KR20230111474A - 이산화탄소 전기분해 장치 및 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 애노드, 캐소드, 전해질 및 애노드와 캐소드 사이에 배치된 분리막을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀, 기상의 이산화탄소 및 수증기를 상기 캐소드로 공급하는 공급 라인 및 상기 이산화탄소 전기분해 셀 내부에서 상기 이산화탄소의 전기분해 반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기를 셀 외부로 배출하는 배출 라인을 포함하고, 상기 배출 라인은 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기를 응축시키는 응축부를 포함하는 이산화탄소 전기분해 장치에 관한 것이다.

Description

이산화탄소 전기분해 장치 및 방법{CARBON DIOXIDE ELECTROLYSIS APPARATUS AND METHOD}
본 발명은, 이산화탄소 전기분해 장치 및 방법에 관한 것이다.
이산화탄소는 지구 온난화를 일으키는 온실 가스로서 감축시켜야 하는 대상이다. 이산화탄소를 감축시키는 방법으로 포집이나 화학적 전환 또는 전기화학적 전환 등의 방법이 알려져 있다. 이 중 전기화학적 전환방법은 다른 합성 기체를 제조할 수 있도록 성분을 정밀하게 조절할 수 있어 단순히 이산화탄소를 제거하는 것보다 경제적인 이득을 얻을 수 있다.
이산화탄소가 전기화학적으로 분해되는 과정은 물의 전기분해 기술과 유사하지만, 강염기 분위기에서 전기화학 반응의 활성도가 좋아지기 때문에 일반적으로는 일정 농도의 KOH 수용액을 전해질로 사용한다. 애노드에 물을 공급하면서 전류를 인가하면, 상기 물은 산소 기체 발생과 함께 수소 이온과 전자로 분해된다. 상기 전자는 외부 도선을 통해서 캐소드로 이동하고, 상기 수소 이온은 이온 선택성 분리막을 통해서 캐소드로 이동하게 된다. 이때, 이동된 상기 전자는 상기 캐소드로 공급된 이산화탄소 및 물과 함께 반응하여 일산화탄소와 수산화 이온(OH-)으로 분해가 되고, 생성된 수산화 이온은 애노드의 수소 이온(H+)과 반응하여 물을 생성함으로써 전기적 중성 상태가 된다. 상기 과정을 통해 이산화탄소의 전기화학적 분해 반응이 완성된다. 이때, 이산화탄소와 함께 공급된 상기 물은 상기 일산화탄소의 생성 반응과 별도로 이동된 상기 전자와 반응하여 전기분해되어 수소 기체를 발생시키고 동시에 수산화 이온을 생성하게 된다. 이러한 물과 전자의 반응은 상기 일산화탄소의 생성 반응과 경쟁 반응의 관계라고 할 수 있다. 상기 반응들은 전기화학 반응이기 때문에 전압을 조절하여 일산화탄소 생성량 및 수소/이산화탄소 비율을 용이하게 조절할 수 있다.
한편, 이온 선택성 분리막으로 양이온 전도성막이 사용될 경우, 전해질에 포함된 K+ 이온이 분리막을 통해서 캐소드로 이동하게 되는데, 이때 K+ 이온은 상기 캐소드의 이산화탄소와 반응을 하게 되며 탄산칼륨(K2CO3)과 같은 염이 석출된다. 또한, 이온 선택성 분리막으로 음이온 전도성막이 사용될 경우, 수산화 이온이 주로 이동하지만, K+ 이온과 같은 양이온도 일부 이동하게 되는데 이 경우에도 상기 양이온 전도성막을 사용하는 경우와 마찬가지로 염이 생성된다.
상기 캐소드에서 생성 및 석출된 염은 이산화탄소 전기분해 과정이 진행되면 될수록 장치 내부에 쌓이게 된다. 이와 같이, 장치 내부에 쌓인 염은 이산화탄소를 공급 및 배출하기 위한 입구 및 출구를 막는 원인이 되고, 이에 따라 이산화탄소 전기분해 장치의 생산성 및 효율을 저하시키기고, 장시간 동안 연속적인 구동을 불가능하게 한다. 또한, 상기 염을 제거하기 위해 별도의 장치나 작업이 요구되어 장비 설비나 운영 측면에서 비효율적이라는 문제점이 있다.
KR 10-1793711 B1
본 발명에서 해결하고자 하는 과제는 이산화탄소의 전기분해 시, 전해질로부터 발생하는 염을 물로 용해시켜 제거하는 것이다.
즉, 본 발명은 이산화탄소의 전기분해 시, 전기분해의 부반응으로 생성된 염을 이산화탄소와 함께 공급된 수증기가 전기분해 반응의 생성물과 함께 배출될 때, 수증기를 응축시켜 물을 생성하고, 이로부터 상기 염을 용해시켜 제거할 수 있는 이산화탄소 전기분해 장치 및 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 이산화탄소 전기분해 장치 및 이산화탄소 전기분해 방법을 제공한다.
