PL147855B1 - Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones - Google Patents

Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones Download PDF

Info

Publication number
PL147855B1
PL147855B1 PL1985255423A PL25542385A PL147855B1 PL 147855 B1 PL147855 B1 PL 147855B1 PL 1985255423 A PL1985255423 A PL 1985255423A PL 25542385 A PL25542385 A PL 25542385A PL 147855 B1 PL147855 B1 PL 147855B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
model
groups
dimethylamino
pyrido
lower alkyl
Prior art date
Application number
PL1985255423A
Other languages
English (en)
Other versions
PL255423A1 (en
Original Assignee
Robins Co Inc A H
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Robins Co Inc A H filed Critical Robins Co Inc A H
Publication of PL255423A1 publication Critical patent/PL255423A1/xx
Publication of PL147855B1 publication Critical patent/PL147855B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/79Acids; Esters
    • C07D213/80Acids; Esters in position 3
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/81Amides; Imides
    • C07D213/82Amides; Imides in position 3
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D267/00Heterocyclic compounds containing rings of more than six members having one nitrogen atom and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D267/02Seven-membered rings
    • C07D267/08Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4
    • C07D267/12Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4 condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D267/14Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4 condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with one six-membered ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób wytwarzania aromatycznych 1,4-oksazepinonów i tionów, w których grupa aromatyczna jest polaczona z oksazepine i kazdy skladnik tym samym ma dwa wspólne atomy wegla, pierscien oksazepinowy ma grupe ok$o lub tiokso przy atomie wegla sesiadujecym z jednym ze wspólnych atomów wegla i atom wegla w pozycji trzy od grupy okso lub tiokso podstawiony jest krótko lancuchowe grupe aminoalkilowa, lub heterocykloaminoalkilo- we. W procesie wykorzystuje sie chlorowcoaromatyczne karboksylany w reakcji z niektórymi alkanoloaminami. Oksazepinony i oksazepinotiony wytwarzane sposobem wedlug wynalazku se stoso¬ wane jako srodki antyhistaminowe o niskim potencjale uspokajajacym. Aromatyczne l,4-oksa*epinony i tiony, które mozna wytwarzac sposobem wedlug wynalazku se ujawnione w polskim opisie paten¬ towym nr 144480, który jest odpowiednikiem zgloszenia St•Zjedn.Ameryki nr 527559 dokonanego dnia 29 sierpnia 1983 r. W zgloszeniu tym zwiezki sa wytwarzane w reakcji przegrupowania, na przyklad chlorku aromatycznego kwasu pirolidynyloksykarboksylowego.Sposobem wedlug wynalazku wytwarzane se oksazepinony i oksazepinotiony o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza pierscien aromatyczny, którego dwa atomy wegla naleze równiez do grupy oksazepinowej, wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, chinolinowej lub pirydy¬ nowej, ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród grup obejmu¬ jacych atom chlorowca, nizsze grupe alkilowe, nizsze grupe alkoksylowe, grupe dialkiloaminowe zawierajece nizsze grupy alkilowe, nitrowe lub trifluorometylowe, B oznacza atom tlenu lub siarki, R oznacza atom wodoru, nizsze grupe alkilowe, grupe cykloalkilowe lub grupe fenylo- nizszoalkilowe, w której czesc fenylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawnikami wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alko- ksylowych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej , n ma wartosc 1, 2 lub 3, R4 i R6 oznaczaja, atomy wodoru lub grupy alkilowe zawierajece 1-5 atomów wegla, Z oznacza grupe o wzorze -NR^R2, grupe lH-pirazol-1-ilowe, lH-imidazol-1-ilowe, lH-imidazol-2-ilowe lub 4 ,5-dihydro-lH-imidazol- 2-ilowe, R i R oznaczaje nizsze grupy alkilowe, grupy cykloalkilowe lub grupy fenylo-nizszo- alkilowe, w których czesc fenylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawni¬ kami wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych,2 147 855 grupy nitrowej, trifluorometylowej lub cyjanowej lub R1 i R razem z przylegajacym atomem azotu moge tworzyc reszte heterocykliczne wybrane sposród grupy 1-azetydynylowej, 1-piroli- dynylowej, 2,5-dimetylopirolidyn-l-ylowej, 2-metylopirolidyn-l-ylowej, 1-piperydynylowej, ^-podstawionej piperydyn-1-ylowej , 4-f bis/4-fluorofenylo/metyloJ -piperydyn-1-ylowej, 4-morfolinylowej, 1-piperazynylowej, 4-podstawionej piperazyn-1-ylowej, 1,2,3,6-tetrahydro- pirydyn-1-ylowej, 2,5-dihydro-lH-pirol-l-ilowej lub lH-pirol-1-ilowej oraz ich farmaceutycz¬ nie dopuszczalne sole addycyjne z kwasem.Wedlug wynalazku sposób wytwarzania zwiazków o wzorze 1 okreslonym powyzej polega na tym, ze w etapie 1 zwiazek aromatyczny o wzorze ogólnym 2, w którym A oznacza aromatycz¬ ny pierscien wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, pirydynowej lub chinolinowej, ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych, nizszych dialkiloaminowych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej, X oznacza atom chlorowca i R oznacza atom wodoru lub jon metalu alkalicznego, poddaje sie reakcji z alkanoloamina o wzorze 3, w którym Z, R, R , R i n maja wyzej podane znaczenie, a R oznacza atom wodoru lub grupe zabezpieczajaca grupe aminowa, w obecnosci srodka odwadniajacego lub srodka kondensujacego, a wytworzony zwiazek 4 5 o wzorze ogólnym 4, w którym A, Z, Y, X, R , R i n maja znaczenie podane dla zwiazków wyj¬ sciowych, w etapie 2 poddaje sie cyklizacji, po czym wytworzony zwiazek o wzorze 5, w którym A, Z, Y, R, R , R i n maja znaczenie podane dla zwiazków wyjsciowych, ewentualnie w etapie 3 poddaje sie reakcji ze srodkiem siarkujacym otrzymujac zwiazek o wzorze ogólnym 6, w którym 4 5 Y, Z, A, R, R ,R i n maja znaczenie podane dla zwiazków wyjsciowych, po czym zwiazki o wzorze 