KR20220104675A - 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비 - Google Patents

탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 산성 배기가스 처리에 의하여 사용이 끝난 아니온형 Mg-Al계 층상 복수산화물(Mg-Al LDH)을 탄산형 Mg-Al LDH로 효율적으로 재생시킬 수 있는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법은, 탄산형 Mg-Al LDH를 사용하는 산성 배기가스 처리에 의하여 생성된 아니온형 Mg-Al LDH에, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 70℃ 이상의 혼합기체를 접촉시켜, 탄산형 Mg-Al LDH를 재생시키는 것이다.

Description

탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비
본 발명은, 화력발전소나 소각시설 등의 연소시설에서 발생하는 산성 배기가스의 처리에 사용된 탄산형 층상 복수산화물을 재생하는 방법 및 그 재생수단을 구비하는 산성 배기가스 처리설비에 관한 것이다.
화력발전이나 폐기물소각 등에 있어서 발생하는 연소배기가스 중에는, 염화수소나 황산화물, 질소산화물 등의 유해한 산성물질이 포함되어 있다. 이 때문에 상기 산성물질을 포함하는 산성 배기가스에 대하여, 상기 산성물질을 제거하기 위한 다양한 방법에 의한 처리가 이루어지고 있다.
이와 같은 산성물질의 제거방법에 있어서 본 출원인은, 복수 종의 산성물질을 동시에 처리하여 제거할 수 있는 효율적인 처리기술로서, 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물(이하, Mg-Al LDH(Layered Double Hydroxide)라고도 한다)을 이용한 산성 배기가스의 처리방법 및 처리제 등을 제안하고 있다(특허문헌1 참조).
상기 Mg-Al LDH는, 재생시켜 반복적으로 사용하는 것이 가능한 처리제로서, 종래에는 특허문헌1에 기재되어 있는 바와 같이, 탄산형 Mg-Al LDH가 산성 배기가스 처리에 사용되어 아니온형 Mg-Al LDH로 변환된 경우에, 이 사용이 끝난 층상 복수산화물을 탄산 수용액과 혼합함으로써 재생시키고 있었다.
특허문헌1 : 일본국 공개특허 특개2016-190199호 공보
상기와 같은 사용이 끝난 층상 복수산화물과 탄산 수용액을 혼합시키는 수단은, 폐기물 소각시설 밖에 설치한 층상 복수산화물 재생시설에 있어서 실시하는 것이 가능하다. 그러나 이 경우에는, 폐기물 소각시설과 층상 복수산화물 재생시설 사이에서의 사용이 끝난 층상 복수산화물 및 재생 층상 복수산화물의 운송이나 폐기물 소각시설과는 별도의 외부시설의 설치 등을 위한 노력 및 비용부담이 크다고 하는 과제를 가지고 있었다.
또한 사용이 끝난 층상 복수산화물의 재생설비를 폐기물 소각시설 내에 설치하는 경우에는, 탄산 수용액의 저장조나 혼합조 등도 설치 및 접속할 필요가 있어, 설비 전체의 대규모화가 이루어질 수밖에 없었다.
본 발명은, 상기와 같은 기술적 과제를 해결하기 위하여 이루어진 것으로서, 산성 배기가스 처리에 의하여 사용이 끝난 아니온형 Mg-Al LDH를 탄산형 Mg-Al LDH로 효율적으로 재생시킬 수 있는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, 산성 배기가스 처리에 의하여 사용이 끝난 층상 복수산화물을, 물 및 소정량의 이산화탄소를 포함하는 기체, 특히 상기 산성 배기가스 처리의 처리 후 가스와 접촉시킴으로써, 효율적으로 탄산형 층상 복수산화물로 재생시킬 수 있다는 발견에 의거하여 이루어진 것이다.
즉 본 발명은, 이하의 [1]∼[4]를 제공하는 것이다.
[1] 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 사용하는 산성 배기가스 처리에 의하여 생성된 아니온형 Mg-Al계 층상 복수산화물에, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 70℃ 이상의 혼합기체를 접촉시켜, 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 재생시키는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법.
[2] 상기 혼합기체 중의 수분량이 10％ 이상인 상기 [1]에 기재되어 있는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법.
