KR100387877B1 - 방사성물질을제거하는방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 방사성 물질을 제거하는 방법으로서, i) 제거하려는 방사성 물질을 킬레이트 작용기가 결합되어 있는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염-함유 용액과 접촉시키는 단계; 및 ii) 묽은 탄산염-함유 용액으로부터 이온 교환 입자를 분리시키는 단계를 포함하는 방법에 관한 것이다.

Description

방사성 물질을 제거하는 방법 {PROCESS FOR DECONTAIMINATING RADIOACTIVE MATERIALS}
본 발명은 방사성 물질을 제거하는 방법에 관한 것이다.
방사성 물질로 인한 환경 오염은 공동 문제이다. 이러한 문제는 예를 들어 우라늄의 채광 작업, 또는 부적절한 환경 조절 장치를 갖는 핵 시설의 조작으로 인한 오염이나 방사성 폐기물의 처리로부터의 오염에 의해 발생할 수 있다. 대안적으로, 오염은 전쟁 또는 민간 재난의 결과로서 군용 또는 민간용 적용시에 고밀도의 물질로서 사용되는 우라늄 파편이 분산되어 발생할 수 있다.
채광 작업은 오염된 물질로부터 일부 방사성 원소의 회수를 위한 실제적이고 경제적인 방법으로 자리를 잡았다. 그러나, 채광의 목적은 일반적으로 물질의 경제적인 회수이고, 2차적 폐기물은 드물게 주요 문제를 야기한다. 환경 정화시, 경제적 목적은 최소 비용으로 최소의 2차적 폐기물의 효과적인 정화를 완성하는 것이고, 회수된 방사성 물질의 가치는 그 다음으로 중요하다. 채광 적용에 경제적이거나 적당하지 않은 기술 및 화학 제품이 환경 정화에 이용될 수도 있다.
방사성 원소는 표면 활성 첨가제를 사용하거나 사용하지 않고서 물로 기계적으로 세척함으로써 환경 방사성 물질로부터 회수될 수 있는 것으로 확증되었다. 그러나, 상기 방법은 일반적으로 고체의 기계적 분리로 제한되고, 고체상에 화학적으로 결합된 오염물은 제거되지 않을 것이다.
산 침출(leaching)로서 공지된 방법에서 강산과 같은 농축 용매에 불용성 방사성 오염물을 용해시키기 위한 체계화된 화학적 방법이 있다. 상기 방법은 효과적이지만, 소모되는 농축 용액이 궁극적으로 폐기물이 되는 경우에는 불리하다. 많은 경우에, 농축 용매 자체는 농축을 목적으로 하는 방사성 오염물을 함유한다는 것 이외에 위험하다. 농축 용매를 사용하여 방사성 오염물을 용해시키는 산 침출 및 다른 방법은 비방사성 금속과 같이 제거를 목적으로 하지 않는 다른 오염물도 용해시키는 단점이 있다.
원자로 회로의 내부 표면의 오염물을 제거하는 경우, 초기 방법은 농축 화학 용액으로 오염물을 세척하여 용해시켜 오염물을 함유하는 농축 용액을 수득하는 단계를 포함한다. 상기 폐기물 용액의 처리 공정은 어렵고 편리하지 않아서 상기 용액은 처리를 필요로 한다. 기술은 묽은 산성 재순환 시스템에서 보편적으로 이온 교환에 의해 방사성을 복구시키는 방향으로 진보되어 왔다. 묽고 산성인 상기 용액은 탄산염을 함유하지 않으며 악티늄족 원소와 가용성 착체를 생성시키지 않기 때문에 악티늄족 원소를 용해시키는데 특별히 유용하거나 적합하지 않다.
반응기의 오염물을 제거하는 경우, 특정의 유기 시약을 사용하여 오염물을 용해시키고 그것을 유기 시약이 재사용되는 방식으로 재순환하는 공정으로 이온 교환 수지에 제공하는 방법이 수립되었다. 반응기에서 오염물 제거 방법에 사용되는 용액의 예로는 바나듐 포름산염, 피콜린산 및 수산화나트륨이 있다. 다른 방법은 보편적으로 시트르산과 옥살산의 혼합물을 사용한다. 상기 반응기 오염물 제거 용액은 단일 일회 적용으로 악티늄족 원소, 라듐 및 테크네튬과 같은 일부 핵분열성생성물을 용해시키는데 사용될 수 없다는 단점을 갖는다.
