stanowić co najmniej 50% wagowych katalizatora. Tlenek lantanowy najlepiej wytrącać z azotanu lantanowego i powinien on być obecny w katalizatorze w ilości 2-30% wagowych. Pallad najlepiej wytrącać z azotanu palladowego i powinien on być obecny w katalizatorze w ilości 0,05-5% wagowych względem całości katalizatora, natomiast rod osadza się w ilości 0,08-1,5% wagowych względem całości katalizatora. Nieciągłą fazę dwutlenku tytanu wytwarza się z tytanianu organicznego i stanowi on do 8% masy katalizatora, i co najwyżej 40% pola powierzchni każdej odkrytej cząstki związku katalitycznego z metali szlachetnych powinno być pokryte nieciągłą fazą dwutlenku tytanu.
Sposób według wynalazku polega na tym, że (a) nieciągłe pokrywa się podtrzymujący tlenek glinowy tlenkiem lantanowym, (b) impregnuje się pokrytą substancję podtrzymującą składnikiem z metali szlachetnych którego głównym składnikiem jest pallad, a w mniejszej części rod do wytworzenia nieciągłej fazy na tlenku lantanowym i substancji podtrzymującej; (c) impregnuje się powleczoną substancję podtrzymującą i metal szlachetny związkiem tytanoorganicznym i ogrzewa się tak impregnowany związek w celu otrzymania nieciągłej fazy dwutlenku tytanu na nieciągłych fazach tlenku lantanowego i metalu szlachetnego. Nieciągłość warstwy tlenku lantanowego osiąga się przez wytrącenie z roztworu nieorganicznego związku krystalicznego, który nie rozkłada się równomiernie na tlenku glinowym. Maksymalne rozproszenie na tlenku glinowym uzyskuje się przy ilości do 15% wagowych tlenku lantanowego.
Wynalazek przedstawiony jest bliżej na rysunku, na którym fig. 1 przedstawia schematycznie rozkład odłożonego tlenku lantanowego rodu, palladu i dwutlenku tytanu fig. 2-7 ilustruje graficznie procentową wydajność konwersji w funkcji λ (wskaźnika stosunku A(F) dla różnych kombinacji zawartości rodu, dwutlenku tytanu, tlenku lantanowego i palladu; fig. 8-9 ilustrują graficznie procentową wydajność konwersji w funkcji temperatury gazów spalinowych dla różnych kombinacji zawartości rodu, dwutlenku tytanu, tlenku lantanowego i palladu.
Katalizator do dopalania spalin samochodowych według wynalazku powinien być stosowany na mechan icz nym nośniku i zawiercć: (a) substancju pockrzymującą będącą tlenkiem glinowym: (b) ocaCzony na nim w sposób meci.gty tlenek lantacowy: (c) pallad umieszczony w ^orób mecią^y na zawierającej tlenek tomanow y substancji podtrzymującej: (d) nieciągłą fazę Owiitltmku tytanu natażoną na substac cję podtwzy mującą zawiorającą wymieniccw pallad i tleiiek ltrntmKwy; i ne) rod nałożony w sposób cicciągty na substancję poCffzymuCącą zawierają ą w ymieiiiony dwutlenek tytanu, pallad i tlenek lantacowy, ptzy czym ilość wymienionego radli ccj najwyżej 10% wago wych ilości wy miemoneyo pzIIzCu.
Nośmk mechroiczny powinien najlepiej ażocowić monolityczną strukturę ailikztową (np. kordieryt), choć jej kOnfigurαcfα nienest krytyczna Olw katalinotora według; wynalazku. Objętość ^rakhMW rn^mka mienzy się jego eewnętrznyirm wymiarami. Obj ętość mi0roaotóo' substanc^ silikatowej powm na być względn ie mnła, a obbętość makroporóiw powinny się w co najmniej 90% makropow o średclcach pow yżoj 2.10'7 m. Po ta aowierącćni nośnika , w ^^^ieństwie do ^bskancji tworzącej strukturo, powiccz być maSaymtιlcie spójno z ogrzoiczeeiami ^dwu cn iema w kOc0rąInym zastosowaniu w^adu katalitycznego według wvoalanku. WskaZirne j^t, aby aowirrkcćbi atrukjurw monontwczkaj wynosiło 50-1000 m2 cz litr atrukjury
MrcOług aOmiZ aj .d^cj1 N2 Gęstość kąmóreo awwincz być maksymalnie spójna z ąażanicze165 630 niami spadku ciśnienia i zaleca się, aby wynosiła 31.104 - 124.104 komórek na metr kwadratowy przekroju struktury.
