KR20230043556A - 절연 방열 및 저흡습용 폴리아미드 수지 조성물 및 이로 이루어진 성형품 - Google Patents

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Abstract

폴리아미드 6, 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나, 상용화제, 절연 열전도성 하이브리드 필러, 및 유리 섬유를 포함하는 절연 방열 및 저흡습용 폴리아미드 수지 조성물과 이로 이루어지는 성형품에 관한 것이다.

Description

절연 방열 및 저흡습용 폴리아미드 수지 조성물 및 이로 이루어진 성형품{POLYAMIDE RESIN COMPOSITION FOR ElECTRICAL INSULATED, THERMAL CONDUCTIVE AND LOW WATER ABSORPTIVE MATERIAL, AND MOLDED ARTICLE INCLUDING THE SAME}
절연 방열 및 저흡습용 폴리아미드 수지 조성물 및 이로 이루어진 성형품에 관한 것이다.
최근 전기 자동차의 무선 충전 시스템이 활발히 개발되고 있다. 상기 무선 충전 시스템에서, 차량 내 무선 충전 코일을 보호하기 위한 구조물, 예를 들어 리츠 트레이(LITZ tray)는 충전시 코일에서 발생하는 열을 충분히 발산하지 못할 경우 충전 효율을 떨어트리거나 오작동, 사고 등을 유발할 수 있고, 또한 차량 내부에 장착되어 수분 등에 노출되는데 수분 흡수율이 높을 경우 구조물이 변형되거나 장치 오작동을 유발할 수 있다. 이에 무선 충전 코일의 보호용 구조물 등에 적용할 수 있는 소재로서, 장치의 변형과 오작동을 일으키지 않고 충전 효율을 높일 수 있는 소재, 즉 치수 안정성, 전기 절연성, 열 전도도가 우수함과 동시에 수분 흡수율이 낮은 소재에 대한 개발이 요구되는 실정이다.
전기 절연성 및 치수 안정성이 우수하고, 열 전도율이 높으며 동시에 수분 흡수율이 낮은 폴리아미드 수지 조성물 및 이로 이루어지는 성형품을 제공한다.
일 구현예에서는 폴리아미드 6, 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나, 상용화제, 절연 열전도성 하이브리드 필러, 및 유리 섬유를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물 및 이로 이루어지는 성형품을 제공한다.
일 구현예에 따른 폴리아미드 수지 조성물과 이로부터 제조되는 성형품은 치수 안정성이 우수하며 전기 절연성이 높고, 열 전도율이 높으며 동시에 수분 흡수율이 낮아, 차량 전장 부품의 하우징, 전기 자동차 무선 충전 시스템 (WCCU; Wireless Charge Convertor Unit)의 충전 코일 보호용 구조물 등에 적용하기에 적합하다.
이하, 구체적인 구현예에 대하여 이 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다.
여기서 사용되는 용어는 단지 예시적인 구현예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
여기서 "이들의 조합"이란, 구성물의 혼합물, 적층물, 복합체, 공중합체, 합금, 블렌드, 반응 생성물 등을 의미한다.
여기서 "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한 입자 크기나 평균 입경은 당업자에게 널리 공지된 방법으로 측정될 수 있으며, 예를 들어, 입도 분석기로 측정하거나, 또는 투과전자현미경 (TEM; Transmission Electron Microscope) 사진 또는 주사전자현미경 (SEM; Scanning Electron Microscope) 사진으로 측정할 수도 있다. 다른 방법으로는, 동적광산란법 (DLS; Dynamic Light Scattering method)을 이용하여 측정하고 데이터 분석을 실시하여 각각의 입자 사이즈 범위에 대하여 입자수를 카운팅한 뒤 이로부터 계산하여 평균 입경 값을 얻을 수 있다. 별도의 정의가 없는 한, 평균 입경은 입도 분포에서 누적 체적이 50 부피%인 입자의 지름(D50)을 의미할 수 있다.
일 구현예에서는 폴리아미드 6, 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나, 상용화제, 절연 열전도성 하이브리드 필러, 및 유리 섬유를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물을 제공한다. 이러한 폴리아미드 수지 조성물은 치수 안정성이 우수하며 전기 절연성이 높으면서 열 전도율이 높고 동시에 수분 흡수율이 낮아, 예를 들어 차량 전장 부품의 하우징, 전기 자동차의 무선 시스템의 충전 코일의 보호용 구조물 등에 적용하기 적합하다.
폴리아미드 6
폴리아미드 6은 ε-카프로락탐 또는 6－아미노카프론산으로 제조된 폴리아미드를 의미하며, 경우에 따라 다른 단량체가 공중합된 것일 수도 있다. 폴리아미드 6는 기계적 강도와 내열성이 뛰어나고 성형성이 우수하다.
