KR20230128121A - 엔진-기반 합성가스 발생기로부터 합성가스 조성을조절하는 방법 - Google Patents

엔진-기반 합성가스 발생기로부터 합성가스 조성을조절하는 방법 Download PDF

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사미르 파르바티카르
존 알. 카펜터 3세
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Abstract

본 개시는 내연 기관-기반 합성가스 발생기로부터 합성가스 조성을 조절하는 방법을 제공한다. 희석제로서 질소(N2)와 함께 공기가 전형적으로 산화제로서 사용되지만, 이는 고가의 하류 압축, 및 낮은 공급원료 전환 효율을 초래한다. 본 개시는 합성가스에서 N2 농도를 감소시키기 위해 희석제로서 CO2를 제공한다. 일부 구현예에서, CO2 희석제는 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소 생성과 결합된 바이오가스 처리; 또는 피셔-트롭쉬(FT) 합성과 결합된 천연 가스 처리, 및/또는 다른 탄화수소로부터 유래될 수 있다.

Description

엔진-기반 합성가스 발생기로부터 합성가스 조성을 조절하는 방법
1. 관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 명칭이 "Method to Control Syngas Composition from an Engine-based Syngas Generator"인 Atty. Dkt. No. 121-93-PROV의 2021년 1월 8일에 출원된 미국 출원 제63/153,033호의 이익을 주장하며, 상기 출원은 본원에 그 전체가 인용에 의해 포함된다.
2. 분야
본 개시는 내연 엔진-기반 합성가스 발생기로부터 합성가스 조성을 조절하는 공정을 제공한다. 희석제로서 질소(N2)와 함께 공기가 전형적으로 산화제로서 사용되지만, 이는 고가의 하류 압축 및 낮은 공급원료 전환 효율을 초래한다. 본 개시는 합성가스에서 N2 농도를 감소시키기 위해 희석제로서 이산화탄소(CO2)를 제공한다. 일부 구현예에서, CO2 희석제는 메탄올, 디메틸 에테르(DME), 및/또는 탄화수소 생성과 결합된 바이오가스 처리; 또는 메탄올, DME, 또는 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch: FT) 합성과 결합된 천연 가스 처리, 또는 다른 탄화수소 생성으로부터일 수 있다.
3. 배경
3.1. 도입부
본원에 제공된 "배경" 설명은 본 개시의 맥락을 일반적으로 제시하려는 목적을 위한 것이다. 본원에 기재된 발명자들의 작업은, 이러한 배경 섹션에 기재된 정도까지, 뿐만 아니라 출원 시점에 종래 기술로 달리 자격이 없을 수 있는 설명의 양태는 명백히 또는 묵시적으로 본 개시에 대한 선행 기술로서 인정되지 않는다.
엔진-기반 합성가스 발생기는 산화제로서 공기를 사용하여, 이로 제한되지는 않지만, 메탄(CH4) 또는 천연 가스와 같은 공급원료를 부분적으로 산화시켜 합성가스를 생산하기 위해 내연 기관을 사용한다. 일산화탄소(CO)와 수소(H2)의 혼합물인 합성가스는, 이후 메탄올 및 피셔-트롭쉬(FT) 액체를 포함하는 다양한 화학물질을 생산하는 데 사용될 수 있는 중간체이다. 엔진은 주로 탄화수소 공급물을 합성가스로 전환시키기 위해 산소를 필요로 하는 부분 산화를 통해 작동한다.
이전 연구는 공급 산화제로서 공기, 부화 공기(enriched air), 또는 순수한 산소를 포함하는 것을 개시하였다. 예를 들어, 미국 특허 제9,909,491호 및 제9,919,776호(Bromberg et al.)에는 액체 연료 제조 시스템용 개질기에서 수소-풍부 가스를 발생시키기 위한 엔진이 개시되어 있다. 여기에는 반응물로서 기체 탄화수소 연료, 예컨대, 천연 가스, 및 산화제, 예컨대, 공기, 산소-부화 공기 또는 산소가 제안되어 있다. 반응물로서 부화 공기 또는 산소를 사용한 작업의 경우 Bromberg 등은 희석제로서 질소 또는 물을 사용할 것을 제안한다. 참고문헌에는 "희석을 위해 생산된 냉각 합성가스의 일부를 사용하거나, 공정으로부터의 테일 가스를 사용하는 것이 가능하다"고 제안되어 있다. 대안적으로, 엔진은 희석제로서 아르곤을 사용하여 폐쇄 시스템으로서 작동될 수 있다.
미국 특허 제2,391,687호에는 반응물로서 90 내지 99%의 산소를 사용하여 합성가스를 생산하기 위한 엔진이 개시되어 있다.
PCT 공개 WO2019/067341호(Carpenter et al.)에는 합성가스를 생산하기 위한 내연 기관 반응기 및 연료 풍부 조건 하에 반응기를 작동시키기 위한 조건이 개시되어 있다.
실질적으로 합성가스를 생산하기 위한 엔진의 작동은 산화제로서 공기 또는 잠재적으로 약간의 부화 공기(전형적으로 35 내지 38 mol. % 산소)의 사용을 필요로 한다. 공기 또는 부화 공기 중의 질소(N2)는 관리 가능한 실린더내 온도 및 압력 프로파일뿐만 아니라 점화 시 안정한 화염을 제공하기 위해 희석제로서 작용하기 때문에 필요하다. 희석제의 필요성은 고 부화 공기 또는 순수하거나 거의 순수한 산소(O2)와 같은 다른 산화제의 사용을 제한한다. 생성된 합성가스는 전형적으로 다량, ≥ 50%의 질소로 이루어진다. 합성가스로부터 N2의 분리는 어렵고 비용이 많이 든다. 전형적인 해결책은 임의의 하류 합성가스 전환을 통해 N2를 운반하고 전환 후 생성물을 분리하는 것이다. 이는 엔진에 따른 임의의 합성 공정에 대한 요망되는 작동 조건을 달성하기 위해 N2뿐만 아니라 합성가스를 압축해야 하고 시스템의 자본 및 작동 비용을 두 배 이상 증가시킨다. 이들 스테이지를 통해 불활성 N2를 운반하는 것은 높은 압축 비용, 큰 반응기 부피, 및 더 낮은 분리 효율을 초래하여 더 낮은 탄소 전환율을 초래한다.
