KR20220145336A - 셀간 스페이서 및 배터리 모듈 - Google Patents

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아키히코 미야자키
야스히로 이시키
시호 모사키
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니폰 제온 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지하는 것이 가능한 셀간 스페이서를 제공하는 것을 목적으로 한다. 본 발명의 셀간 스페이서는, 서로 인접하는 전지 셀간에 배치되는 셀간 스페이서로서, 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 영률이 소정의 온도에서 소정의 값 이상인 내열성 항압축부를 갖는다.

Description

셀간 스페이서 및 배터리 모듈
본 발명은, 셀간 스페이서 및 배터리 모듈에 관한 것이다.
리튬 이온 전지는, 에너지 밀도, 출력 밀도, 내구성 등의 관점에서 차량 탑재용, 전력 평준화용, 모바일 용도 등 폭넓은 용도로 사용되고 있다. 실제의 사용에 있어서는, 복수의 셀이 내부에 배치된 배터리 모듈의 형태로 사용되는 경우가 많다. 배터리 모듈 중에 복수의 셀이 배치되는 경우, 불안전 사상에 의해 1개의 셀이 이상 고온이 된 경우나 열 폭주가 일어나, 셀이 팽창한 경우라도, 셀간 거리를 유지하여, 열전도를 저해하여 다른 셀이 연쇄적으로 열 폭주를 일으키지 않도록 하는 것이 중요하다.
특허문헌 1에는, 통상 작동시에는 방열성이 우수하고, 이상 승온시에는 비교적 저온에서 팽창을 개시하여 인접하는 배터리에 대한 열 연쇄에 의한 발화를 방지할 수 있는 단열 성능을 발휘하는 열전도성 열팽창성 수지 조성물 등이 기재되어 있다. 특허문헌 2에는, 배터리 셀로부터의 방열을 촉진하기 위한 시트형 부재가, 그 시트형 부재가 그 배터리 셀을 부분적으로 덮고 있는 상태에서, 그 밀봉 부분으로 연장되어 있는, 열적 안정성을 개량한 배터리 셀이 기재되어 있다. 특허문헌 3에는, 전자 기기 부품 등에 있어서의 패널과 방열 금속판 사이에 배치되는 방열 수지 시트로서의 기능을 갖고, 또한, 리사이클 활용시에, 용이하게 전자 기기 부품과, 방열 금속판과의 분해·해체가 용이한 것인 방열 수지 시트가 기재되어 있다. 특허문헌 4에는, 가열시의 급속한 온도 상승을 완화하면서, 배터리-셀-간을 이간시키는 단열층을 형성할 수 있는 열팽창성 내화 수지 조성물이 기재되어 있다. 특허문헌 5에는, 전지 셀 사이에 스페이서를 배치 설치하여, 스페이서와 전지 셀의 적층 매수를 많게 하면서, 스페이서와 전지 셀의 상대적인 위치 어긋남을 저지하는 것이 기재되어 있다. 특허문헌 6에는, 비수 전해질 이차 전지가 설치된 세트 전지의 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 감소시키지 않고, 컴팩트하고, 또한 냉각 효율과 안전성이 우수한 세트 전지가 기재되어 있다. 특허문헌 7에는, 배터리 조립체에 대한 온도 제어 기구를 더욱 개량하여 효율적으로 이용할 수 있고, 또한 내구성이 풍부하도록 한 간단한 구조의 온도 제어 기구를 구비한 배터리 조립체가 기재되어 있다.
국제 공개 제2018/062172호 일본 공표특허공보 2011-503793호 일본 공개특허공보 2002-134666호 일본 공개특허공보 2019-131654호 일본 공개특허공보 2007-299544호 일본 공개특허공보 2000-067825호 일본 공개특허공보 평8-148187호
여기서, 배터리 모듈 중에 복수의 셀이 배치되는 경우, 불안전 사상에 의해 1개의 셀이 이상 고온이 된 경우나 열 폭주가 일어난 경우, 셀이 팽창해 셀간 거리를 유지할 수 없게 되어, 팽창한 셀이 인접하는 셀에 접촉해 고온을 전도하여, 셀의 연쇄적 열 폭주가 전파될 리스크가 있기 때문에, 이러한 리스크의 발생을 억지할 필요가 생긴다.
본 발명자들은, 상기 과제를 해결하는 것을 목적으로 하여 예의 검토를 행하였다. 그리고, 본 발명자들은, 서로 인접하는 전지 셀간에 배치되는 셀간 스페이서로서, 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 영률이 소정의 온도에서 소정의 값 이상인 내열성 항압축부를 갖는 셀간 스페이서이면, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있는 것을 알아내어, 본 발명을 완성시켰다.
이렇게 하여 본 발명에 의하면, 하기에 나타내는 셀간 스페이서 및 배터리 모듈이 제공된다.
〔1〕 서로 인접하는 전지 셀간에 배치되는 셀간 스페이서로서,
상기 전지 셀이 인접하는 방향의 영률이 온도 300℃에서 10 MPa 이상인 내열성 항압축부를 갖는, 셀간 스페이서.
〔2〕 상기 내열성 항압축부가, 폴리이미드 수지, 페놀 수지, 에폭시 수지, 알루미나, 지르코니아, 베마이트(AlOOH), 기브사이트(Al(OH)3), 산화규소, 산화마그네슘(마그네시아), 산화칼슘, 산화티탄(티타니아), 티탄산바륨, 알루미나-실리카 복합 산화물, 질화알루미늄, 질화붕소, 실리콘, 다이아몬드, 황산바륨, 불화칼슘, 불화바륨, 카올리나이트, 몬모릴로나이트, 벤토나이트, 마이카, 및 장석으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종으로 이루어지는, 상기 〔1〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔3〕 상기 내열성 항압축부는, 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 체적 저항률이 1 × 103 Ω·cm 이상인, 상기 〔1〕 또는 〔2〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔4〕 상기 내열성 항압축부는, 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 열전도율이 100 W/m·K 이하인, 상기 〔1〕~〔3〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔5〕 상기 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮는 유지부를 더 갖는, 상기 〔1〕~〔4〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔6〕 상기 유지부의 열전도율이 상기 내열성 항압축부의 열전도율보다 큰, 상기 〔5〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔7〕 상기 유지부는, 상기 전지 셀과 접촉하는 면간에 걸쳐 연재(延在)되는 부분을 갖는, 상기 〔5〕 또는 〔6〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔8〕 상기 내열성 항압축부가 상기 유지부 내에 매설되어 있는, 상기 〔5〕~〔7〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔9〕 상기 전지 셀과 접촉하는 면의 적어도 일방이, 상기 내열성 항압축부와 상기 유지부로 구성되어 있는, 상기 〔5〕~〔7〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔10〕 상기 전지 셀과 접촉하는 면의 양방이, 상기 내열성 항압축부와 상기 유지부로 구성되어 있는, 상기 〔9〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔11〕 상기 내열성 항압축부의 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 치수가, 상기 유지부의 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 치수보다 큰, 상기 〔5〕 또는 〔6〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔12〕 상기 유지부는, 가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재를 포함하는, 상기 〔5〕~〔11〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔13〕 상기 유지부는, 온도 300℃로 가열하였을 때의 열전도율이, 미가열 상태의 온도 25℃에서의 열전도율의 0.1배 이하인, 상기 〔12〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔14〕 상기 유지부는, 가열에 의해 밀도가 저하되는 부재를 포함하는, 상기 〔12〕 또는 〔13〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔15〕 가열에 의해 밀도가 저하되는 부재가, 열소실성 필러인, 상기 〔14〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔16〕 상기 유지부는, 가열에 의해 수축하는 부재를 포함하는, 상기 〔5〕~〔11〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔17〕 가열에 의해 수축하는 부재가, 엘라스토머 고분자인, 상기 〔16〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔18〕 탄성부를 더 갖는, 상기 〔5〕~〔17〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔19〕 온도 25℃에서, 상기 탄성부의 영률이, 상기 내열성 항압축부의 영률보다 작은, 상기 〔18〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔20〕 상기 내열성 항압축부 및 상기 유지부가, 상기 탄성부의 표면측에 배치되는, 상기 〔18〕 또는 〔19〕에 기재된 셀간 스페이서.
