KR20230074140A - 금속장 적층판 및 그 제조 방법 - Google Patents

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마나미 키타츠카
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우베 에쿠시모 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층을 가지는 절연층에 대한 금속층의 접착성의 저하를 억제할 수 있는 금속장 적층판 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다. 금속장 적층판(11)은 절연층(12) 및 절연층(12)의 편면 또는 양면에 적층되는 금속층(13)을 구비한다. 절연층(12)은 열경화성 폴리이미드층(21)과 열경화성 폴리이미드층(21) 및 금속층(13) 사이에 제공되는 열융착 수지층(31)을 구비한다. 열융착 수지층(31)의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층(21)의 흡수율보다 낮다.

Description

금속장 적층판 및 그 제조 방법
본 발명은 금속장 적층판 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
근래 들어, IoT(Internet of Things)의 활용에 수반하여 센서 등의 전자 기기가 다양한 환경에서 사용되는 경향이 있다. 예를 들면, 센서 등에서 이용되는 밀리파는 빛, 날씨, 환경에 대한 안정성이 높기 때문에, 자동차의 밀리파 레이더 등에서 사용되고 있는 것 이외에도 보다 가혹한 환경에서의 사용이 상정되고 있다. 이와 같이 근래의 전자 기기는 보다 가혹한 환경에서 사용되는 경우가 있으며, 이에 수반하여 전자 기기의 내환경 성능의 향상이 요구되고 있다. 여기서, 전자 기기에 장비되는 프린트 배선판에는, 예를 들면, 특허 문헌 1에 개시되어 있는 바와 같은 금속장 적층판이 이용되고 있다. 금속장 적층판은, 예를 들면, 절연층으로 폴리이미드층 및 금속층으로 구리층의 적층 구조를 가지고 있다. 이러한 금속장 적층판에 대해서도 전자 기기의 내환경 성능을 향상시킨다는 관점에서 절연층과 금속층의 접착성에 대해 내환경 성능이 요구되는 경향이 있다.
특허 문헌 1: 일본 특허공개 공보 제2016-187913호
전술한 바와 같은 금속장 적층판에서, 절연층에 열경화성 폴리이미드층을 이용하는 경우, 금속장 적층판의 치수 안정성을 용이하게 확보할 수 있지만, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층과 금속층의 접착성이 저하될 우려가 있었다.
상술한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 양태에서, 절연층 및 상기 절연층의 편면 또는 양면에 적층되는 금속층을 구비하는 금속장 적층판이 제공된다. 상기 절연층은 열경화성 폴리이미드층과 상기 열경화성 폴리이미드층 및 상기 금속층 사이에 제공되는 열융착 수지층을 포함하며, 상기 열융착 수지층의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층의 흡수율보다 낮다.
이러한 구성에 의하면, 금속층과 접착되는 열융착 수지층의 흡수나 탈수를 억제하여 금속층과 열융착 수지층의 계면의 상태 변화를 억제할 수 있는 것으로 여겨진다. 이에 따라, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층을 가지는 절연층에 대한 금속층의 접착성의 저하를 억제할 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 열융착 수지층은 0.1% 이하의 흡수율을 가지는 것이 바람직하다. 이러한 구성에 의하면, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층을 가지는 절연층에 대한 금속층의 접착성의 저하를 보다 억제할 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 상기 열융착 수지층은 280℃ 이상의 융점을 가지는 것이 바람직하다. 이러한 구성에 의하면, 금속장 적층판의 땜납 내열성을 용이하게 향상시킬 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 상기 금속층은 상기 열융착 수지층과 접착되는 주면의 십점 평균 거칠기(조도)(Rzjis)가 2.0 이하의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하다. 이러한 구성에 의하면, 금속박의 주면의 평활성을 높임으로써, 고주파 대역의 전류가 금속층의 표면에 집중하는 표피 효과를 억제할 수 있기 때문에, 금속층에서 고주파 대역의 상기 특성을 충분하게 발휘시킬 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 상기 열경화성 폴리이미드층의 선팽창 계수는 10ppm/K 이상이고 26ppm/K 이하의 범위 이내인 것이 바람직하다. 이러한 구성에 의하면, 예를 들면, 금속장 적층판의 치수 안정성을 향상시킬 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 상기 열융착 수지층은 불소계 수지로 구성되는 것이 바람직하다. 이러한 구성에 의하면, 절연층의 유전율을 낮게 억제할 수 있기 때문에, 예를 들면, 고주파 대역의 전기 특성을 충분히 발휘시킬 수 있다.