5 i/lub 6 ewentualnie przeprowadza sie w farmaceutycznie dopuszczalne sole addycyjne z kwasem.Ponizej przedstawiono korzystne rozwiazania sposobu wedlug wynalazku* W przypadku, stwarzania 2- ^/dimetyloamino/-metylo -/-2,3-dihydro-4-metylopirydo /"3,2-f J /" 1,4 -/ok$tf2'3pin-5/4H/-onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-dimetyloamino-3-metyloamino-2-proponel i kwas 2-chloronikoty- nowy w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujacego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady, W przypadku wytwarzania 2-/" 2-/dimetyloamino/-etylo^-2,3-dihydro- 4-metylo-l,4-oksazepino /" 6,7-c ./-chinolin-5/4H/-onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji 4-dimetyloamino-l-metyloamino-2-butanol z 3-karboksyetylo-4-chlorochlnolina w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujacego, a produkt reakcji cyklizuje sie w obecnosci silnej zasady. IV przypadku wytwarzania 2-/"2-/ dimetyloamino/-etyloy-2,3-dihydropirydo/*3,2-f-/-l,4-oksazepin-5/4H/-onu lub Jego farma¬ ceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-amino-4-/dimetylo- amino/-2-butanol i kwas 2-chloronikotynowy w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensu¬ jacego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady* W przypadku wytwarzania m Z-f 2-/dimetyloamino/etylo ./-2,3-dihydropirydo/"3,2-f ,/-l,4-oksazepino-5-/4H/-tionu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowania 2-/* 2-/dimetyloamino/etylo-7-2,3-dihydropirydo/~3,2-f ./-l,4-oksazepin-5-/4H/-on* W przypadku wytwarzania 2-/" /dimetyloamino/etylo ,/-2,3-dihydro-4-metylopirydo/" 3,2-fJ /i,4J oksazepino- 5-/4H/-tionu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowania 2-/"/dimetyloamino/-etylo^-2,3-dihydro-4-metylopirydo /"3,2-fJ-l,4- oksazepin-5-/4H/-on• Stosowane w opisie okreslenia "nizsza grupa alkilowa" oznacza prostolancuchowe lub rozgaleziona grupe zawierajaca 1-8 atomów wegla taka jak grupa metylowa, etylowa, propylowa, izopropylowa, butylowa, sec-butylowa, tert-butylowa, amylowa, izoamylowa, heksylowa, hepty- lowa i oktylowa* Grupa cykloalkilowa oznacza cykliczna grupe alkilowa zawierajaca 3-9 atomów wegla i obejmuje takie grupy jak cyklopro; ylowa, cyklobutylowa, cyklopentylowa, cykloheksy- lowa, metylocykloheksylowa, cykloheptylowa i podobne* Okreslenie chlorowiec obejmuje atom fluoru, chloru, bromu i jodu, jesli nie podano inaczej* Farmaceutycznie dopuszczalne sole obejmuja sole addycyjne z kwasem, hydraty, alkoholany i czwartorzedowe sole zwiazków o wzorze ogólnym 1, które sa fizjologicznie odpowiednie dla zwierzat cieplokrwistych* Sole147 855 3 addycyjne z kwasem noga byc utworzone przez mocne lub slabe kwasy* Do nocnych kwasów naleze kwas solny, siarkowy i fosforowy, a do slabych kwasów naleze kwasy fumarowy, maleinowy, bursztynowy, szczawiowy, cytrynowy, winowy, heksamowy i podobne* Czwartorzedowe sole obejmu¬ je sole utworzone z halogenkami nizszo-alkilowymi i siarczanami nizszo-alkilowymi. srodek siarkujecy oznacza dowolny srodek lub mieszanine srodków, który prze¬ ksztalca oksazepinony w oksazepinotiony, taki jak 2,4-bis/4-metoksyfenylo-l,3,2,4-ditiadi- fosfetano-2,4-disiarczek lub mieszanina pieciosiarczku fosforu i siarczku metalu alkalicz¬ nego lub pieciosiarczku fosforu w pirydynie, acetonitrylu lub innych rozpuszczalnikach* Oksazepinony i oksazepinotiony o wzorze ogólnym 1 wykazuje dzialanie anty- histarninowe u swinek morskich. Sposób badania stanowi modyfikacje procesu opisanego przez Tozzi i innych w Agents and Actions, Vol. 4/4, 264 - 270, 1974/• swinki morskie zamknieto na 18 - 24 godziny w oddzielnych klatkach. Wode dostarcza sie ad libitum. W dniu badania zwierzetom w grupach po trzy wstrzykuje sie dbotrzewnowo dawke 30 mg/kg badanego zwiezku w odpowiednim nosniku. Po uplywie 30 minut do brzeznej zyly ucha wstrzykuje sie histamine w dawce 1,2 mg/kg /»2 x LDgg/* Przezycie swinek morskich przez 24 godziny jest pozytywnym objawem aktywnosci antyhistaminowej• Dezeli nosnik stosowany do badanego zwiezku jest inny niz woda, jego efekt ustala sie przez badanie równej ilosci jako próby kontrolnej. Dawka zabezpieczajeca 50% zwierzet /pd5q/ przed smiercie moze byc okreslona na podstawie krzywych odpowiedzi dawek. Zwiezki maje niski potencjal na uspokojenie.Nowy sposób wedlug wynalazku jest zilustrowany reakcjami przedstawionymi na schemacie 1. W etapie 1 alkanoloamine i chlorowcoaromatyczny kwas karboksylowy lub jego sól poddaje sie reakcji w obecnosci srodka odwadniajecego, korzystnie dicykloheksylokarbodiimi- du /DCC/, w odpowiednim rozpuszczalniku takim jak acetonitryl i woda lub w obecnosci miesza¬ nego bezwodnika jako srodka kondensujecego, korzystnie chlorku mezylu w pirydynie. Reakcja jest egzotermiczna i wymaga chlodzenia. Gdy stosuje sie DCC i alkanoloamina jest amine pierwszorzedowa, wydajnosc zwieksza sie przez uzycie zwiezku N-hydroksylowego takiego Jak 1-hydroksybenzotriazol. Nieprzereagowany dicykloheksylokarbodiimid rozklada sie przez zakwaszenie i mieszanine seczy sie i odrzuca osad. Mieszanine odparowuje sie aby usunec wiekszosc rozpuszczalnika i produkt wyodrebnia sie przez rozdzielenie miedzy odpowiedni rozpuszczalnik organiczny, korzystnie chloroform lub chlorek metylenu i wodny roztwór zasady.Produkt jest w warstwie rozpuszczalnika organicznego i mozna go wydzielic za pomoce konwencjonalnych srodków takich jak odparowanie i wytracanie.W etapie 2 cyklizacje zwiezku posredniego typu amidu /zwiezek o wzorze ogólnym 4/ otrzymanego w etapie 1 prowadzi sie stosujec mocne zasade nienukleofilowe take jak wodorek metalu alkalicznego, amidek metalu alkalicznego lub t-butanolan potasu w odpowiednim wrzecym rozpuszczalniku takim jak tetrahydrofuran lub toluen. Produkty wyodrebnia sie w zwykly sposób jak opisano w Przykladzie IV i V, dogodnie w postaci soli addycyjnej z kwas„em.Wolne zasade soli addycyjnej z kwasem mozna wytworzyc przez rozdzielenie miedzy odpowiedni rozpuszczalnik dla wolnej zasady i wodny