KR20240033167A - 가시 스펙트럼 내의 파장들에 대한 유전체 메타표면들을 제조하기 위한 원자 층 퇴적 공정 - Google Patents

가시 스펙트럼 내의 파장들에 대한 유전체 메타표면들을 제조하기 위한 원자 층 퇴적 공정 Download PDF

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KR20240033167A
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로버트 씨. 데블린
모하마드레자 코라사니네자드
페데리코 카파소
홍근 박
알렉산더 아서 하이
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프레지던트 앤드 펠로우즈 오브 하바드 칼리지
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Abstract

가시 스펙트럼 광학 컴포넌트를 제조하는 방법은: 기판을 제공하는 단계; 기판의 표면 위에 레지스트 층을 형성하는 단계; 기판의 표면의 부분들을 노출시키는 개구부들을 정의하는 패터닝된 레지스트 층을 형성하기 위해 레지스트 층을 패터닝하는 단계; 패터닝된 레지스트 층 위에 그리고 기판의 표면의 노출된 부분들 위에 유전체 막을 형성하기 위해 퇴적을 수행하는 단계 - 유전체 막의 상단 표면은 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 위쪽에 있음 -; 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 및 패터닝된 레지스트 층의 개구부들 내의 유전체 유닛들의 상단 표면들을 노출시키기 위해 유전체 막의 상단 부분을 제거하는 단계; 및 기판 위의 유전체 유닛들을 유지하도록 패터닝된 레지스트 층을 제거하는 단계를 포함한다.

Description

가시 스펙트럼 내의 파장들에 대한 유전체 메타표면들을 제조하기 위한 원자 층 퇴적 공정{ATOMIC LAYER DEPOSITION PROCESS FOR FABRICATING DIELECTRIC METASURFACES FOR WAVELENGTHS IN THE VISIBLE SPECTRUM}
관련 출원의 상호 참조
본 출원은 2015년 11월 24일에 출원된 미국 가특허 출원 제62/259,243호 - 그 내용은 참조에 의해 그 전체가 본 명세서에 원용됨 - 의 이익 및 그에 대한 우선권을 주장한다.
연방정부의 후원을 받은 연구 또는 개발에 관한 진술
본 발명은 미국 공군 과학 연구실(Air Force Office of Scientific Research)(MURI)에 의해 지급된, 허가 번호 FA9550-14-1-0389에 따른 정부 지원으로 이루어졌다. 정부는 본 발명에 대해 특정 권리를 갖는다.
메타표면(metasurface)들은 광학 컴포넌트들을 형성하는 데 사용될 수 있다. 그렇지만, 메타표면들이 가시 스펙트럼에서는 비효율적이었다. 가시 스펙트럼에서 개선된 효율을 갖는 메타표면들을 제조하는 것이 바람직하다.
이러한 배경을 바탕으로, 본 개시내용에 기술된 실시예들을 개발할 필요가 생겼다.
일부 실시예들에 따른 일 양태에서, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트를 제조하는 방법은: 1) 기판을 제공하는 단계; 2) 기판의 표면 위에 레지스트 층을 형성하는 단계; 3) 기판의 표면의 부분들을 노출시키는 개구부들을 정의하는 패터닝된 레지스트 층을 형성하기 위해 레지스트 층을 패터닝하는 단계; 4) 패터닝된 레지스트 층 위에 그리고 기판의 표면의 노출된 부분들 위에 유전체 막을 형성하기 위해 퇴적을 수행하는 단계 - 유전체 막의 상단 표면은 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 위쪽에 있음 -; 5) 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 및 패터닝된 레지스트 층의 개구부들 내의 유전체 유닛(dielectric unit)들의 상단 표면들을 노출시키기 위해 유전체 막의 상단 부분을 제거하는 단계; 및 6) 기판 위의 유전체 유닛들을 유지하도록 패터닝된 레지스트 층을 제거하는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 퇴적을 수행하는 단계는 원자 층 퇴적을 수행하는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 기판은 유리 기판이다.
일부 실시예들에서, 패터닝된 레지스트 층의 개구부들의 측벽들은 기판의 표면에 실질적으로 수직이다.
일부 실시예들에서, 패터닝된 레지스트 층의 개구부들은, 400 nm 이하와 같은, 입사 광의 설계 파장보다 그다지 크지 않거나 작지 않은 폭들을 갖는다.
일부 실시예들에서, 패터닝된 레지스트 층의 개구부들은 최대 폭(wmax)을 갖고, 퇴적을 수행하는 단계는 유전체 막을 두께(tfilm)로 퇴적하여 패터닝된 레지스트 층의 개구부들을 충전(fill)시키는 단계를 포함하며, tfilm ≥ wmax/2이다.
일부 실시예들에서, 퇴적을 수행하는 단계는 115 ℃ 미만의 온도에서 수행된다.
일부 실시예들에서, 유전체 막은 산화물을 포함한다.
일부 실시예들에서, 유전체 막의 상단 부분을 제거하는 단계는 반응성 이온 에칭을 수행하는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 100 nm 이상의 높이를 갖는다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 100 nm 이하의 폭을 갖는다.
일부 실시예들에 따른 다른 양태에서, 메타표면을 제조하는 방법은: 1) 기판 및 기판 위의 패터닝된 층을 제공하는 단계 - 패터닝된 층은 개구부들을 정의함 -; 2) 패터닝된 층 위에 그리고 패터닝된 층의 개구부들 내로 연장되도록 컨포멀 막(conformal film)을 퇴적시키기 위해 원자 층 퇴적을 수행하는 단계; 3) 패터닝된 층의 개구부들 내의 메타표면 유닛(metasurface unit)들의 상단 표면들을 노출시키기 위해 컨포멀 막의 상단 부분을 제거하는 단계; 및 4) 기판 위의 메타표면 유닛들을 유지하도록 패터닝된 층을 제거하는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 원자 층 퇴적을 수행하는 단계는 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 허수부가 0.1 이하인 유전체 재료를 퇴적시키는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 원자 층 퇴적을 수행하는 단계는 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 실수부가 적어도 2인 유전체 재료를 퇴적시키는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 패터닝된 층은 유리 전이 온도를 갖는 레지스트를 포함하고, 원자 층 퇴적을 수행하는 단계는 레지스트의 유리 전이 온도 미만의 온도에서 수행된다.
일부 실시예들에서, 메타표면 유닛들 중 적어도 하나는 적어도 2:1의 종횡비를 갖는다.
일부 실시예들에 따른 추가의 양태에서, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트는: 1) 표면을 포함하는 투명 기판; 및 2) 투명 기판의 표면 위의 유전체 유닛들 - 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 단축(short axis)을 따른 치수, 단축을 따른 치수와 상이한, 장축(long axis)을 따른 치수, 및 5 nm 이하의 표면 거칠기를 가짐 - 을 포함한다.
일부 실시예들에서, 단축을 따른 치수는 200 nm 이하이며, 장축을 따른 치수는 투명 기판의 표면에 실질적으로 수직이고 단축을 따른 치수의 적어도 두 배이다.
일부 실시예들에서, 장축을 따른 치수와 단축을 따른 치수의 비는 적어도 5:1이다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 투명 기판의 표면에 실질적으로 수직인 측벽을 갖는다.
일부 실시예들에서, 표면 거칠기는 2 nm 이하이다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은 비정질 또는 단결정질(single-crystalline)인 유전체 재료를 포함한다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은 가시 스펙트럼에 걸쳐 적어도 50%의 광 투과율(light transmittance)을 갖는 유전체 재료를 포함한다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 허수부가 0.1 이하이고 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 실수부가 적어도 2인 유전체 재료를 포함한다.
일부 실시예들에서, 광학 컴포넌트는 입사 광에 임의적 또는 조정가능 위상 프로파일(phase profile)을 유입시키도록 구성된다.
일부 실시예들에서, 광학 컴포넌트는 렌즈, 콜리메이터, 편광기, 또는 홀로그램이다.
일부 실시예들에서, 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 실질적으로 균등한 회전 대칭의 원형 단면 또는 다른 단면을 갖는다.
일부 실시예들에서, 광학 컴포넌트의 기능은 입사 광의 편광에 의존적이다.
일부 실시예들에서, 광학 컴포넌트의 기능은 입사 광의 편광에 실질적으로 독립적이다.
본 개시내용의 다른 양태들 및 실시예들이 또한 생각된다. 전술한 발명의 내용 및 이하의 발명을 실시하기 위한 구체적인 내용은 본 개시내용을 임의의 특정 실시예로 제한하는 것으로 의도되어 있지 않고 본 개시내용의 일부 실시예들을 기술하는 것으로 의도되어 있을 뿐이다.
본 개시내용의 일부 실시예들의 본질 및 목적들의 보다 나은 이해를 위해, 첨부 도면과 관련하여 작성된 이하의 발명을 실시하기 위한 구체적인 내용이 참조되어야 한다.
도 1은 원자 층 퇴적(atomic layer deposition)(ALD)에 기초하여 가시 스펙트럼 유전체 메타표면(visible spectrum dielectric metasurface)을 형성하기 위한 제조 공정을 나타낸 도면.
도 2는 제조된 구조물들의 주사 전자 현미경 이미지들을 나타낸 도면. (A) 유전체 유닛들의 평면도. (B) 유전체 유닛들을 비스듬히 본 도면(tilted view).
도 3은 가시 스펙트럼에서의 광대역 효율적 메타-그레이팅(meta-grating)을 나타낸 도면. (A) 메타-그레이팅의 개략적 표현. (B) 메타-그레이팅에 대한 시뮬레이션 결과들.
도 4는 비정질 티타늄 이산화물 재료 특성들을 나타낸 도면. (A) 파장의 함수로서 측정된 굴절률의 실수부(n)(정사각형들로 표시됨)와 허수부(k)(원들로 표시됨). 이 광학 기능(optical function)들을 달성하는 데 사용된 엘립소메트리 데이터(ellipsometry data)의 전체 세트가 예(Example) 섹션에 포함되어 있음. (B) ALD를 통해 퇴적된 전형적인 TiO2 막의 원자힘 현미경(atomic force microscope) 이미지. 이 막은 약 0.738 nm의 제곱 평균 제곱근(root mean square)(RMS) 거칠기를 갖는 원자적으로 평탄한(atomically smooth) 표면임.
도 5는 유전체 메타표면들의 제조 공정을 나타낸 도면. (A) 최종 구조물의 높이를 궁극적으로 설정하는 두께(tresist)를 갖는 용융 실리카(또는 다른 투명 기판) 상의 전자 빔 레지스트(electron beam resist)(EBR)(사시도). (B) 전자 빔 리소그래피 및 패턴의 후속하는 현상(development)에 의해 EBR에 임프린트(imprint)된 최종 메타표면 패턴의 역상(inverse)(평면도). 박스로 표시된 영역은 최대 피처 폭(maximum feature width)(w)의 확대 단면(expanded cross-section)임. (C) ALD를 통한 초기 TiO2 퇴적은 EBR의 측벽들 및 상단과 노출된 기판을 컨포멀하게(conformally) 코팅함(측면도). ALD에 사용되는 테트라키스(다이메틸아미도)티타늄(TDMAT) 분자가 또한 도시되어 있다. (D) TiO2의 퇴적의 완료에 의해 최대 피처 크기의 폭의 1/2보다 더 큰 막 두께(tfilm ≥ w/2)가 얻어진다. (E) Cl2와 BCl3 이온들의 혼합물을 사용한 반응성 이온 에칭 이후의 TiO2 메타표면 및 잔여 EBR의 노출된 상단들(평면도 및 측면도). (F) 남아 있는 EBR의 제거 이후의 최종 유전체 메타표면(평면도 및 측면도).
