KR20230054442A - 배기 가스 정화용 촉매 구조체 - Google Patents
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Abstract
하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어지는 판상 촉매 엘리먼트를, 복수 장, 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점이, 인접하는 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿고, 파판부에 의해 가스 유로가 확보되도록 중첩하여 이루어지고, 평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있고, 평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있고, 파판부의 산의 수와 골의 수의 합계가 4 이상인, 배기 가스 정화용 촉매 유닛.
Description
본 발명은, 배기 가스 정화용 촉매 유닛 및 판상 촉매 엘리먼트에 관한 것이다. 보다 상세하게, 본 발명은, 얇은 판두께에서도 높은 강성을 갖고, SO2 산화 활성이 낮고, 또한 탈질 활성이 높은 배기 가스 정화용 촉매 유닛 및 판상 촉매 엘리먼트에 관한 것이다.
화력 발전소, 각종 공장에 있는 보일러 등의 화로로부터 배출되는 가스 중의 질소 산화물을 탈질 촉매의 존재하에서 분해시켜 배기 가스를 정화하는 것이 실시되고 있다. 배기 가스 중의 질소 산화물을 고효율로 분해하기 위해서 각종 탈질 촉매 구조체가 제안되어 있다.
예를 들어, 특허문헌 1 은, 기재 표면에 촉매 성분을 담지시킨 촉매 엘리먼트를, 표리를 관통하는 구멍을 다수 갖는 망상물을 통하여 다수 적층한 배기 가스 정화용 촉매 구조체로서, 상기 촉매 엘리먼트가, 평판상의 촉매 엘리먼트이고, 상기 망상물이, 장방형 또는 정방형의 평판상 망상물을, 그 1 쌍의 변에 대해 평행한 방향으로 소정 간격으로 역방향으로 절곡하여 평판부와 단차부를 교대로 형성한 망상물, 또는 상기 1 쌍의 변에 대해 평행한 방향으로 소정 간격으로 파판상으로 만곡시켜 산부와 골부를 교대로 형성한 망상물인 것을 특징으로 하는 배기 가스 정화용 촉매 구조체를 개시하고 있다.
특허문헌 2 는, 띠상 돌기를 갖는 돌조부 (突條部) 와 평탄부가 간격을 두고 반복하여 구성되는 판상 촉매에 있어서, 그 돌조부부터 평탄부에 걸쳐 상기 띠상 돌기와 대략 직각 방향으로 새로운 띠상 돌기를 형성한 것을 특징으로 하는 판상 촉매를 유닛 프레임 내에 상기 돌조부를 스페이서로서 다수 적층시켜 수납한 것을 특징으로 하는 판상 촉매 조립 구조체를 개시하고 있다.
특허문헌 3 은, 표면에 촉매 성분이 담지된, 띠상 돌기로 이루어지는 돌조부와 평탄부를 교대로 평행하게 반복하여 갖는 판상 촉매 엘리먼트를, 상기 돌조부가 가스 흐름을 차단하도록 배치하여 복수 장 적층한 촉매 구조체로서, 상기 돌조부가 판상 촉매 엘리먼트의 표리에 교대로 인접하여 존재하고, 또한 각각 2 이상의 동수의 띠상 돌기를 갖고, 돌조부가 가스 흐름 방향에 대해 0 ＜ θ ≤ 90°(단 θ 은 가스 흐름 방향에 대한 돌조부의 경사 각도) 가 되도록 배치된 판상 촉매 엘리먼트를 그 표리를 교대로 반전시켜 순서대로 적층한 것을 특징으로 하는 촉매 구조체를 개시하고 있다.
본 발명의 과제는, 얇은 판두께에서도 높은 강성을 갖고, SO2 산화 활성이 낮고, 또한 탈질 활성이 높은 배기 가스 정화용 촉매 유닛 및 판상 촉매 엘리먼트를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여 검토한 결과, 이하와 동일한 양태를 포함하는 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
〔1〕 하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어지는 판상 촉매 엘리먼트를, 복수 장, 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점이, 인접하는 다른 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿고, 파판부에 의해 가스 유로가 확보되도록 중첩하여 이루어지고, 평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있고, 평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있고, 파판부의 산의 수와 골의 수의 합계가 4 이상인, 배기 가스 정화용 촉매 유닛.
〔2〕 평판부의 한 변에 연결되는 파판부의 한 변이 파판부의 능선 또는 골근 (谷筋) 을 지나는 변인,〔1〕에 기재된 배기 가스 정화용 촉매 유닛.