〔21〕 상기 유지부가, 열소실성 필러를 포함하고, 상기 유지부의 체적에 대한 상기 열소실성 필러가 차지하는 체적의 비율이, 50% 이상인, 상기 〔18〕~〔20〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서.
〔22〕 복수의 전지 셀을 갖고,
인접하는 전지 셀간에 상기 〔1〕~〔21〕 중 어느 하나에 기재된 셀간 스페이서를 배치하여 이루어지는, 배터리 모듈.
〔23〕 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 상기 내열성 항압축부의 치수가, 상기 전지 셀간의 거리의 50% 이상인, 상기 〔22〕에 기재된 배터리 모듈.
본 발명에 의하면, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지하는 것이 가능한 셀간 스페이서를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면, 이상 고온시에 내부에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지하는 것이 가능한 배터리 모듈을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 셀간 스페이서가, 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우에 셀간 거리를 유지하는 것의 예를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 배터리 모듈의 예를 나타내는 모식도이다.
도 3은 본 발명의 셀간 스페이서의 실시형태를 나타내는 모식도이다.
도 4는 본 발명의 셀간 스페이서의 실시형태를 나타내는 모식도이다.
도 5는 본 발명의 셀간 스페이서의 실시형태를 나타내는 모식도이다.
도 6은 본 발명의 셀간 스페이서의 실시형태를 나타내는 모식도이다.
도 7은 실시예 및 비교예에서 사용한 셀간 스페이서의 모식도이다.
도 8은 본 발명의 배터리 모듈 중의 셀간 스페이서의 배치 형태예를 나타내는 모식도이다.
도 9는 탄성부를 갖는 본 발명의 셀간 스페이서의 모식도이다. 도 9A는 내열성 항압축부와 유지부가 별개의 부재로 되어 있는 양태를 나타낸다. 도 9B는 내열성 항압축부와 유지부가 혼합되어 혼합부를 형성하고 있는 양태를 나타낸다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대하여 상세하게 설명한다.
본 발명의 셀간 스페이서는, 본 발명의 배터리 모듈을 제조할 때에 사용할 수 있다. 본 발명의 셀간 스페이서는, 복수의 전지 셀을 갖는 배터리 모듈에 있어서, 인접하는 전지 셀간에 배치되는 부품으로서 사용할 수 있다. 본 발명의 셀간 스페이서는, 이와 같이 배치됨으로써, 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있다.
(셀간 스페이서)
본 발명의 셀간 스페이서는, 서로 인접하는 전지 셀간에 배치되는 셀간 스페이서로, 상기 전지 셀이 인접하는 방향(이하, 편의상 「인접 방향」이라고 약칭하는 경우도 있다)의 영률이 온도 300℃에서 10 MPa 이상인 내열성 항압축부를 갖는 것을 특징으로 한다. 본 발명의 셀간 스페이서를 배터리 모듈에 사용하면, 내열성 항압축부가, 인접 방향에 고탄성을 갖고 있으므로, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있다.
<내열성 항압축부>
<<내열성 항압축부의 탄성>>
「내열성 항압축부」란, 인접 방향에 고탄성을 갖고, 또한, 내열성을 갖는 부분이다.
내열성 항압축부는, 인접 방향에 고탄성을 갖고 있으므로, 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우라도 팽창한 셀로부터의 압력에 견뎌, 내열성 항압축부의 압축이 억제되므로, 셀간 거리를 유지할 수 있다. 이러한 고탄성은, 온도 300℃에서 10 MPa 이상의 영률로, 온도 300℃에서 100 MPa 이상의 영률이 바람직하고, 온도 300℃에서 1000 MPa 이상의 영률이 보다 바람직하며, 온도 300℃에서 10000 MPa 이상의 영률이 더욱 바람직하다. 영률은, 예를 들어, 재료에 따라, JIS R 1620, JIS K 6254, JIS K 7161에 의해 적당히 선택하여 측정할 수 있다.
<<내열성 항압축부의 내열성>>
내열성 항압축부는, 내열성을 갖고 있으므로, 이상 고온시에 셀이 팽창하여, 내열성 항압축부가 양측에서 셀과 접촉해도, 이상 고온이 된 셀의 고온의 인접하는 셀에 대한 전도가 억제되어, 셀의 연쇄적 열 폭주의 전파를 억지할 수 있다. 이러한 내열성으로서, 내열성 항압축부는, 인접 방향의 열전도율이 예를 들어 100 W/m·K 이하, 바람직하게는 50 W/m·K 이하, 보다 바람직하게는 30 W/m·K 이하, 더욱 바람직하게는 10 W/m·K 이하여도 된다. 열전도율은, 예를 들어, ASTM D5470에 의해 측정할 수 있다.
<<내열성 항압축부의 저항성>>
내열성 항압축부는, 고저항성인 것이 바람직하다. 내열성 항압축부가 고저항성임으로써, 내열성 항압축부가 셀과 접촉한 경우의 누전을 억지할 수 있다. 이러한 고저항성으로서, 내열성 항압축부는, 인접 방향의 체적 저항률이, 예를 들어 1 × 103 Ω·cm 이상, 바람직하게는 1 × 105 Ω·cm 이상, 보다 바람직하게는 1 × 107 Ω·cm 이상, 더욱 바람직하게는 1 × 109 Ω·cm 이상이어도 된다. 체적 저항률은, 예를 들어, JIS K 7194, JIS K 6911에 의해 측정할 수 있다.