도 6은 제조된 구조물들의 주사 전자 현미경 이미지들을 나타낸 도면. (A) TiO2 나노핀(nanofin)들로 이루어진 제조된 메타표면 홀로그램의 대축척 도면(large-scale view). (B) 개별 나노핀들을 보여주는 메타표면의 줌잉된 평면도(zoomed top view). 제조된 나노핀들은 잔여 레지스트가 실질적으로 없으며 250 nm x 85 nm의 설계 치수 ± 10 nm의 치수를 가짐. 또한, 이 제조 기법에 의해, 약 6 nm 정도로 작은, 구조물들 사이의 갭이 달성될 수 있다는 것을 알 수 있음. (C) 약 40 nm의 측방 치수들을 갖는 구조물들의 평면도. (D) 약 600 nm의 높이를 갖는 수직 측벽들을 나타내는 나노핀들의 단면(측면도). 나노핀들 사이의 콘트라스트 진동(oscillation in contrast)들은 샘플들을 이미징하는 동안 대전(charging)을 방지하는 데 사용되는 금속 막의 퇴적 동안의 음영 효과(shadowing effect)로 인한 것임.
도 7은 측정된 절대 효율들 및 홀로그래픽 이미지들을 나타낸 도면. (A 내지 C) 측정된(정사각형 마커들) 및 시뮬레이션된(실선) 홀로그램 효율들. 절대 효율은 홀로그램과 동일한 크기(약 300 x 300 μm2)의 어퍼처를 통해 투과된 총 광학 전력(total optical power)에 대한 홀로그램의 총 광학 전력의 비로서 규정됨. 수직 파선은 각각의 디바이스의 설계 파장들을 표시하고, 디바이스 치수들은 (A) 약 200 nm x 약 90 nm, (B) 약 250 nm x 약 85 nm, 및 (C) 약 410 nm x 약 85 nm임. (D 내지 I) 가시 스펙트럼을 커버하는 홀로그래픽 이미지들. 입력 파장은 (D) 약 480 nm, (E) 약 520 nm, (F) 약 540 nm, (G) 약 600 nm, (H) 약 620 nm, 및 (I) 약 640 nm임. 이미지들 전부는 약 480 nm에 대해 설계된 디바이스로부터 획득되었으며 단일 디바이스의 광대역 거동을 보여줌. 이미지의 중심에 있는 밝은 스폿은 제로 차수 광(zero-order light)의 전파로 인한 것임.
도 8은 실리콘 기판 상의 TiO2 막에 대한 TiO2 광학 상수들인 Ψ 및 Δ를 파장의 함수로서 결정하는 데 사용되는 원시 엘립소메트리 데이터를 나타낸 도면. 보다 밝은 음영의 정사각형들과 원들은, 제각기, 약 55° 및 약 75°의 각도들에 대한 Δ 값들임. 보다 어두운 음영의 정사각형들과 원들은, 제각기, 약 55° 및 약 75°의 각도들에 대한 Ψ 값들임. 라인들은 광학 특성분석(Optical Characterization)에 기술된 모델로부터 생성된 데이터임.
도 9는 약 0.698 nm의 제곱 평균 제곱근 거칠기를 갖는 베어 유리 기판(bare glass substrate)의 원자힘 현미경 이미지를 나타낸 도면.
도 10은 ALD TiO2의 X-선 회절을 나타낸 도면. 임의의 TiO2 폴리모프(polymorph)들로부터의 관찰가능한 회절 피크들이 없음. 샘플이 있는 경우의 스캔(상부)과 샘플이 없는 경우의 스캔(하부)의 비교로부터 알 수 있는 바와 같이, 스캔에 나타나는 피크들은 X-선 회절 스테이지로 인한 것임.
도 11은 약 480 nm의 설계 파장에 대한 홀로그램들을 생성하는 데 사용된 하버드 로고(Harvard logo)의 위상 맵(phase map)을 나타낸 도면. 인셋(inset)은 150 x 150 픽셀 위상 분포를 나타냄. 이 위상 정보가 나노핀 회전들로 변환(translate)되었음.
도 12는 설계 파장에서의 시뮬레이트된 전기 필드 프로파일(electric field profile)들을 나타낸 도면. 설계 파장들 (A) 약 480 nm, (B) 약 532 nm, (C) 약 660 nm에서의 전기 필드의 x 성분(왼쪽)과 z 성분(오른쪽)의 실수부. 필드들 전부가 나노핀 폭의 단면에 걸쳐 나타내어져 있고, 나노핀은 각각의 패널에서 흑색 박스로 하이라이트되어 있음. 각각의 파장에서, 필라(pillar)를 빠져나가는 전기 필드들의 x 성분과 z 성분이, PB 위상에 대해 규정된 바와 같이, 약 π 라디안만큼 위상이 어긋나 있음을 알 수 있음. TiO2 필라들은 y = 0 아래에 있는 반공간(half space)을 차지하는 유리 기판 상에 시뮬레이트되고, 파(wave)는 +y 방향으로 전파함.
도 13은 (A) 약 480 nm, (B) 약 532 nm, 및 (C) 약 660 nm의 설계 파장들에서 주기적 격자(periodic lattice) 상의 TiO2 나노핀들에 대한 시뮬레이트된 투과 스펙트럼들을 나타낸 도면. 각각의 패널에서, 실선(파선)은 직사각형 나노핀들의 장축(단축)을 따라 편광된 입사 평면파 광원(incident plane wave source)에 대응함.
도 14는 홀로그래픽 이미지들을 수집하기 위한 측정 장비(measurement setup)의 개략도. LP, 선형 편광기; λ/4, 1/4 파장판; SuperK, 초연속체 레이저(Supercontinuum laser).
도 15는 다양한 직경들을 갖는 TiO2 나노필라들을 사용한 전체 2π-위상 커버리지(full 2π-phase coverage)의 시뮬레이션. 백색 파선들은 TiO2 나노필라들의 배치를 나타내고, 각각의 필라의 직경은 이하에서 열거됨. 각각의 필라 주위에, 전기 필드의 x 성분의 약 325-nm 단면이 포함됨. 흑색 파선은, 나노핀들의 높이에 대응하는, 약 600 nm로 설정됨.
메타표면들은 광학 필드(optical field)의 위상 및 편광에 대한 제어를 제공하는 유닛들로 이루어진 인공적인 거의 편평하거나 평면인 재료들을 포괄하며, 여기서 메타표면 유닛들의 치수들은 관심 스펙트럼 내의 서브파장(subwavelength)이다. 전자기 필드가 몇 파장의 거리들에 걸쳐 전파할 때 전자기 필드 파면들의 변화들이 일어나는, 렌즈들 및 편광기들과 같은 전통적인 광학 컴포넌트들과 달리, 메타표면들은 서브파장 거리들 내의 위상 및 편광의 변화들을 유입시킬 수 있다. 예를 들어, 서브파장 간격으로 있는 유전체 유닛들로 이루어지고 굴절 광학계에 비해 거의 편평한 프로파일들을 갖는 투과성 유전체 메타표면(transmissive dielectric metasurface)들은 플라스모닉 메타표면(plasmonic metasurface)들과 연관된 오믹 손실(Ohmic loss)을 피하면서 광학 파면들에 대한 제어를 제공할 수 있다.
본 개시내용의 일부 실시예들에 따르면, 서브파장 또는 파장과 비슷한(wavelength-comparable) 거리에 걸친 점진적 위상 변화를 제공하는 유전체 메타표면들이 기술된다. 이것은 위상의 급격한 변화를 유입시키는 플라스모닉 메타표면들과 대조가 된다.
일부 실시예들에 따른 유전체 유닛들을 포함하는 메타표면들은, 보다 큰 산란 단면적(scattering cross section), 보다 낮은 손실, 개선된 투과 및 원하지 않는 편광 변환(polarization conversion)의 감소와 같은, 금속 메타표면(metallic metasurface)들보다 몇 가지 장점을 추가로 제공한다.
유전체 유닛들을 포함하는 메타표면은 본 명세서에서 일반적으로 유전체 메타표면(dielectric metasurface)(DM)이라고 지칭된다. DM들은 전통적인 광학 컴포넌트들의 효과들을 확장시켜, 광학 파면들에 대한 전례없는 제어를 제공하는 것은 물론 광학계에서의 기술적으로 중요한 진보인 거의 편평하고 컴팩트한 광학 컴포넌트들의 설계 및 구현을 제공한다.
DM이 금속 메타표면 및 전통적인 광학 컴포넌트들에 비해 몇 가지 장점이 있고 몇 가지 응용에서 사용 가능성이 있지만, DM들에서 극복할 중요한 장애물: 약 400 나노미터(nm) 내지 약 700 nm의 범위에 있는 파장들을 포괄하는 가시 스펙트럼에서 사용하기 위한 구현이 있다. 예를 들어, DM들은 실리콘을 사용하여 제조될 때 가시 스펙트럼에서 손실이 많을 수 있다. 높은 효율을 유지하면서 DM들의 사용을 기술적으로 중요한 가시 스펙트럼으로 확장시키기 위한 재료들 및 제조 기법들이 요망된다. 가시 스펙트럼에 대한 DM들의 일부 바람직한 특성들은 다음과 같은 것들 중 하나 이상을 포함한다: (1) 유전체 유닛들을 통해 전파하는 광의 강한 구속을 보장하고 따라서 출사 파면(exiting wavefront)의 원하는 위상 변화를 실현하기 위한 그리고 디바이스 크기를 감소시키기 위한 가시 파장들에서의 높은 굴절률, (2) 가시 스펙트럼에 걸친 광대역 투명성(broadband transparency)(예컨대, 낮은 재료 흡수(material absorption)), (3) 평탄한 표면들, 및 (4) 고 종횡비 유전체 유닛들, 여기서 종횡비는 유전체 유닛의 장축을 따른 유전체 유닛의 치수(예컨대, 유전체 유닛이 배치되는 기판의 표면에 실질적으로 수직인 방향을 따른 높이)와 유전체 유닛의 단축 또는 장축에 실질적으로 수직인 축을 따른 유전체 유닛의 치수(예컨대, 기판의 표면에 실질적으로 평행한 방향을 따른 폭 또는 직경)의 비로서 규정된다. 가시 스펙트럼에서 사용하기에 적합한 DM, 또는 DM에 대해 선택된 재료가 언급된 바람직한 특성들 중 하나 이상을 가질 수 있지만, 또한 언급된 바람직한 특성들 중 하나 이상을 갖지 않을 수 있다.