상기 금속장 적층판에서, 온도 범위가 -50℃ 내지 150℃이고, 유지 시간이 0분이며, 승온 및 강온의 반복 수가 3000회의 조건의 히트 사이클 시험을 실행한 후에 측정한 상기 금속층의 박리 강도는 상기 히트 사이클 시험을 실행하기 전의 상기 금속층의 박리 강도를 100%로 하였을 때에 80% 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 별도의 양태에 있어서, 절연층 및 상기 절연층의 편면 또는 양면에 적층되는 금속층을 구비하는 금속장 적층판의 제조 방법이 제공된다. 상기 절연층은 열경화성 폴리이미드층과 상기 열경화성 폴리이미드층 및 상기 금속층 사이에 제공되는 열융착 수지층을 포함하며, 상기 열융착 수지층의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층의 흡수율보다 낮다. 금속장 적층판의 제조 방법은 상기 열경화성 폴리이미드층으로 되는 열경화성 폴리이미드 필름 및 상기 금속층으로 되는 금속박 사이에 상기 열융착 수지층으로 되는 열가소성 수지 필름을 배치한 적층체를 열 압착하는 공정을 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층을 가지는 절연층에 대한 금속층의 접착성의 저하를 억제할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 형태의 금속장 적층판을 나타내는 단면도이다.
도 2는 금속장 적층판의 제조 방법을 설명하기 위한 개략도이다.
이하, 금속장 적층판 및 그 제조 방법의 일 실시 형태에 대하여 설명한다. 또한, 도면들에서는 금속장 적층판을 구성하는 각 층의 두께를 과장하여 나타내는 경우도 있다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 금속장 적층판(11)은 절연층(12)과, 절연층(12)에 적층되는 금속층(13)을 구비한다. 본 실시 형태의 금속층(13)은 절연층(12)의 한 쪽의 주면에 적층되는 제1 금속층(13a) 및 절연층(12)의 다른 쪽의 주면에 적층되는 제2 금속층(13b)으로 구성되어 있다.
절연층(12)은 열경화성 폴리이미드층(21)과 열융착 수지층(31)을 구비한다. 열융착 수지층(31)은 열경화성 폴리이미드층(21) 및 제1 금속층(13a) 사이에 제공되는 제1 열융착 수지층(31a)과 열경화성 폴리이미드층(21) 및 제2 금속층(13b) 사이에 제공되는 제2 열융착 수지층(31b)으로 구성되어 있다. 이와 같이, 본 실시 형태의 금속장 적층판(11)은 열경화성 폴리이미드층(21), 제1 열 융착 수지층(31a) 및 제2 열융착 수지층(31b)으로 이루어지는 3층 구조의 절연층(12)을 가지며, 이러한 절연층(12)의 양면에 각각 적층된 금속층(13)을 가지는 5층 구조의 양면 금속장 적층판이다.
열경화성 폴리이미드층(21)
열경화성 폴리이미드층(21)은 열경화성 폴리이미드 필름으로 구성될 수 있다. 열경화성 폴리이미드 필름은 산 성분과 디아민 성분으로부터 얻어진다. 산 성분으로는, 예를 들면, 3,3',4,4'-비페닐테트라카르본산 이무수물(s-BPDA), 피로멜리트산 등을 들 수 있다. 디아민 성분으로는 p-페닐렌디아민(PPD), 4,4-디아미노디페닐에테르, m-톨리딘, 4,4'-디아미노벤즈아닐리드 등을 들 수 있다. 열경화성 폴리이미드 필름의 시판품으로는, 예를 들면, 우베 코우산 주식회사(Ube Industries, Ltd.) 제조의 유피렉스(UPILEX)-S(상품명), 유피렉스-SGA(상품명) 등을 들 수 있다.
열경화성 폴리이미드층(21)은 저유전율, 저유전 정접 등의 저유전 특성이 우수하다는 관점에서 3,3',4,4'-비페닐테트라카르본산 이무수물 및 p-페닐렌디아민을 공중합 성분으로서 함유하는 것이 바람직하다. 열경화성 폴리이미드층(21) 중에서 3,3',4,4'-비페닐테트라카르본산 이무수물의 함유량은 산 성분 전체를 100몰%로 할 경우에 50몰% 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 70몰% 이상이다. 열경화성 폴리이미드층(21) 중에서 p-페닐렌디아민의 함유량은 디아민 성분 전체를 100몰%로 할 경우, 50몰% 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 70몰% 이상이다. 또한, 3,3',4,4'-비페닐테트라카르본산 이무수물 및 p-페닐렌디아민을 공중합 성분으로서 함유하는 열경화성 폴리이미드 필름의 시판품으로는, 예를 들면, 우베코우산 주식회사 제조의 유피렉스-SGA(상품명)를 들 수 있다.
열경화성 폴리이미드 필름에서, 열융착 수지층(31)과 접착되는 주면에는 열경화성 폴리이미드층(21)과 열융착 수지층(31)의 접착성을 향상시키는 관점에서 방전 처리가 수행되어 있는 것이 바람직하다. 방전 처리로는, 예를 들면, 코로나 방전 처리, 대기압 플라즈마 방전 처리, 진공 플라즈마 방전 처리 등을 들 수 있다. 방전 처리는 열융착 수지층(31)과 접착되는 열경화성 폴리이미드 필름의 주면의 물 접촉각이 20°이하로 되도록 수행되는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 17°이하이고, 더욱 바람직하게는 14°이하이다. 열경화성 폴리이미드 필름의 물 접촉각은, 예를 들면, 생산성 등의 관점에서 5°이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 6°이상이다. 물 접촉각은 접촉각계를 이용한 액적법에 의해 측정될 수 있다.
