JP2023127191A - 金属張積層板及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】半田耐熱性を高めることができる金属張積層板及びその製造方法を提供する。【解決手段】金属張積層板１１は、絶縁層１２と、絶縁層１２の片面又は両面に積層される金属層１３とを備える。絶縁層１２は、熱硬化性ポリイミド層２１と、熱硬化性ポリイミド層２１と金属層１３との間に設けられる熱融着樹脂層３１とを備える。熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量は、０．６質量％未満である。【選択図】図１
Description
本発明は、金属張積層板及びその製造方法に関する。
電子機器に装備されるプリント配線板には、例えば、特許文献１に開示されるような金属張積層板が用いられている。金属張積層板は、例えば、絶縁層としてのポリイミド層と、金属層としての銅層との積層構造を有している。
プリント配線板は、半田を用いて部品を接続する工程において加熱される。このため、プリント配線板を得るための金属張積層板には、半田を用いて部品を接続する工程の熱に耐え得ることのできる半田耐熱性が求められる。上記従来の金属張積層板には、半田耐熱性を高めるという観点で、未だ改善の余地がある。
上記課題を解決する金属張積層板は、絶縁層と、前記絶縁層の片面又は両面に積層される金属層と、を備える金属張積層板であって、前記絶縁層は、熱硬化性ポリイミド層と、前記熱硬化性ポリイミド層と前記金属層との間に設けられる熱融着樹脂層とを備え、前記熱硬化性ポリイミド層の水分含有量は、０．６質量％未満である。
この構成によれば、金属張積層板が加熱された際に熱硬化性ポリイミド層から気化する水分を抑えることができる。
上記金属張積層板において、前記熱硬化性ポリイミド層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の水接触角が２０°以下の熱硬化性ポリイミドフィルムから構成されることが好ましい。この構成によれば、熱硬化性ポリイミドフィルムにおいて、熱融着樹脂層と接着される主面は、例えば、水素結合し易い状態であるため、熱硬化性ポリイミド層と熱融着樹脂層との層間の結合力を高めることができる。
上記金属張積層板において、前記熱硬化性ポリイミド層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の水接触角が２０°以下の熱硬化性ポリイミドフィルムから構成されることが好ましい。この構成によれば、熱硬化性ポリイミドフィルムにおいて、熱融着樹脂層と接着される主面は、例えば、水素結合し易い状態であるため、熱硬化性ポリイミド層と熱融着樹脂層との層間の結合力を高めることができる。
上記金属張積層板において、前記熱融着樹脂層は、０．１％以下の吸水率を有することが好ましい。この構成によれば、温度変化を伴う長期の使用において、熱硬化性ポリイミド層を有する絶縁層に対する金属層の接着性の低下を抑えることができる。
上記金属張積層板において、前記熱硬化性ポリイミド層と前記熱融着樹脂層との層間の剥離強度は、０．６Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。例えば、このような剥離強度により、熱硬化性ポリイミド層と熱融着樹脂層との接着性を確保することができる。
上記金属張積層板において、前記熱融着樹脂層は、２８０℃以上の融点を有することが好ましい。この構成によれば、金属張積層板の半田耐熱性をより高めることができる。
上記金属張積層板において、前記金属層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。この構成によれば、金属箔の主面の平滑性を高めることで、高周波帯域の電流が金属層の表面に集中する表皮効果を抑えることができるため、金属層において、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。
上記金属張積層板において、前記金属層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。この構成によれば、金属箔の主面の平滑性を高めることで、高周波帯域の電流が金属層の表面に集中する表皮効果を抑えることができるため、金属層において、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。
上記金属張積層板において、前記熱硬化性ポリイミド層の線膨張係数は、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、２６ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。この構成によれば、金属張積層板の寸法安定性を向上させることができる。
金属張積層板の製造方法において、金属張積層板の製造方法であって、前記金属張積層板は、絶縁層と、前記絶縁層の片面又は両面に積層される金属層と、を備え、前記絶縁層は、熱硬化性ポリイミド層と、前記熱硬化性ポリイミド層と前記金属層との間に設けられる熱融着樹脂層とを備え、前記熱硬化性ポリイミド層の水分含有量は、０．６質量％未満であり、前記製造方法は、前記熱硬化性ポリイミド層となる熱硬化性ポリイミドフィルムを準備する工程と、前記熱硬化性ポリイミドフィルムと、前記金属層となる金属箔との間に、前記熱融着樹脂層となる熱可塑性樹脂フィルムを配置した積層体を熱圧着する工程と、を備え、前記熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量は、０．６質量％未満である。
本発明は、半田耐熱性を高めることができる効果を発揮する。
以下、金属張積層板の一実施形態について説明する。なお、図面では、金属張積層板を構成する各層の厚さを誇張して表現する場合もある。
＜金属張積層板の全体構成＞
図１に示すように、金属張積層板１１は、絶縁層１２と、絶縁層１２に積層される金属層１３とを備えている。本実施形態の金属層１３は、絶縁層１２の一方の主面に積層される第１金属層１３ａと、絶縁層１２の他方の主面に積層される第２金属層１３ｂとから構成されている。