일부 실시예들은 앞서 언급된 바람직한 특성들을 갖는 고효율 가시 스펙트럼 DM들의 형성을 제공하는 원자 층 퇴적 (ALD)을 사용하는 제조 공정에 관한 것이다. 제조 공정은 리소그래피 및 반응성 이온 에칭과 같은 클린룸 공정 작업들을 구현할 수 있어, 가시 스펙트럼에서 원하는 기하학적 형태(geometry)들 및 낮은 손실을 갖는 깊은 서브파장 유전체 유닛들을 재현가능하게 제공할 수 있다. 제조 공정이 ALD를 사용하기 때문에, DM을 생성하는 데 상이한 유전체 재료들이 사용될 수 있다. 예를 들어, (알루미늄 산화물(예컨대, Al2O3), 실리콘 산화물(예컨대, SiO2), 하프늄 산화물(예컨대, HfO2), 아연 산화물(예컨대, ZnO), 마그네슘 산화물(예컨대, MgO), 또는 티타늄 산화물(예컨대, TiO2)와 같은) 금속 및 비금속 산화물들, (실리콘 질화물(예컨대, Si3N4), 붕소 질화물(예컨대, BN), 또는 텅스텐 질화물(예컨대, WN)과 같은) 금속 및 비금속 질화물들, 금속 및 비금속 황화물들, 그리고 순수 원소들이 ALD를 통해 퇴적될 수 있다. ALD에 따르면, 기판 또는 기판의 일부분을 화학 전구체들 또는 반응물들의 퇴적 가스들에 순차적으로 노출시키는 것에 의해 하나 이상의 퇴적 사이클이 수행될 수 있다. 전구체들은 퇴적 사이클 동안 반응하여 기판 상에 유전체 재료의 적어도 하나의 부분 층(partial layer)을 형성하며, 원하는 두께가 달성될 때까지 추가의 퇴적 사이클들이 수행될 수 있다. 상이한 유전체 재료들의 복합 코팅(composite coating)들이 또한 ALD를 사용하여 형성될 수 있다.
일부 예시적인 실시예들에 따르면, 티타늄 이산화물(TiO2)이 가시 스펙트럼에서의 그의 높은 굴절률 및 낮은 손실로 인해 선택되지만, 제조 공정은, 원하는 최종 응용에 따라 선택되는 다른 유전체 재료들과 같은, 다른 유전체 재료들을 사용할 수 있다.
도 4a는 자외선(UV)(약 243 nm)부터 근적외선(약 1,000 ㎚)까지의 파장 범위에서 TiO2 막의 광학적 특성들의 플롯을 제공한다. 재료의 광학적 특성들은 그의 복소 굴절률()에 의해 특징지워질 수 있다. 실수부(n)는 재료에서의 위상 축적(phase accumulation)을 나타내며 굴절률(refractive index)(또는 굴절률(index of refraction))인 반면, 허수부(k)는 재료에서의 광학 흡수에 관련되어 있다. 도 4a로부터 알 수 있는 바와 같이, 퇴적 직후의(as-deposited) TiO2 막은 스펙트럼의 UV 부분에서 약간의 손실(광학 흡수)을 갖지만; 약 360 nm부터는, 손실이 측정 기구의 검출 문턱값 미만으로 떨어지고 약 1,000 nm의 가장 긴 테스트된 파장까지 그 문턱값 미만으로 유지된다. 주목할 만한 점은, TiO2의 굴절률이 가시 범위 전체에 걸쳐 높으며, 약 400 nm에서의 약 2.6 내지 약 700 nm에서의 약 2.3의 범위에 있다는 것이다. 이것은 TiO2로 형성된 가시 스펙트럼 DM을 포함하는 광학 컴포넌트의 감소된 두께 내에서 강한 광 구속 및 향상된 위상 축적을 가능하게 한다. 다른 적합한 유전체 재료들은 k의 값들이 가시 스펙트럼 또는 가시 스펙트럼 내의 설계 또는 동작 파장에 걸쳐 약 0.2 이하, 약 0.15 이하, 약 0.1 이하, 약 0.05 이하, 또는 약 0.01 이하이고 n의 값들이 가시 스펙트럼 또는 가시 스펙트럼 내의 설계 또는 동작 파장에 걸쳐 적어도 약 1.5, 적어도 약 1.8, 적어도 약 2, 적어도 약 2.1, 적어도 약 2.3, 또는 적어도 약 2.5인 것들을 포함한다. 가시 스펙트럼에서 투명한, 적합한 유전체 재료들은 가시 스펙트럼 또는 가시 스펙트럼 내의 설계 또는 동작 파장에 걸쳐 적어도 약 40%, 적어도 약 50%, 적어도 약 60%, 적어도 약 70%, 적어도 약 80%, 적어도 약 85%, 적어도 약 90%, 또는 적어도 약 95%의 광 투과율을 가질 수 있다.
도 1은, 일부 실시예들에 따른, ALD와 같은 컨포멀 화학적 기상 퇴적(conformal chemical vapor deposition) 접근법에 기초하여 가시 스펙트럼 DM을 형성하기 위한 제조 공정을 도시하고 있다. 이 공정은, 예로서, 용융 실리카를 포함하는 것으로 도시된 것과 같은, 가시 스펙트럼에서 투명한, 기판을 제공하는 것으로 시작된다(도 1a). 가시 스펙트럼에서 투명한, 적합한 기판들은 가시 스펙트럼 또는 가시 스펙트럼 내의 설계 또는 동작 파장에 걸쳐 적어도 약 40%, 적어도 약 50%, 적어도 약 60%, 적어도 약 70%, 적어도 약 80%, 적어도 약 85%, 적어도 약 90%, 또는 적어도 약 95%의 광 투과율을 가질 수 있다.
다음에, 결과적인 레지스트 층의 두께(tresist)를 설정하도록 특정의 속도(rate)로 스핀하는 것에 의해 레지스트(예컨대, 전자 빔 레지스트 또는 포토레지스트)가 기판에 도포된다(도 1b). 레지스트 층의 두께는, 제조된 DM에서의 결과적인 유전체 유닛들의 높이를 설정하고, 출사 광의 위상에 기여하며, DM의 효율에 영향을 미치는, 파라미터이다. 일반적으로, 도포된 레지스트 층의 두께를 조정하기 위해 스핀 속도(spin rate) 및 레지스트의 점도가 제어될 수 있다. 일 예로서, 특정의 점도의 전자 빔 레지스트를 도포하는 동안 약 5,000 rpm(revolutions per minute)의 스핀 속도는 약 400 nm의 레지스트 층의 두께를 초래한다.
다음에, 레지스트 층이 (예컨대, 전자 빔 리소그래피 또는 포토리소그래피를 사용하여) 노광되고 현상되어(도 1c), 유전체 유닛들을 형성하기 위한 역상 패턴(inverse pattern)을 형성한다. 결과적인 패터닝된 레지스트 층은 기판의 표면의 부분들을 노출시키는 갭들, 개구부들, 또는 리세스들로 형성되거나 이들을 정의한다. 개구부들은 적어도 약 1.5:1, 적어도 약 2:1, 적어도 약 3:1, 적어도 약 4:1, 또는 적어도 약 5:1, 그리고 최대 약 10:1 이상, 또는 최대 약 20:1 이상과 같은, 약 1 초과의 종횡비를 가질 수 있다.
다음에, 패터닝된 레지스트 층 및 기판의 표면의 노출된 부분들 위에 유전체 재료의 막을 퇴적(도 1d)시키기 위해 ALD가 수행된다. 평탄한 표면들을 갖는 고 종횡비 유전체 유닛들을 달성하기 위해 제조 공정에서 이용된 ALD의 특징은 막이 퇴적될 때의 막의 컨포멀 성질(conformal nature)이다. 도 1d에 도시된 바와 같이, 패터닝된 레지스트 층의 상단 및 측벽 표면들과 기판의 표면의 노출된 부분들이 ALD를 사용하여 유전체 재료에 의해 컨포멀하게 코팅된다. 따라서, 막은 패터닝된 레지스트 층에 개구부들의 형상을 지닌다. 예를 들어, 실질적으로 수직인 측벽들(예컨대, 개구부들 내의 기판의 표면의 각자의 노출된 부분에 실질적으로 수직임)을 갖는 개구부는 실질적으로 수직인 측벽들을 갖는 유전체 유닛을 초래하며, 이는 감소된 위상 에러(phase error)들을 갖는 출사 파면의 위상에 대한 정밀한 제어를 가능하게 한다. 비교로서, 하향식 에칭(top-down etching) 기법들은 경사진 측벽들을 유입시킬 수 있고, 이는 위상 에러들을 가져올 수 있다. 게다가, 컨포멀 코팅은 산란으로 인한 손실을 감소시키기 위해, 약 20 nm 이하, 약 15 nm 이하, 약 10 nm 이하, 약 5 nm 이하, 약 4 nm 이하, 약 3 nm 이하, 약 2 nm 이하, 또는 약 1 nm 이하의 제곱 평균 제곱근(RMS) 표면 거칠기를 갖는 것과 같은, 대단히 평탄한 표면들을 갖는 유전체 유닛들을 제공한다. 비교로서, 하향식 에칭 기법들은 원하지 않는 측벽 거칠기를 초래할 수 있으며, 이는 산란 손실을 유발할 수 있다.
ALD에 따르면, 퇴적 챔버 내에 보유되거나 하우징된 기판 위에 유전체 재료를 퇴적시키기 위해 제1 ALD 사이클이 수행되고, 이어서 기판 위에 유전체 재료를 퇴적시키기 위해 제2 ALD 사이클을 수행하며, 이어서 기판 위에 유전체 재료를 퇴적시키기 위해 제3 ALD 사이클을 수행하고, 원하는 양의 유전체 재료가 퇴적될 때까지 이하 마찬가지이다. 일부 실시예들에서, 각각의 ALD 사이클을 수행하는 단계는 기판을 화학 전구체들 또는 반응물들의 퇴적 가스들에 노출시키는 단계를 포함한다. TiO2가 유전체 재료인 경우에, 제1 전구체는, 티타늄의 유기 금속 화합물과 같은, 티타늄 함유 전구체이고, 제2 전구체는 산소-함유 전구체이다. 제1 전구체와 제2 전구체가 반응하여, 패터닝된 레지스트 층 및 기판의 표면의 노출된 부분들 위에 유전체 재료의 적어도 하나의 부분 층을 형성한다. 그에 따라, 막이 패터닝된 레지스트 층에 있는 개구부들을 충전(도 1e)시킬 때까지 막의 부가의 유전체 재료를 한층씩 방식으로(in a layer-by-layer fashion) 연속적으로 퇴적시키기 위해 ALD가 사용된다. 각각의 퇴적된 층은 이전에 퇴적된 층을 컨포멀하게 코팅한다.