Tlenek glinowy musi być dominującym lub jedynym składnikiem substancji podtrzymującej (ponad 50% wagowych) ze względu na wysokie pole powierzchni, silną adhezję i słabe oddziaływanie z metalami szlachetnymi. Pożądane jest sporządzenie zawiesiny substancji podtrzymującej przez dodanie roztworu azotanu lantanowego w wodzie do cząstek tlenku glinowego typu γ lub a. Cząstki tlenku glinowego pokryte tlenkiem lantanowym tworzą się po osuszeniu (12 godzin w temperaturze 110°C) i wyprażeniu (16 godzin w temperaturze około 700°C) takiej zawiesiny. Krystalityczny tlenek lantanowy nie wytworzy ciągłej powłoki, ale raczej kieszenie oddzielnych cząstek lub plamy tlenku lantanowego.
Tak osuszone i wyprażone cząstki otrzymują następnie nieciągłe powłoki palladu, dwutlenku tytanu i rodu i zostaną użyte jako powłoka na nośniku lub opisanej powyżej strukturze monolitycznej.
Pallad nakłada się dodając rozcieńczony roztwór azotanu palladowego (zawierający około 0,5 g/l palladu) do cząstek tlenku glinowego pokrytych tlenkiem lantanowym; mieszaninę suszy się (12 godzin w temperaturze 110°C) i praży (16 godzin w temperaturze około 650°C) otrzymując pokryty w sposób nieciągły palladem i tlenkiem lantanowym tlenek glinowy.
Mieszaninę tę impregnuje się następnie butanolanem tytanu rozpuszczonym w etanolu, suszy w temperaturze około 100°C przez około 12 godzin i wypraża etapami.
Tę ostatnią mieszaninę impregnuje się następnie 0,1% rodu zwilżając ją do naturalnej wilgotności roztworem azotanu rodowego. Substancję suszy się następnie w temperaturze około 100°C przez około 12 godzin i wypraża się w temperaturze około 600°C przez około sześć godzin.
Figura 1 przedstawia produkty rozkładu cieplnego każdego dodatku katalitycznego w celu ukazania rozkładu krystalitów. Cząstki tlenku glinowego zwilżone azotanem lantanowym wypraża się przez około 16 godzin w temperaturze około 700°C wytwarzając odrębne krystality tlenku lantanowego. Zwilżoną azotanem palladowym mieszaninę tlenków lantanowego i glinowego ogrzewa się · na powietrzu wytwarzając oddzielne krystality palladu na/lub wokół tlenków lantanowego i glinowego. Zwilżenie nieciągłych krystalitów tlenku lantanowego o Pd związkiem tytanoorganicznym i ogrzanie ich powoduje wzrost TiO2 na/lub w sąsiedztwie cząstek Pd, które występują z kolei na/lub obok krystalitów tlenku lantanowego. Kolejne zwilżenie związkiem rodu powoduje utworzenie nieciągłych krystalitów rodu na/lub obok pozostałych krystalitów w wyniku ogrzewania. Nieregulamości struktury γ-tlenku glinowego, takie jak odsłonięte powierzchnie krystalograficzne, warstwy zanieczyszczeń lub szorstkość wynikająca z geometrii jąder krystalizacji, zmniejszają siłę przylegania Pd i γ-tlenku glinowego i stwarzają warunki jeszcze większej nieciągłości rozłożenia cząstek Pd.