roztwór zasadowy.W etapie 3 zwiezki o wzorze ogólnym 5 mozna przeksztalcac do tionu o wzorze ogólnym 6 przez ogrzewanie razem ze srodkiem siarkujacym w odpowiednim rozpuszczalniku takim jak pirydyna lub toluen /patrz Przyklad VI i VII/. Tion mozna wyodrebnic za pomoce srodków konwencjonalnych, korzystnie przez rozdzielenie miedzy rozpuszczalnik organiczny i rozcien¬ czone zasade metalu alkalicznego i krystalizacje z odpowiedniego rozpuszczalnika w postaci soli addycyjnej z kwasem.Substancje wyjsciowe do wytwarzania zwiezków o wzorze ogólnym 3 otrzymuje sie znanymi sposobami przedstawionymi na Schemacie 2 i 3, przy czym na Schemacie 2 przedstawiono sposób otrzymywania alkanoloamin, w których n ma wartosc 2 lub 3, a na schemacie 3 przedsta¬ wiono sposób wytwarzania alkanoloamin, w których n ma wartosc 1, 2 lub 3. Zwiezki o wzorze ogólnym 2 se zwykle otrzymywane sposobami znanymi w literaturze. Nastepujece przyklady ilustruje sposoby wytwarzania zwiezków posrednich i aromatycznych 1,4-oksazepiaonów i tionów wedlug wynalazku* W tablicy podano strukture antyhistaminowych aromatycznych 1,4-oksazepinonów i tionów o wzorze ogólnym 1 nie organlczajec sie do postaci soli, które4 147 855 moge byc wytwarzane sposobem wedlug wynalazku z wykorzystaniem odpowiedniej alkanoloaminy i odpowiedniego ehlorowcoaromatycznego kwasu karboksylowego lub karboksylanu w podanych przykladach. Podane przyklady nie ograniczaja zakresu wynalazku.Przyklad I* Sposób wytwarzania monochlorowodorku 2-eh loro-N-/2|-/ dimetyloamino/-2-hydroksybutylo ./-3-pirydynokarboksainidu. Do zawiesiny 11,9 g /0,076 mola/ kwasu 2-chloronikotynowego w 200 ml chlorku metylenu dodano 10,2 g /O,076 mola/ 1-hydroksy- benzotriazolu, 10 g /0f076 mola/ l-amino-4-/dimetyloamino/-2-butanolu i 15,6 g /0,076 mola/ dicykloheksylokarbodiimidu. Otrzymany roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 6 go¬ dzin i pozostawiono do odstania na 66 godzin. Uzyskane mieszanine przeseczono i przesecz zatezono w wyparce rotacyjnej. Ibzostalosc wytrzasano z mieszania rozcienczonego kwasu sol¬ nego i eteru izopropylowego. Otrzymano uklad trójfazowy /i faza stala i 2 fazy ciekle/przesa¬ czono i faze stala odrzucono, lferstwe wodna oddzielono, zalkalizowano wodorotlenkiem sodu i ekstrahowano trzy razy chloroforem. Ekstrakty chloroformowe polaczono, wysuszono nad bezwod¬ nym siarczanem sodu i zatezono. Pozostalosc rozpuszczono w alkoholu izopropylowym i zakwa¬ szono eterowym roztworem kwasu solnego. Otrzymany osad rozpuszczono przez ogrzewanie i doda¬ nie metanolu. Krysztaly otrzymane po ochlodzeniu krystalizowano ponownie z etanolu. Otrzyma¬ no 9,6 g /Al%/ zwiazku tytulowego o temperaturze topnienia 182-192°C.Analiza elementarna: obliczono dla wzoru ci2HigN3^2C^22 C - 46,77 H - 6,21 N - 13,63 znaleziono: C - 45,67 H - 6-42 N - 13,91 1 Proces powtórzono obserwujac egzotermiczne warunki wymagajace chlodzenia i uzyskano zwiek¬ szona wydajnosc 78% wydajnosci teoretycznej.Przyklad II. Sposób wytwarzania 2-chloro-N-^3-/dimetyloamino/-2-hydro- ksypropylq7-N-metylo-3-pirydynokarboksamidu. Do mieszanej mieszaniny 24,1 g /0#143 mola/1-dimety¬ loamino -3-metyloamino-2-propanolu, 22,6 g /o,143 mola/ kwasu 2-chloronikotynowego,150 ml acetoni- trylu i 60 ml wody /uklad dwufazowy/ dodano roztwór 33 g /0,16 mola/ dicykloheksylokarbodiimi- du w 90 ml acetonitrylu w czterech porcjach. Po dodaniu drugiej porcji niezbedne bylo zastoso¬ wanie lazni lodowej, aby utrzymac temperature zblizone do 25°C. Po zakonczeniu dodawania mieszanine pozostawiono do odstania na 2,5 godziny i dodano 10 g kwasu 2-chloronikotynowego.Mieszanine pozostawiono do odstania na godzine i dodano roztwór 15 g dicykloheksylokarbodii- midu w 200 ml acetonitrylu. Mieszanine reakcyjne mieszano przez noc w temperaturze pokojowej.Dodano stezony kwas solny, aby doprowadzic mieszanine reakcyjne do pH 2 w celu przeksztalce¬ nia nadmiaru karbodiimidu w mocznik. Otrzymany bialy osad usunieto przez odseczenie i przemy¬ to wodnym roztworem acetonitrylu. Przesecz i przemywki odparowano do pasty, które rozdzielono miedzy chlorek metylenu i weglan potasu. Warstwe wodne ekstrahowano dwa razy chlorkiem mety¬ lenu. Roztwory chlorku metylenu przemyto ponownie roztworem chlorku sodu, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu i odparowano otrzymujec 56 g oleju. Olej poddano chromatografii na 250 g zelu krzemionkowego eluujac kolumne metanolem i otrzymano 26,97 g jasnobrezowego oleju zawierajecego glównie zwiezek tytulowy.Przyk lad III. Powtórzono proces opisany w Przykladzie II zastepujec l-dimetyloamino-3-metyloamino-2-propanol nastepujecymi zwiezkami j 4-dimetyloamino-l-metyloamino-2-butanol, 4-dietyloamino-l-metyloamino-2-butanol, i 4-/pirolidyn-l-ylo/-metyloamino-2-butanol i otrzymano: 2-chloro-N-/" 4-/dimetyloamino/-2-hydroksybutylq7-N-metylo-3-pirydynokarboksamid, 2-chloro-N-/" 4-/dietyloamino/-2-hydroksybutylo J^-N-metylo-S-pirydynokarboksamid i 2-chloro-N-/" 4-/pirolidyn-l-ylo/-2-hydroksybutylo ^/-N-metylo-3-pirydynokarboksamid• Przyk lad IV. Sposób wytwarzania fumaranu 2-/"/dimetyloamino/metyloJ -2,3-dihydro-4-metylopirydo /"3,2-f J £ 1,4 ^-oksazepin-S^HZ-onu /1:1/. Roztwór 26,97 g /0,099 mola/ 2-chloro-N-/" 3-/dimetyloamino/-2-hydroksypropylo ./-N-metylo-3-pirydynokarboksa- midu otrzymanego sposobem opisanym w przykladzie II W 200 ml toluenu ogrzewano do usuniecia147 855 5 okolo 40 ml destylatu, a nastepnie ogrzewano pod chlodnice zwrotna wyposazone w lapacz kropel Dean-Starka przez 0,5 godziny. Porcjami dodawano 15 g /O,3 mola/ wodorku sodu w postaci 50% zawiesiny w oleju mineralnym, w temperaturze pokojowej* Nastepnie mieszanine ogrzewano pod chlodnice zwrotne przez 20 minut* Dodano izopropanol i celit i uzyskane mieszanine przeseczono* Przesecz zakwaszono roztworem kwasu solnego m alkoholu izopropy- lowyn* Sialy osad zebrano przez filtracje, przemyto mieszanine alkoholu izopropylowego i eteru izopropylowego i wysuszono w atmosferze azotu, aby