상기　폴리아미드　6의 상대 점도는 1.8 내지 3.4일 수 있고, 예를 들어 2.0 내지 3.0, 또는 2.0 내지 2.8일 수 있다. 여기서 상대 점도는 20℃에서 96%의 황산 100㎖ 중에　폴리아미드　6를 1g 첨가하여 점도계로 측정한 것일 수 있다. 상기 폴리아미드 6의 상대 점도가 상기 범위를 만족할 경우 우수한 기계적 강도를 나타낼 수 있고 사출시 적절한 유동성을 유지할 수 있다.
상기 폴리아미드　6의 아미노 말단기 양에는 특별히 제한이 없지만, 1.0×10－5　내지 10.0×10－5mol/g일 수 있고, 이 경우 충분한 중합도를 얻을 수 있어 기계적 강도 등을 향상시킬 수 있다.
상기 폴리아미드　6은 잘 알려진 방법으로 제조하거나, 상업적으로 구입 가능한 것을 선택하여 사용할 수 있다.
상기 폴리아미드 6은 상기 폴리아미드 수지 조성물 전체 중량에 대하여 10 중량% 내지 60 중량%로 포함될 수 있고, 예를 들어 20 중량% 내지 60 중량%, 25 중량% 내지 55 중량%, 또는 30 중량% 내지 50 중량%로 포함될 수 있다. 폴리아미드 6가 이와 같은 범위로 포함될 경우 우수한 기계적 물성과 성형성을 유지하면서, 전기 절연성과 열 전도도가 높으면서 수분 흡수율이 낮은 수지 조성물을 구현할 수 있다.
폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나
일 구현예에 따른 폴리아미드 수지 조성물은 폴리아미드 6 이외에 폴리올레핀, 폴리페닐렌옥사이드, 또는 이들의 조합을 포함함으로써, 수분 흡수율을 줄일 수 있고, 이에 따라 차량 하부 등에 장착되는 부품이나 외부에 노출되는 부품에 적용될 경우 수분 흡수에 따른 장치 오작동과 효율 저하 등을 효과적으로 방지할 수 있다.
상기 폴리올레핀은 예를 들어 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부텐, 폴리이소부텐, 폴리메틸펜텐, 에틸렌-프로필렌 고무, 에틸렌-옥텐 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머 고무, 이들의 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀은 일 예로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 폴리에틸렌은 예를 들어 고밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초저밀도 폴리에틸렌, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 폴리프로필렌은 호모폴리프로필렌(프로필렌 단독 중합체)이거나, 또는 프로필렌과 에틸렌, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 1-헵텐, 1-옥텐, 1-노넨 혹은 1-데센 등 α-올레핀과의 랜덤 공중합체 또는 블록 공중합체일 수 있다. 상기 폴리아미드 수지 조성물이 이러한 폴리올레핀을 포함할 경우 수분에 의한 문제를 개선할 수 있다.
상기 폴리올레핀은 일 예로, 올레핀 단량체 이외에 다른 단량체가 공중합된 것일 수도 있다. 예를 들어 상기 폴리올레핀은 올레핀 단량체 이외에 아세트산비닐, 프로피온산비닐 등의 비닐에스테르; 아크릴산메틸, 아크릴산에틸, 메타크릴산메틸, 메타크릴산에틸 등의 불포화 카르복실산에스테르; 공액 디엔이나 비공액 디엔과 같은 불포화 화합물; 중에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 단량체와 공중합된 것일 수 있다. 이 경우 폴리올레핀 내 올레핀 단량체의 함량 비율은 70 중량% 이상일 수 있다.
상기 폴리올레핀의 용융지수(MI)는 0.3 내지 10 g/10분일 수 있고, 예를 들어 1 내지 8 g/10분일 수 있으며, 이 경우 폴리아미드 6과의 상용성을 높이면서 높은 기계적 강도를 유지할 수 있다. 여기서 용융지수는 ASTM D1238에 따라 측정한 것일 수 있다.
상기 폴리올레핀의 분자량 분포를 나타내는 파라미터인 Mw/Mn 값은 1.5 내지 10일 수 있고, 예를 들어 2 내지 8 또는 2 내지 6일 수 있다. 이러한 물성의 폴리올레핀을 포함할 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 압출 성형성이 개선되면서 우수한 기계적 강도를 유지할 수 있다.
상기 폴리페닐렌옥사이드(poly (phenylene oxide); PPO)는 폴리페닐렌에테르라고도 불리며, 상기 폴리아미드 수지 조성물 내에서 치수 안정성을 향상시키고 수분 흡수율을 낮추는 역할을 할 수 있다.