Specjalnie pokryte rodem, dwutlenkiem tytanu, palladem i tlenkiem lantanowym cząstki tlenku glinowego można umieścić na monolitycznym nośniku w j akikolwiek znany czy wygodny sposób. Typowym sposobem jest zanurznnii^ nośnika w znwiesini^ takich powlanzonych cząstek tlenku ziieohhgoi aby utwomz^y one powlekę w postaci wakdawz o grubości około 0,0762.10k - 0,25440^ m. Jest także wdaayane, pby osadzone cząs^i znaOzowały się na moeolityc2nym nośniku w ilości od około 14,13 do około 353,36 kg na metr sześcienny nośnika, gdzie objętość mienzy się zewnętrznymi wymiarami yłonoli-yąznzj straktury nośnika.
Aliemkihwaiee y^c i^te fazy demlon Omanowego i pallydu można umieścić bezpośrednio na pokrytej np^i^2^^^i^io niec^m ghyowym situkturzo monohtyazu emjao piyrwśąą niecipołr fanę, n η ι^Ι;.^ dwułlekek tytagu ΐ rhZy nakiadar e apolmytyąwn j anadpm strukunie.
Pigled ziudi wy^ępowta w kotaiieatonτ w tloścl zo najmnlea ems waaowych metali szlachemych yodanhyh (do owal i zwio^. Plaayna móe występować w tych metalach sotachetnyah w itąśk-no hkoOd 45%.
ci ideimala oaza %wutlenku tytanu składa się z T1O2 (trwała forma tlenku), ale inne formy, takiejN TiO, TifO3, T13O5 e TiuO mogą bya obscnz w iiości me a% . Dw fOrmek
-.Ι^ u możos tanowi ć 0,1-8 % masm Oztabzćtork, n khΓzyatąi e 0, 1 ^^,ta£r? ąatZowit2j m asw iakinkk katalizytażt. Ntnciogłość faey ywutlanku antanu aznazza, ne faza p0%ywa ow wjęmej z iż 40%, aaanyatnłe 2 -20% odOry tfa powiarzenai azlneaełnegą meżetu z p£^Oli^i^v^. aeśli wyw^^ż Ti%2 ałzzyraeza 2-2 wegowyza, faza wekazune pzwce ci ngło omszaru i poganrza i pow anie wodajToić
165 630 konwersji. Jeśli zawartość ta jest mniejsza niż 0,1% wagowego, zdolność TiO2 do dostarczania tlenu do Pd staje się pomijalna i także wpływa na wydajność konwersji. Wydajność naturalna oznacza tutaj, że większość, jeśli nie całość roztworu została zaabsorbowana przez mieszaninę pozostawiając tylko niewielką warstwę.
Rod musi występować w niewielkiej ilości, rzędu 0,08-1,5% masy katalizatora, i nie powinien przekraczać 10% wagowych ilości palladu obecnego pośród innych metali szlachetnych. Pallad powinien występować w ilości 0,05-5,0% wagowego katalizatora. Jeśli ilość palladu lub rodu jest jest mniejsza od podanych w procentach wagowych minimów, zdolność utleniania węglowodorów i redukcji tlenku azotu zlegnie znacznemu zmniejszeniu. Jeśli ilość palladu lub rodu przekracza maksymalne zawartości procentowe, użyte metale szlachetne stają się bardzo kosztowne, a przy pewnych zawartościach procentowych powłoki staje się zbyt ciągła, obniżając wydajność katalizatora według wynalazku.
Synergiczny efekt w aktywności katalizatora według wynalazku jest prawdopodobnie związany po pierwsze ze zdolnością tlenku lantanowego do dostarczania dodatkowego wodoru redukującego tlenki azotu, a po drugie z obecnością dwutlenku tytanu, który jest tlenkiem ulegającym redukcji i pozwala palladowi i rodowi na wydajniejsze utlenianie i redukcję. Zjawisko to zachodzi mimo obecności mniejszych ilości rodu i palladu, niż w dotychczasowych katalizatorach o porównywalnej wydajności.
Sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych według wynalazku polega na tym, że: (a) pokrywa podtrzymujący tlenek glinowy tlenkiem lantanowym: (b) impregnuje się roztworem związku palladu powłoki tworząc fazę nieciągłą na produkcie z etapu (a) 4- (c) impregnuje się produkt z etapu (b) związkiem tytanoorganicznym z wytworzeniem po ogrzewaniu nieciągłej fazy tlenku tytanu na odkrytych częściach tego produktu; i (d) impregnuje się produkt z etapu (c) rodem do naturalnej wilgotności w celu wytworzenia na nim po ogrzaniu nieciągłej fazy.
W celu pokrycia podtrzymującego tlenku glinowego impregnuje się go roztworem związku lantanu (np. azotanem lantanowym), następnie suszy i praży do wykrystalizowania tlenku lantanowego. Pokrytą substancję impregnuje się następnie roztworem azotanu palladowego, całość suszy i praży do wykrystalizowania nieciągłej fazy palladu. Pallad występuje w kontrolowanej ilości 0,05-5,0% wagowych masy katalizatora.
Zawierającą pallad mieszaninę tlenku glinowego i lantanowego impregnuje się następnie roztworem butanolanu tytanu w ilości około 0,56 g powyższego rozpuszczonego w 15 ml etanolu. Związek tytanoorganiczny wybiera się z grupy organicznych tytanianów. Zalecanym związkiem jest butanolan, o wzorze Ti/OC4H9-n/4. Równoważnych mu jest wiele alkoholanów tytanu. Związki tytanoorganiezre, w szczególności butanolan tytanu, rozkładają się w niższych temperaturach, znacznie poniżej temperatury rozkładu azotanu palladowego. Związek tytanoorganiczny stosuje się rozpuszczając go w cieczy dla zwilżenia materiału złożonego z tlenku glinowego, tlenku lantanowego i palladu i zwilżony materiał ten podaje się wyprażaniu w temperaturze 400-600°C przez 4-12 godzin. Wyprażenie to powinno przebiegać najlepiej etapami obejmując ogrzewanie w temperaturze 250-280°C. przez 1,5 do 2,5 godziny i następnie ogrzewanie w temperaturze 400-600°C przez 5-10 godzin.
Ilość związku tytanoorganicznego wprowadzanego na katalizator musi się mieścić w operacyjnym zakresie 0,1-8% wagowych masy katalizatora, a korzystnie 0,1 -2,0%. Jeśli związku tytanowego będzie mniej niż 0,1% aktywność katalizatora wzrośnie niezauważalnie. Jeśli zawartość związku tytanu przekroczy 8% aktywność katalityczna palladu i rodu zmaleje wskutek pokrycia przez tlenek tytanu zbyt dużej części powierzchni palladu i przysłonięcia go.
Rod podaje się katalizator zwilżając pokryty substrat roztworem azotanu rodowego w ilości około 0,1%. Zwilżoną substancję suszy się w temperaturze 100°C przez 120 godzin i w temperaturze 600°C przez 6 godzin otrzymując nieciągłe krystality rodu.
Dwutlenek tytanu działa katalitycznie w połączeniu z palladem, rodem i tlenkiem lantanowym zarówno przy redukcji, jak i utlenianiu samochodowych gazów spalinowych. Dwutlenek tytanu w swojej nieciągłej konfiguracji działa w warunkach deficytu tlenu w gazach spalinowych tworząc trójtlenek tytanu i dodatkową ilość tlenu. Można to opisać równaniem reakcji: 2 TiO2 -» Ti2O? + 1/2 O2. W warunkach lokalnego nadmiaru tlenku w gazach spalinowych występują
165 630 warunki redukujące, gdy trójtlenek tytanu łączy się z tlenem dając dwutlenek tytanu według wzoru: Ti2O3 + 1/2O2 -> 2TiO3.
Aby wykazać ważność i wyjątkowość procesu i odchyleń w składach chemicznych, sporządzono kilka próbek i poddano je działaniu gazowych spalin.
Przykład 1.
