NL1004729C2 - Werkwijze voor het vervaardigen van zeoliet uit vliegassen. - Google Patents

Description

5

WERKWIJZE VOOR HET VERVAARDIGEN VAN ZEOLIET UIT VLIEGAS- \ SEN

De onderhavige uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor het bereiden van zeolieten uit vliegas .

Het is bekend dat zeolieten te bereiden zijn 10 uit chemisch zuivere materialen, zoals aluminiumhydroxyde en siliciumoxyde, waarbij onder chemisch zuiver een zodanige mate van zuiverheid wordt verstaan als in de handel gebruikelijk is. Dit betekent dat voor het bereiden van zeolieten zuivere, dat wil zeggen kostbare, 15 grondstoffen worden gebruikt.

Zeolieten vinden de laatste tijd steeds meer toepassing, waarbij het voor een aantal toepassingen niet noodzakelijk is dat de zeoliet met een hoge zuiverheids-graad wordt verkregen.

20 Het doel van de onderhavige uitvinding is het verschaffen van een werkwijze voor het bereiden van een zeolietprodukt, waarbij gebruik gemaakt kan worden van goedkopere grondstoffen, waarbij een zeolietprodukt verkregen wordt met een zuiverheidsgraad en definitie die 25 mogelijk geringer zijn dan die van traditionele synthetische zeolieten, maar beter dan die van natuurlijke zeolieten, in combinatie met een zeolietprodukt met een veel hogere kwaliteit.

De onderhavige uitvinding voorziet dan ook in 30 een werkwijze voor het bereiden van zeoliet van twee verschillende kwaliteiten, waarbij aan vliegas een hydroxyde-oplossing wordt toegevoegd en het aldus ontstane mengsel wordt gescheiden in vliegasresidu en silica-extract, waarbij vervolgens het vliegasresidu wordt 35 gemengd met een hydroxyde-oplossing tot een reaktiemeng-sel, het reaktiemengsel verhit wordt tot een temperatuur tussen 80°C en 150°C gedurende een periode van 10 tot 1 0 04 7 90 2 50 uur, waarbij de vliegas door roeren steeds in suspensie wordt gehouden, en het zeolietprodukt bevattend residus van vliegas van het proceswater vervolgens gescheiden wordt.

5 Het silica-extract wordt op gelijke wijze gezeolitiseerd na toevoeging van de juiste hoeveelheid aluminiumhydroxydesuspensie om zuiver zeoliet (>99 %) te synthetiseren.

Het is mogelijk de diverse processtappen simul-10 taan en/of sequentieel uit te voeren.

Een andere voorkeursuitvoeringsvorm van dit proces betreft de zeolitisatie van vliegas afkomstig uit de verbranding van huisvuil (AVI-vliegas) en chemisch afval (AVRC-vliegas) hetgeen een zeolietimmobilisaat 15 oplevert. De zeolitisatie dient ter immobilisatie van de in deze vliegassen overmatig aanwezige zware metalen en verloopt analoog aan het beschreven basisproces. Echter, omdat deze typen vliegassen voor zeolitisatie doorgaans te weinig aluminium en silicium bevatten wordt hiertoe 20 aan het reactiemengsel extra aluminium en silicium toegevoegd in de vorm van een aluminium-hydroxydesuspensie, zijnde een industrieel restprodukt, en amorf silica of siliciumrijke kolenvliegas, en/of proceswater resterend na de zeolitisatie van de vliegas.

25 De diverse voorkeursuitvoeringsvormen worden toegelicht in de volgende beschrijving aan de hand van de bijgaande figuren, waarin: figuur 1: een schematische weergave toont van de eerste werkwijze (basisproces) volgens de onderhavige 30 uitvinding; en figuur 2: een schematische weergave toont van een tweede werkwijze (eerste voorkeursuitvoeringsvorm) volgens de onderhavige uitvinding.

Zoals in de aanhef gesteld is, voorziet de 35 onderhavige uitvinding in een werkwijze voor het uit diverse vliegassen bereiden van zeolietprodukten. Dit betekent dat de genoemde vliegassen die of een kleine positieve waarde (kolenvliegas) of een sterk negatieve 1004729 3 waarde bezitten (AVI- en AVRC-vliegas), als hoogwaardig produkt kunnen worden afgezet op de milieutechnologische markt (als adsorbentium) of in het geval van AVI- en AVRC-vliegas gemakkelijker kunnen worden afgezet op de 5 bouwmarkt voor bulktoepassingen.