＜金属張積層板の全体構成＞
図１に示すように、金属張積層板１１は、絶縁層１２と、絶縁層１２に積層される金属層１３とを備えている。本実施形態の金属層１３は、絶縁層１２の一方の主面に積層される第１金属層１３ａと、絶縁層１２の他方の主面に積層される第２金属層１３ｂとから構成されている。
＜絶縁層＞
絶縁層１２は、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１とを備えている。熱融着樹脂層３１は、熱硬化性ポリイミド層２１と第１金属層１３ａとの間に設けられる第１熱融着樹脂層３１ａと、熱硬化性ポリイミド層２１と第２金属層１３ｂとの間に設けられる第２熱融着樹脂層３１ｂとから構成されている。このように本実施形態の金属張積層板１１は、熱硬化性ポリイミド層２１と第１熱融着樹脂層３１ａと第２熱融着樹脂層３１ｂとからなる３層構造の絶縁層１２を有している。金属張積層板１１は、絶縁層１２の両面にそれぞれ積層された金属層１３をさらに有する５層構造の両面金属張積層板である。
絶縁層１２は、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１とを備えている。熱融着樹脂層３１は、熱硬化性ポリイミド層２１と第１金属層１３ａとの間に設けられる第１熱融着樹脂層３１ａと、熱硬化性ポリイミド層２１と第２金属層１３ｂとの間に設けられる第２熱融着樹脂層３１ｂとから構成されている。このように本実施形態の金属張積層板１１は、熱硬化性ポリイミド層２１と第１熱融着樹脂層３１ａと第２熱融着樹脂層３１ｂとからなる３層構造の絶縁層１２を有している。金属張積層板１１は、絶縁層１２の両面にそれぞれ積層された金属層１３をさらに有する５層構造の両面金属張積層板である。
絶縁層１２の厚さは、１０μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは２０μｍ以上であり、さらに好ましくは、２５μｍ以上である。本実施形態の絶縁層１２の厚さは、例えば、フレキシブル性をより高めるという観点から、４００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。
（熱硬化性ポリイミド層）
熱硬化性ポリイミド層２１は、熱硬化性ポリイミドフィルムから構成することができる。熱硬化性ポリイミドフィルムは、酸成分とジアミン成分とから得られる。酸成分としては、例えば、３，３´，４，４´－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ｓ－ＢＰＤＡ）、ピロメリット酸等が挙げられる。ジアミン成分としては、ｐ－フェニレンジアミン（ＰＰＤ）、４，４－ジアミノジフェニルエーテル、ｍ－トリジン、４，４´－ジアミノベンズアニリド等が挙げられる。熱硬化性ポリイミドフィルムは、熱硬化性ポリイミド層２１の低誘電率、低誘電正接等の性能をより高めるという観点から、いわゆる変性ポリイミド（Ｍｏｄｉｆｉｅｄ－ＰＩ：ＭＰＩ）と呼ばれる成分を含んでいてもよい。熱硬化性ポリイミドフィルムの市販品としては、例えば、宇部興産株式会社製のユーピレックス－Ｓ（商品名）、ユーピレックス－ＳＧＡ（商品名）等が挙げられる。
熱硬化性ポリイミド層２１は、熱硬化性ポリイミドフィルムから構成することができる。熱硬化性ポリイミドフィルムは、酸成分とジアミン成分とから得られる。酸成分としては、例えば、３，３´，４，４´－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ｓ－ＢＰＤＡ）、ピロメリット酸等が挙げられる。ジアミン成分としては、ｐ－フェニレンジアミン（ＰＰＤ）、４，４－ジアミノジフェニルエーテル、ｍ－トリジン、４，４´－ジアミノベンズアニリド等が挙げられる。熱硬化性ポリイミドフィルムは、熱硬化性ポリイミド層２１の低誘電率、低誘電正接等の性能をより高めるという観点から、いわゆる変性ポリイミド（Ｍｏｄｉｆｉｅｄ－ＰＩ：ＭＰＩ）と呼ばれる成分を含んでいてもよい。熱硬化性ポリイミドフィルムの市販品としては、例えば、宇部興産株式会社製のユーピレックス－Ｓ（商品名）、ユーピレックス－ＳＧＡ（商品名）等が挙げられる。
熱硬化性ポリイミド層２１は、低誘電率、低誘電正接等の低誘電特性に優れるという観点から、３，３´，４，４´－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とｐ－フェニレンジアミンとを共重合成分として含有することが好ましい。熱硬化性ポリイミド層２１中における３，３´，４，４´－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物の含有量は、酸成分全体を１００モル％とした場合、５０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは、７０モル％以上である。熱硬化性ポリイミド層２１中におけるｐ－フェニレンジアミンの含有量は、ジアミン成分全体を１００モル％とした場合、５０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは、７０モル％以上である。なお、３，３´，４，４´－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とｐ－フェニレンジアミンとを共重合成分として含有する熱硬化性ポリイミドフィルムの市販品としては、例えば、宇部興産株式会社製のユーピレックス－ＳＧＡ（商品名）が挙げられる。
熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量は、０．６質量％未満である。これにより、半田耐熱性を高めることができる。熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量は、０．４質量％以下であることが好ましく、より好ましくは、０．２質量％以下である。
熱硬化性ポリイミド層２１の厚さは、例えば、１２５μｍ以下であることが好ましい。