4. 본 개시의 개요
본 개시는 내연 기관 반응기에서 탄화수소 연료 및 부화-산소 함유 공급 가스를 반응시켜 합성가스를 생산하는 것을 포함하는 합성가스의 생산 방법을 제공하며, 여기서 공급 가스는 약 5 내지 약 50 mol. %로 존재하는 이산화탄소 희석제를 포함하고, 부화-산소는 약 25 내지 95 mol. %로 존재한다.
본 개시는 또한 예로서 메탄올 및/또는 DME를 사용하여 본원에서 입증된 바이오가스의 액체로의 전환을 위한 시스템을 제공하고, 시스템은 (a) 바이오가스로부터 황 화합물의 상당 부분을 제거하고, 임의로 바이오가스로부터 이산화탄소의 적어도 일부를 제거하여, 약 1 내지 약 35 mol. %의 이산화탄소 함량을 갖는 깨끗한 바이오가스 스트림을 생성시키는, 바이오가스 처리 유닛; (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소를 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛; (c) 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 바이오가스 처리 유닛 및 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기; (d) 처리된 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 스트림에 유체 연결된 가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; 및 (e) 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소 합성 유닛을 포함한다.
또한, 본 개시는 예로서 합성 미정제 오일을 사용하여 본원에 입증된 천연 가스의 액체로의 전환을 위한 시스템을 제공하고, 시스템은 (a) 천연 가스 유체 스트림; (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소를 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛; (c) 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 천연 가스 공급부 및 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기; (d) 처리된 합성가스 스트림 및 이산화탄소 풍부 스트림을 생성시키기 위해 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 스트림에 유체 연결된 수성 가스 전이/가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; (e) 이산화탄소 풍부 스트림이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 이산화탄소 함유 희석제 스트림을 제공하는 부재; 및 (f) 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 피셔 트롭쉬(FT) 반응기를 포함한다.
5. 도면의 간단한 설명
도 1은 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소를 생산하기 위해 CO2 희석제를 제공하기 위한 바이오가스-기반 공급원료에 대한 블록 흐름도를 보여준다.
도 2는 천연 가스로부터의 FT 합성을 위한 블록 흐름도를 보여준다.
6. 본 개시의 상세한 설명
본 개시는 공급물에서 희석제로서 CO2를 엔진에 제공하기 위한 방법 및 시스템을 제공한다. 상기 논의된 바와 같이, 미국 특허 제9,909,491호 및 제9,919,776호에는 엔진 작동을 가능하게 하기 위해 증기, 아르곤, 또는 수소와 같은 소량의 다른 성분을 첨가하고 산화제로서 공기 또는 부화 공기를 사용하는 것이 개시되어 있다. 이전에는, 공기 분리에 비용이 많이 들어서 순수한 O2의 사용이 제한되거나 대체 가스로의 O2 희석이 이루어졌다. 유사하게, 바이오가스와 같은 부상하는 공급원료는 이미 CO2 농도가 상당했다. CO2는 합성가스로부터 분리가 용이하고 부분 산화 반응에 참여하지 않는다는 이점이 있다. 그러나, 부분 산화 반응에서 볼 수 있는 것들과 같이 고온에서는 CO2가 합성가스 조성을 변화시킬 개질 반응 및 수성 가스 전이 반응에 참여할 수 있다. 짧은 체류 시간 및 피크 인-실린더 온도로부터 더 낮은 온도로의 빠른 냉각은 CO2의 이러한 반응을 제한한다. N2 희석액을 CO2 희석액으로 대체함으로써, 더 가치 있고 더 높은 품질의 합성가스가 생성될 수 있다. 더 높은 품질의 합성가스는 합성가스의 다른 요망되는 생성물로의 더 저렴하고 더 효율적인 하류 전환을 가능하게 한다. 본원에 기재된 개시는 하기를 포함한다:
● 합성가스 발생기에 공급하기 위한 O2 스트림(25 내지 95 mol. % 이상)의 사용으로서, 이러한 O2 스트림은 임의의 수의 공지된 공급원, 예를 들어, 진공 압력 변동 흡착, 압력 변동 흡착, 극저온 분리, 파이프라인 공급, 벌크 액체 공급 등으로부터 유래할 수 있다. 본 개시 전반에 걸쳐 몰 분율(몰 백분율, mol. %)로 언급되는 양으로서, 당업자는 이 용어가 부피 백분율 또는 vol.%로 상호교환적으로 사용될 수 있음을 알 것이다. 유사하게, 관심 가스의 분자량을 사용하여 mol. % 또는 vol.% 내지 중량 퍼센트(wt.%)로 전환시킬 수 있다.
● 가스상 탄화수소 스트림의 공급물이 가스정, 유정으로부터의 관련 가스, 폐가스 스트림, 혐기성 소화로부터의 바이오가스, 매립지로부터의 바이오가스 등과 같은 다수 공급원으로부터 유래될 수 있다.
● 하기를 포함하여, 다중 공급원으로부터 엔진 시스템에 이르기까지의 CO2 스트림의 공급물에 의해 총 가스 공급물을 엔진 피스톤으로 희석한다.
● 바이오가스 또는 다른 잠재적인 폐스트림의 경우와 같이 이미 연료와 혼합된 CO2.
● 엔진 공급물로 재순환될 수 있는 전환 전에 생성된 합성가스로부터 분리된 CO2.