<<내열성 항압축부의 재료>>
내열성 항압축부의 재료는, 상술한 고탄성(영률)의 재료가 바람직하고, 예를 들어, 직경 0.1 mm 이상 10 mm 이하의 입자상(예, 구 형상) 또는 봉상의 형상을 갖고, 바람직하게는 구 형상이어도 된다. 혹은, 내열성 항압축부의 재료는, 입자상 또는 분말상이어도 된다. 내열성 항압축부의 재료로는, 예를 들어, 폴리이미드 수지, 페놀 수지, 에폭시 수지 등의 내열 수지나 이하에 기재하는 무기 입자를 들 수 있다. 무기 입자로는 알루미나 및 지르코니아, 산화알루미늄의 수화물(베마이트(AlOOH), 기브사이트(Al(OH)3)), 산화규소, 산화마그네슘(마그네시아), 산화칼슘, 산화티탄(티타니아), 티탄산바륨(BaTiO3), 알루미나-실리카 복합 산화물 등의 산화물 입자; 질화알루미늄, 질화붕소 등의 질화물 입자; 실리콘, 다이아몬드 등의 공유 결합성 결정 입자; 황산바륨, 불화칼슘, 불화바륨 등의 난용성 이온 결정 입자; 카올리나이트, 몬모릴로나이트, 벤토나이트 등의 점토 미립자; 마이카, 장석 등의 규산염 광물; 등을 들 수 있다. 또한, 이들 입자는, 필요에 따라 원소 치환, 표면 처리, 고용체화 등이 실시되어 있어도 된다. 이러한 재질은, 상술한 물질의 혼합물이어도 된다.
여기서, 상술한 무기 산화물 입자는, 반응성 커플링제에 의해 표면 처리되어 있는 것이 바람직하다. 이러한 표면 처리에 사용하는 반응성 커플링제로는, 예를 들어 일본 공개특허공보 2015-218282호, 국제 공개 제2013/111345호에 기재된 것을 사용할 수 있다. 이들은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다. 그리고 이들 중에서도, 티탄계 커플링제(티타네이트 커플링제), 실란 커플링제, 및 알루미늄계 커플링제(알루미네이트 커플링제)가 바람직하다.
한편, 반응성 커플링제를 사용하여 무기 산화물 입자의 표면을 처리하는 방법은, 특별히 한정되지 않는다. 표면 처리의 방법으로는, 예를 들어, 무기 산화물 입자를, 반응성 커플링제가 용매에 용해되어 이루어지는 용액에 침지시킨 후 또는 당해 용액과 혼합한 후, 건조 등의 임의의 방법으로 용매를 제거하는 방법을 들 수 있다.
<<내열성 항압축부의 형상>>
내열성 항압축부의 형상은, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 원통형, 방형, 구형, 봉상, 입자상, 분말상 등을 들 수 있다. 내열성 항압축부의 치수로는, 예를 들어, 직경 0.1 mm 이상 10 mm 이하 정도여도 되고, 혹은 직경 0.1 mm보다 작아도 된다. 본 발명의 배터리 모듈을 구성하는 내열성 항압축부의 인접 방향의 치수는, 내열성 항압축부가 배치되는 전지 셀간의 미가열 상태의 온도(예, 25℃)에서의 거리 및 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우에 최저한 확보하는 것이 바람직한 거리를 고려하여 결정해도 된다. 이러한 치수로는, 예를 들어 전지 셀간의 거리의 50% 이상을 들 수 있고, 전지 셀간의 거리의 바람직하게는 60% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상, 더욱 바람직하게는 80% 이상이어도 된다.
<유지부>
본 발명의 셀간 스페이서는, 임의로, 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮는 유지부를 더 갖고 있어도 된다. 「유지부」란, 미가열 상태의 온도에서 셀간 스페이서 중에서 내열성 항압축부를 유지하는 부분이다. 본 발명의 셀간 스페이서가 유지부를 가지면, 배터리 모듈의 조립시에 있어서, 내열성 항압축부를 일체화한 부재 중에 포함시켜 셀간에 배치시키는 것이 가능하게 되어, 내열성 항압축부의 배터리 모듈 중에서의 위치의 고정화가 용이해진다.
또한, 유지부는, 임의로, 미가열 상태의 온도에서 배터리 모듈 중에서 양측의 셀에 접촉하고 있는 형상을 갖고 있어도 된다. 또한, 유지부는, 임의로, 고열전도성이어도 된다. 유지부가, 미가열 상태의 온도에서 배터리 모듈 중에서 양측의 셀에 접촉하고 있는 형상을 갖고, 또한 고열전도성이면, 미가열 상태의 온도에서 셀끼리를 열전도시켜, 배터리 모듈 중의 셀끼리의 온도를 균일화할 수 있다.
<<유지부의 형상 및 내열성 항압축부와의 배치 관계>>
셀간 스페이서에 있어서, 유지부는, 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮도록 배치된다. 유지부의 형상은, 특별히 한정되지 않고, 본 발명의 과제를 해결하는 형상이면 된다.
본 발명의 셀간 스페이서에 있어서의 유지부와 내열성 항압축부의 배치 관계는, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있는 한에 있어서, 특별히 한정되지 않는다.
유지부와 내열성 항압축부의 배치 관계의 예로서, 유지부는, 전지 셀과 접촉하는 면간에 걸쳐 연재되는 부분을 가져도 된다. 이러한 배치 관계로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2, 2-1, 2-2, 3, 4, 5에 나타내어지는 것을 들 수 있다. 이러한 배치 관계에 의해, 이상 고온시에, 내열성 항압축부가 양측의 셀에 접촉하여 셀의 팽창 압력에 저항함으로써 셀의 직접 접촉을 방지하고, 또한, 유지부와 셀 표면의 접촉 면적의 감소, 또는 유지부의 밀도 저하에 의해, 유지부를 통한 열전도율이 저하됨으로써, 셀간의 단열 효과가 달성된다. 또한, 미가열 상태의 온도에서 배터리 모듈 중에서 양측의 셀에 접촉하여, 배터리 모듈 중의 셀끼리의 온도를 균일화할 수 있다.
유지부와 내열성 항압축부의 배치 관계의 예로서, 내열성 항압축부는, 유지부 내에 매설되어 있어도 된다. 이러한 배치 관계로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 3에 나타내어지는 것을 들 수 있다. 이러한 배치 관계에 의해, 이상 고온시에, 내열성 항압축부가 양측의 셀에 접촉하여 셀의 팽창 압력에 저항함으로써 셀의 직접 접촉을 방지하고, 또한, 유지부와 셀 표면의 접촉 면적의 감소, 또는 유지부의 밀도 저하에 의해, 유지부를 통한 열전도율이 저하됨으로써, 셀간의 단열 효과가 달성된다.
유지부와 내열성 항압축부의 배치 관계의 예로서, 전지 셀과 접촉하는 면의 적어도 일방이, 내열성 항압축부와 유지부로 구성되어 있어도 된다. 이러한 배치 관계로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2, 2-1, 2-2, 2-3, 2-4, 2-5, 4, 5, 6, 8에 나타내어지는 것을 들 수 있다.
또한, 이 배치 관계에 있어서, 전지 셀과 접촉하는 면의 양방이, 내열성 항압축부와 유지부로 구성되어 있어도 된다. 이러한 배치 관계로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2, 2-1, 2-2, 2-3, 2-4, 2-5, 5, 8에 나타내어지는 것을 들 수 있다.
