MXPA99010977A

MXPA99010977A - Metodo para preparar melamina.

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Publication number: MXPA99010977A
Application number: MXPA99010977A
Authority: MX
Inventors: Tjien Tjioe Tjay
Original assignee: Dsm Nv
Priority date: 1997-05-28
Filing date: 1998-05-15
Publication date: 2004-11-01
Also published as: ATE234824T1; KR100495264B1; AU729323B2; JP2002500664A; DE69812351T2; TW474925B; ID23012A; KR20010012460A; ES2195338T3; NO995816L; WO1998054160A1; CN1268943A; NO995816D0; SA98190268B1; US6268459B1; EP0984946A1; DE69812351D1; CN1130353C; EP0984946B1; AU7555498A

Abstract

Metodo para preparar melamina a partir de urea por medio de un procedimiento de alta presion en el cual la melamina solida se obtiene al transferir el material fundido de melamina que proviene del reactor a un recipiente donde el material fundido de melamina se enfria con un medio de enfriamiento evaporador; el material fundido de melamina proviene del reactor de melamina a una temperatura entre el punto de fusion de melamina y 450 degree C y se asperja en un recipiente de enfriamiento, por medios de aspersion, y se enfria por un medio de enfriamiento evaporador para formar polvo de melamina; el recipiente de enfriamiento tiene un ambiente de amoniaco con una presion incrementada de amoniaco; el material fundido de melamina de esa manera se convierte en polvo de melamina que tiene una temperatura de entre 200 degree C y el punto de solidificacion de melamina; el polvo de melamina se enfria posteriormente a una temperatura menor que 200 degree C con el polvo mecanicamente agitado y se enfria directa o indirectamente, despues de lo cual la presion de amoniaco se libera y si es necesario, adicionalmente se enfria el polvo de melamina.

Description

METODO PARA PREPARAR MELAMINA MEMORIA DESCRIPTIVA La invención se refiere a un método para preparar melamina a partir de urea por medio de un procedimiento de alta presión en el cual se obtiene melamina sólida al transferir el material fundido de melamina que proviene del reactor a un recipiente donde se enfría el material fundido de melamina con un medio de enfriamiento evaporador. Dicho método se muestra, entre otros, en EP-A-747366 y describe un procedimiento de alta presión para preparar melamina a partir de urea. En particular, EP-A-747366 describe como se piroliza la urea en un reactor, que funciona a una presión de alrededor de 10.34 a 24.13 MPa y a una temperatura de alrededor de 354 a 454°C, para producir un producto del reactor. Este producto del reactor, que contiene melamina líquida, C02 y NH3, se transfiere bajo presión como una corriente mixta a un separador. En este separador, que se mantiene virtualmente a la misma presión y temperatura que el reactor, el producto del reactor se separa en una corriente gaseosa y una corriente líquida. La corriente gaseosa contiene principalmente gases de desecho de C02 y NH3 y vapor de melamina. La corriente líquida principalmente comprende un material fundido de melamina. La corriente gaseosa se transfiere a una unidad depuradora, mientras que la corriente líquida se transfiere a una unidad de enfriamiento del producto.