zabezpieczyc przed dostepem wilgoci* Vfega pierwszej porcji produktu wynosila 11 g. Otrzymano jeszcze dwie porcje krystalicznego produktu. Wszystkie trzy porcje polaczono i rozpuszczono w wodzie. Roztwór zalkalizowano nad¬ miarem weglanu potasu i ekstrahowano trzy razy chlorkiem metylenu. Roztwory chlorku metylenu przemyto nasyconym roztworem chlorku sodu, wysuszono nad siarczanem magnezu, potraktowano weglem aktywnym, przeseczono i odparowano otrzymujec 8,8 g brezowego oleju* Próbke 1,9 g brezowego oleju rozpuszczono w metanolu i utrzymano cieple na lazni parowej* Dodano 0,94 g kwasu fumarowego i roztwór zatezono do malej objetosci* Oo wytraconego osadu fumaranu dodano aceton, a nastepnie krystalizowano stosujec metanol i aceton* Otrzymano 1,4 g bia¬ lego stalego produktu o temperaturze topnienia 150 - 151°C* Analiza przekrystalizowanej substancji stalej wykazala: obliczono dla wzoru C^H^N^j C - 54,70 H - 6,02 N - 11,96 znaleziono: C - 54,59 H - 6,07 N - 11,86 Przyklad V* Sposób wytwarzania fumaranu 2-^2-/dimetyloamino/etyloJ- 2,3-dihydropirydo f 3,2-f .7-l,4-okeazepin-5/4H/-onu /1:1/. 8 g /0,026 mola/ chlorowodorku 2-chloro-N-/~4-/dimetyloamino/-2-hydrok8ybutylo^- 3-pirydynokarboksamidu otrzymanego sposobem opisanym w przykladzie I przeksztalcono w wolne zasade przez rozdzielenie miedzy chloroform i rozcienczony wodorotlenek sodu* Warstwe chloroformowe zawierajece wolne zasade wysuszono nad siarczanem sodu i zatezono otrzymujec pozostalosc, które rozpuszczono w 80 ml suchego benzenu i dalej wysuszono przez oddestylo¬ wanie benzenu* Pozostalosc, suche wolne zasade rozpuszczono w 20 ml suchego tetrahydrofura- nu. Roztwór dodano do mieszanej zawiesiny 8,3 g /O,052 mola/ wodorku potasu w postaci 35% roztworu w oleju mineralnym w 80 ml suchego tetrahydrofuranu* Mieszanine mieszano w tempera¬ turze wrzenia pod chlodnice zwrotne przez 4 godziny i ochlodzono* Dodano 10 ml alkoholu izopropylowego i roztwór rozdzielono miedzy eter izopropylowy i rozcienczony kwas solny.Warstwe kwasu zalkalizowano wodorotlenkiem sodu i ekstrahowano 4 razy chloroformem* Pole¬ czone ekstrakty eterowe zatezono i pozostalosc poddano chromatografii cieczowej wysoko- sprawnej /zel krzemionkowy, 90% etanolu - 10% trietyloaminy/* Frakcje zawierajece wolne zasade zwiezku tytulowego zatezono* Pozostalosc wolne zasade w ilosci 1,3 g poddano reakcji z 0,7 g kwasu fumarowego w 25 ml alkoholu izopropylowego otrzymujec 1,2 g /13%/ fumaranu o temperaturze topnienia 160 - 164 C.Analiza elementarna: obliczono dla wzoru ci6H21N3°6: C " 54*59 H " 6*02 N " i1*96 znaleziono: C - 54,29 H - 6,02 N - 11,54 Przyk lad VI* Sposób wytwarzania monohydratu dichlorowodorku 2-/"2-/di- metyloamino/etylo ./-2,3-dihydropirydo /"3,2-f ./-l^-oksazepino-S^HZ-tionu.Do roztworu 5g /0,021 mola/ 2-/" 2-/dimetyloamino/-etylo ^-2,3-dihydropirydo /" 3,2-fJ /1,4 y-oksazepin-5/4H/-onu wytworzonego sposobem opisanym w przykladzie V w 50 ml pirydyny dodeno 5,1 g /O,023 mola/ pieciosiarczku fosforu* Reakcja byla egzotermiczna* Gdy temperatura spadla, mieszanine ogrzano do 70 C przez 3,5 godziny* Mieszanine pozosta¬ wiono do ochlodzenia, a nastepnie rozdzielono miedzy rozcienczony roztwór wodorotlenku sodu i chloroform chlodzac przez dodanie lodu* Warstwe wodne ekstrahowano trzy razy chloro¬ formem. Poleczone ekstrakty chloroformowe wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu i za¬ tezono. Pozostalosc rozpuszczono w 40 ml etanolu i zakwaszono eterowym roztworem chloro¬ wodoru* Otrzymane krystaliczne sól krystalizowano ponownie z 95% etanolu otrzymujec 1#4 g /19%/ produktu o temperaturze topnienia 172-175°C*6 147 655 Analiza elementarna: obliczono dla wzoru ci2H21N3S02Cl2s C - 42f10 H - 6,18 N - 12,28 znaleziono: C - 42,66 H - 5,74 N - 12,34 Przyklad VII. Sposób wytwarzania heir.ifumaranu 2-/"/dimetyloamino/ metylo-7-2,3-dihydro-4-n;etylopirydo fi ,2-fJ £ 1,4 ^-oksazepino-S^HZ-tionu • Do roztworu 4,8 g 2-/~/dimetyloamino/metylo_7-2,3-dihydro-4-metylopirydo /5,2-f/ £ 1,4^7-oksazepin-S /4H/-onu otrzymanego sposobem opisanym w przykladzie IV w 50 ml toluenu dodano 4,9 g 2,4- bi9/4-metoksyfenylo/-i,3,2,4-ditiadifosfetano-2,4-disiarczku. Mieszanine reakcyjne utrzy¬ mano w temperaturze wrzenia pod chlodnice zwrotne przez 2 godziny. Dodano stezony roztwór weglanu potasu, który spowodowal rozdzielenie w uklad trójwarstwowy - warstwe toluenowe, warstwe wodne i warstwe gumowate. 2adana wolna zasada zwiezku tytulowego znajdowala sie tylko w warstwie toluenowej i wodnej. Warstwy rozdzielono i warstwe gumowate odrzucono.Warstwe wodne ekstrahowano trzy razy chlorkiem metylenu. Ekstrakty chlorku metylenu po przemyciu nasyconym roztworem chlorku sodu poleczono z warstwe toluenowe. Roztwór organicz¬ ny wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu i odparowano otrzymujec 5,25 g oleju. Olej stanowiecy wolne zasade zwiezku tytulowego rozpuszczono w metanolu i dodano 2,45 g kwasu fjumarowego. Mieszanine ogrzewano mieszajec i dodano alkohol izopropylowy do wystepienia zmetnienia i mieszanine mieszano przez noc. Otrzymano 2,85 g zóltego proszku, który po przekrystalizowaniu z metanolu mial temperature topnienia 178 - 179°C.Analiza elementarna: obliczono dla wzoru C-.HigN303S: C - 54,35 H - 6,19 N - 13,58 znaleziono: C - 54#21 H - 5,20 N - 13,53 Tablica zwiazek o wzorze ogólnym 1 AA/0. 