〔3〕 평판부의 한 변에 연결되는 파판부의 한 변이 파판부의 능선과 골근 사이의 한가운데를 지나는 변인,〔1〕에 기재된 배기 가스 정화용 촉매 유닛.
〔4〕 하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어지는 판상 촉매 엘리먼트로서,
평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있고,
평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있고, 또한
파판부의 산의 수와 골의 수의 합계가 4 이상인,
하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점을, 인접하는 다른 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿고, 파판부에 의해 가스 유로가 확보되도록 중첩하여 이루어지는, 배기 가스 정화용 촉매 유닛에 사용하기 위한 판상 촉매 엘리먼트.
본 발명의 배기 가스 정화용 촉매 유닛은, 얇은 판두께에서도 높은 강성을 갖고, SO2 산화 활성이 낮고, 또한 탈질 활성이 높다. 본 발명의 배기 가스 정화용 촉매 유닛은, 동일 촉매량에서의 탈질 성능이 종래품에 비해 높으므로, 종래품과 동일한 탈질 성능을 확보하기 위한 촉매 사용량을 대폭 저감시키는 것이 가능하다. 본 발명의 배기 가스 정화용 촉매 유닛은, 특히, 석탄 연소 보일러로부터 배출되는 더스트를 비교적 많이 포함하는 가스의 처리에 바람직하게 사용할 수 있다. 본 발명의 판상 촉매 엘리먼트는, 프레스 가공 등에 의해, 저렴하고 또한 용이하게 제조할 수 있다.
도 1 은, 본 발명에 사용되는 판상 촉매 엘리먼트의 일 양태를 나타내는 도면이다.
도 2 는, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트의 사이즈를 나타내기 위한 도면이다.
도 3 은, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트를 중첩한 상태를 나타내는 도면이다.
도 4 는, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트로 이루어지는 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 나타내는 도면이다.
도 5 는, 본 발명에 사용되는 판상 촉매 엘리먼트의 다른 일 양태를 중첩한 상태를 나타내는 도면이다.
도 6 은, 종래 기술에 사용되고 있던 판상 촉매 엘리먼트의 일 양태를 나타내는 도면이다.
도 7 은, 도 6 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트로 이루어지는 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 나타내는 도면이다.
도 2 는, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트의 사이즈를 나타내기 위한 도면이다.
도 3 은, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트를 중첩한 상태를 나타내는 도면이다.
도 4 는, 도 1 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트로 이루어지는 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 나타내는 도면이다.
도 5 는, 본 발명에 사용되는 판상 촉매 엘리먼트의 다른 일 양태를 중첩한 상태를 나타내는 도면이다.
도 6 은, 종래 기술에 사용되고 있던 판상 촉매 엘리먼트의 일 양태를 나타내는 도면이다.
도 7 은, 도 6 에 나타낸 판상 촉매 엘리먼트로 이루어지는 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 나타내는 도면이다.
본 발명의 실시형태를 도면에 기초하여 구체적으로 설명한다. 또한, 이하의 실시형태에 의해 본 발명의 범위는 제한되지 않는다.
본 발명의 배기 가스 정화용 촉매 유닛은, 복수 장의 판상 촉매 엘리먼트로 이루어진다.
하나의 판상 촉매 엘리먼트는, 하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어진다.
평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있다. 평판부에 의해 투영되는 사각형과 파판부에 의해 투영되는 사각형은, 거의 동일한 형태, 거의 동일한 넓이인 것이 바람직하다. 평판부 및 파판부의 판두께 (t) 는, 바람직하게는 0.2 ∼ 1 ㎜, 보다 바람직하게는 0.3 ∼ 0.7 ㎜ 이다. 판두께가 얇을수록, 제조 비용이 낮고, SO2 산화 활성이 낮다.
파판부는 파형으로 굴곡진 부분이다. 파형으로는, 정현파, 구형파, 톱파, 사다리꼴파, 삼각파, 수면파 등의 기본파에 상당하는 형태, 또는 기본파의 합성으로 이루어지는 파 (합성파) 에 상당하는 형태를 들 수 있다. 본 발명에 있어서는 정현파, 또는 동일한 파장 및 동일한 위상의 삼각파와 정현파를 합성하여 이루어지는 파에 상당하는 형태가 바람직하다. 파판부의 산의 수와 골의 수의 합계는, 4 이상, 바람직하게는 6 이상이다. 각 산의 높이는 동일한 것이 바람직하다. 그리고 산의 높이, 즉 진폭의 2 배에 상당하는 값 (h) 은, 바람직하게는 2 ㎜ ∼ 20 ㎜ 이다. 산의 정점간의 거리, 즉 파장에 상당하는 값 (d) 은, 바람직하게는 3 ㎜ ∼ 40 ㎜ 이다. 산허리의 최대 경사부의 각도 (β) 는, 바람직하게는 35 도 ∼ 70 도, 보다 바람직하게는 40 도 ∼ 65 도이다. 산 정상의 각도 (α) 는, 바람직하게는 40 도 ∼ 110 도, 보다 바람직하게는 50 도 ∼ 100 도이다. 각도 α 또는 β 가 상기 범위 내에 있으면 판상 촉매 엘리먼트와 가스의 접촉 효율이 높다.