Hiertoe wordt een voorbehandeling van de vliegas uitgevoerd, waarbij de vliegassen worden gewassen met een water en specifieke organische extractiemiddelen om een substantieel deel te verwijderen van eventueel aanwe-10 zige zware metalen die veelal in vliegas aanwezig zijn, en tevens een gedeelte van de voor de zeolietsynthese inactieve componenten (in het bijzonder calcium, magnesium, zwavel en fosfor). Deze stoffen zijn immers ook veelal in vliegassen aanwezig. Tevens wordt via magneti-15 sche scheidingstechnieken een groot gedeelte van het in de vliegas aanwezige ijzer verwijderd. Deze situatie is in figuur 1 weergegeven met 2. Aldus ontstaat voorbehandelde vliegas 3.

Volgens het basisproces wordt de voorbehandelde 20 vliegas 3 onderworpen aan een zeolitisatieproces, hetgeen in figuur 1 weergegeven is in het vak 4. Hiertoe wordt hydroxyde-oplossing aan de voorbehandelde vliegas toegevoerd. De hydroxyde-oplossing is een zogenaamde 2-molaire oplossing die bij voorkeur gevormd wordt door een NaOH-25 of een KOH-oplossing of een mengsel hiervan met een verhouding van 2,5 tussen vloeistof en vaste stoffen.

Het is hierbij mogelijk de verhouding tussen silicium en aluminium te optimaliseren of de concentratie van deze twee elementen in het reaktiemengsel te verho-30 gen. Dit zal zeker nodig zijn voor de zeolitisatie van AVI- en AVRC-vliegassen, zoals vermeld in voorkeursuitvoeringsvorm 2. Bij kolenvliegas, zeker de Nederlandse kolenvliegas, is dit doorgaans niet nodig. Zoals eerder vermeld is bij voorkeuruitvoeringsvorm 2, kan een rest-35 produkt uit de aluminiumverwerkende industrie, die als reststof tegen een geringe prijs verkrijgbaar is bij de aluminiumverwerkende industrie, als extra aluminiumbron worden gebruikt en als extra siliciumbron amorf-silica of 1004729 4 specifieke, van een elektriciteitscentrale afkomstige vliegassen met een hoog silicium-gehalte. De hoeveelheid van de desbetreffende stoffen, die noodzakelijk zijn voor het verkrijgen van een zeoliet van een bepaald type, zijn 5 in tabel 1 weergegeven.

Tabel 1 Overzicht van de benodigde molaire verhoudingen van de zeolietsoort bepalende componenten, voor 10 de synthese van zeoliet Na-Pl, ZK-19 en K-G in het basisproces

Produkt Na20 K20 A1203 Si02 H20 15 _ zeoliet Na-Pl 1,1 0-0,1 1 3,2 58 zeoliet ZK-19 0,8 0,4 1 3,2 58 zeoliet K-G 0-0,6 1,2-0,6 1 3,2 58 20

Vervolgens wordt het reaktiemengsel geïncubeerd bij een temperatuur van tussen 80°C en 150°C bij autogene druk, bij voorkeur en afhankelijk van de beschikbare reactoren zo dicht mogelijk tegen 100°C of tegen 150°C 25 aan, waarbij de vliegas door roeren voortdurend in suspensie wordt gehouden. De incubatietijd ligt tussen de 10 en 50 uur, en zij is afhankelijk van de gekozen temperatuur en roersnelheid. Bij een voorbeeld bedroeg de incubatietijd 24 uur bij 93°C en 200 omwentelingen per 30 minuut, bij een ander voorbeeld 12 uur bij 150°C en roeren met 5 omwentelingen per minuut.

Het zal duidelijk zijn dat het mogelijk is de desbetreffende parameters te optimaliseren.

Na afloop van de reaktie wordt het zeolietpro-35 dukt van het proceswater gescheiden, hetgeen in figuur 1 met 5 is aangegeven, waarna het resterende zeolietprodukt kan worden gewassen in stap 6 en 8 en gedroogd in stap 9. Na droging 9 kan het zeolietprodukt 11 gepelletiseerd en 1 004729 5 als adsorbentium op de milieutechnologische markt worden afgezet.

