KR950013729B1 - 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드 - Google Patents

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Abstract

내용 없음.

Description

강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드
본 발명은 개량된 물리-기계적 성질, 특히 인성 및 가요성, 실온 및 실온이하의 온도에서 충격강도 및 파괴산율의 개선을 보여주는 강하된 고충격 스티렌중합체 블렌드(blend)에 관한 것이다.
더 상세하게는, 본 발명은 포장, 가정용 전기설비, 자동차, 전기통신 분야등의 분야에 사용되는 압축되거나 또는 발포된 제품의 주입모울딩 및 가열성형을 위해 특히 적합하고 실온 및 실온이하의 온도에서 높은 인성 및 가요성 고충격 강도를 갖는 강화된 고충격 중합체 블렌드에 관한 것이다.
알려진 바와 같이, 고충격 스티렌 중합체 블렌드들은 스티렌중에서 또는 스티렌과 다른 중합할 수 있는 에틸렌성 불포화 단량체의 혼합물 중에서 폴리부타디엔 고무 또는 스티렌-부타이엔 고무의 용액 또는 에틸렌-프로필렌(EPM), 에틸렌-프로필렌-디엔(EPDM)등의 포화된 고무의 용액을 괴상 또는 괴상-현탁 중합하여 얻어진다. 일반적으로, EPM 도는 EPDM고무를 기초로 하는 고충격 스티렌 중합체 블렌드들은 높은 고무함량을 갖는 매스터 배치(master batch)의 형태로 얻어지고, 주입모울딩 및 열성형을 위해 적당한 중합물질을 얻기 위해 강성 매트릭스(stiff matrixed) (예를 들면, 스티렌-아클리로니트릴(SAN)공중합체등)와 혼합하거나 또는 그 자체로서 사용된다.
이러한 고충격 중합체 블렌드들은 실온에서, 특히 높은 고무 농도에서 우수한 인성을 갖으나, 낮은 온도(예를 들면 -30℃)에서의 충격강도 및 파괴신율, 인장강도 시험에서 모든 분야의 적용을 위해 항상 만족하지는 않는다.
이러한 단점들은 고충격 중합체를 부족한 성질을 갖는 다른 중합체와 더불어 혼합하여 피하거나 또는 제한될 수 있다. 그러나, 이러한 시도는 단지 몇몇 경우에만 성공하였고 : 사실 일반적으로는 혼합한 결과 모든 성분들이 나쁜 특징이 결합하여 나타남으로서, 좋지 않은 물성들을 갖는 물질이 얻어지므로 경제성 또는 실용적인 가치가 없다.
본 발명의 목적은 실온 및 실온이하의 온도에서 충격강도, 및 파괴신율의 특성을 개선하고, 높은 인성 및 가요성을 갖는, 올레핀고무, 바람직하게는 에틸렌-프로필렌 또는 에틸렌-프로필렌-디엔고무를 함유하는 고충격 스티렌 중합체 블렌드를 제공하는 것이다.
본 발명에 따라, 올레핀고무, 특히 에틸렌-프로필렌 또는 에틸렌-프로필렌-디엔 고무를 함유하고, 실온 및 실온이하의 온도에서 높은 충격 강도, 및 높은 인성 및 가요성 및 파괴신율을 보여주는 고충격 스티렌 중합체 블렌드들을 상기 중합체에 폴리올레핀을 분산시켜 얻을 수 있다.
그러므로 본 발명의 목적은 스티렌 중합체로 구성되고, 중합체상의 분산 매체로서 올레핀고무, 바람직하게는 에틸렌-프로필렌 또는 에틸렌-프로필렌-디엔고무 및 적어도 중합체에 대해 최대 15중량%의 폴리올레핀을 함유하는 강화된 고출격 스티렌 중합체 블렌드에 관한 것이다.
더 상세하게는 본 발명은 a) 올레핀 고무를 함유하는 고충격 스티렌 중합체 블렌드 및 b) 폴리올레핀으로 구성되는 강화성분으로 이루어진 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드에 관한 것이다. 분산된 폴리올레핀의 양은 폭넓은 범위내에서 변할 수 있지만, 15 내지 0.01%범위의 양이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 구현에 따라, 폴리올레핀 및 고무의 양은 중량비:
R1=폴리올레핀/폴리올레핀+고무가 0.7이하, 바람직하게는 0.5이하이어야 한다.
폴리올레핀과 고무의 총함량 : 즉 비율 :
R2=폴리올레핀+고무/고무+폴리올레핀+단량체가 0.5이하, 바람직하게는 0.1 내지 0.3이다.
폴리올레핀은 우세한 에틸렌함량은 갖는 예를 들면 75-98중량의%의 에틸렌 및 25-2중량%의 프로필렌의로 구성되는 공중합체를 갖는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 에틸렌-프로필렌 공중합체일 수 있고 : 폴리올레핀 왁스도 사용할 수 있다.