판상 촉매 엘리먼트는, 평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있다.
도 1 또는 3 에 나타내는 판상 촉매 엘리먼트 (101) 는, 평판부 (3) 의 한 변에 연결되는 파판부 (2) 의 한 변이 파판부 (2) 의 능선과 골근 사이의 한가운데를 지나는 변이다.
도 5 에 나타내는 판상 촉매 엘리먼트 (102) 는, 평판부 (3) 의 한 변에 연결되는 파판부 (2) 의 한 변이 파판부 (2) 의 능선 또는 골근을 지나는 변이다.
도 3 에 나타내는 바와 같이, 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점이, 인접하는 다른 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿도록 중첩하여, 도 4 와 같이 외프레임체 내에 수납한다. 파판부가 스페이서의 역할을 하여, 판상 촉매 엘리먼트간에 가스 유로가 확보된다. 파판부와 평판부가 맞닿는 부분이 다수 있으므로, 판상 촉매 엘리먼트의 판두께가 얇아져도, 배기 가스 정화용 촉매 유닛에 있어서의 강성이 높게 유지되어 수송시의 진동에도 견딜 수 있다. 또, 외프레임체 (10) 에 의해 판상 촉매 엘리먼트를 팩하는 하중을 가해도, 판상 촉매 엘리먼트가 변형되거나, 파손되거나 하는 경우가 없다. 또, 퇴적된 회 (灰), 그을음, 더스트 등을 제거할 때에 실시하는 수트 블로우에 의해 판상 촉매 엘리먼트가 파손되는 경우도 없다.
판형 촉매 엘리먼트는, 예를 들어, 메탈 라스, 무기 섬유 직포 또는 부직포등의 판형상의 기재에, 촉매 성분을 함침, 도포 등 하여 담지하고, 이어서, 프레스 가공 등을 실시함으로써 얻을 수 있다.
촉매 성분은, 탈질 촉매 효과가 있는 것이면, 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어, 티탄의 산화물, 몰리브덴 및/또는 텅스텐의 산화물, 그리고 바나듐의 산화물을 함유하여 이루어지는 것 (티탄계 촉매) ; Cu 나 Fe 등의 금속이 담지된 제올라이트 등의 알루미노규산염을 주로 함유하여 이루어지는 것 (제올라이트계 촉매 ; 티탄계 촉매와 제올라이트계 촉매를 혼합하여 이루어지는 것을 들 수 있다. 이들 중 티탄계 촉매가 바람직하다.
티탄계 촉매의 예로는, Ti-V-W 촉매, Ti-V-Mo 촉매, Ti-V-W-Mo 촉매 등을 들 수 있다.
Ti 원소에 대한 V 원소의 비율은, V2O5/TiO2 의 중량 백분율로서, 바람직하게는 10 중량％ 이하, 보다 바람직하게는 8 중량％ 이하이다. Ti 원소에 대한 Mo원소 및/또는 W 원소의 비율은, 몰리브덴의 산화물과 텅스텐의 산화물을 병용하는 경우 (MoO3 ＋ WO3)/TiO2 의 중량 백분율로서, 바람직하게는 20 중량％ 이하이다.
티탄계 촉매의 조제에 있어서, 티탄의 산화물의 원료로서, 산화티탄 분말 또는 산화티탄 전구 물질을 사용할 수 있다. 산화티탄 전구 물질로는, 산화티탄 슬러리, 산화티탄 졸 ; 황산티탄, 사염화티탄, 티탄산염, 티탄알콕시드 등을 들 수 있다. 본 발명에 있어서는, 티탄의 산화물의 원료로서, 아나타제형 산화티탄을 형성하는 것이 바람직하게 사용된다.
바나듐의 산화물의 원료로서, 오산화바나듐, 메타바나드산암모늄, 황산바나딜 등의 바나듐 화합물을 사용할 수 있다.