일부 실시예들의 제조 공정에서, ALD 사이클들의 온도(TALD)(도 1d 및 도 1e)가 다른 상황들에서 ALD에 대해 사용된 것보다 더 낮도록 제어된다. 예를 들어, 다른 상황들에서, 약 150 ℃ 이상에서 막들을 퇴적시키기 위해 ALD가 사용될 수 있지만; 특정 레지스트들에 대해, 약 115 ℃ 초과의 온도들은 레지스트 패턴이 열화하도록 레지스트를 리플로(reflow)시킬 수 있다. 따라서, ALD 사이클들(도 1d 및 도 1e)에 대해, 온도가, 약 110 ℃ 이하, 약 105 ℃ 이하, 약 100 ℃ 이하, 또는 약 90 ℃와 같은, 약 115 ℃ 미만으로 제어되거나 유지된다.
일부 실시예들에서, ALD 사이클들(도 1d 및 도 1e)에서 퇴적되는 유전체 재료의 양은 유전체 유닛의 원하는 최대 피처 크기(예컨대, 피처 폭 또는 직경)(예컨대, 도 1d에서의 wmax)의 함수이다. 레지스트 층의 패턴에 따라, 원하는 최대 피처 크기를 달성하기 위해 유전체 막이 패터닝된 레지스트 층 위에 두께(tfilm)로 퇴적될 수 있다. 예를 들어, 도 1e에 예시된 바와 같이, 패터닝된 레지스트 층의 개구부에서 피처 폭(wmax)을 달성하기 위해, tfilm ≥ wmax/2이고, 유전체 막의 상단 표면은 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 위쪽에 있다. 일부 실시예들에서, tfilm은 wmax/2보다 약 50 nm 이상 더 크다. 두께(tfilm)가, 두께(tfilm)를 갖는 유전체 재료의 균일한 두께의 막(uniformly thick film)으로 평면 표면을 커버할, 퇴적된 유전체 재료의 양에 대응하고, 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 위에 퇴적되고 패터닝된 레지스트 층의 개구부들 위에 연장되는, 유전체 막의 상단 부분의 두께에 대응한다는 것에 유의해야 한다.
다음에, 유전체 막의 상단 부분을 제거하여 패터닝된 레지스트 층의 상단 표면 및 패터닝된 레지스트 층의 개구부들에 배치된 결과적인 유전체 유닛들의 상단 표면들을 노출(도 1f)시키기 위해 블랭킷 에칭(blanket etching)이 수행된다. 예를 들어, 유전체 막의 상단 부분을 두께(tfilm)와 실질적으로 동일한 에칭 깊이(etch depth)까지 제거하기 위해, Cl2 가스와 BCl3 가스의 혼합물을 사용하는 것과 같은, 반응성 이온 에칭이 사용될 수 있지만, tfilm + 약 10 nm의 에칭 깊이를 통해 패터닝된 레지스트 층의 상단 부분을 제거하는 것을 포함하는 것과 같이, 깊이(tfilm)보다 더 큰 에칭 깊이가 또한 생각되고 있다. 이러한 방식으로, 과잉 유전체 막이 제거되고, 패터닝된 레지스트 층(또는 그의 잔여물)이 노출된다.
패터닝된 레지스트 층이 레지스터 제거 용제(resist removal solvent)에 노출시키는 것에 의해 제거(도 1g)되어, 적어도 약 1.5:1, 적어도 약 2:1, 적어도 약 3:1, 적어도 약 4:1, 또는 적어도 약 5:1, 그리고 최대 약 10:1 이상, 또는 최대 약 20:1 이상과 같은, 약 1 초과의 종횡비를 갖는 DM의 고 종횡비 유전체 유닛들을 기판 위에 남겨 둔다.
도 2a 및 도 2b는 본 개시내용의 일부 실시예들의 제조 공정을 사용하여 형성된 유전체 유닛들의 주사 전자 현미경(SEM) 이미지들을 도시하고 있다. 도 2a에 예시된 바와 같이, 제조 공정은 다양한 폭들의 나노필라들 또는 나노핀들과 같은 임의적인 나노구조물들을 생성할 수 있고, 가시 스펙트럼 서브파장 스케일에서 이러한 폭들을 달성할 수 있다. 도 2a에서의 나노구조물들의 30도로 비스듬히 본 도면을 제공하는 도 2b에 도시된 바와 같이, 결과적인 나노구조물들은 기판의 표면에 실질적으로 수직인 측벽들에 의해 이방성이다. 유전체 유닛들의 높이가 약 100 nm 내지 약 500 nm인 경우, 약 75 nm 피치(인접한 유전체 유닛들 사이의 중심간 간격)에서 최저 약 25 nm의 피처 폭이 예로서 달성될 수 있다. 본 개시내용의 일부 실시예들의 제조 공정에 의해 추가의 피처 폭 감소가 달성될 수 있다. 예를 들어, 약 10 nm 이하의 폭들을 갖는 유전체 유닛들이 본 개시내용에 포괄된다. 고 종횡비들을 갖는 유전체 유닛들이 제조 공정에 의해 달성될 수 있다. 예를 들어, 최대 약 500 nm 이상 또는 최대 약 1,000 nm 이상의 높이들을 갖는 유전체 유닛들이 달성될 수 있다. 일부 실시예들에서, 유전체 유닛들의 폭들은, 약 400 nm 이하, 약 300 nm 이하, 약 200 nm 이하, 약 150 nm 이하, 약 100 nm 이하, 약 50 nm 이하, 약 50 nm 내지 약 200 nm, 또는 약 25 nm 내지 약 200 nm와 같은, 가시 스펙트럼 내의 입사 광의 설계 파장보다 더 작다. 일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은 폭 및 길이를 갖는 (유전체 유닛들이 배치된 기판의 표면에 평행한 평면을 따라 있는 또는 그 평면에 투영된) 대체로 직사각형이거나 다른 가늘고 긴 단면들을 가질 수 있으며, 여기서 길이는 폭보다 더 크고, 길이와 폭은, 약 400 nm 이하, 약 300 nm 이하, 약 200 nm 이하, 약 150 nm 이하, 약 100 nm 이하, 약 50 nm 이하, 약 50 nm 내지 약 200 nm, 또는 약 25 nm 내지 약 200 nm와 같은, 가시 스펙트럼 내의 입사 광의 설계 파장보다 더 작다. 일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은 직경을 갖는 (유전체 유닛들이 배치된 기판의 표면에 평행한 평면을 따라 있는 또는 그 평면에 투영된) 대체로 원형인 단면들 또는 다른 균등한 회전 대칭 단면을 가질 수 있으며, 직경은, 약 400 nm 이하, 약 300 nm 이하, 약 200 nm 이하, 약 150 nm 이하, 약 100 nm 이하, 약 50 nm 이하, 약 50 nm 내지 약 200 nm, 또는 약 25 nm 내지 약 200 nm와 같은, 가시 스펙트럼 내의 입사 광의 설계 파장보다 더 작다. 일부 실시예들에서, 인접 유전체 유닛들의 피치는, 약 400 nm 이하, 약 300 nm 이하, 약 200 nm 이하, 약 150 nm 이하, 약 100 nm 이하, 약 50 nm 이하, 약 50 nm 내지 약 200 nm, 또는 약 25 nm 내지 약 200 nm와 같은, 가시 스펙트럼 내의 입사 광의 설계 파장보다 더 작다. 일부 실시예들에서, 유전체 유닛들은, 유전체 유닛의 상단부(top end)에서의 폭 또는 직경이 유전체 유닛의 하단부(bottom end)에서의 폭 또는 직경과 실질적으로 동일하도록, 그들의 장축들을 따라 실질적으로 일정한 폭들 또는 직경들을 가질 수 있다. 앞서 언급된 치수들이 또한 일부 실시예들의 제조 공정 동안 유전체 유닛들이 형성되는 패터닝된 레지스트 층의 개구부들에 대해 적용가능하다는 것에 유의해야 한다.
도 3a는, 본 개시내용의 일부 실시예들의 제조 공정을 사용하여 형성될 수 있는 광학 컴포넌트들의 다기능성(versatility)을 보여주는, 가시 스펙트럼에서의 광대역 효율적 메타-그레이팅의 표현을 도시하고 있다. 메타-그레이팅은 유리 기판 위에 다수의(여기서, 3개의) 유전체 리지 도광체(dielectric ridge waveguide)(DRW)를 포함하며, 각각의 DRW는 폭 WL = 약 50 nm의 적어도 하나의 유전체 유닛 및 WL보다 더 큰 폭 WR = 약 140 nm의 적어도 하나의 유전체 유닛을 포함하고, 각각의 유전체 유닛은 높이 L = 약 300 nm를 갖고, 각각의 DRW는 P = 약 350 nm의 유전체 유닛들 사이의 중심간 거리, 및 Λ = 약 1,300 nm의 DRW 메타-그레이팅 주기를 갖는다. 도 3b에서의 시뮬레이션 결과들에 나타낸 바와 같이, 가시 스펙트럼의 대부분에 걸쳐 약 50% 초과의 절대 효율이 달성되며, 여기서 절대 효율은 도 3b에서의 결과들에 대해 광의 입력 전력(input power)에 대한 +1 차수의 광의 투과 전력(transmitted power)의 비로서 규정된다.
보다 일반적으로, 일부 실시예들의 DM을 비롯한 광학 컴포넌트의 절대 효율은 광의 입력 전력에 대한 광학 컴포넌트의 설계된 특성을 갖는 광의 투과 전력의 비로서 규정될 수 있으며, 절대 효율은, 적어도 약 55%, 적어도 약 60%, 적어도 약 65%, 적어도 약 70%, 또는 적어도 약 75%, 그리고 최대 약 80% 이상, 또는 최대 약 85% 이상과 같은, 가시 스펙트럼, 또는 가시 스펙트럼 내의 설계 또는 동작 파장에 걸쳐 약 50% 초과일 수 있다.
비록 일부 실시예들의 제조 공정이 메타표면들과 관련하여 논의되었지만, 제조 공정은 포토닉(photonic) 결정들 및 도광체들과 같은 고성능 포토닉 컴포넌트들을 형성하는 데 보다 일반적으로 사용될 수 있다.
예(Example)
이하의 예는 본 기술분야의 통상의 기술자에게 설명을 예시하고 제공하기 위해 본 개시내용의 일부 실시예들의 구체적 양태들을 기술한다. 예는 본 개시내용을 제한하는 것으로 해석되어서는 안되는데, 그 이유는 예가 본 개시내용의 일부 실시예들을 이해하고 실시하는 데 유용한 구체적 방법론을 제공할 뿐이기 때문이다.