Hierbij wordt opgemerkt dat de glasfractie in de oorspronkelijke kolenvliegas voor ongeveer tweederde 5 is omgezet in zeoliet. Het zeolietprodukt bevat ongeveer 60 % zeoliet, 15 % mulliet, 5 % kwarts en 20 % resterend glas, uitgaande van van een Nederlandse elektriciteitscentrale afkomstige vliegas.

De kationuitwisselingscapaciteit van het zeo- 10 lietprodukt verkregen in het basisproces bedraagt ongeveer 3 meq/g, uitgaande van een natriumammonium-uitwisse-ling. Er wordt op gewezen dat zonder voorbehandeling van de vliegas een produkt wordt verkregen met een lagere kationuitwisselingscapaciteit van ongeveer 2,5 meq/g.

15 Uiteraard kunnen de genoemde gehaltes aan zeoliet, rest-glas, mulliet en kwarts en de kationuitwisselingscapaciteit iets variëren in afhankelijkheid van het glasgehalte van het gebruikte vliegas en de korrelgrootteverdeling ervan.

20 Het proceswater bevat na afloop van de zeoliet- synthese per liter ongeveer 0,5 mol hydroxyde, 5000 tot 15000 mg silicium en minder dan 50 mg aluminium en kan hierdoor worden gecirculeerd, en kan aldus worden gebruikt voor: 25 1. de produktie van de zeolieten van de typen

Na-Pl, ZK-19 of K-G uit de produktie van kolenvliegas met het hierboven beschreven proces in stap 4; 2. de produktie van zuiver zeoliet analoog aan de synthese van zuivere zeolieten uit het silica-extract, 30 zoals in het hieronder beschreven 2-traps-zeolitisatie-proces; 3. de produktie van een zeoliet-immobilisaat uit AVI- en AVRC-vliegas, zoals in voorkeursuitvoeringsvorm 2 .

35 Het hierboven beschreven proces wordt aangeduid als het 1-traps-zeolietbereidingsproces. Het is echter mogelijk een 2-traps-proces toe te passen zoals genoemd onder de eerste voorkeursuitvoeringsvorm. Een dergelijk 1 004729 6 2-traps-proces is in figuur 2 afgebeeld. Dit proces komt overeen met de processtappen van het 1-traps-proces, zoals dit in figuur 1 is weergegeven, met dien verstande dat de voorbehandelde vliegas 3 door toevoeging van 5 hydroxyde-oplossing 7 aan silica-extractie wordt onderworpen, zoals met 14 is aangeduid.

Dit vormt in essentie het eerste deel van het zeolitisatieproces. Dit betreft een zogenaamde inductie-periode die tussen vier en acht uur duurt, in afhanke-10 lijkheid van de gekozen temperatuur en de roersnelheid. Tijdens deze inductieperiode worden groeikernen voor zeolietkristallisatie gevormd, maar nog niet de zeoliet-kristallen zelf. Aan het einde van deze periode, vlak voordat de zeolietkristalvorming begint, bereikt de 15 silicium-concentratie in het proceswater een maximale waarde van 10000 tot 20000 mg silicium per liter, in afhankelijkheid van het gebruikte type hydroxyde-oplossing en de roersnelheid. Door op dit moment het zeolitisatieproces te onderbreken door het proceswater af 20 te scheiden (eerste trap) worden een silica-extract en een vliegasresidu verkregen.

Beide delen, vliegasresidu en silica-extract, worden vervolgens afzonderlijk in de tweede trap gelijktijdig omgezet in zeolieten. In het geval van Nederlandse 25 vliegas wordt door de silica-extractie 10 % tot 20 % van het in de vliegas aanwezige Si02 opgelost.

Daarna vindt in stap 15 een scheiding plaats van vaste stof en vloeistof.

De resterende vaste stof, het vliegasresidu 16, 30 wordt vervolgens aan dezelfde stappen 4,5,6,8 en 10 onderworpen als bij het 1-traps-proces.

