KR980701128A - 방사성 물질을 제거하는 방법(process for Decontaminating Radioactive Materials) - Google Patents

Abstract

본 발명은 방사성 물질을 제거하는 방법으로서, i) 제거하려는 방사성 물진을 킬레이트 작용기가 결합되어 있는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염-함유 용액과 접촉시키는 단계; 및 ii) 묽은 탄산염-함유 용액으로부터 이온 교찬 입자를 분리시키는 단계를 포함하는 방법에 관한 것이다.

Description

방사성 물질을 제거하는 방법(Process for Oecontaminating Radioactive Materials )

본 발명은 방사성 물질을 제거하는 방법에 관한 것이다. 방사성 물질로 인한 환경 오염은 공동 문제이다. 상기 문제는 예를 들어 우라늄의 채광 작업, 또는 부적절한 환경 조절 장치를 갖는 핵 시션의 조작으로 인한 오염이나 방사성 폐기물의 처리로부터의 오염에 의해 발생할 수 있다. 대안적으로, 오염은 전쟁 또는 민간 재난의 결과로서 군용 또는 민간용 적장시에 고밀도의 물질로서 사용되는 우라늄 빌릿이 분산되어 발생할 수 있다.

채광 작업은 오염된 물질로부터 일부 방사성 훤소의 회수널 위한 실제적이고 경제적인 방법을 체계화하였다. 그러나, 채광의 목적은 일반적으로 물질의 경제적인 회수이고, 드물게 2차적 페기물이 주요 논점이 되고 있다. 환경 정화에서, 경제적 목적은 최소 비용으로 최소의 2차적 폐기물의 효과적인 정화를 완성하는 것이 고, 회수된 방사성 물질의 같은 그 다음으로 중요하다. 채강 적용에 경제적이거나 적당하지 않은 기술 및 화학 제품이 환경 정화에 이용될 수 있다.

방사성 원소는 표면 활성 첨가제를 사용하거나 사용하지 않고서 물로 기계적으로 세척항으로빈 환경 방사성 물질로부터 회수될 수 있는 것으로 집중되었다. 그러나, 상기 방법은 일반적으로 고체의 기계적 분리로 제한되고, 고체상에 화학적으로 결함된 오염물은 제거되지 않을 것이다.

산 침출(leaching)로서 공지된 방법에서 강산과 같은 농축 용매에 불용성 방사성 오염물을 용해시키기 위한 체계화된 화학적 방법이 있다. 상기 방법은 효과적이지만, 소모 농축 용액이 궁극적으로 폐기물이 되는 경우 유용하지 않다. 많은 경우에, 농축 용매 자체는 방사성 오염물(상기 방럽에 의해 농숙됨)을 함유하고 유해하다. 농숙 용매를 사용하여 방사성 오염물을 용해시키는 산 칟출 및 다른 방법은 비방사성 금속과 같은 다른 오염물(상기 방법에 의해 제거되지 않음)도 용해시키는 단점이 있다.

원자로 회로의 내부 표면의 오영물을 제거하는 경우, 초기 방법은 농축 화학 장액으로 오염물을 세척하여 용해시켜 오염물을 함유하는 농축 용액을 수득하는 단계를 포함한다. 상기 폐기물 장액의 공정은 어렵고 편리하지 않아서 상기 용액은 처리를 필요로 한다. 묽은 산성 재순환 시스템에서, 보편적으로 이온 교환에 의해 방사성을 복구시키는 기술이 진보되어 왔다. 묽고 산성인 상기 용액은 탄산염을 함유하지 않고 이 용려 은 악티늄족 원소와 가용성 착물을 생성시키지 않기 때문에 악티늄족 원소를 용해시키는데 특별히 유용하거나 적합하지 않다.

반응기의 오염물을 제거하는 경우, 일부 유기 반응물이 계속해서 재사강되는 방식으로 재순환 방법에서 유기 반응물은 오염물을 용해시키는데 사용될 수 있고 이것은 이온 교환 수지에 제공되는 것이 확인되어 왔다. 반응기에서 오염물 제거 방법에 사용되는 용액의 예로는 바나를 포름산염, 피골린산 및 수산화나트륨이 있다. 다른 방법은 보편적으로 시트르산 및 옥살산의 혼합물을 사용한다. 상기 반응기 오염물 제거 용액은 악티늄 족 원소, 라듐 및 테크네튬과 같은 일부 핵분열성 생성물을 용해시키는 단일 일회 적용에서 사용될 수 없는 단점 을 갖는다.