Próbkę 1, reprezentującą zalecany sposób realizacji wynalazku, przygotowano impregnując γ-tlenek glinowy (rozmiary cząstek 20-40 mesh) do naturalnej wilgotności roztworem azotanu lantanowego wytwarzając mieszaninę tlenku glinowego z tlenkiem lantanowym (42,5g γ-tlenku glinowego umieszczono w naczyniu porcelanowym i dodano roztwór 8,4g azotanu lantanowego w 56 ml wody). Całość suszono przez noc (12 godzin) w temperaturze 100°C i prażono w temperaturze 700°C przez 16 godzin. Dla potrzeb tego przykładu i innych, w których występuje nieciągła faza palladu, 6 ml roztworu azotanu palladowego (83,5 g/l) rozcieńczono do objętości 56 ml w celu otrzymania roztworu zawierającego 0,5g palladu. Do roztworu dodano cząstki tlenku glinowego z tlenkiem lantanowym i dokładnie wymieszano. Mieszaninę osuszono i wyprażono w podobny sposób. Dla potrzeb tego przykładu i innych, w których występuje nieciągła faza dwutlenku tytanu, utworzono roztwór 0,56g butanolanu tytanu w 15 ml etanolu i dodano do niego 5g 15% mieszaniny tlenku lantanowego z tlenkiem glinowym. Całość starannie wymieszano. Umieszczono ją w piecu w temperaturze 100°C i mieszano co pewien czas dla osiągnięcia jednorodności. Całość suszono w temperaturze 100°C przez noc. Następnie ogrzewano mieszaninę w temperaturze 280°C przez godzinę i w temperaturze 600°C przez 6 godzin. Dla potrzeb tego przykładu i innych, w których występuje nieciągła faza rodu, 4g pokrytych cząstek impregnowano 0,1% rodu (0,3 ml, roztwór 0,013888 g/l) do naturalnej wilgotności i suszono w temperaturze 100°C przez noc. Całość prażono w temperaturze 600°C przez 6 godzin.
Tę próbkę, jak i inne w niniejszym opisie, poddano testowi aktywności katalitycznej przez poddanie działaniu sztucznie otrzymanych gazów spalinowych w celu oceny stopnia utleniania węglowodorów i tlenku węgla oraz redukcji tlenków azotu. Gaz w reaktorze przepływowym zawierał 1% H2, 1000 ppm NO przy szybkości objętośaiowej 30.103 na godzinę dla testu NOX, oraz 500 ppm C3H8 i 2% O 2 przy 30.10y na godzinę dla testu węglowodorowego.
Pr pyklad 11.
Próbkę 2 przygotowano tak samo, jak próbkę 1 pomijając rod. Jak widać z fig. 3, próbka ta wykazywała słabą redukcję NO, ale podobne utlenianie węglowodoru i CO w porównaniu z wynikami z fig. 2 dla zalecanego sposobu realizacji. Znacznie większa była ilość wytworzonego amoniaku.
Przykład 111. Próbkę 3 przygotowano tylko z rodem na tlenku glinowym, eliminując tlenek lantanowy, pallad i dwutlenek tytanu. Jak widać z fig. 4, redukcja NO była podobna jak dla zalecanego sposobu realizacji z fig. 2, ale utlenianie węglowodoru było gorsze, a utlenianie tlenku węgla słabsze w warunkach bogatych gazów spalinowych. Również wyższe w porównaniu z zalecanym sposobem realizacji było wytwarzanie amoniaku.
PrcykJad 1V.
Próbkę 4 przygotowano podobnie, jak próbkę 1, bez dwutlenku tytanu i rodu. Wyniki pokazane na fig. 5 wskazują na redukcję NO gorszą niż nawet na fig. 3 i nadal znaczne wytwarzanie amoniaku. Nie tylko redukcja tlenku azotu zachodzi słabiej z powodu braku rodu, ale też brak dwutlenku tytanu powoduje gorsze dopalanie ubogich gazów spalinowych (stosunek λ, czyli A/F wyższy od stechiometrycznego).
P r y y A/ a w V.
Próbkę 5 przygotowano tak jak próbkę 1 eliminując dwutlenek tytanu i tlenek lantanowy; spowodowało to pogorszenie redukcji NO, zarówno dla bogatych gazów spalinowych, jak i w warunkach nadmiaru tlenu, jak to pokazuje fig. 7.