상기 폴리페닐렌옥사이드의 구체적인 예로는 폴리(2,3-디메틸-6-에틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-6-클로로메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-6-히드록시에틸-1,4-페렌에테르), 폴리(2-메틸-6-n-부틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-에틸-6-이소프로필-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-에틸-n-프로필-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-에틸(4'-메틸페닐)-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-브로모-6-페닐-1,4-페닐렌에테르), 폴리 (2-메틸-6-페닐-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-페닐-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-클로로-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-클로로-6-에틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-클로로-6-브로모-1,4-페닐렌에테르), 폴 리(2,6-디-n-프로필-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-6-이소프로필-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-클로로-6-메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-6-에틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디클로로-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디브로모-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디클로로-1,4-페닐렌에테르) 등이 있다. 여기에 다른 단량체가 공중합된 것도 가능하며, 무수말레인산, 푸마르산 등으로 변성시킨 것도 가능하다. 일 예로, 상기 폴리페닐렌옥사이드는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 또는 2,6-디메틸페놀과 2,3,6-트리메틸페놀의 공중합체일 수 있다.
상기 폴리페닐렌옥사이드는 일 예로, 메탄올과 페놀을 원료로 하여 만드는 폴리페닐렌옥사이드에 폴리스티렌 수지 등을 가해서 제조하는 변성 폴리페닐렌옥사이드(mPPO; modified poly(phenylene oxide))일 수 있다. 이러한 변성 폴리페닐렌옥사이드는 전기 절연성이 우수하고 수분 흡수율이 낮아, 일 구현예에 따른 충전 코일 보호용 구조물 등의 성형품에 적용하기에 적합하다.
상기 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나는 상기 폴리아미드 수지 조성물 전체 중량에 대하여 0.5 중량% 내지 10 중량%로 포함될 수 있고, 예를 들어 1 중량% 내지 10 중량%, 0.5 중량% 내지 9 중량%, 0.5 중량% 내지 8 중량%, 0.5 중량% 내지 7 중량%, 0.5 중량% 내지 6 중량%, 또는 0.5 중량% 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 상기 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나가 상기의 함량 범위로 포함될 경우, 상기 폴리아미드 수지 조성물은 뛰어난 기계적 강도와 성형성을 유지하면서 수분 흡수율이 낮아질 수 있고, 이에 따라 차량 내부에 장착되거나 혹은 외부에 노출되는 부품에 사용되어, 장치 오작동이나 변형, 효율 저하 등을 효과적으로 방지할 수 있다.
상용화제
일 구현예에 따른 상용화제는 전술한 폴리아미드 6와 그리고 폴리올레핀 혹은 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나의 상용성을 향상시키는 화합물이다. 상기 폴리아미드 수지 조성물에 상기 상용화제가 포함되지 않을 경우 압출 성형성이 저하될 수 있다.
상기 상용화제는 일 예로 올레핀계 공중합체나 페닐렌옥사이드계 공중합체 일 수 있고, 예를 들어 방향족 비닐계 단량체와 올레핀의 공중합체, 방향족 비닐계 단량체와 페닐렌옥사이드의 공중합체, 또는 에틸렌계 공중합체 등일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 방향족 비닐계 단량체는 일 예로 스티렌일 수 있다.
상기 상용화제는 상기 폴리아미드 수지 조성물 전체 중량에 대하여 0.1 중량% 내지 10 중량%로 포함될 수 있고, 0.1 중량% 내지 9 중량%, 0.1 중량% 내지 8 중량%, 0.1 중량% 내지 7 중량%, 0.1 중량% 내지 6 중량%, 0.1 중량% 내지 5 중량%, 0.5 중량% 내지 4 중량%, 또는 0.5 중량% 내지 3 중량%일 수 있다. 상기 상용화제가 상기한 범위로 포함되는 경우, 상기 폴리아미드 수지 조성물은 상기 상용화제가 적용되지 않은 폴리아미드계 얼로이 수지 대비 높은 기계적 강도와 전기 절연성, 열 전도도를 유지하면서 성형성이 향상될 수 있다.
절연 열전도성 하이브리드 필러
일 구현예에 따른 절연 열전도성 하이브리드 필러는 종류, 형상 및/또는 크기가 서로 다른 둘 이상의 절연 열전도성 필러를 혼합한 것이라고 할 수 있다. 상기 폴리아미드 수지 조성물이 이러한 절연 열전도성성 하이브리드 필러를 포함하는 경우, 일반적인 절연 열전도성 필러를 단독으로 적용한 경우에 비하여 기계적 강도, 열 전도도, 내흡습성 등 다른 물성이 모두 개선될 수 있다.
상기 절연 열전도성 하이브리드 필러는 서로 다른 종류의 필러를 둘 이상 혼합한 것, 즉 서로 다른 화합물을 둘 이상 혼합한 것일 수 있고, 또는 크기가 서로 다른 필러를 둘 이상 혼합한 것일 수 있으며, 혹은 형상이 서로 다른 필러를 둘 이상 혼합한 것일 수도 있다.
상기 절연 열전도성 하이브리드 필러는 예를 들어 제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러를 포함할 수 있다.
제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 서로 종류가 상이할 수 있고 또는 크기가 다르거나 형상이 상이한 것일 수 있다. 제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 각각 무기 필러일 수 있다.