종래의 반응기 오염물 제거 용액은 탄산염을 함유하지 않고, 산성이고, 오염된 반응기 회로에서 공통적으로 발견되는 방사성 원소를 함유하는 철 산화물이 용해된 것이다. 이러한 비-선져성 금속 용해력은 산성 장액의 단점이고 산성 용액을 철 및 회수되지 않아도 되는 다른 금속을 함유하는 오물과 같은 물진을 제거하는데 부적함하게 한다 산성 용액의 또다른 단점은 콘크리트 또는 석회석과 같은 물진이 산성 매질중에 손상되거나 용해되는 것이다. 또한, 오물을 처리하기 위해 종래에 공지된 세척 용액으로 처리하는 경우, 이 용액은 오염물이 회수되고 용액이 재순환되어 더욱 오염물을 제거하는 강액의 작용을 방해하는 너무 많이 비-선려적으로 용해된 오염물을 함유한다.

우라늄 및 초우라늄 방사성 원소는 농축 산성(pH ( 1) 화학 시스템중에 용해될 수 있는 것이 확인되었다. 산도는 상기에 언급된 바와 같이 공정을 어렵게 한다. 우라늄 및 때때로 토륨은 탄산염을 함유하는 농축 염기성 매진에서의 채광 작업에서 회수된다. 농축 용액의 사용은 채광 작업에 있어서 효율적인 비율로 물질을 용해시켜야 하는 필요에 의해 측진되고, 상기 용액은 2차적인 폐기물의 제거가 일차 관심인 경우에 특별히 적 합하지는 않다. 또한 우라늄 및 플루토늄은 탄산염, 시트르산염(킬레이트제로서 사강) 및 산화제 또는 환원 제를 함유하는 묽은 염기성 용액중에 강해될 수 있는 것을 제시한 참고 문헌이 있다.

US 특허 제 5,322,644 호에는 염기성 pH를 갖고 유효량의 킬레이트제가 존재하는 물은 용액중에 방사성 오염물을 용해시키는 방법이 기술되어 있다. 상기 특허는 또한 음이온 또는 양이온 교환 또는 선택성 양이온 교환을 포함하는, 용액으로부터 오영물을 외수하는 단계가 기숨되어 있고, 또한 접촉 물질로부터 오염물을 분리시키는 수단으로서 자기성 이온 교환기의 사용도 기술되어 있다.

우라늄은 염기성 탄산염 매진중에 용해되고 음이온 교환(다공성 랙의 음이온 교찬 수지가 접촉된 물질 및 용해 조성물의 슬러러로부터 우라능의 탄산염 착물을 제거하는데 사강될 수 있는 "수지-인-펄프(resin-in-polp)" 방법을 기초로 함)에 의해 회수될 수 있는 것으로 잗 공지되어 있다. 그러나, US 특허 제 5,322,644 호에서 언급된 것으로서, 킬레이트제가 없는 탄산염 용액은 플루토늄율 장해시키는데 매우 효과적이지는 자은 것으로 발견되 었다.

상기와 갈이 킬레이트제가 없는 경우 플루토늄을 용해시킬 수 없는 이유는 비교적 불량한 용해도 및 플루토늄(Iv) 탄산염 착물의 안정도에 의한 것으로 고려되고 용해 조성물중에 EDTA 와 같은 킬레이트제의 존재는 BDTA 착물로서 용해된 플루토늄(Iv)을 안정화시킴으로씬 용해를 돕는 것으로 가정되었다. 또한 산화제의 존재는 우라늄 및 플루토늄 2가지 모두의 용해에 유용한 것으로 제시되었다. 우라늄의 경우에 산화제는 이것이 용액을 통과하는 경우 우라늄의 (Vl) 산화 상태를 증가시키는 작강을 하는 것으로 공지되어 있다. 고체 격자중에 금속의 산화 상태를 변화시키는 용해의 개선된 반응 속도가 잘 체계화되어 있다.