● 엔진 공급물로 재순환될 수 있는 합성가스 전환에서 생성된 CO2.
● 엔진 공급물을 희석시키기 위해 임의의 대안적인 CO2 공급원 사용 가능.
● 합성가스 발생기의 시동이 2가지 상황 하에 - 희석을 위한 CO2가 이용 가능하거나 이용 가능하지 않은 경우에 구상 가능하다.
● CO2가 이용 가능하지 않은 경우, 합성가스 발생기는 연료-공기 혼합물이 화학량론 내지 희박에 가까운 유사한 조건 하에 시동되어 CO2-풍부 배기가스로 보다 완전한 연소를 야기할 것이다. 이러한 배기 가스로부터의 CO2는 분리되고 재순환되어 공급물 희석을 시작하고 작동 파라미터를 개시 조건에서 합성가스 생성 조건으로 전이시킬 것이다.
● 희석을 위한 CO2가 바이오가스 연료 공급물에서 또는 대안적인 공급원으로부터와 같이 이용 가능한 경우, 합성가스 발생 시스템 시동은 CO2 희석으로 시작될 것이고 시동 동안 연소에서 부분 산화로 전이시키기 위한 작동 파라미터로 진행될 것이다.
● 엔진의 하류에서, 생성된 합성가스는 이후 (a) 과량의 CO2를 CO로 전환시키기 위한 수성 가스 전환 반응기의 도입, 원하는 대로 온도 및 압력 조정 및/또는 (b) 합성가스로부터 과량의 CO2를 분리하여 합성가스 발생 시스템에서 내연 기관을 이용하는 이전 시스템보다 합성가스 중의 더 높은 농도의 CO 및 H2의 생성과 같이, 원하는 대로 합성가스 조성을 조절하도록 컨디셔닝될 것이다.
● 합성가스 전환 공정 또는 다른 공급원으로부터의 미사용 H2의 첨가는 공급물 중 CO2 농도의 증가가 야기될 수 있는 더 낮은 화염 속도와 같은 일부 잠재적인 부정적인 결과의 균형을 맞추기 위해 공급물 성질을 조정하기 위한 방법으로서 구상된다.
일부 구현예에서, CO2 희석제는 메탄올, 디메틸 에테르(DME), 또는 탄화수소 생성과 결합된 바이오가스 처리; 또는 메탄올, DME, 또는 피셔-트롭쉬(FT) 합성과 결합된 천연 가스 처리, 또는 다른 탄화수소 생성으로부터 유래될 수 있다. 탄화수소는 저급 올레핀(C2-C4 올레핀), 액체 연료(C5-C20 탄화수소), 또는 방향족 물질일 수 있다. 비-제한적 예로는 다음이 포함된다: 액체 연료의 경우, 문헌[N. Duyckaerts, M. Bartsch, I. T. Trotus, N. Pfnder, A. Lorke, F. Sch
Figure pct00002
th, G. Prieto, Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 11480-11484](Co/Al2O3 촉매와 Pt/ZSM-5 수소처리 촉매에 의한 액체 탄화수소 형성); 문헌[J. Kang, K. Cheng, L. Zhang, Q. Zhang, J. Ding, W. Hua, Y. Lou, Q. Zhai, Y. Wang, Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 5200- 5203](매조다공성 제올라이트 지지된 류테늄 나노입자에 의한 C5-C11 이소파라핀 제조); 문헌[X. Peng, K. Cheng, J. Kang, B. Gu, X. Yu, Q. Zhang, Y. Wang, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 4553- 4556](제올라이트 지지된 코발트 나노입자에 의한 C10-C20 탄화수소 제조(디젤 연료) 참조한다. 저급 올레핀의 경우, 문헌[Cheng, B. Gu, X. Liu, J. Kang, Q. Zhang, Y. Wang, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725- 4728](Zr-Zn 이원 산화물 및 제올라이트 SAPO-34에 의한 CH3OH, DME, C2-C4 올레핀 형성); 문헌[F. Jiao, X. Liu, K. Gong, Y. Chen, G. Li, X. Bao, Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 4692-4696](ZnCrOx-모르데나이트에 의한 에틸렌 형성); 문헌[X. Liu, W. Zhou, Y. Yang, K. Cheng, J. Kang, L. Zhang, G. Zhang, X. Min, Q. Zhang, Y. Wang, Chem. Sci. 2018, 9, 4708-4718](Zn-도핑된 ZrO2 나노입자 및 제올라이트 SSZ-13 나노결정에 의한 C2-C4 올레핀 형성); 문헌[J. Su, D. Wang, Y. Wang, H. Zhou, C. Liu, S. Liu, C. Wang, W. Yang, Z. Xie, M. He, ChemCatChem 2018, 10, 1536-1541](지르코늄-도핑된 인듐 촉매 및 SAPO-34 제올라이트에 의한 경질 올레핀 형성)을 참조한다. 방향족 물질의 경우, 문헌[K. Cheng, W. Zhou, J. Kang, S. He, S. Shi, Q. Zhang, Y. Pan, W. Wen, Y. Wang, Chem 2017, 3, 334-347] 및 문헌Brosius, R., Claeys, M. Chem 2017, 3, 198-210]에서의 개요(제올라이트 중의 Zn-ZrO2 나노입자에 의한 방향족 물질 형성); 문헌[J.L. Weber, I. Dugulan, P. E. de Jongh, K. P. de Jong, ChemCatChem 2018, 10, 1107-1112](철-기반 FT 촉매 및 제올라이트에 의한 방향족 물질 및 올레핀 합성); 문헌[P. Zhang, L. Tan, G. Yang, N. Tsubaki, Chem. Sci. 2017, 8, 7941- 7946](Cr/Zn 혼성 제올라이트 촉매에 의한 파라-자일렌을 포함한 자일렌 형성)을 참조한다.
5.1. 정의
하기 용어는 당업자에 의해 잘 이해되는 것으로 여겨지지만, 본원에 개시된 주제의 설명을 용이하게 하기 위해 하기 정의가 제시된다.