상기 무기 필러는 예를 들어 산화마그네슘, 산화바륨, 산화붕소, 산화아연, 산화알루미늄, 베마이트, 산화지르코늄, 산화칼슘, 산화티타늄, 실리카 등의 산화물; 염화나트륨, 염화마그네슘, 염화칼슘 등의 염화물; 질화마그네슘, 질화붕소, 질화알루미늄 등의 질화물; 탄산마그네슘, 탄산바륨, 탄산칼슘 등의 탄산염; 황산마그네슘, 황산바륨, 황산칼슘 등의 황산염; 마이카, 클레이, 활석 등의 규산염; 또는 이들의 조합일 수 있다.
일 예로 상기 무기 필러는 마이카, 산화마그네슘, 산화붕소, 산화알루미늄, 베마이트, 산화지르코니아, 산화칼슘, 산화티타늄, 실리카, 질화붕소, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러의 크기는 각각 독립적으로, 1 ㎛ 내지 300 ㎛일 수 있고, 예를 들어 5 ㎛ 내지 250 ㎛, 10 ㎛ 내지 200 ㎛, 또는 20 ㎛ 내지 150 ㎛, 20 ㎛ 내지 100 ㎛ 등일 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러는 수지 조성물 내 양호하게 분산될 수 있고, 수지 조성물의 열전도성을 향상시킬 수 있다.
여기서 필러의 크기는 상기 필러가 구형일 경우 장경(지름의 길이)을 의미하고 판상형일 경우 면방향에서 가장 긴 축의 길이를 의미할 수 있고, 섬유형일 경우 섬유의 길이를 의미할 수 있으며, 그 외 다른 형상일 경우 장경에 대응되는 가장 긴 축의 길이를 의미할 수 있다. 또한 평균 크기는 입도 분석기를 통해 측정한 것으로 입도 분포에서 누적 체적이 50 부피%인 입자의 지름(D50)을 의미할 수 있다.
제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러의 형상은 예를 들어 구형, 무정형, 판상형, 플레이크(flake)형, 또는 섬유형 등일 수 있다.
일 구현예에서 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러 중 적어도 하나는 육방정 질화붕소(hexagonal boron nitride; hBN)를 포함하는 것일 수 있다. 예를 들어 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러 중 어느 하나만 육방정 질화붕소를 포함하는 것일 수 있고, 또는 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러 모두 육방정 질화붕소를 포함하되 크기나 형상이 서로 상이한 것일 수 있다. 이 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성을 나타내면서 열 전도도, 내흡습성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
상기 육방정 질화붕소는 결정 구조가 흑연과 같이 육방정계인 인조 광물이며, 그 크기는 5 ㎛ 내지 200 ㎛, 예를 들어 10 ㎛ 내지 150 ㎛일 수 있으며, 판상형 또는 플레이크형이거나 복수의 1차 입자가 응집된 2차 입자 형태, 또는 비정형 등일 수 있다.
일 예로, 제1 절연 열전도성 필러는 육방정 질화붕소를 포함하고, 제2 절연 열전도성 필러는 마이카, 산화마그네슘, 산화붕소, 산화알루미늄, 베마이트, 산화지르코니아, 산화칼슘, 산화티타늄, 실리카, 또는 이들의 조합을 포함하는 것일 수 있다. 이 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물 총 중량에 대하여, 제1 절연 열전도성 필러는 10 중량% 내지 30 중량%로 포함되고, 제2 절연 열전도성 필러는 1 중량% 내지 30 중량%로 포함될 수 있다. 또한 (제1 절연 열전도성 필러):(제2 절연 열전도성 필러)의 중량비는 30:70 내지 80:20일 수 있다. 이러한 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성 및 치수 안정성이 뛰어나고, 기계적 강도, 열 전도도, 내흡습성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
다른 예로, 제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 모두 육방정 질화붕소를 포함하고, 각각의 육방정 질화붕소는 크기가 서로 상이한 것일 수 있다. 이 경우, 제1 절연 열전도성 필러는 크기가 5 ㎛ 내지 150 ㎛인 육방정 질화붕소를 포함하고, 제2 절연 열전도성 필러는 크기가 10 ㎛ 내지 200 ㎛인 육방정 질화붕소를 포함하는 것일 수 있다. 일 예로, 제1 절연 열전도성 필러의 크기는 제2 절연 열전도설 필러의 크기보다 더 작은 것일 수 있다. 이 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성과 성형성이 뛰어나고, 기계적 강도, 열 전도도, 내수성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
또 다른 예로, 제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 모두 육방정 질화붕소를 포함하고, 각각의 육방정 질화붕소는 형상이 서로 상이한 것일 수 있다. 일 예로, 제1 절연 열전도성 필러는 플레이크 형상의 육방정 질화붕소를 포함하고, 제2 절연 열전도성 필러는 플레이크가 응집된 불규칙한 구형 형상의 육방정 질화붕소를 포함할 수 있다. 이 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성과 열 전도도, 내흡습성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
또는, 제1 절연 열전도성 필러는 플레이크 형상의 육방정 질화붕소를 포함하고, 제2 절연 열전도성 필러는 구형 혹은 불규칙한 응집체 형태 혹은 판상형의 알루미나, 산화마그네슘 등과 같은 절연 특성과 열전도도 특성을 가지는 무기 필러를 포함하는 것일 수 있다. 이 경우 상기 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성과 열 전도도, 내흡습성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
상기 절연 열전도성 하이브리드 필러는 상기 폴리아미드 수지 조성물 총 중량에 대하여 15 중량% 내지 60 중량%로 포함될 수 있고, 예를 들어 20 중량% 내지 55 중량%, 25 중량% 내지 50 중량%, 또는 30 중량% 내지 45 중량%로 포함될 수 있다. 상기 절연 열전도성 하이브리드 필러가 상기의 범위로 포함될 경우, 상기 폴리아미드 수지 조성물은 높은 전기 절연성을 나타내면서 우수한 열 전도도와 내흡습성 등을 나타낼 수 있다.