텅스텐의 산화물의 원료로서, 파라텅스텐산암모늄, 메타텅스텐산암모늄, 삼산화텅스텐, 염화텅스텐 등을 사용할 수 있다.
몰리브덴의 산화물의 원료로서, 몰리브덴산암모늄, 삼산화몰리브덴 등을 사용할 수 있다.
본 발명에 사용되는 촉매 성분에는, 조촉매 또는 첨가물로서, P 의 산화물, S 의 산화물, Al 의 산화물 (예를 들어, 알루미나), Si 의 산화물 (예를 들어, 유리 섬유), Zr 의 산화물 (예를 들어, 지르코니아), 석고 (예를 들어, 이수 석고 등), 제올라이트 등이 포함되어 있어도 된다. 이들은, 분말, 졸, 슬러리, 섬유 등의 형태로, 촉매 조제시에 사용할 수 있다.
실시예 1
이산화티탄 10 ㎏, 몰리브덴산암모늄 ((NH4)6·Mo7O24·4H2O) 1 ㎏, 메타바나드산암모늄 0.3 ㎏, 및 옥살산 0.5 ㎏ 을 혼합하고, 물을 첨가하면서 니더로 1 시간 혼련하였다. 이어서 실리카·알루미나계 무기 섬유 2 ㎏ 을 첨가하고 추가로 30 분간 혼련하여 촉매 페이스트를 얻었다. 얻어진 촉매 페이스트를 1 쌍의 압연 롤러를 사용하여, 미리 준비해 둔 폭 500 ㎜ 의 스테인리스제 띠상 메탈 라스의 라스목 (目) 사이 및 표면에 도포하여 띠상 촉매를 얻었다. 성형 롤러를 사용하여, 띠상 촉매에 파형부와 평판부를 형성 후, 절단기로 규정 치수로 절단하고, 판두께가 0.3 ㎜, 각도 (α) 가 60 도, 높이 (h) 가 6 ㎜ 이고, 도 1 에 나타내는 바와 같은 파판부의 능선과 골근 사이의 한가운데를 지나는 변에 있어서 평판부의 한 변이 연결되어 있는 판상 촉매 엘리먼트 (101) 를 제조하였다. 도 3 에 나타내는 바와 같이 복수 장의 판상 촉매 엘리먼트를 교대로 180 도 방향을 바꾸면서 중첩하고, 도 4 에 나타내는 바와 같은 폭 150 ㎜ 및 높이 150 ㎜ 의 외프레임체에 장전하였다. 이것을, 24 시간 풍건하고, 그 후, 공기를 흐르게 하면서 500 ℃ 에서 2 시간 소성하여, 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 얻었다. 또한, 중첩하였을 때에 가장 외측의 위치에 있는 판상 촉매 엘리먼트의 평판부를 지지하기 위해서 그 평판부에 대향하는 외프레임체의 내면에 리브 (5) 를 형성한다. 판두께 0.3 ㎜ 에 있어서도 파판부가 변형되지 않아 평판부간의 간극을 충분히 확보할 수 있었다.
배기 가스 정화용 촉매 유닛을 탈질 반응 장치에 세트하고, 온도 350 ℃ 에서, NOx 350 ppm, O2 4 ％, H2O 12 ％ 및 NH3 350 ppm 을 포함하는 모의 연소 배기 가스를 6 m/초로 통과시키고, 탈질률을 측정하였다.
이어서, 온도 380 ℃ 에서, SOx 2000 ppm, O2 4 ％, 및 H2O 12 ％ 를 포함하는 모의 연소 배기 가스를 6 m/초로 통과시키고, SO2 산화율을 측정하였다.
비교예 1 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율을 기준으로 하였을 때의 실시예 1 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율의 상대값을 표 1 에 나타낸다.
실시예 2
실시예 1 에서 얻어진 띠상 촉매의 절곡·절단 가공으로, 판두께가 0.3 ㎜, 각도 (α) 가 60 도, 높이 (h) 가 6 ㎜ 이고, 파판부의 능선 또는 골근을 지나는 변에 있어서 평판부의 한 변이 연결되어 있는 판상 촉매 엘리먼트를 제조하였다. 도 5 에 나타내는 바와 같이 복수 장의 판상 촉매 엘리먼트 (102) 를 한 장 간격으로 뒤집으면서 중첩하고, 폭 150 ㎜ 및 높이 150 ㎜ 의 외프레임체에 장전하였다. 이것을, 24 시간 풍건하고, 그 후, 공기를 흐르게 하면서 500 ℃ 에서 2 시간 소성 하여, 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 얻었다. 판두께 0.3 ㎜ 에 있어서도 파판부가 변형되지 않아 평판부간의 간극을 충분히 확보할 수 있었다. 비교예 1 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율을 기준으로 하였을 때의 실시예 2 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율의 상대값을 표 1 에 나타낸다.