熱硬化性ポリイミドフィルムにおいて、熱融着樹脂層３１と接着される主面には、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１と接着性を高めるという観点から、放電処理が施されていることが好ましい。放電処理としては、例えば、コロナ放電処理、大気圧プラズマ放電処理、真空プラズマ放電処理等が挙げられる。放電処理は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の水接触角が２０°以下となるように行われることが好ましく、より好ましくは、１７°以下であり、さらに好ましくは、１４°以下である。熱硬化性ポリイミドフィルムの水接触角は、例えば、生産性等の観点から、５°以上であることが好ましく、より好ましくは６°以上である。水接触角は、接触角計を用いた液滴法により測定することができる。
熱硬化性ポリイミドフィルムにおいて、熱融着樹脂層３１と接着される主面には、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１と接着性を高めるという観点から、放電処理が施されていることが好ましい。放電処理としては、例えば、コロナ放電処理、大気圧プラズマ放電処理、真空プラズマ放電処理等が挙げられる。放電処理は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の水接触角が２０°以下となるように行われることが好ましく、より好ましくは、１７°以下であり、さらに好ましくは、１４°以下である。熱硬化性ポリイミドフィルムの水接触角は、例えば、生産性等の観点から、５°以上であることが好ましく、より好ましくは６°以上である。水接触角は、接触角計を用いた液滴法により測定することができる。
（熱融着樹脂層）
第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、それぞれ５μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは、１０μｍ以上であり、さらに好ましくは、１２．５μｍ以上である。第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、それぞれ１５０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、１２０μｍ以下であり、さらに好ましくは、１００μｍ以下である。第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、互いに同じであってもよいし、異なってもよい。金属張積層板１１のねじれや反りを抑えるという観点から、第１熱融着樹脂層３１ａの厚さと第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さの差は、３μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、２μｍ以下であり、さらに好ましくは、１μｍ以下である。
第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、それぞれ５μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは、１０μｍ以上であり、さらに好ましくは、１２．５μｍ以上である。第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、それぞれ１５０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、１２０μｍ以下であり、さらに好ましくは、１００μｍ以下である。第１熱融着樹脂層３１ａの厚さ及び第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さは、互いに同じであってもよいし、異なってもよい。金属張積層板１１のねじれや反りを抑えるという観点から、第１熱融着樹脂層３１ａの厚さと第２熱融着樹脂層３１ｂの厚さの差は、３μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、２μｍ以下であり、さらに好ましくは、１μｍ以下である。
熱融着樹脂層３１は、例えば、誘電率を低く抑えるという観点から、フッ素系樹脂から構成することが好ましい。フッ素系樹脂の中でも、良好な低誘電特性や良好な接着性を有するという観点から、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、又はテトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）が好ましい。
熱融着樹脂層３１の吸水率は、熱硬化性ポリイミド層２１の吸水率よりも低いことが好ましい。熱融着樹脂層３１の吸水率は、０．１％以下であることが好ましく、より好ましくは、０．０７％以下であり、さらに好ましくは、０．０５％以下である。
熱融着樹脂層３１は、例えば、半田耐熱性を容易に高めるという観点から、２８０℃以上の融点を有することが好ましい。熱融着樹脂層３１の融点は、熱融着の容易性の観点から、３２０℃以下であることが好ましい。
（剥離強度）
熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との層間の剥離強度は、０．６Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは、０．８Ｎ／ｍｍ以上であり、さらに好ましくは、１．０Ｎ／ｍｍ以上である。
熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との層間の剥離強度は、０．６Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは、０．８Ｎ／ｍｍ以上であり、さらに好ましくは、１．０Ｎ／ｍｍ以上である。
＜金属層１３＞
金属層１３の金属としては、例えば、金、銀、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金等が挙げられる。第１金属層１３ａ及び第２金属層１３ｂは、互いに同じ金属から構成されてもよいし、異なる金属から構成されてもよい。金属層１３は、例えば、銅箔を用いて形成することができる。銅箔としては、例えば、電解銅箔、及び圧延銅箔が挙げられる。第１金属層１３ａを形成する金属箔及び第２金属層１３ｂを形成する金属箔は、互いに同じ製法で得られたものであってもよいし、異なる製法で得られたものであってもよい。