2 1 1 1 benzo 1 benzo 1 benzo 1 benzo 1 benzo 1 benzo 1 benzo 1 nafto 1 pirydo 1 pirydo 1 pirydo 1 benzo 1 benzo 1 benzo f 2.3-1 /3, f2* f*< 2- 2- 2- ¦J •fj •fj •fj , B 1 2 1 ° 1 0 1 0 , 0 1 s 1 0 s 0 0 s s ¦ S 1 s S i 1 R 1 3 -' -CH3 ! "CH3 ; -ch3 ! "CH2^ 1 "CH3 1 -CH2Q -CH3 "CH3 -CH3 -CH3 -CH3 1 -CH2|3 , "CH3 ! -CH3 1 .' R4 1 4 1 H 1 H 1 H 1 H 1 H 1 H H H H H H ' H 1 H ' H l ( Z 1 5 , -N/CH3/2 | -N/CH3/2 1 wzór 7 wzór 7 1 -N/CH3/2 1 -N/CH3/2 wzór 7 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 wzór 7 1 wzór 8 wzór 9 1 ! r5 , -/CH/n- 1 6 , ~/0H2/2 1 Só1 ' 7 1 1 HCl 1 1 - 1 1 fumaran 1 , - 1 1 HCl 1 1 H20 1 HCl 1 szczawian 1 1,5 fumaran 1 fumaran 1 fumaran 1 1 1 " 1 ciag dalszy tablicy na str. 7147 855 7 Tablica - c»d* 1 1 1 I 8-Cl-benzo 1 8-Cl-benzo 1 7-Br-benzo 1 nafto / 2,1-fJ I pirydo /"4,3-fJ 1 pirydo /"3,4-fJ 1 pirydo £ 2,3-fJ 1 pirydo £ 4#3-f^ 1 pirydo ^3,2-fJ 1 nafto £2,3-f J 1 7,9-dijodobenzo 1 7-Cl-benzo 1 pirydo /" 3,2-f.7 1 pirydo / 3,2-f .7 1 7-Cl-benzo 1 nafto £ 2,-1 -f y 1 pirydo /" 3,4-f / 1 pirydo /" 2,3-f J 1 7-OChL-benzo 1 7-Br-benzo I benzo 1 benzo 1 benzo I benzo I benzo | benzo 1 benzo 1 benzo 1 pirydo /3,2-bJ 1 pirydo £ 3f2-f J pirydo /3,2-f J 1 pirydo /"3,2-fJ ' I pirydo / 3,2-fJ 1 pirydo £ 3,2-f 7 1 pirydo /"3,2-f ./ 2 J S 1 C i ^ 0 i 0 , 0 1 0 i S s s 1 0 0 | c • s ' S s s s n s 0 0 c 0 c 0 0 0 0 0 c c 0 0 0 ' 3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 \ "CH3 ¦ -CH3 -CH3 -CH3 ; -ch3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 -CH3 ! "CH3 -CH3 -C6H11 "C2H5 -CH/CH3/2 4-Cl-CH.CH„- o 4 2 4^H3-C6H4CH2- 1 3,5-/0CH3/2- 66H5CH2- 3"CF3-C6H4Ch2 » ^-N02-C6H4CH2 "C8H11 -C2H5 | -CH/CH3/2 ' ^"C1-C6H4CH2- • 4-CH3-C6H4CH2- ' 4-°CH3-C6H4CH2 3-CF3-C6H4CH^ 4 H H K H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H ¦ H • H 1 H 1 H 1 H 1 H i H H 1 H H i H » H i 1 5 ¦ e -N/CH^ \ -/CH -N/CH3/2 | -N/CH3/2 , -n/ch3/2 ; -N/CH3/2 ¦ -N/CH3/2 \ -n/ch3/2 ; -N/CH3/2 . ! -n/c2h5/2 ! -N/CH3/2 ' ' -N/CH3/2 | -N/CH3/2 .| -N/CH3/2 | -CH2 1 -N/CH3/2 ¦ -CH2 -N/CH3/2 J 1 "N/CH3/2 ' . -N/CH3/2 i - -N/CH3/2 . , -n/ch3/2 ; 1 -N/CV2 \ ; -n/ch3/2 ; . -N/CH3/2 , ; -n/ch3/2 ; ' -N/CH3/2 « \ "N/CH3/2 1 ; -N/CH3/2 ; | -N/CH3/2 « \ -N/CV2 | j "N/CH3/2 J i -N/CH3/2 | ! -n/ch3/2 ! 1 «N/CH3/2 J i -N/CH^g i j -N/CH3/2 | • -N/CH3/2 r i ¦ 7 1 l2/2 ! "Cl szczawian ' i szczawian * szczawian 1 1 fumaran 1 i fumaran 1 fumaran 1 1 1,5 HCl , - 'szczawian 1 ¦0,5 H20 - i szczawian 1 /2- ' metjodek szczawian 1 •0,5 H20 1 HCl 1 i fumaran 1 ¦ fumaran 1 , szczawian 1 0,5 H20 , szczawian H_0 1 'szczawian 1 iszczawian 1 szczawian 1 'szczawian 1 (Szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 fumaran 1 i fumaran 1 fumaran 1 1 fumaran 1 i fumaran % fumaran 1 fumaran 1 ciag dalszy tablicy na str, 88 1 * 1 pirydo / 3,2-f / , 1 benzo 1 benzo ¦ 1 benzo , 1 benzo ' 1 pirydo ^3,4-fJ i 1 pirydo /~3,4-fJ i 1 pirydo £3,2-fJ f 1 pirydo £2§2-fJ % 1 pirydo /"3,2-f_7 ' 1 pirydo £3,2-fJ i 1 pirydo £3,2-fJ 1 Cirydo £3,2-fJ ' 1 pirydo £392-fJ ' 1 pirydo /*3,2-f .7 i 1 pirydo £3§2-fJ J f pirydo /"3,2-f .7 ' | pirydo /"3,2-f_7 i 1 pirydo ^3,2-f_7 ' 1 pirydo £292-fJ i 1 pirydo £3t2-fJ , 1 pirydo £3,2-fJ \ I pirydo £3,2-fJ i 1 i 1 pirydo /"3,2-f_7 1 pirydo £3,2~f^J ' 1 pirydo £3,2-fJ , 1 pirydo £ 3,2-fJ ' 1 7-Cl-pirydo/" 3,2-f_7 1 7-Cl-pirydo/~3,2-t7 1 pirydo £3,2~fmJ 1 pirydo Z"3,2-f_7 ' 1 pirydo £392-fJ ' 1 pirydo £392-iJ , 1 pirydo /"3,2-fJ^ ' 1 pirydo £3,2-fJ ' 7-Cl-pirydo £3,2-fJ 1 L 2 0 C 0 0 0 0 s 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 s s S i s s ' S i s ' 0 ' 0 i 0 ' 0 ' 0 ' 0 , 0 ' s | S i 147 855 Tablic H 2 J 4-N02-C6H4CH2- , -CH3 ! -CH3 i -CH3 '- "CH3 ! "CH3 ,' -CH3 . -CH3 i -CH3 \ ^H3 \ -ch3 . -CH3 ! ~CH3 \ -CH3 ! -CH3 ! "CH3 | -CH3 ! -CH3 -C2H5 "C2H5 -CH3 -CH3 -CH3 "CH3 ! -CH3 -C2H5 "CH3 -CH3 -CH3 ! "C6H11 , -CM2C6H5 H • H , -CH3 -CH3 -CH3 1 a 4 -' H l H 1 H l H l H 1 H 1 H i H i H i H 1 H l H l H 1 H i H ' H ' H H 1 H H H .H ' H i H H < H , H ' H i H , H ' H i H . i H , H ' H ' H i c«d* i i 5 6 ¦ -W/CH3/2 '/CH2/2- i 1-pirolidynyl, " 1-piperydynyl " i 1-piperazynyl, - , 4-CH3-pipera-| ¦ zynyl J -N/CH3/2 " | -N/CH3/2 ¦ i wzór 7 i " i 1-pirolidynyli ¦ , -N/n-butyl/2 % 1 -N/CH3/2 ' i l-piperydynyl§ " j -N-/CH3/-/benzyl/-/CH2/2- | -N/CH3/-C6H5 i -/CH2/2- i wzór 10 , " 1 wzór 11 ' i wzór 12 i wzór 13 , -N/CH3/2 | 1-pirolidynyli " wzór 7 " -N/n-butyl/2 ' * ' -N/C2H5/2 \ - ! 1-pirolidynyl " wzór 13 i " i -N/CH3/2 ,' " | -N/CH3/-/benzyl/ " ' 1-pirolidynyl " i -N/CH3/2 j - ' -N/CH3/2 ' -CH2- ' -N/CH3/2 , -/CH,/,,-.-N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 ¦ -/CHg/g-l -N/CH3/2 ' - ' -N/CH3/2 1 -/CH2/2-» ^^^^^^^^^B^^aa 1 7 1 fu.naran 1 , fumaran 1 f urna ran 1 i fumaran 1 fumaran 1 1 0,5 H20 1 i 2 szczawian 1 1 2 szczawian 1 i szczawian 1 t maleinian 1 i 2 fumaran 1 maleinian 1 1 szczawian 1 i szczawian 1 » meleinian 1 : - , fumaran 1 1 i - 1 1 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 1,5 szczawian 1 1. szczawian 1 2,5 szczawian 1 szczawian 1 szczawian 1 1,5 szczawian 1 0,5 H20 1 1 fumaran 1 1,5 fumaran, 1 0,5 H20 1 2 szczawian 1 0,5 H2O 1 0,5 /ch3/2hoh| ciag dalszy tablicy na"str. 9147855 9 Tablica - c.d. p- : 1 pirydo /3,2-fJ 1 pirydo £ 3,2-f J 1 pirydo £ 3,2-f/ 1 pirydo /2,2-f 7 1 pirydo /"3,2-f J 1 pirydo £ 3,2-f J 1 pirydo £ 3,2-f .7 1 pirydo £ 3,2-f 7 1 pirydo £ 3,2-f ./ 1 pirydo /3,2-f 7 1 pirydo / 3,2-fJ 1 wzór 14 1 pirydo £ 3,2-f / 1 * 1 pirydo /" 3,2-f 7 1 pirydo /" 3,2-f J 1 wzór 15 1 wzór 15 1 wzór 16 1 pirydo £ 3,2-fJ 1 6-Cl-pirydo/4 93<7 1 6-/*N/CH3/2 7 1 pirydo £ 4 ,3-fJ 1 pirydo f3,2-fj 1 pirydo / 3,2-f ./ 1 pirydo / 3,2-f/ i 1 pirydo / 3,2-f / ¦ 1 pirydo £ 3,2-fJ , 1 pirydo £ 3,2-f J ' 1 wzór 20 i 1 wzór 20 1 wzór 21 ' 1 wzór 21 , 1 wzór 22 1 wzór 22 ¦ 1 wzór 23 , 1 wzór 23 ' 2 1 S i C i S i C i S c 1 s i S 1 o 1 s i 0 1 s i 0 j s 1 c i C i S i S s 0 0 s 0 i 0 i s , 0 ' 0 i s 0 ¦ S i 0 ' S i 0 , s ' , 3 ; -™3 i -CH^ o 1 -CH3 i -CH3 . -CH3 H 1 -CH0 i' "CH3 ! -CH3 -CH., i o i -CH3 ; -ch3 | "CH3 t -Ch3 ', "CH3 ; -ch3 , -CH3 . -CH3 i -CH3 -CH3 -ch3 -CH5 "CH3 , -CH3 , -CH3 .