[3] 상기 산성 배기가스 처리는, 연소시설에서 발생한 산성 배기가스의 처리이고, 상기 처리 후에 있어서의 이산화탄소 이외의 산성가스가 제거된 처리 후 가스를 상기 혼합기체에 사용하는 상기 [1] 또는 [2]에 기재되어 있는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법.
[4] 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 사용하는 산성 배기가스 처리를 실시하는 수단(1)과, 상기 [1]∼[3] 중의 어느 하나의 항의 재생방법에 의한 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물의 재생을 실시하는 수단(2)를 구비하는 산성 배기가스 처리설비.
본 발명에 의하면, 산성 배기가스 처리에 의하여 사용이 끝난 층상 복수산화물을, 대규모의 설비를 필요로 하지 않고 온사이트(onsite)에서 탄산형 층상 복수산화물로의 재생을 실시하는 것이 가능해져, 오프사이트(offsite)의 재생시설에서의 재생처리보다 설비, 노력 및 비용부담의 관점에서도 유리하다.
또한 산성 배기가스 처리의 처리 후 가스를 이용할 수도 있어, 본 발명의 산성 배기가스 처리설비에 의하면 효율적으로 탄산형 층상 복수산화물을 재생시킬 수 있다.
도1은, 본 발명의 1실시태양의 산성 배기가스 처리설비를 사용한 산성 배기가스 처리 프로세스의 개략적인 흐름도이다.
이하에, 본 발명의 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법 및 산성 배기가스 처리설비에 대하여 일부 도면을 참조하여 설명한다.
[탄산형 층상 복수산화물의 재생방법]
본 발명의 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법은, 탄산형 Mg-Al LDH를 사용하는 산성 배기가스 처리에 의하여 생성된 아니온형 Mg-Al LDH에, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 70℃ 이상의 혼합기체를 접촉시켜, 탄산형 Mg-Al LDH를 재생시키는 것을 특징으로 한다.
이와 같이 산성 배기가스 처리 후의 아니온형 Mg-Al LDH의 재생처리를 물 및 소정량의 이산화탄소를 포함하는 기체와의 접촉에 의하여 함으로써, 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생을 효율적으로 실시할 수 있다.
<탄산형 Mg-Al LDH>
탄산형 Mg-Al LDH는, 수산화물 기본층([Mg2+ 1-xAl3+ x(OH)2])과, 층간 탄산이온 및 층간 물로 구성되는 중간층([(CO3 2-)x/2·yH2O])이 교대로 적층된 구조를 구비하고 있는 나노입자이다. 수산화물 기본층이 x에 상당하는 양전하를 갖고, 이를 보상하는 음전하를 갖는 음이온으로서 탄산이온이 중간층에 존재하고 있는 부정비 화합물(不定比 化合物)이다.
탄산형 Mg-Al LDH는, 수산화물 기본층을 유지한 상태에서, 예를 들면 염화수소, 이산화황, 이산화질소 등의 산성가스를 층간에 유입시킬 수 있다. 이 때문에, 상기 산성가스를 제거하는 산성 배기가스 처리에 적합하게 사용할 수 있다.
또한 탄산형 Mg-Al LDH가 산성 배기가스 처리에 사용될 때에, 탄산형 Mg-Al LDH 이외의 층상 복수산화물, 및/또는 예를 들면 수산화칼슘(소석회), 산화칼슘, 중탄산나트륨(중조), 탄산나트륨, 수산화 돌로마이트, 경소 돌로마이트(soft-burned dolomite), 수산화알루미늄, 산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화마그네슘 등의 층상 복수산화물 이외의 약제가 병용되어도 좋다. 다만 탄산형 Mg-Al LDH를 효율적으로 재생시켜 재이용한다는 관점에서, 다른 층상 복수산화물이나 약제와 혼재시키지 않는 것이 바람직하다.
탄산형 Mg-Al LDH는, 하이드로탈사이트(hydrotalcite)로서 천연에서 산출되는 점토광물도 존재하지만, 보통은 합성분말이 사용된다. 합성방법은, 특별히 한정되는 것은 아니고, 공지의 방법(예를 들면, 상기 특허문헌1에 기재되어 있는 방법)을 사용할 수 있다.
예를 들면 질산마그네슘(Mg(NO3)2)과 질산알루미늄(Al(NO3)3)을 Mg/Al＝2/1(몰비)로 혼합한 수용액을, pH10.5를 유지하면서 탄산나트륨(Na2CO3) 수용액에 적하(滴下)함으로써, 탄산형 Mg-Al LDH를 얻을 수 있다.