(1) 본 발명은 애노드, 캐소드, 전해질 및 애노드와 캐소드 사이에 배치된 분리막을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀, 기상의 이산화탄소 및 수증기를 상기 캐소드로 공급하는 공급 라인 및 상기 이산화탄소 전기분해 셀 내부에서 상기 이산화탄소의 전기분해 반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기를 셀 외부로 배출하는 배출 라인을 포함하고, 상기 배출 라인은 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기를 응축시키는 응축부를 포함하는 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(2) 본 발명은 상기 (1)에 있어서, 상기 기상의 이산화탄소는 상기 수증기를 포함한 상태로 공급되는 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(3) 본 발명은 상기 (1) 또는 (2)에 있어서, 상기 공급 라인으로 공급되는 수증기는 온도가 40 ℃ 내지 60 ℃인 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(4) 본 발명은 상기 (1) 내지 (3) 중 어느 하나에 있어서, 상기 응축부는 상기 이산화탄소 전기분해 셀의 외부로 노출되어 있는 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(5) 본 발명은 상기 (1) 내지 (4) 중 어느 하나에 있어서, 상기 응축부는 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물이 저장되는 저장부를 포함하는 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(6) 본 발명은 상기 (1) 내지 (5) 중 어느 하나에 있어서, 상기 배출 라인은 상기 생성물 및 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기가 상기 이산화탄소 전기분해 셀로부터 응축부까지 이송되는 제1 라인 및 상기 응축부로부터 상기 생성물이 외부로 배출되는 제2 라인을 포함하는 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(7) 본 발명은 상기 (6)에 있어서, 상기 응축부는 상기 제1 라인과 제2 라인에 단차가 형성되도록 연결된 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(8) 본 발명은 상기 (7)에 있어서, 상기 제2 라인은 상기 단차에 의해 상기 제1 라인보다 높게 배치된 것인 이산화탄소 전기분해 장치를 제공한다.
(9) 본 발명은 애노드, 캐소드, 전해질 및 분리막을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀의 캐소드에 기상의 이산화탄소 및 수증기를 공급하는 단계(S1), 상기 (S1) 단계에서 상기 캐소드로 공급된 이산화탄소를 전기분해하는 단계(S2), 상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 생성된 생성물 및 상기 (S1) 단계에서 공급된 수증기를 상기 이산화탄소 전기분해 셀의 외부로 배출하는 단계(S3) 및 상기 (S3) 단계에서 배출되는 수증기를 응축시키는 단계(S4)를 포함하는 이산화탄소 전기분해 방법을 제공한다.
(10) 본 발명은 상기 (9)에 있어서, 상기 (S4) 단계에서 상기 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물은 상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 전해질로부터 생성된 염을 용해시키는 것인 이산화탄소 전기분해 방법을 제공한다.
(11) 본 발명은 상기 (10)에 있어서, 상기 염은 전해질과 공급된 이산화탄소가 반응하여 생성된 것인 이산화탄소 전기분해 방법을 제공한다.
(12) 본 발명은 상기 (10) 또는 (11)에 있어서, 상기 염은 KHCO3 및 K2CO3 인 이산화탄소 전기분해 방법을 제공한다.
본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치 및 방법에 따르면, 이산화탄소 전기분해 시, 이산화탄소와 함께 공급된 수증기를 그대로 활용하여 물을 생성할 수 있고, 생성된 물을 이용하여 별도의 염 제거 장치나 염 제거 작업 없이도 염을 지속적으로 제거할 수 있다.
또한, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 별도의 염 제거 장치가 필요하지 않고, 별도의 염 제거 작업이 요구되지 않기 때문에, 이를 실시하기 위한 염 제거 장치 및 공간이 요구되지 않아, 이산화탄소 전기분해 장치의 부피를 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치 및 방법에 따르면, 별도의 염 제거 장치나 염 제거 작업 없이도 염을 지속적으로 제거할 수 있어, 이산화탄소 전기분해 장치의 입구 및 출구가 염에 의해 막히지 않기 때문에, 전압 변화 없이 원활하고 지속적인 구동이 가능하며, 지속적인 구동에도 생산량 및 전기분해 효율이 저하되지 않는다.
또한, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 배출 라인의 특수 구조를 통해 쉽게 물을 응축하고 염을 용해시킬 수 있으므로, 별도의 응축기를 부가하거나 별도의 물 분무 장치를 부가할 필요가 없고, 설치 및 유지보수가 용이하여 구조 설비 측면에서 효율적이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소 전기분해 장치의 단면도이다.
도 2는 종래의 이산화탄소 전기분해 장치의 단면도이다.