En la unidad depuradora, que opera a condiciones de temperatura y presión casi idénticas a las condiciones del reactor, se depura la corriente gaseosa con urea fundida. La transferencia de calor que se obtiene en la unidad depuradora precalienta la urea fundida y enfría la corriente gaseosa a una temperatura de alrededor de 177 a 232°C. La urea fundida también depura la corriente gaseosa para eliminar el vapor de melamina de los gases de desecho. La urea fundida precalentada, junto con la melamina que se depuró de los gases de desecho C02 y NH3, se alimenta entonces al reactor. En la unidad de enfriamiento del producto, el material fundido de melamina se enfría y solidifica con un medio de enfriamiento líquido para producir un producto sólido de melamina de alta pureza sin la necesidad de purificación adicional. El medio de enfriamiento líquido preferido es aquel que forma un gas a la temperatura del material fundido de melamina y a la presión en la unidad de enfriamiento del producto. EP-A-747366 identifica amoníaco líquido como el medio de enfriamiento líquido preferido con la presión en la unidad de enfriamiento del producto por encima de 41.4 bar. Aunque, de acuerdo con EP-A-747366 la pureza del producto sólido de melamina obtenido utilizando el procedimiento descrito era mayor que 99 % en peso, este grado de pureza ha sido difícil de mantener continuamente en una escala comercial. La incapacidad para mantener una pureza mayor que 99 % en peso es un inconveniente que hace que la melamina producida sea menos adecuada para aplicaciones de mayor demanda, particularmente resinas de melamina- formaldehído que se utilizan en laminados y/o recubrimientos. El objeto de la presente invención es obtener un método mejorado para preparar melamina a partir de urea, en donde la melanina se obtiene directamente del producto del reactor como un polvo seco que tiene un alto grado de pureza. Particularmente, el objeto de la presente invención es obtener un procedimiento de alta presión mejorado para preparar melamina a partir de urea, en donde la melamina se obtiene directamente del material fundido de melamina líquida como un polvo seco que tiene un alto grado de pureza por medio de enfriamiento. El solicitante ha descubierto que la melamina de alta pureza se puede producir continuamente de forma directa a partir del material fundido de melamina que proviene del reactor de melamina. El material fundido de melamina, que tiene una temperatura entre el punto de fusión de melamina y aproximadamente 450°C, es asperjado por medios de aspersión en un recipiente de solidificación. Se mantiene una atmósfera de amoníaco en el recipiente de solidificación con la presión del amoníaco por encima de 1 MPa, preferiblemente arriba de 1.5 MPa, y muy preferiblemente arriba de 4.5 MPa y todavía muy preferiblemente arriba de 6 MPa. La presión del amoníaco es menor que 40 MPa, preferiblemente menor que 25 Mpa y muy preferiblemente menor que 11 MPa. Conforme entra al recipiente de solidificación, el material fundido de melamina se enfría y se solidifica por contacto con el amoníaco líquido y gaseoso para producir polvo de melamina que tiene una temperatura entre 200°C y el punto de solidificación de melamina. El polvo de melamina se enfría posteriormente a una temperatura menor que 200°C al mover el polvo mecánicamente y enfriar, ya sea de forma directa, indirectamente o por alguna combinación, antes de liberar la presión del amoníaco. Si es necesario, el polvo de melamina puede enfriarse adicionalmente. El polvo de melamina tiene características de fluidización y flujo deficientes, y un coeficiente de ecualización a baja temperatura (conductividad térmica deficiente). Los métodos convencionales de enfriamiento tales como el lecho fluidizado o un lecho de movimiento compactado no pueden, por lo tanto, implementarse fácilmente en una escala comercial. El solicitante ha descubierto, sin embargo, que el color de polvo de melamina, en particular, se ve afectado si la melamina se mantiene a una alta temperatura durante mucho tiempo. Por lo tanto, el control efectivo del tiempo de residencia a alta temperatura ha demostrado ser crítico. En este punto es importante enfriar el polvo de melamina efectivamente. De manera sorprendente, se comprobó que era posible enfriar el polvo de melamina, a pesar de sus características de flujo y conductividad térmica deficientes, utilizando agitación mecánica junto con enfriamiento directo e indirecto. El término enfriamiento indirecto describe aquellos casos en los cuales el polvo de melamina mecánicamente agitado hace contacto con una superficie enfriada. El término enfriamiento directo describe aquellos casos en los cuales el polvo de melamina mecánicamente agitado hace contacto con un medio de enfriamiento tal como amoníaco o una corriente de aire. Obviamente, también es posible utilizar una combinación tanto de los mecanismos de enfriamiento directos como de los indirectos. El polvo de melamina formado