Het bij stap 15 verkregen silica-extract 17 wordt gebruikt voor de synthese van zuivere zeolieten van de typen A, X, Y, ZK-19 of K-G te produceren. Hiertoe 35 wordt de Na20;K20;Al203;Si02-verhouding van het silica-extract geoptimaliseerd door hieraan aluminiumhydroxyde of een aluminaat-oplossing toe te voegen in een hoeveelheid die afhangt van de silicium-concentratie van het 1004729 7 silica-extract. Voor de synthese van de diverse typen zeoliet dienen de zeolietsoorten bepalende componenten aanwezig te zijn in de verhoudingen, zoals in tabel 2 zijn weergegeven.

5

Tabel 2 Overzicht van de benodigde molaire verhoudingen van de zeolietsoort bepalende componenten, voor de produktie van zeoliet A, X, Y, ZK-19 en K-G 10 uit het silica-extract produkt Na20 K20 A1203 Si02 H,0 15 zeoliet A 2 0,3 1 2 300 zeoliet X 4 0,2 1 3 450 zeoliet Y 8 0,2 1 10-14 800-1600 zeoliet ZK-19 1-2,5 1-2,5 1 2-4 200^00 zeoliet K-G 0,2 2,4 1 4-5 300-400 20

Bij gebruik van een restprodukt, afkomstig uit de aluminium-etsindustrie, zijnde een aluminaatoplossing, wijken de molaire verhoudingen iets af, doordat het restprodukt veel natrium omvat en bovendien een complexe-25 rende stof bevat die aluminium in oplossing houdt. Hierbij gelden de molaire verhoudingen, zoals in tabel 3 is weergeven.

1004729 δ

Tabel 3 Overzicht van de benodigde molaire verhoudingen van de zeolietsoort bepalende componenten, voor de produktie van zeoliet A, X, Y, ZK-19 en K-G 5 uit het silica-extract, bij gebruik van alumi- niumhoudend restprodukt produkt Na20 K20 A1203 Si02 H20 10__ zeoliet A 6,5-7,2 0,3 1 2,3-2,6 540 zeoliet X 5,8 0,2 1 2,2 370 zeoliet Y 14,9-36,5 0,6 1 20 1200 zeoliet ZK-19 1-2,5 1-2,5 1 2-4 400 15 zeoliet K-G 1,4-2,2 3,3 1 4 400

Produktie van de zeolieten vindt plaats door het geoptimaliseerde silica-extract gedurende 24 tot 48 uur 20 te incuberen bij 90°C, hetgeen in stap 18 is weergegeven. Hierbij is roeren alleen in het begin nodig om het mengsel te homogeniseren. Na afloop van de reaktie wordt het zeolietprodukt, dat vrijwel geheel uit zeoliet bestaat, van het proceswater gescheiden in stap 20. De opbrengst 25 bedraagt circa 100 g zeoliet per kg vliegas. Het resterende proceswater (met 1000-2000 mg silicium en 50-200 mg aluminium per liter) kan worden gebruikt als hydroxyde-bron voor: 1. de produktie van zeoliet uit E-vliegas 30 volgens het beschreven 1-traps-zeolitisatieproces (stap 4) ; 2. de produktie van een zeoliet-immobilisaat uit AVI- en AVRC-vliegas, zoals hieronder beschreven.

Vervolgens wordt, evenals bij het aan de hand 35 van figuur 1 toegelichte 1-traps-proces, de resterende vaste stof gewassen in stap 21, opnieuw gescheiden in vloeistof en vaste stof in stap 22, en vervolgens gedroogd in stap 24.

1004729 9

Een variant op het gedeelte betreffende de silica-extractie van deze voorkeursuitvoeringsvorm is een continu proces waarbij (gewassen) kolenvliegas in een continuous flow reactor wordt gemengd met de gewenste 5 hydroxyde oplossing. De gemiddelde verblijftijd van het proceswater is gelijk aan de genoemde inductieperiode (4 tot 8 uur afhankelijk van de gekozen temperatuur). Aan het proceswater uit de reactor, zijnde een silica-extract, wordt aluminiumhydroxyde-suspensie toegevoegd om 10 silicium te precipiteren als amorf aluminiumsilikaat. Dit precipitaat wordt afgescheiden en het proceswater weer terug de reactor ingevoerd. De gemiddelde verblijftijd van de vliegas bedraagt 10 tot 40 uur en wordt zodanig afgestemd dat siliciumconcentraties in het silica-extract 15 hoog genoeg blijven voor een rendabel proces. Periodiek wordt een gedeelte van het proceswater ververst. Overgehouden worden een vliegasresidu, een siliciumaluminium-precipitaat en proceswater. Deze laatste twee vormen in deze variant samen het silica-extract. Verdere zeoliet-20 vorming uit het vliegasresidu en het silica-extract verloopt analoog aan die uit het vliegasresidu en silica-extract afkomstig uit de batch-gewijze silica-extractie, hierboven beschreven.