도 3은 실시예 1 및 2의 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4는 실시예 3의 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 5는 실시예 4, 5, 6 및 7의 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 6은 실시예 8 및 9의 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 7은 비교예 1의 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 이때, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
이산화탄소 전기분해 장치
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소 전기분해 장치를 설명하기 위한 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 애노드(100), 캐소드(200), 전해질(400) 및 애노드(100)와 캐소드(200) 사이에 배치된 분리막(300)을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀(1000), 기상의 이산화탄소 및 수증기를 상기 캐소드(200)로 공급하는 공급 라인(500) 및 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000) 내부에서 상기 이산화탄소의 전기분해 반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기를 셀 외부로 배출하는 배출 라인(700)을 포함하고, 상기 배출 라인(700)은 상기 배출 라인(700)으로 배출되는 수증기를 응축시키는 응축부(750)를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)은 이산화탄소를 투입하여 일산화탄소로 변환시키는 장치로서, 애노드(100), 캐소드(200), 전해질(400) 및 분리막(300)을 포함할 수 있다. 전기분해는 자발적으로 발생하지 않는 분해반응을 직류 전압을 가하여 산화환원 반응을 통해 물질을 분해하는 것을 의미한다. 상기 애노드(100)는 산화 전극으로서 물을 산화시켜 산소를 발생시키며, 이때 수소이온이 생성된다. 상기 애노드(100)에서 생성된 수소 이온은 상기 전해질(400)을 통해 상기 캐소드(200)로 전달되고, 상기 캐소드(200)는 환원 전극으로서 상기 캐소드(200)로 투입된 반응물이 상기 애노드(100)로부터 이동된 전자 및 수소이온과 반응하여 생성물을 생성할 수 있다. 또한, 상기 분리막(300)은 상기 애노드(100) 및 캐소드(200) 사이에 배치될 수 있다. 상기 분리막(300)은 그 자체로는 전기화학 반응에 참여하지 않는 비활성 소재로 구성될 수 있으나, 애노드(100) 및 캐소드(200) 사이에서 이온이 이동할 수 있는 경로를 제공하며, 상기 애노드(100)와 상기 캐소드(200)의 물리적 접촉을 분리하는 역할을 할 수 있다.
또한, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 상기 애노드(100)와 상기 캐소드(200)는 각각 촉매층을 포함할 수 있다. 또한, 상기 캐소드 영역 내에서 이산화탄소와 함께 공급된 수증기는 캐소드(200) 표면에서 전기환원반응에 의해 환원 생성물을 발생시킨다. 따라서, 상기 캐소드(200)는 상기 캐소드 영역 측에 가습된 이산화탄소 기체를 골고루 공급하기 위해, 기체 확산층(210)을 포함할 수 있다. 상기 캐소드(200)가 소수성의 기체 확산층(210)을 포함하는 경우, 공급된 이산화탄소를 상기 캐소드의 촉매층(230)까지 원활하게 확산, 분배, 공급할 수 있다. 또한, 소수성의 기체 확산층(210)은 수분 응축을 효과적으로 방지함으로써 이산화탄소의 공급이 지속적으로 균일하게 되도록 함과 동시에 전기분해 반응이 원활하게 진행될 수 있도록 한다. 또한, 상기 촉매층(230)은 표면에 기체 투과 특성이 잘 발휘되도록 다공성 구조 등의 표면을 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 애노드(100)는 물의 전기분해에 활성을 가지는 촉매를 포함할 수 있고,　상기 애노드(100)의 촉매층은 산소 발생 반응을 위해 Pt, Au, Pd, Ir, Ag, Rh, Ru, Ni, Al, Mo, Cr, Cu, Ti, W, 이들의 합금, 또는 혼합 금속 산화물, 예를 들어 Ta205, Ir02　등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 구체적으로 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치에서의 상기 애노드(100)는 루테늄 산화물(RuO2)과 세륨 산화물(CeO2)으로 코팅된 니켈(Ni)을 포함할 수 있다.
또한, 상기 캐소드(200)에서 발생하는　이산화탄소 환원 반응은 수소 발생 반응과 경쟁하기 때문에, 수소 발생 반응에 요구되는 전압이 크면서 이산화탄소 환원 반응에 활성을 보이는 촉매를 포함할 수 있다. 상기 캐소드(200)의 촉매층(230)은 수소 발생 반응을 위해 Sn, Sn 합금, Al, Au, Ag, C, Cd, Co, Cr, Cu, Cu 합금, Ga, Hg, In, Mo, Nb, Ni, NiCo2O4, Ni 합금, Ni-Fe 합금, Pb, Rh, Ti, V, W, Zn 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 구체적으로 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치에서의 상기 캐소드(200)는 은(Ag)을 포함할 수 있다.
또한, 상기 분리막(300)으로는 양이온 교환막(CEM, cation exchange membrane)이나 음이온 교환막(AEM, anion exchange membrane)을 포함할 수 있다.