por aspersión del material fundido de melamina en el recipiente de solidificación se mantiene por debajo de una presión incrementada de amoníaco a una temperatura por encima de 200°C durante un tiempo de contacto. La duración de este tiempo de contacto preferiblemente es entre 1 minuto y 5 horas, muy preferiblemente entre 5 minutos y 2 horas. Durante este tiempo de contacto, la temperatura del producto de melamina puede mantenerse virtualmente constante o se puede enfriar a una temperatura por encima de 200°C, preferiblemente por encima de 240°C o, muy preferiblemente, por encima de 270°C. El producto de melamina se puede enfriar en el recipiente de solidificación o en un recipiente separado de enfriamiento. Una presión de amoníaco incrementada significa una presión arriba de 1 MPa, preferiblemente de 1.5 MPa, preferiblemente arriba de 4.5 MPa y muy preferiblemente arriba de 6 MPa. La presión del amoníaco es menor que 40 MPa, preferiblemente menor que 25 MPa y muy preferiblemente debajo de 11 MPa. La ventaja del método de acuerdo con la presente invención es la producción continua, en una escala comercial, de polvo de melamina seco con una pureza por encima de 98.5 % en peso, y generalmente encima de 99 % en peso, que tiene muy buenas características de color. La melamina de alta pureza producida de conformidad con la presente invención es adecuada para casi cualquiera aplicación de melamina, incluyendo resinas de melamina-formaldehído utilizadas en laminados y/o recubrimientos. La preparación de melamina preferiblemente utiliza urea como la materia prima, la urea se alimenta al reactor como un material fundido y se hace reaccionar a temperatura y presión elevadas. La urea reacciona para formar melamina, y los productos secundarios NH3 y C02, de acuerdo con la siguiente ecuación de reacción: 6 CO (NH2)2 ? C3N6H6 + 6 NH3 + 3 C02 La producción de melamina a partir de urea se puede llevar a cabo a alta presión, preferiblemente entre 5 y 25 MPa, sin la presencia de un catalizador, a temperaturas de reacción entre 325 y 450°C, y preferiblemente entre 350 y 425°C. Los productos secundarios NH3 y CO2 normalmente se reciclan a una fábrica de urea anexa. El objetivo anteriormente mencionado de la invención se logra al emplear un aparato adecuado para la preparación de melamina a partir de urea. Un aparato adecuado para la presente invención puede comprender una unidad depuradora, un reactor que tiene ya sea un separador de gas/líquido integrado o un separador de gas/líquido separado, posiblemente un posreactor, un primer recipiente de enfriamiento, y posiblemente recipientes de enfriamiento adicionales. Cuando se utiliza un separador de gas/líquido separado, la presión y la temperatura del separador son casi idénticas a la temperatura y la presión en el reactor. En una modalidad de la invención, la melamina se prepara a partir de urea en un aparato que comprende una unidad depuradora, un reactor de melamina que tiene ya sea un separador integrado de gas/líquido o un separador de gas/líquido separado, un primer recipiente de enfriamiento y un segundo recipiente de enfriamiento. En esta modalidad, el material fundido de urea se alimenta a una unidad depuradora que funciona a una presión de 5 a 25 MPa, preferiblemente de 8 a 20 MPa, y a una temperatura por encima del punto de fusión de la urea. Esta unidad depuradora puede estar provista de una camisa de enfriamiento o cuerpos de enfriamiento internos para proveer un control de temperatura adicional. Conforme pasa a través de la unidad depuradora, el material fundido de urea hace contacto con los gases de deshecho de la reacción que provienen del reactor de melamina o del separador de gas/líquido separado. Los gases de reacción principalmente consisten de C02 y NH3 y pueden incluir una menor cantidad de vapor de melamina. El material fundido de urea depura el vapor de melamina de los gases de deshecho C02 y NH3 y lleva esta melamina junto de regreso al reactor. En el procedimiento de depuración, los gases de deshecho se enfrían desde la temperatura del reactor, es decir, de 350 a 425°C, hasta 170 a 240°C, y la urea se calienta de 170 a 240°C. Los gases de deshecho C02 y NH3 se retiran de la parte superior de la unidad depuradora y por ejemplo, se pueden reciclar a una fábrica de urea anexa, en donde se pueden utilizar como materias primas para la producción de urea. El material fundido de urea precalentado se retira de la unidad depuradora, junto con la melamina depurada de los gases de deshecho, y se transfiere al reactor de presión alta que opera a presiones entre 5 y 25 MPa, y preferiblemente entre 8 y 20 MPa. Se puede lograr esta transferencia utilizando una bomba de alta presión o, cuando el depurador se coloca arriba del reactor, por medio de gravedad, o una combinación de gravedad y bombas. En el reactor, el material fundido de urea se calienta a una temperatura entre 325 y 450°C, preferiblemente entre 350 y 425°C, bajo una presión entre 5 y 25 