종래의 반응기 오염물 제거 용액은 탄산염을 함유하지 않고 산성이어서, 오염된 반응기 회로에서 공통적으로 발견되는 방사성 원소를 함유하는 철 산화물을 용해시킨다. 이러한 비선택적 금속 용해력은 산성 용액의 단점이고 산성 용액을 철 및 회수되지 않아도 되는 다른 금속을 함유하는 오물과 같은 물질을 제거하는데 부적합하게 한다. 산성 용액의 또 다른 단점은 콘크리트 또는 석회석과 같은 물질이 산성 매질중에서 손상되거나 용해되는 것이다. 또한, 종래에 공지된 오물 처리용 세척 용액으로 처리하는 경우, 이들 용액은 지나치게 많은 비선택적으로 용해된 오염물을 함유하기 때문에 오염물의 회수를 위한 용액의 적용 및 재순환을 방해하여 추가의 오염물 제거를 방해한다.
우라늄 및 초우라늄 방사성 원소가 강산성(pH < 1) 화학 시스템중에 용해될 수 있다는 것은 이미 공지되어 있다. 이러한 산도는 상기에 언급된 바와 같은 어려움을 심화시킨다. 우라늄 및 때때로 토륨은 탄산염을 함유하는 강염기성 매질에서 채광 작업시 회수된다. 농축 용액은 채광 작업에 있어서 경제적인 비율로 물질을 용해시켜야 하기 때문에 사용되고, 이러한 용액은 2차적인 폐기물의 회피가 일차적인 관심인 경우에 특히 적합하지는 않다. 또한 우라늄 및 플루토늄은 탄산염, 시트르산염(킬레이트화제로서) 및 산화제 또는 환원제를 함유하는 약염기성 용액중에 용해될 수 있음을 시시하는 참고문헌도 있다.
US 특허 제 5,322,644 호에는 염기성 pH를 갖고 유효량의 킬레이트화제가 존재하는 묽은 용액중에 방사성 오염물을 용해시키는 방법이 기술되어 있다. 이 특허문헌에는 또한 음이온 또는 양이온 교환 또는 선택적 양이온 교환을 포함하는, 용액으로부터 오염물을 회수하는 단계가 기술되어 있고, 또한 접촉 물질로부터 오염물을 분리시키는 수단으로서 자기성 이온 교환기의 사용도 기술되어 있다.
우라늄은 염기성 탄산염 매질중에 용해되고 음이온 교환(음이온 교환 수지의 다공성 백(bag)이 접촉된 물질 및 용해 조성물의 슬러리로부터 우라늄의 탄산염 착체를 제거하는데 사용될 수 있는 "수지-인-펄프(resin-in-pulp)" 방법을 기초로 함)에 의해 회수될 수 있다는 것은 널리 공지되어 있다. 그러나, US 특허 제 5,322,644 호에서 언급되어 있는 바, 킬레이트화제가 없는 탄산염 용액은 플루토늄을 용해시키는데 매우 효과적이지는 않다는 것이 밝혀졌다.
이와 같이 킬레이트화제가 없는 경우 플루토늄을 용해시키지 못하는 이유는 비교적 불량한 용해도 및 플루토늄(IV) 탄산염 착체의 안정도에 의한 것으로 간주되었으며, 용해 조성물중에 EDTA 와 같은 킬레이트화제의 존재가 EDTA 착체로서 용해된 플루토늄(IV)을 안정화시킴으로써 용해를 돕는 것으로 가정되었다. 이러한 가설은 열역학적 계산에 의해 지지되었다. 산화제의 존재는 우라늄 및 플루토늄 2가지 모두의 용해에 이롭다는 것도 입증되었다. 우라늄의 경우에 산화제가 우라늄의 산화 상태를 용액이 되게 하는 (VI) 산화 상태로 증가시키는 작용을 하는 것으로 공지되어 있다. 고체 격자중에서의 금속의 산화 상태의 변화시에 일어나는 개선된 반응 속도는 잘 수립되어 있다.