유지부와 내열성 항압축부의 배치 관계의 예로서, 유지부와 내열성 항압축부가 혼합된 「혼합부」를 형성해도 된다. 혼합부로는, 예를 들어, 입자상 또는 분말상의 내열성 항압축부가 유지부 중에서 분산된 혼합물, 입자상 또는 분말상의 내열성 항압축부와 입자상 또는 분말상의 유지부의 혼합물 또는 그 밀착체(예, 압착체, 융착체), 내열성 항압축부와 유지부를 용매(분산매)에 용해 또는 분산시킨 용액 또는 분산액의 건조물을 들 수 있다. 이 경우에 있어서, 내열성 항압축부의 형상은, 유지부에 혼합되는 형상이면 특별히 한정되지 않지만, 입자상 또는 분말상인 것이 바람직하고, 직경 0.1 mm보다 작은 치수를 갖는 것이 보다 바람직하다. 혼합부는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2-2에 나타내어지는 바와 같이, 전지 셀과 접촉하는 면간에 걸쳐 연재해도 된다. 혹은, 혼합부는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2-3, 2-4, 2-5에 나타내어지는 바와 같이, 전지 셀과 접촉하는 면의 일부에 존재해도 된다.
내열성 항압축부의 인접 방향의 치수와 유지부의 인접 방향의 치수의 대소 관계는, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있는 한에 있어서, 특별히 한정되지 않는다. 내열성 항압축부의 인접 방향의 치수는, 유지부의 인접 방향의 치수보다 커도 되고, 유지부의 인접 방향의 치수와 동일해도 되며, 유지부의 인접 방향의 치수보다 작아도 된다.
내열성 항압축부의 인접 방향의 치수가 유지부의 인접 방향의 치수보다 크게 함으로써, 공극부를 사용한 셀의 냉각 기구(공랭, 수랭 등)를 조합할 때에 호적하다. 이러한 내열성 항압축부와 유지부의 관계로는, 실시형태 6~9에 나타내어지는 것을 들 수 있다.
내열성 항압축부의 인접 방향의 치수가 유지부의 인접 방향의 치수와 동일하면, 고온시의 셀간 거리를 확보하면서, 셀간의 열전도를 양호하게 할 수 있다. 이러한 내열성 항압축부와 유지부의 관계로는, 실시형태 2, 2-1에 나타내어지는 것을 들 수 있다.
내열성 항압축부의 인접 방향의 치수가 유지부의 인접 방향의 치수보다 작으면, 상온에 의한 열전도율을 양호하게 할 수 있다. 이러한 내열성 항압축부와 유지부의 관계로는, 실시형태 2-2, 2-3, 2-4, 2-5, 3~5에 나타내어지는 것을 들 수 있다.
<<유지부의 열전도율>>
유지부의 열전도율은, 내열성 항압축부의 열전도율보다 큰 것이 바람직하다. 이러한 열전도율은, 예를 들어 1 W/m·K 이상, 바람직하게는 10 W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 20 W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 30 W/m·K 이상이어도 된다. 열전도율은, 예를 들어, 상술한 방법에 의해 측정할 수 있다.
유지부는, 배터리 모듈 중에 배치된 경우에, 고온시에 유지부에 의한 셀간의 열전도가 억제되는 것이 바람직하다. 이러한 유지부를 구성하는 부재로는, 예를 들어, 가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재, 가열에 의해 수축하는 부재를 들 수 있다.
유지부가 가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재를 포함하는 경우, 유지부는, 온도 300℃로 가열하였을 때의 열전도율이, 미가열 상태의 온도 25℃에서의 열전도율의 0.1배 이하인 것이 바람직하고, 0.01배 이하인 것이 보다 바람직하며, 0.001배 이하인 것이 더욱 바람직하다.
「가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재」란, 소정의 온도(고온)에서 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재를 말한다. 이러한 온도로는, 셀이 이상 고온이 되는 온도를 들 수 있다. 「가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재」는, 상기의 온도보다 낮은 온도에서는, 열전도율은 불가역적으로 저하되지 않아도 된다. 가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재로는, 예를 들어, 가열에 의해 소정의 온도 이상이 되었을 때에 공극이 증가하는 등에 의해 밀도가 저하되는 부재를 들 수 있다. 이러한 부재는, 예를 들어, 열소실성 필러를 포함하는 구성으로 함으로써 얻을 수 있다. 「열소실성 필러」란, 소정의 온도에서 기화, 분해 등에 의해 공극을 발생시키는 재료로 이루어지는 필러로, 바람직하게는 입자상이다. 열소실성 필러는, 상기의 온도보다 낮은 온도에서는, 기화, 분해 등에 의해 공극을 발생시키지 않아도 되는 이러한 구성으로 함으로써, 가열에 의해 열소실성 필러가 차지하고 있던 부분이 공극으로 치환되고, 유지부의 밀도가 저하되어, 유지부의 열전도율이 불가역적으로 저하된다. 열소실성 필러로는, 예를 들어, 디니트로소펜타메틸렌테트라민(DTP)·아조디카르본아미드(ADCA)·p,p'-옥시비스벤젠술포닐하이드라지드(OBSH)·중조 혼합물, DTP·ADCA·OBSH·HDCA·BA/AC·중조 혼합물 등의 발포제; 멜라민, 멜라민시아누레이트 등의 승화성 수지를 들 수 있다. 열소실성 필러의 소실 온도는, 예를 들어 80℃ 이상, 바람직하게는 100℃ 이상, 보다 바람직하게는 120℃ 이상이어도 되고, 예를 들어 500℃ 이하, 바람직하게는 350℃ 이하, 보다 바람직하게는 250℃ 이하여도 된다. 열소실성 필러의 평균 입자경은, 예를 들어 0.1 μm 이상, 바람직하게는 0.3 μm 이상, 보다 바람직하게는 0.5 μm 이상이어도 되고, 예를 들어 10 μm 이하, 바람직하게는 5 μm 이하, 보다 바람직하게는 3 μm 이하여도 된다. 본 발명의 셀간 스페이서가 후술하는 탄성부를 갖지 않는 경우, 유지부의 체적에 대한 열소실성 필러가 차지하는 체적의 비율은, 예를 들어 5% 이상, 바람직하게는 10% 이상, 보다 바람직하게는 20% 이상이어도 되고, 예를 들어 60% 이하, 바람직하게는 50% 이하, 보다 바람직하게는 40% 이하여도 된다. 또한, 후술하는 바와 같이 본 발명의 셀간 스페이서가 탄성부를 갖는 경우, 유지부의 체적에 대한 열소실성 필러가 차지하는 체적의 비율은, 상술한 비율보다 높아도 되며, 예를 들어 50% 이상, 바람직하게는 60% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상이어도 되고, 예를 들어 99% 이하, 바람직하게는 95% 이하, 보다 바람직하게는 90% 이하여도 된다.
유지부가 가열에 의해 수축하는 부재를 포함하는 경우, 유지부는, 온도 300℃로 가열하였을 때의 체적이, 미가열 상태의 온도 25℃에서의 체적의 0.95배 이하인 것이 바람직하고, 0.9배 이하인 것이 보다 바람직하며, 0.8배 이하인 것이 더욱 바람직하다.
가열에 의해 수축하는 부재로는, 예를 들어, 엘라스토머 고분자를 들 수 있다. 엘라스토머 고분자로는, 예를 들어, 아크릴 폴리머, 수소화 니트릴 고무, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, ABS 수지, 폴리아세트산비닐, 폴리스티렌을 들 수 있다.