유리 섬유
상기 유리 섬유는 수지 조성물에 사용되는 통상적인 것으로서, 직경이 약 4 ㎛ 내지 20 ㎛이고, 길이가 1.5 mm 내지 8 ㎜인 것일 수 있다. 유리 섬유의 직경과 길이가 상기 범위일 경우 이를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물은 높은 기계적 강도와 성형성을 나타낼 수 있다.
상기 유리 섬유의 단면은 원형, 타원형, 직사각형 또는 두 개의 원형이 연결된 아령 모양 등일 수 있다. 또한 상기 유리 섬유의 단면의 종횡비는 1.5 미만의 것을 사용할 수 있으며, 구체적으로는 단면의 종횡비가 약 1인 원형 모양의 것을 사용할 수 있다.
상기 유리 섬유는 전술한 수지 성분들에 잘 혼합되면서 화학 반응은 일으키지 않도록 표면 처리된 유리 섬유일 수 있다. 또한 상기 유리 섬유는 탄소 섬유 등 다른 종류의 섬유와 혼합되어 사용될 수도 있다.
상기 유리 섬유는 상기 폴리아미드 수지 조성물 전체 중량에 대하여 10 중량% 내지 40 중량%로 포함될 수 있고, 예를 들어 10 중량% 내지 30 중량%, 또는 15 중량% 내지 25 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 폴리아미드 수지 조성물은 뛰어난 기계적 강도를 나타내면서 전기 절연성, 열 전도도, 내수성, 성형성 등 다른 물성을 높은 수준으로 유지할 수 있다.
기타 첨가제
상기 폴리아미드 수지 조성물은 필요에 따라 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 기타 첨가제는 예를 들어 가소제, 광열화 방지제, 난연제, 내열제, 내충격제, 산화 방지제, 이형제, 염색제, 안료, 자외선 흡수제, 핵제, 활제, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 기타 첨가제는 상기 폴리아미드 수지 조성물 전체 중량에 대하여 0 중량% 내지 5 중량%로 포함될 수 있고, 예를 들어 0 중량% 내지 4 중량%, 0 중량% 내지 3 중량%, 0.1 중량% 내지 2 중량%, 또는 0.1 중량% 내지 1 중량%로 포함될 수 있다. 이 경우 다른 물성에 영향을 미치지 않으면서 해당 첨가제의 목적을 달성할 수 있다.
전술한 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성이 높고 열 전도도가 높으며 동시에 수분 흡수율이 낮고, 또한 기계적 강도 및 성형성이 우수하여 다양한 분야에 적용 가능하다.
한편, 일 구현예에 따른 폴리아미드 수지 조성물은 전기 절연성을 가지는 것을 특징으로 하여 전기 전도성을 높이는 탄소 재료 등을 포함하지 않을 수 있다.
일 구현예에서는 전술한 폴리아미드 수지 조성물로 이루어지는 성형품을 제공한다. 상기 성형품은 각종 차량 전장 부품의 하우징 등일 수 있고, 일 예로 전기 자동차 무선 충전 시스템 내에 존재하는 충전을 위한 코일의 부식 혹은 외부 환경 및 기계적 하중에 의한 파손 변질 보호 및 코일 온도 저감을 통한 충전 효율을 향상시키는 구조물일 수 있다. 일 구현예에 따른 성형품은 뛰어난 전기 절연성, 치수 안정성, 열 전도도를 나타내면서 낮은 수분 흡수율을 나타낼 수 있다.
일 예로 일반적인 폴리아미드계 수지 조성물을 적용한 전기 자동차 무선 충전 시스템 내에 존재하는 충전 코일 보호용 구조물일 경우, 작동 중 발생하는 열에 의해 구조물이 변형되거나 오작동되거나 충전 효율이 떨어지는 문제가 있으나, 일 구현예에 따른 폴리아미드 수지 조성물을 보호용 구조물로 적용할 경우 열 전도도가 매우 뛰어나 이러한 문제를 방지할 수 있다. 또한 상기 코일은 차량 하부에 장착되어 외부에 드러날 수 있는데 이 때 수분에 의해서 구조물이 틀어지거나 변형될 수 있고 충전 효율이 떨어지거나 오작동 또는 화재 등의 위험한 사고로 이어지는 문제가 있으나, 일 구현예에 따른 성형품은 치수 안정성 등 일반적 물성이 우수하면서 동시에 수분 흡수율이 낮아, 변형 및 수분에 의한 문제를 방지할 수 있다.