MPa, preferiblemente entre 8 y 20 MPa, para convertir la urea en melamina, C02 y NH3. Además del material fundido de urea, se puede dosificar cierta cantidad de amoníaco en el reactor, como por ejemplo, un vapor líquido o caliente. El amoníaco adicional, aunque es opcional, puede servir por ejemplo, para prevenir la formación de productos de condensación de melamina tales como melam, melem, y melón, o para promover el mezclado en el reactor. La cantidad de amoníaco adicional que se ha suministrado al reactor puede ser hasta de 10 moles de amoníaco por mol de urea, preferiblemente hasta 5 moles de amoníaco por mol de urea, y muy preferiblemente, hasta 2 moles de amoníaco por mol de urea. El C02 y NH3 producidos en la reacción, así como cualquier amoníaco adicional suministrado, se recolectan en la sección de separación, g por ejemplo en la parte superior del reactor o en un separador de gas/líquido separado colocado corriente abajo del reactor, y se separan de la melamina líquida. Si se utiliza un separador de gas/líquido separado corriente abajo, podría ser ventajoso para que amoníaco adicional se dosifique en este separador. La cantidad de amoníaco en este caso es 0.01-10 moles de amoníaco por mol de melamina, y preferiblemente 0.1-5 moles de amoníaco por mol de melamina. El amoníaco adicional que se ha añadido al separador promueve la separación rápida de dióxido de carbono del producto del reactor, evitando así la formación de productos secundarios que contienen oxígeno. Como se describió anteriormente, la mezcla de gas retirada del separador de gas/líquido puede pasar a la unidad depuradora para retirar el vapor de melamina y precalentar el material fundido de urea. El material fundido de melamina, que tiene una temperatura entre el punto de fusión de melamina y 450°C, se retira del reactor o del separador de gas/líquido corriente abajo y es asperjado en un recipiente de enfriamiento para obtener el producto de melamina sólida. Previo al proceso de aspersión, sin embargo, el material fundido de melamina se puede enfriar a partir de la temperatura del reactor a una temperatura más cercana a, pero todavía mayor, al punto de fusión de melamina. El material fundido de melamina se retirará del reactor a una temperatura preferiblemente mayor que 390°C y muy preferiblemente arriba de 400°C, y se enfriará al menos a 5°C, y preferiblemente por lo menos a 15°C, antes de asperjarlo en el recipiente de enfriamiento. Muy preferiblemente, el material fundido de melamina se enfriará a una temperatura que es 5-20°C arriba del punto de solidificación de melamina. El material fundido de melamina se puede enfriar en el separador de gas/líquido o en un aparato separado corriente abajo del separador de gas/líquido. El enfriamiento se puede llevar a cabo por inyección de un medio de enfriamiento, por ejemplo gas amoníaco que tiene una temperatura menor que de la temperatura del material fundido de melamina, o al pasar el material fundido de melamina a través de un intercambiador de calor. Además, se puede introducir amoníaco en el material fundido de melamina de tal forma que una mezcla de gas/líquido sea asperjada en los medios de aspersión. En este caso, se introduce el amoníaco a una presión mayor que la presión de la melamina del material fundido y preferiblemente a una presión entre 15 y 45 MPa. El tiempo de residencia del material fundido de melamina entre el reactor y el medio de aspersión preferiblemente es de por lo menos 10 minutos, y muy preferiblemente por lo menos de 30 minutos, y generalmente de menos de 4 horas. El material fundido de melamina, posiblemente junto con el gas amoníaco, se transfiere a un medio de aspersión donde es asperjado en un primer recipiente de enfriamiento para solidificar el material fundido de melamina y formar un polvo de melamina seco. El medio de aspersión es un aparato por medio del cual la corriente del material fundido de melamina se convierte en gotas, provocando que el material fundido fluya a alta velocidad dentro del primer recipiente de enfriamiento. El medio de aspersión puede ser una boquilla o una válvula. La velocidad de flujo de salida del material fundido de melamina desde el medio de aspersión es, como regla general, mayor que 20 m/s, y preferiblemente mayor que 50 m/s. El recipiente de enfriamiento contiene un ambiente de amoníaco y funciona a una presión arriba de 1 MPa, preferiblemente arriba de 1.5 MPa, muy preferiblemente arriba de 4.5 MPa y todavía muy preferiblemente arriba de 6 MPa. La presión es menor que 40 MPa, preferiblemente menor de 25 MPa y muy preferiblemente menor que 11 MPa. El polvo de melamina que se formó tiene una temperatura entre 200°C y el punto de solidificación de melamina, preferiblemente entre 240°C y el punto de solidificación, y muy preferiblemente entre 270°C y el punto de solidificación. Las gotas de melamina del medio de aspersión se enfrían por un medio de enfriamiento evaporador, por ejemplo amoníaco líquido, para producir polvo