金属層１３の金属としては、例えば、金、銀、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金等が挙げられる。第１金属層１３ａ及び第２金属層１３ｂは、互いに同じ金属から構成されてもよいし、異なる金属から構成されてもよい。金属層１３は、例えば、銅箔を用いて形成することができる。銅箔としては、例えば、電解銅箔、及び圧延銅箔が挙げられる。第１金属層１３ａを形成する金属箔及び第２金属層１３ｂを形成する金属箔は、互いに同じ製法で得られたものであってもよいし、異なる製法で得られたものであってもよい。
第１金属層１３ａの厚さ及び第２金属層１３ｂの厚さは、それぞれ２μｍ以上、１０５μｍ以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは、２μｍ以上、３５μｍ以下の範囲内である。第１金属層１３ａの厚さ及び第２金属層１３ｂの厚さは、互いに同じ厚さであってもよいし、互いに異なる厚さであってもよい。
（金属層の表面粗さ）
金属層１３と熱融着樹脂層３１との接着強度は、金属箔において、熱融着樹脂層３１と接着される主面の表面粗さが粗いほど高くなる傾向にある。一方、上記金属箔の主面は、より平滑であることで、高周波帯域の電流が金属層１３の表面に集中する表皮効果が抑えられることにより、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。近年、５Ｇスマートフォン等の電子機器の高周波化に伴い、より小さい伝送損失を有するプリント配線板の需要が増大している。このため、金属張積層板１１を高周波帯域に対応したプリント配線板として用いる場合、金属層１３は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、ＪＩＳ Ｂ０６０１（２００１）に規定される。金属箔の上記主面における十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、１．５以下であることがより好ましく、さらに好ましくは、１．０以下である。
金属層１３と熱融着樹脂層３１との接着強度は、金属箔において、熱融着樹脂層３１と接着される主面の表面粗さが粗いほど高くなる傾向にある。一方、上記金属箔の主面は、より平滑であることで、高周波帯域の電流が金属層１３の表面に集中する表皮効果が抑えられることにより、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。近年、５Ｇスマートフォン等の電子機器の高周波化に伴い、より小さい伝送損失を有するプリント配線板の需要が増大している。このため、金属張積層板１１を高周波帯域に対応したプリント配線板として用いる場合、金属層１３は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、ＪＩＳ Ｂ０６０１（２００１）に規定される。金属箔の上記主面における十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、１．５以下であることがより好ましく、さらに好ましくは、１．０以下である。
＜絶縁層と金属層の線膨張係数＞
絶縁層１２の線膨張係数を金属層１３の線膨張係数に近づけることで、金属張積層板１１の寸法安定性を向上させることができる。例えば、銅の線膨張係数は、１８ｐｐｍ／Ｋである。金属層１３が銅層の場合、絶縁層１２の線膨張係数は、例えば、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、４０ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。絶縁層１２を構成する熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数は、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、２６ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。例えば、熱融着樹脂層３１の線膨張係数が熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数よりも大きい場合であっても、熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数を上記範囲とすることで、金属張積層板１１の寸法安定性を向上させることができる。
絶縁層１２の線膨張係数を金属層１３の線膨張係数に近づけることで、金属張積層板１１の寸法安定性を向上させることができる。例えば、銅の線膨張係数は、１８ｐｐｍ／Ｋである。金属層１３が銅層の場合、絶縁層１２の線膨張係数は、例えば、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、４０ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。絶縁層１２を構成する熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数は、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、２６ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。例えば、熱融着樹脂層３１の線膨張係数が熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数よりも大きい場合であっても、熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数を上記範囲とすることで、金属張積層板１１の寸法安定性を向上させることができる。
＜金属張積層板の製造方法＞
次に、金属張積層板１１の製造方法について説明する。