용어 "부분 산화"는 이산화탄소 및 물로의 완전한 전환에 필요한 화학량론적 양보다 낮은 수준에서 탄화수소를 산화제와 반응시키는 것을 의미하는 것으로 이해된다.
본 명세서 전반에 걸쳐, 용어 "약" 및/또는 "대략"은 수치 값 및/또는 범위와 함께 사용될 수 있다. 용어 "약"은 인용된 값에 가까운 값을 의미하는 것으로 이해된다. 예를 들어, "약 40 [단위]"는 40의 ± 25% 이내(예를 들어, 30 내지 50), ± 20%, ± 15%, ± 10%, ± 9%, ± 8%, ± 7%, ± 6%, ± 5%, ± 4%, ± 3%, ± 2%, ± 1%, ± 1% 미만, 또는 그 안 또는 그 미만의 임의의 다른 값 또는 값 범위을 의미할 수 있다. 대안적으로, 문맥에 따라, 용어 "약"은 ± 1/2 표준 편차, ± 1 표준 편차, 또는 ± 2 표준 편차를 의미할 수 있다. 또한, 어구 "약 [값] 미만" 또는 "약 [값] 초과"는 본원에 제공된 용어 "약"의 정의를 고려하여 이해되어야 한다. 용어 "약" 및 "대략"은 상호교환적으로 사용될 수 있다.
본 명세서 전반에 걸쳐, 특정 양에 대한 수치 범위가 제공된다. 이들 범위는 그 안의 모든 하위범위를 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 따라서, "50 내지 80"의 범위는 그 안의 모든 가능한 범위(예를 들어, 51-79, 52-78, 53-77, 54-76, 55-75, 60-70 등)를 포함한다. 또한, 주어진 범위 내의 모든 값은 이에 의해 포함되는 범위에 대한 끝점일 수 있다(예를 들어, 범위 50-80은 55-80, 50-75 등과 같은 끝점을 갖는 범위를 포함한다).
본원에서 사용되는 바와 같이, 본 설명 및 청구범위에서 사용되는 동사 "포함하다" 및 이의 활용어는 단어 다음의 항목이 포함되지만, 구체적으로 언급되지 않은 항목이 배제되지 않음을 의미하는 이의 비제한적인 의미로 사용된다.
명세서 전반에 걸쳐, 단어 "포함하는", 또는 "포함하다" 또는 "포함하는"과 같은 변형은 언급된 요소, 정수 또는 단계, 또는 요소, 정수 또는 단계의 그룹을 포함하는 것을 의미하지만, 임의의 다른 요소, 정수 또는 단계, 또는 요소, 정수 또는 단계의 그룹이 배제되는 것은 아님이 이해될 것이다. 본 개시는 적합하게는 청구범위에 기재된 단계, 요소, 및/또는 시약을 "포함하고", "이로 이루어지고", 또는 "이를 필수적 요소로 하여 이루어질 수 있다".
청구범위는 임의의 선택적 요소를 배제하도록 작성될 수 있음이 추가로 주지된다. 이와 같이, 이러한 언급은 청구범위 요소의 인용 또는 "부정적인" 제한의 사용과 관련하여 "단지", "오직" 등과 같은 배타적인 용어의 사용에 대한 선행 기반으로서 역할을 하도록 의도된다.
달리 정의되지 않는 한, 본원에서 사용되는 모든 기술 및 과학 용어는 본 개시가 속하는 분야의 당업자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 바람직한 방법, 디바이스, 및 물질이 기재되지만, 본원에 기재된 것들과 유사하거나 등가인 임의의 방법 및 물질이 본 개시의 실시 또는 시험에 사용될 수 있다. 본원에 인용된 모든 참고문헌은 그 전체가 인용에 의해 포함된다.
하기 실시예는 본 개시를 추가로 예시하며, 범위를 제한하려고 의도된 것이 아니다. 특히, 본 개시는 기재된 특정 구현예로 제한되지 않으며, 그 자체가 물론 달라질 수 있음이 이해되어야 한다. 또한, 본원에서 사용되는 용어는 단지 특정 구현예를 설명하기 위한 것이며, 본 개시의 범위가 첨부된 청구범위에 의해서만 제한될 것이기 때문에, 제한하려고 의도된 것이 아님이 이해되어야 한다.
7. 실시예
7.1. 실시예 1: 바이오가스 공급원료
바이오가스는 전형적으로 일부 황 화합물과 함께 약 65%의 CH4, 약 35%의 CO2로 이루어진다. 바이오가스의 통상적인 사용은 황 화합물 및 CO2의 제거를 포함하며, 이는, 이후 공기를 산화제로서 사용하는 엔진에 사용될 수 있는 파이프라인에 가까운 품질의 CH4 스트림(2 mol. % 미만의 CO2)을 발생시킨다. 본 개시를 이용하는 이러한 시나리오에서, 바이오가스 중 CO2는 엔진으로의 공급물에서 N2 대신 희석제로서 사용된다. 이는 막 및 진공 압력 변동 흡착(VPSA)을 포함하는 상업적으로 이용 가능한 기술에 의해 제공되는 25 내지 95 mol%의 O2 농도를 갖는 부화 공기의 사용을 가능하게 한다. CO2는 CH4 부분 산화에서 비교적 불활성이고, N2보다 가스 스트림으로부터 분리하기 더 용이하여, 추가 합성을 위한 압축 전에 막과 같은 여러 방법 중 하나를 사용하여 CO2를 제거함으로써 엔진 유출물로부터 합성가스 조성을 원하는 농도로 조정할 수 있다. 메탄올 합성의 경우, 예를 들어, CO2는 약 8 내지 12 mol% 미만까지 조정된다.