Aby zilustiować wy dakność kozwersji tlenku azotu w funkcji temperatury konwersji, fig. 8 pokazuje wyniki przebiegów dla niektórych opisanych powyżej próbek. Widać z niej, że nieobecność dwutlenku tytanu lub rodu (odpowiednio krzywe 61 i 60) pogarsza wyniki, w porównaniu z zalecanym sposobem realizacji ukazanym krzywą 62. Jednoczesna nieobecność dwutlenku tytanu i rodu (krzywa 65) lub nieobecność tlenku lantanowego (krzywa 63) wskazuje
165 630 na inne pogorszenie wydajności. Sam pallad (krzywa 64) lub rod (krzywa 66) wykazują odpowiednio słabe utlenianie lub słabą redukcję. Aby zilustrować wydajność konwersji węglowodorów w funkcji temperatury konwersji, fig. 9 pokazuje wyniki przebiegów dla niektórych opisanych próbek. Nieobecność rodu i/lub lantanu (krzywa 68) daje słabsze utlenianie węglowodoru niż w przypadku zalecanego sposobu realizacji (krzywa 67). Krzywa 69, związana z nieobecnością dwutlenku tytanu, rodu i tlenku lantanowego wskazuje na najgorszą wydajność konwersji węglowodoru.
j
165 630
165 630
165 630
Rh
Ti02
U>203
Pd
165 630
165 630
165 630
165 630
Azotan lantanowy
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 90 egz.
Cena 10 000 zł

Claims (11)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Katalizator do dopalania spalin samochodowych, umieszczony na mechanicznym nośniku z substancją podtrzymującą będącą tlenkiem glinowym, znamienny tym, że zawiera nieciągłą fazę tlenku lantanowego umieszczoną na wymienionej substancji podtrzymującej, katalityczne metale szlachetne pallad i rod, przy czym rod stanowi co najwyżej 10% wagowych metali szlachetnych, a pallad stanowi co najmniej 60% wagowych metali szlachetnych, umieszczonych w sposób nieciągły bezpośrednio na pokryciu wymienionej substancji podtrzymującej i nieciągłą fazę dwutlenku tytanu rozmieszczoną bezpośrednio na każdej odsłoniętej cząstce wymienionego katalitycznego metalu szlachetnego i tlenku lantanowego.
  2. 2. Katalizator według zastrz. 1, znamienny tym, że rod stanowi 0,8-1,5% masy katalizatora.
  3. 3. Katalizator według zastrz. 1, znamienny tym, że nieciągła faza dwutlenku tytanu stanowi 0,1-2,0% masy katalizatora.
  4. 4. Katalizator według zastrz. 1, znamienny tym, że tlenek lantanowy stanowi do 30% masy katalizatora.
  5. 5. Katalizator do dopalania spalin samochodowych mający substancję podtrzymującą będącą tlenkiem glinowym, znamienny tym, że zawiera nieciągłą fazę tlenku lantanowego umieszczoną na substancji podtrzymującej, pallad umieszczony w sposób nieciągły na pokrytej substancji podtrzymującej, występujący w ilości 0,05-5,0% masy katalizatora, nieciągłą fazę dwutlenku tytanu nałożoną na wymienioną substancję podtrzymującą pokrytą palladem i tlenkiem lantanowym, rod umieszczony w sposób nieciągły na pokrytej dwutlenkiem tytanu, palladem i tlenkiem lantanowym substancji podtrzymującej, przy czym rod stanowi co najwyżej 10% masy palladu.
  6. 6. Katalizator według zastrz. 5, znamienny tym, że nieciągła faza dwutlenku tytanu stanowi 0,1-2,0% masy katalizatora.
  7. 7. Sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych obejmujący nanoszenie palladu i rodu jako substancji katalitycznie czynnych na nośnik z substancją podtrzymującą będącą tlenkiem glinowym, znamienny tym, że na podtrzymujący tlenek glinowy nakłada się nieciągłą powłokę tlenku lantanowego po czym substancję podtrzymującą zawierającą tlenek lantanowy impregnuje się palladem, a następnie substancję podtrzymującą zawierającą tlenek lantanowy i pallad impregnuje się związkiem tytanoorganicznym z wytworzeniem po ogrzaniu nieciągłej fazy tytanu na odkrytych częściach pokrytych w sposób nieciągły cząstkami palladu, tlenku tytanowego i tlenku glinowego i tak otrzymany produkt impregnuje się rodem w ilości co najwyżej 0,15% masy katalizatora.