열경화성 폴리이미드층(21)의 두께는, 예를 들면, 125㎛ 이하인 것이 바람직하다. 열경화성 폴리이미드층(21)의 흡수율은, 예를 들면, 1.0% 이상이고 2.0% 이하의 범위 이내인 것이 바람직하다.
열융착 수지층(31)
열융착 수지층(31)의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층(21)의 흡수율보다 낮다. 열 융착 수지층(31)의 흡수율은 0.1% 이하인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 0.07% 이하이고, 더욱 바람직하게는 0.05% 이하이다.
열융착 수지층(31)은, 예를 들면, 땜납 내열성을 용이하게 향상시키는 관점에서 280℃ 이상의 융점을 가지는 것이 바람직하다. 열융착 수지층(31)의 융점은 열융착의 용이성의 관점에서 320℃ 이하인 것이 바람직하다.
제1 열융착 수지층(31a)의 두께 및 제2 열융착 수지층(31b)의 두께는 각각 5㎛ 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 10㎛ 이상이고, 더욱 바람직하게는 12.5㎛ 이상이다. 제1 열융착 수지층(31a)의 두께 및 제2 열융착 수지층(31b)의 두께는 각기 150㎛ 이하인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 120㎛ 이하이고, 더욱 바람직하게는 100㎛ 이하이다. 제1 열융착 수지층(31a)의 두께 및 제2 열융착 수지층(31b)의 두께는 서로 동일해도 좋고, 달라도 좋다. 금속장 적층판(11)의 비틀림이나 휨을 억제하다는 관점에서 제1 열융착 수지층(31a)의 두께와 제2 열융착 수지층(31b)의 두께의 차는 3㎛ 이하인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 2㎛ 이하이고, 더욱 바람직하게는 1㎛ 이하이다.
본 실시 형태의 절연층(12)의 두께는 10㎛ 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 20㎛이상이며, 더욱 바람직하게는 25㎛ 이상이다. 본 실시 형태의 절연층(12)의 두께는, 예를 들면, 플렉서블 성질을 보다 향상시키는 관점에서 400㎛ 이하인 것이 바람직하며, 300㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다.
열융착 수지층(31)은, 예를 들면, 유전율을 낮게 억제하는 관점에서 불소계 수지로 구성하는 것이 바람직하다. 불소계 수지 중에서 양호한 저유전 특성이나 양호한 접착성을 가지는 관점에서 테트라플루오로에틸렌-헥사플루오로프로필렌 공중합체(FEP), 또는 테트라플루오로에틸렌·퍼플루오로알킬 비닐 에테르 공중합체(PFA)가 바람직하다.
금속층(13)
금속층(13)의 금속으로서는, 예를 들면, 금, 은, 구리, 구리 합금, 알루미늄, 알루미늄 합금 등을 들 수 있다. 제1 금속층(13a) 및 제2 금속층(13b)은 서로 동일한 금속으로 구성되어도 좋고, 다른 금속으로 구성되어도 좋다. 금속층(13)은, 예를 들면, 동박을 이용하여 형성할 수 있다. 동박으로는, 예를 들면, 전해 동박 및 압연 동박을 들 수 있다. 제1 금속층(13a)을 형성하는 금속박 및 제2 금속층(13b)을 형성하는 금속박은 서로 동일한 제조 방법으로 얻어진 것이어도 좋고, 다른 제조 방법들로 얻어진 것이어도 좋다.
제1 금속층(13a)의 두께 및 제2 금속층(13b)의 두께는 각기 2㎛ 이상이고 105㎛ 이하의 범위 이내인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 2㎛ 이상이고 35㎛ 이하의 범위 이내이다. 제1 금속층(13a)의 두께 및 제2 금속층(13b)의 두께는 서로 동일한 두께이어도 좋고, 서로 다른 두께들이어도 좋다.
여기서, 금속층(13)과 열융착 수지층(31)의 접착 강도는 열융착 수지층(31)과 접착되는 금속박의 주면의 표면 거칠기가 거칠수록 높아지는 경향이 있다. 한편, 상기 금속박의 주면이 보다 평활하게 되어 고주파 대역의 전류가 금속층(13)의 표면에 집중하는 표피 효과가 억제되는 것에 의해 고주파 대역의 전기 특성을 충분하게 발휘시킬 수 있다. 근래 들어, 5G 스마트폰 등의 전자 기기의 고주파화에 수반하여 보다 작은 전송 손실을 가지는 프린트 배선판의 수요가 증대하고 있다. 이로 인하여, 금속장 적층판(11)을 고주파 대역에 대응하여 프린트 배선판으로서 이용하는 경우, 금속층(13)은 열융착 수지층(31)과 접착되는 주면의 십점 평균 거칠기(Rzjis)가 2.0 이하의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하다. 십점 평균 거칠기(Rzjis)는 JIS B0601(2001)에 규정되어 있다. JIS B0601은 ISO4287에 대응된다. 금속박의 상기 주면에 있어서의 십점 평균 거칠기(Rzjis)는 1.5 이하인 것이 보다 바람직하며, 더욱 바람직하게는 1.0 이하이다.