金属張積層板１１の製造方法は、熱硬化性ポリイミド層２１となる熱硬化性ポリイミドフィルム１２１を準備する準備工程を備えている。熱硬化性ポリイミドフィルム１２１の水分含有量は、０．６質量％以下である。
次に、金属張積層板１１の製造方法について説明する。
金属張積層板１１の製造方法は、熱硬化性ポリイミド層２１となる熱硬化性ポリイミドフィルム１２１を準備する準備工程を備えている。熱硬化性ポリイミドフィルム１２１の水分含有量は、０．６質量％以下である。
熱硬化性ポリイミドフィルム１２１の水分含有量の調整は、水分調整工程により行うことができる。水分調整工程としては、例えば、調湿工程、加熱工程が挙げられる。調湿工程は、熱硬化性ポリイミドフィルムを温度と湿度とが調整された環境下で保存する工程である。加熱工程は、熱硬化性ポリイミドフィルムを加熱することで、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を低下させる工程である。
金属張積層板１１の製造方法は、上記調整工程の後に、熱硬化性ポリイミドフィルム１２１と金属箔１１３との間に熱可塑性樹脂フィルム１３１を配置した積層体１１１を熱圧着する工程を備えている。熱硬化性ポリイミドフィルム１２１は、上述した熱硬化性ポリイミド層２１を形成する。第１熱可塑性樹脂フィルム１３１ａ及び第２熱可塑性樹脂フィルム１３１ｂは、それぞれ第１熱融着樹脂層３１ａ及び第２熱融着樹脂層３１ｂを形成する。第１金属箔１１３ａ及び第２金属箔１１３ｂは、それぞれ第１金属層１３ａ及び第２金属層１３ｂを形成する。
積層体１１１を熱圧着する工程では、熱可塑性樹脂フィルム１３１が融点以上の温度となるように積層体１１１を加熱する。積層体１１１を熱圧着する工程の最高温度は、熱可塑性樹脂フィルム１３１の融点をＴｍ℃としたとき、Ｔｍ＋７０℃以下であることが好ましい。
積層体１１１を熱圧着する工程の圧力は、例えば、０．５Ｎ／ｍｍ２以上、１０Ｎ／ｍｍ２以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは２Ｎ／ｍｍ２以上、６Ｎ／ｍｍ２以下の範囲内である。
積層体１１１を熱圧着する工程の加熱時間は、例えば、１０秒以上、６００秒以下の範囲であることが好ましく、より好ましくは３０秒以上、５００秒以下の範囲内である。
図２に示すように、積層体１１１を熱圧着する工程は、ダブルベルトプレス装置５１を用いて行うことが好ましい。ダブルベルトプレス装置５１は、積層体１１１を搬送しながら加熱及び加圧する。ダブルベルトプレス装置５１は、積層体１１１の搬送方向の上流側に位置する第１搬送部５２と、下流側に位置する第２搬送部５３とを有している。
図２に示すように、積層体１１１を熱圧着する工程は、ダブルベルトプレス装置５１を用いて行うことが好ましい。ダブルベルトプレス装置５１は、積層体１１１を搬送しながら加熱及び加圧する。ダブルベルトプレス装置５１は、積層体１１１の搬送方向の上流側に位置する第１搬送部５２と、下流側に位置する第２搬送部５３とを有している。
第１搬送部５２には、上側第１ドラム５２ａ及び下側第１ドラム５２ｂが装着されている。第２搬送部５３には、上側第２ドラム５３ａ及び下側第２ドラム５３ｂが装着されている。上側第１ドラム５２ａ及び上側第２ドラム５３ａには、無端状の上側ベルト５４が架け渡されている。下側第１ドラム５２ｂ及び下側第２ドラム５３ｂには、無端状の下側ベルト５５が架け渡されている。そして、各第１ドラム５２ａ，５２ｂは、各第２ドラム５３ａ，５３ｂの駆動により各ベルト５４，５５を介して従動されるように構成されている。各ベルト５４，５５は、例えばステンレス鋼等の金属から形成される。
第１搬送部５２と第２搬送部５３との間には、上側温度調節装置５６及び下側温度調節装置５７が各ベルト５４，５５を介在させて対向するように配置されている。上側温度調節装置５６及び下側温度調節装置５７は、上側ベルト５４及び下側ベルト５５を介して積層体１１１を加熱及び加圧する。上側温度調節装置５６及び下側温度調節装置５７は、例えば、オイル等の熱媒体により上側ベルト５４及び下側ベルト５５を加熱及び加圧する。
熱硬化性ポリイミドフィルム１２１の水分含有量の調整は、加熱装置６１を用いて行うことができる。本実施形態の加熱装置６１は、ダブルベルトプレス装置５１の上流側に配置されている。熱硬化性ポリイミドフィルム１２１は、加熱装置６１を通じてダブルベルトプレス装置５１に送られる。このとき、加熱装置６１は、所定の温度で熱硬化性ポリイミドフィルム１２１を加熱する。加熱装置６１で加熱された熱硬化性ポリイミドフィルム１２１の水分含有量は低下される。これにより、金属張積層板１１における熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量を調整することができる。
上記のようなダブルベルトプレス装置５１を用いることで、連続して金属張積層板１１を得ることができる。長尺状の金属張積層板１１を巻き取ることで、金属張積層板１１のロール品として保管又は輸送される。金属張積層板１１は、フレキシブルプリント配線板等のプリント配線板に用いることができる。
次に、本実施形態の作用及び効果について説明する。
（１）金属張積層板１１の絶縁層１２は、熱硬化性ポリイミド層２１と、熱硬化性ポリイミド層２１と金属層１３との間に設けられる熱融着樹脂層３１とを備えている。熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量は、０．６質量％未満である。この構成によれば、金属張積層板１１が加熱された際に熱硬化性ポリイミド層２１から気化する水分を抑えることができる。これにより、半田耐熱性を高めることができる。すなわち、プリント配線板に半田を用いて部品を接続する工程において、熱硬化性ポリイミド層２１から気化する水分を要因とした発泡等の異常の発生を抑えることができる。
（１）金属張積層板１１の絶縁層１２は、熱硬化性ポリイミド層２１と、熱硬化性ポリイミド層２１と金属層１３との間に設けられる熱融着樹脂層３１とを備えている。熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量は、０．６質量％未満である。この構成によれば、金属張積層板１１が加熱された際に熱硬化性ポリイミド層２１から気化する水分を抑えることができる。これにより、半田耐熱性を高めることができる。すなわち、プリント配線板に半田を用いて部品を接続する工程において、熱硬化性ポリイミド層２１から気化する水分を要因とした発泡等の異常の発生を抑えることができる。