  8. 8. Sposób według zastrz. 7, znamienny tym, że pallad dodaje się w postaci rozcieńczonego roztworu azotanu palladowego z taką ilością kwasu, aby uzyskać wartość pH 3-5 i wilgotność naturalną, a po osuszeniu substancji podtrzymującej zwilżonej tym kwasem złożony materiał wypraża się w temperaturze z zakresu 450-650°C.
  9. 9. Sposób według zastrz. 7, znamienny tym, że związek tytanoorganiczny rozpuszcza się w cieczy w celu zwilżenia tego złożonego materiału i zwilżony materiał wypraża się w temperaturze 400-600°C przez 4-12 godzin.
  10. 10. Sposób według zastrz. 9, znamienny tym, że wymienione wyprażanie przeprowadza się etapami obejmując ogrzewanie w temperaturze 250-280°C przez 1,5 do 2,5 godziny i następnie ogrzewanie w temperaturze 400-600°C przez 5-10 godzin.
  11. 11. Sposób według zastrz. 9, znamienny tym, że jako związek tytanoorganiczny stosuje się butanolan tytanu.
    * * *
    165 630
PL90287502A 1989-11-22 1990-10-25 Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL PL165630B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US07/440,526 US4992405A (en) 1989-11-22 1989-11-22 Three-way catalyst for automotive emission control and method of making the catalyst

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL287502A1 PL287502A1 (en) 1991-07-29
PL165630B1 true PL165630B1 (pl) 1995-01-31

Family

ID=23749108

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL90287502A PL165630B1 (pl) 1989-11-22 1990-10-25 Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL

Country Status (9)

Country Link
US (1) US4992405A (pl)
EP (1) EP0430436B1 (pl)
JP (1) JPH03169343A (pl)
AU (1) AU630520B2 (pl)
BR (1) BR9005692A (pl)
CA (1) CA2026405A1 (pl)
DE (1) DE69009408T2 (pl)
HU (1) HU212248B (pl)
PL (1) PL165630B1 (pl)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5102853A (en) * 1989-11-22 1992-04-07 Ford Motor Company Three-way catalyst for automotive emission control
US5139994A (en) * 1990-11-28 1992-08-18 Ford Motor Company Low temperature light-off platinum catalyst
US5212142A (en) * 1991-11-04 1993-05-18 Engelhard Corporation High performance thermally stable catalyst
US5856263A (en) * 1992-08-28 1999-01-05 Union Carbide Chemicals & Plastics Technology Corporation Catalysts comprising substantially pure alpha-alumina carrier for treating exhaust gases
US9914095B1 (en) 2017-02-08 2018-03-13 Ford Global Technologies, Llc Catalyst for automotive emissions control
US20200030776A1 (en) * 2018-07-27 2020-01-30 Johnson Matthey Public Limited Company Twc catalysts containing high dopant support
WO2022172804A1 (ja) * 2021-02-10 2022-08-18 株式会社キャタラー 通電加熱式排ガス浄化触媒システムおよび排ガス浄化方法
US11986802B2 (en) 2021-08-31 2024-05-21 Johnson Matthey Public Limited Company Transition metal incorporated alumina for improved three way catalysts

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5252193A (en) * 1975-10-23 1977-04-26 Toyota Motor Corp Catalyst for purifying exhaust gas from cars
GB2027358B (en) * 1978-07-12 1983-04-27 Nippon Catalytic Chem Ind Exhaust gas purification catalysts
US4350613A (en) * 1980-03-11 1982-09-21 Matsushita Electric Industrial Company, Limited Catalyst for purifying exhaust gases and method for manufacturing same
CA1213874A (en) * 1983-05-12 1986-11-12 Tomohisa Ohata Process for producing honeycomb catalyst for exhaust gas conversion
US4675308A (en) * 1984-06-14 1987-06-23 Engelhard Corporation Three-way catalyst for lean operating engines