De zeolitisatie, zoals die met het silica-25 extract is uitgevoerd, kan ook worden uitgevoerd met het proceswater afkomstig uit het 1-traps zeolitisatieproces. Het enige verschil is dat door de lagere silica-concen-traties in het proceswater ook de opbrengst aan zuivere zeolieten lager zal zijn dan bij het gebruik van het 30 silica-extract, namelijk circa 50 g zeoliet per kg vliegas .

Het vliegasresidu verkregen bij de afscheiding van het silica-extract kan worden gebruikt voor: 1. een tweede silica-extractie; of 35 2. de synthese van zeoliet Na-Pl, zeoliet ZK-19 of zeoliet K-G volgens het beschreven 1-traps-zeolitisa-tieproces.

1 0 04 “* Γ3 10

Aan het hiervoor beschreven 1- en 2-traps-zeolitisatieproces kan een proces voor de produktie van een zeoliet-immobilisaat uit AVI- en AVRC-vliegassen worden gekoppeld, hetgeen een variant op voorkeursuitvoe-5 ringsvorm 2 oplevert. Hierbij wordt het proceswater verkregen uit de zeolitisatie E-vliegas in het l- en 2-traps-proces gebruikt als aanvullende silicium- en hydroxyde-bron naast andere vormen van (reaktief) alumina en silica en een hydroxyde-oplossing. Toevoegen van extra 10 alumina en silica aan het reaktiemengsel is noodzakelijk voor het verkrijgen van de gewenste zeoliet opbrengst in het immobilisaat (meer dan 50 %), omdat de aluminium- en silicium-gehalten van AVI- en AVRC-vliegassen relatief laag zijn (1 % tot 10 % A1203, 10 % tot 24 % Si02) .

15 Voor de vorming van een zeoliet-immobilisaat met zeoliet Na-Pl of hydroxy-sodaliet is een reaktiemengsel vereist waarin de zeolietsoort bepalende componenten in de molaire verhoudingen voorkomen, zoals opgegeven is in tabel 4.

20

Tabel 4 Overzicht van de benodigde molaire verhoudingen van de zeolietsoort bepalende componenten, voor de produktie van een zeolietimmobilisaat uit AVI- en AVRC-vliegas 25 produkt Na20 K20 A1203 Si02 H20 zeoliet Na-Pl 2-4 0-0,5 1 3-5 100-130 30 hydroxy-sodaliet 1,5-4 0-0,5 1 2-4 100-150

Evenals bij de zeolitisatie van E-vliegassen wordt het verkregen reaktiemengsel geïncubeerd bij een 35 temperatuur van 80 tot 150 °C en autogene druk, waarbij de vaste fase door te roeren in suspensie wordt gehouden. De incubatietijd bedraagt 10 tot 50 uur en hangt af van de gekozen temperatuur en de roersnelheid (bijvoorbeeld 1004729 11 24 uur bij 95°C en 200 omwentelingen per minuut, 12 uur bij 150°C en 5 omwentelingen per minuut).

Na afloop van de reaktieduur wordt het zeoliet-produkt van het proceswater gescheiden, gewassen en ge-5 droogd. Het zeolietprodukt bevat ongeveer 60 % tot 80 % zeoliet en 20 % tot 40 % residair vliegas en andere nieuwvormingen (waaronder zouten en amorfe fasen).

De milieuhygiënische kwaliteit van het produkt is zodanig, dat het produkt op zijn minst voldoet aan de 10 eisen die het Stortbesluit stelt voor indeling in categorie 4. Voor sommige vliegassen, afhankelijk van de aanwezige concentraties zware metalen, is het mogelijk dat het zeolietimmobilisaat voldoet aan de eisen gesteld in het Bouwstoffenbesluit voor categorie 2 bulkprodukten.