선팽창 계수
절연층(12)의 선팽창 계수를 금속층(13)의 선팽창 계수에 근접시킴으로써, 금속장 적층판(11)의 치수 안정성을 향상시킬 수 있다. 예를 들면, 구리의 선팽창 계수는 18ppm/K이다. 금속층(13)이 구리층인 경우, 절연층(12)의 선팽창 계수는, 예를 들면, 10ppm/K 이상이고 40ppm/K 이하의 범위 이내인 것이 바람직하다. 절연층(12)을 구성하는 열경화성 폴리이미드층(21)의 선팽창 계수는 10ppm/K 이상이고 26ppm/K 이하의 범위 이내인 것이 바람직하다. 예를 들면, 열융착 수지층(31)의 선팽창 계수가 열경화성 폴리이미드층(21)의 선팽창 계수보다 클 경우에도 열경화성 폴리이미드층(21)의 선팽창 계수를 상술한 범위로 함으로써, 금속장 적층판(11)의 치수 안정성을 향상시킬 수 있다.
금속층의 박리 강도
본 실시 형태의 금속장 적층판(11)에서, 다음의 조건들 하에서 히트 사이클 시험을 수행한 후에 측정한 금속층(13)의 박리 강도는 히트 사이클 시험을 실행하기 전의 금속층(13)의 박리 강도를 100%로 하였을 때에 80% 이상인 것이 바람직하다.
히트 사이클 시험의 조건
온도 범위: -50℃ 내지 150℃
유지 시간: 0분
승온 시간: 2시간
강온 시간: 2시간
승온 및 강온의 반복 수: 3000회
금속장 적층판(11)의 제조 방법
이하에서, 금속장 적층판(11)의 제조 방법에 대해 설명한다.
도 2에 나타내는 바와 같이, 금속장 적층판(11)의 제조 방법은 열경화성 폴리이미드 필름(121)과 금속박(113) 사이에 열가소성 수지 필름(131)을 배치한 적층체(111)를 열압착하는 공정을 포함한다. 열경화성 폴리이미드 필름(121)은 상술한 열경화성 폴리이미드층(21)을 형성한다. 제1 열가소성 수지 필름(131a) 및 제2 열가소성 수지 필름(131b)은 각각 제1 열 융착 수지층(31a) 및 제2 열 융착 수지층(31b)을 형성한다. 제1 금속박(113a) 및 제2 금속박(113b)은 각각 제1 금속층(13a) 및 제2 금속층(13b)을 형성한다.
적층체(111)를 열압착하는 공정에서는 열가소성 수지 필름(131)이 융점 이상의 온도로 되도록 적층체(111)를 가열한다. 적층체(111)를 열 압착하는 공정의 최고 온도는 열가소성 수지 필름(131)의 융점을 Tm℃로 하였을 때, Tm+70℃ 이하인 것이 바람직하다.
적층체(111)를 열압착하는 공정의 압력은, 예를 들면, 0.5N/㎜2 이상이고 10N/㎜2 이하의 범위 이내인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 2N/㎜2 이상이고 6N/㎜2 이하의 범위 이내이다.
적층체(111)를 열압착하는 공정의 가열 시간은, 예를 들면, 10초 이상이고 600초 이하의 범위 이내인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 30초 이상이고 500초 이하의 범위 이내이다.
적층체(111)를 열압착하는 공정은 더블 벨트 프레스 장치(51)를 이용해서 실행하는 것이 바람직하다. 더블 벨트 프레스 장치(51)는 적층체(111)를 반송하면서 가열 및 가압한다. 더블 벨트 프레스 장치(51)는 적층체(111)의 반송 방향의 상류 측에 위치하는 제1 반송부(52) 및 하류 측에 위치하는 제2 반송부(53)를 가진다.
제1 반송부(52)에는 상측 제1 드럼(52a) 및 하측 제1 드럼(52b)이 장착되어 있다. 제2 반송부(53)에는 상측 제2 드럼(53a) 및 하측 제2 드럼(53b)이 장착되어 있다. 상측 제1 드럼(52a) 및 상측 제2 드럼(53a)에는 무단 형상의 상측 벨트(54)가 걸쳐져 있다. 하측 제1 드럼(52b) 및 하측 제2 드럼(53b)에는 무단 형상의 하측 벨트(55)가 걸쳐져 있다. 또한, 각 제1 드럼(52a, 52b)은 각 제2 드럼(53a, 53b)의 구동에 의해 각 벨트(54, 55)를 통해 종동되도록 구성된다. 각 벨트(54, 55)는, 예를 들면, 스테인리스강 등의 금속으로 형성된다.