-CH3' ! -CH3 | -CH3 , -CH3 ! -CH3 - -ch3 ; -ch3 ; -CH3 • -CH3 .' -ch3 ; 4 1 H i H i H l H l H H • H l H 1 H ! -ch3 . -CH3 i H 1 H i H 1 H 1 H i H i H i H H H , H H ' H i H i H , H ' H i H H ' H i H ' H i H , H ' 1 5 | -N/CH2C5H5/2 , 4-metylopipera- zyn-l-yl , 4-metylopipera- zyn-l-yi i -N/CH2-4F- 1 -W/CMQ/fcgr | -N/CH3/2 i -N/Ch'2-4F- , wzór 12 1 "N/CH3/2 | -N/CH3/2 " -N/CH3/2 , -N/CH3/2 ' -N/CH3/2 - -N/CH3/2 wzór 11 1 "N/CH3/2 i -N/CH3/2 . -N/CH3/2 wzór 17 -H/cry2 -N/CH3/2- wzór 18 wzór 18 wzór 19 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 -N/CH3/2 ¦C5H4^ '*/ ¦C5H4/ "¦ ~ l-/CH2/2" m m tt 1 N M M 1 -CH/CH^/ 1 -CH2- J ¦ « N 1 M . -CH2-C/ ¦ CH3/- 1 -/CH2/2- 1 Xm-jz~ « « 11 '"/CH2/2- ( 11 W M -CH2- \ M -/CH2/2- ' M M ' 1 M ¦/CH/2/2 ' M | W M 1 " 7 i fumaran 1 , 2 hydrat 1 fumaranu 1 , 2 funiaran 1 *""» C U r 1 o-,w H2w 1 , 2 fumaran, 1 ( C,5 H20 1 1 1 2HC1, H20 1 i szczawian, H^Cl , - 1 - szczawian 1 1 2 HCl 1 i HCl 1 szczawian 1 1 szczawian 1 i HCl 1 fumaran, 1 » alkohol izo- 1 i propylowy 1 1 fumaran 1 , fumaran, 0,5 1 . H2° 1 i fumaran,alkohol . izopropylowy, | H20 fumaran, 0,5 1 H20, 0,5 alko-l hol izopropy- 1 Iowy 1 0f5 fumaran 1 1,5 fumaran 1 2 fumaran L fumaran 1 szczawian, 0,51 H2° 1 fumaran 1 0,5 fumaran 1 1 szczawian 1 HCl I szczawian 1 HCl 1 szczawian 1 HCl 1 szczawian 1 HCl 1 1 ciag dalszy tablicy na str. 10147 855 Tablica - c*d» 1 1 I wzór 24 1 wzór 24 1 wzór 25 1 wzór 25 , 2 J 0 1 S i 0 1 s 1 3 ! -CH3 I "CH3 »- ^CH3 1 -CH- i J i i l 4 H H H H l 1 l l l i l 5 -N/CH3/2 -N/CH^ -N/CH3/2 -N/CH,^* i i i i i 6 -/CH2/2 ¦ M - H , 1 1 1 1 1 1 7 1 szczawian 1 HCl 1 szczawian 1 HCl 1 Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania aromatycznych 1,4-oksazepinonów i tionów o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza pierscien aromatyczny, którego dwa atomy naleze równiez do grupy oksazepinowej, wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, chinolinowej lub pirydyno¬ wej i ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych, grup nizszych dialkilo- aminowych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej, B oznacza atom tlenu lub siarki, R ozna¬ cza atom wodoru, nizsze grupe alkilowe, grupe cykloalkilowe lub grupe fenylo-nizszo-alkilo- wa, w której czesc fenylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawnika¬ mi wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylo¬ wych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej, n ma wartosc 1, 2 lub 3, R4 i R oznaczaja atomy wodoru lub grupy alkilowe zawierajece 1-5 atomów wegla, Z oznacza grupe o wzorze -NR R , grupe lH-pirazol-1-ilowe, lH-imidazol-1-ilowe, lH-imidazol-2-ilowe lub 4,5-dihy- 12 dro-lH-iinidazol-2-ilowa, R i R oznaczaja, nizsze grupy alkilowe, grupy cakloalkilowe lub grupy fenylo-nizszo-alkilowe, w których czesc fe-tylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawnikami wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilo¬ wi wych, nizszych grup alkoksylowych, grupy nitrowej, trifluorometylowej lub cyjanowfij lub R 2 , i R razem z sesiadujecym atomem azotu moge tworzyc reszte heterocykliczne wybrane sposród grupy 1-azetydynylowej, 1-pirolidynylowej, 2,5-dimetylopirolidyn-l-ylowej, 2-metylopiroli- dyn-1-ylowej, 1-piperydynylowej, 4-podstawionej piperydyn-1-ylowej, 4-^bis/4-fluorofenylo/ metylo ,7-piperydyn-l-ylowej, 4-morfolinylowej, 1-piperazynylowej, 4-podstawionej piperazyn- 1-ylowej, 1,2,3,6-tetrahydropirydyn-l-ylowej, 2,5-dihydro-lH-pirol-l-ilowej lub lH-pirol- 1-ilowej i ich farmaceutycznie dopuszczalnych soli addycyjnych z kwasem, znamienny t y ra, ze w etapie 1 aromatyczny zwiezek o wzorze ogólnym 2, w którym A oznacza aromatyczny pierscien wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, pirydynowej lub chinolinowej, ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych, nizszych dialkiloaminowych, grupy* nitrowej lub trifluorometylowej X - oznacza atom chlorowca i R3 oznacza atom wodoru lub jon metalu alkalicznego, poddaje sie reakcji z alkanoloamine o wzorze ogólnym 3, w którym Z, R, R , R i n maje wyzej podane znaczenie, a R oznacza atom wodoru lub grupe zabezpieczajaca grupe aminowe, w obecnosci srodka odwadniajecego lub srodka kondensujecego, a wytworzony zwiezek o wzorze ogólnym 4, w którym A, Z, Y, X, R4, R5 i n maje znaczenie podane dis zwiez- ków wyjsciowych, w etapie 2 poddaje sie cyklizacji, po czym wytworzony zwiezek o wzorze ogólnym 5, w którym A, Z, Y, R, R , R i n maje znaczenie podane dla zwiezków wyjsciowych ewentualnie w etapie 3 poddaje sie reakcji ze srodkiem siarkujecym otrzymujec zwiezek o wzorze ogólnym 6, w którym Y, Z, A,R,R4, R i n maje znaczenie podane dla zwiezków wyjscio¬ wych, przy czym zwiezki o wzorze 5 i/lub 6 ewentualnie poddaje sie reakcji z farmaceutycz¬ nie dopuszczalnym kwasem, 2m Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2-/"/dimetyloamino/-metylo-7-2,3-dihydro-4-metylopirydo /3,2-fJ £ 1,4 J oksazepin*5/4H/- onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-dimetyloamino-3-metyloamino-2-propanol i kwas 2-chloronikotynowy w obecnosci srodka147 855 11 odwadniajacego lub kondensujecego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady* 3. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny t y m, ze w przypadku wytwarzania 2-/" 2-/dimetyloa;nino/-etylo -7-2t3-dihydro-4-metylo-l#4-oksazepino /fe,7-c ^/-chinolin-S^H/- onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji 4-dimetyloanino-l-metyloamino-2-butanol z 3-karboksyetylo-4-chlorochinoline w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujecego, a produkt reakcji cyklizuje sie w obecnosci silnej zasady* 4* Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2-/" 2-/dimetyloamino/-etylo ^7-2,3-dihydropirydo/" 3,2-f -7-l,4-oksazepin-5/4H/-onu lub jego faramceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-amino-4-/di- metyloamino/-2-butanol i kwas 2-chloronikotynowy w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujecego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady. 5. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania * 2-/" 2-/dimetyloamino/etylo ,7-2,3-dihydropirydo /5f3-f-7-1.4-oksazepino-5/4H/-tionu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowa¬ nia 2-/" 2-/dimetyloamino/etylo ./-2,3-dihydro-pirydo £ 3,2-f -7-l,4-oksazepin-5/4H/-on. 6. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2-/"/dimetyloamino/etylo ./-2,3-dihydro-4-metylopirydo £ 3,2-fJ £ 1,4 ./-oksazepin-5-/4H/- tionu lub Jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowania 2-/'/dimetyloamino/-etylo -/-2H-dihydro-4-metylopirydo £ 3,2-f ^/-1,4-oksazepin- 5-/4H/-on..X OH R5 l'A [ R6_N_CH C-(CH)n-Z X^C-0R3 I Z \, WZ0R 2 R R^ WZdR 3 OH R iaY I i V--C-N-CH9-C— (CH)n- X--C-N-CH2-C— (CH)n-Z *T'0-2 0 R RA WZÓR U147 855 0-U(CH)n-Z lY)0-2 ° WZÓR 5 — N CH3 WZ0R 11 WZÓR 12 R^ R^ ,0-4r-(CH)n-Z (Y) ¦' A 0-2 N- 'R WZÓR 6 N O \ / WZÓR 7 N 0 OH WZÓR 8 f=\ WZ0R 13 E ^3 WZÓR 15 ^^ WZÓR 16 {J-0 WZÓR 9 CH3 )- — N CH3 WZÓR 10 r ¦N — N WZÓR 17 WZÓR 18147 855 -O WZtfR 19 WZÓR 20 WZtfR 21 CH3 WZÓR 22 CH3 to- ,E róio WZÓR 2U WZtfR 25147 855 OHR5 I I HN-CHo-C-(CH)n-Z IM, R R* c«X COOR srodek odwadniajacy np.- lub mieszany bezwodnik - srodek kondensujqcy np+ N-C=N MeS02CI/Et3N a d5 OH | II I 2 I , 0 R RA A , mocna zasada NaH,KH, NaNH2, k-t-butanólan lub diizopropyloaminolitl R^R I 0-V-{CH)n-Z pA R5 l I l. 0-A-(CH)rrZ siarkowanie ('A \ K; —Y R o o SCHEMAT 1147 855 O LO X cc-o N x N z:—cc o o c ° a i. i/ N o N CO LU O. c o I 0=0 O CD in x cc—o cc- H cc i o o l- < LU X O co z:—cc N ID X CC—O x | o—o —cc X o X z: CL147 855 O L I ¦(CH)n-CI + &NH R^ OH R5 RNH-CH9-C-(CH) ¦U n Cl ZH OH R5 I I RNH-CH2- C —(CH)n—Z SCHEMAT 3 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz.Cena 400 zl PL PL PL

Claims (6)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania aromatycznych 1,4-oksazepinonów i tionów o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza pierscien aromatyczny, którego dwa atomy naleze równiez do grupy oksazepinowej, wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, chinolinowej lub pirydyno¬ wej i ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych, grup nizszych dialkilo- aminowych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej, B oznacza atom tlenu lub siarki, R ozna¬ cza atom wodoru, nizsze grupe alkilowe, grupe cykloalkilowe lub grupe fenylo-nizszo-alkilo- wa, w której czesc fenylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawnika¬ mi wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylo¬ wych, grupy nitrowej lub trifluorometylowej, n ma wartosc 1, 2 lub 3, R4 i R oznaczaja atomy wodoru lub grupy alkilowe zawierajece 1-5 atomów wegla, Z oznacza grupe o wzorze -NR R , grupe lH-pirazol-1-ilowe, lH-imidazol-1-ilowe, lH-imidazol-2-ilowe lub 4,5-dihy- 12 dro-lH-iinidazol-2-ilowa, R i R oznaczaja, nizsze grupy alkilowe, grupy cakloalkilowe lub grupy fenylo-nizszo-alkilowe, w których czesc fe-tylowa moze byc ewentualnie podstawiona jednym lub dwoma podstawnikami wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilo¬ wi wych, nizszych grup alkoksylowych, grupy nitrowej, trifluorometylowej lub cyjanowfij lub R 2 , i R razem z sesiadujecym atomem azotu moge tworzyc reszte heterocykliczne wybrane sposród grupy 1-azetydynylowej, 1-pirolidynylowej, 2,5-dimetylopirolidyn-l-ylowej, 2-metylopiroli- dyn-1-ylowej, 1-piperydynylowej, 4-podstawionej piperydyn-1-ylowej, 4-^bis/4-fluorofenylo/ metylo ,7-piperydyn-l-ylowej, 4-morfolinylowej, 1-piperazynylowej, 4-podstawionej piperazyn- 1-ylowej, 1,2,3,6-tetrahydropirydyn-l-ylowej, 2,5-dihydro-lH-pirol-l-ilowej lub lH-pirol- 1-ilowej i ich farmaceutycznie dopuszczalnych soli addycyjnych z kwasem, znamienny t y ra, ze w etapie 1 aromatyczny zwiezek o wzorze ogólnym 2, w którym A oznacza aromatyczny pierscien wybrany sposród grupy benzenowej, naftalenowej, pirydynowej lub chinolinowej, ewentualnie podstawiony jednym lub dwoma podstawnikami Y wybranymi sposród atomów chlorowca, nizszych grup alkilowych, nizszych grup alkoksylowych, nizszych dialkiloaminowych, grupy* nitrowej lub trifluorometylowej X - oznacza atom chlorowca i R3 oznacza atom wodoru lub jon metalu alkalicznego, poddaje sie reakcji z alkanoloamine o wzorze ogólnym 3, w którym Z, R, R , R i n maje wyzej podane znaczenie, a R oznacza atom wodoru lub grupe zabezpieczajaca grupe aminowe, w obecnosci srodka odwadniajecego lub srodka kondensujecego, a wytworzony zwiezek o wzorze ogólnym 4, w którym A, Z, Y, X, R4, R5 i n maje znaczenie podane dis zwiez- ków wyjsciowych, w etapie 2 poddaje sie cyklizacji, po czym wytworzony zwiezek o wzorze ogólnym 5, w którym A, Z, Y, R, R , R i n maje znaczenie podane dla zwiezków wyjsciowych ewentualnie w etapie 3 poddaje sie reakcji ze srodkiem siarkujecym otrzymujec zwiezek o wzorze ogólnym 6, w którym Y, Z, A,R,R4, R i n maje znaczenie podane dla zwiezków wyjscio¬ wych, przy czym zwiezki o wzorze 5 i/lub 6 ewentualnie poddaje sie reakcji z farmaceutycz¬ nie dopuszczalnym kwasem, 2m Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania
2. -/"/dimetyloamino/-metylo-7-2,3-dihydro-4-metylopirydo /3,2-fJ £ 1,4 J oksazepin*5/4H/- onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-dimetyloamino-3-metyloamino-2-propanol i kwas 2-chloronikotynowy w obecnosci srodka147 855 11 odwadniajacego lub kondensujecego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady*
3. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny t y m, ze w przypadku wytwarzania 2-/" 2-/dimetyloa;nino/-etylo -7-2t3-dihydro-4-metylo-l#4-oksazepino /fe,7-c ^/-chinolin-S^H/- onu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji 4-dimetyloanino-l-metyloamino-2-butanol z 3-karboksyetylo-4-chlorochinoline w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujecego, a produkt reakcji cyklizuje sie w obecnosci silnej zasady*
4. * Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2-/" 2-/dimetyloamino/-etylo ^7-2,3-dihydropirydo/" 3,2-f -7-l,4-oksazepin-5/4H/-onu lub jego faramceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji l-amino-4-/di- metyloamino/-2-butanol i kwas 2-chloronikotynowy w obecnosci srodka odwadniajacego lub kondensujecego i cyklizuje sie produkt reakcji w obecnosci silnej zasady.
5. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania * 2-/" 2-/dimetyloamino/etylo ,7-2,3-dihydropirydo /5f3-f-7-1.4-oksazepino-5/4H/-tionu lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowa¬ nia 2-/" 2-/dimetyloamino/etylo ./-2,3-dihydro-pirydo £ 3,2-f -7-l,4-oksazepin-5/4H/-on.
6. Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2-/"/dimetyloamino/etylo ./-2,3-dihydro-4-metylopirydo £ 3,2-fJ £ 1,4 ./-oksazepin-5-/4H/- tionu lub Jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli addycyjnej z kwasem poddaje sie reakcji siarkowania 2-/'/dimetyloamino/-etylo -/-2H-dihydro-4-metylopirydo £ 3,2-f ^/-1,4-oksazepin- 5-/4H/-on. .X OH R5 l'A [ R6_N_CH C-(CH)n-Z X^C-0R3 I Z \, WZ0R 2 R R^ WZdR 3 OH R iaY I i V--C-N-CH9-C— (CH)n- X--C-N-CH2-C— (CH)n-Z *T'0-2 0 R RA WZÓR U147 855 0-U(CH)n-Z lY)0-2 ° WZÓR 5 — N CH3 WZ0R 11 WZÓR 12 R^ R^ ,0-4r-(CH)n-Z (Y) ¦' A 0-2 N- 'R WZÓR 6 N O \ / WZÓR 7 N 0 OH WZÓR 8 f=\ WZ0R 13 E ^3 WZÓR 15 ^^ WZÓR 16 {J-0 WZÓR 9 CH3 )- — N CH3 WZÓR 10 r ¦N — N WZÓR 17 WZÓR 18147 855 -O WZtfR 19 WZÓR 20 WZtfR 21 CH3 WZÓR 22 CH3 to- ,E róio WZÓR 2U WZtfR 25147 855 OHR5 I I HN-CHo-C-(CH)n-Z IM, R R* c«X COOR srodek odwadniajacy np.- lub mieszany bezwodnik - srodek kondensujqcy np+ N-C=N MeS02CI/Et3N a d5 OH | II I 2 I , 0 R RA A , mocna zasada NaH,KH, NaNH2, k-t-butanólan lub diizopropyloaminolitl R^R I 0-V-{CH)n-Z pA R5 l I l. 0-A-(CH)rrZ siarkowanie ('A \ K; —Y R o o SCHEMAT 1147 855 O LO X cc-o N x N z:—cc o o c ° a i. i/ N o N CO LU O. c o I 0=0 O CD in x cc—o cc- H cc i o o l- < LU X O co z:—cc N ID X CC—O x | o—o —cc X o X z: CL147 855 O L I ¦(CH)n-CI + &NH R^ OH R5 RNH-CH9-C-(CH) ¦U n Cl ZH OH R5 I I RNH-CH2- C —(CH)n—Z SCHEMAT 3 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz. Cena 400 zl PL PL PL
PL1985255423A 1984-09-19 1985-09-18 Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones PL147855B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/652,017 US4610819A (en) 1984-09-19 1984-09-19 Process for the preparation of aromatic-1,4-oxazepinones and thiones

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL255423A1 PL255423A1 (en) 1987-05-18
PL147855B1 true PL147855B1 (en) 1989-08-31

Family

ID=24615185

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1985255423A PL147855B1 (en) 1984-09-19 1985-09-18 Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones
PL1985275622A PL150760B1 (en) 1984-09-19 1985-09-18 Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1985275622A PL150760B1 (en) 1984-09-19 1985-09-18 Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones

Country Status (20)

Country Link
US (1) US4610819A (pl)
EP (1) EP0175570A3 (pl)
JP (1) JPS6178789A (pl)
KR (1) KR900003852B1 (pl)
AU (2) AU586440B2 (pl)
CA (1) CA1277983C (pl)
DK (1) DK423485A (pl)
ES (1) ES8802305A1 (pl)
FI (1) FI853585L (pl)
GR (1) GR852247B (pl)
HU (2) HU195485B (pl)
IL (1) IL76243A (pl)
IN (1) IN162290B (pl)
NO (1) NO853665L (pl)
NZ (1) NZ213523A (pl)
PH (2) PH22955A (pl)
PL (2) PL147855B1 (pl)
PT (1) PT81157B (pl)
YU (2) YU142785A (pl)
ZA (1) ZA856527B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4746655A (en) * 1987-06-10 1988-05-24 A. H. Robins Company, Incorporated Fused aromatic-spiropiperidine oxazepinones(and thiones)
GB8727385D0 (en) * 1987-11-23 1987-12-23 Lundbeck & Co As H Heterocyclic compounds
US11649218B2 (en) 2018-03-09 2023-05-16 The United States Of America, As Represented By The Secretary, Department Of Health And Human Services C-Abl tyrosine kinase inhibitory compound embodiments and methods of making and using the same

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3794639A (en) * 1966-03-10 1974-02-26 Squibb & Sons Inc Benzoxazepines and benzothiazepines
ZA836994B (en) * 1982-09-30 1984-05-30 Robins Co Inc A H Fused aromatic oxazepinones and sulfur analogs thereof
DE3382028D1 (de) * 1982-09-30 1991-01-10 Robins Co Inc A H Kondensierte aromatische oxazepinone und sulphuranaloge, ihrer herstellung und verwendung als histamin-antagonist.

Also Published As

Publication number Publication date
CA1277983C (en) 1990-12-18
PT81157B (pt) 1987-10-20
PH22955A (en) 1989-02-03
PH23204A (en) 1989-06-06
IL76243A (en) 1990-07-26
HU195485B (en) 1988-05-30
GR852247B (pl) 1986-01-17
DK423485A (da) 1986-03-20
HUT42070A (en) 1987-06-29
EP0175570A3 (en) 1988-07-20
IN162290B (pl) 1988-04-23
ES8802305A1 (es) 1987-03-16
YU142785A (en) 1988-02-29
JPS6178789A (ja) 1986-04-22
KR860002484A (ko) 1986-04-26
AU4004789A (en) 1989-12-07
AU586440B2 (en) 1989-07-13
DK423485D0 (da) 1985-09-18
NO853665L (no) 1986-03-20
AU4767385A (en) 1986-03-27
FI853585L (fi) 1986-03-20
FI853585A0 (fi) 1985-09-18
PT81157A (en) 1985-10-01
ZA856527B (en) 1986-04-30
ES547084A0 (es) 1987-03-16
EP0175570A2 (en) 1986-03-26
NZ213523A (en) 1989-08-29
PL255423A1 (en) 1987-05-18
HU194245B (en) 1988-01-28
KR900003852B1 (ko) 1990-06-02
IL76243A0 (en) 1986-01-31
YU144187A (en) 1988-10-31
PL150760B1 (en) 1990-06-30
HUT40426A (en) 1986-12-28
US4610819A (en) 1986-09-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3539573A (en) 11-basic substituted dibenzodiazepines and dibenzothiazepines
US4818756A (en) 2-pyrimidinyl-1-piperazine derivatives, processes for their preparation and medicaments containing them
US3709898A (en) Process for the production of triazolobenzodiazepines and intermediates
US4062848A (en) Tetracyclic compounds
US3758479A (en) Nitro and sulphamoyl substituted dibenzodiazepines
CA1067491A (en) Diazepine derivatives
CA1338908C (en) Aminoalkylthio derivatives of triazolopyridine or triazoloquinoline, the processes for their preparation, and drugs, useful especially as analgesics in which they are present
EP0027390B1 (en) Novel benzodiazepine compounds, their preparation, intermediates employed in their preparation, and pharmaceutical compositions containing them
Suzuki et al. Synthesis and antiallergy activity of [1, 3, 4] thiadiazolo [3, 2-a]-1, 2, 3-triazolo [4, 5-d] pyrimidin-9 (3H)-one Derivatives. I
US3966736A (en) 2,9-Dihydro-3H-pyrido[3,2-c]-s-triazolo[4,3-a][1,5]-benzodiazepin-3-ones
EP0163240A2 (en) Dihydroimidazo[1,2-a]pyrimidine derivatives, methods of preparing said compounds and pharmaceutical compositions constaining said compounds
PL147855B1 (en) Method of obtaining aromatic 1,4-oxazepinones and thiones
FI71150B (fi) Foerfarande foer framstaellning av som neuroleptiska laekemedel anvaendbara 2,4-dihydro-1,2,3-triazolo/4,5-b//1,5/b-ensodiazepinderivat
US4977150A (en) Benzodiazepine compounds and their use as pharmaceuticals
US3842082A (en) 4-piperazinyl-10h-thieno(3,2-c)(1)benzazepines
US3781289A (en) 7-chloro-1-methyl-5-phenyl-s-triazolo (4,3-a)quinolines
CA1248529A (en) 1,2,4-thiadiazines
US3891666A (en) 6-Phenyl-s-triazolo{8 4,3-a{9 {8 1,3,4{9 -benzotriazepines and their preparation
US4144233A (en) Method for preparing benzo-(1,3,4)-benzotriazepines
US3772317A (en) Certain 2-(3-substituted-4h-1,2,4-triazol-4-yl)-alpha-phenylbenzylamines
US4028356A (en) Triazinobenzodiazepines
KOSASAYAMA et al. Cyclic Guanidines. VI. Synthesis of Hypoglycemic Tricyclic Guanidines
SU725564A1 (ru) Способ получени замещенных 1пиперазинил-4н- -триазоло/3,4-с/ тиено/2,3-е/-1,4-диазепинов или их солей
US4783535A (en) Chemical intermediates in the preparation of aromatic-1,4-oxazepinones and thiones
WO1981000568A1 (en) Benzodiazepinones,a process for their preparation,their use and medicaments containing them