1004729

Claims (13)

1. Werkwijze voor het bereiden van zeoliet van 5 twee verschillende kwaliteiten, waarbij aan vliegas een hydroxyde-oplossing wordt toegevoegd en het aldus ontstane mengsel wordt gescheiden in vliegasresidu en silica-extract, waarbij vervolgens het vliegasresidu wordt gemengd met een hydroxyde-oplossing tot een reaktiemeng- 10 sel, het reaktiemengsel verhit wordt tot een temperatuur tussen 80°C en 150°C gedurende een periode van 10 tot 50 uur, waarbij de vliegas door roeren steeds in suspensie wordt gehouden, en het zeolietprodukt bevattend residus van vliegas van het proceswater vervolgens ge- 15 scheiden wordt.

2. Werkwijze voor het bereiden van twee verschillende kwaliteiten zeoliet volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat aan het proceswater aluminium(hydr)oxide wordt toegevoegd, waarna hieruit zuiver zeoliet (derde 20 zeolietprodukt) wordt gesynthetiseerd op de wijze, zoals beschreven is in conclusie 2 voor het silica-extract.

3. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat, voorafgaand aan het mengen van de vliegas met de hydroxyde-oplossing, de vliegas wordt gewassen 25 voor het verwijderen van in de vliegas aanwezige zware metalen en bij de zeolietvorming inactieve componenten.

4. Werkwijze volgens conclusie 1 of 2, waarbij de vliegas voor het bereiden van de gewenste zeolietsoort te weinig aluminium omvat, met het kenmerk, dat aan het 30 reaktiemengsel industriële natriumaluminiumsuspensie wordt toegevoegd.

5. Werkwijze volgens conclusie 1 of 2, waarbij de vliegas voor het bereiden van de gewenste zeolietsoort te weinig silicium omvat, met het kenmerk, dat aan het 35 reaktiemengsel vliegas met een hoog siliciumgehalte wordt toegevoegd.

6. Werkwij ze volgens een van de voorafgaande conclusies, met het kenmerk, dat na het scheiden van het 1004729 zeolietprodukt en het water, het zeolietprodukt wordt gewassen.

7. Werkwijze volgens conclusie 5, met het kenmerk, dat het waswater als hydroxyde-oplossing, even- 5 tueel na reiniging, aan het reaktiemengsel wordt toegevoerd .

8. Werkwijze voor het bereiden van zeoliet, met het kenmerk, dat aan vliegas een hydroxyde-oplossing wordt toegevoegd en het aldus ontstane mengsel wordt ge- 10 scheiden in vliegasresidu en silica-extract, waarbij vervolgens het vliegasresidu onderworpen wordt aan de werkwijze volgens conclusie 1.

9. Werkijze voor het bereiden van zeoliet, met het kenmerk, dat aan vliegas een hydroxyde-oplossing 15 wordt toegevoegd en het aldus ontstane mengsel via een continu proces met behulp van een continuous flow reactor wordt gescheiden in vliegasresidu en silica-extract, waarbij vervolgens het vliegasresidu onderworpen wordt aan de werkwijze volgens conclusie 1.

10. Werkwijze volgens conclusie 1, 2, 3, of 4, met het kenmerk, dat aan het silicium bevattende vrijkomende proceswater aluminium(hydr)oxyde wordt toegevoegd, en dat vervolgens de aldus ontstane mengsels aan de werkwijze volgens conclusie 1 worden onderworpen, ter 25 synthese van zuivere zeolieten.

11. Werkwijze voor het bereiden van een zeo-liet-immobilisaat, met het kenmerk, dat het bij de werkwijze volgens een van de voorafgaande conclusies vrijkomende proceswater gemengd wordt met vliegas tot een 30 reaktiemengsel, het reaktiemengsel wordt verhit tot een temperatuur tussen 80°C en 150°C gedurende een periode van tussen 10 en 50 uur, waarbij de vliegas door roeren steeds in suspensie wordt gehouden, en vervolgens het aldus verkregen zeolietprodukt van het proceswater wordt 35 gescheiden.

12. Werkwijze volgens conclusie 10, met het kenmerk, dat de vliegas hoofdzakelijk afkomstig is van afvalverbrandingsinstallaties. 1004729

13. Werkwijze volgens conclusie 11, met het kenmerk, dat de vliegas wordt gemengd met van elektriciteitscentrales afkomstige vliegas. 1 004729