<<유지부의 탄성>>
유지부는, 인접 방향에 저탄성을 갖는 것이 바람직하다. 유지부가 가열에 의해 수축하는 부재를 포함하는 경우에 인접 방향에 저탄성을 갖고 있으면, 유지부가 가열에 의해 수축한 후에 수축 상태로부터 되돌아가는 것이 억제되어, 이상 고온시의 유지부의 열전도율 저하에 기여할 수 있다. 이러한 저탄성으로는, 온도 300℃에서, 예를 들어 1000 MPa 이하, 바람직하게는 100 MPa 이하, 보다 바람직하게는 10 MPa 이하의 영률이어도 된다.
또한, 유지부는, 유지부의 영구 변형이 1~20%인 것이 바람직하다. 이러한 범위의 영구 변형을 가짐으로써, 셀 사용 후의 팽창에 의한 응력을 완화하는 효과를 기대할 수 있다. 영구 변형은, 예를 들어, JIS K 6262에 의해 측정할 수 있다.
<<유지부의 저항성>>
유지부는, 고저항성인 것이 바람직하다. 유지부가 고저항성임으로써, 유지부가 셀과 접촉한 경우의 누전을 억지할 수 있다. 이러한 고저항성으로서, 유지부는, 인접 방향의 체적 저항률이, 예를 들어 1000 Ω·cm 이상, 바람직하게는 104 Ω·cm 이상, 보다 바람직하게는 105 Ω·cm 이상, 더욱 바람직하게는 106 Ω·cm 이상이어도 된다.
<<유지부의 재질>>
유지부의 재질은, 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮을 수 있는 것이면, 특별히 한정되지 않는다. 이러한 재질로는, 예를 들어, 상술한 열소화성 필러와 엘라스토머 고분자를 들 수 있다. 이러한 재질은, 단독으로 사용해도 되고, 복합 재료로서 사용해도 된다. 또한, 유지부를 고열전도성으로 하기 위하여, 예를 들어, 고열전도 필러를 더 배합해도 된다. 고열전도 필러로는, 예를 들어, 질화규소, 질화알루미늄, 질화붕소 고열전도 세라믹스를 들 수 있다. 고열전도 필러의 평균 입자경은, 예를 들어 0.01 μm 이상, 바람직하게는 0.1 μm 이상, 보다 바람직하게는 1 μm 이상이어도 되고, 예를 들어 1000 μm 이하, 바람직하게는 300 μm 이하, 보다 바람직하게는 100 μm 이하여도 된다. 유지부에 대한 고열전도 필러의 비율은, 예를 들어 20 질량% 이상, 바람직하게는 40 질량% 이상, 보다 바람직하게는 50 질량% 이상이어도 되고, 예를 들어 95 질량% 이하, 바람직하게는 90 질량% 이하, 보다 바람직하게는 80 질량% 이하여도 된다.
<탄성부>
본 발명의 셀간 스페이서가 유지부를 갖는 경우, 본 발명의 셀간 스페이서는, 임의로, 탄성부를 더 갖고 있어도 된다. 「탄성부」란, 탄성을 갖고, -30℃ 이상 80℃ 이하의 온도 범위에서 형상, 치수가 거의 유지되는 성질을 갖는, 유지부를 지지하기 위한 부분이다. 탄성부는, 상온 및 고온의 어느 쪽에 있어서도 형상, 치수가 거의 유지됨으로써, 고온에 의해 유지부가 수축한 경우에도 셀간 스페이서의 최소 두께를 확보할 수 있다. 또한, 탄성부는, 탄성을 가짐으로써, 팽창 또는 수축하는 셀의 완충재로서 기능할 수 있다. 이들에 의해, 탄성부는, 상온에서 셀 팽창 수축의 완충재로서 기능한다. 이에 의해, 유지부 중의 열소실성 필러의 함유 비율을 증대시킨 재료(바람직하게는, 거의 열소실성 필러로 이루어지는 재료)를 사용할 수 있다. 이와 같이, 유지부로서, 열소실성 필러의 함유 비율을 증대시킨 재료를 사용하면, 이상 고온시에서의 수축의 정도를 증대시켜, 단열성 증대를 보다 효과적으로 행할 수 있다.
<<탄성부의 형상, 그리고 내열성 항압축부 및 유지부와의 배치 관계>>
셀간 스페이서에 있어서, 탄성부는, 셀간 스페이서를 셀간에 배치할 수 있고, 또한 셀에 대향하는 양측의 면에 유지부 및 내열성 항압축부가 구비되도록 배치된다. 탄성부의 형상은, 특별히 한정되지 않고, 본 발명의 과제를 해결하는 형상, 즉, 셀간 스페이서를 셀간에 배치할 수 있고, 또한 셀에 대향하는 면에 유지부 및 내열성 항압축부가 구비되도록 할 수 있는 형상이면 된다.
본 발명의 셀간 스페이서에 있어서의 탄성부와 내열성 항압축부 및 유지부의 배치 관계는, 상온에서 셀 팽창 수축의 완충재로서 기능하는 한에 있어서, 특별히 한정되지 않는다.
탄성부와 내열성 항압축부 및 유지부의 배치 관계의 예로서, 내열성 항압축부 및 유지부가, 탄성부의 표면측(즉, 셀측)에 배치되어 있어도 된다. 이 배치 관계에서는, 예를 들어, 내열성 항압축부 및 유지부가, 탄성부의 표면측의 전체면을 덮는 배치여도 되고, 혹은 탄성부의 표면측의 일부를 덮는 배치여도 된다. 내열성 항압축부 및 유지부가 탄성부의 표면측의 전체면을 덮는 배치에서는, 탄성부가, 인접 방향 일방측의 항압축부 및 유지부로 형성되는 부분과, 인접 방향 타방측의 항압축부 및 유지부로 형성되는 부분 사이가 되는 영역에 존재하는 형상을 갖고 있는 것이 바람직하다. 이러한 배치 관계로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2-1~2-5에 나타내어지는 것을 들 수 있다. 실시형태 2-1, 2-2에서는, 탄성부는, 내열성 항압축부 및 유지부가 전지 셀과 접촉하는 연재면과 일치한 면 형상을 갖는다. 한편, 도 3의 실시형태 2-2의 모식도에서는, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분을, 양자를 따로따로 표현한 미시적 도면(좌측 도면)과, 양자가 혼합되어 후술하는 혼합부를 형성한 부분으로서 표현한 거시적 도면(우측 도면)으로 표현하고 있다. 실시형태 2-3, 2-4에서는, 탄성부는, 내열성 항압축부 및 유지부가 전지 셀과 접촉하는 면 형상(연재면의 일부분)과 일치한 면 형상을 갖는다. 내열성 항압축부 및 유지부가 탄성부의 표면측의 일부를 덮는 배치로는, 예를 들어, 하기의 실시형태 2-5에 나타내어지는 것을 들 수 있다. 도 4의 실시형태 2-3, 2-4, 2-5의 모식도에서는, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분을, 양자가 혼합되어 혼합부를 형성한 부분으로서 거시적으로 표현하고 있다. 이러한 배치 관계에 의해, 탄성부가 내열성 항압축부 및 유지부를 지지할 수 있어, 이상 고온시에 유지부가 수축한 경우라도, 셀간 거리를 유지할 수 있다.