본 발명자들은 킬레이트화제를 함유하지 않은 용해 조성물 함유 탄산염을 사용하여 방사성 물질을 제거하는 방법을 개발하였다.
따라서, 본 발명은 하기의 i) 및 ii) 단계를 포함하여, 방사성 오염물을 제거하는 방법을 제공한다:
i) 제거하려는 방사성 물질을 킬레이트화제를 함유하거나 갖는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염 함유 용액과 접촉시키는 단계; 및
ii) 묽은 탄산염 함유 용액으로부터 이온 교환 입자를 분리시키는 단계.
본 발명의 방법에 따라 처리된 방사성 물질은 오염된 토양과 같은 천연 물질, 또는 콘크리트 또는 강철과 같은 인공 물질일 수 있다.
본 발명은 특히 악티늄족 원소의 용해 및 회수에 유용하고 US 특허 제 5,322,644 호에 기술된 방법과 비교되는 악티늄족 원소의 용해 및 회수의 높은 효율이 달성될 수 있다. US 특허 제 5,322,644 호와 비교하여 본 발명의 방법이 더 큰 선택도를 갖는 하나의 이유는 용해 용액중에 어떠한 킬레이트화제도 존재하지 않아 철과 같은 비-방사성 이온을 용해시키는 킬레이트화제의 경향이 기피되기 때문이다.
본 발명의 방법은 방사성 오염물이 용해와 동시에 용해 조성물로부터 제거되어, 용해된 오염물의 농도가 최소로 유지됨으로써, 세척 요건을 감소시키고 달성될 수 있는 오염물 제거를 개선시킨다는 점에서 매우 효율적이다.
본 발명의 방법을 수행할 때 제거하려는 물질은 용해 용액과 접촉됨과 동시에 킬레이트화제를 갖거나 킬레이트 작용기를 함유하는 고체 이온 교환 입자와 접촉된다. 접촉 장치는 일반적으로 용액으로 고체 물질을 적절하게 교반시켜야 하지만, 이온 교환 입자에 손상을 일으킬 정도로 격렬하지 않아야 한다. 이온 교환 입자는 용해 용액내의 다공성 백에 현탁될 수 있거나, (상기 입자가 자기성 물질을 함유하는 경우) 용해 용액과 접촉 물질의 혼합물에 직접 첨가될 수도 있다. 제거하려는 물질이 큰 물체인 경우에, 용해 용액은 상기 물체와 접촉되어 접촉이 용해 용액과 이온 교환 물질 간에 이루어지는 용기로 빠르게 귀환될 수 있다. 오염물이 용해 용액내로의 용해에 의해 접촉 물질로부터 이온 교환 물질로 이동될 때까지 접촉 물질과 용해 용액 사이의 접촉은 계속된다.
다음 단계는 이온 교환 물질의 분리 단계를 포함한다. 이온 교환 물질이 다공성 백중에 존재하는 경우, 이온 교환 물질을 함유하는 백은 용해 용액으로부터 간단하게 제거될 수 있다. 이온 교환 물질이 접촉 물질과 혼합되어 있는 경우, 이 두가지 물질은 예를 들어 이온 교환 입자가 자기성 물질을 함유할 때 자기성 분리에 의해 분리될 수 있다. 용해 용액 및 접촉 물질(본질적으로 비자기성)은 이온 교환 물질이 보유되면서 자기성 분리기를 통과할 것이다.
특정의 경우, 용해 용액으로부터 접촉 물질을 분리하는 것이 필요하지 않을 수 있다. 탄산염은 천연 물질에 광범위하게 존재하고 접촉 물질로부터 환경으로 되돌아갈 수도 있다. 용해 용액으로부터 접촉 물질의 분리가 요구되는 경우에, 이 분리는 핀치(pinch)-프레스 또는 벨트(belt)-프레스 필터와 같은 표준 고체/액체 분리 장치에 의해 달성될 수 있다. 그리고 나서, 분리된 용해 용액은 재순환하여 제거하려는 추가 접촉 물질과 접촉할 수 있게 된다.