또한, 상기 전해질(400)은 KHCO3, K2CO3, KOH, KCl, KClO4, K2SiO3, Na2SO4, NaNO3, NaCl, NaF, NaClO4, CaCl2, 구아니디늄 양이온, H+　양이온, 알칼리 금속 양이온, 암모늄 양이온, 알킬암모늄 양이온, 할라이드 이온, 알킬 아민, 보레이트, 카본에이트, 구아니디늄 유도체, 나이트라이트, 나이트레이트, 포스페이트, 폴리포스페이트, 퍼클로레이트, 실리케이트, 설페이트, 테트라알킬 암모늄염, 또는 이들의 혼합물을 함유하는 수용액으로 이루어진 군 중에서 선택되는 것을 사용할 수 있고, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치의 전해질(400)은 KOH를 포함할 수 있다.
또한, 상기 기체 확산층(210)은 탄소섬유 천, 탄소섬유 펠트, 탄소섬유 종이 등 탄소 소재를 사용한 다공체나, 익스팬디드 메탈(Expanded Metal), 금속 메시(Metal Mesh) 등과 같은 그물 구조의 얇은 금속판으로 이루어진 금속 다공체를 사용할 수 있고, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치에서 상기 기체 확산층은 탄소섬유 천을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 기상의 이산화탄소 및 수증기를 상기 캐소드(200)로 공급하는 공급 라인(500), 공급된 상기 이산화탄소 및 수증기가 상기 캐소드(200) 영역으로 이동하여 최소한의 저항으로 반응에 참여할 수 있도록 이송되는 이송 라인(600) 및 상기 반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기가 셀 외부로 배출되는 배출 라인(700)을 포함할 수 있다.
상기 공급 라인(500), 이송 라인(600) 및 배출 라인(700)은 이산화탄소와 수증기가 원활하게 이송될 수 있는 기능을 갖는 것이라면 그 길이, 소재 및 형태는 제한되지 않는다. 상기 이송 라인(600)의 형태는 직선형태의 라인이 서로 평행하게 배치된 평행(parallel) 구조 또는 반복된 'S'자 형태를 가지는 서펜타인(serpentine) 구조의 형태를 포함할 수 있다. 상기 공급 라인과 배출 라인은 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)과 연결될 수 있고, 상기 이송 라인(600)은 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000) 내부의 상기 캐소드(200) 측에 인접하게 배치될 수 있다. 다만, 하기 설명할 바와 같이 상기 배출 라인(700)은 응축부(750)를 포함할 수 있으므로, 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000) 외부에 위치하여 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)과 연결되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 상기 배출 라인(700)에 응축부(750)를 포함할 수 있다. 상기 응축부(750)는 상기 공급 라인(500)을 통해 공급된 수증기가 반응 라인을 지나 배출 라인(700)으로 배출될 때 상기 수증기를 응축시켜 물을 생성하는 역할을 할 수 있다.
한편, 이산화탄소 전기분해 장치에서 전기분해 반응 시 사용되는 전해질(400-1)은 양이온과 음이온 상태로 존재하게 되는데, 일부의 양이온이 분리막(300-1)을 통해 캐소드 영역으로 이동하게 되면 캐소드 영역으로 공급된 이산화탄소와 반응하여 염(salt)을 형성하여 석출된다. 기존의 이산화탄소 전기분해 장치의 경우 상기 염이 제거되지 못하고 이산화탄소 전기분해 셀, 공급 라인(500-1) 및 배출 라인(700-1) 등에 계속해서 쌓이게 되어 결국에는 공급 라인(500-1)과 배출 라인(700-1)이 막히게 된다. 이 경우 상기 이산화탄소 전기분해 장치를 연속적으로 구동할 수 없고, 장시간의 평가가 요구되는 실험 및 연구에 차질을 생기게 된다. 따라서 이러한 염을 제거 하기 위해 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 공급된 수증기를 배출 라인(700)에 위치한 응축부(750)가 물로 변환시켜 상기 염을 용해시키는 역할을 할 수 있으므로, 상기와 같은 종래의 문제점을 해결할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 기상의 이산화탄소는 상기 수증기를 포함한 상태로 공급될 수 있다. 이는 이산화탄소를 단독으로 공급하는 경우보다 더 많은 양을 공급할 수 있으므로, 상기 이산화탄소 전기분해 장치의 효율이 향상될 수 있다. 구체적으로, 별도의 가습기를 통해 상기 이산화탄소와 수증기가 버블링하여 상기 수증기를 포함한 상태로 공급될 수도 있고, 또는 별도의 장치를 통해 이산화탄소와 수증기가 접촉하여 서로 혼합된 상태로 공급될 수도 있다. 이 경우, 상기 이산화탄소가 가습이 된 상태로 공급 라인(500)을 통해 상기 캐소드(200) 영역으로 공급될 수 있다면 가습이 된 상태의 이산화탄소를 공급하는 방법은 제한되지 않는다.