개요: 메타표면들은 굴절 및 회절 광학계의 제약조건들을 극복할 수 있는 평면 광학 컴포넌트들을 포괄한다. 유전체 메타표면들은 가시 파장들에서의 상당한 광학 흡수 및 손실로 인해 전형적으로 적외선 파장들에서의 투명 윈도(transparency window)들로 제약된다. 따라서, 유전체 메타표면들을 가시 스펙트럼에 걸쳐 확장시키기 위해 그리고 고 개구수(high numerical aperture) 렌즈들, 컬러 홀로그램들, 및 웨어러블 광학계와 같은 응용들을 가능하게 하기 위해 재료들 및 나노제조(nanofabrication) 기법들이 개발되는 것이 요망된다. 여기서, 이 예는 높은 절대 효율(약 78% 초과)을 갖는 적색, 녹색, 및 청색 파장들에 대한 홀로그램들의 형태의 고성능 유전체 메타표면들을 설명한다. 약 1 nm 미만의 표면 거칠기 및 무시할 수 있는 광학 손실을 달성하기 위해 비정질 티타늄 이산화물의 원자 층 퇴적이 수행된다. 이방성의 서브파장 간격으로 있는 유전체 나노구조물들이 형상 복굴절(shape birefringence)을 갖도록 생성되는 것을 가능하게 하는, 유전체 메타표면들을 제조하는 공정이 사용된다. 이 공정은, 메타렌즈(metalens)들 및 액시콘(axicon)들과 같은, 다양한 고효율 메타표면 광학 컴포넌트들을 실현할 수 있다.
결과들 및 고찰: 이 예에서, 가시 스펙트럼 전체에 걸쳐 높은 효율을 유지하는 비정질 TiO2 메타표면들이 설명된다. 투과성 유전체 메타표면(DM)들을 생성하는 접근법은 감소된 표면 거칠기를 갖는 고 종횡비 이방성 유전체 나노구조물들을 제공하는 원자 층 퇴적을 통한 상향식(bottom-up) 나노제조 공정을 사용한다. 많은 광학 컴포넌트들에 대한 조건인, 0부터 2π까지의 파면의 위상의 제어가 달성될 수 있다는 개념의 증거로서, 기하학적 위상(geometric phase)에 기초하여 메타표면 홀로그램들이 생성된다. 반사에서 작동하는 금속 컴포넌트들을 갖는 효율적인 메타표면들이 적색 및 근적외선 파장들에서는 입증되었지만 청색 및 녹색 파장들에서는, 제각기, 1% 미만 및 10% 미만의 효율들을 갖는다. 따라서, 여기서 설명되는 TiO2 메타표면들은 약 78 내지 약 82%의 효율들로 실질적인 개선을 제공한다. 그에 부가하여, 유전체 재료의 사용은 디바이스들이 투과에서, 많은 광학 컴포넌트들에 대한 조건인, 높은 효율로 기능하는 것을 가능하게 한다.
고효율 유전체 메타표면들을 실현할 수 있는 것은, 구성 재료의 복소 굴절률()에 의해 특징지워지는 바와 같은, 구성 재료의 광학적 특성들에 의존할 수 있다. 재료는 가시 파장들에서 비교적 높은 굴절률(예컨대, n > 약 2)과 함께 무시할 수 있는 흡수 손실(예컨대, )을 가져야 한다. 비록 무시할 수 있는 흡수가 높은 투과 효율을 위한 조건이지만, 높은 굴절률은 강한 광 구속을 보장하며, 이는 출사 파면의 위상(0부터 2π까지의 위상 변화들)에 대한 완전한 제어를 가능하게 한다. 재료는 광학적으로 평탄하여, 광의 파장보다 훨씬 더 작은 표면 거칠기를 가져야 한다. 높은 표면 거칠기는 외인성 광 산란(extraneous light scattering)을 유입시키며, 이는 중요한 손실원(source of loss)일 수 있다. 거칠기를 감소시키기 위해서는, 재료가 비정질이거나 단결정질이어야만 하는데, 그 이유는 다결정질 재료들에서의 결정립계(grain boundary)들이 거칠기를 증가시키고 광 산란 중심들로서 기능할 수 있기 때문이다.
TiO2가 베이스 재료(base material)로서 선택되는 이유는, TiO2가 약 360 nm보다 더 긴 파장들에 대해 투명 윈도()를 갖고 TiO2의 밴드간 전이(inter-band transition)가 가시 스펙트럼의 바로 밖에 있으며, 그 결과 강한 광-물질 상호작용(light-matter interaction)들을 위한 충분히 높은 굴절률이 얻어지기 때문이다. TiO2는, 그의 높은 퇴적 속도와 TiCl4 기반 전구체(TiCl4-based precursor)들에서 발생할 수 있는 결함 기반 흡수(defect-driven absorption)의 부존재로 인해, 테트라키스(다이메틸아미도)티타늄(TDMAT)을 전구체로 하여 약 90 ℃에서 원자 층 퇴적(ALD)에 의해 퇴적된다. 그에 부가하여, ALD 공정의 사용은 몇 가지 장점을 제공한다. ALD는 막 두께의 모노층 제어(monolayer control) 및 컨포멀 피복(conformal coverage)을 제공하는 자기 제한 공정(self-limiting process)이다. 고 종횡비 나노구조물들을 생성하기 위해서는 이 기법의 컨포멀한 성질이 바람직하다. 균일한 모노층 피복(coverage)은 스퍼터링 또는 증발을 통해 제조(prepare)된 것들과 비교하여 감소된 결함들을 갖는 평탄한 막들을 산출한다. 게다가, ALD 공정은 퇴적된 TiO2의 재료상(material phase)의 정밀 제어를 가능하게 하여, 퇴적 온도에 따라, 비정질, 루틸(rutile), 또는 아나타제(anatase) 막들을 생성한다.
비정질 TiO2의 광학적 특성들의 특성분석은 비정질 TiO2가 DM들에 바람직한 재료라는 것을 보여준다. 도 4a는 UV(약 243 nm)부터 근적외선(약 1,000 ㎚) 파장들까지 TiO2 막의 측정된 광학적 특성들을 도시하고 있다. 수집된 데이터로부터 TiO2의 광학적 특성들을 추출하기 위해, 비정질 재료들에 대해 개발된 Tauc-Lorentz(TL) 진동자(oscillator) 모델이 사용된다. 가시 스펙트럼에 걸쳐, 굴절률은 약 2.63 내지 약 2.34의 범위에 있고, λ = 약 500 nm와 λ = 약 750 nm 사이에서 비교적 편평하게 유지된다(Δn = 약 0.09). 약 500 nm의 파장 미만에서는, 굴절률이 급격히 증가하여, 전자 전이(electronic transition)의 접근법을 암시한다. 약 360 nm보다 더 짧은 파장들에 대해, 굴절률의 허수부(k)는, 밴드간 흡수(inter-band absorption)의 결과로, 영이 아닌 값들을 취하기 시작한다. 엘립소메트리 데이터 및 대응하는 TL 모델로부터, 밴드갭(bandgap)(Eg)이 약 3.456 eV인 것으로 결정된다(피팅 파라미터(fitting parameter)들의 전체 세트(표 1) 및 원시 엘립소메트리 데이터(도 8)가 이하에 포함되어 있다). 밴드갭의 이 값은 비정질 TiO2에 대한 이전에 보고된 값들과 잘 일치한다.
TiO2 막들은 또한, 원자힘 현미경(AFM)에 의해 특성분석되는 바와 같이, 입사 파장보다 훨씬 더 작은 표면 거칠기를 나타낸다. 도 4b는 용융 실리카 기판 상에 퇴적된 전형적인 TiO2 막의 AFM 스캔을 나타내고 있다. 스캔은, 기저 기판(underlying substrate)의 표면 거칠기(도 9) 정도인, 약 0.738 nm의 제곱 평균 제곱근(RMS) 거칠기를 갖는다. 결정립계들의 부존재가 AFM에 의해 검증된 것으로 인해, X-선 회절 데이터(도 10)와 결합되어, 재료가 비정질인 것으로 결론내려질 수 있다. 비정질 TiO2의 측정된 거칠기는 다결정질 루틸 또는 아나타제와 같은 다른 상(phase)들보다 10배(an order of magnitude) 더 작다. 후자의 2개의 상은 일반적으로 결정립계들 및 약 5 내지 10 nm 정도로 높은 RMS 거칠기를 가지며, 이 둘 다는 광 산란 손실에 기여한다.
ALD로 제조된(ALD-prepared) TiO2의 광학적 특성들을 유지하면서 아주 효율적인 메타표면 디바이스들을 달성하기 위해, 도 5에 도시된 제조 공정이 사용된다. 두께(tresist)를 갖는 층을 생성하기 위해 전자 빔 레지스트(EBR)가 용융 실리카 기판 상으로 스핀된다(도 5a). tresist의 제어가 요망되는 이유는 그것이 최종 나노구조물들의 높이를 설정하기 때문이다. 레지스트가 전자 빔 리소그래피를 사용하여 패터닝되고 이어서 노광된 EBR을 제거하기 위해 용액 중에서 현상된다. 이 패턴은 최종 메타표면의 역상(inverse)이다(도 5b). 노광된 샘플은 약 90 ℃로 설정된 ALD 챔버로 이송된다. 이 온도의 목적은 두 가지다: 이 온도는 원하는 비정질 상(amorphous phase)을 생성하고 EBR을 그의 유리 전이 온도 미만으로 유지한다(예컨대, 나노스케일 패턴들의 열화를 방지함). 퇴적 동안, 기체 TiO2 전구체(TDMAT)가 실질적으로 모든 노출된 표면들을 코팅하여, EBR의 상단 및 측벽들은 물론 노출된 용융 실리카 기판 상에 컨포멀 막을 생성하였다(도 5c). ALD 공정은 모든 피처들이 TiO2로 완전히 충전되도록 특정 두께에 도달하는 것을 가능하게 하였다. 컨포멀 ALD 공정이 노출된 피처들을 양측으로부터 충전시키기 때문에, 총 ALD 막 두께는 tfilm ≥ w/2이고, 여기서 w는 모든 갭들 또는 리세스들의 최대 폭이다(도 5d). 실제로, TiO2가 모든 기공(pore)들 내로 충분히 확산되도록 그리고 최종 나노구조물들에 보이드(void)들이 없도록 보장하기 위해, 퇴적이 피처 폭의 1/2인 하한 문턱값(lower threshold)을 훨씬 넘어 진행될 수 있다. 레지스트의 상단 표면을 코팅하는 잔여 TiO2 막이, 평탄화 기법과 유사하게, BCl3와 Cl2 가스의 혼합물(약 8:2) 중에서 샘플을 반응성 이온 에칭하는 것에 의해 제거된다. 에칭 공정이 아래에 있는 레지스트(underlying resist)와 나노구조물들의 상단을 노출시키도록(도 5e) 에칭 깊이는 tfilm과 실질적으로 동일하였다. 남아 있는 레지스트는 메타표면을 형성하는 나노구조물들을 유지하도록(도 5f) 제거된다. 이러한 방식으로, 두께()의 막을 퇴적시키면서 높이(tresist)의 나노구조물들이 획득되고, 이는 시간을 절약해주고 효율적이다.
이 접근법은, ALD 막들의 컨포멀 코팅으로 인해 일반적으로 사용될 수 없는, 리프트오프(liftoff) 기법들과 상이하다. 그에 부가하여, 다른 유전체 재료들과 유사하게, TiO2의 건식 에칭을 통해 고 종횡비 나노구조물들을 생성하는 것은 어렵고, 증가된 측벽 거칠기를 가져올 수 있다. 이 ALD 공정은 또한 생성된 패턴들이 일반적으로 설정된 템플릿(예컨대, 양극산화 알루미나(anodic alumina) 또는 역 오팔(inverse opal))에 의해 고정되는 기법들과 상이하다. 여기서 ALD가 노광된 EBR에 대해 직접 사용되기 때문에 ALD 공정은 보다 복잡한 나노구조물들을 형성하는 유연성을 가능하게 한다.