용해 용액은 물질중의 오염물을 용해시키기에 충분할 정도의 유효량의 묽고, 염기성인 탄산염 용액을 포함한다. 탄산염의 공급원은 이산화탄소 기체, 탄산, 탄산 나트륨, 중탄산 나트륨 또는 다른 탄산염을 포함한다. 탄산염은 다양한 악티늄족 화합물과의 가용성 착체를 형성한다. 악티늄족 화합물과의 가용성 착체를 형성할 수 있는 다른 음이온 라디칼도 또한 사용될 수 있다.
용해 용액은 염기성 pH, 즉 pH 7 내지 11, 바람직하게는 pH 9 내지 11, 가장 바람직하게는 약 pH 9를 갖는다. 본 발명의 방법은 유효량의 수산화나트륨과 같은 염기를 첨가함으로써 용해 용액의 pH를 약 9로 조절하는 단계를 포함한다. 본원에서 사용되는 용어 "염기"는 용해 용액의 용해 작용을 방해하지 않으면서 용액의 pH를 pH 7을 초과하는 pH로 증가시킬 수 있는 어떠한 물질도 포함한다. 용액에 사용하기 위해 고려되는 다른 염기로는 수산화칼륨, 수산화 암모늄 및 탄산 암모늄을 포함한다. 탄산 암모늄은 다소 유해하지만, 이것은 용액으로부터의 증발에 의해 용액으로부터 회수될 수 있는 폐기물 처리를 위해 더해진 장점을 갖는다. 상기 정의를 따르는 어떠한 염기도 사용될 수 있다. pH를 바람직한 범위로 조절하는데 효과적일 염기의 양은 사용된 특정 염기, 용액의 다른 성분, 및 처리되는 특정 토양 또는 다른 물질의 특성에 좌우된다.
대안적으로, 본 발명의 방법에서 사용되는 탄산염 용액은 또한 중성 pH에서 일부 악티늄족 화합물을 용해시키는데도 사용될 수 있다.
본 발명의 방법은 접촉 단계 이전에 유효량의 이산화탄소 기체를 용해 용액에 첨가시킴으로써 탄산염을 발생시키는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 이산화탄소 기체는 탄산염을 제외한 모든 성분을 함유하는 용해 용액을 통해 버블링되어, 예컨대 하기 반응식에 따라 탄산염 용액을 생성시킨다:
CO2+ H2O → H2CO3
2NaOH + H2CO3→ Na2CO3+ 2H2O
용해 용액을 통해 이산화탄소 기체를 버블링시키는 방법은 또한 용액의 pH를 적절한 범위로 조절하는데도 사용될 수 있다. 탄산염을 생성시키고 본 발명의 방법에 사용되는 용액의 pH를 조절하기에 충분한 이산화탄소의 유효량은 표준 분석 방법에 의해 결정될 수 있다. 대안적으로, 본 발명의 방법에 사용되는 탄산염 용액은 유효량의 탄산염을 용해 용액에 첨가함으로써 제조될 수도 있다. 탄산염의 바람직한 농도는 약 1 몰이다.
본 발명의 방법에 사용된 용액은 유효량의 산화제, 예컨대, 약 0.005 몰 농도의 과산화수소를 포함할 수도 있다. 산화제는 특정 악티늄족 화합물의 산화 상태를 증가시켜서 하기 반응식에 제시된 바와 같이 용해 용액중으로의 상기 악티늄족 화합물의 용해를 촉진시킬 수 있다:
UO2+ H2O2+ 3Na2CO3→ Na4UO2(CO3)3+ 2NaOH
산화제는 플루토늄을 용해시키는데도 용해 용액중에 필요하다. 다른 효과적인 산화제로는 오존, 공기 및 과망간산칼륨을 포함한다.
본 발명의 바람직한 용해 용액은 약 1몰 탄산염, 약 0.005 몰 과산화수소 및 용액의 pH가 pH 9로 조절되게 하는 유효량의 수산화나트륨을 포함한다. 토양 및 다른 물질중에 악티늄족 화합물을 용해시키는데 충분한 상이한 양의 성분을 포함하는 용액도 또한 고려된다. 이러한 용액은 0.01 내지 1 몰의 탄산염 및 0.005 내지0.3 몰의 과산화수소를 포함할 수 있다.