발명자들은 킬레이트제률 함유하지 않은 탄산염을 함유하는 웅해 조성물율 사강하여 방사성 물진을 제거하는 방법을 개선시켰다.

따라서, 본 발명은 하기의 i) 및 ii) 단계를 포함하는, 방사성 물진을 제거하는 방법을 제공한다: i) 제거하려는 방사성 물질을 킬레이트 작용기가 결항되어 있는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염 함유 용액과 접촉시키는 단계: 및 ii) 묽은 탄산염-함유 용액으로부터 이온 교환 입자를 분리시키는 단계.

본 발명의 방법에 따라 처리된 방사성 물질은 토양파 같은 천연 물질, 또는 콘크리트 또는 강걸과 갇은 인공 물질일 수 있고, 상기 물질들은 오염된 것이다.

본 발명은 특히 악티늄족 원소의 용해 및 회수에 유용하고 악티늄족 원소의 용해 및 회수의 높은 효율은 US 특허 제 5,322,644 호와 비교하여 달성될 수 있다. US 특허 제 5,322,644 호와 비교하여 본 발명의 방법이 더 큰 선택도를 갖는 이유는 용해 용액중에 존재하는 킬레이트제가 업어서 철과 같은 비-방사성 이온을 용해 시키는 킬레이트제의 경향이 제거되는 때문이다.

본 발명의 방법은 방사성 오염물이 이것의 용왜와 동시에 용해 조성물로부터 제거되고. 용해된 오염물의 농도를 최소로 유지시켜서, 렝굼을 위한 필요 조건을 감소시키고 달성될 수 있는 오염물 제거를 개선시키는데 매우 효과적 이다.

본 발명의 방법을 수행하는 경우 제거하려는 물질은 용왜 용액과 접촉되고 동시에 킬레이트제와 결합되거나, 킬레이트 작용기를 함유하는 고체 이온 교환 입자와 접촉된다. 접촉 장치는 일반적으로 용려과 함께 고체 물질의 충분한 교반을 일으켜야 하지만, 이온 교환 입자에 손상을 일으킬 정도로 격렬하지 않아야 한다. 이온 교환 입자는 용해 용액내의 다공성 백에 현탁될 수 있거나, (상기 입자가 자기성 물진을 함유하는 경우)용해 용액 및 접촉 물진의 혼합물에 직접 첨가될 수 있다. 제거하려는 물진이 큰 물체인 경우에, 용해 용액은 상기 물체와 접촉되고 접촉이 용해 용액과 이온 교환 물질 간에 이루어지는 용기로 타르게 귀환될 수 있다. 용해 용액내로의 강해에 의해, 오염물이 접촉 물진에서부터 이온 교환 물진로 이동될 때까지 접촉 물질과 용해 용액 사이의 접촉은 계속된다.

다음 단계는 이온 교환 물질의 분리 단계를 포함한다. 이온 교환 물진이 다공성 백중에 존재하는 경우, 이온 교환 물질을 함유하는 백은 용해 용액으로부터 간단하게 제거될 수 있다. 이온 교환 물질이 접촉 물질과 혼합되는 경우, 이 두가지는 이온 교환 입자가 자기성 물질을 함유하는 매에 예를 들어 자기성 분리에 의해 분리될 수 있다. 이온 교환 물질이 보유되는 동안 웅해 응려 및 접촉 물질(본질적으로 비-자기성)은 자기성 분리기를 통과할 것이다.

일부 적용에서 용해 용액으로부터 접촉 물질을 분리하는 것이 필요하지 않을 수 있다. 탄산염의 영은 주로 천연 물진에 존재하고 환경으로 접촉 물질의 귀환에 적합할 것이다. 용해 용액으로부터 접측 물진의 분리가 필요한 경우에, 이 분리는 핀치-프레스 또는 벨트-프레스 필터와 같은 표준 고체/액체 분리 장치에 의해 달성될 수 있다. 그리고 나서 표준 용해 용액은 제거하려는 추가 접촉 물진에 재순환될 수 있다.