제1 반송부(52)와 제2 반송부(53) 사이에는 상측 온도 조절 장치(56) 및 하측 온도 조절 장치(57)가 각 벨트(54, 55)를 개재시켜 대향되도록 배치되어 있다. 상측 온도 조절 장치(56) 및 하측 온도 조절 장치(57)는 상측 벨트(54) 및 하측 벨트(55)를 통해 적층체(111)를 가열 및 가압한다. 상측 온도 조절 장치(56) 및 하측 온도 조절 장치(57)는, 예를 들면, 오일 등의 열 매체에 의해 상측 벨트(54) 및 하측 벨트(55)를 가열 및 가압한다.
더블 벨트 프레스 장치(51)를 이용함으로써, 연속하여 금속장 적층판(11)을 얻을 수 있다. 장척 형상의 금속장 적층판(11)을 권취함으로써, 금속장 적층판(11)의 롤품으로서 보관 또는 수송된다. 금속장 적층판(11)은, 예를 들면, 플렉시블 프린트 배선판 등의 인쇄 배선판에 이용할 수 있다.
이하에서, 본 실시 형태의 작용 및 효과에 대해 설명한다.
(1) 금속장 적층판(11)의 절연층(12)은 열경화성 폴리이미드층(21)과 열경화성 폴리이미드층(21) 및 금속층(13) 사이에 마련되는 열융착 수지층(31)을 구비하고 있다. 열융착 수지층(31)의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층(21)의 흡수율보다 낮다.
이러한 구성에 의하면, 금속층(13)과 접착되는 열융착 수지층(31)의 흡수나 탈수를 억제하는 것에 의해 금속층(13)과 열융착 수지층(31)의 계면의 상태 변화를 억제할 수 있는 것으로 여겨진다. 이에 따라, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층(21)을 가지는 절연층(12)에 대한 금속층(13)의 접착성의 저하를 억제할 수 있다. 또한, 절연층(12)은 열경화성 폴리이미드층(21)을 가지기 때문에, 금속장 적층판(11)의 치수 안정성을 용이하게 확보할 수도 있다.
(2) 열융착 수지층(31)은 0.1% 이하의 흡수율을 갖는 것이 바람직하다. 이 경우, 온도 변화를 수반하는 장기간의 사용에서 열경화성 폴리이미드층(21)을 가지는 절연층(12)에 대한 금속층(13)의 접착성의 저하를 보다 억제할 수 있다.
(3) 열융착 수지층(31)은 280℃ 이상의 융점을 가지는 것이 바람직하다. 이 경우, 금속장 적층판(11)의 땜납 내열성을 용이하게 향상시킬 수 있다.
(4) 금속층(13)은 열융착 수지층(31)과 접착되는 주면의 십점 평균 거칠기(Rzjis)가 2.0 이하의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하다. 이 경우, 금속박의 주면의 평활성을 향상시킴으로써, 고주파 대역의 전류가 금속층(13)의 표면에 집중하는 표피 효과를 억제할 수 있기 때문에, 금속층(13)에서 고주파 대역의 전기 특성을 충분하게 발휘시킬 수 있다.
(5) 열경화성 폴리이미드층(21)의 선팽창 계수는 10ppm/K 이상이고 26ppm/K 이하의 범위 이내인 것이 바람직하다. 이 경우, 금속장 적층판(11)의 치수 안정성을 향상시킬 수 있다.
(6) 열융착 수지층(31)은 불소계 수지로 구성되는 것이 바람직하다. 이 경우, 절연층(12)의 유전율을 낮게 억제할 수 있기 때문에, 예를 들면, 고주파 대역의 전기 특성을 충분히 발휘시킬 수 있다.
(7) 상기 히트 사이클 시험을 수행한 후에 측정한 금속층(13)의 박리 강도는 히트 사이클 시험을 수행하기 전의 금속층(13)의 박리 강도를 100%로 하였을 때, 80% 이상인 것이 바람직하다. 이와 같이, 열 융착 수지층(31)에 대한 금속층(13)의 접착성의 저하를 억제한 금속장 적층판(11)을 제공할 수 있다.
(8) 금속장 적층판(11)의 제조 방법은 열경화성 폴리이미드층(21)으로 되는 열경화성 폴리이미드 필름(121)과 금속층(13)으로 이루어지는 금속박(113) 사이에 열융착 수지층(31)으로 되는 열가소성 수지 필름(131)을 배치한 적층체(111)를 열압착하는 공정을 포함한다. 이 경우, 금속장 적층판(11)을 효율적으로 제조할 수 있다. 또한, 적층체(111)를 열압착하는 공정에서는 더블 벨트 프레스 장치(51)를 이용함으로써, 금속장 적층판(11)을 연속하여 제조할 수 있기 때문에, 금속장 적층판(11)의 제조 효율을 용이하게 향상시킬 수 있다.
변경예
상술한 실시 형태를 다음과 같이 변경하여 구성해도 좋다. 상술한 실시 형태 및 이하의 변경예는 기술적으로 모순되지 않는 범위에서 서로 조합하여 실시할 수 있다.