일 예로, 상기 성형품의 열 전도도는 2 W/mK 이상일 수 있고, 예를 들어 2.4 W/mK 이상, 3.0 W/mK 이상, 또는 10 W/mK 이하일 수 있다. 여기서 열 전도도는 ASTM E1461에 따라 측정된 것일 수 있다. 상기 성형품의 수분 흡수율은 5 % 미만일 수 있고, 예를 들어 4.5 % 이하, 4.0 % 이하, 또는 0.1 % 이상일 수 있다. 상기 수분 흡수율은 ISO 62에 따라 측정된 것일 수 있다. 또한 상기 성형품은 전기 절연성이 높은 것으로서, 표면 저항률이 1012 Ω/sq. 내지 1014 Ω/sq.일 수 있다. 상기 표면 저항률은 JIS K7194에 따라 측정된 것일 수 있다.
이하 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 하기한 실시예는 본 발명의 일 예일뿐, 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
폴리아미드 6 (PA6, 상대점도: 2.2) 35 중량%, 변성 폴리페닐렌옥사이드 (mPPO) 3 중량 %, 상용화제인 스티렌-mPPO 공중합체 1.5 중량 % 및 산화 방지제와 내열제 등의 기타 첨가제 0.5 중량%를 주 호퍼에 투입한다.
육방정 질화붕소 (h-BN)와 산화알루미늄 (Alumina, Al2O3)를 3:1의 중량비로 혼합한 절연 열전도성 하이브리드 필러 40 중량%를 첫 번째 사이드 호퍼에 투입하고, 섬유형 소재인 유리 섬유 20 중량%를 두 번째 사이드 호퍼에 투입하여 이축 압출기를 통하여 폴리아미드 수지 조성물을 제조한다.
압출 온도를 250℃ 내지 280℃로 변화시키며 스크류 속도를 350 rpm로 하여 상기 폴리아미드 수지 조성물을 압출하고 냉각하여 펠릿을 제조한다. 수득한 펠릿을 사출 성형기에 투입하여 다목적 시험편의 형태인 성형품을 제조한다.
실시예 2 내지 3
폴리아미드 6 과 변성 폴리페닐렌옥사이드의 함량, 및 상용화제의 함량을 표 1과 같이 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
실시예 4 내지 5
변성 폴리페닐렌옥사이드 대신에 폴리프로필렌을 사용하고, 상용화제로 에틸렌계 공중합체를 사용하며, 각 성분의 함량을 표 1과 같이 설정한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
실시예 6 내지 10
절연 열전도성 하이브리드 필러의 혼합 비율과 함량을 아래 표 1과 같이 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
실시예 11 내지 12
절연 열전도성 하이브리드 필러로 크기나 형상이 다른 두 종류의 육방정 질화붕소를 혼합한 것을 사용하고 아래 표 1과 같이 함량을 설정한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
　 PA6 mPPO PP 절연 열전도성
하이브리드 필러		 유리
섬유		 상용화제 산화
방지제		 활제 합계
BN Al2O3 MgO
A B C A B

실
시
예		 1 35 3 30 10 20 1.5 0.2 0.3 100
2 30.5 6 30 10 20 3 0.2 0.3 100
3 37.5 1.5 30 10 20 0.5 0.2 0.3 100
4 35 3 30 10 20 1.5 0.2 0.3 100
5 37.5 1.5 30 10 20 0.5 0.2 0.3 100
6 35 3 25 15 20 1.5 0.2 0.3 100
7 35 3 20 20 20 1.5 0.2 0.3 100
8 30 3 15 30 20 1.5 0.2 0.3 100
9 50 3 20 5 20 1.5 0.2 0.3 100
10 43.75 3 25 6.25 20 1.5 0.2 0.3 100
11 45 3 5 25 20 1.5 0.2 0.3 100
12 45 3 25 5 20 1.5 0.2 0.3 100
비교예 1
폴리페닐렌옥사이드, 폴리프로필렌 및 상용화제를 투입하지 않고, 각 성분의 함량을 아래 표 2와 같이 설계한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
비교예 2 내지 4
절연 열전도성 하이브리드 필러를 사용하지 않고 표 2와 같이 한 종류의 필러만을 독립적으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
비교예 5
유리섬유를 사용하지 않고, 각 성분의 함량을 아래 표 2와 같이 설계한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
비교예 6
상용화제를 사용하지 않고 각 성분의 함량을 아래 표 2와 같이 설계한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 조성물 및 성형품을 제조한다.