비교예 1
실시예 1 에서 얻어진 띠상 촉매의 절곡·절단 가공으로, 도 6 에 나타내는 바와 같은 판두께가 0.3 ㎜, 각도 (α) 가 60 도, 높이 (h) 가 6 ㎜ 이고, 4 개의 평판부와 3 개의 볼록조부를 갖는 판상 촉매 엘리먼트를 제조하였다. 도 7 에 나타내는 바와 같이 복수 장의 판상 촉매 엘리먼트 (111) 를 교대로 180 도 방향을 바꾸면서 중첩하고, 폭 150 ㎜ 및 높이 150 ㎜ 의 외프레임체에 장전한 결과, 볼록조부가 변형되어 평판부간의 간극을 충분히 확보할 수 없는 상태가 되었다. 이것을, 24 시간 풍건하고, 그 후, 공기를 흐르게 하면서 500 ℃ 에서 2 시간 소성하여, 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 얻었다.
비교예 2
판두께를 1 ㎜ 로 바꾼 것 이외에는 비교예 1 과 동일한 방법으로 도 6 에 나타내는 바와 같은 판두께가 1 ㎜, 각도 (α) 가 60 도, 높이 (h) 가 6 ㎜ 이고, 4 개의 평판부와 3 개의 볼록조부를 갖는 판상 촉매 엘리먼트 (111) 를 제조하였다. 도 7 에 나타내는 바와 같이 복수 장의 판상 촉매 엘리먼트 (111) 를 교대로 180 도 방향을 바꾸면서 중첩하고, 폭 150 ㎜ 및 높이 150 ㎜ 의 외프레임체에 장전하였다. 이것을, 24 시간 풍건하고, 그 후, 공기를 흐르게 하면서 500 ℃ 에서 2 시간 소성하여, 배기 가스 정화용 촉매 유닛을 얻었다. 판두께 1 ㎜ 로 함으로써 볼록조부가 변형되지 않게 되었다. 비교예 1 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율을 기준으로 하였을 때의 비교예 2 에 있어서의 탈질률 및 SO2 산화율의 상대값을 표 1 에 나타낸다.
101, 102 : 본 발명의 판상 촉매 엘리먼트
111 : 종래 기술의 판상 촉매 엘리먼트
2 : 파판부
3 : 평판부
4 : 볼록조부
5 : 리브
8 : 배기 가스
10 : 외프레임체
111 : 종래 기술의 판상 촉매 엘리먼트
2 : 파판부
3 : 평판부
4 : 볼록조부
5 : 리브
8 : 배기 가스
10 : 외프레임체
Claims (4)
- 하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어지는 판상 촉매 엘리먼트를, 복수 장,
하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점이, 인접하는 다른 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿고, 파판부에 의해 가스 유로가 확보되도록 중첩하여 이루어지고,
평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있고,
평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있고,
파판부의 산의 수와 골의 수의 합계가 4 이상인, 배기 가스 정화용 촉매 유닛. - 제 1 항에 있어서,
평판부의 한 변에 연결되는 파판부의 한 변이 파판부의 능선 또는 골근을 지나는 변인, 배기 가스 정화용 촉매 유닛. - 제 1 항에 있어서,
평판부의 한 변에 연결되는 파판부의 한 변이 파판부의 능선과 골근 사이의 한가운데를 지나는 변인, 배기 가스 정화용 촉매 유닛. - 하나의 평판부와 하나의 파판부로 이루어지는 판상 촉매 엘리먼트로서,
평판부 및 파판부는 주면 법선 방향으로부터의 투영이 각각 사각형을 이루고 있고,
평판부의 한 변에 파판부의 한 변이 연결되어 있고, 또한
파판부의 산의 수와 골의 수의 합계가 4 이상인,
하나의 판상 촉매 엘리먼트의 파판부의 산의 정점을, 인접하는 다른 하나의 판상 촉매 엘리먼트의 평판부에 맞닿고, 파판부에 의해 가스 유로가 확보되도록 중첩하여 이루어지는, 배기 가스 정화용 촉매 유닛에 사용하기 위한 판상 촉매 엘리먼트.
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