이러한 시나리오의 또 다른 예는 선택적 막 또는 압력 변동 흡착기(PSA)를 사용하여 반응기 테일 가스로부터 분리된 H2-풍부 스트림의 엔진 공급물로의 선택적 재순환이다. 이는 공급 가스의 발열량을 증가시키는 이점을 가지며, 이는 높은 공급 CO2 농도의 조건 하에 안정적인 화염 전파를 가능하게 한다. 제안된 공정의 블록 흐름도는 도 1에 도시되어 있다.
7.2. 실시예 2: 천연 가스 공급물
파이프라인 또는 좌초된 자원으로부터 기원하는 것들과 같은 천연 가스 공급물의 경우, 공급원료는 전형적으로 바이오가스 시나리오에서와 같이 다량의 CO2 또는 다른 적합한 불활성 물질로 이루어지지 않는다. 그러나, FT 액체와 같은 화학물질 생산 공정과의 통합은 산화제 공기에서 N2를 하류 가스 분리에 의해 제공되는 상이한 스트림으로 대체할 수 있는 기회를 가능하게 한다.
FT 공정에서, 합성가스는 촉매 반응기에서 합성 미정제물로 전환된다. C5+ 탄화수소로 이루어진 반응으로부터의 액체 생성물은 H2, CO, CO2, 및 경질 탄화수소를 포함하는 기체 생성물 및 미반응 공급물로부터 분리된다.
통상적인 FT 공정 트레인에서, CO2는 용매 세척 공정에서 제거되고, 이어서 H2-풍부 스트림이 CO2-비함유 스트림으로부터 회수되어 C5+ 미정제 스트림을 업그레이드하는 데 사용된다.
이러한 시나리오는 합성가스 전환의 하류(이 경우 FT 합성 반응기)의 가스 분리 공정이 희석 및 개선된 전체 시스템 효율을 위한 CO2를 제공하는 데 어떻게 사용될 수 있는지를 예시한다. 이러한 시나리오에서, H2-풍부 스트림은 막 또는 PSA와 같은 분리 공정에서 FT 합성 반응기의 기체 유출물로부터 추출된다. 이는 CO2 및 탄화수소가 풍부한 폐가스 스트림(CO2-적재 스트림으로 표시됨)뿐만 아니라 적어도 하나의 H2-풍부 스트림을 발생시킨다.
CO2 및 경질 탄화수소가 풍부한 폐가스 스트림(CO2-적재 스트림으로 표시됨)은 엔진 공급물로 다시 재순환되며, 여기서 CO2는 희석제로서 작용하고, 다른 탄화수소는 실린더내 점화의 안정화 및 연소를 돕는 동시에 부분 산화를 거칠 수 있다. FT 합성 유출물의 이러한 부분을 다시 엔진으로 재순환시키는 것은 통상적인 재순환 설정에 공지된 바와 같은 가스 냉각, 수-녹-오프(water-knock-off), 추가 여과 및 소량 퍼징을 필요로 할 수 있다. 폐탄화수소의 재순환은 또한 이들 분자가 요망되는 생성물로 전환될 추가 기회를 갖기 때문에 더 큰 전체 시스템 효율을 야기한다.
H2-풍부 스트림은 도시된 바와 같이 미정제 물질을 디젤/나프타로 추가 업그레이드하기 위한 것과 같은 다중 방식으로 사용될 수 있다. H2-풍부 스트림은 또한 엔진과 FT 합성 사이에서 합성가스로 재순환되어 FT 블록에 공급되는 합성가스의 H2/CO 비율을 증가시킬 수 있다. 또한, 필요한 경우, 그리고 구현되는 공정 트레인에 따라, 작은 분율의 H2-풍부 스트림이 화염 안정화를 위해 엔진 공급물로 다시 재순환될 수 있다.
실시예 1에 기재된 바와 같이, 합성가스의 조성은 합성을 위한 압축 전에, 수성 가스 전이, 분리, 또는 이 둘의 조합을 통한 가스 전환에 의해 조정될 수 있다. 본 개시의 이러한 양태를 포함하는 예는 도 2에 도시되어 있다. 이러한 재순환의 이용은 엔진으로의 공급물에서 부화 공기의 사용으로 희석제로서 N2의 대체를 가능하게 한다. 희석을 위한 N2의 사용이 제거될 수 있는 정도는 촉매 성능 및 FT 합성의 작동 조건에 의존하며, 이는 FT 반응에서 CO2 선택성에 영향을 미치며, 이는 대안적인 불활성 가스 스트림의 이용 가능성에 영향을 미칠 수 있다.
7. 참고문헌
8. 본 개시의 일반 진술
하기 번호가 매겨진 진술은 본 개시의 일반적인 설명을 제공하며, 첨부된 청구범위를 제한하려고 의도된 것이 아니다.
진술 1: 내연 기관 반응기에서 탄화수소 연료 및 부화-산소 함유 공급 가스를 반응시켜 합성가스를 생산하는 것을 포함하는 합성가스의 생산 방법으로서, 공급 가스는 약 5 내지 약 50 mol. %로 존재하는 이산화탄소 희석제를 포함하고, 부화-산소는 약 25 내지 약 95 mol. %로 존재하는, 방법. 이산화탄소 희석제는 약 5 내지 약 10 mol. %, 약 10 내지 약 15 mol. %, 약 15 내지 약 20 mol. %, 약 20 내지 약 25 mol. %, 약 25 내지 약 30 mol. %, 약 30 내지 약 35 mol. %, 약 35 내지 약 40 mol. %, 약 40 내지 약 45 mol. %, 또는 약 45 내지 약 50 mol. %로 존재할 수 있다. 부화 산소는 약 25 내지 약 35 mol. %, 약 35 내지 약 45 mol. %, 약 45 내지 약 55 mol. %, 약 55 내지 약 65 mol. %, 약 65 내지 약 75 mol. %, 약 75 내지 약 85 mol. %, 또는 약 85 내지 약 95 mol. %로 존재할 수 있다.