また、上記のように熱硬化性ポリイミド層２１の水分含有量が０．６質量％未満の場合、熱硬化性ポリイミド層２１の誘電率がより小さくなるため、伝送損失をより小さくすることができる。
（２）熱硬化性ポリイミド層２１は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の水接触角が２０°以下の熱硬化性ポリイミドフィルム１２１から構成されることが好ましい。
この場合、熱硬化性ポリイミドフィルム１２１において、熱融着樹脂層３１と接着される主面は、例えば、水素結合し易い状態であるため、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との層間の結合力を高めることができる。これにより、金属層１３に対して接着性を有する熱融着樹脂層３１と、熱硬化性ポリイミド層２１との接着性を高めることができる。
この場合、熱硬化性ポリイミドフィルム１２１において、熱融着樹脂層３１と接着される主面は、例えば、水素結合し易い状態であるため、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との層間の結合力を高めることができる。これにより、金属層１３に対して接着性を有する熱融着樹脂層３１と、熱硬化性ポリイミド層２１との接着性を高めることができる。
（３）熱融着樹脂層３１は、０．１％以下の吸水率を有することが好ましい。この場合、温度変化を伴う長期の使用において、熱硬化性ポリイミド層２１を有する絶縁層１２に対する金属層１３の接着性の低下を抑えることができる。
（４）熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との層間の剥離強度は、０．６Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。例えば、このような剥離強度により、熱硬化性ポリイミド層２１と熱融着樹脂層３１との接着性を確保することができる。
（５）熱融着樹脂層３１は、２８０℃以上の融点を有することが好ましい。この場合、金属張積層板１１の半田耐熱性をより高めることができる。
（６）金属層１３は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。この場合、金属箔の主面の平滑性を高めることで、高周波帯域の電流が金属層１３の表面に集中する表皮効果を抑えることができるため、金属層１３において、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。
（６）金属層１３は、熱融着樹脂層３１と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成されることが好ましい。この場合、金属箔の主面の平滑性を高めることで、高周波帯域の電流が金属層１３の表面に集中する表皮効果を抑えることができるため、金属層１３において、高周波帯域の電気特性を十分に発揮させることができる。
（７）熱硬化性ポリイミド層２１の線膨張係数は、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、２６ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内であることが好ましい。この場合、金属張積層板１１の寸法安定性を向上させることができる。
（変更例）
上記実施形態を次のように変更して構成してもよい。上記実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
上記実施形態を次のように変更して構成してもよい。上記実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
・金属張積層板１１は、ダブルベルトプレス装置５１以外のラミネート装置等を用いて製造することもできる。また、上記実施形態では、連続的に長尺状の金属張積層板１１を製造しているが、所定の寸法の金属張積層板を１枚ずつ製造してもよい。
・上記実施形態では、一段階の熱圧着により金属張積層板１１を製造しているが、複数段階の熱圧着により製造することもできる。例えば、熱硬化性ポリイミドフィルム１２１と熱可塑性樹脂フィルム１３１とを熱圧着することで積層フィルムを得る工程と、この積層フィルムと金属箔１１３とを熱圧着する工程とにより金属張積層板１１を製造してもよい。
・上記金属張積層板１１において、第１熱融着樹脂層３１ａと第１金属層１３ａとからなる積層構造、及び第２熱融着樹脂層３１ｂと第２金属層１３ｂとからなる積層構造のいずれか一方の積層構造を省略してもよい。すなわち、金属張積層板は、熱硬化性ポリイミド層及び熱融着樹脂層の二層構造の絶縁層を有し、その絶縁層の片面に積層された金属層を有する片面金属張積層板であってもよい。片面金属張積層板の場合、絶縁層の厚さは、５μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上であり、さらに好ましくは、１２．５μｍ以上である。片面金属張積層板の場合、絶縁層の厚さは、例えば、フレキシブル性をより高めるという観点から、２００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以下であることがより好ましい。
次に、実施例及び比較例を説明する。
（実施例１）
実施例１では、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。絶縁層の熱硬化性ポリイミド層は、熱硬化性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製、商品名：ユーピレックス－ＳＧＡ）の両面に放電処理を施したものを用いて形成した。熱硬化性ポリイミドフィルムの厚さは、５０μｍであり、線膨張係数は、１４ｐｐｍ／Ｋである。
（実施例１）