상기 이산화탄소를 가습이 된 상태로 공급하는 경우, 상기 배출 라인(700)에 포함된 응축부(750)를 통해 물로 변환시킬 수 있으므로, 상기 이산화탄소 전기분해 장치의 부피를 줄이고, 간소화 할 수 있는 효과가 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 공급 라인(500)으로 공급되는 수증기는 온도가 40 ℃ 내지 60 ℃일 수 있고, 구체적으로 상기 공급되는 수증기의 온도는 40 ℃ 이상, 43 ℃ 이상, 46 ℃ 이상, 49 ℃ 이상 일 수 있고, 또한, 60 ℃ 이하, 57 ℃ 이하, 54 ℃ 이하, 51 ℃ 이하일 수 있다. 상기 이산화탄소 전기분해 장치는 40 ℃ 내지 60 ℃의 온도를 유지하면서 가동될 수 있으나, 상기 이산화탄소 전기분해 장치 내에 발열 또는 공급물의 온도에 의해 장치의 온도가 상승하게 될 수 있다. 상기 이산화탄소 전기분해 장치는 상기 온도 범위에서 작동되어야 전기분해 효율이 유지되고, 생성물의 생산량이 떨어지지 않게 된다. 따라서, 상기 공급된 수증기의 온도가 상기 범위를 만족하는 경우, 상기 이산화탄소 전기분해 장치의 적정 온도를 유지하여 생성물의 생산량을 유지하고 전기분해 효율을 높힐 수 있는 효과가 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 응축부(750)는 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 외부로 노출되어 있을 수 있다. 앞서 기재한 바와 같이 상기 응축부(750)는 상기 공급 라인(500)을 통해 공급된 수증기를 응축시켜 물로 변환시키는 역할을 할 수 있고, 상기 응축부(750)는 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)과 연결된 상기 배출 라인(700)에 포함되어 있을 수 있다. 또한, 상기 응축부(750)는 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 외부로 노출되어 외부의 상온의 공기 맞닿아 있고, 별도의 응축기 또는 열교환 장치 없이 상온의 대기에 의해 상기 수증기를 자연 응축시킬 수 있다. 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 상기 응축부(750)를 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 외부에 노출시킴으로써 응축을 위한 별도의 설비가 소요되지 않고, 장치의 부피를 감소화시킬 수 있으며, 별도의 에너지가 소요되지 않는다는 효과를 갖는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 응축부(750)는 상기 배출 라인(700)으로 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물이 저장되는 저장부(770)를 포함할 수 있다. 상기 응축기는 상기 배출 라인(700)으로 배출되는 수증기를 응축시켜 물을 형성하고, 상기 형성된 물은 후술할 염을 용해시켜 제거하는 역할을 한다. 따라서, 상기 형성된 물이 일정 공간에 저장되어 상기 염이 배출 라인(700)을 통해 배출될 때 상기 물과 접촉하여 용해될 수 있는 공간이 요구될 수 있는데, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 상기 배출 라인(700)에 포함된 상기 응축부(750)에 저장부(770)를 포함시킴으로써, 응축된 물을 저장시키고, 상기 저장부(770)에서 염을 용해시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 배출 라인(700)은 상기 생성물 및 상기 배출 라인(700)으로 배출되는 수증기가 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)로부터 응축부(750)까지 이송되는 제1 라인(710) 및 상기 응축부(750)로부터 상기 생성물이 외부로 배출되는 제2 라인(730)을 포함할 수 있다. 상기 응축부(750)는 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)과 연결된 상기 배출 라인(700)에 포함되어, 상기 제1 라인(710)과 상기 제2 라인(730)을 연결하는 역할을 할 수도 있다. 상기 제1 라인(710)은 상기 캐소드(200) 영역으로부터 전기반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기를 상기 응축부(750)까지 이송하는 역할을 할 수 있고, 상기 수증기는 일부 반응에 참여할 수도 있으므로, 공급된 수증기량 중 일부가 배출될 수 있다. 또한, 상기 제2 라인(730)은 상기 생성물과 상기 응축부(750)로부터 상기 염이 용해되어 생성된 이온 물질을 외부로 배출시키는 역할을 할 수 있다.
한편, 기존의 이산화탄소 전기분해 장치에서의 배출 라인(700-1)은 단순 직선의 관 형태를 갖는 것이 일반적이며, 오로지 전기분해 반응의 생성물을 배출하는 역할을 하는 것에 만족하였다. 이에 반해, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치에서의 상기 배출 라인(700)은 제1 라인(710)과 제2 라인(730) 사이에 응축부(750)를 배치시켜 연결되는 구조를 가짐으로써, 상기 배출 라인(700)의 외부의 별도 공간에 응축부(750)를 배치시킬 필요가 없고, 별도의 복수의 배출 라인(700) 없이도 생성물을 외부로 배출시킬 뿐만 아니라, 상기 전기분해 반응 시 부산물로 생성된 염을 제거할 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 응축부(750)는 상기 제1 라인(710)과 제2 라인(730)에 단차가 형성되도록 연결될 수 있고, 상기 제2 라인(730)은 상기 단차에 의해 상기 제1 라인(710)보다 높게 배치될 수 있다. 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치는 상기 제1 라인(710)과 제2 라인(730)이 단차 구조를 갖는 배출 라인(700)을 포함함으로써, 상기 배출 라인(700)에 별도의 공간 및 장치를 설치 할 필요 없이 상기 응축부(750)와 상기 저장부(770)를 동시에 포함할 수 있다.