탄성부의 인접 방향의 치수(합계 치수)와, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수(합계 치수)의 대소 관계는, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지할 수 있는 한에 있어서, 특별히 한정되지 않는다. 탄성부의 인접 방향의 치수는, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수보다 커도 되고, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수와 동일해도 되며, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수보다 작아도 된다.
탄성부의 인접 방향의 치수는, 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수에 대하여, 예를 들어 0.3배 이상, 바람직하게는 0.5배 이상, 보다 바람직하게는 0.8배 이상이어도 되고, 예를 들어 0.99배 이하, 바람직하게는 0.95배 이하, 보다 바람직하게는 0.90배 이하여도 된다. 탄성부의 인접 방향의 치수가 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수에 대하여 커질수록, 셀 팽창 수축에 대한 완충 기능의 관점에서 호적하다. 탄성부의 인접 방향의 치수가 내열성 항압축부 및 유지부에 의해 형성되는 부분의 인접 방향의 치수에 대하여 작아질수록, 고온시에 셀간 거리를 유지하는 관점에서 호적하다.
<<탄성부의 탄성>>
탄성부는, 인접 방향에 고탄성을 갖고 있으므로, 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우라도 팽창한 셀로부터의 압력에 견뎌, 내열성 항압축부의 압축이 억제되므로, 셀간 거리를 유지할 수 있다. 또한, 탄성부가 상온 및 고온의 어느 쪽에 있어서도 셀 팽창 수축의 완충재로서 기능하는 관점에서, 탄성부가 내열성 항압축부보다 저탄성인 것, 즉, 온도 25℃에서, 탄성부의 영률이, 내열성 항압축부의 영률보다 작은 것이 바람직하다. 탄성부의 온도 25℃에서의 영률로는, 1 MPa 이상이 바람직하고, 2 MPa 이상이 보다 바람직하고, 3 MPa 이상이 더욱 바람직하며, 100 MPa 이하가 바람직하고, 30 MPa 이하가 보다 바람직하고, 15 MPa 이하가 더욱 바람직하다. 영률은, 예를 들어, 상술한 방법에 의해 적당히 측정할 수 있다.
<<탄성부의 저항성>>
탄성부는, 고저항성인 것이 바람직하다. 탄성부가 고저항성임으로써, 유지부가 셀과 접촉한 경우의 탄성부를 통한 누전을 억지할 수 있다. 이러한 고저항성으로서, 탄성부는, 인접 방향의 체적 저항률이, 예를 들어 1000 Ω·cm 이상, 바람직하게는 104 Ω·cm 이상, 보다 바람직하게는 105 Ω·cm 이상, 더욱 바람직하게는 106 Ω·cm 이상이어도 된다.
<<탄성부의 재질>>
탄성부의 재질은, 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮을 수 있는 것이면, 특별히 한정되지 않는다. 이러한 재질로는, 예를 들어, 천연 고무, 이소프렌 고무, 스티렌 부타디엔 고무, 부타디엔 고무, 클로로프렌 고무, 부틸 고무, 니트릴 고무, 에틸렌·프로필렌 고무, 클로로술폰화 폴리에틸렌 고무, 아크릴 고무, 우레탄 고무, 실리콘 고무, 불소 고무, 다황화 고무 등의 각종 고무 재료, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리염화비닐, ABS 수지, 아크릴 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 페놀 수지 등의 수지 재료를 들 수 있다. 이러한 재질은, 단독으로 사용해도 되고, 복합 재료로서 사용해도 된다. 또한, 탄성부는, 열소실성 필러의 함유량이 가능한 한 적은 것이 바람직하고, 열소실성 필러를 거의 포함하지 않는 것이 보다 바람직하다.
<<탄성부와 함께 사용되는 유지부의 종류 등>>
본 발명의 셀간 스페이서가 탄성부를 갖는 경우, 본 발명의 셀간 스페이서에 사용되는 유지부는, 열소실성 필러를 포함하는 것이 바람직하다. 열소실성 필러의 예로는, 상술한 것을 들 수 있다. 이 경우, 가열에 의해 열소실성 필러가 소실되어도, 탄성부에 의해 셀간 거리가 유지되므로, 유지부 중의 열소실성 필러의 함유 비율을 높일 수 있다. 이 경우에 있어서, 유지부의 체적에 대한 열소실성 필러가 차지하는 체적의 비율은, 예를 들어 50% 이상, 바람직하게는 60% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상이어도 되고, 예를 들어 99% 이하, 바람직하게는 95% 이하, 보다 바람직하게는 90% 이하여도 된다.
<셀간 스페이서의 구조>
본 발명의 셀간 스페이서의 구조예를, 실시형태 1, 2, 2-1~2-5, 3~12(도 3~6, 표 1)에 나타낸다. 셀간 스페이서 중의 내열성 항압축부의 수는 특별히 한정되지 않고, 1 이상이면 되며, 2 이상이 바람직하다.
이 중, 양방의 셀이 연속된 유지부에 접촉하고 있는 구조(실시형태 2, 2-1~2-5, 3, 4, 5)에서는, 미가열 상태의 온도에서, 유지부를 통한 열전도에 의해 배터리 모듈 중의 셀끼리의 온도를 균일화할 수 있다.
또한, 양방의 셀이 연속된 유지부에 접촉하고 있지 않은 구조(실시형태 6~9) 및 본 발명의 셀간 스페이서가 유지부를 갖지 않는 구조(실시형태 1, 10~12)에서는, 셀간에 공극을 가지므로, 셀간 공랭 또는 셀간 수랭을 이용한 셀의 온도 안정화가 가능하게 된다.
[표 1-1]
Figure pct00001
[표 1-2]
Figure pct00002
(배터리 모듈)
본 발명의 배터리 모듈은, 복수의 전지 셀을 갖고, 인접하는 전지 셀간에 본 발명의 셀간 스페이서를 배치하여 이루어진다.
본 발명의 배터리 모듈을 구성하는 내열성 항압축부의 인접 방향의 치수는, 내열성 항압축부가 배치되는 전지 셀간의 미가열 상태의 온도(예, 25℃)에서의 거리 및 이상 고온시에 셀이 팽창한 경우에 최저한 확보하는 것이 바람직한 거리를 고려하여 결정해도 된다. 이러한 치수로는, 예를 들어 전지 셀간의 거리의 50% 이상을 들 수 있고, 전지 셀간의 거리의 바람직하게는 60% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상, 더욱 바람직하게는 80% 이상이어도 된다.
본 발명의 배터리 모듈 중에 포함되는 셀의 개수는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 2 이상, 바람직하게는 4 이상, 보다 바람직하게는 8 이상이어도 되고, 예를 들어 100 이하, 바람직하게는 50 이하, 보다 바람직하게는 20 이하여도 된다. 본 발명의 배터리 모듈 중의 전지 셀간의 거리는, 예를 들어 1 mm 이상, 바람직하게는 2 mm 이상, 보다 바람직하게는 3 mm 이상이어도 되고, 예를 들어 20 mm 이하, 바람직하게는 10 mm 이하, 보다 바람직하게는 5 mm 이하여도 된다.