온도를 주위 온도보다 높은 온도로 상승시키는 것은 효과적인 것으로 밝혀졌다. 주위 온도와 100℃ 사이의 어떠한 온도도 사용될 수 있지만, 바람직한 온도는 50℃ 이다.
본 발명의 방법에서 추가 단계는 이온 교환 매질상에서의 흡수에 의해 용해 용액으로부터 오염물을 분리시키는 단계이다. 본 발명의 방법에서 사용되는 흡수는 고체 입자에 화학적으로 결합된 이미노디아세트산 작용을 위해 하기에 예시된 바와 같은 이온 교환 수지상에서의 킬레이트화 반응의 사용을 포함한다:
Na4UO2(CO3)3+ 2(수지 - N[CH2COO]2Na2)→
2(수지 - N[CH2COO]2)UO2Na2+ 3Na2CO3
이러한 방식으로 형성된 착체의 탄산염 착체와 비교되는 안정성 때문에, 킬레이트화 반응은 오염물이 토양으로 강하게 흡수된 노화된 토양으로부터 악티늄족 화합물을 용해시킬 수 있을 정도로 충분히 높은 농도의 탄산염의 존재하에 용해 용액으로부터 악티늄족 화합물을 제거할 수 있다.
상기에 제시된 특정 킬레이트화 반응은 예에 불과하며, 어떠한 유사한 킬레이트화 반응도 사용될 수 있다(예컨대 레조르시놀 아르손산, 8-히드록시퀴놀린 또는 아미드옥심과 같은 작용기를 사용). 킬레이트화 작용의 첫째 요건은 제거하고자 하는 악티늄족 원소와 열역학적으로 안정한 착체를 형성시키는 것이다.
킬레이트화 작용기는 물리적 수단 또는 이온 교환에 의해 본 발명에서 사용되는 고체 흡착제에 결합될 수 있지만, 바람직한 방법은 고체 입자에 화학적으로 결합시킴으로써 킬레이트화 작용기를 혼입시키는 것을 포함한다. 이러한 유형의 시판되는 킬레이트 이온 교환기의 적합한 예로는 DOWEX A1, DUOLITE ES346, C466 및 467, 및 CHELEX 100 이 있다. 본 발명의 방법에서 상기 이온 교환기의 사용은 일반적으로 고체 입자가 다공성 백내에 가두어짐으로써 용해 용액중에 현탁되는 것을 필요로 한다.
킬레이트화 작용기는 유럽 특허 제 0522856 호에 기술된 바와 같이 자기성인 고체 물질상으로의 물리적 흡수, 이온 교환 또는 화학 결합에 의해서도 또한 제공될 수 있다. 이러한 경우에, 흡수된 오염물을 함유하는 고형의 자기성 물질이 자기성 분리에 의해 용해 용액으로부터 회수될 수 있다.
킬레이트화 이온 교환기로부터 오염물을 회수하는 추가의 단계가 본 발명의 방법에 포함될 수 있다. 오염물의 용리는 흡수제로부터 오염물을 제거하는 용액에 의해 달성된다. 용리액으로도 공지되어 있는 용리 용액은 오염물 및 흡수제의 공지된 특성을 기초로 하여 특정 오염물에 대해 선택적인 것으로 예상되는 것으로 선정될 수 있다. 전형적인 용리액은 약 1 몰의 중간 농도의 질산과 같은 산이다. 오염물이 용리액중에 농축되는 정도는 사용되는 특정 용리액에 따라 변할 수 있지만, 어느 경우든 처리되지 않은 오염된 물질에서보다 더 농축될 것이다.
방사성 오염물을 회수하는 단계는 접촉된 물질로부터 분리된 용해 용액을 접촉 단계로 재순환시키는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명은 또한 접촉 단계에서 유체 부피를 조절하기 위한 수단을 제공한다.본 발명의 방법에 의해 처리된 토양은 유입 토양보다 더 높은 수분 함량을 가질 수 있거나, 증발을 사용하여 용해 용액으로부터 순수한 물을 회수할 수 있다. 이들 또는 다른 적합한 방법 중 하나가 유체 부피의 증대를 방지하는데 사용될 수 있다.
하기의 비제한적인 실시예로 본 발명을 예시한다.