이상의 공정을 사용하여 제조된, 구조물들에 대한 조사는 나노구조물들(예컨대, 나노핀들)이 원하는 이방성 및 서브파장 치수로 형성될 수 있다는 것을 보여준다. 도 6은 제조된 메타표면 홀로그램의 주사 전자 현미경(SEM) 이미지들을 나타내고 있다. 도 6a에서 보는 바와 같이, 큰 영역들이 서브파장 간격으로 있는 TiO2 나노핀들로 조밀하게 패터닝된다. 이것은 궁극적으로 대부분의 입사 광이 원하는 위상으로 임프린트되고, 보다 높은 회절 차수들이 억제되며, 홀로그래픽 이미지들이 높은 효율로 생성되도록 보장한다. 도 6b는, 개별 나노핀들의 분해(resolution)를 가능하게 하는, 고배율의 메타표면의 SEM 이미지를 나타내고 있다. 이 공정에서, 도 6b에 약 6 nm 갭으로 도시된 바와 같이, 개별 나노핀들 사이의 극히 작은 간격이 달성될 수 있다. 구조물들은 이 경우에 250 nm x 90 nm의 치수를 갖지만, 이 공정이 또한 약 40 nm 정도로 작은 치수를 갖는 구조물들을 생성할 수 있다(도 6c).
보다 삼각형인 단면을 취하는, 약 90° 측벽들에서 벗어난 구조물들은 메타표면에 위상 에러들을 유입시킬 수 있다. 이와 유사하게, 큰 보이드들 또는 결함들을 갖는 구조물들은 나노핀들의 유효 굴절률을 감소시킬 수 있다. 도 6d는 나노핀들의 단면 SEM 이미지를 나타내고 있다(이미지에서의 수직 방향은 광 전파의 방향임). 수직 방향의 나노구조물들의 각도가 약 89°이며; 즉, 나노구조물들이 매우 이방성이라는 것이 관찰된다. 여기에 보여지는 나노구조물들이 그들의 다른 치수들에 비해 비교적 높고(tall) 약 600 nm의 높이들을 갖는다는 사실에도 불구하고 이 이방성이 있다. 이와 유사하게, 나노핀들의 중심에서 보이드 형성이 검출되지 않는다. SEM 이미지들로부터, 최종 나노구조물들이 감소된 상단 표면 및 측벽 거칠기를 갖는다는 것을 또한 알 수 있다.
TiO2 메타표면들의 효율과 기능성을 입증하기 위해, 3개의 메타표면 홀로그램(메타홀로그램(metahologram))이 약 480, 약 532, 및 약 660 nm의 파장들에서 피크 효율들을 갖도록 설계된다. 기하학적 또는 Pancharatnam-Berry(PB) 위상에 기초하여, 복굴절 TiO2 나노핀들의 회전을 통한 원하는 위상이 도 6에 도시된 바와 같이 부여된다. (이하의 상세를 참조). PB 위상의 장점은 부여된 위상이 파장 독립적이고(효율만이 파장에 따라 변함), 따라서 가시 범위 전체에 걸쳐 메타표면의 성능을 테스트하기에 바람직한 플랫폼을 제공한다는 것이다. 홀로그래픽 이미지인 이진 하버드 로고(binary Harvard logo)의 위상 맵은 Gerchberg-Saxton 위상 검색 기법(도 11)을 통해 계산된다.
도 7a 내지 도 7c는, 제각기, λ = 약 480, 약 532, 및 약 660 nm로 설계된 메타홀로그램들에 대해 측정된 효율과 시뮬레이트된 효율을 약 480 nm 내지 약 800 nm의 파장의 함수로서 나타내고 있다(도 12 및 도 13은 나노핀들에 대한 시뮬레이트된 필드 프로파일들 및 투과율(transmission)을 나타내고 있음). 절대 효율은 재구성된 하버드 로고의 총 광학 전력을, 홀로그램과 동일한 크기인, 약 300 x 300 μm2 정사각형 어퍼처를 통해 측정된 광학 전력으로 나눈 것으로서 규정된다(측정 세부에 대해서는 이하 및 도 14를 참조). 실험 결과들은 시뮬레이션 데이터를 일반적으로 따르고 약 480, 약 532, 및 약 660 nm의 설계 파장들 근방에서, 제각기, 약 82, 약 81, 및 약 78%의 최댓값들에 도달한다.
특정 경우들에서, 시뮬레이트된 경향과 측정된 경향 사이에 불일치가 있다는 것에 유의해야 한다. 설계된 나노핀 치수들과 제조된 나노핀 치수들 사이의 차이 및 나노핀들 사이의 약한 결합(weak coupling)의 가능성이 이 불일치를 야기할 수 있다. 그에 부가하여, 기하학적 위상 디바이스의 총 효율은 개별 컴포넌트들의 장축 또는 단축을 따라 편광된 전기 필드에 대한 투과에 의존할 수 있다. 특히 설계 파장들 근방에서, 컴포넌트들을 통해 높은 투과율이 관찰되지만(도 13), 반사방지 코팅들을 이용하는 것에 의해 또는 임피던스 매칭 기법들에 의해 투과율 값들이 추가로 증가될 수 있다.
기하학적 위상이 파장 독립적 효과이기 때문에, 홀로그래픽 이미지들이 가시 스펙트럼에 걸쳐 단일 설계로부터 생성될 수 있다. 도 7d 내지 도 7i는 약 480 nm의 설계 파장을 갖는 홀로그램에 대한 가시 스펙트럼에 걸친 홀로그래픽 이미지들을 나타내고 있다. 위상 맵의 서브파장 간격 및 오버샘플링이 이미지들에서 보일 수 있는데, 그 이유는 하버드 문장(Harvard crest)의 상단에 "VERITAS"라는 단어와 같은 미세한 피처들의 선명한 분해(sharp resolution)가 있기 때문이다. 하버드 로고의 십자가의 중심 근방에 있는 밝은 스폿은 제로 차수(zero order)로 인한 것이다. 그렇지만, 설계 파장에서는, 홀로그램 이미지에 포함된 총 강도에 대한 제로 차수의 강도의 비가 약 1%이다.
공정의 예시적인 설명이 PB-위상 메타홀로그램들을 사용하여 행해지지만, TiO2 특성들 및 제조 공정이 이 특정 유형의 메타표면을 넘어 확장된다. 예를 들어, TiO2의 측정된 광학 상수들 및 제조 공정에서 달성가능한 구조적 치수(structural dimension)들을 사용한 시뮬레이션들은 기하학적 위상을 사용하기보다는 전체 2π-위상 커버리지를 제공하기 위해 필라 치수들이 변화될 수 있다는 것을 보여준다(도 15). 따라서, 위상 정보를 인코딩하기 위해 선형 복굴절 공진기(linear birefringent resonator)들을 사용하는 DM들이 형성될 수 있다. 더욱이, 전체 0-위상 내지 2π-위상 커버리지의 실증은, 액시콘, 렌즈, 그레이팅, 위상 시프터, 및 편광 빔 스플리터와 같은, 가시 파장들에서 고효율을 갖는 다양한 DM 컴포넌트들의 구현을 가능하게 한다.
이 예는 가시 스펙트럼에 걸친 고효율 DM들의 실험적 실현을 상세하게 설명한다. ALD는, 약 360 nm보다 더 긴 파장들에 대해 투명하고 광학 파면에 대한 실질적으로 완전한 위상 제어를 제공하기에 충분히 높은 굴절률을 갖는, 평탄한 비정질 TiO2 막들을 생성하는 데 사용된다. 단일 단계 리소그래피(single-step lithography)를 비롯하여, 이 메타표면들에 대한 제조 기법은 DM들에 요망되는 고 이방성(highly anisotropic) 나노구조물들을 생성하는 간소화된 공정을 제공한다. 비록 TiO2가 사용되지만, 이 공정은 ALD를 통해 퇴적될 수 있는 다른 재료들에 적용가능하다. 제조된 메타표면 홀로그램들은 그 각자의 설계 파장들에서 높은 효율들(약 82, 약 81, 및 약 78%)을 갖는다. 여기에 제시된 기법은 일반적이고, 다른 메타표면들에 적용될 수 있다. 베이스 재료의 광학적 특성들 및 제조 기법의 정밀도를 고려하는 것은 DM들을 가시 파장들로 확장하는 것을 가능하게 한다. 이 공정은 전통적인 광학 시스템들보다 몇 자릿수(orders of magnitude) 더 작은 컴팩트한 광학 시스템들의 제조를 가능하게 한다.
재료들 및 방법들:
디바이스 제조. 앞서 사용된 디바이스들이 f-실리카 기판(f-silica substrate) 상에 제조되었다. 기판들이 레지스트 밀착성(resist adhesion)을 증진시키기 위해 먼저 헥사메틸디실라잔(hexamethyldisilazane)으로 코팅되고, 이어서 희석되지 않은 포지티브-톤 EBR(ZEP-520A; Zeon Chemicals)의 스핀 코팅이 뒤따른다. 도시된 디바이스들에 대해, 약 600 nm의 원하는 레지스트 두께를 달성하기 위해 레지스트가 약 1,750 rpm으로 스핀된다. 레지스트가 이어서 약 180 ℃에서 약 5분 동안 베이킹되었다. 차후에, 샘플들이 기입 공정(writing process) 동안의 대전 효과(charging effect)를 피하기 위해 전자 빔 증발(electron beam evaporation)을 통해 약 10nm의 크롬으로 코팅되었다. 패턴들이 약 125 kV의 가속 전압을 사용하여 노광되었고(ELS-F125; Elionix Inc.), 완만한 교반(gentle agitation) 하에서 약 60초 동안 o-자일렌(o-xylene) 중에서 현상되었다. TiO2의 ALD(Savannah; Cambridge Nanotech)의 경우, 약 0.2초의 물 펄스(water pulse) 및 그에 뒤따른 약 7초의 지연 그리고 약 0.4초의 TDMAT 펄스 및 그에 뒤따른 약 10초의 지연을 갖는 2-펄스 물 시스템(two-pulse system of water) 및 TDMAT 전구체가 사용되었다. 이 시스템은 약 20 cm3/min의 N2 캐리어 가스(carrier gas)의 실질적으로 연속적인 흐름 하에 놓이고, 공정 전체에 걸쳐 약 90 ℃로 유지되었다. 이것은 사이클당 약 0.7 nm의 전체 퇴적 속도(overall deposition rate)에 이르게 하였다. 반응성 이온 에칭이 Unaxis 유도 결합 플라스마(inductively coupled plasma)(ICP) 반응성 이온 에칭 도구 상에서 약 4 mTorr의 압력, 약 150 V의 기판 바이어스, 및 약 400 W의 ICP 전력으로 Cl2와 BCl3 가스(제각기, 약 3 및 약 8 cm3/min)의 혼합물을 사용하여 수행되었다. 에칭 속도들은 전형적으로 약 1.3 nm/s 내지 약 1.6 nm/s였다. 처리가 완료된 후에, 샘플들이 UV 조사(UV irradiation) 및 오존에 노출되었고, 뒤이어서 Remover PG(MicroChem Corporation)에 약 24 시간 동안 침지(soak)되었다.