산성 배기가스 처리에 사용한 탄산형 Mg-Al LDH는, 상기 산성가스가 층간에 유입되면, 층간 탄산이온이 염소이온이나 황산이온, 질산이온 등의 산성 배기가스에서 유래하는 다른 아니온으로 교환된 아니온형 Mg-Al LDH가 된다. 이와 같이 하여 생성된 아니온형 Mg-Al LDH는, 산성 배기가스를 다시 제거하는 능력을 가지지 않는다. 이 때문에, 아니온형 Mg-Al LDH는 재차 아니온 교환에 의하여 탄산형 Mg-Al LDH로 재생시켜 재이용에 제공된다.
<혼합기체>
본 발명의 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법에서는, 산성 배기가스 처리에 의하여 사용이 끝난 층상 복수산화물인 아니온형 Mg-Al LDH를, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 70℃ 이상의 혼합기체를 사용하여 아니온 교환함으로써, 탄산형 Mg-Al LDH로 재생한다.
이러한 기체접촉에 의한 재생방법은, 액체인 탄산 수용액을 사용하는 종래의 재생방법에 비하여 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생수단으로서 효율적이다.
상기 혼합기체는, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 것으로 한다.
아니온형 Mg-Al LDH에 있어서의 산성 배기가스에서 유래하는 층간 아니온을 탄산이온으로 교환하여, 중간층에 층간 탄산이온 및 층간 물을 구비하는 탄산형 Mg-Al LDH로 재생하기 위하여, 이러한 물 및 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 사용한다.
또한 여기에서 말하는 「물」은, 기체인 물, 즉 수증기를 의미한다.
상기 혼합기체 중의 이산화탄소의 함유량은, 5vol％ 이상, 바람직하게는 10∼75vol％, 더 바람직하게는 10∼30vol％이다.
상기 함유량이 10vol％ 이상이면, 효율적으로 아니온형 Mg-Al LDH의 층간 아니온을 탈착시켜 층간 탄산이온으로 교환함으로써, 탄산형 Mg-Al LDH의 재생을 실시할 수 있다.
상기 혼합기체 중의 수분량은, 10％ 이상인 것이 바람직하고, 더 바람직하게는 15∼30％, 더욱 바람직하게는 20∼25％이다.
상기 수분량이 10％ 이상이면, 효율적으로 아니온형 Mg-Al LDH의 층간 아니온을 탈착시켜, 중간층에 층간 탄산이온 및 층간 물을 구비하는 탄산형 Mg-Al LDH의 재생을 실시할 수 있다.
또한 본 발명에서 말하는 「수분량」은, JIS Z 8808:2013에 있어서의 배기가스 중에 포함되는 수증기의 부피분율[％]에 상당하는 것으로서, 상기 JIS 규격에 기재되어 있는 흡습관(吸濕管)에 의한 방법에 준하는 방법으로 측정할 수 있다.
상기 혼합기체는, 물 및 이산화탄소 이외의 기체를 포함하고 있어도 좋지만, 이산화탄소 이외의 산성가스를 포함하지 않는 것이 바람직하다. 소정량의 물 및 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 조제할 때의 간편성 및 비용 등의 관점에서, 상기 혼합기체는 공기를 혼합하여 조제하는 것이 바람직하다.
상기 혼합기체의 온도는, 70℃ 이상, 바람직하게는 75∼100℃, 더 바람직하게는 80∼90℃로 한다.
상기 온도가 70℃ 이상이면, 아니온형 Mg-Al LDH로부터 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생을 효율적으로 실시할 수 있다.
상기 혼합기체에는, 연소시설에서 발생한 산성 배기가스의 처리 후의 것으로서, 이산화탄소 이외의 산성가스가 제거된 처리 후 가스를 사용하는 것이 바람직하다.
이와 같은 처리 후 가스를 사용함으로써, 연소시설에서 발생하는 가스를 유효하게 이용할 수 있어, 온사이트(onsite)에서의 아니온형 Mg-Al LDH로부터 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생이 가능해지기 때문에, 재생처리의 효율화를 한층 더 도모할 수 있다.