実施例１では、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。絶縁層の熱硬化性ポリイミド層は、熱硬化性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製、商品名：ユーピレックス－ＳＧＡ）の両面に放電処理を施したものを用いて形成した。熱硬化性ポリイミドフィルムの厚さは、５０μｍであり、線膨張係数は、１４ｐｐｍ／Ｋである。
表１に示すように、実施例１で用いた熱硬化性フィルムは、温度１８℃、相対湿度５％Ｒｈの保管環境で保管されたものである。この熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量は、０．２４質量％である。
熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量は、ＩＳＯ １５５１２：２０１９に準拠して測定することができる。具体的には、熱硬化性ポリイミドフィルムを切り出すことで２．２ｇのフィルムサンプルを準備した後、水分計（ブラベンダー社製、商品名：ＡＱＵＡＴＲＡＣ－Ｖ）を用いてフィルムサンプルの水分含有量を測定した。
熱硬化性ポリイミドフィルムの両主面の水接触角は、１７°である。この水接触角は、接触角計（協和界面科学株式会社製、商品名：ＤＭｓ－４０１）を用いた液滴法により３回測定した平均値である。
絶縁層の第１熱融着樹脂層及び第２熱融着樹脂層は、いずれもフッ素系樹脂フィルム（ＡＧＣ株式会社製、商品名：ＥＡ－２０００）を用いて形成した。フッ素系樹脂フィルムの厚さは、２５μｍであり融点は、２９８℃である。フッ素系樹脂フィルムの吸水率は、０．０１％である。この吸水率は、ＪＩＳ Ｋ７２０９：２０００（ＡＳＴＭ Ｄ５７０）に準じて、フィルムを２３℃の水中に２４時間浸漬後の重量変化率の測定値から求めた値である。
金属層は、銅箔（三井金属鉱業株式会社製、商品名：ＴＱ－Ｍ４－ＶＳＰ）を用いて形成した。銅箔の厚さは、１２μｍであり、銅箔の両主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）は、０．５である。
フィルム及び銅箔を熱圧着する工程には、ダブルベルトプレス装置を用いた。熱圧着は、最高温度３３０℃、圧力４．０ＭＰａ、加熱時間１４０秒の条件で行った。
（実施例２～４）
実施例２～４では、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を変更した以外は、実施例１と同様に、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。例えば、実施例２で用いた熱硬化性ポリイミドフィルムは、表１に示す保管環境で保存した後、加熱することで水分含有量を０．５５質量％に調整したものである。
（実施例２～４）
実施例２～４では、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を変更した以外は、実施例１と同様に、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。例えば、実施例２で用いた熱硬化性ポリイミドフィルムは、表１に示す保管環境で保存した後、加熱することで水分含有量を０．５５質量％に調整したものである。
実施例３，４では、表１に示すように、加熱条件を変更することで、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を調整した。
（比較例１～４）
表２に示すように、比較例１～４では、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を変更した以外は、実施例１と同様に、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。
（比較例１～４）
表２に示すように、比較例１～４では、熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量を変更した以外は、実施例１と同様に、絶縁層の両面に金属層を積層した金属張積層板を製造した。
＜外観（シワの有無を判定）＞
各例で得られた金属張積層板から５００ｍｍ×５００ｍｍの寸法のサンプルを採取して目視で観察した。サンプルにシワの無い場合を外観が良好（○）、薄いシワが発生した場合を外観にやや劣る△、濃いシワが発生した場合を外観に劣る（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“外観”欄に示す。
各例で得られた金属張積層板から５００ｍｍ×５００ｍｍの寸法のサンプルを採取して目視で観察した。サンプルにシワの無い場合を外観が良好（○）、薄いシワが発生した場合を外観にやや劣る△、濃いシワが発生した場合を外観に劣る（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“外観”欄に示す。
＜剥離強度＞
各例で得られた金属張積層板を幅寸法３ｍｍで切断することでサンプルを作製した後、ＪＩＳ Ｃ６４７１に規定される“方法Ａ”（９０°方向引きはがし方法）にて、金属層の剥離強度を測定した。金属層の剥離強度の値が１．０Ｎ／ｍｍ以上の場合を優れる（○）とし、０．６Ｎ／ｍｍ以上、１．０Ｎ／ｍｍ未満の場合を良好（△）、０．６Ｎ／ｍｍ未満の場合を不良（×）と判定した。その結果を表１中の“金属層の剥離強度”欄に示す。
各例で得られた金属張積層板を幅寸法３ｍｍで切断することでサンプルを作製した後、ＪＩＳ Ｃ６４７１に規定される“方法Ａ”（９０°方向引きはがし方法）にて、金属層の剥離強度を測定した。金属層の剥離強度の値が１．０Ｎ／ｍｍ以上の場合を優れる（○）とし、０．６Ｎ／ｍｍ以上、１．０Ｎ／ｍｍ未満の場合を良好（△）、０．６Ｎ／ｍｍ未満の場合を不良（×）と判定した。その結果を表１中の“金属層の剥離強度”欄に示す。
＜寸法変化率＞
各例の金属張積層板を幅方向の中央と幅方向の両端の３ピースに分断し、各ピースを、ＭＤ：２００ｍｍ、ＴＤ：１６０ｍｍの寸法で切断することで、サンプルを準備した。各サンプルに電動ドリル又はパンチで複数の１ｍｍφの穴（標点）を等間隔となるように形成した。標点の数は、合計１６点とし、標点間の距離ＭＤ５点・ＴＤ５点とした。