디바이스 설계 및 시뮬레이션. 계산된 위상 맵 가, 위치 (x, y)에서의 주어진 나노핀의 회전 각도(rotation angle)를 설정하는, 각도들의 공간 분포로 변환(translate)되며, 이다. 각각의 메타홀로그램의 크기는, 약 600 nm 높이의 TiO2 나노핀들로 이루어진, 약 300 x 300 μm2이다. 시뮬레이션들은 3D 유한 차분 시간 영역법(finite-difference time-domain method)(FDTD; Lumerical Inc.)을 사용하여 수행되었다. 나노핀의 높이, 폭, 및 길이는 그의 장축과 단축 사이에 π-위상 시프트를 제공하도록 최적화되었고, 이는 기하학적 위상에 기초하여 최대 변환 효율(maximum conversion efficiency)을 달성하기 위해 요망된다(도 12 및 도 13을 참조).
디바이스 측정. 디바이스들은 파이버 결합형 레이저 광원(fiber-coupled laser source)(초연속체 레이저; NKT Photonics), 선형 편광기들, 1/4 파장판들, 렌즈, 및 카메라/검출기로 이루어진 도 14에 도시된 장비(setup)를 사용하여 특성분석되었다. 측정들은 PB 위상에 대해 원편광(circularly polarized light)을 사용하여 수행되었다. 입력에 있는 선형 편광기와 1/4 파장판은 원편광을 생성하였고, 출력에 있는 1/4 파장판과 선형 편광기의 세트는 변환되지 않은 광(unconverted light) - 입력 광과 실질적으로 동일한 헬리시티(helicity)를 갖는 광 - 을 필터링 제거하였다.
광학 특성분석(Optical Characterization). 분광 엘립소메트리(spectroscopic ellipsometry)(SE) 측정들을 위해 샘플들을 준비시키기 위해 블랭킷 TiO2 막들이 ALD를 통해 실리콘 기판들 상에 퇴적된다. SE 측정들을 위한 하나 초과의 재료가 존재할 때, 특정 층의 복소 굴절률()을 추출하기 위한 모델이 개발되어야만 한다. 이 경우에, 기판에 대해서는 표준 모델이 사용되고, TiO2 막에 대해서는 비정질 재료들에 대한 TL 모델이 사용된다.
ALD TiO2의 광학 상수들을 추출하는 데 사용된 TL 모델은 정규 양자 역학적 Lorentz 진동자(normal quantum mechanical Lorentz oscillator)와 밴드갭 초과의 비정질 재료들에 대한 유전 상수의 허수부에 대해 도출된 Tauc 모델의 조합이다. Tauc 모델은 단위 부피당 N개의 비상호작용 진동자(noninteracting oscillator)들의 세트를 가정하고 허수 유전 상수에 대한 하기의 표현식에 도달하며:
여기서 AT는 진동자의 진폭이고 Eg는 전이 에너지(transition energy)이다.
Lorentz 진동자의 경우, 유전 함수(dielectric function)의 허수부는
에 의해 주어지고
여기서 E0는 진동자의 공진 에너지(resonant energy)이고 C는 확장(broadening)을 고려한다. 이상의 2개의 방정식을 결합하면 유전 상수에 대한 TL 모델에 이르게 되고:
여기서 A는 AT와 AL의 곱이고, 다른 피팅 파라미터들은 앞서 규정되어 있다. 유전 함수의 실수부가 이어서 Kramers-Kronig 적분(Kramers-Kronig integration)을 통해 획득된다. 4개의 피팅 파라미터의 값들은 물론 막의 두께가 표 1에 나타내어져 있다. 도 8은 원시 엘립소메트리 데이터(Ψ 및 Δ)와, 앞서 논의된 모델에 기초하여 생성된 대응하는 데이터를 나타내고 있다.
구조적 특성분석. 앞서 언급된 바와 같이, TiO2 막들의 측정된 표면 거칠기는 기저 기판의 표면 거칠기 정도이다. 도 9는 이 예에서 사용된 용융 실리카 기판들의 AFM 스캔을 나타내고 있다. 이미지로부터, 약 0.600 nm의 RMS 거칠기가 추출된다. 이 값은 용융 실리카 기판 - 그 위에 막이 퇴적되어 있음 - 의 측정된 표면 거칠기(약 0.738 pm)와 비슷하다.
ALD TiO2의 원자 구조를 결정하기 위해, X-선 회절(D8 Discover; Bruker)이 사용된다. 도 10으로부터 알 수 있는 바와 같이, 광각 스캔(large-angle scan)에 대해서도, TiO2로부터 검출가능한 회절 피크들이 없다. 1-인치 직경의 용융 실리카 기판 상의 TiO2 막에 대해, 기판이 레이저 정렬 마크를 통해 X-선 빔의 중심에 정렬된 상태에서, 이 회절 스펙트럼이 측정된다. 회절 피크들의 부존재는 퇴적된 TiO2 막들이 비정질이라는 것을 나타낸다. 이와 달리, 막이 다결정질인 경우, 상이한 폴리모프들이, 예를 들어, 루틸의 경우 약 27.35°에서 또는 아나타제의 경우 약 25°에서 회절 피크들을 생성할 것이다.
기하학적 위상. PB 위상 광학 컴포넌트들이 홀로그램들을 구현하는 데 사용된다. 여기서, 개별 컴포넌트들은 이산 단축 결정(discrete uniaxial crystal)들로서 기능하는 TiO2 나노핀들이다 - 이들은 고속 및 저속 광학 축을 초래하는 구조 복굴절(structural birefringence)을 가지며, 이는 입사 전기 필드의 직교 성분들 사이에 위상차를 유입시킨다. 그러면 기하학적 위상 축적을 야기하는 것은 각각의 나노핀의 고속 축의 공간적으로 변화하는 회전(spatially varying rotation)이다. 수학적으로, Jones 계산법에서, 좌 및 우 원편광 (제각기, LCP 및 RCP)에 기초하여, 공간적으로 변화하는 고속 축을 갖는 파장판이 행렬로 표현될 수 있고:
여기서 φ는 파장판의 지연(retardance)이고, θ(x, y)는 위치(x, y)에서의 파장판의 회전각을 나타낸다. 임의적인 입력 편광의 빔(Ei)이 주어지면, 상기 행렬은 출력 상태를 알아내기 위해 사용될 수 있고:
여기서 R과 L은 좌 및 우 원편광 기저 벡터(basis vector)들을 나타내고 <Ei|R, L>은, 제각기, 입력 편광의 RCP 및 LCP 기저(basis) 상으로의 투영이다. 특정의 관심 사례는 입력 빔의 편광이 RCP 또는 LCP이고 지연(retardation)()이 π일 때 발생한다. 이 특정의 경우에, 시스템의 효율은 1(unity)로 되고, RCP 광의 입력에 대한 출력 상태는
이며,
이는 출력 편광이 입력 편광의 역(inverse)이고 빔의 출력이 -2θ(x,y)의 위상을 취득하였다는 것을 보여준다. 1/2 파장판(half waveplate)의 대칭성에 의해, 각도 θ(x,y)가 0부터 π까지 변할 수 있지만, 2라는 부가의 지오메트릭(geometric)은, TiO2 나노핀들을 국소적으로 회전시키는 것에 의해, 전체 2π-위상 커버리지가 달성될 수 있다는 것을 의미한다.
메타홀로그램 설계, 시뮬레이션, 및 측정. 도 7에 도시된 홀로그래픽 이미지들을 생성하기 위해, Gerchberg-Saxton 기법(도 11)을 통해 위상 맵을 생성하는 데 이진 이미지(binary image)가 사용된다. 도 4a에 나타낸 측정된 TiO2 광학 데이터를 사용하여, 시뮬레이션들(3D FDTD; Lumerical)이 수행된다. 약 600 nm의 고정된 높이에서, 최대 효율에 대해 규정된 바와 같이, 전기 필드의 2개의 직교 성분(E x 및 E z) 사이에 π-위상차를 제공하도록 나노핀들의 길이들과 폭들이 최적화된다. 도 12로부터 알 수 있는 바와 같이, 약 480, 약 532, 및 약 660 nm의 설계 파장들에서, TiO2 나노핀들은 전기 필드의 x 성분과 z 성분 사이에 π-위상 지연을 제공하고 따라서 1/2 파장판으로서 기능한다.
비록 각각의 개별 나노핀이 최대 변환 효율(출력 원형 편광에서의 전력과 반대 방향성(opposite handedness)을 갖는 입력 원형 편광에서의 전력의 비)을 갖기 위해 π-위상 시프트를 유입시켜야만 하지만, 디바이스들의 총 효율이 또한 나노핀들 각각의 투과율에 의존할 수 있다. 도 13은 약 480, 약 532, 및 약 660 nm의 설계 파장들에 대해 사용된 TiO2 나노핀들의 시뮬레이트된 투과율 스펙트럼들을 나타내고 있다. 시뮬레이션들은 장축 또는 단축에 평행하게 편광된 광원을 사용하여 실행되었고, 시뮬레이션 장비(simulation setup)는 도 12에서 사용된 것과 동일하다. 투과율이 대부분의 설계들에 대해 가시 범위 전체에 걸쳐 비교적 높게 유지된다. 그렇지만, 약 660 nm에 대한 설계는 보다 짧은 파장들에서 비교적 낮은 투과율을 가지며; 이것은 측정된 효율에 반영되고, 최적화 기법이 보다 높은 투과율을 갖는 구조물을 보다 철저하게 탐색하는 것을 가능하게 하는 것에 의해, 조정될 수 있다. 그에 부가하여, 다른 옵션들은 디바이스들의 효율을 향상시키기 위해, 반사방지 코팅들을 제공하는 것, 나노핀들을 테이퍼링하는 것, 또는 중첩되는 전기 및 자기 공명들(호이겐스 메타표면들)을 사용하는 것을 포함한다.