진술 2: 진술 1에 있어서, 부화-산소 공급 가스가 진공 압력 변동 흡착, 압력 변동 흡착, 극저온 분리, 투과성 막 가스 분리, 또는 이들의 조합에 의해 수득되는, 방법.
진술 3: 진술 1 또는 2에 있어서, 탄화수소 연료가 가스상 탄화수소 연료인, 방법.
진술 4: 진술 3에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 천연 가스인, 방법.
진술 5: 진술 3에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 바이오가스인, 방법.
진술 6: 진술 3에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 가스정, 또는 유정으로부터의 관련 가스로부터 유래되는, 방법.
진술 7: 진술 3에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 이산화탄소 희석제의 적어도 일부를 포함하는 연료 혼합물인, 방법.
진술 8: 진술 7에 있어서, 연료 혼합물이 매립지로부터의 바이오가스 또는 혐기성 소화로부터의 바이오가스인, 방법.
진술 9: 진술 1 내지 8 중 임의의 것에 있어서, 이산화탄소 희석제의 적어도 일부가 합성가스 처리 단계 전에 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 하류로부터 분리에 의해 수득되는, 방법.
진술 10: 진술 1 내지 8 중 임의의 것에 있어서, 이산화탄소 희석제가 합성가스 처리 단계의 산출물로부터 수득되는, 방법.
진술 11: 진술 1에 있어서, 이산화탄소 희석제가 별도의 공급원으로부터 수득되는, 방법.
진술 12: 진술 1 내지 11 중 임의의 것에 있어서, 공급 가스가 화염 속도를 증가시키기 위해 첨가되는 수소 및 탄화수소를 추가로 포함하는, 방법.
진술 13: 진술 12에 있어서, 첨가된 수소 및 탄화수소가 합성가스 전환 시스템으로부터 수득되는, 방법.
진술 14: 진술 1 내지 13 중 임의의 것에 있어서, 내연 기관 반응기가 초기에 화학량론 내지 희박 연료-산소 비율 하에 작동된 다음, 합성가스의 생산을 최대화하기 위해 풍부 연료-산소 비율로 전이되는, 방법.
진술 15: 진술 1 내지 13 중 임의의 것에 있어서, 내연 기관 반응기로부터의 이산화탄소가 초기에 완전 산화 모드로 작동되어 이산화탄소를 생성시키고, 이산화탄소가 분리되고, 공급 가스 스트림에 첨가되는, 방법.
진술 16: 진술 1 내지 15 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 수성 가스 전이 반응기에 의해 컨디셔닝되어 과량의 이산화탄소를 일산화탄소로 전환시키거나, 온도를 조정하거나, 압력을 조정하거나, 과량의 이산화탄소를 분리하거나, 또는 이들을 조합하는, 방법.
진술 17: 진술 1 내지 15 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 막, 압력 변동 흡착기, 용매-기반 분리 시스템, 또는 이들의 조합에 의해 과량의 이산화탄소 또는 희석제를 분리함으로써 컨디셔닝되는, 방법.
진술 18: 진술 1 내지 17 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 메탄올 합성 유닛에서 메탄올로 전환되는, 방법.
진술 19: 진술 18에 있어서, 메탄올이 후속하여 2-단계 DME 합성 유닛에서 디메틸 에테르(DME)로 전환되는, 방법.
진술 20: 진술 1 내지 17 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 1-단계 DME 합성 유닛에서 디메틸 에테르(DME)로 직접 전환되는, 방법.
진술 21: 진술 1 내지 17 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 탄화수소 합성 유닛에서 저급 올레핀, 액체 연료, 또는 방향족 물질로 전환되는, 방법.
진술 22: 진술 1 내지 17 중 임의의 것에 있어서, 합성가스가 피셔 트롭쉬(FT) 반응기에서 합성 미정제 오일로 전환되는, 방법.
진술 23: 바이오가스의 메탄올로의 전환을 위한 시스템으로서, (a) 바이오가스로부터 황 화합물의 상당 부분을 제거하고, 임의로 바이오가스로부터 이산화탄소의 적어도 일부를 제거하여, 약 1 내지 약 35 mol. %의 이산화탄소 함량을 갖는 깨끗한 바이오가스 스트림을 생성시키는, 바이오가스 처리 유닛; (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소 함량을 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛; (c) 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 바이오가스 처리 유닛 및 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기; (d) 처리된 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 스트림에 유체 연결된 가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; 및 (e) 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소 합성 유닛을 포함하는, 시스템.
진술 24: 진술 23에 있어서, 바이오가스 분리 유닛이 약 5 내지 약 30 mol. %의 이산화탄소 함량을 갖는 깨끗한 바이오가스를 생산하는, 시스템. 깨끗한 바이오가스는 약 5 내지 약 10 mol. %, 약 10 내지 약 15 mol. %, 약 15 내지 약 20 mol. %, 약 20 내지 약 25 mol. %, 약 25 내지 약 30 mol. %, 약 30 내지 약 35 mol. %의 이산화탄소 함량일 수 있다. 공기 분리 유닛은 약 25 내지 약 35 mol. %, 약 35 내지 약 45 mol. %, 약 45 내지 약 55 mol. %, 약 55 내지 약 65 mol. %, 약 65 내지 약 75 mol. %, 약 75 내지 약 85 mol. %, 또는 약 85 내지 약 95 mol. %의 산소 함량을 갖는 부화 산소를 생성시킬 수 있는,
진술 25: 진술 23 내지 24 중 임의의 것에 있어서, 가스 분리 유닛이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 희석제로서 이산화탄소를 내연 기관 반응기에 도입하는, 시스템.
진술 26: 진술 23 내지 25 중 임의의 것에 있어서, 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소 합성 유닛이 수소 스트림을 생성시키고, 수소 스트림이 내연 기관 반응기, 가스 분리 유닛, 합성가스 압축 유닛, 또는 이들의 조합에 유체 연결되는, 시스템.