de melamina. El material fundido de melamina puede contener una porción de amoníaco líquido con la porción restante de amoníaco líquido que se ha asperjado en el primer recipiente de enfriamiento. El polvo de melamina formado por aspersión del material fundido de melamina en el recipiente de enfriamiento se sostiene bajo una presión de amoníaco incrementada a una temperatura arriba de 200°C durante un tiempo de contacto. La duración de este tiempo de contacto preferiblemente es entre 1 minuto y 5 horas, muy preferiblemente entre 5 minutos y 2 horas. Durante este tiempo de contacto, la temperatura del producto de melamina se puede mantener virtualmente constante o se puede enfriar a una temperatura encima de 200°C una presión de amoníaco incrementada significa una presión arriba de 1 MPa, preferiblemente arriba de 1.5 MPa, muy preferiblemente arriba de 4.5 MPa y todavía muy preferiblemente arriba de 6 MPa. La presión es menor que 40 MPa, preferiblemente menor que 25 MPa y muy preferiblemente menor que 11 MPa. Al final del tiempo de contacto, el polvo de melamina se enfría a una temperatura debajo de 200°C al agitar mecánicamente el polvo de melamina y enfriarlo directa o indirectamente. Después que el polvo de melamina se ha enfriado a una temperatura menor que 200°C, la presión de amoníaco se libera y, si es necesario, el producto se enfría posteriormente. El presente método se puede utilizar en procesamientos continuos y por lotes. En el caso del procesamiento por lotes, se puede utilizar dos o más recipientes de enfriamiento con el material fundido de melamina que se ha asperjado de manera secuencial en los diversos recipientes de enfriamiento. Una vez que un primer recipiente de enfriamiento contiene la cantidad deseada de polvo de melamina, el medio de aspersión para el primer recipiente de enfriamiento se puede cerrar y el medio de aspersión para el segundo recipiente de enfriamiento se puede abrir. Mientras que los recipientes de enfriamiento subsecuentes se han llenado, el polvo de melamina en el primer recipiente se puede enfriar a una temperatura menor que 200°C. En un procedimiento continuo, la melamina líquida generalmente se asperjará en un primer recipiente de enfriamiento con la acumulación de polvo de melamina siendo transferida a un segundo recipiente de enfriamiento donde se lleva a cabo el paso de enfriamiento. También se puede emplear un híbrido de los métodos por lote y continuos. El polvo de melamina se debe enfriar de una temperatura entre en punto de fusión de melamina y aproximadamente 200°C a una temperatura por debajo de 200°C. Durante el paso de aspersión el material fundido de melamina preferiblemente se enfría a una temperatura entre 10 y 60°C debajo del punto de solidificación. El polvo de melamina obtenido del paso de aspersión se agita mecánicamente y además se enfría directa o indirectamente, este enfriamiento adicional debe ser preferiblemente por lo menos de 20°C, muy preferiblemente por lo menos de 50°C. El enfriamiento se efectúa con la ayuda de un aparato que está provisto con medios para agitar mecánicamente el polvo de melamina y para enfriar el polvo de melamina directa o indirectamente. Entre los ejemplos de medios para agitar mecánicamente el polvo de melamina se incluye un tomillo o tambor giratorio, un recipiente giratorio, discos giratorios, discos segmentados giratorios, tubos giratorios y similares. El polvo de melamina se puede enfriar indirectamente por el contacto con la superficie (s) enfriada de las partes movibles y/o fijas del aparato de enfriamiento. La superficie (s) fija y/o movible del aparato puede, a su vez enfriarse con un fluido de enfriamiento tal como agua o aceite. El coeficiente efectivo de transferencia de calor de un aparato de enfriamiento adecuado para enfriar indirectamente el polvo de melamina es preferiblemente de entre 10 y 300 W/m2K, basado en el área de enfriamiento del aparato. Además se le da preferencia al uso de un aparato de enfriamiento que consiste de medios que tienen un área de enfriamiento de 50-5000 m2. El polvo se puede enfriar directamente por un medio de enfriamiento gaseoso o evaporador que se ha inyectado al recipiente de enfriamiento, preferiblemente gas amoníaco o amoníaco líquido. Se prefieren las técnicas de enfriamiento que sean de una combinación de enfriamiento directo e indirecto para enfriar el polvo melamina. Una vez que el polvo de melamina se ha enfriado a una temperatura debajo de 200°C, la presión del amoníaco se puede liberar. Preferiblemente, el gas amoníaco se retira completamente (a una cantidad por debajo de 1000 ppm, preferiblemente debajo de 300 ppm, y muy preferiblemente, debajo de 100 ppm) al soplar aire a través del polvo de melamina. La presión de amoníaco se puede liberar antes, o conjuntamente con, el enfriamiento del polvo de melamina desde una temperatura menor que 200°C a la temperatura ambiente. La invención se explicará en mayor detalle con referencia al siguiente ejemplo.