도 7에 도시된 홀로그래픽 이미지들의 수집은 도 14에 도시된 개략도를 사용하여 수행된다. 초연속체 레이저는 약 470 nm 내지 약 800 nm의 파장들에의 액세스를 제공하고, PB 위상에 의해 규정된 바와 같은, 원편광을 주입하기 위해 콜리메이터, 선형 편광기, 및 1/4 파장판을 통해 보내진다. 원편광은 이어서 샘플 상에 포함된 약 300 x 약 300 μm2 메타홀로그램에 입사되고, 입력 광의 반대 방향성을 갖는 홀로그래픽 이미지로 변환된다. 샘플을 통과하는 광은 이어서 약 0.9의 개구수를 갖는 100x 대물렌즈(objective)를 통해 보내진다. 콜리메이트된 빔의 스폿이 홀로그램의 면적보다 더 크기 때문에는 물론, 홀로그램을 통과하지만 (TiO2 나노핀이, 예를 들어, 완벽한 1/2 파장판으로서 동작하지 않는 것으로 인해) 변환되지 않는 임의의 광을 필터링 제거하기 위해, 입력 광에 대해 교차 편광(cross-polarization)인 필터가 대물렌즈 뒤에 배치된다. 효율 측정들의 경우에, 강도가 이어서 전력계(power meter)를 사용하여 측정된다. 홀로그래픽 이미지들을 수집하는 경우에 대해, 광이 홀로그램을 확대(magnify)시키기 위해 Bertrand 렌즈를 통과한다.
일반적인 TiO 2 메타표면에 대한 시뮬레이션들. 이 예에서 설명된 공정 및 TiO2 재료 특성들이 PB 위상을 사용하여 구현된 메타표면들을 넘어 확장된다. 상이한 유형의 메타표면들이 형성될 수 있다는 것을 보여주기 위해, TiO2의 수집된 n 및 k 데이터와 공정으로 달성가능한 나노구조물 치수를 사용하여 구조물들의 시뮬레이션이 수행된다. 시뮬레이션 결과들이 도 15에 나타내어져 있다. 약 600 nm의 높이에 고정된 상태에서, TiO2 필라의 직경이 변화되기 때문에, 0부터 2π까지의 위상차들이 기하학적 위상을 사용하지 않고 생성될 수 있다.
Figure pat00016
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 단수 용어들 "한(a)", "한(an)" 및 "그(the)"는, 문맥이 명확히 달리 지시하지 않는 한, 복수 지시대상들을 포함할 수 있다. 따라서, 예를 들어, 한 객체에 대한 언급은, 그 문맥이 명확히 달리 지시하지 않는 한, 다수의 객체를 포함할 수 있다.
"위쪽에", "아래쪽에", "위", "왼쪽", "오른쪽", "아래", "상단", "하단", "수직", "수평", "측면", "보다 높은", "하부", "상부", "위에", "아래에" 등과 같은, 공간적 설명들은, 달리 명시되지 않는 한, 도면에 도시된 배향과 관련하여 나타내어져 있다. 본 명세서에서 사용된 공간적 설명들이 예시를 위한 것에 불과하다는 것과, 이러한 배열이 본 개시내용의 실시예들의 장점들을 벗어나지 않는다면, 본 명세서에 기술된 구조들의 실제 구현들이 임의의 배향 또는 방식으로 공간적으로 배열될 수 있다는 것을 잘 알 것이다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어들 "대략", "실질적으로", "실질적인" 및 "약"은 작은 변동들을 기술하고 고려하는 데 사용된다. 이벤트 또는 상황과 관련하여 사용될 때, 이 용어들은 이벤트 또는 상황이 정확하게 발생하는 경우들은 물론 이벤트 또는 상황이 아주 근사적으로 발생하는 경우들을 지칭할 수 있다. 예를 들어, 수치 값과 관련하여 사용될 때, 이 용어들은, ±5% 이하, ±4% 이하, ±3% 이하, ±2% 이하, ±1% 이하, ±0.5% 이하, ±0.1% 이하, 또는 ±0.05% 이하와 같은, 그 수치 값의 ±10% 이하의 변동 범위를 포괄할 수 있다. 예를 들어, 2개의 수치 값은, 값들 사이의 차이가, ±5% 이하, ±4% 이하, ±3% 이하, ±2% 이하, ±1% 이하, ±0.5% 이하, ±0.1% 이하, 또는 ±0.05% 이하와 같은, 값들의 평균의 ±10% 이하라면, "실질적으로" 동일하거나 같다고 간주될 수 있다. 예를 들어, "실질적으로" 직교(orthogonal) 또는 수직(perpendicular)은, ±5° 이하, ±4° 이하, ±3° 이하, ±2° 이하, ±1° 이하, ±0.5° 이하, ±0.1° 이하, 또는 ±0.05° 이하와 같은, 90°에 대해 ±10° 이하의 변동 범위를 포괄할 수 있다. 예를 들어, "실질적으로" 평행(parallel)은, ±5° 이하, ±4° 이하, ±3° 이하, ±2° 이하, ±1° 이하, ±0.5° 이하, ±0.1° 이하, 또는 ±0.05° 이하와 같은, 0°에 대해 ±10° 이하의 변동 범위를 포괄할 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "나노미터 범위" 또는 "nm 범위"는 약 1 nm 내지 약 1 μm의 치수 범위를 지칭한다. nm 범위는 약 1 nm 내지 약 10 nm의 치수 범위를 지칭하는 "하부 nm 범위", 약 10 nm 내지 약 100 nm의 치수 범위를 지칭하는 "중간 nm 범위", 그리고 약 100 nm 내지 약 1 μm의 치수 범위를 지칭하는 "상부 nm 범위"를 포함한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "나노구조물"은 nm 범위에 있는 적어도 하나의 치수를 갖는 객체를 지칭한다.
그에 부가하여, 양, 비, 및 다른 수치 값이 때때로 본 명세서에서 범위 포맷으로 제시된다. 이러한 범위 포맷이 편의 및 간략함을 위해 사용되고 범위의 한계들로서 명확히 명시된 수치 값들을 포함할 뿐만 아니라, 그 범위 내에 포괄된 개별 수치 값들 또는 서브 범위들 전부를, 각각의 수치 값 및 서브 범위가 명확히 명시된 것처럼, 포함하는 것으로 유연성 있게 이해되어야만 한다는 것을 잘 알 것이다.
본 개시내용이 그의 구체적인 실시예들을 참조하여 기술되었지만, 본 기술분야의 통상의 기술자라면 본 개시내용의 진정한 사상 및 범주를 벗어남이 없이 다양한 변경들이 행해질 수 있고 등가물들로 대체될 수 있다는 것을 잘 알 것이다. 그에 부가하여, 특정의 상황, 재료, 조성물(composition of matter), 방법, 동작 또는 동작들을 본 개시내용의 목적, 사상 및 범주에 적합화하기 위해 많은 수정들이 행해질 수 있다. 이러한 수정들 전부는 범주 내에 있는 것으로 의도된다. 상세하게는, 특정 방법들이 특정의 순서로 수행되는 특정의 동작들을 참조하여 기술되었을 수 있지만, 이 동작들이 본 개시내용의 교시를 벗어나지 않으면서 등가의 방법을 형성하도록 결합, 세분 또는 재정렬될 수 있다는 것을 잘 알 것이다. 그에 따라, 본 명세서에 구체적으로 언급되지 않는 한, 동작들의 순서 및 그룹화는 본 개시내용의 제한이 아니다.

Claims (22)

  1. 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트로서,
    표면을 포함하는 투명 기판; 및
    상기 투명 기판의 표면 위의 유전체 유닛(dielectric unit)들
    을 포함하고, 상기 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 단축(short axis)을 따른 치수, 상기 단축을 따른 치수와는 상이한 장축(long axis)을 따른 치수, 및 5nm 이하의 표면 거칠기를 갖는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단축을 따른 치수는 200 nm 이하이며, 상기 장축을 따른 치수는 상기 투명 기판의 표면에 실질적으로 수직이고 상기 단축을 따른 치수의 적어도 두 배인, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  3. 제1항에 있어서, 상기 장축을 따른 치수와 상기 단축을 따른 치수의 비는 적어도 5:1인, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  4. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 상기 투명 기판의 표면에 실질적으로 수직인 측벽을 갖는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  5. 제1항에 있어서, 상기 표면 거칠기는 2 nm 이하인, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  6. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 비정질 또는 단결정질(single-crystalline)인 유전체 재료를 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  7. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 상기 가시 스펙트럼에 걸쳐 적어도 50%의 광 투과율(light transmittance)을 갖는 유전체 재료를 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  8. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 상기 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 허수부가 0.1 이하이고, 상기 가시 스펙트럼에 걸쳐 굴절률의 실수부가 적어도 2인 유전체 재료를 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  9. 제1항에 있어서, 상기 광학 컴포넌트는 입사 광에 위상 프로파일(phase profile)을 유입시키도록 구성되는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  10. 제1항에 있어서, 상기 광학 컴포넌트는 렌즈, 콜리메이터, 편광기, 또는 홀로그램인, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  11. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들 중 적어도 하나는 원형 단면을 갖는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  12. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들 중 제1 유전체 유닛은 직사각형 단면을 갖는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  13. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들 중 제1 유전체 유닛 및 제2 유전체 유닛의 높이는 실질적으로 동일한, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  14. 제1항에 있어서, 각각의 유전체 유닛은 반복하는 메타-그레이팅(meta-grating)들을 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  15. 제1항에 있어서, 인접한 유전체 유닛들은 그레이팅 주기에 대응하여 이격되는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  16. 제1항에 있어서, 상기 광학 컴포넌트는, 입사광이 제1 편광 상태를 가질 때, 출력광이 제1 편광 출력 및 제1 위상 출력을 갖고, 상기 입사광이 제2 편광 상태를 가질 때, 상기 출력광이 제2 편광 출력 및 제2 위상 출력을 갖도록 편광 의존적인, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  17. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 가늘고 긴 단면들을 갖는 유전체 나노핀들을 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  18. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 그들의 장축과 단축 사이에 π-위상 시프트를 제공하도록 최적화된 높이, 폭, 및 길이를 갖는 유전체 나노핀들을 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  19. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 위치 (x, y)에서 주어진 나노핀의 회전 각도를 설정하는 각도들의 공간 분포 θ(x, y)=φ(x, y)/2를 포함하는 나노핀들의 어레이를 포함하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  20. 제1항에 있어서, 상기 유전체 유닛들은 상기 투명 기판의 상기 표면 상에 배치된 제1 유전체 나노핀 및 제2 유전체 나노핀을 포함하고, 상기 제1 유전체 나노핀 및 상기 제2 유전체 나노핀 각각은 상단 표면 및 상기 상단 표면을 둘러싸는 측벽들을 포함하고,
    상기 제1 유전체 나노핀은 단축을 따른 폭, 상기 단축을 따른 폭보다 큰 장축을 따른 길이, 및 상기 폭보다 큰 상기 투명 기판에 수직인 높이를 갖고,
    상기 제2 유전체 나노핀은 단축을 따른 폭 및 상기 단축을 따른 폭보다 큰 장축을 따른 길이, 및 상기 폭보다 큰 상기 투명 기판에 수직인 높이를 갖고,
    상기 제1 유전체 나노핀의 회전각은 상기 제2 유전체 나노핀의 회전각과 상이한, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  21. 제20항에 있어서, 상기 제1 유전체 나노핀의 폭은 상기 제2 유전체 나노핀의 폭보다 더 큰, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
  22. 제20항에 있어서, 상기 제1 유전체 나노핀과 상기 제2 유전체 나노핀의 상이한 회전각은 기하학적 위상 축적(phase accumulation)을 생성하는, 가시 스펙트럼 광학 컴포넌트.
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