　 PA6 mPPO PP 절연 열전도성
하이브리드 필러		 유리
섬유		 상용
화제		 산화
방지제		 활제 합계
h-BN Al2O3 MgO
A B C A B
비
교
예		 1 39.5 　 　 　 30 　 10 　 20 　 　 0.2 0.3 100
2 35 3 　 　 　 　 40 　 20 1.5 　 0.2 0.3 100
3 45 3 　 　 　 　 　 30 20 1.5 　 0.2 0.3 100
4 45 3 　 　 30 　 　 　 20 1.5 　 0.2 0.3 100
5 45 3 　 　 20 　 30 　 　 1.5 　 0.2 0.3 100
6 36.5 3 　 　 30 　 10 　 20 　 　 0.2 0.3 100
평가예
실시예들과 비교예들에서 제조한 성형품에 대하여 인장 강도, 굴곡 강도, 굴곡 탄성률, 아이조드 충격 강도, 열 전도도, 표면 저항 및 수분 흡수율을 아래의 방법으로 평가하고, 그 결과를 아래 표 3에 나타낸다.
인장 강도는 ISO 527에 따라 5 mm/min 조건으로 평가한다.
굴곡 강도 및 굴곡 탄성률은 ISO 178에 따라 25℃에서 2 mm/min 속도로 3-지점-굽힘으로 평가한다.
아이조드 충격강도는 ISO 180에 따라 시편 중앙부에 노치 (notch)가 존재하는 3.2mm 두께의 시편을 23℃ 조건에서 2.75J의 임팩트 해머를 이용하여 평가한다.
방열 특성인 열전도도는 ASTM E1461에 준하여 Φ25.4 mm X 1mm (직경 X 두께) 크기의 시편을 제작하고, 레이저 플레쉬 분석기 (LFA; Laser Flash Analyzer)를 통해 상온에서 수평 방향의 열 확산도를 평가하고 DSC 및 밀도계를 통한 비열과 밀도를 측정한 후 열 확산도, 비열, 밀도 세가지 인자를 곱하여 열 전도도를 산출한다.
전기적 특성인 표면 저항률은 JIS K7194 규격에 준하여 2t 두께의 사출시편에 대해 4 point probe 방법으로 평가한다.
수분 흡수율은 ISO 62 규격에 준하여 60x60x1T 크기의 시편을 25℃에서48시간 동안 증류수에 완전히 침지시킨 후, 침지 전과 후의 무게 비교를 통해 수분 흡수율을 산출한다.
　 기계적 특성 열전도도
(In-Plane)		 전기적 특성 수분
흡수율
인장강도 굴곡강도 굴곡
탄성률		 IZOD
충격강도		 표면저항률
(MPa) (MPa) (MPa) (KJ/m2) (W/mK) (Ω/sq.) (%)
실
시
예		 1 118 180 17,400 7.1 4 1013 2.7
2 95 155 12,500 2.7 3.1 1013 2.1
3 122 188 16,500 7.5 3.9 1013 3.8
4 92 150 11,400 6.7 3.5 1013 3.3
5 108 166 12,600 7.8 3.7 1013 4.1
6 125 185 15,900 7.2 3.9 1013 2.9
7 123 178 16,100 7 3.4 1013 2.9
8 114 163 16,500 6.8 3.1 1013 3
9 126 184 16,500 8.1 2.4 1013 3.1
10 121 179 15,600 7.5 2.7 1013 3
11 106 169 16,850 6.1 2.9 1013 3
12 111 174 17,200 5.9 3.4 1013 3.1
　 　 　 　 　 　 　 　
비
교
예		 1 115 173 18,200 7.1 4.0 1013 5.0
2 104 161 16,700 5.9 2.1 1013 2.9
3 100 156 15,600 5 2 1013 3.5
4 107 154 18,300 4.4 3.2 1013 3.3
5 85 137 10,700 3.2 2.6 1013 2.9
6 　성형　불량
상기 표 3을 참고하면, 실시예 1 내지 12의 경우 비교예 1 내지 6 대비 대체적으로 인장 강도, 굴곡 강도, 굴곡 탄성률, 및 아이조드 충격 강도 등의 기계적 특성이 우수하고, 열 전도도가 충분히 높으며, 표면 저항률이 높아 전기 절연성이 뛰어나고, 수분 흡수율이 5% 미만으로 낮다는 것을 확인할 수 있다. 반면 폴리페닐렌옥사이드나 폴리프로필렌 등을 첨가하지 않은 비교예 1의 경우 수분 흡수율이 5.0% 이상으로 높게 나왔다는 것을 알 수 있다. 더하여, 폴리페닐렌옥사이드나 폴리프로필렌 등을 첨가하고 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러의 종류 및 함량을 변경하여 평가한 비교예 2 내지 5의 경우 실시예 조성 평가 대비 수분 흡수율이 증가하거나 기계적 특성 및 열전도도가 저하되는 것을 확인할 수 있다. 그리고 비교예 6의 경우 상용화제를 첨가하지 않아 폴리아미드 수지와의 상용성이 저하됨으로 인해 성형성이 급격히 저하됨을 확인할 수 있다.