한편, 기존의 이산화탄소 전기분해 장치의 배출 라인(700-1)의 경우, 생성된 기상의 생성물들을 외부로 배출시키는 것이 목적이므로, 직선 형태의 관 구조를 갖는 것이 일반적이였다. 이에 반해, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 장치의 상기 배출 라인(700)은 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)과 연결된 제1 라인(710)과 생성물을 외부로 배출하는 제2 라인(730) 사이를 상기 응축부(750)로 연결하고, 상기 제2 라인(730)이 제1 라인(710)보다 높게 배치되도록 단차를 둠으로써, 일종의 여과 또는 문턱 역할을 할 수 있다. 구체적으로, 상기 이산화탄소 전기분해 반응을 통해 생성된 생성물은 일산화탄소, 수소 기체일 수 있고, 상기 생성물 및 미반응 된 이산화탄소 기체도 함께 배출될 수 있다. 이에 반해 전기분해의 부산물로 생성된 염은 상기 전해질(400)의 양이온이 상기 이산화탄소와 반응하여 이온 결합된 것으로 고체 상을 가진다. 따라서, 전기분해 반응에 의해 생성된 기상의 생성물은 상기 배출 라인을 통해 외부로 배출될 수 있고, 전기분해 반응 시 부산물로 생성된 염은 상기 단차에 의해 외부로 빠져나가지 못하고 상기 저장부(770)에서 상기 물과 접촉하여 용해될 수 있다. 상기 단차의 그 높이는 상기 기상의 생성물을 배출시킬 수 있고, 상기 수증기의 응축으로 생성된 물을 저장하여 상기 염과 접촉시킬 수 있는 정도의 높이일 수 있고, 제한이 있는 것은 아니다.
이산화탄소 전기분해 방법
본 발명의 이산화탄소 전기분해 방법은 애노드(100), 캐소드(200), 전해질(400) 및 분리막(300)을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 캐소드(200)에 기상의 이산화탄소 및 수증기를 공급하는 단계(S1), 상기 (S1) 단계에서 상기 캐소드(200)로 공급된 이산화탄소를 전기분해하는 단계(S2), 상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 생성된 생성물 및 상기 (S1) 단계에서 공급된 수증기를 상기 이산화탄소 전기분해 셀(1000)의 외부로 배출하는 단계(S3) 및 상기 (S3) 단계에서 배출되는 수증기를 응축시키는 단계(S4)를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 (S4) 단계에서 상기 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물은 상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 전해질(400)로부터 생성된 염을 용해시킬 수 있다.
한편, 종래에 이산화탄소 전기분해 방법은 전해질(400-1)에 포함된 양이온이 분리막(300-1)을 통해 캐소드 영역을 이동하여, 공급된 이산화탄소와 반응하여 염을 석출하게 된다. 상기 염은 종래의 이상화탄소 전기분해 장치의 촉매층(230-1)과 기체 확산층(210-1)에 고체 형태로 존재하게 되고, 공급 라인(500-1)이나 배출 라인(700-1)에 쌓이게 되므로, 실험 또는 연구가 장시간 진행될수록 효율이 저하되고, 장시간 연속적인 실험 또는 연구를 진행하는데 있어서 제약을 받으며, 생성물의 생산량을 일정하게 유지하기 어려운 단점이 있었다. 또한, 상기 염을 제거하기 위해서 별도의 염 제거 장치 또는 수처리 장치를 마련하거나 직접 염을 제거하는 등의 방법을 사용했어야 하므로, 장치 설비 상 비효율적이며, 장치 자체의 부피가 비대화될 수 있다는 문제가 있었다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위해, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 방법은 전기분해에 의해 생성된 생성물과 이산화탄소와 함께 공급된 수증기를 배출할 때, 상기 수증기를 응축시켜 물로 변환시킴으로써, 염을 효과적으로 제거할 수 있도록 하였다.