DE3436400A1 (de) * 1984-10-04 1986-04-17 Doduco KG Dr. Eugen Dürrwächter, 7530 Pforzheim Verfahren zum herstellen eines katalysators fuer die reinigung der abgase von verbrennungskraftmaschinen
US4650782A (en) * 1984-11-21 1987-03-17 Allied Corporation Lead-tolerant catalyst for treating exhaust gas in the presence of SO2
US4868148A (en) * 1987-08-24 1989-09-19 Allied-Signal Inc. Layered automotive catalytic composite
US4791091A (en) * 1987-09-30 1988-12-13 Allied-Signal Inc. Catalyst for treatment of exhaust gases from internal combustion engines and method of manufacturing the catalyst
US4868149A (en) * 1988-05-23 1989-09-19 Allied-Signal Inc. Palladium-containing catalyst for treatment of automotive exhaust and method of manufacturing the catalyst

Also Published As

Publication number Publication date
EP0430436A2 (en) 1991-06-05
US4992405A (en) 1991-02-12
HU212248B (en) 1996-04-29
HUT56007A (en) 1991-07-29
DE69009408D1 (de) 1994-07-07
CA2026405A1 (en) 1991-05-23
PL287502A1 (en) 1991-07-29
AU630520B2 (en) 1992-10-29
HU906541D0 (en) 1991-04-29
EP0430436A3 (en) 1991-08-14
EP0430436B1 (en) 1994-06-01
BR9005692A (pt) 1991-09-17
DE69009408T2 (de) 1994-10-06
AU6672990A (en) 1991-05-30
JPH03169343A (ja) 1991-07-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4587231A (en) Method of producing monolithic catalyst for purification of exhaust gas
DE50106490T2 (de) Einschichtiger Hochleistungskatalysator
DE60111282T2 (de) Seltene Erde enthaltende Dreiwegkatalysatoren
KR910004071B1 (ko) 배기가스 정화용 촉매
US4985387A (en) Catalyst supports/catalysts for the treatment of vehicular exhaust gases
KR890001301B1 (ko) 배기가스 정화용 일체 구조형 촉매의 제조방법
US20020039549A1 (en) Exhaust-gas purification catalyst to be used close to the engine and process for its production
PL165612B1 (pl) Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL
US4910180A (en) Catalyst and process for its preparation
DE60316065T2 (de) Katalysator zum Reinigen von Abgasen
CZ100498A3 (cs) Katalyzátor výfukových plynů pro auta a způsob jeho výroby
US20160236148A1 (en) Zoned catalytic converters for gasoline engines with reduced rhodium content
EP1771383A2 (en) Zirconia core particles coated with ceria particles, production process thereof and exhaust gas purifying catalyst
EP3581268A1 (en) Exhaust gas purifying catalyst composition, method for producing same and exhaust gas purifying catalyst for automobiles
DE102018100081A1 (de) Ein lösungsbasierter ansatz zur herstellung von porösen beschichtungen für sinterresistente katalysatoren
KR960011048B1 (ko) 알루미나를 함유하는 열 안정화 촉매
US5922294A (en) High surface area, thermally stabilized titania automotive catalyst support
PL165630B1 (pl) Katalizator i sposób wytwarzania katalizatora do dopalania spalin samochodowych PL
US10220373B2 (en) Carrier for exhaust gas purification catalyst
EP1796833B1 (en) Exhaust gas cleaning catalyst, exhaust gas cleaning device, and system comprising internal combustion engine
WO2019167515A1 (ja) 排ガス浄化用三元触媒及びその製造方法、並びに一体構造型排ガス浄化用触媒
AU630521B2 (en) Three-way catalyst for automotive emission control
WO2016149367A1 (en) Catalytic converters for gasoline engines with reduced rhodium content
MX2007000657A (es) Metodo y dispositivo para la oxidacion y reduccion catalitica de gases y vapores con compuestos cristalinos de metales pesados y tierras raras.
JP3222184B2 (ja) 排ガス浄化用触媒の製造方法