[산성 배기가스 처리설비]
본 발명의 산성 배기가스 처리설비는, 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 사용하는 산성 배기가스 처리를 실시하는 수단(1)과, 상기한 본 발명의 재생방법에 의한 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물의 재생을 실시하는 수단(2)를 구비하고 있는 것을 특징으로 한다.
이와 같은 산성 배기가스 처리설비에 의하면, 산성 배기가스 처리를 실시하면서, 산성 배기가스 처리에 사용하는 탄산형 층상 복수산화물의 재생을 온사이트에서 실시할 수 있다.
도1에, 본 발명의 1실시태양의 산성 배기가스 처리설비를 사용한 산성 배기가스 처리 프로세스의 흐름을 나타낸다. 도1에 나타내는 산성 배기가스 처리 프로세스의 흐름에 있어서는, 먼저 연소시설(10)에서 배출되는 산성 배기가스(a)가, 탄산형 Mg-Al LDH가 수납되어 있는 층상 복수산화물 수납용기(20)에 유입된다. 그리고 층상 복수산화물 수납용기(20) 내에서, 산성 배기가스(a)를 탄산형 Mg-Al LDH와 접촉시켜 산성 배기가스 처리를 실시하고, 처리 후 가스(b)가 유인팬(induced draft fan) 등(도면에는 나타내지 않는다)에 의하여 배기덕트(50)로 보내져 대기 중으로 방출된다.
또한 산성 배기가스(a)로서는, 예를 들면 연소시설(10)이 폐기물 소각로인 경우에, 소각로 본체로부터의 고온의 배기가스가 보일러 등의 열교환기를 거쳐 냉각되고, 집진기에 의하여 분진 등이 제거된 후의 가스가 적합하게 사용된다.
산성 배기가스 처리에 있어서 시간이 경과함에 따라 탄산형 Mg-Al LDH가 아니온형 Mg-Al LDH로 변화되어 산성 배기가스 처리능력이 저하되는 경우에, 별도로 설치한 층상 복수산화물 수납용기(21)에 산성 배기가스(a)가 유입되도록 절환밸브(V1)에 의하여 라인을 스위칭한다. 또한 절환밸브(V2)를 조작하여, 처리 후 가스(b)의 일부를 유인팬 등에 의하여 바이패스 라인(40)을 통하여 층상 복수산화물 수납용기(20)로 유입시킨다. 이와 같이 하여, 아니온형 Mg-Al LDH에 처리 후 가스(b), 즉 상기 혼합기체를 접촉시켜, 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생처리를 실시한다.
상기 재생처리에 있어서, 아니온형 Mg-Al LDH로부터 탈착한 아니온은 산성 배기가스(a) 중의 수분이 응축된 물(액체)에 흡수되어, 재생처리배수(c)로서 재생처리배수 회수용기(30)에 저장된다.
상기 재생처리가 종료되면 절환밸브(V1) 및 절환밸브(V2)를 원래의 상태로 되돌리고, 층상 복수산화물 수납용기(20)에서의 산성 배기가스 처리를 재개한다. 또한 탄산형 Mg-Al LDH의 재생처리의 종료의 판단은, 재생처리배수(c) 중에 포함되는 아니온 성분의 농도분석 등에 의거하여 실시할 수 있다.
별도로 설치한 층상 복수산화물 수납용기(21)에서도 동일한 재생처리를 실시하면, 절환밸브(V1)에 의한 라인의 스위칭에 의하여 층상 복수산화물 수납용기(20)와 층상 복수산화물 수납용기(21)를 교대로 사용할 수 있어, 산성 배기가스(a)의 흐름을 멈추지 않고 연속으로 산성 배기가스 처리를 효율적으로 실시하는 것이 가능하다.
(실시예)
이하에, 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 하기 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
[탄산형 층상 복수산화물의 재생처리시험]
하기의 조제예1에 의하여, 탄산형 Mg-Al LDH에 시험용 산성 배기가스로서 염화수소 가스를 접촉시켜, 층간 탄산이온이 층간염화물 이온으로 치환된 염소형 Mg-Al LDH(아니온형 Mg-Al LDH 시료)를 조제하였다. 이 염소형 Mg-Al LDH 20g을 내경(內徑)이 40㎜인 아크릴 수지제의 칼럼에 충전하고, 하기의 실시예 및 비교예의 각 조건으로 재생처리시험을 하였다.