EJEMPLO El material fundido de melamina que tiene una temperatura de 402°C se introduce por medio de un dispositivo de aspersión, en un recipiente de alta presión y se enfría con amoníaco líquido que de la misma manera se asperja en el recipiente. La temperatura en el recipiente es de 296°C. El recipiente de alta presión se diseña como un tambor giratorio que está provisto de una pared que puede ser enfriada y provista con una entrada de gas. La presión del amoníaco en el recipiente varía entre 6.8 y 9.2 MPa. Después de 1 minuto el producto se enfría a temperatura ambiente. El paso de enfriamiento a 200°C duró 7 minutos. El producto final contiene 0.4 % en peso de melam y menos de 0.2 % en peso de melem.

EJEMPLO COMPARATIVO El material fundido de melamina de 400°C, sostenido en un tubo bajo una presión de amoníaco de 13.6 MPa, se enfría rápidamente a temperatura ambiente por medio del tubo cerrado poniéndolo en contacto con una mezcla de hielo y agua. El producto final contiene 1.4 % en peso de melam y 0.4 % en peso de melem.

Claims

NOVEDAD DE LA INVENCION REIVINDICACIONES

1.- Un método para preparar melamina a partir de urea por medio de un procedimiento de alta presión en donde se obtiene melamina sólida al transferir el material fundido de melamina que proviene del reactor a un recipiente donde el material fundido de melamina se enfría con un medio de enfriamiento evaporador, caracterizado porque el material fundido de melamina que proviene del reactor de melamina que tiene una temperatura entre el punto de fusión de melamina y 450°C se asperja por medio de aspersión y se enfría mediante un medio de enfriamiento evaporador en un recipiente en un ambiente de amoníaco a una presión incrementada de amoníaco, el material fundido de melamina se convierte en polvo de melamina con una temperatura entre 200°C y el punto de solidificación de melamina, el polvo de melamina subsecuentemente se enfría a una temperatura a menos de 200°C agitando mecánicamente el polvo y enfriándolo directa o indirectamente, posteriormente la presión de amoníaco se libera y el polvo opcionalmente se enfría otra vez.

2.- El método de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque el polvo se mantiene en contacto con amoníaco, durante un periodo de 1 minuto - 5 horas a una presión incrementada, haciendo posible que el producto se mantenga casi a la misma temperatura durante dicho tiempo de contacto o que se enfríe.

3. - El método de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 ó 2, caracterizado además porque el material fundido que proviene del reactor de melamina se asperja mediante un medio de aspersión en un recipiente en un ambiente de amoníaco a una presión de más de 1 MPa.

4. - El método de conformidad con las reivindicaciones 1-3, caracterizado además porque el material fundido de melamina se convierte en polvo de melamina que tiene una temperatura entre 240 °C y el punto de solidificación de melamina.

5. - El método de conformidad con la reivindicación 4, caracterizado además porque el material fundido de melamina se convierte en polvo de melamina que tiene una temperatura entre 270°C y el punto de solidificación de melamina.

6. - El método de conformidad con las reivindicaciones 1-5, caracterizado además porque el polvo se mantiene en contacto con el amoníaco durante un periodo de 5 minutos -2 horas.

7. - El método de conformidad con las reivindicaciones 1-6, caracterizado además porque el polvo se mantiene en contacto con el amoníaco a una presión de más de 1 MPa.

8. - El método de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1-7, caracterizado además porque el polvo obtenido por aspersión se enfría por medio de un aparato que está provisto con medios para mover mecánicamente el polvo y provisto con medios para enfriar directamente o indirectamente el polvo.

9. - El método de conformidad con la reivindicación 8, caracterizado además porque los medios para agitar el polvo mecánicamente comprenden un tomillo, tambor, recipiente, discos, segmentos de discos o tubos giratorios.

10. - El método de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 8-9, caracterizado además porque el aparato tiene un coeficiente de transferencia calorífica efectivo de 10-300 W7m2K, con base en el área de enfriamiento.

11. - El método de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 8-10, caracterizado además porque el aparato tiene un área de enfriamiento de 50-5000 m2.

12.- El método como se describió sustancialmente con referencia a la descripción y el ejemplo.