·금속장 적층판(11)은 더블 벨트 프레스 장치(51) 이외에도 라미네이트 장치 등을 이용하여 제조할 수도 있다. 또한, 상술한 실시 형태에서는 연속적으로 장척 형상의 금속장 적층판(11)을 제조하지만, 소정의 치수의 금속장 적층판을 1개씩 제조해도 좋다.
·상술한 실시 형태에서는 1단계의 열압착에 의해 금속장 적층판(11)을 제조하지만, 복수의 단계들의 열압착에 의해 제조할 수도 있다. 예를 들면, 열경화성 폴리이미드 필름(121)과 열가소성 수지 필름(131)을 열압착함으로써 적층 필름을 얻는 공정 및 이러한 적층 필름과 금속박(113)을 열압착하는 공정에 의해 금속장 적층판(11)을 제조해도 좋다.
·상기 금속장 적층판(11)에서 제1 열 융착 수지층(31a)과 제1 금속층(13a)으로 이루어지는 적층 구조 및 제2 열 융착 수지층(31b)과 제2 금속층(13b)으로 이루어지는 적층 구조 중에서 어느 한쪽의 적층 구조를 생략해도 좋다. 즉, 금속장 적층판은 열경화성 폴리이미드층 및 열융착 수지층의 2층 구조의 절연층을 가지고, 이러한 절연층의 편면에 적층된 금속층을 갖는 편면 금속장 적층판이어도 좋다. 편면 금속장 적층판의 경우, 절연층의 두께는 5㎛ 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 10㎛ 이상이고, 더욱 바람직하게는 12.5㎛ 이상이다. 편면 금속장 적층판의 경우, 절연층의 두께는, 예를 들면, 플렉서블 성질을 보다 향상시키는 관점에서 200㎛ 이하인 것이 바람직하며 150㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다.
실시예
이하에서, 실시예들 및 비교예들을 설명한다.
실시예 1
실시예 1에서는 절연층의 양면에 금속층을 적층한 금속장 적층판을 제조하였다. 절연층의 열경화성 폴리이미드층은 열경화성 폴리이미드 필름(우베 코우산 주식회사 제조, 상품명: 유피렉스-SGA)의 양면에 방전량 155W·min/㎡의 조건 하에서 코로나 방전 처리를 실시한 것을 이용하여 형성하였다. 절연층의 제1 열 융착 수지층 및 제2 열 융착 수지층은 모두 불소계 수지 필름(AGC 주식회사 (AGC Inc.) 제조, 상품명: EA-2000, 융점: 298℃)을 이용하여 형성하였다. 금속층은 동박(미쓰이 긴조쿠 고교 주식회사(Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd.) 제조, 상품명: TQ-M4-VSP)을 이용하여 형성하였다. 필름 및 동박을 열압착하는 공정에는 더블 벨트 프레스 장치를 이용하였다. 각 층의 물성 및 열 압착의 조건을 다음 표 1에 나타낸다.
다음 표 1에 나타나는 열경화성 폴리이미드층 및 열융착 수지층의 흡수율은 JIS K7209: 2000(ASTM D570)을 기준으로 하여, 각 층을 형성하는 필름을 23℃의 수중에 24시간 침지 후의 중량 변화율의 측정값으로부터 구한 값이다. JIS K7209: 2000은 ISO62: 1999에 대응된다.
실시예 2
실시예 2에서는 실시예 1과 마찬가지로, 절연층의 양면에 금속층을 적층한 금속장 적층판을 제조하였다. 실시예 2의 열경화성 폴리이미드층은 실시예 1과는 다른 열경화성 폴리이미드 필름(우베 코우산 주식회사 제조, 상품명: 유피렉스-S)의 양면에 방전량 520W·min/㎡의 조건 하에서 진공 플라즈마 방전 처리를 수행한 것을 이용하여 형성하였다. 실시예 2의 제1 열융착 수지층 및 제2 열융착 수지층은 실시예 1과는 두께가 다른 불소계 수지 필름(AGC 주식회사 제조, 상품명: EA-2000, 융점: 298℃)을 이용하여 형성하였다. 실시예 2의 금속층은 실시예 1과 동일한 동박을 이용하여 형성하였다. 필름 및 동박을 열압착하는 공정에는 실시예 1과 동일한 더블 벨트 프레스 장치를 이용하였다. 각 층의 물성 및 열 압착의 조건을 다음 표 1에 나타낸다.
실시예 3
실시예 3에서는 실시예 1과 마찬가지로, 절연층의 양면에 금속층을 적층한 금속장 적층판을 제조하였다. 실시예 3의 열경화성 폴리이미드층은 실시예 1과는 다른 열경화성 폴리이미드 필름(우베 코우산 주식회사 제조, 상품명: 유피렉스-S)의 양면에 방전량 520W·min/㎡의 조건 하에서 진공 플라즈마 방전 처리를 수행한 것을 이용하여 형성하였다. 실시예 3의 제1 열융착 수지층 및 제2 열융착 수지층은 실시예 1과는 두께가 다른 불소계 수지 필름(AGC 주식회사 제조, 상품명: EA-2000, 융점: 298℃)을 이용하여 형성하였다. 실시예 3에서는 금속층을 실시예 1의 동박과는 십점 평균 거칠기(Rzjis)가 다른 동박을 이용하여 형성하였다. 필름 및 동박을 열 압착하는 공정에는 실시예 1과 동일한 더블 벨트 프레스 장치를 이용하였다. 각 층의 물성 및 열 압착의 조건을 다음 표 1에 나타낸다.