용해 용져은 유효량의 묽고, 염기성인 탄산염 용액을 포함하고, 물질중의 오염물을 용해시키는데 충분귀다. 탄산염익 공급원은 이산화탄소 기체, 탄산, 탄산 나트륨, 중탄산 나트륨 또는 다른 탄산염의 염을 포함한다. 탄산염의 염은 다양한 악티늄족 화합물과 가용성 착물을 령성한다. 악티늄족 화합물과 가용성 착물을 형성 할 수 있는 다른 음이온 라더칼도 또한 사용될 수 있다.

용해 용액은 염기성 pH, 즉 pH 7 내지 11, 바람직하게는 pH 9 내지 11, 가장 바람찌하게는 pH 9를 갖는다. 본 방법을 유효량의 수산화나트튬과 같은 염기를 첨가함으로써, 용해 용액의 pH를 약 9로 조절하는 단계를 포함한다. 용어 "염기"는 용해 용액외 용해 작용을 방해하지 않으면서 용액의 pH를 pH 7 이상으로 증가시킬 수 있는 물질을 포함한다. 용액에 사용하기 위해 숙고되는 다른 염기는 수산화칼슘, 수산화 암모늄 및 탄산 암모늄을 포함한다. 탄산 암모늄은 다소 유괘하지만, 이것은 용액으로부터 중판시킴으로러 용액으로부터 회수하는 방식으로 폐기물율 처리하는 장정이 부가된다. 상기 언급에 따라, 어느 염기든지 사용될 수 있다. pH를 바람직한 범위로 조절하는데 효과적일 염기의 양은 사용된 륵정 염기, 용액의 다른 성분, 및 처리될 특정 토양 또는 다른 물질의 특성에 따라 다르다.

대안적으로, 본 방법의 탄산염 용액은 또한 중성 pH에서 일부 악티늄족 화합물을 요해시키는데 사용릴 수 있다.

본 발명의 방법은 접촉 단계 이전에 용해 용액에 유효량의 이산화탄소 기체를 첨가시킴으로써 탄산염을 발생시키는 단계를 더 포함한다. 이산화탄소 기체는 탄산염을 제외하고, 모든 성분율 함유하는 용해 용액을 통해 버블링되어 예컨대 하기 방정식에 따라 탄산염 용액을 생성한다:

CO₂+ H₂O → H₂CO₃

2NaOH + H₂CO₃→ Na₂Co₃+ 2H₂O

용해 용액을 xhd해 이산화탄소 기체를 버블링시키는 방법은 또한 용액의 pH를 조절하는데 사용될 수 있다. xks산염을 생성하고 본 발명의 용액와 pH를 조절하는데 충분한 이산화탄소의 유효팔은 표준 분석 방법에 의해 결정될 수 있다. 대안적으로, 본 발명의 방법에 사용되는 탄산염 용액은 용해 용액에 유효량의 탄산염을 첨가함으로써 제조될 수 있다. 탄산염의 바람직한 농로는 약 1 몰이다.

본 발명의 방법에 사용된 용액은 바람직하게는 약 0.005 물의 농도로 유효랑의 산화제, 예를 들어 과산화수소를 포함할 수 있다. 산화제는 일부 악티늄족 화합을의 산화 상태를 중가시켜서 하기 방정식에 제시된 바와 같이 용해 용맥중에 상기 악티늄족 화합물의 용해를 촉진시킬 수 있다:

UO₂+ H₂O₂+ 3Na₂CO₃→ Na₄UO₂(CO₃) + 2NaOH

산화제는 용해 용액중에 플루토늄을 용해시키는데 필요하다. 다른 효과적인 산화제는 오존, 공기 및 과망 간칼륨을 포함한다.

본 발명의 바람직한 용해 용액은 약 1몰 탄산염, 약 0.005 몰 과산화수소 및 유효량의 수산화나트륨을 포함 하여 용액의 pH는 pH 9로 조절될 수 있다. 또한 토양 및 다른 물질중에 악히늄족 화함물은 용해시키는데 충분한 상기 구성물을 상이한 양으로 포함하는 응액이 숙고된다. 상기 용액은 0.01 내지 1 닥의 탄산염 및 0.005 내지 0.3 몰의 과산화수소를 포함할 수 있다.