이상 바람직한 실시예들에 대해 상세하게 설명하였지만, 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것이 아니고, 다음의 청구 범위에서 정의하고 있는 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.

Claims (18)

  1. 폴리아미드 6,
    폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나,
    상용화제,
    절연 열전도성 하이브리드 필러, 및
    유리 섬유를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  2. 제1항에서,
    10 중량% 내지 60 중량%의 폴리아미드 6,
    0.5 중량% 내지 10 중량%의 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나,
    0.1 중량% 내지 10 중량%의 상용화제,
    15 중량% 내지 60 중량%의 절연 열전도성 하이브리드 필러,
    10 중량% 내지 40 중량%의 유리 섬유, 및
    0 중량% 내지 5 중량%의 기타 첨가제를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  3. 제2항에서,
    20 중량% 내지 60 중량%의 폴리아미드 6,
    1 중량% 내지 10 중량%의 폴리올레핀과 폴리페닐렌옥사이드 중 적어도 하나,
    0.1 중량% 내지 5 중량%의 상용화제,
    20 중량% 내지 50 중량%의 절연 열전도성 하이브리드 필러,
    10 중량% 내지 30 중량%의 유리 섬유, 및
    0 중량% 내지 3 중량%의 기타 첨가제를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  4. 제2항에서,
    상기 기타 첨가제는 가소제, 광열화 방지제, 난연제, 내열제, 산화 방지제, 이형제, 염색제, 안료, 자외선 흡수제, 핵제, 활제, 또는 이들의 조합을 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  5. 제1항에서,
    상기 폴리아미드 6의 상대 점도는 1.8 내지 3.4인 폴리아미드 수지 조성물.
  6. 제1항에서,
    상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부텐, 폴리이소부텐, 폴리메틸펜텐, 이들의 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함하고,
    상기 폴리페닐렌옥사이드는 변성 폴리페닐렌옥사이드(mPPO) 또는 이의 공중합체인 폴리아미드 수지 조성물.
  7. 제1항에서,
    상기 절연 열전도성 하이브리드 필러는 서로 다른 둘 이상의 절연 열전도성 필러를 포함하는 것으로, 제1 절연 열전도성 필러 및 제2 절연 열전도성 필러를 포함하고,
    제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 각각 무기 필러인 폴리아미드 수지 조성물.
  8. 제7항에서,
    제1 절연 열전도성 필러는 플레이크 형상이고,
    제2 절연 열전도성 필러는 구형, 판상형, 또는 불규칙한 응집체 형태인 폴리아미드 수지 조성물.
  9. 제7항에서,
    제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러 중 적어도 하나는 육방정 질화붕소를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  10. 제7항에서,
    제1 절연 열전도성 필러는 육방정 질화붕소를 포함하고,
    제2 절연 열전도성 필러는 마이카, 산화마그네슘, 산화붕소, 산화알루미늄, 베마이트, 산화지르코니아, 산화칼슘, 산화티타늄, 실리카, 또는 이들의 조합을 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  11. 제10항에서,
    상기 폴리아미드 수지 조성물 총 중량에 대하여, 제1 절연 열전도성 필러는 10 중량% 내지 30 중량%로 포함되고, 제2 절연 열전도성 필러는 1 중량% 내지 30 중량%로 포함되는 폴리아미드 수지 조성물.
  12. 제10항에서,
    (제1 절연 열전도성 필러):(제2 절연 열전도성 필러)의 중량비는 30:70 내지 80:20인 폴리아미드 수지 조성물.
  13. 제7항에서,
    제1 절연 열전도성 필러와 제2 절연 열전도성 필러는 모두 육방정 질화붕소를 포함하고, 각각의 육방정 질화붕소는 크기 및/또는 형상이 서로 상이한 것인 폴리아미드 수지 조성물.
  14. 제13항에서,
    제1 절연 열전도성 필러는 플레이크 형상의 육방정 질화붕소를 포함하고,
    제2 절연 열전도성 필러는 불규칙한 구형 응집체 형태인 육방정 질화붕소를 포함하는 폴리아미드 수지 조성물.
  15. 제13항에서,
    제1 절연 열전도성 필러의 크기는 제2 절연 열전도성 필러의 크기보다 작고,
    제1 절연 열전도성 필러의 평균 크기는 5 ㎛ 내지 150 ㎛이고,
    제2 절연 열전도성 필러의 평균 크기는 10 ㎛ 내지 200 ㎛인 폴리아미드 수지 조성물.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 폴리아미드 수지 조성물로 이루어진 성형품.
  17. 제16항에서,
    상기 성형품은 차량 전장 부품의 하우징인 성형품.
  18. 제16항에서,
    상기 성형품은 전기 자동차 무선 충전 시스템 충전 코일 보호용 구조물인 성형품.
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