"폴리에틸렌"이란 용어는 0.09 내지 0.97g/㎤의 밀도를 갖는 에틸렌중합체, 예를 들면 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 선형저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 및 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)을 포함한다.
중합체 시스템에 분산된 폴리올레핀의 입자크기는 미세하고, 일반적으로 0.02 내지 5㎛의 평균직경을 갖는다. 이러한 입자크기는 특히 매트릭스 단위속에서 입자들의 높은 밀도에 도달하므로 매트릭스를 통해 일정한 강화도를 얻는데 바람직하다.
"올레핀고무를 함유하는 고충격 스티렌 중합체"란 용어는 a) 분산되어 있고, 스티렌 중합체로 구성되는 강성 매트릭스 : b) 스티렌 중합체의 사슬에 완전하게 또는 부분적으로 결합될 수 있는 올레핀고무로 구성되는 중합체 상으로 이루어진 어떤 중합체 또는 공중합체 물질을 의미한다.
"스티렌중합체"란 용어는 완전히 또는 대부분의 하나 또는 그 이상의 다음 일반식(Ⅰ)을 갖는 스테렌 또는 방향족 비닐화합물로 구성되는 어떤 연가소성 고체 중합체 및 공중합체를 나타낸다 :
Figure kpo00001
상기식에서, X는 소수 또는 C1내지 C4를 갖는 알킬기를 나타내고 : n은 0 또는 1 내지 5의 정수이고, Y는 할로겐원자 또는 C1내지 C4를 갖는 알킬기이다
상기 언급한 일반식(Ⅰ)을 갖는 스티렌 또는 방향족 비닐 화합물의 예로는 다음과 같다. 스티렌 : 메틸스티렌 : 모노-, 디-, 트리-, 테트라- 및 펜타-클로로 스티렌 및 해당하는 알파-메틸-스티렌 : 헥에 알킬화된 스티렌 및 오르토- 및 파라-메티-스트렌과 같은 및 해당하는 알파-메틸-스티렌 : 오르토-및 파라-에틸-스티렌 : 오르토-및 파라-메틸-알파-메틸-스티렌등.
이러한 단량체들은 단독으로 또는 함께 혼합하여 사용되거나 또는 예를 들면 50%중량 이하의 양으로 말레산 무수물, 아크릴로니트릴, 메티-메타아크릴레이트 등과 같은 다른 공중합할 수 있는 에틸렌성 불포화-공단량체와 혼합하여 사용할 수 있다.
올레핀고무는 각각 EMP 및 EPDM으로서 알려진 메필렌-프로필렌 또는 3차 종합체, 에틸렌-프로필렌-디엔일 수 있다.
강성 매트릭스내에 분산된 고무함량은 바람직하게는 5 내지 45중량% 내에서 변한다.
특히 본 발명에 바람직한 고충격 스티렌 중합체 볼렌드는, a) 스티렌 65-80중량% 및 아크릴로니트릴 35-20중량%로 구성되는 강성 매트릭스 70-80중량% : 와 b) 에틸렌-프로필렌-디엔고무 30-10중량%로 이루어진다.
올레핀고무를 함유하는 고충격 스티렌 중합체 볼렌드 또는 공중합체 블렌드는 단독으로 또는 폴리스티렌 50중량%이하를 갖는 혼합물로 사용되거나 또는 스티렌-아크릴로니트릴(SAM) 공중합체와 같은 상기 언급한 식(Ⅰ)을 갖는 하나 또는 그 이상의 화합물을 함유하는 공중합체와 더불어 혼합물로 사용될 수 있다.
올레핀성 고무를 함유하는 상기의 고충격 스티렌 중합체 블렌드 또는 공중합체 블렌드는 임의로 용매의 존재하에 스티렌 단량체 또는 단량체 혼합물속에 고무를 용해하거나 또는 분산시키고, 예를 들면 이탈리아 특허번호 792269호에 제시된 것처럼, 상기 얻어진 분산물을 괴상-현탁 또는 연속적인 괴상 중합하여 얻을 수 있다.
본 발명의 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드들은 통상적인 장치내에서 고충격 스티렌 중합체 또는 공중합체를 폴리에틸렌, 에틸렌-프로필렌 공중합체 또는 폴리프로필렌과 혼합하여 제조할 수 있다. 특히, 본 발명의 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드의 제조는 혼합기에서 펠릿 형태로 출발 중합생성물을 혼합하고, 그 다음 혼합물을 단일-- 또는 2개의 나선형 사출기-과립성형기 또는 밴버리내에서 150 내지 250℃, 바람직하게는 200내지 240℃의 온도에서 플라스틱 상태로 가압한다.
즉 얻어진 강화된 고충격 중합체 블렌드들은 실온 및 낮은 온도에서 충격강도 및 파괴신율과 관련하여 상당한 개량을 보여주고 : 그 결과, 이러한 중합체들은 상기에 언급한 것처럼 포장, 가정용 전기설비, 자동차, 전기통신분야등에 사용되는 제품의 주입모울딩 및 열성형을 위해 특히 적합한 것으로 입증되었다.