본 발명의 이산화탄소 전기분해 방법은 생성물과 수증기를 배출할 때 상기 수증기를 응축시켜 물을 생성하고, 염을 용해시켜 제거할 수 있으므로, 종래의 복잡하고 별도의 장치가 요구되는 번거로움 없이 단순화 할 수 있고, 연속적인 장시간 실험 및 연구가 가능하다는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 방법은 이산화탄소와 수증기를 함께 공급함으로써, 상기 이산화탄소의 공급량을 늘릴 수 있어 일산화탄소의 생산량을 증가시킬 수 있는 효과를 갖고, 상기 공급된 수증기를 활용하여 응축하는 것이므로 생성물과 수증기를 배출할 때 염을 용해시킬 별도의 물을 공급할 필요가 없어 공정 효율이 향상될 수 있다는 효과를 갖는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 염은 전해질(400)과 공급된 이산화탄소가 반응하여 생성된 것일 수 있고, 상기 염은 KHCO3 및 K2CO3 일 수 있다. 구체적으로, 본 발명의 이산화탄소 전기분해 방법에서는 전해질로서 KOH를 사용하므로, 칼륨이온이 이산화탄소와 반응하여 탄산칼륨 염을 생성할 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대해서 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
실시예 1
도 1에 도시된 바와 같이, 이산화탄소를 전기환원시켜 일산화탄소를 제조하는 이산화탄소 전기분해 장치를 제작하였다. 상기 이산화탄소 전기분해 장치는 배출 라인(700)에 응축부(750)를 포함하며, 상기 이산화탄소 전기분해 장치의 운전 조건을 아래와 같이 조절하여 이산화탄소 전기분해를 실시하였다.
반응 전류밀도: 200 mA/cm2 (정전류 운전)
반응 전압: 3 ~3.5 V
반응 온도: 40 ℃
반응 압력: 1 atm (상압)
분리막: 음이온 교환막 (Sustainion X37, Dioxide Materals)
애노드 촉매: RuO2 + CeO2 on Ni mesh
캐소드 촉매: Ag powder
전극 면적: 100 cm2
기체 확산층: Sigracet 39BB
애노드 전해질: 1 M KOH　 (200 ml/min)
캐소드 반응물: 40 ℃ Humidified CO2　가스 (800 ccm)
이송 라인의 형태: 평행(parallel) 타입
이송 라인의 단면적: 0.55 mm2
상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 2
반응 전류 밀도를 300 mA/cm2 로 설정한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 3
애노드 전해질로 1 M KHCO3 (200 ml/min)을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 4
상기 이송 라인의 형태를 평행(parallel) 타입에서 'S'자가 반복된 서펜타인(serpentine) 타입으로 변경한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 5
반응 전류 밀도를 300 mA/cm2 로 설정한 것을 제외하고는 상기 실시예 4와 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 6
상기 이송 라인의 단면적을 0.75 mmm2으로 변경한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 7
반응 전류 밀도를 300 mA/cm2 로 설정한 것을 제외하고는 상기 실시예 6과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 8
애노드의 촉매를 RuO2 + CeO2 on Ni mesh에서 IrO2-Ti mesh로 변경한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
실시예 9
반응 전류 밀도를 300 mA/cm2 로 설정한 것을 제외하고는 상기 실시예 8과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
비교예 1
응측부를 포함하지 않는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 상기 전기분해 시 일산화탄소의 전환율(%), 일산화탄소 패러데이 효율(CO Faraday efficiency, %) 및 전압을 측정하였다.
* 측정방법
(1) 일산화탄소의 전환율(%)
전환율(conversion rate, %)는 시간당 투입된 이산화탄소(CO2) 가스량 대비 생성된 일산화탄소(CO)의 비율로 계산하였다.
(2) 일산화탄소 패러데이 효율(Faraday efficiency, %)
배출 라인에서 가스 조성을 GC(Gas-Chromatography) 분석을 통해서 측정하였다. 또한, 패러데이 효율은 아래의 식을 통해서 계산하였다.
[수학식 1]
상기 수학식 1에서, Q는 배출 라인에서의 유량, F는 패러데이 상수, p는 압력, T는 측정 온도, R은 이상기체 상수이다. 전체 전류(total current, itotal)는 시간에 따라 인가된 전체 전류의 값이고, 생성물에 대한 전류(iproduct)는 GC 분석을 통해 측정된 가스의 부피(Vproduct)로부터 계산한 값이다.
(3) 전압(V)
전류의 인가 및 전압의 측정은 BioLogic 사의 VSP potentiostat을 통해서 진행하였다. 80 A의 부스터를 장착하여, 대면적에 해당하는 전류의 인가를 실시하였다. 상기 전류의 인가는 100 mA/cm2, 200 mA/cm2, 300 mA/cm2를 단계별로, 일정시간 동안 유지한 뒤, 10분의 시간이 경과했을 때 시점을 전압을 기록하였다. 이때 GC(Gas-Chromatography) 분석도 동시에 진행하였다.