비교예 1
비교예 1에서는 열융착 수지층을 생략하고, 열경화성 폴리이미드층의 양면에 금속층을 적층한 금속장 적층판을 제조하였다. 비교예 1의 열경화성 폴리이미드층은 실시예 1의 열경화성 폴리이미드 필름과는 흡수율 등이 다른 열경화성 폴리이미드 필름(우베 코우산 주식회사 제조, 상품명: 유피렉스-VT)을 이용하여 형성하였다. 비교예 1의 금속층은 실시예 1과 동일한 동박을 이용해서 형성하였다. 필름 및 동박을 열 압착하는 공정에는 실시예 1과 동일한 더블 벨트 프레스 장치를 이용하였다. 각 층의 물성 및 열 압착의 조건을 다음 표 1에 나타낸다.
비교예 2
비교예 2에서는 열경화성 폴리이미드 필름을 생략하고, 열융착 수지층의 양면에 금속층을 적층한 금속장 적층판을 제조하였다. 비교예 2의 열융착 수지층은 실시예 1의 불소계 수지 필름과는 두께가 다른 불소계 수지 필름(AGC 주식회사 제조, 상품명: EA-2000, 융점: 298℃)을 이용하여 형성하였다. 비교예 2의 금속층은 실시예 1과 동일한 동박을 이용하여 형성하였다. 필름 및 동박을 열압착하는 공정에는 실시예 1과 동일한 더블 벨트 프레스 장치를 이용해서 실행하였다. 각 층의 물성 및 열 압착의 조건을 다음 표 1에 나타낸다.
박리 강도
각 예에서 얻어진 금속장 적층판을 폭 치수 3㎜로 절단함으로써 샘플을 제작하고, JIS C6471에 규정된 "방법 A"(90°방향 박리 방법)에서 금속층의 박리 강도를 측정하였다. JIS C6471-1995는 IEC249-1(1982)에 대응한다. 금속층의 박리 강도의 값이 0.6N/㎜ 이상의 경우를 양호(○)로 하고, 0.6N/㎜ 미만의 경우를 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "금속층의 박리 강도(초기)" 항목에 나타낸다.
또한, 각 예에서 얻어진 금속장 적층판을 폭 치수 3㎜로 절단함으로써 샘플을 제작한 후, 샘플의 히트 사이클 시험을 상술한 조건 하에서 수행하였다.
히트 사이클 시험 후의 샘플의 박리 강도를 측정하고, 상기 초기의 박리 강도를 100%로 하였을 때의 박리 강도의 유지율을 산출하였다. 박리 강도의 유지율이 80% 이상의 경우를 양호(○)로 판정하고, 박리 강도의 유지율이 80% 미만의 경우를 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "금속층의 박리 강도(히트 사이클 시험 후)" 항목에 나타낸다.
치수 변화율
각 예의 금속장 적층판을 폭 방향의 중앙과 폭 방향의 양단의 3피스로 분단하고, 각 피스를 MD(machine direction): 200㎜, TD(transverse direction): 160㎜의 치수로 절단함으로써, 샘플을 준비하였다. 각 샘플에 전동 드릴 또는 펀치로 복수의 1㎜φ의 구멍(표점)들을 등간격으로 되도록 형성하였다. 표점들의 수는 합계 16점으로 하고, 표점간의 거리 MD5점·TD5점으로 하였다.
JIS C6471을 기준으로 하여, MD 방향의 표점들의 5개소, TD 방향의 표점들의 5개소의 거리를 측정하고, 치수 변화율을 측정하였다.
치수 변화율의 측정은 금속층의 에칭 후와 150℃와 250℃의 가열 처리 후에 수행하고, 이하의 판정 기준에 의해 판정하였다.
에칭 후의 치수 변화율은 ±0.10% 이내를 양호(○), ±0.10%의 범위 외의 경우를 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "치수 변화율(에칭 후)" 항목에 나타낸다.
150℃에서 가열 후의 치수 변화율은 ±0.10% 이내를 양호(○), ±0.10%의 범위 이외의 경우를 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "치수 변화율(150℃ 가열 후)" 항목에 나타낸다.
250℃에서 가열 후의 치수 변화율은 ±0.15% 이내를 양호(○), ±0.15%의 범위 이외의 경우를 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "치수 변화율(250℃ 가열 후)" 항목에 나타낸다.