본 발명의 배터리 모듈은, 방열부를 더 포함하고 있어도 된다. 방열부란, 전지 셀에 축적된 고온을 외부로 방출하기 위한 부분이다. 방열부는, 전지 셀 또는 셀간 스페이서와 접촉하고, 또한 배터리 모듈의 외부에 노출된 부분인 것이 바람직하다. 방열부는, 배터리 모듈의 케이싱 또는 케이싱의 일부를 형성하고 있어도 된다. 방열부로는, 예를 들어, 도 2에 나타내는 바와 같이, 전지 셀 배치의 토대가 되는 냉각 시트, 배치 중의 최단부에 있는 전지 셀의 표면과 접촉한 지지부를 들 수 있다.
[실시예]
이하, 본 발명에 대하여 실시예를 이용하여 더욱 상세하게 설명하는데, 본 발명은 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
셀간 스페이서가 이상 고온시에 셀간의 열전도를 억제하고 있는 정도를 평가하기 위하여, 열저항의 측정을 행하였다.
<열저항의 측정 방법>
열저항[K·cm2/W]은, ASTM D5470의 규격에 따라 측정하였다. 구체적으로는, 측정 장치(TIM tester1300)를 사용하여, 시료(φ33 mm)를 냉각 플레이트 상에 두고, 히터로 가열하여, 히터 온도 T1[℃], 냉각 플레이트 온도 T2[℃], 열류 Q[W], 시료 면적 S[cm2]로부터, 열저항 Rt[K·cm2/W]를 하기 식으로부터 계산하였다.
Rt = (T1 - T2) × S/Q
실시예 및 비교예에서는 프레스 전의 알루미늄판 사이의 거리가 일정해지도록 제작하였다.
(실시예 1)
폴리아크릴산 수용액, 질화붕소 필러(D50 = 50 μm), 멜라민 필러(D50 = 2 μm)를 고형분이 폴리아크릴산:질화붕소:멜라민 = 5:4:1이 되도록 플래네터리 믹서로 혼련하여, 수분산액을 제작하였다. 알루미늄판(φ33 mm × 두께 3 mm)을 테플론(등록상표) 샬레에 넣고, 그 위에 수분산액을 첨가하고, 지르코니아 볼(φ3 mm)을 겹쳐지지 않도록 첨가하였다. 수분산액의 양은 건조 후 두께가 지르코니아 볼 직경의 1.0배~1.2배의 범위가 되도록 조정하였다. 건조 후, 알루미늄판에 겹쳐지는 부분 이외의 수지 필러 혼합물 시트를 제거하고, 알루미늄판과 수지의 복합재를 얻었다. 복합재의 상부에 알루미늄판(φ33 mm × 두께 3 mm)을 덮고, 5 Mpa로 프레스하여, 양측이 알루미늄판에 끼워진 알루미늄판-셀간 스페이서 샘플의 복합체를 얻었다.
상기 복합체를 5 MPa 가압 하에서 열저항을 측정하였다. 상기 복합체를, 300℃, 1 h, 5 Mpa 가압 하에서 가열하고, 가열 후에 다시 5 MPa 가압 하에서 열저항을 측정하였다.
열저항 변화율을 하기와 같이 산출하였다.
열저항 변화율 = 열저항(가열 후)/열저항(가열 전)
또한, 가열 후의 스페이서 거리를 5 MPa 가압 하에서의 알루미늄판 사이의 거리로서 측정하였다. 그리고, 가열 후의 셀간 거리에 대하여, 하기와 같이 평가하였다.
○: 가열 후 거리가 가열 전의 50% 이상, ×: 가열 후 거리가 가열 전의 50% 미만
(비교예 1)
지르코니아 볼(φ3 mm)을 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일한 방법으로, 알루미늄판-샘플의 복합체를 얻었다.
결과를 표 2에 나타낸다.
[표 2]
Figure pct00003
(실시예 2)
(2-1) 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)의 제작
반응기에, 이온 교환수 220 부, 농도 10%의 도데실벤젠술폰산나트륨 수용액 5 부, 아크릴로니트릴 37 부, 말레산모노n-부틸 4 부, 및 t-도데실메르캅탄(분자량 조정제) 0.75 부의 순서로 투입하고, 내부의 기체를 질소로 3회 치환한 후, 1,3-부타디엔 57 부를 투입하였다. 그리고, 반응기를 10℃로 유지하고, 쿠멘하이드로퍼옥사이드(중합 개시제) 0.06 부, 환원제, 및 킬레이트제 적량을 투입하고, 교반하면서 중합 반응을 계속하여, 중합 전화율이 40%, 및 60%가 된 시점에서, 각각 1 부의 말레산모노n-부틸을 첨가하고, 중합 전화율이 85%가 된 시점에서, 농도 10 중량%의 하이드로퀴논 수용액(중합 정지제) 0.1 부를 첨가하여 중합 반응을 정지시켰다. 이어서, 수온 60℃에서 잔류 단량체를 제거하고, 니트릴 고무의 라텍스(고형분 농도 30 중량%)를 얻었다.
그리고, 상기에서 얻어진 니트릴 고무의 라텍스에 함유되는 고무의 건조 중량에 대한 팔라듐 함유량이 1,000 ppm이 되도록, 오토클레이브 중에, 니트릴 고무의 라텍스 및 팔라듐 촉매(1 중량% 아세트산팔라듐아세톤 용액과 등중량의 이온 교환수를 혼합한 용액)를 첨가하고, 수소압 3 MPa, 온도 50℃에서 6시간 수소 첨가 반응을 행하여, 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)의 라텍스를 얻었다.
얻어진 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)의 라텍스에 2배 용량의 메탄올을 첨가하여 응고시킨 후, 60℃에서 12시간 진공 건조함으로써, 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)를 얻었다. 얻어진 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)는, 카르복실기 함유량이 0.030 ephr, 요오드가가 9, 폴리머·무니 점도〔ML1+4, 100℃〕가 44였다. 또한, 얻어진 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1)는, 아크릴로니트릴 단위 35.7 중량%, 부타디엔 단위(수소화되어 있는 부분 포함함) 58.6 중량%, 말레산모노n-부틸 단위 5.7 중량%였다.
(2-2) 탄성부(고무 시트)의 조제
밴버리 믹서를 사용하여, 카르복실기 함유 고포화 니트릴 고무(a1), 100 부에, FEF 카본(토카이 카본사 제조, 상품명 「시스트 SO」) 40 부, 트리멜리트산트리-2-에틸헥실(ADEKA사 제조, 상품명 「아데카사이저 C-8」, 가소제) 5 부, 4,4'-디-(α,α-디메틸벤질)디페닐아민(오우치 신흥 화학사 제조, 상품명 「노크락 CD」, 노화 방지제) 1.5 부, 스테아르산 1 부, 폴리옥시에틸렌알킬에테르인산에스테르(토호 화학 공업사 제조, 상품명 「포스파놀 RL210」, 가공 조제) 1 부를 첨가하여, 50℃에서 5분간 혼합하였다. 이어서, 얻어진 혼합물을 50℃의 롤로 옮겨, 1,8-디아자비시클로[5,4,0]-운데센-7(DBU)(RheinChemie사 제조, 상품명 「RHENOGRANXLA-60(GE2014)」, DBU 60%(징크디알킬디포스페이트염이 되어 있는 부분도 포함함), 염기성 가교 촉진제) 4 부, 헥사메틸렌디아민카르바메이트(듀폰 다우 엘라스토머사 제조, 상품명 「Diak#1」, 지방족 다가 아민류에 속하는 폴리아민 가교제) 2.4 부를 배합하여, 혼련함으로써, 니트릴 고무 조성물을 얻었다. 그리고, 상술한 방법에 의해, 상기에서 조제한 니트릴 고무 조성물을 사용하여 고무 가교물을 얻었다. 상기 가교물을 성형, 가열 가교하여, 1 mm의 두께의 고무 시트를 얻었다.