구분 실시예 1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 실시예6 실시예7 실시예8 실시예9 비교예1
전류밀도 200 mA/cm2 300 mA/cm2 200 mA/cm2 200 mA/cm2 300 mA/cm2 200 mA/cm2 300 mA/cm2 200 mA/cm2 300 mA/cm2 200 mA/cm2
일산화탄소 전환율(%) 17.5 24.9 17.2 15.1 23.2 18.4 26.9 17.1 24.9 15.2
COFaraday efficiency (%) 91.6 86.8 95.6 78.4 80.16 95.5 92.9 93.1 90.2 41.5
전압(V) -3.07 -3.60 -3.32 -2.80 -3.18 -2.58 -2.94 -3.28 -3.47 -3.22
상기 표 1을 참고하면, 배출 라인에 응축부를 포함하지 않는 비교예 1은 응축부를 포함하는 실시예 1 내지 6에 비해 일산화탄소 전환율, 일산화탄소 패러데이 효율 및 전압 측면에서 열위인 결과를 나타내었다. 또한, 실시예 4의 경우, 비교예 1과 일산화탄소 전환율은 유사한 결과를 나타내었으나, 일산화탄소 패러데이 효율 및 전압 측면에서 더 우수한 결과값을 나타낸 것을 확인할 수 있었다. 상기 결과를 통해, 배출 라인의 응축부를 배치하고, 염을 제거함으로써, 과전압 없이 높은 일산화탄소 전환율 및 일산화탄소 패러데이 효율을 유지할 수 있음을 확인할 수 있었다.
또한, 도 3 내지 도 6은 실시예 1 내지 6의 시간에 따른 전압 변화를 나타낸 것이고, 도 7은 비교예 1의 시간에 따른 전압 변화를 나타낸 것이다. 상기 도 3 내지 7을 살펴보면, 비교예 1은 공급 라인 및 배출 라인이 전기분해 시 생성된 염에 의해 막혀 공급 및 흐름에 이상이 생기면서 시간의 흐름에 따라 전압의 변화가 급격하게 발생하는 것을 확인할 수 있었다. 이에 반해, 각각의 실시예는 시간의 흐름에 따라 전압의 변화가 크지 않은 상태에서 일산화탄소의 전환이 원활하게 이루어지고 있음을 확인할 수 있었다.
100: 애노드
200: 캐소드
210: 기체 확산층
230: 촉매층
300: 분리막
400: 전해질
1000: 이산화탄소 전기분해 셀
500: 공급 라인
600: 이송 라인
700: 배출 라인
710: 제1 라인
730: 제2 라인
750: 응축부
770: 저장부
100-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 애노드
200-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 캐소드
210-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 기체 확산층
230-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 촉매층
300-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 분리막
400-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 전해질
1000-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 이산화탄소 전기분해 셀
500-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 공급 라인
600-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 이송 라인
700-1: 기존 이산화탄소 전기분해 장치의 배출 라인

Claims (12)

  1. 애노드, 캐소드, 전해질 및 애노드와 캐소드 사이에 배치된 분리막을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀;
    기상의 이산화탄소 및 수증기를 상기 캐소드로 공급하는 공급 라인; 및
    상기 이산화탄소 전기분해 셀 내부에서 상기 이산화탄소의 전기분해 반응에 의해 생성된 생성물 및 수증기를 셀 외부로 배출하는 배출 라인을 포함하고,
    상기 배출 라인은 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기를 응축시키는 응축부를 포함하는 이산화탄소 전기분해 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 기상의 이산화탄소는 상기 수증기를 포함한 상태로 공급되는 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 공급 라인으로 공급되는 수증기는 온도가 40 ℃ 내지 60 ℃인 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 응축부는 상기 이산화탄소 전기분해 셀의 외부로 노출되어 있는 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 응축부는 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물이 저장되는 저장부를 포함하는 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 배출 라인은 상기 생성물 및 상기 배출 라인으로 배출되는 수증기가 상기 이산화탄소 전기분해 셀로부터 응축부까지 이송되는 제1 라인; 및
    상기 응축부로부터 상기 생성물이 외부로 배출되는 제2 라인을 포함하는 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 응축부는 상기 제1 라인과 제2 라인에 단차가 형성되도록 연결된 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 제2 라인은 상기 단차에 의해 상기 제1 라인보다 높게 배치된 것인 이산화탄소 전기분해 장치.
  9. 애노드, 캐소드, 전해질 및 분리막을 포함하는 이산화탄소 전기분해 셀의 캐소드에 기상의 이산화탄소 및 수증기를 공급하는 단계(S1);
    상기 (S1) 단계에서 상기 캐소드로 공급된 이산화탄소를 전기분해하는 단계(S2);
    상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 생성된 생성물 및 상기 (S1) 단계에서 공급된 수증기를 상기 이산화탄소 전기분해 셀의 외부로 배출하는 단계(S3); 및
    상기 (S3) 단계에서 배출되는 수증기를 응축시키는 단계(S4)를 포함하는 이산화탄소 전기분해 방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 (S4) 단계에서 상기 배출되는 수증기가 응축되어 형성된 물은 상기 (S2) 단계에서 전기분해에 의해 전해질로부터 생성된 염을 용해시키는 것인 이산화탄소 전기분해 방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 염은 전해질과 공급된 이산화탄소가 반응하여 생성된 것인 이산화탄소 전기분해 방법.
  12. 청구항 10에 있어서,
    상기 염은 KHCO3 및 K2CO3 인 이산화탄소 전기분해 방법.
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