땜납 내열성 시험
각 예의 금속장 적층판에 대해 TD 방향에서 다른 위치의 샘플을 2개 준비하고, JIS C6471을 기준으로 하여 땜납 내열성 시험을 실행하였다. 즉, 우선, 각 샘플을 105℃에서 60분 이상 건조시킨 후, 즉시 300℃의 땜납욕에 60초 담갔다. 다음에, 샘플을 표준 상태에서 1시간 방치한 후, 샘플의 양면을 관찰하고, 발포, 색 불균일 등의 이상의 유무를 확인하였다. 샘플에 이상이 없는 것을 양호(○), 샘플에 이상이 있는 것을 불량(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "땜납 내열성 시험" 항목에 나타낸다.
고주파의 전송 특성
각 예의 금속장 적층판에 있어서의 금속층을 에칭하는 것에 의해 회로 길이 100㎜, 임피던스 50Ω의 마이크로 스트립 선로를 형성한 샘플을 준비하였다. 이러한 샘플에 대해 네트워크 애널라이저(키 사이트 테크놀로지사(Keysight Technologies) 제조, 상품명: E8363B)에서 40GHz의 삽입 손실(S21)을 측정하였다.
삽입 손실(S21)의 절대값이 0.4dB/츠 미만의 경우를 고주파의 전송 특성이 양호(○), 0.4dB/cm 이상이고 0.5dB/cm 미만을 고주파의 전송 특성이 약간 떨어짐(△), 0.5dB/cm 이상의 경우를 고주파의 전송 특성이 떨어짐(×)으로 판정하였다. 그 결과를 다음 표 1 중에서 "고주파의 전송 특성" 항목에 나타낸다.
[표 1]
Figure pct00001
표 1에 나타내는 바와 같이, 실시예 1 내지 실시예 3에서는 히트 사이클 시험 후의 금속층의 박리 강도에 대해 양호한 평가 결과가 얻어지는 것을 알 수 있다. 또한, 실시예 1 내지 실시예 3에서는 치수 변화율에 대해서도 양호한 평가 결과가 얻어지는 것을 알 수 있다.
실시예 1 및 실시예 2에서는 평활성이 높은 주면을 갖는 금속박을 이용해서 금속층을 형성하기 때문에, 고주파의 전송 특성에 대해서도 양호한 평가 결과가 얻어지는 것을 알 수 있다.
한편, 비교예 1에 나타내는 바와 같이, 열융착 수지층을 생략한 경우, 히트 사이클 시험 후의 박리 강도에 대해 양호한 평가 결과가 얻어지지 않는 것을 알 수 있다. 또한, 비교예 2에 나타내는 바와 같이, 열경화성 폴리이미드층을 생략한 경우, 얻어지는 금속장 적층판의 휨이 크고, 박리 강도 등의 평가를 할 수 없었다.
11: 금속장 적층판 12: 절연층
13: 금속층 21: 열경화성 폴리이미드층
31: 열 융착 수지층 111: 적층체
113: 금속박 121: 열경화성 폴리이미드 필름
131: 열가소성 수지 필름

Claims (8)

  1. 절연층 및 상기 절연층의 편면 또는 양면에 적층되는 금속층을 구비하는 금속장 적층판에 있어서,
    상기 절연층은 열경화성 폴리이미드층과 상기 열경화성 폴리이미드층 및 상기 금속층 사이에 제공되는 열융착 수지층을 구비하며,
    상기 열융착 수지층의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층의 흡수율보다 낮은 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열융착 수지층은 0.1% 이하의 흡수율을 가지는 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 열융착 수지층은 280℃ 이상의 융점을 가지는 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서,
    상기 금속층은 상기 열융착 수지층과 접착되는 주면의 십점 평균 거칠기(Rzjis)가 2.0 이하의 금속박으로 구성되는 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 있어서,
    상기 열경화성 폴리이미드층의 선팽창 계수는 10ppm/K 이상이고 26ppm/K 이하의 범위 이내인 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  6. 제1항 내지 제5항 중의 어느 한 항에 있어서,
    상기 열 착 수지층은 불소계 수지로 구성되는 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  7. 제1항 내지 제6항 중의 어느 한 항에 있어서,
    온도 범위가 -50℃ 내지 150℃이고, 유지 시간이 0분이며, 승온 및 강온의 반복 수가 3000회의 조건의 히트 사이클 시험을 수행한 후에 측정한 상기 금속층의 박리 강도는 상기 히트 사이클 시험을 수행하기 전의 상기 금속층의 박리 강도를 100%로 할 때에 80% 이상인 것을 특징으로 하는 금속장 적층판.
  8. 절연층 및 상기 절연층의 편면 또는 양면에 적층되는 금속층을 구비하는 금속장 적층판의 제조 방법에 있어서,
    상기 절연층은 열경화성 폴리이미드층과 상기 열경화성 폴리이미드층 및 상기 금속층 사이에 제공되는 열융착 수지층을 구비하며, 상기 열융착 수지층의 흡수율은 열경화성 폴리이미드층의 흡수율보다 낮고,
    상기 열경화성 폴리이미드층으로 되는 열경화성 폴리이미드 필름과, 상기 금속층으로 되는 금속박 사이에 상기 열융착 수지층으로 되는 열가소성 수지 필름을 배치한 적층체를 열압착하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 금속장 적층판의 제조 방법.
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