본 발명의 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드는 폴리카보네이드, 폴리에스테러, 열가소성 폴리우레판, 폴리메틸아크릴레이트, 스티렌-메틸-메타이크릴레이트 공중합체, 아크릴 중합체, ABS, 스티렌 말렌산 무수물 공중합체, SAN, 염화비닐 중합체 및 그밖의 테크노 중합체들과 같은 다른 적합한 중합체들을 함유할 수 있다. 이러한 테크노 중합체 또는 중합체들은 예를 들면 본 발명의 강화된 고충격 스티렌 중합체에 대해 10 내지 90중량%의 양으로 가할 수 있다.
더욱더, 상기 스티렌 중합체 블렌드들은 단일 분야를 위해 특정의 성질을 갖는 화합물을 얻기 위해 상기 언급한 중합체 및 테크노 중합체와 함께 공동사출될 수 있다.
본 발명의 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌들은 예를 들며 안정제, 방염제, 대전방지제, 특히 UV 저항 제품의 제조용제제, 자체소화제, 표면위의 분말 점착을 방지하는 제제, 또는 유리섬유, 탄소섬유 또는 무기충진제와 같은 다른 첨가제들을 첨가할 수 있다. 더욱더 발포된 제품의 제조를 위해 상기 중합체에 팽창제를 가할 수 있다.
적당한 팽창제는 다음과 같다 : a) 화학팽창제 : 예를 들면 출발 물질중의 어느 하나보다 최대 3배 낮은 밀도를 갖는 발포된 제품 또는 반제품을 얻기 위해 기계(프레스-주입 또는 사출기)에서 분해시키고, 성분들에 가해진 아조디카르본아미드.
b) 몰래팽창제 : 예를 들면 짧은 사슬(프로판,부탄,펜탄등)을 갖는 지방족 탄화수소 또는 프레온가 같은 할로겐화된 탄화수소 중합체 혼합물의 펠릿은 이러한 팽창제와 함께 침지되고, 그 다음 어느 하나보다 최대 30배 낮은 밀도를 갖는 제품의 얻기 위해 발포시키고 소결시킨다.
본 발명을 더 잘 이해하고, 수행하기 위해 발명의 범위를 제한함이 없이 다음 실시예들을 제시하였다.
실시예에서, 모든부 및 퍼센트는 다른 특별한 제한이 없으면 중량으로 표시하였다.
[실시예 1-15]
스티렌-아클릴로니트릴-EDPM 공중합체(AES)(스티렌/아크릴로니트릴=76/24), 아크릴로니트릴 24중량% 및 스티렌 76중량%을 함유하는 스티렌 공중합체(SAN), 190℃ 및 2.16kg에서 측정한 용융지수 0.7g./10' 및 밀도 0.926을 갖는 저밀도 선형 폴리에틸렌(LLEPE)(에스코렌 LL 1201R)로 구성되는 혼합물을 다음표 1의 비에따라 100회전/분으로 회전암 믹소속에 공급한다.
얻어진 혼합물은 249℃의 온도에서 작동하는 2개의 나선형으로된 성품명 "WERNER ＆ PELEIDERER ZSK53" 사출기에서 사출시켰다. 물로 냉각한후 사출된 스파게티는 과립형태로 절단된다.
과립을 표본의 성형을 위해 주입 프레스속에 공급하였다.
표본에 대해 결정된 성질들은 다음표 Ⅰ에 기록하였고 : 다음과 같이 데이타를 얻었다 :
-혼합물중에 에틸렌-프로필렌-디엔고무(EPDM)의 전체함량:
-혼합물중에 스테렌+아크릴로니트릴(SAN)의 전체함량:
Figure kpo00002
-+23℃ 및 -30℃ 에서 표준 ASTM D256에 따라 결정된아이조드 충격강도:
-표준 ASTM D638에 따라 결정된, 안장강도.
[실시예 16]
실시예 1-15의 조작조건에 따라,
-AES 50중량%
-SAN 40중량% 및
-+119℃ 및 2.16kg에서 측정한 용융지수=3g/10' 및 밀도=0.96을 갖는 고밀도 폴리에티렌(HDPE)(ERACLENE HTG 6015R) 10중량%로 구성되는 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드를 제조한다.
에틸렌-프로필렌-디엔고무 및 스티렌+아크릴로니트릴(SAN)의 함량, R1및 R2비, 아이조드 충격강도 및 인장강도는 표 1에 제시하였다.
[실시예 17]
폴리에틸렌을 밀도=0.90 및 230℃ 및 2.15kg에서 측정한 용융지수=1.75kg/10'를 갖는 폴리프로필렌(pp)(MOPLEN S 30SR)으로 바뀌는 것을 제외하고 실시예 16을 반복실시한다.
얻어진 강화된 충격저항 중합체 블렌드의 성질을 다음표 1에 제시하였다.
[표 1]
Figure kpo00003
(1) I.D.N.B.=파괴되지 않음
* =비교예