(2-3) 셀간 스페이서의 조제
폴리아크릴산 수용액, 멜라민 필러(D50 = 2 μm)를 고형분이 폴리아크릴산:멜라민 = 1:7이 되도록 플래네터리 믹서로 혼련하고, 그 후, 고형분이 폴리아크릴산:알루미나 = 1:2가 되도록 지르코니아 볼(D50 = 0.8 mm)을 첨가해 손으로 혼합하여, 수분산액을 제작하였다. 알루미늄판(φ33 mm × 두께 3 mm)을 테플론(등록상표) 샬레에 넣고, 그 위에 건조 프레스 후의 두께가 1 mm가 되도록 수분산액을 첨가하여, 건조 후, 알루미늄판에 겹쳐지는 부분 이외의 수지 필러 혼합물 시트를 제거하고, 알루미늄판과 수지의 복합재를 얻었다. 상기의 복합재를 2매 제작하였다.
복합재 2매 사이에 준비한 고무 시트(두께 1 mm)를 끼우고, 5 MPa로 프레스하여, 양측이 알루미늄판에 끼워진 알루미늄판-셀간 스페이서 샘플의 복합체를 얻었다.
상기 복합체를 5 MPa 가압 하에서 열저항을 측정하였다. 상기 복합체를, 300℃, 1 h, 5 Mpa 가압 하에서 가열하고, 가열 후에 다시 5 MPa 가압 하에서 열저항을 측정하였다.
열저항 변화율을 하기와 같이 산출하였다.
열저항 변화율 = 열저항(가열 후)/열저항(가열 전)
또한, 가열 후의 스페이서 거리를 5 MPa 가압 하에서의 알루미늄판 사이의 거리로서 측정하였다. 그리고, 가열 후의 셀간 거리에 대하여, 하기와 같이 평가하였다.
○: 가열 후 거리가 가열 전의 50% 이상, ×: 가열 후 거리가 가열 전의 50% 미만
결과를 표 3에 나타낸다.
[표 3]
Figure pct00004
본 발명에 의하면, 이상 고온시에 배터리 모듈 중에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지하는 것이 가능한 셀간 스페이서를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면, 이상 고온시에 내부에서 셀이 팽창한 경우라도 셀간 거리를 유지하는 것이 가능한 배터리 모듈을 제공할 수 있다.

Claims (23)

  1. 서로 인접하는 전지 셀간에 배치되는 셀간 스페이서로서,
    상기 전지 셀이 인접하는 방향의 영률이 온도 300℃에서 10 MPa 이상인 내열성 항압축부를 갖는, 셀간 스페이서.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부가 폴리이미드 수지, 페놀 수지, 에폭시 수지, 알루미나, 지르코니아, 베마이트(AlOOH), 기브사이트(Al(OH)3), 산화규소, 산화마그네슘(마그네시아), 산화칼슘, 산화티탄(티타니아), 티탄산바륨, 알루미나-실리카 복합 산화물, 질화알루미늄, 질화붕소, 실리콘, 다이아몬드, 황산바륨, 불화칼슘, 불화바륨, 카올리나이트, 몬모릴로나이트, 벤토나이트, 마이카, 및 장석으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종으로 이루어지는, 셀간 스페이서.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부는 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 체적 저항률이 1 × 103 Ω·cm 이상인, 셀간 스페이서.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부는 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 열전도율이 100 W/m·K 이하인, 셀간 스페이서.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부의 적어도 일부를 덮는 유지부를 더 갖는, 셀간 스페이서.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 유지부의 열전도율이 상기 내열성 항압축부의 열전도율보다 큰, 셀간 스페이서.
  7. 제5항 또는 제6항에 있어서,
    상기 유지부는 상기 전지 셀과 접촉하는 면간에 걸쳐 연재되는 부분을 갖는, 셀간 스페이서.
  8. 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부가 상기 유지부 내에 매설되어 있는, 셀간 스페이서.
  9. 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전지 셀과 접촉하는 면의 적어도 일방이 상기 내열성 항압축부와 상기 유지부로 구성되어 있는, 셀간 스페이서.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 전지 셀과 접촉하는 면의 양방이 상기 내열성 항압축부와 상기 유지부로 구성되어 있는, 셀간 스페이서.
  11. 제5항 또는 제6항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부의 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 치수가 상기 유지부의 상기 전지 셀이 인접하는 방향의 치수보다 큰, 셀간 스페이서.
  12. 제5항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유지부는 가열에 의해 열전도율이 불가역적으로 저하되는 부재를 포함하는, 셀간 스페이서.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 유지부는 온도 300℃로 가열하였을 때의 열전도율이 미가열 상태의 온도 25℃에서의 열전도율의 0.1배 이하인, 셀간 스페이서.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서,
    상기 유지부는 가열에 의해 밀도가 저하되는 부재를 포함하는, 셀간 스페이서.
  15. 제14항에 있어서,
    가열에 의해 밀도가 저하되는 부재가 열소실성 필러인, 셀간 스페이서.
  16. 제5항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유지부는 가열에 의해 수축하는 부재를 포함하는, 셀간 스페이서.
  17. 제16항에 있어서,
    가열에 의해 수축하는 부재가 엘라스토머 고분자인, 셀간 스페이서.
  18. 제5항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서,
    탄성부를 더 갖는, 셀간 스페이서.
  19. 제18항에 있어서,
    온도 25℃에서, 상기 탄성부의 영률이 상기 내열성 항압축부의 영률보다 작은, 셀간 스페이서.
  20. 제18항 또는 제19항에 있어서,
    상기 내열성 항압축부 및 상기 유지부가 상기 탄성부의 표면측에 배치되는, 셀간 스페이서.
  21. 제18항 내지 제20항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유지부가 열소실성 필러를 포함하고, 상기 유지부의 체적에 대한 상기 열소실성 필러가 차지하는 체적의 비율이 50% 이상인, 셀간 스페이서.
  22. 복수의 전지 셀을 갖고,
    인접하는 전지 셀간에 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항에 기재된 셀간 스페이서를 배치하여 이루어지는, 배터리 모듈.
  23. 제22항에 있어서,
    상기 전지 셀이 인접하는 방향의 상기 내열성 항압축부의 치수가 상기 전지 셀간의 거리의 50% 이상인, 배터리 모듈.
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