주위 온도가 상승하면 효과적인 것으로 발견되었다. 주위 온도와 100℃ 사이의 모든 은도가 사용될 수 있고, 바람직한 온도는 50℃ 이다. 본 발명의 방법에서 추가 단계는 이온 교환 매진상의 흡수에 의해 용왜 용액으로부터 오염물을 분리시키는 단계이다. 본 방법에 사용된 흡수는 고체 입자에 화학적으로 결합된 이미 노디아세트산 작웅을 위해 하기에 예시된 바와 같이 이온 교환 수시상의 킬레이트 반응의 사용을 포함한다:

Na₄UO₂(CO₃)₃+ 2(수지 - N[CH₂COO]₂Na₂) →

2(수지 - N(CH₂COO]₂)UO₂Na₂+ 2Na₂CO₃

탄산염 착물과 비교한 결과 상기 착물의 안정성 때문에, 킬레이트 반응은 오염물이 토양상에 강하게 흡수된 노화 토양으로부터 악티늄족 화함물을 충분히 용해시키는 탄산염의 농축물의 존재하에 용해 용액으로부터 악티늄족 화합물을 제거할 수 있다.

상기에 제시된 특정 킬레이트 반웅은 단지 예시이고 모든 유사한 킬레이트 반응은 사용될 수 있다(예컨대 레소르시놀 아르손산, 8-히드록시퀴놀린 또는 아미드옥심과 같은 작용기를 사용) 킬레이트 작용의 주요 조건은 제거하는 것이 바람직한 악티늄족 원소를 갖는 안정한 착물을 열역학적으로 형성하는 것이다.

킬레이트 작용기는 물리적 수단 또는 이온 교환에 의해 본 발명에서 사용되는 고체 촘착제에 결합될 수 있지만, 바람직한 방법은 고체 입자상의 화학 결합에 의한 킬레이트 작용기의 이용을 포함한다. 상기 유형의 시판되는 킬레이트 이온 교환기의 적합한 예로는 DOWEX Al, DUOLITE Bs346, C466 및 467, 및 CHELBX 100 이 있다. 본 발명의 방법에서 상기 이온 교환기의 사용은 일반적으로 고체 입자가 다공성 백에서의 제한에 의해 용해 용액중에 현탁되는 것을 필요로 한다.

유럽 특허 제 0522856 호에서 설명된 바와 같이, 킬레이트 작용기는 또한 자기성인 고체 물진상에 물리적 흡수, 이온 교환 또는 화학 결합에 의해 제공될 수 있다. 상기 경우에 흡수된 오엄물을 함유하는 고체 자기성 물진은 자기성 분리에 의해 용해 용액으로부터 회수될 수 있다.

킬레이트 이온 교환기로부터 오염물을 회수하는 부가 단계가 본 발명의 방법에 포함될 수 있다. 오염물을 용해시키는 것은 흡수제로부터 오염물을 제거하는 용액에 의해 수행된다. 또한 용해액으로서 공지된 용해액은 오염물 및 횹수제의 공지된 특징을 기초로 하는 특정 오염물에 대해 선혀성인 것으로 예상대로 결정 될 수 있다. 보편적인 용해액은 약 1 몰의 중간 농도의 질산과 같은 산이다. 오염물이 용해액중에 농축되는 정도는 사용된 특정 용해액에 따라 변할 수 있지만, 모든 경우에 처리되지 않은 오염된 물질에서보다 더 농축 될 것이다.

방사성 오염물을 회수하는 단계는 접촉된 물질로부터 분리되는 용해 장액을 접촉 단계에 재순환시키는 단계를 더 포함할 수 있다.

본 발명은 또한 접촉 단계에서 유체 부퍼를 조절하기 위한 수란을 제공한다. 단 방법을 거친 토양은 유입 토양보다 더 높은 물 함량을 가질 수 있거나, 중발은 용해 강액으로부터 정제된 물을 회수하는데 사용될 수 있다. 상기 또는 다른 적합한 방법 중 하나가 유체 부피의 증대를 방지하는데 사용될 수 있다.

하기의 비-제한적인 실시예는 본 발명을 예시한다.