Claims (12)

  1. 중합체 블렌드는 그 속에 분산된 적어고 5중량%(스티렌 중합체에 대한 양)의 양으로 올레핀 고무를 함유하는 스티렌 중합체 및 중합체 블렌드에 대해 15 내지 0.01중량%의 폴리올레핀으로 이루어진 강화성분으로 구성되고, 개량된 물리-기계적특성, 특히 높은 파괴신율 및 실온 및 저온에서 높은 충격강도을 갖는 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드.
  2. 제 1 항에 있어서, 폴리올레핀/폴리올레핀+올레핀고무의 중량비가 0.7이하임을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  3. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 분사된 입자의 크기가 0.02 내지 5㎛임을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  4. 제 1 항 2 항에 있어서, 폴리올레핀이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 75 내지 98중량%의 에틸렌과 상응하는 25내지 2중량%의 프로필렌을 함유하는 에틸렌-프로필렌 공중합체, 및 폴리올레핀 왁스로 구성되는 부류로부터 선택됨을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  5. 제 4 항에 있어서, 폴리올레핀이 0.90 내지 0.97g/㎤의 밀도를 갖고, 저밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌 및 고밀도 폴리에틸렌으로 구성되는 부류로부터 선택된 폴리에틸렌임을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  6. 제 1 항에 있어서, 올레핀고무가 에틸렌-프로필렌, 및 에틸렌-프로필렌-디엔 공중합체 및 이들의 혼합물로 구성되는 부류로부터 선택됨을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  7. 제 2 항에 있어서, 폴리올레핀/폴리올레핀+올레핀성 고무의 중량비가 0.5를 초과하지 않음을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  8. 제 1 항에 있어서, 폴리올레핀+올레핀성 고무/올레핀성 고무+폴리올레핀+AN의 비가 R2가 0.5를 초과하지 않음을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  9. 제 8항에 있어서, 폴리올레핀+올레핀성 고무/올레핀성 고무+폴리올레핀+SAN의 비인 R2가 0.1내지 0.3임을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  10. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 고충격 스티렌 중합체가 50중량%이하의 폴리스티렌 또는 적어도 50중량%의 다음 일반식(Ⅰ)을 갖는 하나 또는 그 이상의 화합물을 함유하는 고중합체와 더불어 혼합물로 존재함을 특징으로 하는 고충격 스티렌 중합체 브렌드:
    Figure kpo00004
    상기식에서, X는 수소 또는 C1내지 C4를 함유하는 알킬기이고, Y는 할로겐 원자 또는 C1내지 C4를 함유하는 알킬기이고, n은 0 또는 1 내지 5의 정수이다.
  11. 제 10 항에 있어서, 고충격 스티렌 중합체가 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 공중합체와 더불어 혼합물로 존재함을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
  12. 제 1 항에 있어서, 고충격 스티렌 중합체가 (a) 65-80중량%의 스티렌 및 35-20중량%의 아크릴로니트릴로 구성되는 70-80중량%의 강성 매트릭스 및 (b) 30-10중량%의 에틸렌-프로필렌-디엔고무로 구성됨을 특징으로 하는 강화된 고충격 스티렌 중합체의 블렌드.
KR1019870004743A 1986-05-14 1987-05-14 강화된 고충격 스티렌 중합체 블렌드 KR950013729B1 (ko)

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