실시예 1
이미노 디아세트산 작용기를 갖는 자기성 수지를 유럽 특허 제 0522856 호에 기술된 방법에 따라 제조하였다. 상기 수지를 아세트산 암모늄(0.1M)으로 처리하여 암모늄 형태로 전환시켰다. 미국의 한 장소에서 채취한 플루토늄으로 오염된 노후 토양(6g)을 pH 9로 조절된 1M 탄산염을 함유하는 용해 용액(100ml)과 혼합하였다. 과산화수소(51㎕, 30% 용액) 및 자기성 수지(0.8g 건조 중량)를 첨가하고 혼합물을 50℃에서 2시간 동안 교반시켰다. 수지를 자기성 분리에 의해 토양으로부터 분리시키고 물로 세척하였다. 용해 용액을 여과에 의해 토양으로부터 분리하였다. 자기성 수지를 8M 질산으로 세척함으로써 재생시켰다. 토양, 수지 재생으로부터의 용리액 및 용해 용액을 플루토늄에 대해 분석하였다.
3벌 샘플의 평균 결과는 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 27%가 여전히 토양상에 존재하였고, 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 68%가 용리 용액으로 이동되었으며 토양상에 처음에 존재했던 플루토늄 중 5%가 용해 용액으로부터 회수되었음을 나타낸다.
실시예 2
이미노디아세트산 작용기를 갖는 자기성 수지를 실시예 1 과 같이 제조하였다. 상기 수지를 수소 형태로 사용하였다. 미국의 한 장소에서 채취한 플루토늄으로 오염된 노화 토양(6g)을 pH 9로 조절된 1M 탄산염을 함유하는 용해 용액(100ml)과 혼합하였다. 과산화수소(51㎕, 30% 용액) 및 자기성 수지(0.8g 건조 중량)를 첨가하고 혼합물을 50℃에서 2시간 동안 교반시켰다. 토양을 상기 용액 및 수지로부터 분리하였다. 동일한 토양을 동일한 방법을 사용하여 수지 및 용액의 새로운 배치에 4회 더 가하였다. 5번 접촉한 후 2개의 2벌 샘플의 평균 결과는 토양에서 처음에 35.8 Bq g-1이었던 플루토늄의 농도가 3.7Bq g-1로 감소, 즉, >90%의 플루토늄이 토양으로부터 제거되었음을 보여주었다.

Claims (14)

  1. 방사성 물질을 제거하는 방법으로서,
    i) 제거하려는 방사성 물질을 킬레이트 작용기를 함유하거나 갖는 이온 교환 입자의 존재하에 묽은 탄산염 함유 용액과 접촉시키는 단계; 및
    ii) 묽은 탄산염 함유 용액으로부터 이온 교환 입자를 분리시키는 단계를 포함하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 묽은 탄산염 함유 용액의 pH가 7 내지 11임을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 용해 용액이 산화제를 추가로 포함함을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 산화제가 과산화수소임을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 킬레이트 작용기가 이미노디아세트산, 레조르시놀 아르손산, 8-히드록시퀴놀린 또는 아미드옥심기를 포함함을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 이온 교환 입자가 자기성임을 특징으로 하는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서, 이온 교환 입자가 자기성 물질을 함입된 형태로 함유함을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 이온 교환 입자가 다공성 백(bag) 중에 함유됨을 특징으로 하는 방법.
  9. 제 6 항에 있어서, 자기성 이온 교환 입자가 자기성 분리 장치에 의해 분리됨을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 접촉된 물질이 묽은 탄산염 함유 용액으로부터 분리됨을 특징으로 하는 방법.
  11. 제 10 항에 있어서, 분리가 핀치(pinch)-프레스 또는 벨트(belt)-프레스 필터를 사용하여 수행됨을 특징으로 하는 방법.
  12. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 오염물이 킬레이트 이온 교환기로부터 회수됨을 특징으로 하는 방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 오염물이 적합한 용리액에 의한 용리에 의해 회수됨을 특징으로 하는 방법.
  14. 제 7 항에 있어서, 자기성 이온 교환 입자가 자기성 분리 장치에 의해 분리됨을 특징으로 하는 방법.
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