各例の金属張積層板を幅方向の中央と幅方向の両端の３ピースに分断し、各ピースを、ＭＤ：２００ｍｍ、ＴＤ：１６０ｍｍの寸法で切断することで、サンプルを準備した。各サンプルに電動ドリル又はパンチで複数の１ｍｍφの穴（標点）を等間隔となるように形成した。標点の数は、合計１６点とし、標点間の距離ＭＤ５点・ＴＤ５点とした。
ＪＩＳ Ｃ６４７１に準じて、ＭＤ方向の標点の５箇所、ＴＤ方向の標点の５箇所の距離を測定し、寸法変化率を測定した。
寸法変化率の測定は、金属層のエッチング後と、１５０℃と２５０℃の加熱処理後に行い、以下の判定基準により判定した。加熱処理は、３０分間行った。
寸法変化率の測定は、金属層のエッチング後と、１５０℃と２５０℃の加熱処理後に行い、以下の判定基準により判定した。加熱処理は、３０分間行った。
エッチング後、及び１５０℃加熱後の寸法変化率については、±０．１０％以内の場合を良好（○）、±０．１０％の範囲外であり、±０．１５％以内の場合をやや不良（△）、±０．１５％の範囲外の場合を不良（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“寸法変化率（エッチング後）”欄、及び “寸法変化率（１５０℃加熱後後）”欄に示す。
２５０℃加熱後の寸法変化率については、±０．１５％以内の場合を良好（○）、±０．１５％の範囲外であり、±０．２０％以内の場合をやや不良（△）、±０．２０％の範囲外の場合を不良（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“寸法変化率（２５０℃加熱後）”欄に示す。
＜半田耐熱性試験＞
各例の金属張積層板について、幅寸法１２．５ｃｍ、長さ寸法３ｃｍの寸法で２枚のサンプルを切り出した。２枚のサンプルを１０５℃、６０分間の条件で乾燥した後、直ちに２８８℃の半田浴に６０秒間浸漬した。この浸漬では、２枚のサンプルの表裏面が互いに反対を向くように２枚のサンプルを半田浴に配置した。次に、２枚のサンプルを標準状態で１時間放置した後、２枚のサンプルの両面の発泡、色むら等の異常の有無を確認した。サンプルに異常がないものを良好（○）、サンプルに微小な発泡が発生したものをやや不良（△）、サンプルに多数の発泡又は大きな発泡が発生したものを不良（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“半田耐熱性試験”欄に示す。
各例の金属張積層板について、幅寸法１２．５ｃｍ、長さ寸法３ｃｍの寸法で２枚のサンプルを切り出した。２枚のサンプルを１０５℃、６０分間の条件で乾燥した後、直ちに２８８℃の半田浴に６０秒間浸漬した。この浸漬では、２枚のサンプルの表裏面が互いに反対を向くように２枚のサンプルを半田浴に配置した。次に、２枚のサンプルを標準状態で１時間放置した後、２枚のサンプルの両面の発泡、色むら等の異常の有無を確認した。サンプルに異常がないものを良好（○）、サンプルに微小な発泡が発生したものをやや不良（△）、サンプルに多数の発泡又は大きな発泡が発生したものを不良（×）と判定した。その結果を表１及び表２中の“半田耐熱性試験”欄に示す。
１１…金属張積層板
１２…絶縁層
１３…金属層
２１…熱硬化性ポリイミド層
３１…熱融着樹脂層
１１１…積層体
１１３…金属箔
１２１…熱硬化性ポリイミドフィルム
１３１…熱可塑性樹脂フィルム
１２…絶縁層
１３…金属層
２１…熱硬化性ポリイミド層
３１…熱融着樹脂層
１１１…積層体
１１３…金属箔
１２１…熱硬化性ポリイミドフィルム
１３１…熱可塑性樹脂フィルム
Claims (8)
- 絶縁層と、前記絶縁層の片面又は両面に積層される金属層と、を備える金属張積層板であって、
前記絶縁層は、熱硬化性ポリイミド層と、前記熱硬化性ポリイミド層と前記金属層との間に設けられる熱融着樹脂層とを備え、
前記熱硬化性ポリイミド層の水分含有量は、０．６質量％未満である、金属張積層板。 - 前記熱硬化性ポリイミド層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の水接触角が２０°以下の熱硬化性ポリイミドフィルムから構成される、請求項１に記載の金属張積層板。
- 前記熱融着樹脂層は、０．１％以下の吸水率を有する、請求項１又は請求項２に記載の金属張積層板。
- 前記熱硬化性ポリイミド層と前記熱融着樹脂層との層間の剥離強度は、０．６Ｎ／ｍｍ以上である、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の金属張積層板。
- 前記熱融着樹脂層は、２８０℃以上の融点を有する、請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の金属張積層板。
- 前記金属層は、前記熱融着樹脂層と接着される主面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２．０以下の金属箔から構成される、請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の金属張積層板。
- 前記熱硬化性ポリイミド層の線膨張係数は、１０ｐｐｍ／Ｋ以上、２６ｐｐｍ／Ｋ以下の範囲内である、請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の金属張積層板。
- 金属張積層板の製造方法であって、
前記金属張積層板は、絶縁層と、前記絶縁層の片面又は両面に積層される金属層と、を備え、
前記絶縁層は、熱硬化性ポリイミド層と、前記熱硬化性ポリイミド層と前記金属層との間に設けられる熱融着樹脂層とを備え、
前記熱硬化性ポリイミド層の水分含有量は、０．６質量％未満であり、
前記製造方法は、前記熱硬化性ポリイミド層となる熱硬化性ポリイミドフィルムを準備する工程と、
前記熱硬化性ポリイミドフィルムと、前記金属層となる金属箔との間に、前記熱融着樹脂層となる熱可塑性樹脂フィルムを配置した積層体を熱圧着する工程と、を備え、
前記熱硬化性ポリイミドフィルムの水分含有量は、０．６質量％未満である、金属張積層板の製造方法。
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