진술 27: 천연 가스의 합성 미정제 오일로의 전환을 위한 시스템으로서, (a) 천연 가스 유체 스트림; (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소를 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛; (c) 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 천연 가스 공급부 및 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기; (d) 처리된 합성가스 스트림 및 이산화탄소 풍부 스트림을 생성시키기 위해 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 스트림에 유체 연결된 수성 가스 전이/가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; (e) 이산화탄소 풍부 스트림이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 이산화탄소 함유 희석제 스트림을 제공하는 부재; 및 (f) 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 피셔 트롭쉬(FT) 반응기를 포함하는, 시스템. 공기 분리 유닛은 약 25 내지 약 35 mol. %, 약 35 내지 약 45 mol. %, 약 45 내지 약 55 mol. %, 약 55 내지 약 65 mol. %, 약 65 내지 약 75 mol. %, 약 75 내지 약 85 mol. %, 또는 약 85 내지 약 95 mol. %의 산소 함량으로 부화 산소를 생산할 수 있다.
진술 28: 진술 27에 있어서, 수성 가스 전이/가스 분리 유닛이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 희석제로서 이산화탄소를 내연 기관 반응기에 도입하는, 시스템.
진술 29: 진술 27 내지 28 중 임의의 것에 있어서, 피셔 트롭쉬(FT) 반응기, 수성 가스 전이/가스 분리 유닛, 합성가스 압축 유닛, 또는 이들의 조합이 수소 스트림을 생성시키고, 수소 스트림이 내연 기관 반응기를 위한 공급 가스 스트림에 유체 연결되는, 시스템.
진술 30: 진술 27 내지 28 중 임의의 것에 있어서, 피셔 트롭쉬(FT) 반응기로부터의 합성 미정제물이 미정제물 업그레이딩 유닛에 유체 연결되고, 미정제물 업그레이딩 유닛이 디젤 및/또는 나프타를 생산하는, 시스템.
상기 설명은 단지 예시적인 구현예 및 실시예를 나타내는 것으로 이해되어야 한다. 독자의 편의를 위해, 상기 설명은 모든 가능한 구현예의 제한된 수의 대표적인 예로서, 본 개시의 원리를 교시하는 예에 초점을 맞추었다. 설명은 기재된 모든 가능한 변형 또는 심지어 이러한 변형의 조합을 철저하게 열거하려고 시도한 것이 아니다. 대안적인 구현예는 본 개시의 특정 부분에 대해 제시되지 않았을 수 있거나, 추가로 설명되지 않은 대안적인 구현예가 일부에 대해 이용 가능할 수 있다는 것은 이들 대안적인 구현예의 부인으로 간주되지 않아야 한다. 당업자는 설명되지 않은 많은 구현예가 개시의 원리의 적용에서의 차이보다는 기술 및 물질의 차이를 포함한다는 것을 이해할 것이다. 따라서, 본 개시는 하기 청구범위 및 등가물에 기재된 범위 미만으로 제한되는 것으로 의도되지 않는다.
인용에 의한 포함
본원에 인용된 모든 참고문헌, 기사, 간행물, 특허, 특허 공보, 및 특허 출원은 모든 목적 상 그 전체가 인용에 의해 포함된다. 그러나, 본원에 인용된 임의의 참고문헌, 논문, 간행물, 특허, 특허 공보, 및 특허 출원에 대한 언급은 이들이 유효한 선행 기술을 구성하거나 전 세계의 어느 나라의 공통된 일반 기술의 일부를 형성한다는 것의 인정 또는 임의의 형태의 제안이 아니며, 그러한 것으로 간주되어서도 안 된다. 본 개시는 이의 상세한 설명과 함께 기술되었지만, 전술한 설명은 범위를 제한하지 않고 예시하기 위한 것으로 이해되어야 한다. 다른 양태, 이점, 및 변형은 하기 기재된 청구항의 범위 내에 있다. 본 명세서에서 인용되는 모든 간행물, 특허, 및 특허 출원은 각각의 개별 간행물 또는 특허 출원이 인용에 의해 포함되는 것으로 구체적이고 개별적으로 지시된 것과 같이 본원에 인용에 의해 포함된다.

Claims (30)

  1. 내연 기관 반응기에서 탄화수소 연료 및 부화-산소 함유 공급 가스를 반응시켜 합성가스를 생산하는 것을 포함하는 합성가스의 생산 방법으로서, 상기 공급 가스가 약 5 내지 약 50 mol. %로 존재하는 이산화탄소 희석제를 포함하고, 상기 부화-산소가 약 25 내지 95 mol. %로 존재하는, 방법.
  2. 제1항에 있어서, 부화-산소 공급 가스가 진공 압력 변동 흡착, 압력 변동 흡착, 극저온 분리, 투과성 막 가스 분리, 또는 이들의 조합에 의해 수득되는, 방법.
  3. 제1항에 있어서, 탄화수소 연료가 가스상 탄화수소 연료인, 방법.
  4. 제3항 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 천연 가스인, 방법.
  5. 제3항 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 바이오가스인, 방법.
  6. 제3항에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 가스정, 또는 유정으로부터의 관련 가스로부터 유래되는, 방법.
  7. 제3항에 있어서, 가스상 탄화수소 연료가 이산화탄소 희석제의 적어도 일부를 포함하는 연료 혼합물인, 방법.
  8. 제7항에 있어서, 연료 혼합물이 매립지로부터의 바이오가스 또는 혐기성 소화로부터의 바이오가스인, 방법.
  9. 제1항에 있어서, 이산화탄소 희석제가 합성가스 처리 단계 전에 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 하류로부터 분리에 의해 수득되는, 방법.
  10. 제1항에 있어서, 이산화탄소 희석제가 합성가스 처리 단계의 산출물로부터 수득되는, 방법.