1. 이미노 디아세트산 작용기를 갖는 자기성 수지를 유럽 특허 제 0522856 호에 기술된 방법에 따라 제조하였다. 상기 수지를 아세트산 암모늄(0.1M)으로 처리하여 암모늄 형태로 전환시켰다. 미국의 한 장소에서 채취한 노화 를루토늄 오염 토양(6g)을 pH 9로 조절된 1M 탄산염을 함유하는 용해 용액(100m1)과 혼합하였다. 과산화수소(51㎕, 30% 용액) 및 자기성 수지(0.ag 건조 중량)를 헐가하고 혼합물은 507에서 7시간 동안 교반 시켰다. 수지를 자기성 분리에 의해 토양으로부터 분리시키고 물로 세척하였다. 용해 용액을 여과에 의해 토양으로부터 분리하였다. 자기성 수지률 8M 질산으로 세척함으로써 재생시켰다. 토양 수지를 재생시키는 용해액 및 용해 용액을 플루토늄에 대해 분석하였다.

3중 샘플의 평균 결과는 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 27%가 여전히 토양상에 존재하고, 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 68%는 용리 용액으로 이동되었고 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 5%는 용해 용액으로부터 회수된 것율 나타낸다.

2. 이미노디아세트산 작용기를 갖는 자기성 수지를 상기 실시예 1 과 갈이 제조하였다. 상기 수지를 수소 형태로 사용하였다. 미국의 한 장소에서 채취한 노화 플루토늄 오염 토양(6g)을 PH 9로 조절된 IM 탄산염을 함유하는 용해 용액(100n11)과 혼합하였다. 과산화수소(51㎕, 30% 용액) 및 자기성 수지(0.8g 건조 중략)를 첨가하고 혼합물을 50℃에서 2시간 동안 교반시켰다. 토양을 상기 용액 및 수지로부터 분리하였다. 동일한 토양을 동일한 방법을 사용하여 수지 및 용액의 새로운 배치에 4회 더 가하였다. 5골, 접촉한 후 2개의 이중 샘플의 평균 결과는 토양에서 처음에 35.8 Bq g^-1이었던 플루토늄의 농도가 3.7Bq g^-1로 감소하였으며, 즉 90% 이상의 플루토늄이 토양으로부터 제거되었다.

Claims (13)

1. 방사성 물질을 제거하는 방법으로서, i) 제거하려는 방사성 물질을 킬레이트 작용기가 결합되어 있는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염-항유 용액과 접촉시키는 단계: 및 ii) 묽은 탄산염-함유 용액으로부터 이온 교환 입자를 분리시키는 단계를 포함하는 방법.
2. 제 1 항에 있어서, 묽은 탄산염-함유 용액이 7 내지 11 의 PH를 갖는 것을 특징으로 하는 방법.
3. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 용해 용액이 산화제를 부가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
4. 제 3 항에 있어서, 산화제가 과산화수소인 것을 특징으로 하는 방법,
5. 제 1 항 내지 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 킬레이트 작용기가 이미노디아세트산, 레소르시놀 아르손산, 8-히드록시위놀린 또는 아미드옥심기를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
6. 제 1 항 내지 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 이온 교환 입자가 자기성인 것을 특징으로 하는 방법.
7. 제 6 항에 있어서, 이온 교환 입자가 삽입된 자기성 물질을 함유하는 것을 특징으로 하는 방법.
8. 제 1 항 내지 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 이온 교환 입자가 다공성 백 중에 항딘리는 것을 특징으로 하는 방법 .
9. 제 6 항 또는 7 항에 있어서, 자기성 이온 교환 입자가 자기성 분리 장치에 의해 분리되는 것을 특징으로 하는 방법.
10. 제 1 항 내지 9 항 중 어느 한 항에 있어서, 접촉 물질이 묽은 탄산염-함유 용액으로부터 분리되는 것을 특징으로 하는 방법.
11. 제 10 항에 있어서, 분리가 핀치-프레스 또는 벨트-프레스 필터를 사용하여 수행되는 것을 특징으로 하는 방법.
12. 제 1 항 내지 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 오염물이 킬레이트 이온 교환기로부터 회수되는 것을 특징으로 하는 방법.
13. 제 12 항에 있어서 오염물이 적합한 용리액에 의한 용해에 의해 회수되는 것을 특징으로 하는 방법.

    ※ 참고사항 : 최초출원 내용에 의하여 공개하는 것임