재생처리시험 전후에 있어서의 Mg-Al LDH 중의 염소 함유량을 이온 크로마토그래프법으로 측정하고, 염화물 이온의 탈착률을 구함으로써, 탄산형 층상 복수산화물의 재생효율을 평가하였다. 염화물 이온의 탈착률이 높을수록 염소형 Mg-Al LDH로부터 탄산형 Mg-Al LDH로의 재생효율이 높다고 할 수 있다.
(조제예1)
내경이 40㎜인 아크릴 수지제의 칼럼에 탄산형 Mg-Al LDH(「교와드(KYOWAAD)(등록상표) 500 PL」, 교와 화학공업(주)(Kyowa Chemical Industry Co., Ltd.) 제품, 합성 하이드로탈사이트)를 충전하고, 공기에 염화수소 가스를 유입시켜 염화수소 농도 약 1000ppm, 100℃로 조정한 염화수소 함유 가스를, 칼럼의 출구에서 염화수소가 검출될 때까지 유통(流通)시켜, 염소형 Mg-Al LDH를 얻었다.
또한 염소형 Mg-Al LDH의 생성은, 분말 X선 회절 측정법 및 이온 크로마토그래프법으로 확인하였다.
(실시예1)
공기에 물 및 이산화탄소를 유입시켜 수분량 20％, 이산화탄소 농도 30vol％, 80℃로 조정한 혼합기체를, 염소형 Mg-Al LDH를 충전한 상기 칼럼 내에 8시간 유통시켜, 재생처리시험을 하였다.
재생처리시험에 있어서의 염화물 이온의 탈착률은 96％였다.
(비교예1)
공기에 이산화탄소를 유입시켜 이산화탄소 농도 30vol％로 조정한 상온(25℃)의 혼합기체를, 염소형 Mg-Al LDH를 충전한 상기 칼럼 내에 24시간 유통시켜, 재생처리시험을 하였다.
재생처리시험에 있어서의 염화물 이온의 탈착률은 6％였다.
(비교예2)
공기에 물을 유입시켜 수분량 20％, 80℃로 조정한 혼합기체를, 염소형 Mg-Al LDH를 충전한 상기 칼럼 내에 8시간 유통시켜, 재생처리시험을 하였다.
재생처리시험에 있어서의 염화물 이온의 탈착률은 37％였다.
(비교예3)
공기에 이산화탄소를 유입시켜 이산화탄소 농도 30vol％로 조정한 80℃의 혼합기체를, 염소형 Mg-Al LDH를 충전한 상기 칼럼 내에 8시간 유통시켜, 재생처리시험을 하였다.
재생처리시험에 있어서의 염화물 이온의 탈착률은 30％였다.
상기 실시예 및 비교예의 각 시험결과로부터, 아니온형 Mg-Al LDH에 물 및 소정량의 이산화탄소를 포함하는 기체를 접촉시킴으로써, 효율적으로 탄산형 Mg-Al LDH로 재생시킬 수 있다는 것을 확인할 수 있었다.
10 : 연소시설
20, 21 : 층상 복수산화물 수납용기
30 : 재생처리배수 회수용기
40 : 바이패스 라인
50 : 배기덕트
V1, V2 : 절환밸브
a : 산성 배기가스
b : 처리 후 가스
c : 재생처리배수

Claims (4)

  1. 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 사용하는 산성 배기가스 처리에 의하여 생성된 아니온형 Mg-Al계 층상 복수산화물에, 물 및 농도 5vol％ 이상의 이산화탄소를 포함하는 70℃ 이상의 혼합기체를 접촉시켜, 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 재생시키는 탄산형 층상 복수산화물(炭酸型 層狀 複水酸化物)의 재생방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 혼합기체 중의 수분량이 10％ 이상인 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 산성 배기가스 처리는, 연소시설에서 발생한 산성 배기가스의 처리이고,
    상기 처리 후에 있어서의 이산화탄소 이외의 산성가스가 제거된 처리 후 가스를 상기 혼합기체에 사용하는 탄산형 층상 복수산화물의 재생방법.
  4. 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물을 사용하는 산성 배기가스 처리를 실시하는 수단(1)과,
    제1항 내지 제3항 중의 어느 하나의 항의 재생방법에 의한 탄산형 Mg-Al계 층상 복수산화물의 재생을 실시하는 수단(2)를
    구비하는 산성 배기가스 처리설비.
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