  11. 제1항에 있어서, 이산화탄소 희석제가 별도의 공급원으로부터 수득되는, 방법.
  12. 제1항에 있어서, 공급 가스가 화염 속도를 증가시키기 위해 첨가되는 수소 및 탄화수소를 추가로 포함하는, 방법.
  13. 제12항에 있어서, 첨가된 수소 및 탄화수소가 합성가스 전환 시스템으로부터 수득되는, 방법.
  14. 제1항에 있어서, 내연 기관 반응기가 초기에 화학량론적 내지 희박 연료-산소 비율 하에 작동된 다음, 합성가스의 생산을 최대화하기 위해 풍부 연료-산소 비율로 전이되는, 방법.
  15. 제14항에 있어서, 내연 기관 반응기로부터의 이산화탄소가 초기에 완전 산화 모드로 작동되어 이산화탄소를 생성시키고, 상기 이산화탄소가 분리되고, 공급 가스 스트림에 첨가되는, 방법.
  16. 제1항에 있어서, 합성가스가 수성 가스 전이 반응기에 의해 컨디셔닝되어 과량의 이산화탄소를 일산화탄소로 전환시키거나, 온도를 조정하거나, 압력을 조정하거나, 과량의 이산화탄소를 분리하거나, 또는 이들을 조합하는, 방법.
  17. 제1항에 있어서, 합성가스가 막, 압력 변동 흡착기, 용매-기반 분리 시스템, 또는 이들의 조합에 의해 과량의 이산화탄소 또는 희석제를 분리함으로써 컨디셔닝되는, 방법.
  18. 제1항에 있어서, 합성가스가 메탄올 합성 유닛에서 메탄올로 전환되는, 방법.
  19. 제18항에 있어서, 메탄올이 후속하여 2-단계 DME 합성 유닛에서 디메틸 에테르(DME)로 전환되는, 방법.
  20. 제1항에 있어서, 합성가스가 1-단계 DME 합성 유닛에서 디메틸 에테르(DME)로 직접 전환되는, 방법.
  21. 제1항에 있어서, 합성가스가 탄화수소 합성 유닛에서 저급 올레핀, 액체 연료, 또는 방향족 물질로 전환되는, 방법.
  22. 제1항에 있어서, 합성가스가 피셔 트롭쉬(Fischer Tropsch; FT) 반응기에서 합성 미정제 오일로 전환되는, 방법.
  23. 바이오가스의 메탄올, DME 및/또는 탄화수소로의 전환을 위한 시스템으로서,
    (a) 바이오가스로부터 황 화합물의 상당 부분을 제거하고, 임의로 상기 바이오가스로부터 이산화탄소의 적어도 일부를 제거하여, 약 1 내지 약 35 mol. %의 이산화탄소 함량을 갖는 깨끗한 바이오가스 스트림을 생성시키는, 바이오가스 처리 유닛;
    (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소를 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛;
    (c) 상기 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 상기 바이오가스 처리 유닛 및 상기 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기;
    (d) 처리된 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 상기 내연 기관 반응기로부터의 합성가스 스트림에 유체 연결된 가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; 및
    (e) 상기 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 메탄올, DME, 및/또는 탄화수소 합성 유닛을 포함하는, 시스템.
  24. 제23항에 있어서, 바이오가스 분리 유닛이 약 5 내지 약 30 mol. %의 이산화탄소 함량을 갖는 깨끗한 바이오가스를 생산하는, 시스템.
  25. 제23항에 있어서, 가스 분리 유닛이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 희석제로서 이산화탄소를 상기 내연 기관 반응기에 도입하는, 시스템.
  26. 제23항에 있어서, 메탄올 합성 유닛이 수소 스트림을 생성시키고, 상기 수소 스트림이 내연 기관 반응기, 가스 분리 유닛, 합성가스 압축 유닛, 또는 이들의 조합에 유체 연결되는, 시스템.
  27. 천연 가스의 합성 미정제 오일로의 전환을 위한 시스템으로서,
    (a) 천연 가스 유체 스트림;
    (b) 약 25 내지 약 95 mol. %의 산소를 갖는 산소-풍부 가스 스트림을 발생시키기 위한 공기 분리 유닛;
    (c) 깨끗한 바이오가스 스트림을 산소 부화 스트림과 반응시켜 합성가스 스트림을 생성시키기 위해 천연 가스 공급부 및 상기 공기 분리 유닛에 유체 연결된 내연 기관 반응기;
    (d) 처리된 합성가스 스트림 및 이산화탄소 풍부 스트림을 생성시키기 위해 상기 내연 기관 반응기로부터의 상기 합성가스 스트림에 유체 연결된 수성 가스 전이/가스 분리 유닛 및 합성가스 압축 유닛; 및
    (e) 상기 이산화탄소 풍부 스트림이 상기 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 이산화탄소 함유 희석제 스트림을 제공하는 부재; 및
    (f) 상기 처리된 합성가스 스트림에 유체 연결된 피셔 트롭쉬(FT) 반응기를 포함하는, 시스템.
  28. 제27항에 있어서, 수성 가스 전이/가스 분리 유닛이 내연 기관 반응기에 유체 연결되어 희석제로서 이산화탄소를 내연 기관 반응기에 도입하는, 시스템.
  29. 제27항에 있어서, 피셔 트롭쉬(FT) 반응기, 수성 가스 전이/가스 분리 유닛, 합성가스 압축 유닛, 또는 이들의 조합이 수소 스트림을 생성시키고, 상기 수소 스트림이 내연 기관 반응기를 위한 공급 가스 스트림에 유체 연결되는, 시스템.
  30. 제27항에 있어서, 피셔 트롭쉬(FT) 반응기로부터의 합성 미정제물이 미정제물 업그레이딩 유닛에 유체 연결되고, 상기 미정제물 업그레이딩 유닛이 디젤 및/또는 나프타를 생산하는, 시스템.
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